JP2572589B2 - 無機質発泡体の製法 - Google Patents
無機質発泡体の製法Info
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Description
【発明の詳細な説明】 (産業上の利用分野) 本発明は建築材料として好適な発泡体に関する。更に
詳しくはけい酸アルカリを有効成分とする発泡性含水け
い酸塩を高周波加熱により断熱材,保温材として好適な
無機発泡体を製造する方法に関する。
詳しくはけい酸アルカリを有効成分とする発泡性含水け
い酸塩を高周波加熱により断熱材,保温材として好適な
無機発泡体を製造する方法に関する。
(従来の技術と問題点) 従来、建築用材料としては主としてロックウール,グ
ラスウール等の繊維系、ポリエチレン,ポリウレタン等
のプラスチック発泡体、泡ガラス等の無機質発泡体の3
種類が知られている。
ラスウール等の繊維系、ポリエチレン,ポリウレタン等
のプラスチック発泡体、泡ガラス等の無機質発泡体の3
種類が知られている。
この中でプラスチック発泡体は安価,低比重,熱伝導
率が低い、加工性が良いなど性能面では優れているが、
火災時には容易に燃焼し、多量の有害ガス,煙および熱
を発生するという防火上重大な欠陥を有している。
率が低い、加工性が良いなど性能面では優れているが、
火災時には容易に燃焼し、多量の有害ガス,煙および熱
を発生するという防火上重大な欠陥を有している。
また繊維系断熱材や無機質発泡体は不燃性であるが、
吸水性と熱伝導率が共に大きいという欠点がある。
吸水性と熱伝導率が共に大きいという欠点がある。
特に水可溶性けい酸塩を原料とした無機質発泡体は安
価に供給することができるが、一般に耐水性が悪く、空
気中の炭酸ガスに接触すると変質し易い欠点がある。
価に供給することができるが、一般に耐水性が悪く、空
気中の炭酸ガスに接触すると変質し易い欠点がある。
また加熱発泡の際、発泡が不均一になりやすく、独立
気泡率が低いため熱伝導率が大きくなる。
気泡率が低いため熱伝導率が大きくなる。
本発明の目的は以上のような問題点を解決し、断熱性
の高い不燃性の無機質発泡体を提供することにある。
の高い不燃性の無機質発泡体を提供することにある。
(問題点を解決するための手段) 本発明者らは種々検討の結果、けい酸カリウムを含む
けい酸アルカリと多価金属の酸化物,水酸化物,リン酸
塩,縮合リン酸塩等より選ばれる硬化剤から得られる発
泡性含水けい酸塩が高周波加熱により均一な高発泡体が
得られ、さらにこの組成物に無機質中空体を加えると諸
特性が向上することを見出し、本発明を完成した。
けい酸アルカリと多価金属の酸化物,水酸化物,リン酸
塩,縮合リン酸塩等より選ばれる硬化剤から得られる発
泡性含水けい酸塩が高周波加熱により均一な高発泡体が
得られ、さらにこの組成物に無機質中空体を加えると諸
特性が向上することを見出し、本発明を完成した。
すなわち本発明は(a)けい酸カリウムを固形分換算
で15重量%以上含む水可溶性けい酸アルカリ(b)多価
金属の酸化物,塩化物,硫酸塩,チオ硫酸塩,亜硫酸
塩,硝酸塩,水酸化物,リン酸塩,縮合リン酸塩より選
ばれる1種又は2種以上からなる硬化剤、以上a)b)
の混合スラリーを150℃以下にて乾燥してなる含水率5
〜30重量%の発泡性含水けい酸塩を波長3〜3,000MHzの
高周波を用いて発泡成型することを特徴とする無機質発
泡体の製法であり、さらに上記発泡性含水けい酸塩と無
機質中空体との混合物を同じく高周波により発泡成型す
ることを特徴とする無機質発泡体の製法である。
で15重量%以上含む水可溶性けい酸アルカリ(b)多価
金属の酸化物,塩化物,硫酸塩,チオ硫酸塩,亜硫酸
塩,硝酸塩,水酸化物,リン酸塩,縮合リン酸塩より選
ばれる1種又は2種以上からなる硬化剤、以上a)b)
の混合スラリーを150℃以下にて乾燥してなる含水率5
〜30重量%の発泡性含水けい酸塩を波長3〜3,000MHzの
高周波を用いて発泡成型することを特徴とする無機質発
泡体の製法であり、さらに上記発泡性含水けい酸塩と無
機質中空体との混合物を同じく高周波により発泡成型す
ることを特徴とする無機質発泡体の製法である。
けい酸アルカリのうち、リチウム塩は発泡性が小さ
く、四級アンモニウム塩は耐熱性が悪いため好ましくな
い。またナトリウム塩のみでは耐水性が悪く、硬化剤を
添加しても満足できる耐水性は得られない。
く、四級アンモニウム塩は耐熱性が悪いため好ましくな
い。またナトリウム塩のみでは耐水性が悪く、硬化剤を
添加しても満足できる耐水性は得られない。
SiO2/K2Oモル比は1.0〜5.0のカリウム塩が好ましく、
この際モル比が1.0より小さいと耐水性が悪化し、5.0を
超えると安定性が低下する。けい酸アルカリ中のけい酸
カリウムは少くとも固形分換算で15重量%以上、好まし
くは20重量%以上含有することが必要であり、したがっ
て本発明に使用されるけい酸アルカリとしてはカリウム
塩単独、あるいは他の成分としてナトリウム塩を含んで
いてもよい。
この際モル比が1.0より小さいと耐水性が悪化し、5.0を
超えると安定性が低下する。けい酸アルカリ中のけい酸
カリウムは少くとも固形分換算で15重量%以上、好まし
くは20重量%以上含有することが必要であり、したがっ
て本発明に使用されるけい酸アルカリとしてはカリウム
塩単独、あるいは他の成分としてナトリウム塩を含んで
いてもよい。
本発明において水可溶性けい酸アルカリとは水溶液状
けい酸アルカリのほか含水性粉末けい酸アルカリを指
し、上記水溶性の少くとも一部をこのような粉末けい酸
アルカリで置換することが好ましい。この含水性粉末け
い酸アルカリはけい酸アルカリ水溶液を噴霧乾燥するこ
とにより含水率20重量%前後のものが市販されており水
に容易に溶解する。後述する硬化剤との混合後のけい酸
アルカリ組成物のスラリーの含水率を調節し、発泡性含
水組成物を得るための乾燥工程において水の蒸発量を減
少させるために水溶液と粉末との混合割合を適宜定める
ことができる。
けい酸アルカリのほか含水性粉末けい酸アルカリを指
し、上記水溶性の少くとも一部をこのような粉末けい酸
アルカリで置換することが好ましい。この含水性粉末け
い酸アルカリはけい酸アルカリ水溶液を噴霧乾燥するこ
とにより含水率20重量%前後のものが市販されており水
に容易に溶解する。後述する硬化剤との混合後のけい酸
アルカリ組成物のスラリーの含水率を調節し、発泡性含
水組成物を得るための乾燥工程において水の蒸発量を減
少させるために水溶液と粉末との混合割合を適宜定める
ことができる。
本発明に用いる硬化剤は多価金属の酸化物,塩化物,
硫酸塩,チオ硫酸塩,亜硫酸塩,硝酸塩,水酸化物,リ
ン酸塩,縮合リン酸塩の1種または2種以上の組合せが
適当である。多価金属としてはマグネシウム,カルシウ
ム,ストロンチウム,バリウムの2価金属、ホウ素,ア
ルミニウムの3価金属、鉄,コバルト,ニッケル,銅,
亜鉛等の遷移金属が挙げられる。特に酸化マグネシウ
ム,酸化ホウ素,酸化亜鉛,塩化バリウム,硫酸アルミ
ニウム,チオ硫酸カルシウム,亜硫酸カルシウム,トリ
ポリリン酸アルミニウム等が有効である。
硫酸塩,チオ硫酸塩,亜硫酸塩,硝酸塩,水酸化物,リ
ン酸塩,縮合リン酸塩の1種または2種以上の組合せが
適当である。多価金属としてはマグネシウム,カルシウ
ム,ストロンチウム,バリウムの2価金属、ホウ素,ア
ルミニウムの3価金属、鉄,コバルト,ニッケル,銅,
亜鉛等の遷移金属が挙げられる。特に酸化マグネシウ
ム,酸化ホウ素,酸化亜鉛,塩化バリウム,硫酸アルミ
ニウム,チオ硫酸カルシウム,亜硫酸カルシウム,トリ
ポリリン酸アルミニウム等が有効である。
特に好ましいのはヨウ素吸着量が50〜250mg・I/g・Mg
Oの活性酸化マグネシウム,あるいは亜硫酸カルシウム
であり、耐水性,及び加熱による発泡倍率等が向上す
る。
Oの活性酸化マグネシウム,あるいは亜硫酸カルシウム
であり、耐水性,及び加熱による発泡倍率等が向上す
る。
活性酸化マグネシウムのヨウ素吸着量が50mg・I/g・M
gO未満では硬化作用が弱くて得られた組成物の耐水性が
十分でなく、250mg I/g・MgOを超えるとけい酸アルカリ
と瞬時的に反応が進行するため均一な組成物が得られな
い。活性酸化マグネシウムと亜硫酸カルシウムの硬化剤
としての性能はほぼ同様であるが、活性酸化マグネシウ
ムを用いた方が若干耐水性がよく、亜硫酸カルシウムを
用いると機械的強度の大きなものが得られる。
gO未満では硬化作用が弱くて得られた組成物の耐水性が
十分でなく、250mg I/g・MgOを超えるとけい酸アルカリ
と瞬時的に反応が進行するため均一な組成物が得られな
い。活性酸化マグネシウムと亜硫酸カルシウムの硬化剤
としての性能はほぼ同様であるが、活性酸化マグネシウ
ムを用いた方が若干耐水性がよく、亜硫酸カルシウムを
用いると機械的強度の大きなものが得られる。
硬化剤の添加量は硬化剤の硬化作用にも依存するが、
けい酸アルカリの固形分に対して2〜20重量%、好まし
くは2〜15重量%が適当である。上記範囲を超えると発
泡性が低下し、逆に少い場合は耐水性が悪くなる。
けい酸アルカリの固形分に対して2〜20重量%、好まし
くは2〜15重量%が適当である。上記範囲を超えると発
泡性が低下し、逆に少い場合は耐水性が悪くなる。
上記のけい酸アルカリと硬化剤との混合物はその固形
分含量が30〜75重量%となるように水分を調節してスラ
リーとなし均一になるまで混合する。固形分含量が30重
量%未満であれば次の乾燥工程において蒸発水分が多
く、エネルギー消費量が大きくなり、75重量%を超えれ
ば混合し難く不均一になりやすい。このようなスラリー
の混合は高速ディスパー,サンドミル,ニーダー等の混
合機が適当である。均一になったスラリーは厚さ0.5〜5
mm程度に延伸し、温度150℃以下、具体的には60〜150
℃、好ましくは75〜120℃で含水率が50〜30重量%、好
ましくは10〜20重量%になるまで加熱乾燥して発泡性含
水けい酸塩組成物を得ることができる。
分含量が30〜75重量%となるように水分を調節してスラ
リーとなし均一になるまで混合する。固形分含量が30重
量%未満であれば次の乾燥工程において蒸発水分が多
く、エネルギー消費量が大きくなり、75重量%を超えれ
ば混合し難く不均一になりやすい。このようなスラリー
の混合は高速ディスパー,サンドミル,ニーダー等の混
合機が適当である。均一になったスラリーは厚さ0.5〜5
mm程度に延伸し、温度150℃以下、具体的には60〜150
℃、好ましくは75〜120℃で含水率が50〜30重量%、好
ましくは10〜20重量%になるまで加熱乾燥して発泡性含
水けい酸塩組成物を得ることができる。
乾燥温度が150℃を超えると乾燥中にけい酸塩組成物
が発泡し、目的とする組成物が得られず、60℃未満では
乾燥が遅く、含水率を30重量%以下とすることは困難で
ある。
が発泡し、目的とする組成物が得られず、60℃未満では
乾燥が遅く、含水率を30重量%以下とすることは困難で
ある。
含水率が5重量%未満では発泡倍率が小さく、30重量
%を超えると粘着性が強く保存中にブロッキングを生ず
るために好ましくない。
%を超えると粘着性が強く保存中にブロッキングを生ず
るために好ましくない。
このようにして得られた発泡性含水けい酸塩は使用目
的に応じた粒径に粉碎,分級して用いられる。液状ある
いはスラリー状のけい酸塩でなく、粒状あるいは粉末に
して用いるのは、液状,スラリー状では加熱発泡の際、
独立気泡率が低く、断熱性が小さいためである。
的に応じた粒径に粉碎,分級して用いられる。液状ある
いはスラリー状のけい酸塩でなく、粒状あるいは粉末に
して用いるのは、液状,スラリー状では加熱発泡の際、
独立気泡率が低く、断熱性が小さいためである。
この発泡性けい酸塩を型枠に入れ、高周波加熱により
発泡成型して目的とする無機質発泡体を得ることができ
る。
発泡成型して目的とする無機質発泡体を得ることができ
る。
従来は主に赤外線ヒーター,バーナー,電熱ヒーター
等外部加熱方式が採用されていたが、この方式では外側
か発泡が始まり、この発泡層の断熱性により内部の加熱
が阻害されるため長時間の加熱時間が必要であり、また
均一な発泡体は得られなかった。
等外部加熱方式が採用されていたが、この方式では外側
か発泡が始まり、この発泡層の断熱性により内部の加熱
が阻害されるため長時間の加熱時間が必要であり、また
均一な発泡体は得られなかった。
これに対して高周波加熱は内部加熱方式で均一な発泡
体を短時間で得ることができる。外部加熱と併用すれば
処理時間が更に短縮できる。
体を短時間で得ることができる。外部加熱と併用すれば
処理時間が更に短縮できる。
用いられる高周波の波長は3〜3,000MHzであり、10〜
100MHzがより好ましい。
100MHzがより好ましい。
上記範囲未満では加熱効果が小さく処理時間が長くな
り、上記範囲を超えると発泡が不均一になりやすく、ま
た部分的に加熱のため発泡性含水けい酸塩の溶融等も起
こりやすい。この範囲の高周波を用いれば400℃外部加
熱方式の1/10以下の処理時間で発泡体を得ることができ
る。
り、上記範囲を超えると発泡が不均一になりやすく、ま
た部分的に加熱のため発泡性含水けい酸塩の溶融等も起
こりやすい。この範囲の高周波を用いれば400℃外部加
熱方式の1/10以下の処理時間で発泡体を得ることができ
る。
また発泡性含水けい酸塩にセラミックバルーン,ガラ
ス質バルーン,カーボンバルーン等の無機質中空体を骨
材として混合してもよい。
ス質バルーン,カーボンバルーン等の無機質中空体を骨
材として混合してもよい。
セラミックバルーンにはアルミナバルーン,アルミナ
シリカ複合バルーン、ガラス質バルーンにはガラスバル
ーン,シラスバルーン,セノスフェニア,パーライト,
バーミキュライト等が挙げられる。
シリカ複合バルーン、ガラス質バルーンにはガラスバル
ーン,シラスバルーン,セノスフェニア,パーライト,
バーミキュライト等が挙げられる。
発泡性含水けい酸塩100容量部に対して無機質中空体
は約2,000容量部が適当である。2,000容量部を超えると
バインダーとなる含水けい酸塩の量が少なく、発泡体の
機械的強度が小さくなる。
は約2,000容量部が適当である。2,000容量部を超えると
バインダーとなる含水けい酸塩の量が少なく、発泡体の
機械的強度が小さくなる。
この場合、発泡性含水けい酸塩と無機質中空体との混
合を均一にするために、ごく少量の水を添加し、また必
要な場合には水系バインダーを加えて混合し、無機質中
空体の表面に発泡性含水けい酸塩を均一に付着させるこ
とが肝要である。このため発泡性含水けい酸塩の粒径は
無機質中空体の粒径より小さい方が好ましく、具体的に
は1/2以下が好ましい。
合を均一にするために、ごく少量の水を添加し、また必
要な場合には水系バインダーを加えて混合し、無機質中
空体の表面に発泡性含水けい酸塩を均一に付着させるこ
とが肝要である。このため発泡性含水けい酸塩の粒径は
無機質中空体の粒径より小さい方が好ましく、具体的に
は1/2以下が好ましい。
この混合物も発泡性けい酸塩単独の場合と同様に高周
波加熱により発泡体を得ることができる。このものは、
発泡性けい酸塩単独の場合と比べてより均一な発泡体を
得ることが可能である。
波加熱により発泡体を得ることができる。このものは、
発泡性けい酸塩単独の場合と比べてより均一な発泡体を
得ることが可能である。
以下実施例及び比較例により本発明を説明する。なお
各例において特に記載のない限り、組成はいずれも重要
基準である。
各例において特に記載のない限り、組成はいずれも重要
基準である。
実施例1 けい酸カリウム水溶液(SiO220%,K2O10%,水70%)10
0部 粉末けい酸ナトリウム(SiO255%,Na2O25%,水20%)1
00部 硬化剤亜硫酸カルシウム 10部 上記3者を高速ディスパーにより撹拌混合して均一な
スラリーとし、厚さ約4mmに延伸後、90℃,48時間乾燥さ
せた。これを粉碎し、35〜60メッシュに分級された発泡
性含水けい酸塩(含水率20%)を得る。
0部 粉末けい酸ナトリウム(SiO255%,Na2O25%,水20%)1
00部 硬化剤亜硫酸カルシウム 10部 上記3者を高速ディスパーにより撹拌混合して均一な
スラリーとし、厚さ約4mmに延伸後、90℃,48時間乾燥さ
せた。これを粉碎し、35〜60メッシュに分級された発泡
性含水けい酸塩(含水率20%)を得る。
この発泡性含水けい酸塩175mlを深さ25mm,150×150mm
の耐熱性樹脂型枠に入れ、40MHz(3KW)の高周波加熱装
置を用いて発泡成型させた。
の耐熱性樹脂型枠に入れ、40MHz(3KW)の高周波加熱装
置を用いて発泡成型させた。
実施例2 実施例1で得られた発泡性含水けい酸塩100mlとかさ
比重0.1,平均粒径1.5mmのパーライト500ml,水5mlを混合
後同一型枠に入れ、40MHz(3KW)の高周波加熱により発
泡体を得た。
比重0.1,平均粒径1.5mmのパーライト500ml,水5mlを混合
後同一型枠に入れ、40MHz(3KW)の高周波加熱により発
泡体を得た。
実施例3 実施例1の亜硫酸カルシウムをヨウ素吸着量150mg・I
/g・MgO酸化マグネシウム10部に置き換え、以下実施例
1と同様にして発泡体を得た。
/g・MgO酸化マグネシウム10部に置き換え、以下実施例
1と同様にして発泡体を得た。
実施例4 粉末けい酸カリウム(SiO250%,K2O27%,水23%) 100
部 水 30部 硬化剤トリポリリン酸アルミニウム 3部 硬化剤塩化バリウム 3部 上記4者から実施例1と同様にして発泡性含水けい酸
塩(含水率25%)を得る。実施例1の型枠に、この発泡
性含水けい酸塩200ml,平均粒径0.5mm,かさ比重0.2のア
ルミナバルーン400ml,水3mlの混合物を充填し、27MHz
(2.5KW)の高周波加熱により発泡成型させた。
部 水 30部 硬化剤トリポリリン酸アルミニウム 3部 硬化剤塩化バリウム 3部 上記4者から実施例1と同様にして発泡性含水けい酸
塩(含水率25%)を得る。実施例1の型枠に、この発泡
性含水けい酸塩200ml,平均粒径0.5mm,かさ比重0.2のア
ルミナバルーン400ml,水3mlの混合物を充填し、27MHz
(2.5KW)の高周波加熱により発泡成型させた。
実施例5 実施例4の硬化剤の代りにヨウ素吸着量120mg・I/g・
MgOの酸化マグネシウム6部を用い、以下実施例4と同
様にして発泡成型させた。
MgOの酸化マグネシウム6部を用い、以下実施例4と同
様にして発泡成型させた。
比較例1 実施例1と同じ配合の発泡性含水けい酸塩をホットプ
レス(温度350℃)で加熱発泡成型させた。
レス(温度350℃)で加熱発泡成型させた。
比較例2 けい酸カリウム水溶液(SiO220%,K2O10%,水70%)20
0部 水 10部 硬化剤トリポリリン酸アルミニウム 3部 硬化剤塩化バリウム 3部 アルミナバルーン(平均粒径0.5mm,かさ比重0.2)400部 上記配合をミキサーで混合、均一なスラリーにして深
さ25mm,150×150mmの型枠に充填し、27MHz(2.5KW)の
高周波加熱により発泡成型させた。
0部 水 10部 硬化剤トリポリリン酸アルミニウム 3部 硬化剤塩化バリウム 3部 アルミナバルーン(平均粒径0.5mm,かさ比重0.2)400部 上記配合をミキサーで混合、均一なスラリーにして深
さ25mm,150×150mmの型枠に充填し、27MHz(2.5KW)の
高周波加熱により発泡成型させた。
以上各実施例,比較例の成型時間,物性を第1表に示
す。
す。
(発明の効果) 本発明によればけい酸アルカリとして耐水性に優れた
カリウム塩を使用し、硬化剤により硬化させた高発泡性
を有する含水けい酸塩組成物を得、この組成物を高周波
加熱で発泡成型させることにより、不燃性はもちろん、
断熱性,強度,構造の均一性,耐水性に優れた無機質発
泡体を得ることができる。
カリウム塩を使用し、硬化剤により硬化させた高発泡性
を有する含水けい酸塩組成物を得、この組成物を高周波
加熱で発泡成型させることにより、不燃性はもちろん、
断熱性,強度,構造の均一性,耐水性に優れた無機質発
泡体を得ることができる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭50−78622(JP,A)
Claims (5)
- 【請求項1】a)けい酸カリウムを固形分換算で15重量
%以上含む水可溶性けい酸アルカリ b)多価金属の酸化物,塩化物,硫酸塩,チオ硫酸塩,
亜硫酸塩,硝酸塩,水酸化物,リン酸塩,縮合リン酸塩
より選ばれた1種又は2種以上からなる硬化剤、 以上a)b)の混合スラリーを150℃以下にて乾燥して
なる含水率5〜30重量%の発泡性含水けい酸塩を波長3
〜3,000MHzの高周波を用いて発泡,成型することを特徴
とする無機質発泡体の製法。 - 【請求項2】発泡性含水けい酸塩に無機質中空体を配合
する特許請求の範囲第1項記載の無機質発泡体の製法。 - 【請求項3】無機質中空体がセラミックバルーン,ガラ
ス質バルーン,カーボンバルーンより選ばれる特許請求
の範囲第2項の無機質発泡体の製法。 - 【請求項4】硬化剤が亜硫酸カルシウム又はヨウ素吸着
量が50〜250mg・I/g・MgOの活性酸化マグネシウムであ
る特許請求の範囲第1項,第2項のいずれかに記載の無
機質発泡体の製法 - 【請求項5】高周波の波長が10〜100MHzである特許請求
の範囲第1項,第2項,第4項いずれかに記載の無機質
発泡体の製法。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP7797387A JP2572589B2 (ja) | 1987-03-30 | 1987-03-30 | 無機質発泡体の製法 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP7797387A JP2572589B2 (ja) | 1987-03-30 | 1987-03-30 | 無機質発泡体の製法 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS63242977A JPS63242977A (ja) | 1988-10-07 |
JP2572589B2 true JP2572589B2 (ja) | 1997-01-16 |
Family
ID=13648846
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP7797387A Expired - Lifetime JP2572589B2 (ja) | 1987-03-30 | 1987-03-30 | 無機質発泡体の製法 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JP2572589B2 (ja) |
Families Citing this family (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPH0637336B2 (ja) * | 1989-04-04 | 1994-05-18 | ダイソー株式会社 | 無機質発泡体の製法 |
DE19909077A1 (de) | 1999-03-02 | 2000-09-14 | Peter Niedner | Mineralischer schaumförmiger Bau- und Strukturwerkstoff sowie Verfahren zur Herstellung eines Mineralschaumes und Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens |
-
1987
- 1987-03-30 JP JP7797387A patent/JP2572589B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
JPS63242977A (ja) | 1988-10-07 |
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