JP2024505141A - 繊維強化ポリプロピレン組成物 - Google Patents

Abstract

本発明は、異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）、繊維（Ｆ）及び接着促進剤（ＡＰ）を含む繊維強化組成物（Ｃ）、並びにこの繊維強化組成物（Ｃ）を含む物品に向けられる。【選択図】なし

Description

本発明は、異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）、繊維（Ｆ）及び接着促進剤（ＡＰ）を含む繊維強化組成物（Ｃ）、並びにこの繊維強化組成物（Ｃ）を含む物品に向けられる。

繊維強化材料は、様々な用途において、とりわけ、より高い剛性及び良好な耐衝撃性が利益として見られるエンジニアリング分野において広く使用されている。ポリプロピレンは、その多様性、低コスト及び低密度のために最も普及しているベースポリマーの１つである。ポリプロピレンは、目標特性のほとんどを満たすことができる。メタロセン触媒の存在下で調製されたポリプロピレンは、制御された分子量分布、良好なコモノマー取り込み及び低放出量等の追加の利点のため、有望な候補である。しかしながら、化合物の性質により、高い充填率の場合、引張強さ及び破断点伸びが損なわれることが多い。

従って、当該技術分野において、優れた熱たわみ特性及び低放出量を特徴とするが、引張強さ及び破断点伸びは高いレベルに留まる繊維強化ポリプロピレン組成物が必要とされている。

それゆえ、本発明の目的は、好ましくはメタロセン触媒の存在下で調製されたポリプロピレンに基づく、良好な機械的特性を有する繊維強化ポリプロピレン組成物を提供することである。

従って、本発明は、繊維強化組成物（Ｃ）であって、この繊維強化組成物（Ｃ）の総重量に基づいて
ａ）５５．０～９５．０重量％の異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）であって、
ｉ）少なくとも０．４モル％（ｍｏｌ－％）の量の１，２エリスロ位置欠陥及び８．５モル％以下のコモノマー含有量を有するプロピレンのホモポリマー又はコポリマー（ＰＰ）であるマトリクス、及び
ｉｉ）上記マトリクス中に分散しているエラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）
を含む異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）と、
ｂ）５．０～４５．０重量％の繊維（Ｆ）と、
ｃ）任意選択で０．１～５．０重量％の接着促進剤（ＡＰ）と
を含み、
当該繊維強化組成物（Ｃ）は、１．０～６０．０ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する繊維強化組成物（Ｃ）に向けられる。

本発明の好ましい実施形態は、繊維強化組成物（Ｃ）であって、この繊維強化組成物（Ｃ）の総重量に基づいて、
ａ）５５．０～９５．０重量％の異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）であって、
ｉ）少なくとも０．４モル％の量の１，２エリスロ位置欠陥及び８．５モル％以下のコモノマー含有量を有するプロピレンコポリマー（ｃＰＰ）であるマトリクス、及び
ｉｉ）上記マトリクス中に分散しているエラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）
を含む異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）と、
ｂ）５．０～４５．０重量％の繊維（Ｆ）と、
ｃ）任意選択で０．１～５．０重量％の接着促進剤（ＡＰ）と
を含み、
当該繊維強化組成物（Ｃ）は、１．０～６０．０ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する繊維強化組成物（Ｃ）を提供する。

本発明の１つの実施形態によれば、上記異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）は、上記異相コポリマー（ＨＥＣＯ）の総重量に基づいて
ｉ）６０．０～９５．０重量％のプロピレンのホモポリマー又はコポリマー（ＰＰ）である上記マトリクス、及び
ｉｉ）５．０～４０．０重量％のエラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）
を含む。

本発明のさらなる実施形態によれば、エラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）は、エラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）の総重量に基づいて１５．０～８５．０重量％の範囲のエチレン含有量を有する。

本発明の別の実施形態によれば、異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）は、１３０～１６５℃の範囲の示差走査熱量測定（ＤＳＣ）に従って決定された融解温度Ｔｍを有する。

本発明の１つの実施形態によれば、異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）は、１．８～３．０ｄｌ／ｇの範囲のＣＲＹＳＴＥＸ ＱＣに従って決定された可溶部（可溶性画分、ＳＦ）のＩＳＯ１６２８／１（デカリン中１３５℃）に従って測定された固有粘度（ＩＶ）を有する。

本発明のさらなる実施形態によれば、繊維（Ｆ）は、ガラス繊維（ＧＦ）、好ましくは
ｉ）２．０～１０．０ｍｍの平均長さ、及び／又は
ｉｉ）５～２０μｍの平均直径
を有するガラス短繊維（ＳＧＦ）である。

本発明の別の実施形態によれば、接着促進剤（ＡＰ）は、少なくとも２０．０ｇ／１０分のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する無水マレイン酸でグラフトされたプロピレンのホモポリマー又はコポリマーである極性変性ポリプロピレン（ＰＭ－ＰＰ）である。

本発明の第１の実施形態によれば、プロピレンのホモポリマー又はコポリマー（ＰＰ）はプロピレンホモポリマー（ｈＰＰ）であり、エラストマーエチレンポリマー（Ｅ）はエチレン及びプロピレンのコポリマーである。

本発明の第１の実施形態によれば、プロピレンホモポリマー（ｈＰＰ）は、１４０～１６０℃の範囲の示差走査熱量測定（ＤＳＣ）に従って決定された融解温度Ｔｍを有する。

本発明の第１の実施形態によれば、異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）は、２．２～８．７モル％の範囲のコモノマー含有量を有する。

本発明の第１の実施形態に係る異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）が、
ｉ）異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）の総重量に基づいて５．０～３５．０重量％の範囲のＩＳＯ１６１５２に従って２５℃で決定された冷キシレン可溶部（ＸＣＳ）含有量、及び／又は
ｉｉ）２０．９～４４．７モル％の範囲の冷キシレン可溶部（ＸＣＳ）画分のエチレン含有量、
及び／又は
ｉｉ）異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）の総重量に基づいて５．０～３５．０重量％の範囲のＣＲＹＳＴＥＸ ＱＣに従って決定された可溶部（ＳＦ）、及び／又は
ｉｖ）２０．９～４４．７モル％の範囲のＣＲＹＳＴＥＸ ＱＣに従って決定された可溶部（ＳＦ）のエチレン含有量
を有することがとりわけ好ましい。

本発明の第１の実施形態によれば、異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）は、２０．０～１００ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する。

本発明の第１の実施形態によれば、繊維強化組成物（Ｃ）は、３０００～６０００ＭＰａの範囲のＩＳＯ５２７－１Ａに従って決定された引張弾性率、及び／又は３．０％超のＩＳＯ５２７－２に従って決定された破断点伸びを有する。

本発明の第２の実施形態によれば、プロピレンのホモポリマー又はコポリマー（ＰＰ）は、好ましくは２．２～８．５モル％のエチレン含有量を有するプロピレン及びエチレンのプロピレンコポリマー（ｃＰＰ）コポリマーであり、エラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）は、好ましくはエラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）の総重量に基づいて５５．０～８５．０重量％のエチレン含有量を有する、エチレンとＣ_４～Ｃ_１２α－オレフィン、好ましくは１－オクテンとのコポリマーである。

本発明の第２の実施形態によれば、プロピレンコポリマー（ｃＰＰ）は、５．０～２０．０ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有し、かつ／又はエラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）は、０．８～２０．０ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ）、及び／若しくは８６０～８９０ｋｇ／ｍ^３の範囲のＩＳＯ１１８３－１８７に従って決定された密度を有する。

本発明の第２の実施形態によれば、繊維強化組成物（Ｃ）は、１．０～１０．０ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する。

本発明の第２の実施形態によれば、繊維強化組成物（Ｃ）は、２５００～５５００ＭＰａの範囲のＩＳＯ５２７－１Ａに従って決定された引張弾性率、及び／又は１０．０％超のＩＳＯ５２７－２に従って決定された破断点伸びを有する。

本発明の１つの実施形態によれば、繊維強化組成物（Ｃ）は、２０．０重量％以下の、９００ｋｇ／ｍ^３超のＩＳＯ１１８３－１８７に従って決定された密度を有しかつエチレン及び任意選択で酢酸ビニルを含む低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）ホモポリマー又はコポリマーをさらに含む。

本発明の１つの実施形態によれば、プロピレンのホモポリマー又はコポリマー（ＰＰ）は、メタロセン化合物を含む固体触媒系（ＳＣＳ）の存在下で得られる。

このメタロセン化合物が式（Ｉ）を有することがとりわけ好ましく、

上記式（Ｉ）中、各Ｘは、独立に、σドナー配位子であり、
Ｌは、－Ｒ’_２Ｃ－、－Ｒ’_２Ｃ－ＣＲ’_２－、－Ｒ’_２Ｓｉ－、－Ｒ’_２Ｓｉ－ＳｉＲ’_２－、－Ｒ’_２Ｇｅ－から選択される二価の架橋基（ブリッジ）であり、各Ｒ’は、独立に、水素原子、若しくは周期表の１４～１６族からの１つ以上のヘテロ原子若しくはフッ素原子を含有していてもよいＣ_１～Ｃ_２０－ヒドロカルビル基であるか、又は任意選択で、２つのＲ’基は一緒になって環を形成することができ、
各Ｒ^１は、独立に、同じであるか、又は異なることができ、水素、直鎖状若しくは分枝状のＣ_１～Ｃ_６－アルキル基、Ｃ_７～２０－アリールアルキル、Ｃ_７～２０－アルキルアリール基又はＣ_６～２０－アリール基又はＯＹ基であり、ＹはＣ_１～１０－ヒドロカルビル基であり、任意選択で、２つの隣接するＲ^１基は、それらが結合するフェニル炭素を含む環の一部であることができ、
各Ｒ^２は、独立に、同じであるか、又は異なることができ、ＣＨ_２－Ｒ^８基であり、Ｒ^８は、Ｈ又は直鎖状若しくは分枝状のＣ_１～６－アルキル基、Ｃ_３～８－シクロアルキル基、Ｃ_６～１０－アリール基であり、
Ｒ^３は、直鎖状若しくは分枝状のＣ_１～Ｃ_６－アルキル基、Ｃ_７～２０－アリールアルキル、Ｃ_７～２０－アルキルアリール基又はＣ_６～Ｃ_２０－アリール基であり、
Ｒ^４はＣ（Ｒ^９）_３基であり、Ｒ^９は、直鎖状又は分枝状のＣ_１～Ｃ_６－アルキル基であり、
Ｒ^５は、水素、若しくは周期表の１４～１６族からの１つ以上のヘテロ原子を含有していてもよい脂肪族Ｃ_１～Ｃ_２０－ヒドロカルビル基であり、
Ｒ^６は、水素、若しくは周期表の１４～１６族からの１つ以上のヘテロ原子を含有していてもよい脂肪族Ｃ_１～Ｃ_２０－ヒドロカルビル基であるか、又は
Ｒ^５及びＲ^６は一緒になって、ｎ個の基Ｒ^１０によって置換されていてもよい５員飽和炭素環を形成することができ、ｎは０～４であり、
各Ｒ^１０は、同じであるか又は異なり、Ｃ_１～Ｃ_２０－ヒドロカルビル基、又は周期表の１４～１６族に属する１つ以上のヘテロ原子を含有していてもよいＣ_１～Ｃ_２０－ヒドロカルビル基であってもよく、
Ｒ^７は、Ｈ、又は直鎖状若しくは分枝状のＣ_１～Ｃ_６－アルキル基、又は１～３個の基Ｒ^１１によって置換されていてもよい６～２０個の炭素原子を有するアリール若しくはヘテロアリール基であり、
各Ｒ^１１は、独立に、同じであるか、又は異なることができ、水素、直鎖状若しくは分枝状のＣ_１～Ｃ_６－アルキル基、Ｃ_７～２０－アリールアルキル、Ｃ_７～２０－アルキルアリール基又はＣ_６～２０－アリール基又はＯＹ基であり、ＹはＣ_１～１０－ヒドロカルビル基である。

本発明はさらに、上記の繊維強化組成物（Ｃ）を含む物品に向けられる。

（ａ）：ＣＲＹＳＴＥＸ ＱＣ機器の概略図。（ｂ）：ＥＰコポリマー試料並びに得られた可溶部及び結晶部のＴＲＥＦカラムでの溶出。

以下で、繊維強化組成物（Ｃ）について、より詳細に説明する。

繊維強化組成物（Ｃ）
本発明は、異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）、繊維（Ｆ）及び接着促進剤（ＡＰ）を含む繊維強化組成物（Ｃ）に向けられる。

特に、繊維強化組成物（Ｃ）は、繊維強化組成物（Ｃ）の総重量に基づいて、
ａ）５５．０～９５．０重量％、好ましくは５５．０～９０．０重量％、より好ましくは６０．０～８５．０重量％、さらにより好ましくは６６．０～８２．０重量％、例えば７２．０～７９．０重量％の異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）と、
ｂ）５．０～４５．０重量％、好ましくは１０．０～４０．０重量％、より好ましくは１２．０～３５．０重量％、さらにより好ましくは１４．０～２９重量％、例えば１８．０～２３．０重量％の繊維（Ｆ）と
を含む。

本発明の好ましい実施形態によれば、繊維強化組成物（Ｃ）は、接着促進剤（ＡＰ）をさらに含む。

それゆえ、繊維強化組成物（Ｃ）が、繊維強化組成物（Ｃ）の総重量に基づいて、
ａ）５５．０～９４．９重量％、好ましくは５５．０～９０．０重量％、より好ましくは６０．０～８５．０重量％、さらにより好ましくは６６．０～８２．０重量％、例えば７２．０～７９．０重量％の異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）と、
ｂ）５．０～４５．０重量％、好ましくは１０．０～４０．０重量％、より好ましくは１２．０～３５．０重量％、さらにより好ましくは１４．０～２９重量％、例えば１８．０～２３．０重量％の繊維（Ｆ）と、
ｃ）０．１～５．０重量％、好ましくは０．３～４．８重量％、より好ましくは０．５～４．０重量％、さらにより好ましくは０．８～３．０重量％、例えば１．０～２．０重量％の接着促進剤（ＡＰ）と
を含むことが好ましい。

本発明に係る繊維強化組成物（Ｃ）は添加剤（ＡＤ）を含んでもよい。

従って、本発明に係る繊維強化組成物（Ｃ）が、繊維強化組成物（Ｃ）の総重量に基づいて、
ａ）５５．０～９４．９重量％、好ましくは５５．０～９０．０重量％、より好ましくは６０．０～８５．０重量％、さらにより好ましくは６６．０～８２．０重量％、例えば７２．０～７９．０重量％の異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）と
ｂ）５．０～４５．０重量％、好ましくは１０．０～４０．０重量％、より好ましくは１２．０～３５．０重量％、さらにより好ましくは１４．０～２９重量％、例えば１８．０～２３．０重量％の繊維（Ｆ）と、
ｃ）０．１～５．０重量％、好ましくは０．３～４．８重量％、より好ましくは０．５～４．０重量％、さらにより好ましくは０．８～３．０重量％、例えば１．０～２．０重量％の接着促進剤（ＡＰ）と、
ｄ）０．０１～２．５重量％の添加剤（ＡＤ）と
を含み、より好ましくはこれらからなることが好ましい。添加剤（ＡＤ）は、以下により詳細に記載される。

従って、本発明に係る繊維強化組成物（Ｃ）が、繊維強化組成物（Ｃ）の総重量に基づいて、
ａ）５５．０～９４．９重量％（例えば５５．０～９４．８重量％）、好ましくは５５．０～９０．０重量％、より好ましくは６０．０～８５．０重量％、さらにより好ましくは６６．０～８２．０重量％、例えば７２．０～７９．０重量％の異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）と、
ｂ）５．０～４５．０重量％、好ましくは１０．０～４０．０重量％、より好ましくは１２．０～３５．０重量％、さらにより好ましくは１４．０～２９重量％、例えば１８．０～２３．０重量％の繊維（Ｆ）と、
ｃ）０．１～５．０重量％、好ましくは０．３～４．８重量％、より好ましくは０．５～４．０重量％、さらにより好ましくは０．８～３．０重量％、例えば１．０～２．０重量％の接着促進剤（ＡＰ）と、
ｄ）０．０１～２．５重量％の添加剤（ＡＤ）と
を含み、より好ましくはこれらからなり、成分ａ）～ｄ）は、合計が１００重量％になるように選択されることが好ましい。

さらに、本発明に係る繊維強化組成物（Ｃ）は、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）をさらに含んでもよい。

従って、本発明の別の実施形態によれば、繊維強化組成物（Ｃ）は、繊維強化組成物（Ｃ）の総重量に基づいて、
ａ）５５．０～９４．９重量％、好ましくは５５．０～９０．０重量％、より好ましくは６０．０～８５．０重量％、さらにより好ましくは６６．０～８２．０重量％、例えば７２．０～７９．０重量％の異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）と、
ｃ）５．０～２５．０重量％、好ましくは１０．０～２２．０重量％、より好ましくは１２．０～３５．０重量％、さらにより好ましくは１４．０～２９重量％、例えば１８．０～２３．０重量％の繊維（Ｆ）と、
ｄ）０．１～５．０重量％、好ましくは０．３～４．８重量％、より好ましくは０．５～４．０重量％、さらにより好ましくは０．８～３．０重量％、例えば１．０～２．０重量％の接着促進剤（ＡＰ）と、
ｅ）０．０～２０．０重量％、好ましくは５．０～１８．０重量％、より好ましくは１２．０～１７．０重量％、さらにより好ましくは１３．０～１６．０重量％の低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）と、
ｆ）０．０１～２．５重量％の添加剤（ＡＤ）と
を含み、より好ましくはこれらからなる。

本発明の別の実施形態によれば、繊維強化組成物（Ｃ）は、繊維強化組成物（Ｃ）の総重量に基づいて、
ａ）５５．０～９４．９重量％（例えば５５．０～９４．８重量％）、好ましくは５５．０～９０．０重量％、より好ましくは６０．０～８５．０重量％、さらにより好ましくは６６．０～８２．０重量％、例えば７２．０～７９．０重量％の異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）と、
ｃ）５．０～２５．０重量％、好ましくは１０．０～２２．０重量％、より好ましくは１２．０～３５．０重量％、さらにより好ましくは１４．０～２９重量％、例えば１８．０～２３．０重量％の繊維（Ｆ）と、
ｄ）０．１～５．０重量％、好ましくは０．３～４．８重量％、より好ましくは０．５～４．０重量％、さらにより好ましくは０．８～３．０重量％、例えば１．０～２．０重量％の接着促進剤（ＡＰ）と、
ｅ）０．０～２０．０重量％、好ましくは５．０～１８．０重量％、より好ましくは１２．０～１７．０重量％、さらにより好ましくは１３．０～１６．０重量％の低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）と、
ｆ）０．０１～２．５重量％の添加剤（ＡＤ）と
を含み、好ましくはこれらからなり、成分ａ）～ｄ）は、合計が１００重量％になるように選択される。

好ましくは、本発明の繊維強化組成物（Ｃ）は、（ａ）異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）、接着促進剤（ＡＰ）及び任意選択の低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）とは異なるさらなるポリマー（複数種可）を、繊維強化組成物（Ｃ）の総重量に基づいて５．０重量％を超える量、好ましくは３．０重量％を超える量、より好ましくは２．５重量％を超える量では含まない。そのような少量で存在してもよい１つの追加のポリマーは、異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）の調製によって得られる反応副生成物であるポリエチレンである。従って、繊維強化組成物（Ｃ）は、異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）、接着促進剤（Ａ）、任意選択の低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、及び任意選択で、この段落で言及される量のポリエチレンのみをポリマー化合物として含有することが特に理解される。

繊維強化組成物（Ｃ）は、１．０～６０．０ｇ／１０分の範囲、より好ましくは１．２～４０．０ｇ／１０分の範囲、さらにより好ましくは２．０～３５．０ｇ／１０分の範囲、例えば２．５～２９．０ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する。

１つの好ましい実施形態によれば、繊維強化組成物（Ｃ）は、１．０～１０．０ｇ／１０分（例えば２．０～１０．０ｇ／１０分、又は２．５～１０．０ｇ／１０分）の範囲のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する。１．０～１０．０ｇ／１０分の範囲（及び部分範囲）のメルトフローレートは、本明細書で規定される「本発明の第２の実施形態」と組み合わせて特に好ましい。

機械的特性に関して、繊維強化組成物（Ｃ）が、少なくとも２０００ＭＰａ、より好ましくは少なくとも２２００ＭＰａ、さらにより好ましくは少なくとも２３００ＭＰａ、例えば少なくとも２４００ＭＰａのＩＳＯ５２７－１Ａに従って決定された引張弾性率、及び／又は少なくとも４０ＭＰａ、より好ましくは少なくとも４２ＭＰａ、さらにより好ましくは少なくとも４５ＭＰａ、例えば少なくとも５０ＭＰａのＩＳＯ５２７－２に従って決定された引張強さを有することが好ましい。

前の段落に加えて又はその代わりに、当該繊維強化組成物は、少なくとも３．０％、より好ましくは少なくとも３．２％、さらにより好ましくは少なくとも３．４％のＩＳＯ５２７－２に従って２３℃で決定された破断点伸びを有することが好ましい。

繊維強化組成物（Ｃ）は、異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）、繊維（Ｆ）、任意選択で接着促進剤（ＡＰ）、任意選択で添加剤（ＡＤ）、及び任意選択で低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）を溶融ブレンド（溶融混合）することにより得られることが好ましい。

以下で、異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）、繊維（Ｆ）、接着促進剤（ＡＰ）及び低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）について、より詳細に説明する。

異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）
本発明の繊維強化組成物（Ｃ）は、異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）を含む。

本発明に係る異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）は、プロピレンのホモポリマー又はコポリマー（ＰＰ）であるマトリクス、及びそのマトリクスの中に分散しているエラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）を含む。従って、マトリクスは、マトリクスの一部ではない（微細に）分散した混在物を含有し、この混在物はエラストマーコポリマー（Ｅ）を含有する。用語「混在物」は、マトリクス及びこの混在物が異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）内で異なる相を形成することを示す。第２の相又はいわゆる混在物の存在は、例えば高分解能顕微鏡法、例えば電子顕微鏡観察若しくは原子間力顕微鏡法によって、又は動的機械的熱分析（ｄｙｎａｍｉｃ ｍｅｃｈａｎｉｃａｌ ｔｈｅｒｍａｌ ａｎａｌｙｓｉｓ：ＤＭＴＡ）によって見ることができる。具体的には、ＤＭＴＡにおいて、多相構造の存在は、少なくとも２つの区別可能なガラス転移温度の存在によって特定できる。

従って、本発明に係る異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）は、好ましくは、
（ａ）マトリクスとしての（半）結晶性のプロピレンのホモポリマー又はコポリマー（ＰＰ）と、
（ｂ）エラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）と
を含む。

特に、異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）が、異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）の総重量に基づいて、
（ａ）６０．０～９５．０重量％、より好ましくは６１．０～９２．０重量％の、プロピレンのホモポリマー又はコポリマー（ＰＰ）であるマトリクスと、
（ｂ）５．０～４０．０重量％、より好ましくは８．０～３９．０重量％のエラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）と
を含み、より好ましくはこれらからなることが好ましい。

本発明に係る異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）は、少なくとも２つの区別可能なガラス転移温度Ｔｇ（１）及びＴｇ（２）を有することが好ましい。特に、第１のガラス転移温度Ｔｇ（１）は－１５℃未満であることが好ましく、より好ましくは－２５℃未満である。加えて、第２のガラス転移温度Ｔｇ（２）は、少なくとも－５℃であることが好ましく、より好ましくは少なくとも－４℃である。

好ましくは、異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）は、５．０～１００ｇ／１０分の範囲、より好ましくは６．０～９５．０ｇ／１０分の範囲、さらにより好ましくは７．０～８７．０ｇ／１０分の範囲、例えば８．０～８０．０ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する。

さらに、異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）が、１．８～３．０ｄｌ／ｇの範囲、より好ましくは２．５～３．０ｄｌ／ｇの範囲のＣＲＹＳＴＥＸ ＱＣに従って決定された可溶部（ＳＦ）のＩＳＯ１６２８／１（デカリン中１３５℃）に従って測定された固有粘度（ＩＶ）を有することが好ましい。

好ましくは、異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）が、熱機械的に安定であることが望ましい。従って、異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）は、１３０～１６５℃の範囲、好ましくは１３０～１６０℃の範囲、より好ましくは１３０～１５９℃の範囲、さらにより好ましくは１３２～１５９℃の範囲、さらにより好ましくは１３５～１５８℃の範囲、例えば１３９～１５７℃の範囲の示差走査熱量測定（ＤＳＣ）に従って決定された融解温度Ｔｍを有することが理解される。

プロピレンのホモポリマー又はコポリマー（ＰＰ）は、少なくとも０．４モル％（好ましくは０．４～１．２モル％の範囲）の量の１，２エリスロ位置欠陥を有する。理論に束縛されるものではないが、ポリマー鎖内のプロピレンの多量の誤挿入は、プロピレンのホモポリマー又はコポリマー（ＰＰ）がシングルサイト触媒、好ましくはメタロセン触媒の存在下で生成されることを示す。例えば、Ｚｉｅｇｌｅｒ－Ｎａｔｔａ（チーグラー・ナッタ）触媒の存在下で生成されるプロピレンのホモポリマー又はコポリマーは、０．４モル％をはるかに下回る量の１，２エリスロ領域欠陥を有することができ、多くの場合、１，２エリスロ領域欠陥を本質的に含まないことが当該技術分野で公知である。

異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）は、プロピレン以外にコモノマーも含む。好ましくは、異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）は、プロピレン以外にエチレン及び／又はＣ_４～Ｃ_１２α－オレフィンを含む。

従って、本発明に係る用語「プロピレンのコポリマー」は、
（ａ）プロピレン、
並びに
（ｂ）エチレン及び／又はＣ_４～Ｃ_１２α－オレフィン
から誘導可能な単位を含み、好ましくはこれらからなるポリプロピレンとして理解される。

さらには、本発明に係る用語「エチレンコポリマー」は、
（ａ）エチレン
及び
（ｂ）Ｃ_３～Ｃ_１２α－オレフィン
から誘導可能な単位を含み、好ましくはこれらからなるポリエチレンとして理解される。

従って、プロピレンのホモポリマー又はコポリマー（ＰＰ）、すなわち異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）のマトリクスは、プロピレンと共重合可能なモノマー、例えばエチレン並びに／又はＣ_４～Ｃ_１２α－オレフィン、特にエチレン並びに／又はＣ_４～Ｃ_８α－オレフィン、例えば１－ブテン及び／若しくは１－ヘキセン等のコモノマーを含むことができる。エラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）は、エチレンと共重合可能なモノマー、例えばＣ_３～Ｃ_１２α－オレフィン、特にプロピレン、１－ブテン、１－ヘキセン及び／又は１－オクテン等のコモノマーを含むことができる。より具体的には、本発明の異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）は、プロピレン及びエチレン以外に、１－ブテン、１－ヘキセン及び／又は１－オクテンから誘導可能な単位を含む。

従って、本発明に係るプロピレンのホモポリマー又はコポリマー（ＰＰ）は、プロピレンホモポリマー又はプロピレンコポリマーであることができる。

特に、プロピレンのホモポリマー又はコポリマー（ＰＰ）は、８．５モル％以下、より好ましくは０．０～８．３モル％の範囲、さらにより好ましくは０．０～８．０モル％の範囲、例えば０．０～６．０モル％の範囲のコモノマー含有量、好ましくはエチレン含有量を有することが好ましい。

本発明に係るエラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）は、エチレンと共重合可能なモノマー、例えばＣ_３～Ｃ_１２α－オレフィン、特にプロピレン、１－ブテン、１－ヘキセン及び／又は１－オクテン等のコモノマーを含む。好ましくは、エラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）は、エラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）の総重量に基づいて１５．０～８５．０重量％の範囲、より好ましくは１８．０～８２．０重量％の範囲、さらにより好ましくは１９．０～７９．０重量％の範囲、例えば２０．０～７６．０重量％の範囲のエチレン含有量を有する。

本発明の第１の実施形態によれば、プロピレンのホモポリマー又はコポリマー（ＰＰ）は、プロピレンホモポリマー（ｈＰＰ）であることが好ましい。

本明細書で使用する表現「プロピレンホモポリマー」は、実質的に、すなわち、少なくとも９９．０重量％、より好ましくは少なくとも９９．５重量％、さらにより好ましくは少なくとも９９．８重量％、例えば少なくとも９９．９重量％のプロピレン単位からなるポリプロピレンに関する。別の実施形態では、プロピレン単位のみが検出可能であり、すなわち、プロピレンのみが重合されている。

従って、本発明の第１の実施形態によれば、異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）は、
ａ）プロピレンホモポリマー（ｈＰＰ）であるマトリクスと、
ｂ）エラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）と
を含む。

本発明の第１の実施形態に係るエラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）は、エチレンと共重合可能なモノマー、例えばＣ_３～Ｃ_１２α－オレフィン、特にプロピレン、１－ブテン、１－ヘキセン及び／又は１－オクテン等のコモノマーを含む。本発明の第１の実施形態によれば、エラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）がエチレン及びプロピレンのコポリマーであることが特に好ましい。言い換えれば、本発明の第１の実施形態に係るエラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）は、エチレン及びプロピレンから誘導可能な単位のみを含む。

従って、本発明の第１の実施形態に係る異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）は、エチレン及びプロピレンから誘導可能な単位のみを含むことが好ましい。

好ましくは、本発明の第１の実施形態に係る異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）は、２．２～８．７モル％の範囲、より好ましくは２．７～５．８モル％の範囲、さらにより好ましくは２．９～４．４モル％の範囲のコモノマー含有量、好ましくはエチレン含有量を有する。

さらに、本発明の第１の実施形態に係る異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）は、本発明の第１の実施形態に係る異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）の総重量に基づいて５．０～３５．０重量％の範囲、より好ましくは７．０～２０．０重量％の範囲、さらにより好ましくは９．０～１５．０重量％の範囲、例えば１０．０～１２．０重量％の範囲のＩＳＯ１６１５２に従って２５℃で決定された冷キシレン可溶部（ＸＣＳ）含有量を有することが好ましい。

追加的又は代替的に、本発明の第１の実施形態に係る異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）の上記冷キシレン可溶部（ＸＣＳ）画分は、２０．９～４４．７モル％の範囲、より好ましくは２５．０～４０．０モル％の範囲、さらにより好ましくは２８．０～３８．０モル％の範囲、例えば３０．０～３４．０モル％の範囲のコモノマー含有量、好ましくはエチレン含有量を有することが好ましい。

好ましくは、本発明の第１の実施形態に係る異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）は、１．８～３．０ｄｌ／ｇの範囲、より好ましくは２．２～２．８ｄｌ／ｇの範囲、さらにより好ましくは２．３～２．７ｄｌ／ｇの範囲の冷キシレン可溶部（ＸＣＳ）画分のＩＳＯ１６２８／１（デカリン中１３５℃）に従って測定された固有粘度（ＩＶ）を有する。

これまでの段落に加えて又はその代わりに、本発明の第１の実施形態に係る異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）は、好ましくは、本発明の第１の実施形態に係る異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）の総重量に基づいて５．０～３５．０重量％の範囲、より好ましくは７．０～２０．０重量％の範囲、さらにより好ましくは９．０～１５．０重量％の範囲、例えば１０．０～１２．０重量％の範囲のＣＲＹＳＴＥＸ ＱＣに従って決定された可溶部（ＳＦ）を有することが理解される。

本発明の第１の実施形態に係る異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）のＣＲＹＳＴＥＸ ＱＣに従って決定された可溶部（ＳＦ）のコモノマー含有量、好ましくはエチレン含有量は、好ましくは２０．９～４４．７モル％の範囲、より好ましくは２５．０～４０．０モル％の範囲、さらにより好ましくは２８．０～３８．０モル％の範囲、例えば３０．０～３４．０モル％の範囲にある。

好ましくは、本発明の第１の実施形態に係る異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）は、１．８～３．０ｄｌ／ｇの範囲、より好ましくは２．２～２．８ｄｌ／ｇの範囲、さらにより好ましくは２．３～２．７ｄｌ／ｇの範囲のＣＲＹＳＴＥＸ ＱＣに従って決定された可溶部（ＳＦ）のＩＳＯ１６２８／１（デカリン中１３５℃）に従って測定された固有粘度（ＩＶ）を有する。

本発明の第１の実施形態に係る異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）は、中程度のメルトフローレートを有することが好ましい。それゆえ、本発明の第１の実施形態に係る異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）は、好ましくは、２０．０～１００．０ｇ／１０分の範囲、より好ましくは４５．０～９５．０ｇ／１０分の範囲、さらにより好ましくは５６．０～９０．０ｇ／１０分の範囲、例えば７０．０～８０．０ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する。

さらに、本発明の第１の実施形態に係る異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）は、１３０～１６５℃の範囲、より好ましくは１３５～１６０℃の範囲、さらにより好ましくは１４５～１５９℃の範囲、例えば１５２～１５７℃の範囲の示差走査熱量測定（ＤＳＣ）に従って決定された融解温度Ｔｍを有する。

機械的特性に関して、本発明の第１の実施形態に係る異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）は、５００～２０００ＭＰａの範囲、より好ましくは８００～１９００ＭＰａの範囲、さらにより好ましくは１０００～１５００ＭＰａの範囲、例えば１１００～１３００ＭＰａの範囲のＩＳＯ１７８に従って決定された曲げ弾性率を有することが好ましい。

前の段落に加えて又はその代わりに、本発明の第１の実施形態に係る異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）は、少なくとも１．５ｋＪ／ｍ^２、より好ましくは少なくとも２．５ｋＪ／ｍ^２、さらにより好ましくは少なくとも３．０ｋＪ／ｍ^２、例えば少なくとも３．５ｋＪ／ｍ^２のＩＳＯ１７９／１ｅＡに従って２３℃で決定されたノッチ付きシャルピー衝撃強さ、及び／又は少なくとも０．５ｋＪ／ｍ^２、より好ましくは少なくとも０．８ｋＪ／ｍ^２、さらにより好ましくは少なくとも１．３ｋＪ／ｍ^２、例えば少なくとも１．７ｋＪ／ｍ^２のＩＳＯ１７９／１ｅＡに従って－２０℃で決定されたノッチ付きシャルピー衝撃強さを有することが好ましい。

さらに、本発明の第１の実施形態に係る繊維強化組成物（Ｃ）は、３０００～６０００ＭＰａの範囲、より好ましくは３５００～５８００ＭＰａの範囲、さらにより好ましくは４２００～５３００ＭＰａの範囲、例えば４７００～５０００ＭＰａの範囲のＩＳＯ５２７－１Ａに従って決定された引張弾性率を有することが好ましい。

追加的に又は代替的に、本発明の第１の実施形態に係る繊維強化組成物（Ｃ）は、３．０％超、より好ましくは３．２％超、さらにより好ましくは３．３％超、例えば３．４％超のＩＳＯ５２７－２に従って決定された破断点伸びを有することが好ましい。

本発明の第１の実施形態に係る異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）は、その個々の成分、すなわち、プロピレンホモポリマー（ｈＰＰ）であるマトリクス並びにエチレン及びプロピレンのコポリマーであるエラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）によってさらに規定することができる。

プロピレンホモポリマー（ｈＰＰ）であるマトリクスは、好ましくは、３０．０～２００ｇ／１０分の範囲、より好ましくは４０．０～１１０ｇ／１０分の範囲、さらにより好ましくは６０．０～９５．０ｇ／１０分の範囲、例えば７５．０～８５．０ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する。

好ましくは、プロピレンホモポリマー（ｈＰＰ）は、１４０～１６０℃の範囲、より好ましくは１４２～１５９℃の範囲、さらにより好ましくは１４５～１５８℃の範囲、例えば１４７～１５７℃の範囲の示差走査熱量測定（ＤＳＣ）に従って決定された融解温度Ｔｍを有する。

プロピレンホモポリマー（ｈＰＰ）は、少なくとも０．４モル％の量の１，２エリスロ位置欠陥を有し、これは、上に概説したように、このプロピレンホモポリマー（ＰＰ）がシングルサイト触媒、好ましくはメタロセン触媒の存在下で生成されることを示す。

以下により詳細に記載されるように、本発明の第１の実施形態に係る異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）は、好ましくはメタロセン触媒の存在下での逐次（連続）プロセスで得られる。従って、プロピレンホモポリマー（ｈＰＰ）及びエラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）は、メタロセン触媒の存在下での逐次プロセスで調製されることが特に好ましい。

従って、エチレン及びプロピレンのコポリマーである本発明の第１の実施形態に係るエラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）も、少なくとも０．４モル％（好ましくは０．４～１．２モル％の範囲）の量の１，２エリスロ位置欠陥を有することが好ましい。

本発明の第１の実施形態に係る異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）は、好ましくは、
ｉ）６０．０～９９．０重量％、より好ましくは７５．０～９８．０重量％、さらにより好ましくは８０．０～９５．０重量％、例えば８５．０～９０．０重量％のプロピレンホモポリマー（ｈＰＰ）であるマトリクスと、
ｉｉ）１．０～４０．０重量％、より好ましくは２．０～２５．０重量％、さらにより好ましくは５．０～２０．０重量％、例えば１０．０～１５．０重量％のエチレン及びプロピレンのコポリマーであるエラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）と
を含む。

本発明の第１の実施形態に係る異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）は、プロピレンホモポリマー（ｈＰＰ）及びエラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）をともにブレンド、好ましくは溶融ブレンドすることによって、又は逐次プロセスでプロピレンホモポリマー（ｈＰＰ）及びエラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）を生成することによって調製することができ、後者が好ましい。

本発明の第１の実施形態に係る異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）の調製のためのプロセスは、好ましくは、直列に接続された少なくとも２つの反応器を含む逐次重合プロセスであり、このプロセスは、
（Ａ）スラリー反応器（ＳＲ）、好ましくはループ反応器（ＬＲ）である第１の反応器（Ｒ－１）においてプロピレンを重合し、本発明において規定されるプロピレンホモポリマー（ｈＰＰ）の第１の画分を得る工程と、
（Ｂ）第１の反応器（Ｒ－１）の上記プロピレンホモポリマー（ｈＰＰ）の第１の画分を、気相反応器（ＧＰＲ－１）である第２の反応器（Ｒ－２）に移す工程と、
（Ｃ）上記第２の反応器（Ｒ－２）にプロピレンを供給する工程と、
（Ｄ）上記第２の反応器（Ｒ－２）においてプロピレンホモポリマー（ｈＰＰ）の第１の画分の存在下でプロピレンを重合して、プロピレンホモポリマー（ｈＰＰ）の第２の画分を得る工程であって、これらの第１及び第２の画分は、本発明のプロピレンホモポリマー（ｈＰＰ）を形成する工程と、
（Ｅ）第２の反応器（Ｒ－２）の上記プロピレンホモポリマー（ｈＰＰ）を、気相反応器（ＧＰＲ－２）である第３の反応器（Ｒ－３）に移す工程と、
（Ｆ）上記第３の反応器（Ｒ－３）に、プロピレン、並びにエチレン及びＣ_４～Ｃ_１２α－オレフィン、好ましくはエチレンから選択されるコモノマーを供給する工程と、
（Ｇ）上記第３の反応器（Ｒ－３）において上記プロピレンホモポリマー（ｈＰＰ）の存在下でプロピレン、並びにエチレン及びＣ_４～Ｃ_１２α－オレフィン、好ましくはエチレンから選択されるコモノマーを重合して、本発明において規定されるエラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）を得る工程であって、上記プロピレンホモポリマー（ｈＰＰ）及び上記エラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）は、本発明において規定される異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）を形成する工程と
を含み、さらに、
第１の反応器（Ｒ－１）、第２の反応器（Ｒ－２）及び第３の反応器（Ｒ－３）において、重合は固体触媒系（ＳＣＳ）の存在下で起こる。

固体触媒系（ＳＣＳ）は、以下により詳細に定義される。

用語「逐次重合プロセス」は、本発明の第１の実施形態に係る異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）が、直列に接続された少なくとも２つの反応器において生成されることを意味する。より正確には、用語「逐次重合プロセス」は、本出願において、第１の反応器（Ｒ－１）のポリマーが未反応モノマーとともに第２の反応器（Ｒ－２）に直接運ばれることを示す。従って、当該プロセスの決定的な態様は、少なくとも２つの異なる反応器中での異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）の調製であり、第１の反応器（Ｒ－１）の反応材料は、第２の反応器（Ｒ－２）に直接運ばれる。従って、当該プロセスは、少なくとも第１の反応器（Ｒ－１）及び第２の反応器（Ｒ－２）を含む。１つの特定の実施形態では、当該プロセスは、３つの重合反応器（Ｒ－１）、（Ｒ－２）及び（Ｒ－３）からなる。用語「重合反応器」は、主重合がそこで起こることを示すものとする。従って、当該プロセスが３つの重合反応器からなる場合、この定義は、プロセス全体が例えば前重合反応器における前重合（予備重合、プレポリマー化）工程を含むという選択肢を排除しない。用語「ｃｏｎｓｉｓｔｓ ｏｆ（…からなる）」は、主たる重合反応器を考慮した閉鎖語句（ｃｌｏｓｉｎｇ ｆｏｒｍｕｌａｔｉｏｎ）に過ぎない。

第１の反応器（Ｒ－１）はスラリー反応器（ＳＲ）であり、スラリーで稼働する、いずれの連続若しくは単純撹拌式のバッチタンク反応器又はループ反応器であることができる。本発明によれば、スラリー反応器（ＳＲ）は、好ましくはループ反応器（ＬＲ）である。

第２の反応器（Ｒ－２）、第３の反応器（Ｒ－３）及び任意の後続の反応器は気相反応器（ＧＰＲ）である。このような気相反応器（ＧＰＲ）は、任意の機械的混合反応器又は流動床反応器であることができる。好ましくは、気相反応器（ＧＰＲ）は、少なくとも０．２ｍ／秒のガス速度を有する機械的に撹拌された流動床反応器を含む。従って、気相反応器（ＧＰＲ）は、好ましくは機械的撹拌機を備えた流動床型反応器であることが理解される。

各反応器における条件（温度、圧力、反応時間、モノマー供給）は所望の生成物に依存し、それは当業者の知識の範囲内にある。すでに上で示したように、第１の反応器（Ｒ－１）はスラリー反応器（ＳＲ）、例えばループ反応器（ＬＲ）であるのに対して、第２の反応器（Ｒ－２）及び第３の反応器（Ｒ－３）は気相反応器（ＧＰＲ－１）及び（ＧＰＲ－２）である。後続の反応器も、存在する場合、気相反応器（ＧＰＲ）である。

好ましい多段階プロセスは、Ｂｏｒｅａｌｉｓ Ａ／Ｓ（ボレアリス）、デンマークによって開発されたもの（ＢＯＲＳＴＡＲ（登録商標）技術として公知）等の「ループ－気相」プロセスであり、例えば欧州特許出願公開第０８８７３７９号明細書又は国際公開第９２／１２１８２号パンフレット等の特許文献に記載されている。

マルチモーダル（多峰性）ポリマーは、例えば国際公開第９２／１２１８２号パンフレット、欧州特許出願公開第０８８７３７９号明細書、及び国際公開第９８／５８９７６号パンフレットに記載されているいくつかのプロセスに従って生成することができる。これらの文書の内容は、参照により本明細書に含まれる。

好ましくは、上記で規定された異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）を製造するための当該プロセスでは、工程（Ａ）の第１の反応器（Ｒ－１）、すなわちスラリー反応器（ＳＲ）、例えばループ反応器（ＬＲ）についての条件は、以下のとおりであってもよい。
・温度は、４０℃～１１０℃の範囲内、好ましくは６０℃～１００℃の間、より好ましくは６５～９０℃の範囲内にあり、
・圧力は、２０ｂａｒ（バール）～８０ｂａｒの範囲内、好ましくは４０ｂａｒ～７０ｂａｒの間にあり、
・それ自体公知の方法でモル質量を制御するために水素を添加することができる。

続いて、工程（Ａ）からの反応混合物は、第２の反応器（Ｒ－２）、すなわち気相反応器（ＧＰＲ－１）、すなわち工程（Ｄ）に移され、この際の工程（Ｄ）における条件は、好ましくは以下のとおりである。
・温度は５０℃～１３０℃の範囲内、好ましくは６０℃～１００℃の間にあり、
・圧力は５ｂａｒ～５０ｂａｒの範囲内、好ましくは１５ｂａｒ～４０ｂａｒの間にあり、
・それ自体公知の方法でモル質量を制御するために水素を添加することができる。

滞留時間は、両方の反応器ゾーンで異なってもよい。

異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）の製造プロセスの１つの実施形態では、スラリー反応器（ＳＲ）、例えばループ（ＬＲ）における滞留時間は、０．２～４．０時間、例えば０．３～１．５時間の範囲にあり、気相反応器（ＧＰＲ）における滞留時間は、概して０．２～６．０時間、例えば０．５～４．０時間となる。

所望に応じて、上記重合は、第１の反応器（Ｒ－１）中、すなわちスラリー反応器（ＳＲ）中、例えばループ反応器（ＬＲ）中で、超臨界条件下で、公知の様式で行われてもよい。

第３の反応器（Ｒ－３）、すなわち第２の気相反応器（ＧＰＲ－２）、及び存在する場合の任意の他の後続の気相反応器（ＧＰＲ）における条件は、第２の反応器（Ｒ－２）と同様である。

当該プロセスは、第１の反応器（Ｒ－１）における重合の前の前重合も包含してもよい。この前重合は第１の反応器（Ｒ－１）中で行うことができるが、しかしながら、前重合が別個の反応器、いわゆる前重合反応器中で行われることが好ましい。

本発明に係る本発明の本発明の第１の実施形態に係る異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）は、遷移金属化合物を含む固体触媒系（ＳＣＳ）の存在下で調製される。

固体触媒系（ＳＣＳ）が、メタロセン錯体、ホウ素含有共触媒及び／又はアルミノキサン共触媒を含む共触媒系、並びにシリカ担体を含むメタロセン触媒であることが特に好ましい。

特に、このメタロセン触媒が、
（ｉ）一般式（Ｉ）のメタロセン錯体であって、

上記式（Ｉ）中、各Ｘは、独立に、σドナー配位子であり、
Ｌは、－Ｒ’_２Ｃ－、－Ｒ’_２Ｃ－ＣＲ’_２－、－Ｒ’_２Ｓｉ－、－Ｒ’_２Ｓｉ－ＳｉＲ’_２－、－Ｒ’_２Ｇｅ－から選択される二価の架橋基であり、各Ｒ’は、独立に、水素原子、若しくは周期表の１４～１６族からの１つ以上のヘテロ原子若しくはフッ素原子を含有していてもよいＣ_１～Ｃ_２０－ヒドロカルビル基であるか、又は任意選択で、２つのＲ’基は一緒になって環を形成することができ、
各Ｒ^１は、独立に、同じであるか、又は異なることができ、水素、直鎖状若しくは分枝状のＣ_１～Ｃ_６－アルキル基、Ｃ_７～２０－アリールアルキル、Ｃ_７～２０－アルキルアリール基又はＣ_６～２０－アリール基又はＯＹ基であり、ＹはＣ_１～１０－ヒドロカルビル基であり、任意選択で、２つの隣接するＲ^１基は、それらが結合するフェニル炭素を含む環の一部であることができ、
各Ｒ^２は、独立に、同じであるか、又は異なることができ、ＣＨ_２－Ｒ^８基であり、Ｒ^８は、Ｈ又は直鎖状若しくは分枝状のＣ_１～６－アルキル基、Ｃ_３～８－シクロアルキル基、Ｃ_６～１０－アリール基であり、
Ｒ^３は、直鎖状若しくは分枝状のＣ_１～Ｃ_６－アルキル基、Ｃ_７～２０－アリールアルキル、Ｃ_７～２０－アルキルアリール基又はＣ_６～Ｃ_２０－アリール基であり、
Ｒ^４はＣ（Ｒ^９）_３基であり、Ｒ^９は、直鎖状又は分枝状のＣ_１～Ｃ_６－アルキル基であり、
Ｒ^５は、水素、若しくは周期表の１４～１６族からの１つ以上のヘテロ原子を含有していてもよい脂肪族Ｃ_１～Ｃ_２０－ヒドロカルビル基であり、
Ｒ^６は、水素、若しくは周期表の１４～１６族からの１つ以上のヘテロ原子を含有していてもよい脂肪族Ｃ_１～Ｃ_２０－ヒドロカルビル基であるか、又は
Ｒ^５及びＲ^６は一緒になって、ｎ個の基Ｒ^１０によって置換されていてもよい５員飽和炭素環を形成することができ、ｎは０～４であり、
各Ｒ^１０は、同じであるか又は異なり、Ｃ_１～Ｃ_２０－ヒドロカルビル基、又は周期表の１４～１６族に属する１つ以上のヘテロ原子を含有していてもよいＣ_１～Ｃ_２０－ヒドロカルビル基であってもよく、
Ｒ^７は、Ｈ、又は直鎖状若しくは分枝状のＣ_１～Ｃ_６－アルキル基、又は１～３個の基Ｒ^１１によって置換されていてもよい６～２０個の炭素原子を有するアリール若しくはヘテロアリール基であり、
各Ｒ^１１は、独立に、同じであるか、又は異なることができ、水素、直鎖状若しくは分枝状のＣ_１～Ｃ_６－アルキル基、Ｃ_７～２０－アリールアルキル、Ｃ_７～２０－アルキルアリール基又はＣ_６～２０－アリール基又はＯＹ基であり、ＹはＣ_１～１０－ヒドロカルビル基である
メタロセン錯体と、
（ｉｉ）ホウ素含有共触媒及び／又はアルミノキサン共触媒を含む共触媒系と、
（ｉｉｉ）シリカ担体と
を含むことが好ましい。

用語「σドナー配位子」は、当業者にはよく理解されており、すなわち、σ結合を介して金属に結合した基である。従って、アニオン性配位子「Ｘ」は、独立にハロゲンであることができ、又はＲ’、ＯＲ’、ＳｉＲ’_３、ＯＳｉＲ’_３、ＯＳＯ_２ＣＦ_３、ＯＣＯＲ’、ＳＲ’、ＮＲ’_２若しくはＰＲ’_２基からなる群から選択されてもよく、式中、Ｒ’は、独立に、水素、直鎖状又は分枝状の、環状又は非環状の、Ｃ_１～Ｃ_２０アルキル、Ｃ_２～Ｃ_２０アルケニル、Ｃ_２～Ｃ_２０アルキニル、Ｃ_３～Ｃ_１２シクロアルキル、Ｃ_６～Ｃ_２０アリール、Ｃ_７～Ｃ_２０アリールアルキル、Ｃ_７～Ｃ_２０アルキルアリール、Ｃ_８～Ｃ_２０アリールアルケニルであり、Ｒ’基は、任意選択で、１つ以上の１４～１６族に属するヘテロ原子を含有することができる。好ましい実施形態では、アニオン性配位子「Ｘ」は同一であり、ハロゲン、例えばＣｌ、又はメチル若しくはベンジルのいずれかである。

好ましい一価のアニオン性配位子は、ハロゲン、特に塩素（Ｃｌ）である。

好ましいメタロセン錯体としては、
ｒａｃ－ジメチルシランジイルビス［２－メチル－４－（３’，５’－ジメチルフェニル）－５－メトキシ－６－ｔｅｒｔ－ブチルインデン－１－イル］ジルコニウムジクロリド、
ｒａｃ－ａｎｔｉ－ジメチルシランジイル［２－メチル－４－（４’－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）－インデン－１－イル］［２－メチル－４－（４’－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）－５－メトキシ－６－ｔｅｒｔ－ブチルインデン－１－イル］ジルコニウムジクロリド、
ｒａｃ－ａｎｔｉ－ジメチルシランジイル［２－メチル－４－（４’－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）－インデン－１－イル］［２－メチル－４－フェニル－５－メトキシ－６－ｔｅｒｔ－ブチルインデン－１－イル］ジルコニウムジクロリド、
ｒａｃ－ａｎｔｉ－ジメチルシランジイル［２－メチル－４－（３’，５’－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）－１，５，６，７－テトラヒドロ－ｓ－インダセン－１－イル］［２－メチル－４－（３’，５’－ジメチル－フェニル）－５－メトキシ－６－ｔｅｒｔ－ブチルインデン－１－イル］ジルコニウムジクロリド、
ｒａｃ－ａｎｔｉ－ジメチルシランジイル［２－メチル－４，８－ビス－（４’－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）－１，５，６，７－テトラヒドロ－ｓ－インダセン－１－イル］［２－メチル－４－（３’，５’－ジメチル－フェニル）－５－メトキシ－６－ｔｅｒｔ－ブチルインデン－１－イル］ジルコニウムジクロリド、
ｒａｃ－ａｎｔｉ－ジメチルシランジイル［２－メチル－４，８－ビス－（３’，５’－ジメチルフェニル）－１，５，６，７－テトラヒドロ－ｓ－インダセン－１－イル］［２－メチル－４－（３’，５’－ジメチルフェニル）－５－メトキシ－６－ｔｅｒｔ－ブチルインデン－１－イル］ジルコニウムジクロリド、
ｒａｃ－ａｎｔｉ－ジメチルシランジイル［２－メチル－４，８－ビス－（３’，５’－ジメチルフェニル）－１，５，６，７－テトラヒドロ－ｓ－インダセン－１－イル］［２－メチル－４－（３’，５’－５－ｔｅｒｔ－ブチル－フェニル）－５－メトキシ－６－ｔｅｒｔ－ブチルインデン－１－イル］ジルコニウムジクロリド
が挙げられる。

とりわけ好ましいのは、ｒａｃ－ａｎｔｉ－ジメチルシランジイル［２－メチル－４，８－ビス－（３’，５’－ジメチルフェニル）－１，５，６，７－テトラヒドロ－ｓ－インダセン－１－イル］［２－メチル－４－（３’，５’－ジメチルフェニル）－５－メトキシ－６－ｔｅｒｔ－ブチルインデン－１－イル］ジルコニウムジクロリド（ＩＩ）である。

上記錯体、ひいては本発明の触媒を形成するために必要な配位子は、任意のプロセスで合成することができ、当業者の有機化学者であれば、必要な配位子材料を製造するための様々な合成プロトコルを考案することができるであろう。例えば、国際公開第２００７／１１６０３４号パンフレットは、必要な化学反応を開示する。合成プロトコルは一般に、国際公開第２００２／０２５７６号パンフレット、国際公開第２０１１／１３５００４号パンフレット、国際公開第２０１２／０８４９６１号パンフレット、国際公開第２０１２／００１０５２号パンフレット、国際公開第２０１１／０７６７８０号パンフレット、国際公開第２０１５／１５８７９０号パンフレット及び国際公開第２０１８／１２２１３４号パンフレットにも見出すことができる。とりわけ、本発明の最も好ましい触媒が記載される国際公開第２０１９／１７９９５９号パンフレットが参照される。

本発明によれば、ホウ素含有共触媒及び／又はアルミノキサン共触媒を含む共触媒系が、上記で規定されたメタロセン触媒錯体と組み合わせて使用される。

アルミノキサン共触媒は、式（ＩＩＩ）のものであることができる。

式（ＩＩＩ）中、ｎは通常６～２０であり、Ｒは以下の意味を有する。

アルミノキサンは、有機アルミニウム化合物、例えば式ＡｌＲ_３、ＡｌＲ_２Ｙ及びＡｌ_２Ｒ_３Ｙ_３の化合物の部分加水分解で形成され、式中、Ｒは、例えばＣ_１～Ｃ_１０－アルキル、好ましくはＣ_１～Ｃ_５－アルキル、又はＣ_３～Ｃ_１０－シクロアルキル、Ｃ_７～Ｃ_１２－アリールアルキル若しくはＣ_７～Ｃ_１２－アルキルアリール、及び／又はフェニル若しくはナフチルであることができ、Ｙは、水素、ハロゲン、好ましくは塩素若しくは臭素、又はＣ_１～Ｃ_１０－アルコキシ、好ましくはメトキシ若しくはエトキシであることができる。得られる酸素含有アルミノキサンは、一般に純粋な化合物ではなく、式（ＩＩＩ）のオリゴマーの混合物である。

好ましいアルミノキサンはメチルアルミノキサン（ＭＡＯ）である。本発明に従って共触媒として使用されるアルミノキサンは、その調製の態様に起因して、純粋な化合物ではないため、以降のアルミノキサン溶液のモル濃度は、そのアルミニウム含有量に基づいている。

本発明によれば、アルミノキサン共触媒の代わりにホウ素含有共触媒を使用することもでき、又はアルミノキサン共触媒をホウ素含有共触媒と組み合わせて使用することができる。

ホウ素系共触媒が用いられる場合、ＴＩＢＡ等のアルミニウムアルキル化合物との反応によって錯体が事前（予備）アルキル化されることが通常であるということが当業者には理解されよう。この手順は周知であり、任意の適切なアルミニウムアルキル、例えばＡｌ（Ｃ_１～Ｃ_６アルキル）_３を使用することができる。好ましいアルミニウムアルキル化合物はトリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、トリイソヘキシルアルミニウム、トリ－ｎ－オクチルアルミニウム及びトリイソオクチルアルミニウムである。

あるいは、ボレート（ホウ素アート錯体）共触媒が使用される場合、メタロセン触媒錯体は、そのアルキル化バージョンであり、すなわち、例えば、ジメチル又はジベンジルメタロセン触媒錯体を使用することができる。

注目するホウ素系共触媒としては、式（ＩＶ）のホウ素系共触媒が挙げられる。
ＢＹ_３ （ＩＶ）
式（ＩＶ）中、Ｙは同じであるか又は異なり、水素原子、１～約２０個の炭素原子を有するアルキル基、６～約１５個の炭素原子を有するアリール基、アルキルラジカル中に１～１０個の炭素原子及びアリールラジカル中に６～２０個の炭素原子をそれぞれ有するアルキルアリール、アリールアルキル、ハロアルキル若しくはハロアリール、又はフッ素、塩素、臭素若しくはヨウ素である。Ｙの好ましい例は、メチル、プロピル、イソプロピル、イソブチル又はトリフルオロメチル、アリール又はハロアリールのような不飽和基、例えばフェニル、トリル、ベンジル基、ｐ－フルオロフェニル、３，５－ジフルオロフェニル、ペンタクロロフェニル、ペンタフルオロフェニル、３，４，５－トリフルオロフェニル及び３，５－ジ（トリフルオロメチル）フェニルである。好ましい選択肢は、トリフルオロボラン、トリフェニルボラン、トリス（４－フルオロフェニル）ボラン、トリス（３，５－ジフルオロフェニル）ボラン、トリス（４－フルオロメチルフェニル）ボラン、トリス（２，４，６－トリフルオロフェニル）ボラン、トリス（ペンタフルオロフェニル）ボラン、トリス（トリル）ボラン、トリス（３，５－ジメチル－フェニル）ボラン、トリス（３，５－ジフルオロフェニル）ボラン及び／又はトリス（３，４，５－トリフルオロフェニル）ボランである。

特に好ましいのはトリス（ペンタフルオロフェニル）ボランである。

しかしながら、ボレート、すなわちボレート３＋イオンを含有する化合物を使用することが好ましい。このようなイオン性共触媒は、好ましくは、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート及びテトラフェニルボレート等の非配位性アニオンを含有する。適切な対イオンは、プロトン化されたアミン又はアニリン誘導体、例えばメチルアンモニウム、アニリニウム、ジメチルアンモニウム、ジエチルアンモニウム、Ｎ－メチルアニリニウム、ジフェニルアンモニウム、Ｎ，Ｎ－ジメチルアニリニウム、トリメチルアンモニウム、トリエチルアンモニウム、トリ－ｎ－ブチルアンモニウム、メチルジフェニルアンモニウム、ピリジニウム、ｐ－ブロモ－Ｎ，Ｎ－ジメチルアニリニウム又はｐ－ニトロ－Ｎ，Ｎ－ジメチルアニリニウムである。

本発明に従って使用することができる好ましいイオン性化合物としては、以下のものが挙げられる。
トリエチルアンモニウムテトラ（フェニル）ボレート、
トリブチルアンモニウムテトラ（フェニル）ボレート、
トリメチルアンモニウムテトラ（トリル）ボレート、
トリブチルアンモニウムテトラ（トリル）ボレート、
トリブチルアンモニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレート、
トリプロピルアンモニウムテトラ（ジメチルフェニル）ボレート、
トリブチルアンモニウムテトラ（トリフルオロメチルフェニル）ボレート、
トリブチルアンモニウムテトラ（４－フルオロフェニル）ボレート、
Ｎ，Ｎ－ジメチルシクロヘキシルアンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、
Ｎ，Ｎ－ジメチルベンジルアンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、
Ｎ，Ｎ－ジメチルアニリニウムテトラ（フェニル）ボレート、
Ｎ，Ｎ－ジエチルアニリニウムテトラ（フェニル）ボレート、
Ｎ，Ｎ－ジメチルアニリニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、
Ｎ，Ｎ－ジ（プロピル）アンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、
ジ（シクロヘキシル）アンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、
トリフェニルホスホニウムテトラキス（フェニル）ボレート、
トリエチルホスホニウムテトラキス（フェニル）ボレート、
ジフェニルホスホニウムテトラキス（フェニル）ボレート、
トリ（メチルフェニル）ホスホニウムテトラキス（フェニル）ボレート、
トリ（ジメチルフェニル）ホスホニウムテトラキス（フェニル）ボレート、
トリフェニルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、又は
フェロセニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート）。

好ましいのは、
トリフェニルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、
Ｎ，Ｎ－ジメチルシクロヘキシルアンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、又は
Ｎ，Ｎ－ジメチルベンジルアンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート
である。

驚くべきことに、特定のホウ素共触媒がとりわけ好ましいことが見出された。それゆえ、本発明において使用される好ましいボレートは、トリチルイオンを含む。従って、Ｎ，Ｎ－ジメチルアンモニウム－テトラキスペンタフルオロフェニルボレート及びＰｈ_３ＣＢ（ＰｈＦ_５）_４並びにその類似体の使用がとりわけ好ましい。

本発明によれば、好ましい共触媒は、アルミノキサン、より好ましくはメチルアルミノキサン、アルミノキサンとＡｌアルキルとの組み合わせ、ホウ素又はボレート共触媒、及びアルミノキサンとホウ素系共触媒との組み合わせである。

共触媒の適切な量は、当業者にとっては周知である。
ホウ素とメタロセンの金属イオンとのモル比は、０．５：１～１０：１モル／モル、好ましくは１：１～１０：１、とりわけ１：１～５：１モル／モルの範囲にあってもよい。
アルミノキサン中のＡｌとメタロセンの金属イオンとのモル比は、１：１～２０００：１モル／モル、好ましくは１０：１～１０００：１、より好ましくは５０：１～５００：１モル／モルの範囲にあってもよい。

触媒は、担持形態又は非担持形態で、好ましくは担持形態で使用することができる。使用される粒子状担体材料は、好ましくは、有機材料又は無機材料、例えばシリカ、アルミナ又はジルコニア、又は混合酸化物、例えばシリカ－アルミナ、特にシリカ、アルミナ又はシリカ－アルミナである。シリカ担体の使用が好ましい。当業者は、メタロセン触媒を担持するために必要な手順を知っている。

とりわけ好ましくは、担体は多孔性材料であり、その結果、錯体は、例えば、国際公開第９４／１４８５６号パンフレット（Ｍｏｂｉｌ（モービル））、国際公開第９５／１２６２２号パンフレット（Ｂｏｒｅａｌｉｓ）及び国際公開第２００６／０９７４９７号パンフレットに記載されるものと類似のプロセスを使用して、担体の細孔に装填されてもよい。

シリカ担体の平均粒子サイズ（平均粒径）は、典型的には１０～１００μｍであることができる。しかしながら、担体が１５～８０μｍ、好ましくは１８～５０μｍのメジアン粒子サイズｄ５０を有する場合、特別な利点が得られることが判明した。シリカ担体の平均細孔径は、１０～１００ｎｍの範囲にあることができ、細孔容積は１～３ｍＬ／ｇであることができる。

適切な担体材料の例は、例えば、ＰＱ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ（ピーキュー・コーポレーション）によって製造及び販売されているＥＳ７５７、Ｇｒａｃｅ（グレース）によって製造及び販売されているＳｙｌｏｐｏｌ ９４８、又はＡＧＣ Ｓｉ－Ｔｅｃｈ Ｃｏ．（エイジーシー・エスアイテック）によって製造されているＳＵＮＳＰＥＲＡ ＤＭ－Ｌ－３０３シリカである。担体は、最適なシラノール基含有量に達するために、触媒調製に使用する前に任意に焼成することができる。

これらの担体の使用は、当該技術分野において周知である。

本発明の第２の実施形態によれば、異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）のマトリクスであるプロピレンのホモポリマー又はコポリマー（ＰＰ）は、プロピレンコポリマー（ｃＰＰ）である。

本発明の第２の実施形態に係る異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）は、かなり低いメルトフローレートを有することが好ましい。好ましくは、本発明の第２の実施形態に係る異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）は、５．０～２０．０ｇ／１０分の範囲、より好ましくは６．０～１５．０ｇ／１０分の範囲にある。

本発明の第２の実施形態に係る異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）は、異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）の総重量に基づいて、
ｉ）４０．０～９０．０重量％、より好ましくは４５．０～８５．０重量％、さらにより好ましくは５６．０～７４．０重量％、例えば５８．０～６５．０重量％のプロピレンコポリマー（ｃＰＰ）と、
ｉｉ）１０．０～６０．０重量％、より好ましくは１５．０～５５．０重量％、さらにより好ましくは２６．０～４４．０重量％、例えば３５．０～４２．０重量％のエラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）と
を含むことが好ましい。

プロピレンコポリマー（ｃＰＰ）は、好ましくは、プロピレンと共重合可能なモノマー、例えばエチレン並びに／又はＣ_４～Ｃ_８α－オレフィン、特にエチレン並びに／又はＣ_４～Ｃ_６α－オレフィン、例えば１－ブテン及び／又は１－ヘキセン等のコモノマーを含む。好ましくは、プロピレンコポリマー（ｃＰＰ）は、エチレン、１－ブテン及び１－ヘキセンからなる群からのプロピレンと共重合可能なモノマーを含み、とりわけこれらからなる。より具体的には、プロピレンコポリマー（ｃＰＰ）は、プロピレン以外に、エチレン及び／又は１－ブテンから誘導可能な単位を含む。従って、とりわけ好ましい実施形態では、プロピレンコポリマー（ｃＰＰ）は、エチレン及びプロピレンから誘導可能な単位のみを含む。

特に、プロピレンコポリマー（ｃＰＰ）は、ランダムプロピレンコポリマー、例えばプロピレン及びエチレンのランダムコポリマーであることが好ましい。

用語「ランダムコポリマー」は、好ましくは、ＩＵＰＡＣ（Ｐｕｒｅ Ａｐｐｌ．Ｃｈｅｍ．、第６８巻、第８号、１５９１～１５９５頁、１９９６年）に従って理解されなければならない。好ましくは、コモノマーダイアド（ｄｙａｄ）、例えばエチレンダイアドのモル濃度は、以下の関係に従う。
［ＨＨ］＜［Ｈ］^２
式中、
［ＨＨ］は、隣接するコモノマー単位、例えば隣接するエチレン単位のモル分率であり、
［Ｈ］は、ポリマー中の全コモノマー単位、例えば全エチレン単位のモル分率である。

好ましくは、プロピレンコポリマー（ｃＰＰ）は、２．２～８．５モル％の範囲、より好ましくは２．５～６．０モル％の範囲、さらにより好ましくは３．０～４．８モル％の範囲、例えば３．５～４．０モル％の範囲のコモノマー含有量、例えばエチレン含有量を有する。

さらに、プロピレンコポリマー（ｃＰＰ）が、５．０～２０．０ｇ／１０分の範囲、より好ましくは６．０～１５．０ｇ／１０分の範囲、さらにより好ましくは６．５～１２．０ｇ／１０分の範囲、例えば７．０～１０．０ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有することが好ましい。

プロピレンコポリマー（ｃＰＰ）の融解温度は、好ましくは１２０～１５０℃の範囲、より好ましくは１２３～１４５℃の範囲、さらにより好ましくは１２８～１４０℃の範囲、例えば１３３～１３９℃の範囲にある。

プロピレンコポリマー（ｃＰＰ）の調製のためのプロセスは、好ましくは、直列に接続された少なくとも２つの反応器を含む逐次重合プロセスであり、このプロセスは、
（Ａ）任意選択で、スラリー反応器（ＳＲ）、好ましくはループ反応器（ＬＲ）である第１の反応器（Ｒ－１）においてプロピレン、並びに任意選択でエチレン及びＣ_４～Ｃ_１２α－オレフィン、好ましくはエチレンから選択されるコモノマーを重合し、第１のプロピレンコポリマー画分を得る工程と、
（Ｂ）第１の反応器（Ｒ－１）の上記第１のプロピレンコポリマー画分及び未反応コモノマーを、気相反応器（ＧＰＲ－１）である第２の反応器（Ｒ－２）に移す工程と、
（Ｃ）上記第２の反応器（Ｒ－２）にプロピレン、並びにエチレン及びＣ_４～Ｃ_１２α－オレフィン、好ましくはエチレンから選択されるコモノマーを供給する工程と、
（Ｄ）上記第２の反応器（Ｒ－２）において上記第１のプロピレンコポリマー画分の存在下で並びにエチレン及びＣ_４～Ｃ_１２α－オレフィン、好ましくはエチレンから選択されるコモノマーを重合して、第２のプロピレンコポリマー画分を得る工程であって、上記第１のプロピレンコポリマー画分及び上記第２のプロピレンコポリマー画分は、本発明において規定されるプロピレンコポリマー（ｃＰＰ）を形成する工程と
を含み、さらに、
第１の反応器（Ｒ－１）及び第２の反応器（Ｒ－２）において、重合は固体触媒系（ＳＣＳ）の存在下で起こる。

この固体触媒系（ＳＣＳ）は、本発明の第１の実施形態に係る異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）に関して記載される式（Ｉ）のメタロセン触媒及び共触媒を含むことが好ましく、それらが参照される。

従って、すべての好ましい実施形態を含む上記の固体触媒系（ＳＣＳ）がプロピレンコポリマー（ｃＰＰ）の調製に適用されることが好ましい。

用語「逐次重合プロセス」に関しては、上記で提供された定義が参照される。

第１の反応器（Ｒ－１）は、適用される場合、スラリー反応器（ＳＲ）であり、スラリーで稼働する、いずれの連続若しくは単純撹拌式のバッチタンク反応器又はループ反応器であることが可能である。本発明によれば、スラリー反応器（ＳＲ）は、好ましくはループ反応器（ＬＲ）である。

第２の反応器（Ｒ－２）及び任意の後続の反応器は気相反応器（ＧＰＲ）である。このような気相反応器（ＧＰＲ）は、任意の機械的混合反応器又は流動床反応器であることができる。好ましくは、気相反応器（ＧＰＲ）は、少なくとも０．２ｍ／ｓｅｃのガス速度を有する機械的に撹拌された流動床反応器を含む。従って、気相反応器（ＧＰＲ）は、好ましくは機械的撹拌機を備えた流動床型反応器であることが理解される。

各反応器における条件（温度、圧力、反応時間、モノマー供給）は所望の生成物に依存し、それは当業者の知識の範囲内にある。すでに上で示したように、第１の反応器（Ｒ－１）はスラリー反応器（ＳＲ）、例えばループ反応器（ＬＲ）であるのに対して、第２の反応器（Ｒ－２）は気相反応器（ＧＰＲ－１）である。後続の反応器も、存在する場合、気相反応器（ＧＰＲ）である。

好ましい多段階プロセスは、Ｂｏｒｅａｌｉｓ Ａ／Ｓ、デンマークによって開発されたもの（ＢＯＲＳＴＡＲ（登録商標）技術として公知）等の「ループ－気相」プロセスであり、例えば欧州特許出願公開第０８８７３７９号明細書又は国際公開第９２／１２１８２号パンフレット等の特許文献に記載されている。

マルチモーダルポリマーは、例えば国際公開第９２／１２１８２号パンフレット、欧州特許出願公開第０８８７３７９号明細書、及び国際公開第９８／５８９７６号パンフレットに記載されているいくつかのプロセスに従って製造することができる。これらの文書の内容は、参照により本明細書に含まれる。

第１の反応器（Ｒ－１）、すなわちスラリー反応器（ＳＲ）、例えばループ反応器（ＬＲ）、及び第２の反応器（Ｒ－２）、すなわち気相反応器（ＧＰＲ）についての条件、並びに滞留時間に関して、本発明の第１の実施形態に係る異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）に関して上記で規定された条件が参照される。従って、これは、前重合工程の任意選択の適用に当てはまる。

本発明の第２の実施形態に係るエラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）は、エチレンと共重合可能なモノマー、例えばＣ_３～Ｃ_１２α－オレフィン、特にプロピレン、１－ブテン、１－ヘキセン及び／又は１－オクテン等のコモノマーを含むことができる。より具体的には、本発明の第２の実施形態に係るエラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）は、エチレン以外に、１－ブテン、１－ヘキセン及び／又は１－オクテンから誘導可能な単位を含む。

本発明の第２の実施形態に係るエラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）がエチレン及び１－オクテンのコポリマーであることがとりわけ好ましい。

好ましくは、本発明の第２の実施形態に係るエラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）は、超低密度ポリエチレン、より好ましくはシングルサイト触媒反応を用いて重合された超低密度ポリエチレンである。

本発明の第２の実施形態に係るエラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）は、８６０～８９０ｋｇ／ｍ^３の範囲のＩＳＯ１１８３－１８７に従って決定された密度を有する。好ましくは、本発明の第２の実施形態に係るエラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）のＩＳＯ１１８３－１８７に従って決定された密度は、８６５～８８５ｋｇ／ｍ^３の範囲、より好ましくは８７０～８８４ｋｇ／ｍ^３の範囲、例えば８７９～８８３ｋｇ／ｍ^３の範囲にある。

好ましくは、本発明の第２の実施形態に係るエラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）は、０．８～２０．０ｇ／１０分の範囲、より好ましくは０．９～１０．０ｇ／１０分の範囲、さらにより好ましくは１．０～５．０ｇ／１０分の範囲、例えば１．０～２．０ｇ／１０．０分の範囲のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ）を有する。

本発明の第２の実施形態に係るエラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）のエチレン含有量は、エラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）の総重量に基づいて５５．０～８５．０重量％の範囲、好ましくは６５．０～８０．０重量％の範囲、より好ましくは７０．０～７８．０重量％の範囲にある。

加えて、本発明の第２の実施形態に係るエラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）は、１００℃未満、より好ましくは５０℃～９０℃の範囲、さらにより好ましくは５５℃～８５℃の範囲の示差走査熱量測定（ＤＳＣ）に従って決定された融解温度Ｔｍを有することが好ましい。

前の段落の代わりに又はそれに加えて、本発明の第２の実施形態に係るエラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）は、－２５℃未満、より好ましくは－６５℃～－３０℃の範囲、さらにより好ましくは－６０℃～－３５℃の範囲のガラス転移温度を有することが好ましい。

１つの好ましい実施形態では、本発明の第２の実施形態に係るエラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）は、少なくとも１種のシングルサイト触媒を用いて調製される。本発明の第２の実施形態に係るエラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）は、複数のシングルサイト触媒を用いて調製されてもよく、又は異なるシングルサイト触媒を用いて調製された複数のエラストマーコポリマーのブレンドであってもよい。いくつかの実施形態では、本発明の第２の実施形態に係るエラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）は、実質的に直鎖状のエチレンポリマー（ＳＬＥＰ）である。ＳＬＥＰ及び他のシングルサイト触媒によるエラストマーエチレンコポリマーは、例えば、米国特許第５，２７２，２３６号明細書により、当該技術分野において公知である。これらの樹脂は、例えば、Ｂｏｒｅａｌｉｓから入手可能なＱｕｅｏ（商標）プラストマー、Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏ．（ダウ・ケミカル）から入手可能なＥＮＧＡＧＥ（商標）プラストマー樹脂、Ｅｘｘｏｎ（エクソン）から入手可能なＥＸＡＣＴ（商標）ポリマー、又は三井化学から入手可能なＴＡＦＭＥＲ（商標）ポリマー、ＬＧ（エルジー）から入手可能なＬｕｃｅｎｅポリマー、Ｓａｂｉｃ（サビック）から入手可能なＦｏｒｔｉｆｙポリマー、又はＳＫ Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ（ＳＫケミカル）から入手可能なＳｏｌｕｍｅｒポリマーとしても市販されている。

本発明の第２の実施形態に係る異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）は、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）をさらに含んでもよい。

好ましくは、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）は、０．５～５．０ｇ／１０分の範囲、より好ましくは０．８～１０．０ｇ／１０分の範囲、さらにより好ましくは１．０～７．０ｇ／１０分の範囲、例えば２．５～３．５ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ）を有する。

加えて、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）は、９００ｋｇ／ｍ^３超、好ましくは９２０～９６０ｋｇ／ｍ^３の範囲、より好ましくは９２５～９５５ｋｇ／ｍ^３の範囲のＩＳＯ１１８３－１８７に従って決定された密度を有することが好ましい。

さらに、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）は、エチレンと、エチレンと共重合可能な極性コモノマーとのコポリマーであることが好ましい。極性コモノマーの例は、酢酸ビニル及びピバル酸ビニルからなる群から選択されるカルボン酸ビニルエステル、（メタ）アクリレート、例えば（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸ブチル及び（メタ）アクリル酸ヒドロキシエチル、オレフィン性不飽和カルボン酸、例えば（メタ）アクリル酸、マレイン酸及びフマル酸、（メタ）アクリル酸誘導体、例えば（メタ）アクリロニトリル及び（メタ）アクリルアミド、並びにビニルエーテル、例えばビニルメチルエーテル及びビニルフェニルエーテルである。好ましくは、極性コモノマーはカルボン酸ビニルエステルである。極性コモノマーが酢酸ビニルであることがとりわけ好ましい。

さらに、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）は、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）の総重量に基づいて１０．０～４０．０重量％の範囲、より好ましくは１５．０～３５．０重量％の範囲、さらにより好ましくは２０．０～３３．０重量％の範囲、例えば２５．０～３０．０重量％の範囲のコモノマー含有量、好ましくは酢酸ビニル含有量を有することが好ましい。低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）がエチレン単位及び酢酸ビニル単位のみからなることが特に好ましい。

低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）は、好ましくは、フリーラジカル開始を伴う高圧重合によって製造される。

好ましくは、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）は、当該技術分野で公知のコポリマーである。低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）が、Ｂｏｒｅａｌｉｓのエチレン及び酢酸ビニルの市販のコポリマー、ＯＥ５３２８Ｉ、であることがとりわけ好ましい。

本発明の第２の実施形態に係る異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）は、好ましくは、プロピレンコポリマー（ｃＰＰ）、エラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）及び任意選択で低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）を溶融ブレンドすることによって得られる。

本発明の第２の実施形態に係る繊維強化組成物（Ｃ）は、好ましくは、１．０～１０．０ｇ／１０分の範囲、より好ましくは１．５～６．０ｇ／１０分の範囲、さらにより好ましくは２．０～４．５ｇ／１０分の範囲、例えば２．５～３．８ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する。

さらに、本発明の第２の実施形態に係る繊維強化組成物（Ｃ）が、２５００～５５００ＭＰａの範囲、より好ましくは２５５０～４２００ＭＰａの範囲、さらにより好ましくは２６００～３５００ＭＰａの範囲、例えば２６５０～２８００ＭＰａの範囲のＩＳＯ５２７－１Ａに従って決定された引張弾性率を有することが好ましい。

追加的に又は代替的に、本発明の第２の実施形態に係る繊維強化組成物（Ｃ）は、１０．０％超、より好ましくは１０．３％超、さらにより好ましくは１０．８％超、例えば１１．０％以上のＩＳＯ５２７－２に従って決定された破断点伸びを有することが好ましい。

繊維（Ｆ）
当該繊維強化組成物（Ｃ）の必須成分は、繊維（Ｆ）である。

好ましくは、繊維（Ｆ）は、ガラス繊維、炭素繊維、ポリマー繊維、金属繊維、鉱物繊維、セラミック繊維、及びこれらの混合物からなる群から選択される。より好ましくは、繊維（Ｆ）はガラス繊維及び／又は炭素繊維である。

繊維（Ｆ）がガラス繊維（ＧＦ）であることがとりわけ好ましい。好ましくは、ガラス繊維（ＧＦ）は、ガラス短繊維（ＳＧＦ）若しくはチョップドストランドとしても知られる切断ガラス繊維、及び／又はガラス長繊維（ＬＧＦ）、好ましくはガラスロービングから得られるガラス長繊維（ＬＧＦ）である。

繊維（Ｆ）がガラス短繊維（ＧＦ）であることが特に好ましい。

繊維強化組成物（Ｃ）に使用される切断ガラス繊維又はガラス短繊維（ＳＧＦ）は、好ましくは、２．０～１０．０ｍｍの範囲、より好ましくは２．３～９．０ｍｍの範囲、さらにより好ましくは２．５～８．０ｍｍの範囲、例えば３．０～７．０ｍｍの範囲の平均長さを有する。

繊維強化組成物（Ｃ）に用いられる切断ガラス繊維又はガラス短繊維（ＳＧＦ）は、好ましくは５～２０μｍ、より好ましくは６～１８μｍ、さらにより好ましくは８～１６μｍの平均直径を有する。

好ましくは、ガラス短繊維（ＳＧＦ）は、１２５～６５０、好ましくは１５０～５００、より好ましくは２００～４５０のアスペクト比を有する。アスペクト比は、繊維の平均長さと平均直径との間の関係である。

接着促進剤（ＡＰ）
本発明によれば、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、接着促進剤（ＡＰ）をさらに含んでもよい。繊維（Ｆ）がガラス繊維及び／又は炭素繊維である場合、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）が接着促進剤（ＡＰ）を含むことが好ましい。

接着促進剤（ＡＰ）は、極性変性ポリプロピレン（ＰＭ－ＰＰ）ホモポリマー又はコポリマーとして特定される。

極性変性ポリプロピレン（ＰＭ－ＰＰ）ホモポリマー又はコポリマーは、反応性極性基を有する低分子量化合物を含む。変性されたポリプロピレンホモポリマー及びコポリマー、例えばプロピレン及びエチレン又は他のα－オレフィン、例えばＣ_４～Ｃ_１０α－オレフィンとのコポリマーは、本発明の繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）のプロピレンのホモポリマー又はコポリマー（ＰＰ）と非常に相溶性が高いため、最も好ましい。

構造に関して、極性変性ポリプロピレン（ＰＭ－ＰＰ）ホモポリマー又はコポリマーは、好ましくはグラフトホモポリマー又はコポリマーから選択される。

これに関連して、極性化合物、特に酸無水物、カルボン酸、カルボン酸誘導体、第一級及び第二級アミン、ヒドロキシル化合物、オキサゾリン並びにエポキシドからなる群から選択される極性化合物、並びにイオン性化合物に由来する基を含有する極性変性ポリプロピレン（ＰＭ－ＰＰ）ホモポリマー又はコポリマーが好ましい。

上記極性化合物の具体例は、不飽和環状無水物及びその脂肪族ジエステル、二塩基酸誘導体である。特に、無水マレイン酸、並びにマレイン酸Ｃ_１～Ｃ_１０直鎖及び分岐ジアルキル、フマル酸Ｃ_１～Ｃ_１０直鎖及び分岐ジアルキル、無水イタコン酸、イタコン酸Ｃ_１～Ｃ_１０直鎖及び分岐ジアルキルエステル、アクリル酸、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸並びにこれらの混合物から選択される化合物を使用することができる。

無水マレイン酸又はアクリル酸でグラフトされたポリプロピレンのホモポリマー又はコポリマーを極性変性ポリプロピレン（ＰＭ－ＰＰ）ホモポリマー又はコポリマー、すなわち接着促進剤（ＡＰ）として使用することが特に好ましい。

上記変性ポリマー、すなわち接着促進剤は、例えば米国特許第４，５０６，０５６号明細書、米国特許第４，７５３，９９７号明細書又は欧州特許出願公開第１８０５２３８号明細書に開示されるように、フリーラジカル発生剤（有機過酸化物等）の存在下での、上記ポリマーと、例えば無水マレイン酸又はアクリル酸との反応押出によって単純な方法で製造することができる。

極性変性ポリプロピレン（ＰＭ－ＰＰ）ホモポリマー又はコポリマー、すなわち接着促進剤（ＡＰ）、中の極性化合物に由来する基の好ましい量は、０．５～５．０重量％である。例えば、この量は、０．５重量％～４．５重量％の範囲、好ましくは０．５重量％～４．０重量％の範囲、より好ましくは０．５重量％～３．５重量％の範囲にあってもよい。

極性変性ポリプロピレン（ＰＭ－ＰＰ）ホモポリマー又はコポリマーについて、すなわち接着促進剤（ＡＰ）についてのメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）の好ましい値は少なくとも２０．０～４００ｇ／１０分である。極性変性ポリプロピレン（ＰＭ－ＰＰ）ホモポリマー又はコポリマーが４０．０～３００ｇ／１０分の範囲、より好ましくは５０．０～２５０ｇ／１０分の範囲のメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）を有することが特に好ましい。

本発明の１つの好ましい実施形態では、接着促進剤（ＡＰ）は、無水マレイン酸変性ポリプロピレンホモ／コポリマー、及び／又はアクリル酸変性ポリプロピレンホモ／コポリマーである。好ましくは、接着促進剤（ＡＰ）は、無水マレイン酸変性ポリプロピレンホモポリマー及び／又はアクリル酸変性ポリプロピレンホモポリマー、好ましくは無水マレイン酸変性ポリプロピレンホモポリマーである。例えば、適切な極性変性ポリプロピレン（ＰＭ－ＰＰ）ホモポリマー又はコポリマーとしては、例えば、無水マレイン酸でグラフトされたポリプロピレンホモポリマー（ＰＰ－ｇ－ＭＡＨ）及びアクリル酸でグラフトされたポリプロピレンホモポリマー（ＰＰ－ｇ－ＡＡ）が挙げられる。

添加剤（ＡＤ）
異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）、繊維（Ｆ）及び接着促進剤（ＡＰ）に加えて、本発明の繊維強化組成物（Ｃ）は、添加剤（ＡＤ）を含んでもよい。典型的な添加剤は、酸スカベンジャー、酸化防止剤、着色剤、光安定剤、可塑剤、スリップ剤、擦り傷防止剤（ａｎｔｉ－ｓｃｒａｔｃｈ ａｇｅｎｔ）、分散剤、加工助剤、潤滑剤、顔料などである。

このような添加剤は市販されており、例えば、Ｈａｎｓ Ｚｗｅｉｆｅｌの「Ｐｌａｓｔｉｃ Ａｄｄｉｔｉｖｅｓ Ｈａｎｄｂｏｏｋ」、第６版、２００９年（１１４１～１１９０頁）に記載されている。

さらには、本発明に係る用語「添加剤（ＡＤ）」は、担体材料、特にポリマー担体材料も含む。

ポリマー担体材料
好ましくは、本発明の繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、（ａ）異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）及び接着促進剤（ＡＰ）の成分とは異なるさらなるポリマー（複数種可）を、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）の重量に基づいて１５重量％を超える量、好ましくは１０重量％を超える量、より好ましくは９重量％を超える量では含まない。添加剤（ＡＤ）のための担体材料であるいずれのポリマーも、本発明に示されるようなポリマー化合物の量ではなく、それぞれの添加剤の量に算入される。

添加剤（ＡＤ）のポリマー担体材料は、本発明の繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）中での均一分布を確保するための担体ポリマーである。このポリマー担体材料は特定のポリマーには限定されない。ポリマー担体材料は、エチレンホモポリマー、エチレン及びＣ_３～Ｃ_８α－オレフィンコモノマー等のα－オレフィンコモノマーから得られるエチレンコポリマー、プロピレンホモポリマー、並びに／又はプロピレン並びにエチレン及び／若しくはＣ_４～Ｃ_８α－オレフィンコモノマー等のα－オレフィンコモノマーから得られるプロピレンコポリマーであってもよい。ポリマー担体材料がスチレン又はその誘導体から誘導可能なモノマー単位を含有しないことが好ましい。

物品
本発明は、上記で規定された繊維強化組成物（Ｃ）を含む物品、例えば射出成形品にも関する。本発明は、特に、少なくとも６０重量％、より好ましくは少なくとも８０重量％、さらにより好ましくは少なくとも９０重量％、例えば少なくとも９５重量％又は少なくとも９９重量％の、上記で規定された繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）を含む物品、例えば射出成形品に関する。とりわけ好ましい実施形態では、本発明は、上記で規定された繊維強化組成物（Ｃ）からなる物品、例えば射出成形品に関する。

好ましくは、当該物品は、自動車物品、例えば射出成形自動車物品である。

さらなる実施形態
［１］ 繊維強化組成物（Ｃ）であって、この繊維強化組成物（Ｃ）の総重量に基づいて、
ａ）５５．０～９４．９重量％の、
ｉ）少なくとも０．４モル％の量の１，２エリスロ位置欠陥及び８．５モル％以下のコモノマー含有量を有するプロピレンのホモポリマー又はコポリマー（ＰＰ）であるマトリクス、及び
ｉｉ）上記マトリクス中に分散しているエラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）
を含む異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）と、
ｂ）５．０～４５．０重量％の繊維（Ｆ）と、
ｃ）任意選択で、０．１～５．０重量％の接着促進剤（ＡＰ）と
を含み、
上記繊維強化組成物（Ｃ）は、１．０～６０．０ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する、繊維強化組成物（Ｃ）。

［２］ 上記異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）は、この異相コポリマー（ＨＥＣＯ）の総重量に基づいて、
ｉ）６０．０～９５．０重量％の上記プロピレンのホモポリマー又はコポリマー（ＰＰ）である上記マトリクス、及び
ｉｉ）５．０～４０．０重量％の上記エラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）、
を含む実施形態［１］に記載の繊維強化組成物（Ｃ）。

［３］ 上記エラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）は、このエラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）の総重量に基づいて１５．０～８５．０重量％の範囲のエチレン含有量を有する実施形態［１］又は実施形態［２］に記載の繊維強化組成物（Ｃ）。

［４］ 上記異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）は、１３０～１６５℃の範囲の示差走査熱量測定（ＤＳＣ）に従って決定された融解温度Ｔｍ、及び／又はを有する実施形態［１］から実施形態［３］のいずれか１つに記載の繊維強化組成物（Ｃ）。

［５］ 上記異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）は、１．８～３．０ｄｌ／ｇの範囲のＣＲＹＳＴＥＸ ＱＣに従って決定された可溶部（ＳＦ）のＩＳＯ１６２８／１（デカリン中１３５℃）に従って測定された固有粘度（ＩＶ）を有する実施形態［１］から実施形態［４］のいずれか１つに記載の繊維強化組成物（Ｃ）。

［６］ 上記繊維（Ｆ）は、ガラス繊維（ＧＦ）、好ましくは
ｉ）２．０～１０．０ｍｍの平均長さ、及び／又は
ｉｉ）５～２０μｍの平均直径
を有するガラス短繊維（ＳＧＦ）である実施形態［１］から実施形態［５］のいずれか１つに記載の繊維強化組成物（Ｃ）。
［７］ 上記接着促進剤（ＡＰ）は、少なくとも２０．０ｇ／１０分～４００ｇ／１０分のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する、無水マレイン酸でグラフトされたプロピレンのホモポリマー又はコポリマーである極性変性ポリプロピレン（ＰＭ－ＰＰ）である実施形態［１］から実施形態［６］のいずれか１つに記載の繊維強化組成物（Ｃ）。

［８］ ｉ）上記プロピレンのホモポリマー又はコポリマー（ＰＰ）はプロピレンホモポリマー（ｈＰＰ）であり、
ｉｉ）上記エラストマーエチレンポリマー（Ｅ）はエチレン及びプロピレンのコポリマーである
実施形態［１］から実施形態［７］のいずれか１つに記載の繊維強化組成物（Ｃ）。

［９］ 上記プロピレンホモポリマー（ｈＰＰ）は、１４０～１６０℃の範囲の示差走査熱量測定（ＤＳＣ）に従って決定された融解温度Ｔｍを有する実施形態［８］に記載の繊維強化組成物（Ｃ）。

［１０］ 上記異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）は、
ｉ）２．２～８．７モル％の範囲のコモノマー含有量、及び／又は
ｉｉ）２０．０～１００ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）
を有する実施形態［８］又は実施形態［９］に記載の繊維強化組成物（Ｃ）。

［１１］ 上記異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）は、
ｉ）上記異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）の総重量に基づいて５．０～３５．０重量％の範囲のＩＳＯ１６１５２に従って２５℃で決定された冷キシレン可溶部（ＸＣＳ）含有量、及び／又は
ｉｉ）２０．９～４４．７モル％の範囲の冷キシレン可溶部（ＸＣＳ）画分のエチレン含有量
及び／又は
ｉｉ）上記異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）の総重量に基づいて５．０～３５．０重量％の範囲のＣＲＹＳＴＥＸ ＱＣに従って決定された可溶部（ＳＦ）、及び／又は
ｉｖ）２０．９～４４．７モル％の範囲のＣＲＹＳＴＥＸ ＱＣに従って決定された可溶部（ＳＦ）のエチレン含有量
を有する実施形態［８］から実施形態［１０］のいずれか１つに記載の繊維強化組成物（Ｃ）。

［１２］ ｉ）３０００～６０００ＭＰａの範囲のＩＳＯ５２７－１Ａに従って決定された引張弾性率、及び／又は
ｉｉ）３．０％超のＩＳＯ５２７－２に従って決定された破断点伸び
を有する実施形態［８］から実施形態［１１］のいずれか１つに記載の繊維強化組成物（Ｃ）。

［１３］ ｉ）上記プロピレンのホモポリマー又はコポリマー（ＰＰ）は、２．２～８．５モル％のエチレン含有量を有するプロピレン及びエチレンのプロピレンコポリマー（ｃＰＰ）コポリマーであり、
ｉｉ）上記エラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）は、エラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）の総重量に基づいて５５．０～８５．０重量％のエチレン含有量を有するエチレンとＣ_４～Ｃ_１２α－オレフィン、好ましくは１－オクテンとのコポリマーである
実施形態［１］から実施形態［７］のいずれか１つに記載の繊維強化組成物（Ｃ）。

［１４］ ｉ）上記プロピレンコポリマー（ｃＰＰ）は、５．０～２０．０ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有し、かつ／又は
ｉｉ）上記エラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）は、０．８～２０．０ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ）及び／若しくは８６０～８９０ｋｇ／ｍ^３の範囲のＩＳＯ１１８３－１８７に従って決定された密度を有し、かつ／又は
ｉｉｉ）上記繊維強化組成物（Ｃ）は、１．０～１０．０ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する
実施形態［１３］に記載の繊維強化組成物（Ｃ）。

［１５］ ｉ）２５００～５５００ＭＰａの範囲のＩＳＯ５２７－１Ａに従って決定された引張弾性率、及び／又は
ｉｉ）１０．０％超のＩＳＯ５２７－２に従って決定された破断点伸び
を有する実施形態［１３］又は［１４］に記載の繊維強化組成物（Ｃ）。

［１６］ ２０．０重量％までの、９００ｋｇ／ｍ^３超のＩＳＯ１１８３－１８７に従って決定された密度を有し、エチレン及び任意選択で酢酸ビニルを含む低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）ホモポリマー又はコポリマーをさらに含む実施形態［１］から実施形態［１５］のいずれか１つに記載の繊維強化組成物（Ｃ）。

［１７］ 上記プロピレンのホモポリマー又はコポリマー（ＰＰ）は、好ましくは式（Ｉ）を有するメタロセン錯体を含む固体触媒系（ＳＣＳ）の存在下で得られ、

上記式（Ｉ）中、各Ｘは、独立に、σドナー配位子であり、
Ｌは、－Ｒ’_２Ｃ－、－Ｒ’_２Ｃ－ＣＲ’_２－、－Ｒ’_２Ｓｉ－、－Ｒ’_２Ｓｉ－ＳｉＲ’_２－、－Ｒ’_２Ｇｅ－から選択される二価の架橋基であり、各Ｒ’は、独立に、水素原子、若しくは周期表の１４～１６族からの１つ以上のヘテロ原子若しくはフッ素原子を含有していてもよいＣ_１～Ｃ_２０－ヒドロカルビル基であるか、又は任意選択で、２つのＲ’基は一緒になって環を形成することができ、
各Ｒ^１は、独立に、同じであるか、又は異なることができ、水素、直鎖状若しくは分枝状のＣ_１～Ｃ_６－アルキル基、Ｃ_７～２０－アリールアルキル、Ｃ_７～２０－アルキルアリール基又はＣ_６～２０－アリール基又はＯＹ基であり、ＹはＣ_１～１０－ヒドロカルビル基であり、任意選択で、２つの隣接するＲ^１基は、それらが結合するフェニル炭素を含む環の一部であることができ、
各Ｒ^２は、独立に、同じであるか、又は異なることができ、ＣＨ_２－Ｒ^８基であり、Ｒ^８は、Ｈ又は直鎖状若しくは分枝状のＣ_１～６－アルキル基、Ｃ_３～８－シクロアルキル基、Ｃ_６～１０－アリール基であり、
Ｒ^３は、直鎖状若しくは分枝状のＣ_１～Ｃ_６－アルキル基、Ｃ_７～２０－アリールアルキル、Ｃ_７～２０－アルキルアリール基又はＣ_６～Ｃ_２０－アリール基であり、
Ｒ^４はＣ（Ｒ^９）_３基であり、Ｒ^９は、直鎖状又は分枝状のＣ_１～Ｃ_６－アルキル基であり、
Ｒ^５は、水素、若しくは周期表の１４～１６族からの１つ以上のヘテロ原子を含有していてもよい脂肪族Ｃ_１～Ｃ_２０－ヒドロカルビル基であり、
Ｒ^６は、水素、若しくは周期表の１４～１６族からの１つ以上のヘテロ原子を含有していてもよい脂肪族Ｃ_１～Ｃ_２０－ヒドロカルビル基であるか、又は
Ｒ^５及びＲ^６は一緒になって、ｎ個の基Ｒ^１０によって置換されていてもよい５員飽和炭素環を形成することができ、ｎは０～４であり、
各Ｒ^１０は、同じであるか又は異なり、Ｃ_１～Ｃ_２０－ヒドロカルビル基、又は周期表の１４～１６族に属する１つ以上のヘテロ原子を含有していてもよいＣ_１～Ｃ_２０－ヒドロカルビル基であってもよく、
Ｒ^７は、Ｈ、又は直鎖状若しくは分枝状のＣ_１～Ｃ_６－アルキル基、又は１～３個の基Ｒ^１１によって置換されていてもよい６～２０個の炭素原子を有するアリール若しくはヘテロアリール基であり、
各Ｒ^１１は、独立に、同じであるか、又は異なることができ、水素、直鎖状若しくは分枝状のＣ_１～Ｃ_６－アルキル基、Ｃ_７～２０－アリールアルキル、Ｃ_７～２０－アルキルアリール基又はＣ_６～２０－アリール基又はＯＹ基であり、ＹはＣ_１～１０－ヒドロカルビル基である
実施形態［１］から実施形態［１６］のいずれか１つに記載の繊維強化組成物（Ｃ）。

［１８］ 実施形態［１］から実施形態［１７］のいずれか１つに記載の繊維強化組成物（Ｃ）を含む物品。

本発明は、これより、以下に提供される実施例によりさらに詳細に説明される。

Ａ． 測定方法
以下の用語の定義及び決定方法は、別段の定義がない限り、本発明の上記の全般的な説明及び以下の実施例に適用される。

メルトフローレート
メルトフローレート（ＭＦＲ）はＩＳＯ１１３３に従って決定し、ｇ／１０分単位で示す。ＭＦＲは、ポリマーの流動性、ひいては加工性の指標である。メルトフローレートが高いほど、ポリマーの粘度は低い。ポリプロピレンのＭＦＲ_２は、２３０℃又は１９０℃の温度、２．１６ｋｇの荷重の下で決定する。

融解温度Ｔ_ｍ及び結晶化温度Ｔ_ｃは、５～７ｍｇの試料に対してＭｅｔｔｌｅｒ ＴＡ８２０示差走査熱量測定（ＤＳＣ）を用いて測定した。ＤＳＣは、ＩＳＯ１１３５７／パート３／方法Ｃ２に従い、－３０～＋２２５℃の温度範囲の１０℃／分の走査速度での加熱／冷却／加熱のサイクルにおいて実行した。結晶化温度は冷却工程から決定したのに対して、融解温度は第２の加熱工程から決定する。
すべての機械的測定は、試験片の９６時間のコンディショニング時間（２３℃、５０％相対湿度）後に行った。

^１３Ｃ－ＮＭＲ分光法によるＰＰマトリクス微細構造の定量
定量的核磁気共鳴（ＮＭＲ）分光法を使用して、ポリマーの結晶性マトリクスの立体規則性（タクチシティ）及び位置規則性を定量化した。
定量的^１３Ｃ｛^１Ｈ｝ ＮＭＲスペクトルは、^１Ｈ及び^１３Ｃについてそれぞれ４００．１５ＭＨｚ及び１００．６２ＭＨｚで動作するＢｒｕｋｅｒ Ａｄｖａｎｃｅ ＩＩＩ ４００ ＮＭＲ分光計を使用して、溶液状態で記録した。すべてのスペクトルを、１２５℃の^１３Ｃに最適化した１０ｍｍ拡張温度プローブヘッドを使用し、すべての空圧について窒素ガスを使用して記録した。
プロピレンホモポリマーについては、およそ２００ｍｇの材料を１，２－テトラクロロエタン－ｄ_２（ＴＣＥ－ｄ_２）に溶解した。均一溶液を確保するために、ヒートブロック中での最初の試料調製のあと、そのＮＭＲチューブを回転式オーブンの中で少なくとも１時間さらに加熱した。磁石の中へ挿入したあと、チューブを１０Ｈｚで回転させた。タクチシティ分布の定量のために必要である高分解能を主な理由としてこの設定を選んだ（Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．、Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．、Ｐｒｏｇ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ． ２６（２００１） ４４３；Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．；Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．、Ｍｏｎａｃｏ，Ｇ．、Ｖａｃａｔｅｌｌｏ，Ｍ．、Ｓｅｇｒｅ，Ａ．Ｌ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ ３０（１９９７） ６２５１）。ＮＯＥ及びバイレベルＷＡＬＴＺ１６デカップリングスキーム（Ｚｈｏｕ，Ｚ．、Ｋｕｅｍｍｅｒｌｅ，Ｒ．、Ｑｉｕ，Ｘ．、Ｒｅｄｗｉｎｅ，Ｄ．、Ｃｏｎｇ，Ｒ．、Ｔａｈａ，Ａ．、Ｂａｕｇｈ，Ｄ．；Ｗｉｎｎｉｆｏｒｄ，Ｂ．、Ｊ．Ｍａｇ．Ｒｅｓｏｎ． １８７（２００７）２２５；Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．、Ｃａｒｂｏｎｎｉｅｒｅ，Ｐ．、Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．、Ｐｅｌｌｅｃｃｈｉａ，Ｒ．、Ｓｅｖｅｒｎ，Ｊ．、Ｔａｌａｒｉｃｏ，Ｇ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌ．Ｒａｐｉｄ Ｃｏｍｍｕｎ． ２００７、２８、１１２８９）を利用して、標準的なシングルパルス励起を採用した。１スペクトルあたり全部で８１９２（８ｋ）の過渡信号を取得した。
定量的^１３Ｃ｛^１Ｈ｝ ＮＭＲスペクトルを、独自のコンピュータープログラムを使用して処理し、積分し、関連の定量的特性を積分値から求めた。プロピレンホモポリマーについては、すべての化学シフトは、２１．８５ｐｐｍのメチルアイソタクチックペンタッド（ｍｍｍｍ）を内部基準としている。タクチシティ分布は、２３．６～１９．７ｐｐｍのメチル領域の積分により、注目する立体配列に関連しない部位があればそれを補正して定量した（Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．、Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．、Ｐｒｏｇ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ． ２６（２００１） ４４３；Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．、Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．、Ｍｏｎａｃｏ，Ｇ．、Ｖａｃａｔｅｌｌｏ，Ｍ．、Ｓｅｇｒｅ，Ａ．Ｌ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ ３０（１９９７） ６２５１）。
具体的には、タクチシティ分布の定量に及ぼす位置欠陥及びコモノマーの影響は、立体配列の特定の積分領域から代表的な位置欠陥及びコモノマーの積分値を減算することにより補正した。アイソタクチシティは、ペンタッドレベルで決定し、すべてのペンタッド配列に対するアイソタクチックペンタッド（ｍｍｍｍ）配列の百分率として報告した。
［ｍｍｍｍ］％＝１００×（ｍｍｍｍ／全ペンタッドの和）
２，１エリスロ位置欠陥の存在は、１７．７及び１７．２ｐｐｍの２つのメチル部位の存在によって示され、他の特徴的部位によって確認した。
他のタイプの位置欠陥に対応する特徴的なシグナルは観察されなかった（Ｒｅｓｃｏｎｉ，Ｌ．、Ｃａｖａｌｌｏ，Ｌ．、Ｆａｉｔ，Ａ．、Ｐｉｅｍｏｎｔｅｓｉ，Ｆ．、Ｃｈｅｍ．Ｒｅｖ． ２０００、１００、１２５３）。２，１エリスロ位置欠陥の量は、１７．７及び１７．２ｐｐｍの２つの特徴的なメチル部位の平均積分値を使用して定量した。
Ｐ_２１ｅ＝（Ｉ_ｅ６＋Ｉ_ｅ８）／２
１，２一次挿入プロペンの量はメチル領域に基づいて定量した。その際、この領域に含まれるが一次挿入に関連しない部位及びこの領域から除外される一次挿入部位について補正を行った。
Ｐ_１２＝Ｉ_ＣＨ３＋Ｐ_１２ｅ
プロペンの全量は、一次挿入プロペン及び存在するすべての他の存在する位置欠陥の和として定量した。
Ｐ_{ｔｏｔａｌ}＝Ｐ_１２＋Ｐ_２１ｅ
２，１エリスロ位置欠陥のモルパーセントは、全プロペンに対して定量した。
［２１ｅ］モル％＝１００×（Ｐ_２１ｅ／Ｐ_{ｔｏｔａｌ}）

ＰＰコポリマー中のＣ２及びＣ３含量の決定
定量的核磁気共鳴（ＮＭＲ）分光法を使用して、ポリマーのコモノマー含有量及びコモノマー配列分布を定量した。定量的^１３Ｃ｛^１Ｈ｝ＮＭＲスペクトルは、^１Ｈ及び^１３Ｃについてそれぞれ４００．１５ＭＨｚ及び１００．６２ＭＨｚで動作するＢｒｕｋｅｒ Ａｄｖａｎｃｅ ＩＩＩ ４００ ＮＭＲ分光計を使用して、溶液状態で記録した。すべてのスペクトルを、１２５℃の^１３Ｃに最適化した１０ｍｍ拡張温度プローブヘッドを使用し、すべての空圧について窒素ガスを使用して記録した。およそ２００ｍｇの材料を、溶媒中の緩和剤の６５ｍＭ溶液（Ｓｉｎｇｈ，Ｇ．、Ｋｏｔｈａｒｉ，Ａ．、Ｇｕｐｔａ，Ｖ．、Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｔｅｓｔｉｎｇ ２８ ５（２００９）、４７５）を与えるクロム（ＩＩＩ）アセチルアセトナート（Ｃｒ（ａｃａｃ）_３）とともに３ｍｌの１，２－テトラクロロエタン－ｄ_２（ＴＣＥ－ｄ_２）に溶解した。均一溶液を確保するために、ヒートブロック中での最初の試料調製のあと、そのＮＭＲチューブを回転式オーブンの中で少なくとも１時間さらに加熱した。磁石の中へ挿入したあと、チューブを１０Ｈｚで回転させた。正確なエチレン含有量の定量のために必要である高分解能及び定量性を主な理由としてこの設定を選んだ。最適化した先端角（ｔｉｐ ａｎｇｌｅ）、１ｓの繰り返し時間（ｒｅｃｙｃｌｅ ｄｅｌａｙ）及びバイレベルＷＡＬＴＺ１６デカップリングスキーム（Ｚｈｏｕ，Ｚ．、Ｋｕｅｍｍｅｒｌｅ，Ｒ．、Ｑｉｕ，Ｘ．、Ｒｅｄｗｉｎｅ，Ｄ．、Ｃｏｎｇ，Ｒ．、Ｔａｈａ，Ａ．、Ｂａｕｇｈ，Ｄ．；Ｗｉｎｎｉｆｏｒｄ，Ｂ．、Ｊ．Ｍａｇ．Ｒｅｓｏｎ． １８７（２００７）２２５；Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．、Ｃａｒｂｏｎｎｉｅｒｅ，Ｐ．、Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．、Ｐｅｌｌｅｃｃｈｉａ，Ｒ．、Ｓｅｖｅｒｎ，Ｊ．、Ｔａｌａｒｉｃｏ，Ｇ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌ．Ｒａｐｉｄ Ｃｏｍｍｕｎ． ２００７、２８、１１２８）を使用して、ＮＯＥを伴わない標準的なシングルパルス励起を採用した。１スペクトルあたり全部で６１４４（６ｋ）の過渡信号を取得した。

定量的^１３Ｃ｛^１Ｈ｝ＮＭＲスペクトルを、独自のコンピュータープログラムを使用して処理し、積分し、関連の定量的特性を積分値から求めた。すべての化学シフトは、溶媒の化学シフトを使用して、３０．００ｐｐｍのエチレンブロック（ＥＥＥ）の中央のメチレン基を間接的に基準とした。このアプローチにより、この構造単位が存在しない場合でも比較可能な基準設定が可能になった。エチレンの組み込みに対応する特徴的なシグナルを観察した（Ｃｈｅｎｇ，Ｈ．Ｎ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ １７（１９８４）、１９５０）。

コモノマー分率は、^１３Ｃ｛^１Ｈ｝スペクトルのスペクトル領域全体にわたる複数のシグナルの積分により、Ｗａｎｇら（Ｗａｎｇ，Ｗ－Ｊ．、Ｚｈｕ，Ｓ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ ３３（２０００） １１５７）の方法を使用して定量した。この方法を、そのロバスト性、及び必要な場合には位置欠陥の存在を考慮できることが理由で選んだ。積分領域は、直面するコモノマー含有量の全範囲にわたる適用性を高めるためにわずかに調整した。ＰＰＥＰＰ配列中の孤立したエチレンのみが観察される系については、Ｗａｎｇらの方法を、存在しないことが既知の部位の非ゼロ積分の影響を低減するように改変した。このアプローチはそのような系に対するエチレン含有量の過大評価を低減し、これは、絶対的なエチレン含有量を求めるために使用される部位の数を
Ｅ＝０．５（Ｓββ＋Ｓβγ＋Ｓβδ＋０．５（Ｓαβ＋Ｓαγ））
に減じることにより達成された。

この部位の組の使用により、対応する積分方程式は、Ｗａｎｇらの論文（Ｗａｎｇ，Ｗ－Ｊ．、Ｚｈｕ，Ｓ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ ３３（２０００）、１１５７）で使用されたのと同じ表記法を使用して、
Ｅ＝０．５（Ｉ_Ｈ＋Ｉ_Ｇ＋０．５（Ｉ_Ｃ＋Ｉ_Ｄ））
となる。絶対的プロピレン含有量のために使用した方程式は改変しなかった。
絶対プロピレン含有量に使用した方程式は修正しなかった。

モルパーセントでのコモノマー組み込みはモル分率から算出した。
Ｅ［モル％］＝１００×ｆＥ

重量パーセントでのコモノマー組み込みはモル分率から算出した。
Ｅ［重量％］＝１００×（ｆＥ×２８．０６）／（（ｆＥ×２８．０６）＋（（１－ｆＥ）×４２．０８））

エチレン／１－オクテンコポリマー中のコモノマー含有量を、^１３Ｃ－ＮＭＲを用いて較正し、Ｎｉｃｏｌｅｔ Ｏｍｎｉｃ ＦＴＩＲソフトウェアとともにＮｉｃｏｌｅｔ Ｍａｇｎａ ５５０ ＩＲ分光計を使用するフーリエ変換赤外分光法（ＦＴＩＲ）に基づいて公知の様式で測定した。約２５０μｍの厚さを有するフィルムを試料から圧縮成形した。同様のフィルムを、既知含有量のコモノマーを有する較正用試料から作製した。コモノマー含有量は、１４３０～１１００ｃｍ^－１の波数範囲のスペクトルから決定した。吸光度は、いわゆる短ベースライン若しくは長ベースライン又はその両方を選択することにより、ピークの高さとして測定する。短ベースラインは、最低点を通って約１４１０～１３２０ｃｍ^－１に引き、長ベースラインは約１４１０～１２２０ｃｍ^－１間に引く。各ベースラインの種類に対して個々に較正を行う必要がある。また、未知試料のコモノマー含有量は、較正試料のコモノマー含有量の範囲内である必要がある。

ガラス転移温度Ｔｇは、ＩＳＯ６７２１－７に従って動的機械分析によって決定した。測定は、圧縮成形試料（４０×１０×１ｍｍ^３）に対して、－１００℃～＋１５０℃の間で２℃／分の加熱速度及び１Ｈｚの周波数によってねじりモードで行った。

密度は、ＩＳＯ１１８３－１８７に従って測定した。試料調製は、ＩＳＯ１８７２－２：２００７に従って圧縮成形によって行う。

冷キシレン可溶部（ＸＣＳ）
室温での冷キシレン可溶部分率（ＸＣＳ、重量％）は、ＩＳＯ１６１５２；第５版；２００５－０７－０１に従って２５℃で決定した。

曲げ弾性率：曲げ弾性率は、ＩＳＯ２９４－１：１９９６に従って調製した８０×１０×４ｍｍの射出成形試験片に対して、ＩＳＯ１７８に従って３点曲げで決定した。

ノッチ付きシャルピー衝撃強さは、ＥＮ ＩＳＯ１８７３－２に従って調製した射出成形試験片（８０×１０×４ｍｍ）を使用することによって、ＩＳＯ１７９－１／１ｅＡに従って２３℃で決定した。

引張特性は、ＥＮ ＩＳＯ１８７３－２に従って調製した厚さ４ｍｍの射出成形ドッグボーン試験片に対して決定した。引張弾性率は、１ｍｍ／分のひずみ速度及び２３℃でＩＳＯ５２７－１Ａに従って決定し、引張強さ及び破断点伸び（ひずみ）は、５０ｍｍ／分のひずみ速度及び２３℃でＩＳＯ５２７－２に従って決定した。

Ｃｒｙｓｔｅｘ分析
結晶部及び可溶部による方法
ポリプロピレン（ＰＰ）組成物の結晶部（ＣＦ）及び可溶部（ＳＦ）、並びにそれぞれの画分のコモノマー含有量及び固有粘度を、ＣＲＹＳＴＥＸ ＱＣ、Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｃｈａｒ（ポリマー・チャー）（バレンシア（Ｖａｌｅｎｃｉａ）、スペイン）によって分析した。
ＣＲＹＳＴＥＸ ＱＣ機器の概略図を図１ａに示す。結晶部及び非晶質部は、図１ｂに示すように、１６０℃での溶解、４０℃での結晶化及び１６０℃での１，２，４－トリクロロベンゼン（１，２，４－ＴＣＢ）中での再溶解の温度サイクルによって分離される。ＳＦ及びＣＦの定量、並びに親ＥＰコポリマー並びにその可溶部及び結晶部のエチレン含有量（Ｃ２）の決定は、赤外線検出器（ＩＲ４）及び固有粘度（ｉＶ）の決定に使用するオンライン２毛細管粘度計によって達成される。
ＩＲ４検出器は、エチレン－プロピレンコポリマー中の濃度及びエチレン含有量を決定するための２つの異なるバンド（ＣＨ３及びＣＨ２）におけるＩＲ吸光度を検出する多波長検出器である。ＩＲ４検出器は、２重量％～６９重量％の範囲の既知のエチレン含有量（^１３Ｃ－ＮＭＲ分光法によって決定される）を有する一連の８種のＥＰコポリマーを用いて、そして較正のために使用される各使用されたＥＰコポリマーについて２～１３ｍｇ／ｍｌの様々な濃度を用いて較正される。
可溶部（ＳＦ）及び結晶部（ＣＦ）の量を、ＸＳ較正によって、それぞれ「冷キシレン可溶部」（ＸＣＳ）量及び冷キシレン不溶部（ＸＣＩ）画分と相関させ、ＩＳＯ１６１５２による標準的な重量測定法に従って決定した。ＸＳ較正は、２～３１重量％の範囲のＸＳ含有量を有する様々なＥＰコポリマーを試験することによって達成される。
親ＥＰコポリマー並びにその可溶部及び結晶部の固有粘度（ｉＶ）は、オンライン２毛細管粘度計を用いて決定し、ＩＳＯ１６２８に従ってデカリン中で標準的な方法によって決定された対応するｉＶ’と相関する。較正は、ｉＶ＝２～４ｄＬ／ｇの様々なＥＰＰＰコポリマーを用いて達成される。
分析するＰＰ組成物の試料を、１０ｍｇ／ｍｌ～２０ｍｇ／ｍｌの濃度で秤量する。酸化防止剤として２５０ｍｇ／ｌの２，６－ｔｅｒｔ－ブチル－４－メチルフェノール（ＢＨＴ）を含有する１，２，４－ＴＣＢをバイアルに自動充填した後、試料を、８００ｒｐｍで絶えず撹拌しながら、完全な溶解が達成されるまで、通常６０分間、１６０℃で溶解する。
図１ａ及び１ｂに示すように、規定体積の試料溶液を、試料の結晶化及び結晶部分からの可溶部の分離が行われる不活性担体を充填したカラムに注入する。このプロセスを２回繰り返す。第１の注入中、試料全体を高温で測定し、ＰＰ組成物のｉＶ［ｄｌ／ｇ］及びＣ２［重量％］を決定する。第２の注入中に、結晶化サイクルで可溶部（低温で）及び結晶部（高温で）を測定する（重量％ＳＦ、重量％Ｃ２、ｉＶ）。
ＥＰはエチレンプロピレンコポリマーを意味する。
ＰＰはポリプロピレンを意味する。

図１（ａ）：ＣＲＹＳＴＥＸ ＱＣ機器の概略図。
図１（ｂ）：ＥＰコポリマー試料並びに得られた可溶部及び結晶部のＴＲＥＦカラム（不活性材料、例えばガラスビーズを充填したカラム）での溶出（Ｄｅｌ Ｈｉｅｒｒｏ，Ｐ．；Ｏｒｔｉｎ，Ａ．；Ｍｏｎｒａｂａｌ，Ｂ．；「Ｓｏｌｕｂｌｅ Ｆｒａｃｔｉｏｎ Ａｎａｌｙｓｉｓ ｉｎ ｐｏｌｙｐｒｏｐｙｌｅｎｅ」を参照）。

固有粘度：固有粘度（ＩＶ）は、ＤＩＮ ＩＳＯ１６２８／１、１９９９年１０月に従ってデカリン中、１３５℃で測定した。

ＶＯＣ／Ｆｏｇ（フォグ）放出は、射出成形試験片及び造粒配合物についてＶＤＡ２７８：２００２に従って測定した。揮発性有機化合物は、トルエン当量／グラムで測定する。曇り（ｆｏｇｇｉｎｇ）は、ヘキサデカン当量／グラムで測定する。
測定は、キャリアガスとしてヘリウム５．０を使用し、長さ５０ｍ、直径０．３２ｍｍ及び５％フェニル－メチル－シロキサンの０．５２μｍコーティングのカラムＨＰ Ｕｌｔｒａ ２を使用して、Ｇｅｒｓｔｅｌ（ゲステル）によって供給されたＴＤＳＡを用いて実施した。
ＶＯＣ分析は、以下の主なパラメータを使用して、上記規格に列挙されたデバイス設定１に従って行った：フローモード スプリットレス、最終温度９０℃；最終時間３０分、速度６０Ｋ／分。冷却トラップを、－１５０℃～＋２８０℃の温度範囲において、加熱速度１２Ｋ／秒及び最終時間５分で、フローモード スプリット１：３０でパージした。以下のＧＣ設定を分析に使用した：４０℃で２分間等温、３Ｋ／分で９２℃まで、次いで５Ｋ／分で１６０℃まで、次いで１０Ｋ／分で２８０℃まで加熱、１０分間等温；流量１．３ｍｌ／分。
ｆｏｇ（フォグ）分析は、以下の主なパラメータを使用して、上記規格に列挙されたデバイス設定１に従って行った：フローモード スプリットレス、速度６０Ｋ／分；最終温度１２０℃；最終時間６０分。冷却トラップを、－１５０℃～＋２８０℃の温度範囲において、加熱速度１２Ｋ／秒で、フローモード スプリット１：３０でパージした。以下のＧＣ設定を分析に使用した：５０℃で２分間等温、２５Ｋ／分で１６０℃まで、次いで１０Ｋ／分で２８０℃まで加熱、３０分間等温；流量１．３ｍｌ／分。

Ｂ． 実施例
１． 触媒合成
使用した触媒は、ＩＣＳ３として国際公開第２０２０／２３９６０２Ａ１号パンフレットに開示されるａｎｔｉ－ジメチルシランジイル［２－メチル－４，８－ジ（３，５－ジメチルフェニル）－１，５，６，７－テトラヒドロ－ｓ－インダセン－１－イル］［２－メチル－４－（３，５－ジメチルフェニル）－５－メトキシ－６－ｔｅｒｔ－ブチルインデン－１－イル］ジルコニウムジクロリドであった。

ＭＡＯ－シリカ担体の調製
メカニカルスターラー及びフィルターネットを備えた鋼製反応器に窒素を流し、反応器温度を２０℃に設定した。次に、６００℃で予備焼成したＡＧＣ Ｓｉ－Ｔｅｃｈ Ｃｏ製のシリカグレードＤＭ－Ｌ－３０３（５．０ｋｇ）を供給ドラムから添加し、続いて手動弁を用いて窒素で慎重に加圧及び減圧した。次いで、トルエン（２２ｋｇ）を添加した。混合物を１５分間撹拌した。次に、Ｌａｎｘｅｓｓ（ランクセス）からのトルエン中のＭＡＯの３０重量％溶液（９．０ｋｇ）を、反応器の上部の供給ラインを介して７０分以内に添加した。次いで、反応混合物を９０℃まで加熱し、９０℃でさらに２時間撹拌した。スラリーを沈降させ、母液を濾別した。触媒を９０℃でトルエン（２２ｋｇ）で２回洗浄し、続いて沈降させ、濾過した。反応器を６０℃に冷却し、固体をヘプタン（２２．２ｋｇ）で洗浄した。最後に、ＭＡＯ処理したＳｉＯ_２を、撹拌しながら、窒素流下、６０℃で２時間、次いで真空下（－０．５ｂａｒｇ）で５時間乾燥させた。ＭＡＯ処理した担体を自由流動性の白色粉末として収集した。この担体は１２．２重量％のＡｌを含有するということが分かった。

触媒調製
トルエン中の３０重量％ＭＡＯ（０．７ｋｇ）を、２０℃でビュレットを介して鋼製窒素ブランク反応器に添加した。次いで、トルエン（５．４ｋｇ）を撹拌しながら添加した。上記で引用した触媒（９３ｇ）を金属シリンダーから添加し、続いて１ｋｇのトルエンでフラッシュした。この混合物を２０℃で６０分間撹拌した。次いで、トリチルテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート（９１ｇ）を金属シリンダーから添加し、続いて１ｋｇのトルエンでフラッシュした。この混合物を室温で１時間撹拌した。得られた溶液を、上記のように調製したＭＡＯ－シリカ担体の撹拌したケーキに１時間かけて添加した。ケーキを１２時間静置した後、撹拌しながら、Ｎ_２流下、６０℃で２時間、真空下（－０．５ｂａｒｇ）でさらに５時間乾燥させた。乾燥した触媒を、１３．９％のＡｌ及び０．１１％のＺｒを含有するピンク色の自由流動性粉末の形態でサンプリングした。

２． 反応器内異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ１）及びプロピレンコポリマー（ｃＰＰ）の調製
反応器内異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ１）及びプロピレンコポリマー（ｃＰＰ）を、ループ反応器及び１つ又は２つの気相反応器を含む逐次プロセスにおいて、上記の触媒の存在下で調製した。反応条件及び最終ポリマーの特性を表１及び２に要約する。

３． ＨＥＣＯ１を含む繊維強化組成物（Ｃ）の調製
繊維強化組成物（Ｃ）は、反応器内異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ１）をガラス繊維（ＧＦ）、接着促進剤（ＡＰ）及び添加剤（ＡＤ）と同方向回転（共回転）二軸押出機中で溶融ブレンドすることによって得た。発明例及び比較例の組成物及び特性を表３に要約する。

ＨＥＣＯ１ａは、２９．０重量％の冷キシレン可溶部含有量、１１．１モル％のエチレン含有量及び２．７ｄｌ／ｇのキシレン可溶部の固有粘度を有する、Ｚｉｅｇｌｅｒ－Ｎａｔｔａ触媒を用いて調製された、Ｂｏｒｅａｌｉｓ ＡＧの市販の異相プロピレンコポリマーＥＦ０１５ＡＥである。
ｈＰは、７５ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）、９０５ｋｇ／ｍ^３の密度及び＋２℃のガラス転移温度Ｔｇを有する、Ｚｉｅｇｌｅｒ－Ｎａｔｔａ触媒を用いて調製された、Ｂｏｒｅａｌｉｓ ＡＧの市販のプロピレンホモポリマーＨＪ１２０ＵＢである。
ＧＦは、１０．５μｍのフィラメント直径及び３ｍｍのストランド長を有する、日本電気硝子株式会社の市販の製品ＥＣＳ ０３ Ｔ－４８０Ｈである。
ＡＰは、Ｓｃｏｎａ（スコナ）による接着促進剤ＳＣＯＮＡ ＴＰＰＰ ８１１２ ＧＡであり、１．４重量％の無水マレイン酸含有量及び８０ｇ／１０分を超えるＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ）を有する無水マレイン酸で官能化されたポリプロピレンである。
ＡＤ１は、１４．０重量％のトリス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ホスファイト（ＨＰＬ Ａｄｄｉｔｉｖｅｓ（エイチピーエル・アディティブズ）によるＫｉｎｏｘ－６８－Ｇ）、１４．０重量％のペンタエリスリチル－テトラキス（３－（３’，５’－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）－プロピオネート（ＢＡＳＦ（ビーエーエスエフ）によるＩｒｇａｎｏｘ １０１０ＦＦ）、３６．０重量％のＢｏｒｅａｌｉｓによるカーボンブラック（５０重量％マスターバッチ）、及び３６．０重量％の、９０５ｋｇ／ｍ^３の密度及び３．２ｇ／１０分のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有するＢｏｒｅａｌｉｓによるプロピレンホモポリマーＨＣ００１Ａからなるマスターバッチである。

４． 配合異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ２）の調製
ＨＥＣＯ２を含む繊維強化組成物（Ｃ）の調製
プロピレンコポリマー（ｃＰＰ）を、エラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）、ガラス繊維（ＧＦ）、接着促進剤（ＡＰ）、任意選択で低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）及び添加剤（ＡＤ）と、同方向回転二軸押出機中で溶融ブレンドした。発明例及び比較例の組成物及び特性を表４に要約する。

ｃＰＰａは、７．３モル％のエチレン含有量、８．０ｇ／１０分のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）及び１４０℃の融解温度Ｔｍを有する、Ｚｉｅｇｌｅｒ－Ｎａｔｔａ触媒を用いて調製された、Ｂｏｒｅａｌｉｓ ＡＧの市販のプロピレンエチレンランダムコポリマーＲＤ２０８ＣＦである。
ｃＰＰｂは、４．１モル％のエチレン含有量及び４．０ｇ／１０分のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する、国際公開第２０１５／１２１１６０Ａ１号パンフレットの実施例ＩＥ１によるメタロセンプロピレンエチレンランダムコポリマーである。
Ｅは、１．１ｇ／１０分のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレート（１９０℃、２．１６ｋｇ）、７２℃の融解温度Ｔｍ、－５２℃のガラス転移温度Ｔｇ、８８２ｋｇ／ｍ^３の密度及び７５．５重量％のエチレン含有量を有する、Ｂｏｒｅａｌｉｓ ＡＧの市販のエチレン及び１－オクテンのコポリマーＱｕｅｏ ８２０１である。
ＬＤＰＥは、３．０ｇ／１０分のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレート（１９０℃、２．１６ｋｇ）、９５０ｋｇ／ｍ^３の密度、及び２８．０重量％の酢酸ビニル含有量を有する、Ｂｏｒｅａｌｉｓ ＡＧの市販のエチレン及び酢酸ビニルのコポリマーＯＥ５３２８である。
ＡＤ２は、２０．０重量％のエルカ酸アミド（Ｆｉｎｅ Ｏｒｇａｎｉｃｓ（ファイン・オーガニクス）によるＦｉｎａｗａｘ－Ｅ）、６．６重量％のトリス（２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）ホスファイト（ＢＡＳＦによるＩｒｇａｆｏｘ １６８）、６．６重量％のペンタエリスリチル－テトラキス（３－（３’，５’－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）－プロピオネート（ＢＡＳＦによるＩｒｇａｎｏｘ １０１０ＦＦ）、３３．３重量％のＢｏｒｅａｌｉｓによるカーボンブラック（５０重量％マスターバッチ）、及び３３．３重量％の、９０５ｋｇ／ｍ^３の密度及び３．２ｇ／１０分のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有するＢｏｒｅａｌｉｓによるプロピレンホモポリマーＨＣ００１Ａからなるマスターバッチである。
ＡＤ３は、１８．１８重量％のトリス（２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）ホスファイト（ＢＡＳＦによるＩｒｇａｆｏｘ １６８）、３６．３６重量％のペンタエリスリチル－テトラキス（３－（３’，５’－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）－プロピオネート（ＢＡＳＦによるＩｒｇａｎｏｘ １０１０ＦＦ）及び４５．４５重量％のジステアリル－チオ－プロピオネート（ＢＡＳＦによるＩｒｇａｎｏｘ ＰＳ－８０２ ＦＬ）からなるマスターバッチである。

Claims (21)

1. 繊維強化組成物（Ｃ）であって、前記繊維強化組成物（Ｃ）の総重量に基づいて、
   ａ）５５．０～９５．０重量％の異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）であって、
   ｉ）少なくとも０．４モル％の量の１，２エリスロ位置欠陥及び８．５モル％以下のコモノマー含有量を有するプロピレンコポリマー（ｃＰＰ）であるマトリクス、及び
   ｉｉ）前記マトリクス中に分散しているエラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）
   を含む異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）と、
   ｂ）５．０～４５．０重量％の繊維（Ｆ）と、
   ｃ）任意選択で、０．１～５．０重量％の接着促進剤（ＡＰ）と
   を含み、
   前記繊維強化組成物（Ｃ）は、１．０～６０．０ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する、繊維強化組成物（Ｃ）。
2. 前記繊維強化組成物（Ｃ）の総重量に基づいて、
   ａ）５５．０～９４．９重量％の前記異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）と、
   ｂ）５．０～４５．０重量％の前記繊維（Ｆ）と、
   ｃ）任意選択で、０．１～５．０重量％の前記接着促進剤（ＡＰ）と
   を含む請求項１に記載の繊維強化組成物（Ｃ）。
3. 前記異相ポリプロピレン組成物（ＨＥＣＯ）は、前記異相コポリマー（ＨＥＣＯ）の総重量に基づいて、
   ｉ）４０．０～９０．０重量％の前記プロピレンコポリマー（ｃＰＰ）、及び
   ｉｉ）１０．０～６０．０重量％の前記エラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）
   を含む請求項１又は請求項２に記載の繊維強化組成物（Ｃ）。
4. 前記エラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）は、前記エラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）の総重量に基づいて５５．０～８５．０重量％の範囲のエチレン含有量を有する請求項１から請求項３のいずれか１項に記載の繊維強化組成物（Ｃ）。
5. 前記プロピレンコポリマー（ｃＰＰ）は、プロピレン及びエチレンのコポリマー、好ましくはプロピレン及びエチレンのランダムコポリマーである請求項１から請求項４のいずれか１項に記載の繊維強化組成物（Ｃ）。
6. 前記プロピレンコポリマー（ｃＰＰ）は、２．２～８．５モル％の範囲のコモノマー含有量を有する請求項１から請求項５のいずれか１項に記載の繊維強化組成物（Ｃ）。
7. 前記エラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）はエチレン及び１－オクテンのコポリマーである請求項１から請求項６のいずれか１項に記載の繊維強化組成物（Ｃ）。
8. 前記繊維（Ｆ）は、ガラス繊維（ＧＦ）、好ましくは
   ｉ）２．０～１０．０ｍｍの平均長さ、及び／又は
   ｉｉ）５～２０μｍの平均直径
   を有するガラス短繊維（ＳＧＦ）である請求項１から請求項７のいずれか１項に記載の繊維強化組成物（Ｃ）。
9. 前記接着促進剤（ＡＰ）は、少なくとも２０．０ｇ／１０分～４００ｇ／１０分のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する、無水マレイン酸でグラフトされたプロピレンのホモポリマー又はコポリマーである極性変性ポリプロピレン（ＰＭ－ＰＰ）である請求項１から請求項８のいずれか１項に記載の繊維強化組成物（Ｃ）。
10. ｉ）前記プロピレンコポリマー（ｃＰＰ）は、２．２～８．５モル％のエチレン含有量を有するプロピレン及びエチレンのコポリマーであり、
    ｉｉ）前記エラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）は、エラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）の総重量に基づいて５５．０～８５．０重量％のエチレン含有量を有するエチレンとＣ_４～Ｃ_１２α－オレフィン、好ましくは１－オクテンとのコポリマーである請求項１から請求項９のいずれか１項に記載の繊維強化組成物（Ｃ）。
11. 前記プロピレンコポリマー（ｃＰＰ）は、５．０～２０．０ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する請求項１から請求項１０のいずれか１項に記載の繊維強化組成物（Ｃ）。
12. 前記エラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）は、０．８～２０．０ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ）を有する請求項１から請求項１１のいずれか１項に記載の繊維強化組成物（Ｃ）。
13. 前記エラストマーエチレンコポリマー（Ｅ）は、８６０～８９０ｋｇ／ｍ^３の範囲のＩＳＯ１１８３－１８７に従って決定された密度を有する請求項１から請求項１２のいずれか１項に記載の繊維強化組成物（Ｃ）。
14. 前記繊維強化組成物（Ｃ）は、１．０～１０．０ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する請求項１から請求項１３のいずれか１項に記載の繊維強化組成物（Ｃ）。
15. ２５００～５５００ＭＰａの範囲のＩＳＯ５２７－１Ａに従って決定された引張弾性率を有する請求項１から請求項１４のいずれか１項に記載の繊維強化組成物（Ｃ）。
16. １０．０％超のＩＳＯ５２７－２に従って決定された破断点伸びを有する請求項１から請求項１５のいずれか１項に記載の繊維強化組成物（Ｃ）。
17. 低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）をさらに含む請求項１から請求項１６のいずれか１項に記載の繊維強化組成物（Ｃ）。
18. 前記低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）は、０．５～５．０ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ）を有する請求項１７に記載の繊維強化組成物（Ｃ）。
19. ２０．０重量％までの、９００ｋｇ／ｍ^３超のＩＳＯ１１８３－１８７に従って決定された密度を有し、エチレン及び任意選択で酢酸ビニルを含む低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）ホモポリマー又はコポリマーをさらに含む請求項１から請求項１８のいずれか１項に記載の繊維強化組成物（Ｃ）。
20. 前記プロピレンコポリマー（ｃＰＰ）は、好ましくは式（Ｉ）を有するメタロセン錯体を含む固体触媒系（ＳＣＳ）の存在下で得られるものであり、
    

    

    前記式（Ｉ）中、各Ｘは、独立に、σドナー配位子であり、
    Ｌは、－Ｒ’_２Ｃ－、－Ｒ’_２Ｃ－ＣＲ’_２－、－Ｒ’_２Ｓｉ－、－Ｒ’_２Ｓｉ－ＳｉＲ’_２－、－Ｒ’_２Ｇｅ－から選択される二価の架橋基であり、各Ｒ’は、独立に、水素原子、若しくは周期表の１４～１６族からの１つ以上のヘテロ原子若しくはフッ素原子を含有していてもよいＣ_１～Ｃ_２０－ヒドロカルビル基であるか、又は任意選択で、２つのＲ’基は一緒になって環を形成することができ、
    各Ｒ^１は、独立に、同じであるか、又は異なることができ、水素、直鎖状若しくは分枝状のＣ_１～Ｃ_６－アルキル基、Ｃ_７～２０－アリールアルキル、Ｃ_７～２０－アルキルアリール基又はＣ_６～２０－アリール基又はＯＹ基であり、ＹはＣ_１～１０－ヒドロカルビル基であり、任意選択で、２つの隣接するＲ^１基は、それらが結合するフェニル炭素を含む環の一部であることができ、
    各Ｒ^２は、独立に、同じであるか、又は異なることができ、ＣＨ_２－Ｒ^８基であり、Ｒ^８は、Ｈ又は直鎖状若しくは分枝状のＣ_１～６－アルキル基、Ｃ_３～８－シクロアルキル基、Ｃ_６～１０－アリール基であり、
    Ｒ^３は、直鎖状若しくは分枝状のＣ_１～Ｃ_６－アルキル基、Ｃ_７～２０－アリールアルキル、Ｃ_７～２０－アルキルアリール基又はＣ_６～Ｃ_２０－アリール基であり、
    Ｒ^４はＣ（Ｒ^９）_３基であり、Ｒ^９は、直鎖状又は分枝状のＣ_１～Ｃ_６－アルキル基であり、
    Ｒ^５は、水素、若しくは周期表の１４～１６族からの１つ以上のヘテロ原子を含有していてもよい脂肪族Ｃ_１～Ｃ_２０－ヒドロカルビル基であり、
    Ｒ^６は、水素、若しくは周期表の１４～１６族からの１つ以上のヘテロ原子を含有していてもよい脂肪族Ｃ_１～Ｃ_２０－ヒドロカルビル基であるか、又は
    Ｒ^５及びＲ^６は一緒になって、ｎ個の基Ｒ^１０によって置換されていてもよい５員飽和炭素環を形成することができ、ｎは０～４であり、
    各Ｒ^１０は、同じであるか又は異なり、Ｃ_１～Ｃ_２０－ヒドロカルビル基、又は周期表の１４～１６族に属する１つ以上のヘテロ原子を含有していてもよいＣ_１～Ｃ_２０－ヒドロカルビル基であってもよく、
    Ｒ^７は、Ｈ、又は直鎖状若しくは分枝状のＣ_１～Ｃ_６－アルキル基、又は１～３個の基Ｒ^１１によって置換されていてもよい６～２０個の炭素原子を有するアリール若しくはヘテロアリール基であり、
    各Ｒ^１１は、独立に、同じであるか、又は異なることができ、水素、直鎖状若しくは分枝状のＣ_１～Ｃ_６－アルキル基、Ｃ_７～２０－アリールアルキル、Ｃ_７～２０－アルキルアリール基又はＣ_６～２０－アリール基又はＯＹ基であり、ＹはＣ_１～１０－ヒドロカルビル基である
    請求項１から請求項１９のいずれか１項に記載の繊維強化組成物（Ｃ）。
21. 請求項１から請求項２０のいずれか１項に記載の繊維強化組成物（Ｃ）を含む物品。

Images