JP7252329B2 - 高い耐油性を有する繊維強化ポリプロピレン組成物 - Google Patents

Description

本発明は、５．０ｗｔ％又はそれ未満のキシレン可溶性成分含量ＸＣＳを有するプロピレンポリマー（ＰＰ）、繊維（Ｆ）及び接着促進剤（ＡＰ）を有する、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）を対象とする。さらに、本発明は、上記繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）を有する物品を対象とする。

繊維強化ポリプロピレン組成物の優れた力学的性能、特に剛性及び強度は、自動車産業において高く評価されている。特に、繊維含量を高くすると、剛性及び強度は高まる。

そのような組成物の衝撃挙動を改善するための広く使用されているアプローチは、異相プロピレンコポリマーをベースレジン（ｂａｓｅ ｒｅｓｉｎｓ）として適用することである。しかしながら、異相系を有する繊維強化組成物は、非晶質相の存在のために耐油性が不十分であることが多い。

したがって、力学的性能を高いレベルで維持した上で、エンジンオイルに対する良好な耐性を示す繊維強化ポリプロピレン組成物が当技術分野において必要とされている。

従って、良好な耐油性並びに高い剛性及び強度を特徴とする繊維強化ポリプロピレン組成物を提供することが、本発明の目的である。

よって、本発明は、
ｉ） ５．０ｗｔ％又は５．０ｗｔ％未満のキシレン可溶性成分含量ＸＣＳを有するプロピレンポリマー（ＰＰ）、
ｉｉ） 繊維（Ｆ）、及び
ｉｉｉ） 接着促進剤（ＡＰ）、
を有する、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）であって、
不等式（Ｉ）：

（式中、ｗ（ＰＰ）は、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）の全体重量に対するプロピレンポリマー（ＰＰ）の重量分率［ｗｔ％］であり、ｗ（ＡＰ）は、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）の全体重量に対する接着促進剤（ＡＰ）の重量分率［ｗｔ％］である。）を満たす、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）を対象とする。

本発明の実施形態の１つによれば、プロピレンポリマー（ＰＰ）は単相性（ｍｏｎｏｐｈａｓｉｃ）である。

本発明の別の実施形態によれば、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、５．０ｗｔ％を超えるキシレン可溶性成分含量ＸＣＳを有するプロピレンポリマーを含まない。

本発明の別の実施形態によれば、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、不等式（ＩＩ）：

（式中、ｗ（Ｆ）は、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）の全体重量に対する繊維（Ｆ）の重量分率［ｗｔ％］であり、ｗ（ＡＰ）は、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）の全体重量に対する接着促進剤（ＡＰ）の重量分率［ｗｔ％］である。）を満たす。

本発明のさらなる実施形態によれば、プロピレンポリマー（ＰＰ）は少なくともバイモーダルである。

プロピレンポリマー（ＰＰ）はプロピレンホモポリマー（Ｈ－ＰＰ）であることが特に好ましい。

本発明の実施形態の１つによれば、プロピレンポリマー（ＰＰ）は、
ｉ） ＩＳＯ１１３３に従って決定されるメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）が２０ｇ／１０ｍｉｎであるか又は２０ｇ／１０ｍｉｎ未満である第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）；及び
ｉｉ） 任意で、ＩＳＯ１１３３に従って決定されるメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）が２０ｇ／１０ｍｉｎを超える第２のプロピレンポリマー（ＰＰ２）；
を有する。

本発明のさらなる実施形態によれば、繊維（Ｆ）は短繊維（ＳＦ）である。
繊維（Ｆ）は、ガラス繊維（ＧＦ）、より好ましくは短ガラス繊維（ＳＧＦ）であることが特に好ましい。

短繊維（ＳＦ）、より好ましくは短ガラス繊維（ＳＧＦ）は、
ｉ） １．０ｍｍ～１０．０ｍｍの平均長；及び／又は、
ｉｉ） ８μｍ～２０μｍの平均直径；
を有することが好ましい。

本発明の実施形態の１つによれば、接着促進剤（ＡＰ）は、極性修飾ポリプロピレン（ＰＭ－ＰＰ）であり、上記極性修飾ポリプロピレン（ＰＭ－ＰＰ）は、無水マレイン酸をグラフトした、ＩＳＯ１１３３に従って決定されるメルトフローレートＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ）が少なくとも８０．０ｇ／１０ｍｉｎであるプロピレンホモ又はコポリマーである。

本発明の別の実施形態によれば、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）の全体重量に対して、
ｉ） 前記５．０ｗｔ％又は５．０ｗｔ％未満のキシレン可溶性成分含量ＸＣＳを有するプロピレンポリマー（ＰＰ）を５０．０ｗｔ％～８０．０ｗｔ％、
ｉｉ） 繊維（Ｆ）を１５．０ｗｔ％～４０．０ｗｔ％、
ｉｉｉ） 接着促進剤（ＡＰ）を３．０ｗｔ％～１０．０ｗｔ％、及び
ｉｖ） 任意で、添加剤（ＡＤ）を０．１ｗｔ％～４．０ｗｔ％、
有する。

本発明はさらに、上記の繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）を有する物品を対象とする。

好ましくは、前記物品は、少なくとも９０ｗｔ％の繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）を有する。

本発明の実施形態の１つによれば、前記物品は、自動車用物品、好ましくは自動車エンジン用物品である。

前記物品が、エンジンのエアインテークマニホールド（ａｉｒ－ｉｎｔａｋｅ ｍａｎｉｆｏｌｄ）であることが特に好ましい。

以下に、本発明をより詳細に記述する。

繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）
上記に略述したように、本発明は、５．０ｗｔ％又はそれ未満のキシレン可溶性成分含量ＸＣＳを有するプロピレンポリマー（ＰＰ）、繊維（Ｆ）及び接着促進剤（ＡＰ）を有する、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）を対象とする。

繊維強化ポリプロピレン組成物は、不等式（Ｉ）、好ましくは不等式（Ｉａ）、より好ましくは不等式（Ｉｂ）を満たす：

（式中、ｗ（ＰＰ）は、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）の全体重量に対するプロピレンポリマー（ＰＰ）の重量分率［ｗｔ％］であり、ｗ（ＡＰ）は、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）の全体重量に対する接着促進剤（ＡＰ）の重量分率［ｗｔ％］である。）。

加えて、又は、前段落に代えて、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、不等式（ＩＩ）、より好ましくは不等式（ＩＩａ）、なおより好ましくは不等式（ＩＩｂ）を満たすことが好ましい：

（式中、ｗ（Ｆ）は、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）の全体重量に対する繊維（Ｆ）の重量分率［ｗｔ％］であり、ｗ（ＡＰ）は、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）の全体重量に対する接着促進剤（ＡＰ）の重量分率［ｗｔ％］である。）。

好ましくは、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）の全体重量に対して、
ｉ） 前記５．０ｗｔ％又は５．０ｗｔ％未満のキシレン可溶性成分含量ＸＣＳを有するプロピレンポリマー（ＰＰ）を、５０．０ｗｔ％～８０．０ｗｔ％、より好ましくは５３．０ｗｔ％～７５．０ｗｔ％、なおより好ましくは５５．０ｗｔ％～７０．０ｗｔ％、例えば５６．０ｗｔ％～６１．０ｗｔ％、
ｉｉ） 繊維（Ｆ）を、１５．０ｗｔ％～４０．０ｗｔ％、より好ましくは２０．０ｗｔ％～３８．０ｗｔ％、なおより好ましくは２５．０ｗｔ％～３６．０ｗｔ％、例えば３０．０ｗｔ％～３５．０ｗｔ％、及び
ｉｉｉ） 接着促進剤（ＡＰ）を、３．０ｗｔ％～１０．０ｗｔ％、より好ましくは３．２ｗｔ％～８．０ｗｔ％、なおより好ましくは３．５ｗｔ％～６．０ｗｔ％、例えば４．０ｗｔ％～５．０ｗｔ％、
有する。

さらに、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）は添加剤（ＡＤ）を含んでもよい。

従って、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）の全体重量に対して、
ｉ） 前記５．０ｗｔ％又は５．０ｗｔ％未満のキシレン可溶性成分含量ＸＣＳを有するプロピレンポリマー（ＰＰ）を、５０．０ｗｔ％～８０．０ｗｔ％、より好ましくは５３．０ｗｔ％～７５．０ｗｔ％、なおより好ましくは５５．０ｗｔ％～７０．０ｗｔ％、例えば５６．０ｗｔ％～６１．０ｗｔ％、
ｉｉ） 繊維（Ｆ）を、１５．０ｗｔ％～４０．０ｗｔ％、より好ましくは２０．０ｗｔ％～３８．０ｗｔ％、なおより好ましくは２５．０ｗｔ％～３６．０ｗｔ％、例えば３０．０ｗｔ％～３５．０ｗｔ％、
ｉｉｉ） 接着促進剤（ＡＰ）を、３．０ｗｔ％～１０．０ｗｔ％、より好ましくは３．２ｗｔ％～８．０ｗｔ％、なおより好ましくは３．５ｗｔ％～６．０ｗｔ％、例えば４．０ｗｔ％～５．０ｗｔ％、
ｉｖ） 任意で、添加剤（ＡＤ）を、０．１ｗｔ％～４．０ｗｔ％、より好ましくは１．０ｗｔ％～３．０ｗｔ％、なおより好ましくは１．５ｗｔ％～２．８ｗｔ％、例えば２．０ｗｔ％～２．６ｗｔ％、
有する。

以下により詳細に説明するように、前記５．０ｗｔ％又は５．０ｗｔ％未満のキシレン可溶性成分含量ＸＣＳを有するプロピレンポリマー（ＰＰ）は、バイモーダルであってもよく、そうでなくてもよい。従って、プロピレンポリマー（ＰＰ）は、好ましくは、第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）及び任意で第２のプロピレンポリマー（ＰＰ２）を有し、第２のプロピレンポリマー（ＰＰ２）のＩＳＯ１１３３に従って決定されるメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）は第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）よりも高い。

従って、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）の全体重量に対して、
ｉ） 第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）を、５０．０ｗｔ％～８０．０ｗｔ％、より好ましくは５１．０ｗｔ％～７０．０ｗｔ％、なおより好ましくは５３．０ｗｔ％～６５．０ｗｔ％、例えば５５．０ｗｔ％～６０．０ｗｔ％、
ｉｉ） 任意で、第２のプロピレンポリマー（ＰＰ２）を、０．１ｗｔ％～１５．０ｗｔ％、より好ましくは１．０ｗｔ％～１０．０ｗｔ％、なおより好ましくは１．５ｗｔ％～５．０ｗｔ％、例えば２．０ｗｔ％～４．０ｗｔ％、
ｉｉｉ） 繊維（Ｆ）を、１５．０ｗｔ％～４０．０ｗｔ％、より好ましくは２０．０ｗｔ％～３８．０ｗｔ％、なおより好ましくは２５．０ｗｔ％～３６．０ｗｔ％、例えば３０．０ｗｔ％～３５．０ｗｔ％、
ｉｖ） 接着促進剤（ＡＰ）を、３．０ｗｔ％～１０．０ｗｔ％、より好ましくは３．２ｗｔ％～８．０ｗｔ％、なおより好ましくは３．５ｗｔ％～６．０ｗｔ％、例えば４．０ｗｔ％～５．０ｗｔ％、
ｖ） 任意で、添加剤（ＡＤ）を、０．１ｗｔ％～４．０ｗｔ％、より好ましくは１．０ｗｔ％～３．０ｗｔ％、なおより好ましくは１．５ｗｔ％～２．８ｗｔ％、例えば２．０ｗｔ％～２．６ｗｔ％、
有することが好ましく、上記ｉ）～ｖ）からなることがより好ましい。

上記のように、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、いかなる非晶質プロピレンポリマーも含まないことが好ましい。換言すれば、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、５．０ｗｔ％の又は５．０ｗｔ％を超える、より好ましくは３．０ｗｔ％の又は３．０ｗｔ％を超える、なおより好ましくは２．３ｗｔ％の又は２．３ｗｔ％を超えるキシレン可溶性成分含量ＸＣＳを有するいかなるプロピレンポリマーも含まないことが好ましい。

より好ましくは、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、５．０ｗｔ％又は５．０ｗｔ％未満の、より好ましくは３．０ｗｔ％又は３．０ｗｔ％未満の、なおより好ましくは２．３ｗｔ％又は２．３ｗｔ％未満のキシレン可溶性成分含量ＸＣＳを有する。

加えて、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）のＩＳＯ１１３３に従って決定されるメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）は、０．１ｇ／１０ｍｉｎ～１５．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲内、より好ましくは１．０ｇ／１０ｍｉｎ～１０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲内、なおより好ましくは２．０ｇ／１０ｍｉｎ～８．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲内、例えば３．０ｇ／１０ｍｉｎ～５．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲内であることが好ましい。

さらに、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）は優れた力学的性能を特徴とすることが好ましい。従って、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、ＩＳＯ ５２７に従って決定される引張弾性率が、少なくとも３０００ＭＰａ、より好ましくは４０００ＭＰａ～１１０００ＭＰａの範囲内、なおより好ましくは６０００ＭＰａ～１００００ＭＰａの範囲内、例えば７０００ＭＰａ～９０００ＭＰａの範囲内であることが好ましい。

加えて、又は、前段落に代えて、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、ＩＳＯ １７８に従って決定される曲げ弾性率が、少なくとも３０００ＭＰａ、より好ましくは４０００ＭＰａ～１１０００ＭＰａの範囲内、なおより好ましくは６０００ＭＰａ～１００００ＭＰａの範囲内、例えば７０００ＭＰａ～９０００ＭＰａの範囲内であることが好ましい。

さらに、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、ＩＳＯ ５２７に従って決定される引っ張り強さが、少なくとも７０ＭＰａ、より好ましくは７５ＭＰａ～１５０ＭＰａの範囲内、なおより好ましくは９０ＭＰａ～１４０ＭＰａの範囲内、例えば１００ＭＰａ～１３０ＭＰａの範囲内であることが好ましい。

上記のように、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、高いエンジンオイル耐性により特徴づけられる。従って、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）の力学的性能はオイルに暴露された後において高いレベルで維持されることが好ましい。

特に、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）は不等式（ＩＩＩ）を満たすことが好ましい：

（式中、ＴＳ_Ｒ２５０は、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）をオイル中に２５０ｈ浸した後の引っ張り強さ保持率であり、ＴＳ_２５０は、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）をオイル中に２５０ｈ浸した後の引っ張り強さ［ＭＰａ］であり、ＴＳは、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）をオイル中に浸す前の引っ張り強さ［ＭＰａ］である。）。

さらに、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）は不等式（ＩＶ）を満たすことが好ましい：

（式中、ＴＳ_Ｒ５００は、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）をオイル中に５００ｈ浸した後の引っ張り強さ保持率であり、ＴＳ_５００は、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）をオイル中に５００ｈ浸した後の引っ張り強さ［ＭＰａ］であり、ＴＳは、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）をオイル中に浸す前の引っ張り強さ［ＭＰａ］である。）。

加えて、又は、前段落に代えて、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）は不等式（Ｖ）を満たすことが好ましい：

（式中、ＴＳ_{Ｒ１０００}は、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）をオイル中に１０００ｈ浸した後の引っ張り強さ保持率であり、ＴＳ_１０００は、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）をオイル中に１０００ｈ浸した後の引っ張り強さ［ＭＰａ］であり、ＴＳは、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）をオイル中に浸す前の引っ張り強さ［ＭＰａ］である。）。

引っ張り強さの次に、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）の引張弾性率もまた、オイルに暴露された後において高いレベルで維持される。

従って、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）は不等式（ＶＩ）を満たすことが好ましい：

（式中、ＴＭ_Ｒ２５０は、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）をオイル中に２５０ｈ浸した後の引張弾性率保持率であり、ＴＭ_２５０は、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）をオイル中に２５０ｈ浸した後の引張弾性率［ＭＰａ］であり、ＴＭは、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）をオイル中に浸す前の引張弾性率［ＭＰａ］である。）。

さらに、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）は不等式（ＶＩＩ）を満たすことが好ましい：

（式中、ＴＭ_Ｒ５００は、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）をオイル中に５００ｈ浸した後の引張弾性率保持率であり、ＴＭ_５００は、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）をオイル中に５００ｈ浸した後の引張弾性率［ＭＰａ］であり、ＴＭは、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）をオイル中に浸す前の引張弾性率［ＭＰａ］である。）。

加えて、又は、前段落に代えて、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）は不等式（ＶＩＩＩ）を満たすことが好ましい：

（式中、ＴＭ_{Ｒ１０００}は、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）をオイル中に１０００ｈ浸した後の引張弾性率保持率であり、ＴＭ_１０００は、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）をオイル中に１０００ｈ浸した後の引張弾性率［ＭＰａ］であり、ＴＭは、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）をオイル中に浸す前の引張弾性率［ＭＰａ］である。）。

以下に、プロピレンポリマー（ＰＰ）、繊維（Ｆ）及び接着促進剤（ＡＰ）をより詳細に記述する。

プロピレンポリマー（ＰＰ）
先に概説したように、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）はプロピレンポリマー（ＰＰ）を有する。

プロピレンポリマー（ＰＰ）はプロピレンコポリマー又はプロピレンホモポリマーであってもよく、後者が好ましい。

プロピレンポリマー（ＰＰ）がプロピレンコポリマーである場合、プロピレンポリマー（ＰＰ）は、プロピレンと共重合可能なモノマー、例えばエチレン及び／又はＣ_４～Ｃ_８α－オレフィンなどのコモノマー、特にエチレン及び／又はＣ_４～Ｃ_６α－オレフィン、例えばエチレン、１－ブテン及び／又は１－ヘキセンを有する。好ましくは、本発明のプロピレンポリマー（ＰＰ）は、エチレン、１－ブテン及び１－ヘキセンからなる群からのプロピレンと共重合可能なモノマーを有し、とりわけ上記モノマーからなる。より詳細には、本発明のプロピレンポリマー（ＰＰ）は、プロピレンの他に、エチレン及び／又は１－ブテンに由来し得る単位を含む。好ましい実施形態において、プロピレンポリマー（ＰＰ）は、エチレン及びプロピレンに由来し得る単位のみを有する。

プロピレンポリマー（ＰＰ）のコモノマー含量は、０．０ｗｔ％～５．０ｗｔ％の範囲内、いっそうより好ましくは０．０ｗｔ％～３．０ｗｔ％の範囲内、なおより好ましくは０．０ｗｔ％～１．０ｗｔ％の範囲内である。

プロピレンポリマー（ＰＰ）はプロピレンホモポリマー（Ｈ－ＰＰ）であることが特に好ましい。

本発明によれば、「プロピレンホモポリマー」という表現は、実質的にプロピレン単位からなる、すなわち、少なくとも９９．０ｗｔ％、より好ましくは少なくとも９９．５ｗｔ％、なおより好ましくは少なくとも９９．８ｗｔ％、例えば少なくとも９９．９ｗｔ％のプロピレン単位からなるポリプロピレンに関する。別の実施形態において、プロピレン単位のみが検出可能であり、すなわち、プロピレンのみが重合している。

好ましくは、プロピレンポリマー（ＰＰ）、例えばプロピレンホモポリマー（Ｈ－ＰＰ）はアイソタクチックである。従って、プロピレンポリマー（ＰＰ）、例えばプロピレンホモポリマー（Ｈ－ＰＰ）は、高めの、すなわち９４．１％より高い、より好ましくは９４．４％より高い、例えば９４．４％より高く９８．５％以下、なおより好ましくは少なくとも９４．７％、例えば９４．７％～９８．５％の範囲内の、ペンタッド濃度（ｍｍｍｍ％）を有することが好ましい。

プロピレンポリマー（ＰＰ）、例えばプロピレンホモポリマー（Ｈ－ＰＰ）は、少なめの低温キシレン可溶性成分（ＸＣＳ）含量、すなわち３．１ｗｔ％未満の低温キシレン可溶性成分（ＸＣＳ）を特徴とすることが好ましい。従って、プロピレンポリマー（ＰＰ）、例えばプロピレンホモポリマー（Ｈ－ＰＰ）は、好ましくは、１．０ｗｔ％～３．０ｗｔ％の範囲内、より好ましくは１．５ｗｔ％～２．８ｗｔ％の範囲内、なおより好ましくは２．０ｗｔ％～２．６ｗｔ％の範囲内の低温キシレン可溶性成分含量（ＸＣＳ）を有する。

低温キシレン可溶性成分（ＸＣＳ）の量はさらに、プロピレンポリマー（ＰＰ）、例えばプロピレンホモポリマー（Ｈ－ＰＰ）が、好ましくは、エチレンプロピレンゴムなどのいかなる弾性ポリマー成分も含まないことを示す。言い換えると、プロピレンポリマー（ＰＰ）、例えばプロピレンホモポリマー（Ｈ－ＰＰ）は、異相ポリプロピレンではない、すなわち、弾性相が分散しているポリプロピレンマトリックスからなる系ではないものとする。そのような系は、高めの低温キシレン可溶性成分含量を特徴とする。

低温キシレン可溶性成分（ＸＣＳ）の量はさらに、プロピレンポリマー（ＰＰ）、例えばプロピレンホモポリマー（Ｈ－ＰＰ）が、好ましくは、力学的特性を向上させるための第２の相としての介在物を形成する弾性（コ）ポリマーを含有しないことを示す。第２の相の挿入として弾性（コ）ポリマーを含有するポリマーは、対照的に、異相と呼ばれ、好ましくは本発明の一部ではない。第２の相又はいわゆる介在物の存在は、例えば、高解像度顕微鏡法、例えば電子顕微鏡法若しくは原子間力顕微鏡法により、又は動的機械熱分析（ｄｙｎａｍｉｃ ｍｅｃｈａｎｉｃａｌ ｔｈｅｒｍａｌ ａｎａｌｙｓｉｓ）（ＤＭＴＡ）により視認できる。特にＤＭＴＡにおいては、多相構造の存在は、少なくとも２つの別個のガラス転移温度の存在により特定することができる。

さらに、プロピレンポリマー（ＰＰ）、例えばプロピレンホモポリマー（Ｈ－ＰＰ）、は、好ましくは結晶性プロピレンホモポリマーである。「結晶性」という用語は、プロピレンポリマー（ＰＰ）、例えばプロピレンホモポリマー（Ｈ－ＰＰ）、が高めの溶融温度を有することを示す。従って、本発明を通じて、プロピレンポリマー（ＰＰ）、例えばプロピレンホモポリマー（Ｈ－ＰＰ）、は、別段の記載がない限り、結晶性とみなされる。そのため、プロピレンポリマー（ＰＰ）、例えばプロピレンホモポリマー（Ｈ－ＰＰ）、は好ましくは、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定される溶融温度Ｔｍが、少なくとも１６０℃、より好ましくは少なくとも１６１℃、なおより好ましくは少なくとも１６３℃、例えば１６３℃～１６７℃の範囲内である。

さらに、プロピレンポリマー（ＰＰ）、例えばプロピレンホモポリマー（Ｈ－ＰＰ）、は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定される結晶化温度Ｔｃが、１０８℃又はそれより高い、より好ましくは１１０℃～１３０℃の範囲内、より好ましくは１２０℃～１３０℃の範囲内であることが好ましい。

プロピレンポリマー（ＰＰ）は、低めのメルトフローレートを特徴とすることが好ましい。従って、プロピレンポリマー（ＰＰ）の、ＩＳＯ１１３３に従って決定されるメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）は、５０．０ｇ／１０ｍｉｎ未満であることが好ましく、より好ましくは０．１ｇ／１０ｍｉｎ～４０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲内、なおより好ましくは１．０ｇ／１０ｍｉｎ～３０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲内、いっそうより好ましくは３．０ｇ／１０ｍｉｎ～２０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲内、なおいっそうより好ましくは５．０ｇ／１０ｍｉｎ～１５．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲内、例えば６．０ｇ／１０ｍｉｎ～１０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲内である。

本発明の好ましい実施形態によれば、プロピレンポリマー（ＰＰ）は好ましくはバイモーダルである。

従って、プロピレンポリマー（ＰＰ）は、少なくとも２種のプロピレンポリマーを有することが好ましい。プロピレンポリマー（ＰＰ）が２種のプロピレンポリマー、すなわち、第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）及び第２のプロピレンポリマー（ＰＰ２）を有することが特に好ましい。

好ましくは、第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）及び第２のプロピレンポリマー（ＰＰ２）は、ＩＳＯ１１３３に従って決定される異なるメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する。

第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）及び第２のプロピレンポリマー（ＰＰ２）は、それぞれ、プロピレンコポリマー又はプロピレンホモポリマーであってよい。

第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）及び／又は第２のプロピレンポリマー（ＰＰ２）がプロピレンコポリマーである場合、当該プロピレンポリマーは、プロピレンと共重合可能なモノマー、例えばエチレン及び／又はＣ_４～Ｃ_８α－オレフィンなどのコモノマー、特にエチレン及び／又はＣ_４～Ｃ_６α－オレフィン、例えば１－ブテン及び／又は１－ヘキセンを有する。好ましくは、本発明の第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）及び／又は第２のプロピレンポリマー（ＰＰ２）は、エチレン、１－ブテン及び１－ヘキセンからなる群からのプロピレンと共重合可能なモノマーを有し、とりわけ上記モノマーからなる。より詳細には、本発明の第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）及び／又は第２のプロピレンポリマー（ＰＰ２）は、プロピレンの他に、エチレン及び／又は１－ブテンに由来し得る単位を有する。好ましい実施形態において、プロピレンポリマー（ＰＰ）は、エチレン及びプロピレンに由来し得る単位のみを有する。

以下により詳細に記述するように、第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）は、第１プロピレンポリマー画分（ＰＰ１ａ）及び第２プロピレンポリマー画分（ＰＰ１ｂ）を有してよい。従って、プロピレンポリマー（ＰＰ）が第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）のみを有し、第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）が第１プロピレンポリマー画分（ＰＰ１ａ）及び第２プロピレンポリマー画分（ＰＰ１ｂ）を有する実施形態において、プロピレンポリマー（ＰＰ）はまたバイモーダルである。

第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）及び／又は第２のプロピレンポリマー（ＰＰ２）のコモノマー含量は、それぞれ、０．０ｗｔ％～５．０ｗｔ％の範囲内、いっそうより好ましくは０．０ｗｔ％～３．０ｗｔ％の範囲内、なおより好ましくは０．０ｗｔ％～１．０ｗｔ％の範囲内である。

しかしながら、先に概説したように、プロピレンポリマー（ＰＰ）はプロピレンホモポリマー（Ｈ－ＰＰ）であることが好ましい。従って、プロピレンポリマー（ＰＰ）のすべてのプロピレンポリマー、すなわち、第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）及び第２のプロピレンポリマー（ＰＰ２）は、プロピレンホモポリマーであることが好ましい。「プロピレンホモポリマー」という表現に関しては、先の定義が参照される。

以下に、第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）及び第２のプロピレンポリマー（ＰＰ２）をより詳細に記述する。

第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）

第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）のＩＳＯ１１３３に従って決定されるメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）は低いことが好ましい。従って、第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）は、ＩＳＯ１１３３に従って決定されるメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）が５０．０ｇ／１０ｍｉｎ未満であることが好ましく、より好ましくは０．１ｇ／１０ｍｉｎ～４０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲内、なおより好ましくは１．０ｇ／１０ｍｉｎ～３０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲内、いっそうより好ましくは３．０ｇ／１０ｍｉｎ～２０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲内、なおより好ましくは５．０ｇ／１０ｍｉｎ～１５．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲内、例えば６．０ｇ／１０ｍｉｎ～１０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲内である。

第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）のさらなる特徴は、ポリマー鎖中のプロピレン誤挿入が少量であることであり、このことは、第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）がチーグラー・ナッタ触媒の存在下で、好ましくは下記でより詳細に規定されるチーグラー・ナッタ触媒（ＺＮ－Ｃ１）の存在下で製造されることを示す。従って、第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）は、好ましくは、^１３Ｃ－ＮＭＲ分光法により決定される２，１エリスロレギオ欠陥が少量、すなわち０．４ｍｏｌ％又はそれ未満、より好ましくは０．２ｍｏｌ％又はそれ未満、例えば０．１ｍｏｌ％以下であることを特徴とする。とりわけ好ましい実施形態において、２，１エリスロレギオ欠陥は検出不能である。

第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）は、少なめの低温キシレン可溶性成分（ＸＣＳ）含量、すなわち４．１ｗｔ％未満の低温キシレン可溶性成分（ＸＣＳ）を特徴とすることが好ましい。従って、第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）は、好ましくは、１．０ｗｔ％～４．０ｗｔ％の範囲内、より好ましくは１．０ｗｔ％～２．０ｗｔ％の範囲内の低温キシレン可溶性成分含量（ＸＣＳ）を有する。

低温キシレン可溶性成分（ＸＣＳ）の量はさらに、第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）が、好ましくは、エチレンプロピレンゴムなどのいかなる弾性ポリマー成分も含まないことを示す。言い換えると、第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）は、異相ポリプロピレンではない、すなわち、弾性相が分散しているポリプロピレンマトリックスからなる系ではないものとする。そのような系は、高めの低温キシレン可溶性成分含量を特徴とする。

低温キシレン可溶性成分（ＸＣＳ）の量はさらに、第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）が、好ましくは、力学的特性を向上させるための第２の相としての介在物を形成する弾性（コ）ポリマーを含有しないことを示す。第２の相の挿入として弾性（コ）ポリマーを含有するポリマーは、対照的に、異相と呼ばれ、好ましくは本発明の一部ではない。第２の相又はいわゆる介在物の存在は、例えば、高解像度顕微鏡法、例えば電子顕微鏡法若しくは原子間力顕微鏡法により、又は動的機械熱分析（ＤＭＴＡ）により視認できる。特にＤＭＴＡにおいては、多相構造の存在は、少なくとも２つの別個のガラス転移温度の存在により特定することができる。

さらに、第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）は、好ましくは結晶性プロピレンホモポリマーである。「結晶性」という用語は、第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）が高めの溶融温度を有することを示す。従って、本発明を通じて、第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）は、別段の記載がない限り、結晶性とみなされる。そのため、第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）は、好ましくは、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定される溶融温度Ｔｍが、少なくとも１５８℃、より好ましくは少なくとも１６０℃、なおより好ましくは少なくとも１６１℃、例えば１６１℃～１６８℃の範囲内である。

さらに、第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）の示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定される結晶化温度Ｔｃは、１１０℃又はそれより高いことが好ましく、より好ましくは１１０℃～１４０℃の範囲内、より好ましくは１２０℃～１３０℃の範囲内である。

本発明の好ましい実施形態によれば、第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）はバイモーダルである。

従って、第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）は、少なくとも２つのプロピレンポリマー画分を有することが好ましい。第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）が、２つのプロピレンポリマー画分、すなわち第１プロピレンポリマー画分（ＰＰ１ａ）及び第２プロピレンポリマー画分（ＰＰ１ｂ）を有することが特に好ましい。

好ましくは、第１プロピレンポリマー画分（ＰＰ１ａ）及び第２プロピレンポリマー画分（ＰＰ１ｂ）は、ＩＳＯ１１３３に従って決定される異なるメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）及び／又は異なるコモノマー含量を有する。

第１プロピレンポリマー画分（ＰＰ１ａ）及び第２プロピレンポリマー画分（ＰＰ１ｂ）は、それぞれ、プロピレンコポリマー又はプロピレンホモポリマーであってよい。

第１プロピレンポリマー画分（ＰＰ１ａ）及び／又は第２プロピレンポリマー画分（ＰＰ１ｂ）がプロピレンコポリマーである場合、当該プロピレンポリマーは、プロピレンと共重合可能なモノマー、例えばエチレン及び／又はＣ_４～Ｃ_８α－オレフィンなどのコモノマー、特にエチレン及び／又はＣ_４～Ｃ_６α－オレフィン、例えば１－ブテン及び／又は１－ヘキセンを有する。好ましくは、本発明の第１プロピレンポリマー画分（ＰＰ１ａ）及び／又は第２プロピレンポリマー画分（ＰＰ１ｂ）は、エチレン、１－ブテン及び１－ヘキセンからなる群からのプロピレンと共重合可能なモノマーを有し、とりわけ上記モノマーからなる。より詳細には、本発明の第１プロピレンポリマー画分（ＰＰ１ａ）及び／又は第２プロピレンポリマー画分（ＰＰ１ｂ）は、プロピレンの他に、エチレン及び／又は１－ブテンに由来し得る単位を有する。好ましい実施形態において、第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）は、エチレン及びプロピレンに由来し得る単位のみを有する。

好ましくは、第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）は核形成されており、より好ましくはα－核形成されている。従って、第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）は、核形成剤、好ましくはα－核形成剤の存在下で製造されることが好ましい。

第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）がα－核形成剤を有する場合、β－核形成剤は含まないことが好ましい。α－核形成剤は、好ましくは、以下からなる群より選択される：
（ｉ） モノカルボン酸及びポリカルボン酸の塩、例えば安息香酸ナトリウム又はｔｅｒｔ－ブチル安息香酸アルミニウム、並びに
（ｉｉ） ジベンジリデンソルビトール（例えば、１，３：２，４ ジベンジリデンソルビトール）及びＣ_１～Ｃ_８－アルキル置換ジベンジリデンソルビトール誘導体、例えばメチルジベンジリデンソルビトール、エチルジベンジリデンソルビトール又はジメチルジベンジリデンソルビトール（例えば、１，３：２，４ ジ（メチルベンジリデン）ソルビトール）など、又は、置換ノニトール誘導体、例えば１，２，３，－トリデオキシ－４，６：５，７－ビス－Ｏ－［（４－プロピルフェニル）メチレン］－ノニトールなど、並びに
（ｉｉｉ） リン酸のジエステルの塩、例えば、ナトリウム ２，２’－メチレンビス（４，６，－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）ホスフェート又はアルミニウム－ヒドロキシ－ビス［２，２’－メチレン－ビス（４，６－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ホスフェート］、並びに
（ｉｖ） ビニルシクロアルカンポリマー及びビニルアルカンポリマー（下記でより詳細に論じる）、並びに
（ｖ） それらの混合物。

そのような添加剤は一般に市販されており、例えば、Ｈａｎｓ Ｚｗｅｉｆｅｌの「Ｐｌａｓｔｉｃ Ａｄｄｉｔｉｖｅｓ Ｈａｎｄｂｏｏｋ」（８７１～８７３頁、第５版、２００１）に記載されている。

好ましくは、第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）は、５．０ｗｔ％以下のα－核形成剤を含有する。好ましい実施形態において、プロピレンホモポリマーは、５００ｐｐｍ以下、より好ましくは０．０２５ｐｐｍ～２００ｐｐｍ、より好ましくは０．１ｐｐｍ～２００ｐｐｍ、なおより好ましくは０．３ｐｐｍ～２００ｐｐｍ、最も好ましくは０．３ｐｐｍ～１００ｐｐｍのα－核形成剤、特に、ジベンジリデンソルビトール（例えば、１，３：２，４ ジベンジリデンソルビトール）、ジベンジリデンソルビトール誘導体、好ましくはジメチルジベンジリデンソルビトール（例えば、１，３：２，４ ジ（メチルベンジリデン）ソルビトール）、又は、置換ノニトール誘導体、例えば、１，２，３，－トリデオキシ－４，６：５，７－ビス－Ｏ－［（４－プロピルフェニル）メチレン］－ノニトール、ナトリウム ２，２’－メチレンビス（４，６，－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）ホスフェート、ビニルシクロアルカンポリマー、ビニルアルカンポリマー、並びにそれらの混合物からなる群より選択されるα－核形成剤を含有する。

好ましくは、第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）は、先に規定したように、チーグラー・ナッタ触媒の存在下でプロピレンを重合することにより得られる。より好ましくは、本発明の第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）は、チーグラー・ナッタ触媒を用いることにより、以下に詳細に規定する方法により得られる。

本発明による第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）は、好ましくは、
（ａ） ＩＵＰＡＣの第４族～第６族遷移金属の化合物（ＴＣ）、第２族金属化合物（ＭＣ）及び内部供与体（ＩＤ）を有するチーグラー・ナッタ触媒（ＺＮ－Ｃ１）、
（ｂ） 任意に、共触媒（Ｃｏ）、並びに
（ｃ） 任意に、外部供与体（ＥＤ）
の存在下で製造される。

好ましくは、第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）は、少なくとも１つの反応器、例えば２つの反応器（Ｒ１）及び（Ｒ２）、を有する以下にさらに説明される重合プロセスにおいて製造される。好ましくは、第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）は１つの重合反応器（Ｒ１）内で製造される。

プロピレンホモポリマー並びにチーグラー・ナッタ触媒の製造方法を、以下に詳細にさらに説明する。

重合反応器（Ｒ１）は、気相反応器（ＧＰＲ）又はスラリー反応器（ＳＲ）であってよい。本発明の気相反応器（ＧＰＲ）は、好ましくは流動床反応器、高速流動床反応器又は固定床反応器又はそれらの任意の組み合わせである。

好ましくは、重合反応器（Ｒ１）は、バルク又はスラリー状態で稼働する、連続若しくは単純撹拌型のバッチタンク反応器又はループ反応器であってもよいスラリー反応器（ＳＲ）である。バルクとは、少なくとも６０％（ｗ／ｗ）のモノマーを含む反応媒体中での重合を意味する。本発明によれば、スラリー反応器（ＳＲ）は、好ましくは（バルク）ループ反応器（ＬＲ）である。

第２の重合反応器（Ｒ２）及び、存在する場合は任意の後続の反応器は、好ましくは気相反応器（ＧＰＲ）である。そのような気相反応器（ＧＰＲ）は、任意の機械混合式又は流動床反応器であってよい。好ましくは、気相反応器（ＧＰＲ）は、ガス速度が少なくとも０．２ｍ／ｓｅｃである機械撹拌式流動床反応器を含む。従って、気相反応器は、好ましくはメカニカルスターラーを備えた、流動床型の反応器であることが好ましい。

任意の後続の反応器が存在する場合、第１の重合反応器（Ｒ１）のプロピレンホモポリマーは、第２の重合反応器（Ｒ２）に好ましくは直接供給され、すなわち、各段階の間に流出工程を行わずに（第１の）気相反応器（ＧＰＲ１）に供給される。この種の直接供給は、ＥＰ８８７３７９Ａ、ＥＰ８８７３８０Ａ、ＥＰ８８７３８１Ａ及びＥＰ９９１６８４Ａに記載されている。「直接供給」は、第１の重合反応器（Ｒ１）の、すなわちループ反応器（ＬＲ）の内容物が次の段階の気相反応器に直接送られるプロセスを意味する。

あるいは、第１の重合反応器（Ｒ１）のプロピレンホモポリマー、より好ましくはループ反応器（ＬＲ）のポリマースラリーはまた、流出工程に送られるか又はさらなる濃縮工程を経た後に第２の重合反応器（Ｒ２）に、すなわち気相反応器（ＧＰＲ）に供給されてもよい。従って、この「間接供給」は、第１の重合反応器（Ｒ１）の、ループ反応器（ＬＲ）の内容物、すなわちポリマースラリーが、反応媒体分離部及び分離部からのガスとしての反応媒体を介して、第２の重合反応器（Ｒ２）に、（第１の）気相反応器（ＧＰＲ１）に供給されるプロセスを指す。

しかしながら、プロピレンポリマー（ＰＰ１）は、１つの反応器、すなわちループ反応器（ＬＲ）である重合反応器（Ｒ１）において製造されることが好ましい。

スラリー反応器（ＳＲ）、すなわちループ反応器（ＬＲ）の前に必要であれば、プレ重合反応器を配置する。

チーグラー・ナッタ触媒は、重合反応器（Ｒ１）に供給される。プロセスがプレ重合工程も含む場合、チーグラー・ナッタ触媒はすべてプレ重合反応器に供給されることが好ましい。続いて、チーグラー・ナッタ触媒を含有するプレ重合生成物が重合反応器（Ｒ１）に移される。

好ましい多段階プロセスは「ループ－気相」プロセスであり、デンマークのＢｏｒｅａｌｉｓ Ａ／Ｓにより開発されたもの（ＢＯＲＳＴＡＲ（登録商標）技術として知られている）などであり、例えばＥＰ０８８７３７９、ＷＯ９２／１２１８２、ＷＯ２００４／０００８９９、ＷＯ２００４／１１１０９５、ＷＯ９９／２４４７８、ＷＯ９９／２４４７９又はＷＯ００／６８３１５などの特許文献に記載されている。

反応器内の温度が注意深く選択される場合に、特に良好な結果が達成される。

従って、重合反応器（Ｒ１）内の動作温度は、６２℃～９０℃の範囲内、より好ましくは６５℃～８５℃の範囲内、なおより好ましくは６７℃～８３℃の範囲内であることが好ましい。

典型的には、重合反応器（Ｒ１）内の、好ましくはループ反応器（ＬＲ）内の圧力は、２０ｂａｒ～８０ｂａｒ、好ましくは３０ｂａｒ～７０ｂａｒ、例えば３５ｂａｒ～６５ｂａｒの範囲内である。

好ましくは、分子量、すなわちメルトフローレートＭＦＲ_２を制御するために、各重合反応器に水素が添加される。

好ましくは、平均滞留時間は重合反応器（Ｒ１）において長めである。一般に、平均滞留時間（τ）は、反応器からの体積流出速度（Ｑ_ｏ）に対する反応体積（Ｖ_Ｒ）の比（すなわちＶ_Ｒ／Ｑ_ｏ）と定義され、すなわちτ＝Ｖ_Ｒ／Ｑ_ｏ［タウ＝Ｖ_Ｒ／Ｑ_ｏ］である。ループ反応器の場合、反応体積（Ｖ_Ｒ）は反応器体積と等しい。

従って、重合反応器（Ｒ１）における平均滞留時間（τ）は、好ましくは少なくとも１５ｍｉｎ、より好ましくは１５ｍｉｎ～９０ｍｉｎの範囲内、なおより好ましくは２０ｍｉｎ～８０ｍｉｎの範囲内、例えば２４ｍｉｎ～６０ｍｉｎの範囲内である。

上記の通り、プロピレンホモポリマーの製造は、重合反応器（Ｒ１）におけるプロピレンホモポリマーの（本）重合に加えて、その前に、重合反応器（Ｒ１）の上流のプレ重合反応器（ＰＲ）におけるプレ重合を含んでもよい。

プレ重合反応器（ＰＲ）ではポリプロピレン（プレＰＰ）が製造される。プレ重合は、チーグラー・ナッタ触媒の存在下で行われる。本実施形態によれば、チーグラー・ナッタ触媒、共触媒（Ｃｏ）、及び外部供与体（ＥＤ）はすべてプレ重合工程に導入される。しかしながら、このことは、より後の段階で、例えばさらなる共触媒（Ｃｏ）及び／又は外部供与体（ＥＤ）が重合プロセスにおいて、例えば第１の反応器（Ｒ１）において添加されるという選択肢を除外するものではない。実施形態の１つにおいて、プレ重合が行われる場合、チーグラー・ナッタ触媒、共触媒（Ｃｏ）、及び外部供与体（ＥＤ）はプレ重合反応器（ＰＲ）においてのみ添加される。

プレ重合反応は典型的には、０℃～６０℃、好ましくは１５℃以上５０℃以下、より好ましくは２０℃以上４５℃以下の温度で行われる。

プレ重合反応器内の圧力は重要ではないが、反応混合物を液相に保つために十分に高くなければならない。従って、圧力は２０ｂａｒ以上１００ｂａｒ以下、例えば３０ｂａｒ以上７０ｂａｒ以下であってよい。

好ましい実施形態において、プレ重合は、液体プロピレン中のバルクスラリー重合として行われ、すなわち、液相は、任意に不活性成分が溶解しているプロピレンを主として含む。さらに、本発明によれば、上記で述べたプレ重合の間にエチレン供給を行う。

他の成分もまたプレ重合段階に添加することが可能である。従って、当技術分野において公知であるように、ポリプロピレン（Ｐｒｅ－ＰＰ）の分子量を制御するために、水素をプレ重合段階に添加してもよい。さらに、粒子が互いに又は反応器の壁に付着しないように、帯電防止添加剤を使用してもよい。

プレ重合条件及び反応パラメータの正確な制御は、当業者の技能の範囲内である。

上記で規定されたプレ重合におけるプロセス条件のために、好ましくはチーグラー・ナッタ触媒と、プレ重合反応器（ＰＲ）において製造されたポリプロピレン（プレＰＰ）との混合物（ＭＩ）が得られる。好ましくは、チーグラー・ナッタ触媒は、ポリプロピレン（プレＰＰ）中に（微細に）分散している。言い換えると、プレ重合反応器（ＰＲ）中に導入されたチーグラー・ナッタ触媒粒子はより小さい断片に分かれ、成長しているポリプロピレン（プレＰＰ）中で均一に分配される。導入されるチーグラー・ナッタ触媒粒子の、並びに得られる断片のサイズは、本発明と本質的に関連するものではなく、当業者の知識の範囲内である。

上記の通り、プレ重合が使用される場合、前記プレ重合に続いて、チーグラー・ナッタ触媒とプレ重合反応器（ＰＲ）において製造されたポリプロピレン（プレＰＰ）との混合物（ＭＩ）が、第１の反応器（Ｒ１）に移される。典型的には、最終プロピレンポリマー（ＰＰ１）中のポリプロピレン（プレＰＰ）の全量は少なめであり、典型的には５．０ｗｔ％以下、より好ましくは４．０ｗｔ％以下、なおより好ましくは０．５ｗｔ％～４．０ｗｔ％の範囲内であり、例えば１．０ｗｔ％～３．０ｗｔ％の範囲内である。

プレ重合が使用されない場合、プロピレン及びチーグラー・ナッタ触媒などのその他の成分は、第１の重合反応器（Ｒ１）に直接導入される。

従って、プロピレンホモポリマーは、好ましくは、上記の条件下で以下の工程：
（ａ） 第１の重合反応器（Ｒ１）、すなわちループ反応器（ＬＲ）において、プロピレンを重合することにより、第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）を得る工程
を有する方法において製造される。

上記のプレ重合は、工程（ａ）の前に行うことができる。

上記のプロセスにおいて、第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）を製造するためのチーグラー・ナッタ触媒（ＺＮ－Ｃ１）が用いられる。このチーグラー・ナッタ触媒（ＺＮ－Ｃ１）は、プロピレン重合用の任意の立体特異的チーグラー・ナッタ触媒（ＺＮ－Ｃ１）であってよく、好ましくは、５００ｋＰａ～１００００ｋＰａ、特に２５００ｋＰａ～８０００ｋＰａの圧力、４０℃～１１０℃、特に６０℃～１１０℃の温度で、プロピレン及び場合により存在するコモノマーの重合及び共重合を触媒することが可能なものである。

好ましくは、チーグラー・ナッタ触媒（ＺＮ－Ｃ１）は、内部供与体成分を含む高収率チーグラー・ナッタ型触媒を含み、これは８０℃又はそれより高い、高温の重合温度で使用することができる。そのような高収率チーグラー・ナッタ触媒（ＺＮ－Ｃ１）は、スクシネート、ジエーテル、フタレートなど、又はそれらの混合物を内部供与体（ＩＤ）として含むことができ、例えばＬｙｏｎｄｅｌｌＢａｓｅｌｌからＡｖａｎｔ ＺＮという商品名で市販されている。Ａｖａｎｔ ＺＮシリーズの例は、Ａｖａｎｔ ＺＮ １２６及びＡｖａｎｔ ＺＮ １６８である。Ａｖａｎｔ ＺＮ １２６は、３．５ｗｔ％のチタン及び内部電子供与体としてのジエーテル化合物を含むチーグラー・ナッタ触媒であり、ＬｙｏｎｄｅｌｌＢａｓｅｌｌから市販されている。Ａｖａｎｔ ＺＮ １６８は、２．６ｗｔ％のチタン及び内部電子供与体としてのスクシネート化合物を含むチーグラー・ナッタ触媒であり、ＬｙｏｎｄｅｌｌＢａｓｅｌｌｌから市販されている。Ａｖａｎｔ ＺＮシリーズのさらなる例は、ＬｙｏｎｄｅｌｌＢａｓｅｌｌの触媒ＺＮ１８０Ｍである。

さらなる好適な触媒は、例えばＷＯ２０１２／００７４３０、ＥＰ２６１０２７１、ＥＰ２６１０２７及びＥＰ２６１０２７２に記載されている。

チーグラー・ナッタ触媒（ＺＮ－Ｃ１）は、好ましくは、アルキルアルミニウム共触媒及び任意に外部供与体と関連して使用される。

本発明の重合プロセスにおけるさらなる成分として、好ましくは外部供与体（ＥＤ）が存在する。好適な外部供与体（ＥＤ）としては、特定のシラン、エーテル、エステル、アミン、ケトン、複素環化合物及びこれらのブレンドが挙げられる。シランを使用することが特に好ましい。下記の一般式：
Ｒ^ａ _ｐＲ^ｂ _ｑＳｉ（ＯＲ^ｃ）_{（４－ｐ－ｑ）}
（式中、Ｒ^ａ、Ｒ^ｂ及びＲ^ｃは、炭化水素基、特にアルキル又はシクロアルキル基を示し、
ｐ及びｑは、０から３の範囲の数であり、それらの和ｐ＋ｑは３又はそれ未満である。Ｒ^ａ、Ｒ^ｂ及びＲ^ｃは互いに独立に選択することができ、同じであるか又は異なることができる。そのようなシランの具体的な例は、（ｔｅｒｔ－ブチル）_２Ｓｉ（ＯＣＨ_３）_２、（シクロヘキシル）（メチル）Ｓｉ（ＯＣＨ_３）_２、（フェニル）_２Ｓｉ（ＯＣＨ_３）_２及び（シクロペンチル）_２Ｓｉ（ＯＣＨ_３）_２である。）、又は下記の一般式：
Ｓｉ（ＯＣＨ_２ＣＨ_３）_３（ＮＲ^３Ｒ^４）
（式中、Ｒ３及びＲ４は同じであるか又は異なることができ、１個～１２個の炭素原子を有する炭化水素基を表す。）のシランを使用することが最も好ましい。

Ｒ３及びＲ４は、１個～１２個の炭素原子を有する直鎖脂肪族炭化水素基、１個～１２個の炭素原子を有する分岐鎖脂肪族炭化水素基、及び１個～１２個の炭素原子を有する環状脂肪族炭化水素基からなる群から独立に選択される。Ｒ３及びＲ４は、メチル、エチル、ｎ－プロピル、ｎ－ブチル、オクチル、デカニル、イソプロピル、イソブチル、イソペンチル、ｔｅｒｔ－ブチル、ｔｅｒｔ－アミル、ネオペンチル、シクロペンチル、シクロヘキシル、メチルシクロペンチル及びシクロヘプチルからなる群から独立に選択されることが特に好ましい。

より好ましくは、Ｒ^３及びＲ^４は同じであり、いっそうより好ましくはＲ^３及びＲ^４は両方ともエチル基である。

特に好ましい外部供与体（ＥＤ）は、ジシクロペンチルジメトキシシラン供与体（Ｄ供与体）又はシクロヘキシルメチルジメトキシシラン供与体（Ｃ供与体）である。

チーグラー・ナッタ触媒（ＺＮ－Ｃ１）及び場合により存在する外部供与体（ＥＤ）に加えて、共触媒を使用することができる。共触媒は、好ましくは周期表（ＩＵＰＡＣ）の第１３族化合物、例えば、アルミニウム化合物などの有機アルミニウム、例えばアルキルアルミニウム、アルミニウムハライド又はアルミニウムアルキルハライド化合物である。従って、特定の実施形態の１つにおいて、共触媒（Ｃｏ）は、トリアルキルアルミニウム、例えばトリエチルアルミニウム（ＴＥＡＬ）、ジアルキルアルミニウムクロリド又はアルキルアルミニウムジクロリド又はそれらの混合物である。特定の実施形態の１つにおいて、共触媒（Ｃｏ）はトリエチルアルミニウム（ＴＥＡＬ）である。

好ましくは、共触媒（Ｃｏ）と外部供与体（ＥＤ）との比［Ｃｏ／ＥＤ］及び／又は共触媒（Ｃｏ）と遷移金属（ＴＭ）との比［Ｃｏ／ＴＭ］は、注意深く選択されるべきである。

従って、
（ａ） 共触媒（Ｃｏ）と外部供与体（ＥＤ）のｍｏｌ比［Ｃｏ／ＥＤ］は、５～４５の範囲内でなければならず、好ましくは５～３５の範囲内であり、より好ましくは５～２５の範囲内であり、
任意に、
（ｂ） 共触媒（Ｃｏ）のチタン化合物（ＴＣ）に対するｍｏｌ比［Ｃｏ／ＴＣ］は、８０より大きく５００以下の範囲内でなければならず、好ましくは９０～３５０の範囲内であり、なおより好ましくは１００～３００の範囲内である。

さらなる実施形態において、チーグラー・ナッタ触媒（ＺＮ－Ｃ１）は、特別なチーグラー・ナッタ前駆触媒（ｐｒｏｃａｔａｌｙｓｔ）（成分（ｉ））、外部供与体（成分（ｉｉｉ））及び任意で共触媒（成分（ｉｉｉ））を有する触媒系の存在下で、ビニル化合物を重合させることにより修飾されてもよく、このビニル化合物は式
ＣＨ_２＝ＣＨ－ＣＨＲ^５Ｒ^６
（式中、Ｒ^５及びＲ^６は、一緒に５若しくは６員の飽和、不飽和若しくは芳香族環を形成し、又は、独立に１～４個の炭素原子を有するアルキル基を表す。）を有し、この修飾触媒は本発明の第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）の製造に使用される。重合したビニル化合物はα－核形成剤として作用することができる。

触媒の修飾に関し、触媒の修飾の反応条件について並びに重合反応について参照により本明細書に取り込まれる国際出願ＷＯ９９／２４４７８、ＷＯ９９／２４４７９及び特にＷＯ００／６８３１５が参照される。

第２のプロピレンポリマー（ＰＰ２）
第２のプロピレンポリマー（ＰＰ２）は、好ましくは中程度のメルトフローレートを有する。従って、第２のプロピレンポリマー（ＰＰ２）の、ＩＳＯ１１３３に従って決定されるメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）は、２０．０ｇ／１０ｍｉｎ～１５０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲内、より好ましくは３０．０ｇ／１０ｍｉｎ～１２０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲内、なおより好ましくは４０．０ｇ／１０ｍｉｎ～９０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲内、例えば５０．０ｇ／１０ｍｉｎ～６５．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲内であることが好ましい。

第２のプロピレンポリマー（ＰＰ２）は、少なめの低温キシレン可溶性成分（ＸＣＳ）含量、すなわち４．１ｗｔ％未満の低温キシレン可溶性成分（ＸＣＳ）を特徴とすることが好ましい。従って、第２のプロピレンポリマー（ＰＰ２）は、好ましくは、１．０ｗｔ％～４．０ｗｔ％の範囲内、より好ましくは１．０ｗｔ％～３．０ｗｔ％の範囲内、なおより好ましくは１．５ｗｔ％～２．５ｗｔ％の範囲内の低温キシレン可溶性成分含量（ＸＣＳ）を有する。

従って、第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）と同様に、第２のプロピレンポリマー（ＰＰ２）は、いかなる弾性成分も含まないことが好ましい。この点に関して、先に示された定義が参照される。

さらに、第２のプロピレンポリマー（ＰＰ２）は、好ましくは結晶性プロピレンホモポリマーである。「結晶性」という用語に関して、先に示された定義が参照される。そのため、第２のプロピレンポリマー（ＰＰ２）は、好ましくは、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定される溶融温度Ｔｍが少なくとも１４５℃、より好ましくは少なくとも１５０℃、なおより好ましくは少なくとも１５５℃、例えば１５０℃～１６０℃の範囲内である。

さらに、第２のプロピレンポリマー（ＰＰ２）は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定される結晶化温度Ｔｃが１０８℃又はそれより高く、より好ましくは１１０℃～１３０℃の範囲内、より好ましくは１１５℃～１２５℃の範囲内であることが好ましい。

好ましくは、第２のプロピレンポリマー（ＰＰ２）は、チーグラー・ナッタ触媒の存在下でプロピレンを重合させることにより得られる。より好ましくは、本発明による第２のプロピレンポリマー（ＰＰ２）は、チーグラー・ナッタ触媒を使用した方法により得られる。

第２のプロピレンポリマー（ＰＰ２）の製造には、第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）に関して先に説明した重合法及びチーグラー・ナッタ触媒を使用することができる。そのため、第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）に関して先に説明したプロセス及びチーグラー・ナッタ触媒が参照される。

繊維（Ｆ）
本発明の繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）の必須の成分は繊維（Ｆ）である。

好ましくは、当該繊維（Ｆ）は短繊維（ＳＦ）である。

好ましくは、短繊維（ＳＦ）は、ガラス繊維、金属繊維、鉱物繊維、セラミック繊維、炭素繊維及びグラファイト繊維からなる群より選択される。ガラス繊維が特に好ましい。従って、短繊維（ＳＦ）は短ガラス繊維（ＳＧＦ）であることが好ましい。特に、短ガラス繊維（ＳＧＦ）は、短繊維又はチョップドストランドとしても知られる切断ガラス繊維（ｃｕｔ ｇｌａｓｓ ｆｉｂｅｒｓ）である。

繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）に使用される、短ガラス繊維（ＳＧＦ）等の切断又は短繊維（ＳＦ）は、好ましくは、１．０ｍｍ以上１０．０ｍｍ以下の範囲内、より好ましくは２．０ｍｍ～８．０ｍｍの範囲内、なおより好ましくは３．０ｍｍ～５．０ｍｍの範囲内、例えば３．０ｍｍ～４．５ｍｍの範囲内の平均長を有する。

繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）において使用される、短ガラス繊維（ＳＧＦ）等の切断又は短繊維（ＳＦ）は、好ましくは８μｍ以上２０μｍ以下、より好ましくは９μｍ以上１６μｍ以下、なおより好ましくは９μｍ～１４μｍ、例えば９μｍ～１３μｍの平均直径を有する。

好ましくは、短ガラス繊維（ＳＧＦ）等の短繊維（ＳＦ）は、１２５～６５０、好ましくは２００～６００、より好ましくは３００～６００、なおより好ましくは４００～５５０のアスペクト比を有する。アスペクト比は、繊維の平均長と平均直径の間の関係である。

接着促進剤（ＡＰ）
本発明によれば、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、接着促進剤（ＡＰ）をさらに有する。接着促進剤（ＡＰ）は、極性修飾ポリプロピレン（ＰＭ－ＰＰ）ホモ又はコポリマーであると規定される。

極性修飾ポリプロピレン（ＰＭ－ＰＰ）ホモ又はコポリマーは、反応性極性基を有する低分子量化合物を含む。修飾ポリプロピレンホモポリマー及びコポリマー、例えばプロピレン及びエチレンのコポリマー又は他のα－オレフィン、例えばＣ_４～Ｃ_１０α－オレフィンを有するコポリマーは、本発明の繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）のプロピレンポリマー（ＰＰ）と高度に相溶性であることから、最も好ましい。

構造に関して、極性修飾ポリプロピレン（ＰＭ－ＰＰ）ホモ又はコポリマーは、好ましくはグラフトホモポリマー又はコポリマーから選択される。

これに関連して、酸無水物、カルボン酸、カルボン酸誘導体、一級及び二級アミン、ヒドロキシル化合物、オキサゾリン並びにエポキシド、さらにイオン性化合物からなる群より特に選択される、極性化合物に由来する基を含有する極性修飾ポリプロピレン（ＰＭ－ＰＰ）ホモ又はコポリマーが好ましい。

前記極性化合物の特定の例は、不飽和の環状酸無水物及びそれらの脂肪族ジエステル、並びに二酸誘導体である。特に、無水マレイン酸並びにＣ_１～Ｃ_１０直鎖及び分枝状ジアルキルマレエート、Ｃ_１～Ｃ_１０直鎖及び分枝状ジアルキルフマレート、無水イタコン酸、Ｃ_１～Ｃ_１０直鎖及び分枝状イタコン酸ジアルキルエステル、アクリル酸、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸及びそれらの混合物から選択される化合物を使用することができる。

極性修飾ポリプロピレン（ＰＭ－ＰＰ）ホモ又はコポリマーとして、すなわち接着促進剤（ＡＰ）として、無水マレイン酸又はアクリル酸をグラフトしたポリプロピレンホモ又はコポリマーを使用することが特に好ましい。

修飾ポリマー、すなわち接着促進剤は、市販されているか、又は、例えば、ＵＳ４，５０６，０５６、ＵＳ４，７５３，９９７又はＥＰ１８０５２３８に開示されているように、例えば無水マレイン酸又はアクリル酸を用いて、フリーラジカル発生剤（例えば有機過酸化物）の存在下で、ポリマーの反応押出により、単純な方法で製造することができる。

本発明の繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）中の極性修飾ポリプロピレン（ＰＭ－ＰＰ）ホモ又はコポリマー、すなわち接着促進剤（ＡＰ）の好ましい量は、１ｗｔ％以上１０ｗｔ％以下である。例えば、２．０ｗｔ％～８ｗｔ％の範囲内、好ましくは３．０ｗｔ％～６ｗｔ％の範囲内、及び最も好ましくは３．０ｗｔ％～６．０ｗｔ％の範囲内である。

極性修飾ポリプロピレン（ＰＭ－ＰＰ）ホモ又はコポリマー中の、すなわち接着促進剤（ＡＰ）中の極性化合物に由来する基の好ましい量は、０．５ｗｔ％以上１０ｗｔ％以下である。例えば、０．５ｗｔ％～８ｗｔ％の範囲内、好ましくは０．５ｗｔ％～６ｗｔ％の範囲内、より好ましくは０．５ｗｔ％～４ｗｔ％の範囲内、及び最も好ましくは０．５ｗｔ％～３．５ｗｔ％の範囲内である。

極性修飾ポリプロピレン（ＰＭ－ＰＰ）ホモ又はコポリマーの、すなわち接着促進剤（ＡＰ）の、メルトフローレートＭＦＲ_２（１９０℃）の好ましい値は、３０ｇ／１０ｍｉｎ以上２００ｇ／１０ｍｉｎ以下である。極性修飾ポリプロピレン（ＰＭ－ＰＰ）ホモ又はコポリマーは、少なくとも８０ｇ／１０ｍｉｎのメルトフローレートＭＦＲ_２（１９０℃）を有することが特に好ましい。

本発明の好ましい実施形態の１つにおいて、接着促進剤（ＡＰ）は、無水マレイン酸修飾ポリプロピレンホモ若しくはコポリマー及び／又はアクリル酸修飾ポリプロピレンホモ若しくはコポリマーである。好ましくは、接着促進剤（ＡＰ）は、無水マレイン酸修飾ポリプロピレンホモポリマー及び／又はアクリル酸修飾ポリプロピレンホモポリマー、好ましくは無水マレイン酸修飾ポリプロピレンホモポリマーである。例えば、好適な極性修飾ポリプロピレン（ＰＭ－ＰＰ）ホモ又はコポリマーとしては、例えば、無水マレイン酸をグラフトしたポリプロピレンホモポリマー（ＰＰ－ｇ－ＭＡＨ）及びアクリル酸をグラフトしたポリプロピレンホモポリマー（ＰＰ－ｇ－ＡＡ）が挙げられる。

添加剤（ＡＤ）
プロピレンポリマー（ＰＰ）、接着促進剤（ＡＰ）及び繊維（Ｆ）に加えて、本発明の繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、添加剤（ＡＤ）を有してもよい。典型的な添加剤は、酸捕捉剤、酸化防止剤、着色剤、光安定剤、可塑剤、スリップ剤、擦り傷防止剤、分散剤、加工助剤、滑剤、顔料などである。

そのような添加剤は市販されており、例えば、Ｈａｎｓ Ｚｗｅｉｆｅｌの「Ｐｌａｓｔｉｃ Ａｄｄｉｔｉｖｅｓ Ｈａｎｄｂｏｏｋ」、第６版、２００９（１１４１頁～１１９０頁）に記載されている。

さらに、本発明による「添加剤（ＡＤ）」という用語は、担体材料、特にポリマー担体材料も含む。

ポリマー担体材料
好ましくは本発明の繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、（ａ）プロピレンポリマー（ＰＰ）及び接着促進剤（ＡＰ）とは異なるさらなるポリマーを、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）の重量に対して１５ｗｔ％を超える量、好ましくは１０ｗｔ％を超える量、より好ましくは５ｗｔ％を超える量では有さない。添加剤（ＡＤ）のための担体材料である任意のポリマーは、本発明において示されるポリマー化合物の量には算入されないが、それぞれの添加剤の量に算入される。

添加剤（ＡＤ）のポリマー担体材料は、本発明の繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）における均一な分布を確実にするための担体ポリマーである。ポリマー担体材料は、特定のポリマーに限定されない。ポリマー担体材料は、エチレンホモポリマー、エチレンと、例えばＣ_３～Ｃ_８α－オレフィンコモノマーなどのα－オレフィンコモノマーとから得られるエチレンコポリマー、プロピレンホモポリマー並びに／又はプロピレンと、例えばエチレン及び／若しくはＣ_４～Ｃ_８α－オレフィンコモノマーなどのα－オレフィンコモノマーとから得られるプロピレンコポリマーであってもよく、プロピレンホモポリマーが最も好ましい。ポリマー担体材料は、スチレン又はその誘導体に由来し得るモノマー単位を含有しないことが好ましい。

物品
本発明はまた、先に定義した繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）を有する射出成形物品、例えば射出成形された自動車用物品にも関する。本発明は特に、少なくとも６０ｗｔ％、より好ましくは少なくとも８０ｗｔ％、なおより好ましくは少なくとも９０ｗｔ％、例えば少なくとも９５ｗｔ％又は少なくとも９９ｗｔ％の、先に定義した繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）を有する射出成形物品、例えば射出成形された自動車用物品に関する。とりわけ好ましい実施形態において、本発明は、先に定義した繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）からなる射出成形物品、例えば射出成形された自動車用物品に関する。

当該射出成形された自動車用物品は、エンジンのエアインテークマニホールド等の自動車エンジン用物品であることが特に好ましい。

ここで、下記に示す実施例により本発明をさらに詳細に記述する。

１．測定方法
ＭＦＲ_２（２３０℃）は、ＩＳＯ１１３３（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）に従って測定する。
プロピレンポリマー（ＰＰ）のメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）は、等式（ＩＸ）に従って算出する。

式中、
ｗ（ＰＰ１）は、第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）の重量分率であり、
ｗ（ＰＰ２）は、第２のプロピレンポリマー（ＰＰ２）の重量分率であり、
ＭＦＲ（ＰＰ１）は、第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）のメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）（ｇ／１０ｍｉｎ）であり、
ＭＦＲ（ＰＰ２）は、第２のプロピレンポリマー（ＰＰ２）のメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）（ｇ／１０ｍｉｎ）であり、
ＭＦＲ（ＰＰ）は、プロピレンポリマー（ＰＰ）のメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）（ｇ／１０ｍｉｎ）である。
同じことがバイモーダルポリマーＰＰ１並びにバイモーダルＰＰ１の２つの画分ＰＰ１ａ及びＰＰ１ｂにもあてはまる。

ＮＭＲ分光法による微細構造の定量
定量的核磁気共鳴（ＮＭＲ）分光法を使用して、ポリマーのコモノマー含量及びコモノマーシーケンス分布を定量した。^１Ｈ及び^１３Ｃについてそれぞれ４００．１５ＭＨｚ及び１００．６２ＭＨｚで動作するＢｒｕｋｅｒ Ａｄｖａｎｃｅ ＩＩＩ ４００ＮＭＲ分光器を使用して、定量的^１３Ｃ｛^１Ｈ｝ＮＭＲスペクトルを溶液状態で記録した。^１３Ｃに最適化された動作温度範囲の広い１０ｍｍのプローブヘッドを使用して、１２５℃で、すべてのガス流に窒素ガスを使用して、すべてのスペクトルを記録した。約２００ｍｇの材料を、３ｍｌの１，２－テトラクロロエタン－ｄ_２（ＴＣＥ－ｄ_２）中にアセチルアセトンクロム（ＩＩＩ）（Ｃｒ（ａｃａｃ）_３）とともに溶解させ、緩和剤の６５ｍＭ溶媒溶液とした（Ｓｉｎｇｈ，Ｇ．、Ｋｏｔｈａｒｉ，Ａ．、Ｇｕｐｔａ，Ｖ．、Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｔｅｓｔｉｎｇ ２８ ５（２００９）、４７５）。確実に均質な溶液とするために、ヒートブロックにおいて初期試料を調製した後、ＮＭＲチューブを回転炉内で少なくとも１時間、さらに加熱した。マグネット内に挿入後速やかにチューブを１０Ｈｚで回転させた。主に、正確にエチレン含量を定量するための高分解能及び量的な必要性から、この構成を選択した。最適化されたフリップ角、１秒の繰り返し時間（ｒｅｃｙｃｌｅ ｄｅｌａｙ）及びバイレベルＷＡＬＴＺ１６デカップリング法を使用して、ＮＯＥを用いずに標準的なシングルパルス励起を用いた（Ｚｈｏｕ，Ｚ．、Ｋｕｅｍｍｅｒｌｅ，Ｒ．、Ｑｉｕ，Ｘ．、Ｒｅｄｗｉｎｅ，Ｄ．、Ｃｏｎｇ，Ｒ．、Ｔａｈａ，Ａ．、Ｂａｕｇｈ，Ｄ．Ｗｉｎｎｉｆｏｒｄ，Ｂ．、Ｊ．Ｍａｇ．Ｒｅｓｏｎ．１８７（２００７）２２５；Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．、Ｃａｒｂｏｎｎｉｅｒｅ，Ｐ．、Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．、Ｐｅｌｌｅｃｃｈｉａ，Ｒ．、Ｓｅｖｅｒｎ，Ｊ．、Ｔａｌａｒｉｃｏ，Ｇ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌ．Ｒａｐｉｄ Ｃｏｍｍｕｎ．２００７、２８、１１２８）。１スペクトル当たり合計６１４４（６ｋ）の過渡応答が得られた。

定量的^１３Ｃ｛^１Ｈ｝ＮＭＲスペクトルを処理し、積分し、独自開発したコンピュータプログラムを使用して積分値から関連する定量的特性を決定した。すべての化学シフトは、溶媒の化学シフトを使用して３０．００ｐｐｍのエチレンブロック（ＥＥＥ）の中央のメチレン基を間接的に基準とした。この方法により、この構造単位が存在しないときであっても同等に基準を取ることができた。エチレンの組み込みに対応する特徴的シグナルを観測した（Ｃｈｅｎｇ，Ｈ．Ｎ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ １７（１９８４）、１９５０）。

ポリプロピレンホモポリマーに関して、すべての化学シフトは、内部標準として２１．８５ｐｐｍのメチルアイソタクチックペンタッド（ｍｍｍｍ）を基準とする。

レギオ欠陥に対応する特徴的シグナル（Ｒｅｓｃｏｎｉ，Ｌ．、Ｃａｖａｌｌｏ，Ｌ．、Ｆａｉｔ，Ａ．、Ｐｉｅｍｏｎｔｅｓｉ，Ｆ．、Ｃｈｅｍ．Ｒｅｖ．２０００、１００、１２５３；Ｗａｎｇ，Ｗ－Ｊ．、Ｚｈｕ，Ｓ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ ３３（２０００）、１１５７；Ｃｈｅｎｇ，Ｈ．Ｎ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ １７（１９８４）、１９５０）又はコモノマーを観測した。

２３．６ｐｐｍ～１９．７ｐｐｍの間のメチル領域の積分によりタクティシティ分布を定量し、目的の立体シーケンスに関連しない部位を補正した（Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．、Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．、Ｐｒｏｇ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．２６（２００１）４４３；Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．、Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．、Ｍｏｎａｃｏ，Ｇ．、Ｖａｃａｔｅｌｌｏ，Ｍ．、Ｓｅｇｒｅ，Ａ．Ｌ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｕｃｌｅｓ ３０（１９９７）６２５１）。

詳細には、タクティシティ分布の定量に対するレギオ欠陥及びコモノマーの影響は、立体シーケンスの特定の積分領域から代表的なレギオ欠陥及びコモノマー積分値を減算することにより補正した。

アイソタクティシティをペンタッドレベルで決定し、すべてのペンタッドシーケンスに対するアイソタクチックペンタッド（ｍｍｍｍ）シーケンスの百分率としてレポートした：
［ｍｍｍｍ］％＝１００＊（ｍｍｍｍ／すべてのペンタッドの合計）

２，１エリスロレギオ欠陥（ｅｒｙｔｈｒｏ ｒｅｇｉｏ ｄｅｆｅｃｔ）の存在は、１７．７ｐｐｍ及び１７．２ｐｐｍの２つのメチル部位の存在により示され、他の特徴的部位により確認された。

他のタイプのレギオ欠陥に対応する特徴的シグナルは観測されなかった（Ｒｅｓｃｏｎｉ，Ｌ．、Ｃａｖａｌｌｏ，Ｌ．、Ｆａｉｔ，Ａ．、Ｐｉｅｍｏｎｔｅｓｉ，Ｆ．、Ｃｈｅｍ．Ｒｅｖ．２０００、１００、１２５３）。

２，１エリスロレギオ欠陥の量は、１７．７ｐｐｍ及び１７．２ｐｐｍの２つの特徴的メチル部位の平均積分値を使用して定量した：
Ｐ_２１ｅ＝（Ｉ_ｅ６＋Ｉ_ｅ８）／２

１，２一次挿入された（ｐｒｉｍａｒｙ ｉｎｓｅｒｔｅｄ）プロペンの量をメチル領域に基づいて定量し、一次挿入（ｐｒｉｍａｒｙ ｉｎｓｅｒｔｉｏｎ）に関連しないこの領域中に含まれる部位について、及びこの領域から除外される一次挿入部位について補正を行った：
Ｐ_１２＝Ｉ_ＣＨ３＋Ｐ_１２ｅ

一次挿入プロペン及びすべての他の存在するレギオ欠陥の合計として、プロペンの全量を定量した：
Ｐ_{ｔｏｔａｌ}＝Ｐ_１２＋Ｐ_２１ｅ

すべてのプロペンに関して２，１エリスロレギオ欠陥のモルパーセントを定量した：
［２１ｅ］ｍｏｌ％＝１００＊（Ｐ_２１ｅ／Ｐ_{ｔｏｔａｌ}）

コポリマーに関して、エチレンの組み込みに対応する特徴的シグナルを観測した（Ｃｈｅｎｇ，Ｈ．Ｎ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ １７（１９８４）、１９５０）。

観測されたレギオ欠陥についても（Ｒｅｓｃｏｎｉ，Ｌ．、Ｃａｖａｌｌｏ，Ｌ．、Ｆａｉｔ，Ａ．、Ｐｉｅｍｏｎｔｅｓｉ，Ｆ．、Ｃｈｅｍ．Ｒｅｖ．２０００、１００、１２５３；Ｗａｎｇ，Ｗ－Ｊ．、Ｚｈｕ，Ｓ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ ３３（２０００）、１１５７；Ｃｈｅｎｇ，Ｈ．Ｎ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ １７（１９８４）、１９５０）、コモノマー含量に対するそのような欠陥の影響について補正が必要であった。

コモノマー分率は、Ｗａｎｇらの方法（Ｗａｎｇ，Ｗ－Ｊ．、Ｚｈｕ，Ｓ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ ３３（２０００）、１１５７）を使用して、^１３Ｃ｛^１Ｈ｝スペクトルの全スペクトル領域にわたって複数のシグナルを積分することによって定量した。そのロバスト性及び必要に応じてレギオ欠陥の存在を説明する能力のために、この方法を選択した。観測されたコモノマー含量の範囲全体にわたってより広範囲に適用できるように、積分領域を若干調整した。

ＰＰＥＰＰシーケンス中の孤立エチレンだけが観察された系では、Ｗａｎｇらの方法を修正して、存在しないことが分かっている部位のゼロでない積分値の影響を少なくした。この手法により、そのような系に対するエチレン含量の過大評価を抑制し、この手法は、絶対エチレン含量を決定するために使用される部位の数を以下まで減らすことにより行われた：
Ｅ＝０．５（Ｓββ＋Ｓβγ＋Ｓβδ＋０．５（Ｓαβ＋Ｓαγ））
この部位セットを使用することにより、対応する積分方程式は、Ｗａｎｇらの論文において使用されているものと同じ記号を使用して（Ｗａｎｇ，Ｗ－Ｊ．、Ｚｈｕ，Ｓ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ ３３（２０００）、１１５７）、以下となる：
Ｅ＝０．５（Ｉ_Ｈ＋Ｉ_Ｇ＋０．５（Ｉ_Ｃ＋Ｉ_Ｄ））
絶対プロピレン含量に使用する式は修正しなかった。

コモノマー組み込みのモルパーセントはモル分率から算出した：
Ｅ［ｍｏｌ％］＝１００＊ｆＥ

コモノマー組み込みの重量パーセントは重量分率から算出した：
Ｅ［ｗｔ％］＝１００＊（ｆＥ＊２８．０６）／（（ｆＥ＊２８．０６）＋（（１－ｆＥ）＊４２．０８））

トライアドレベルでのコモノマーシーケンス分布は、Ｋａｋｕｇｏらの分析方法を使用して決定した（Ｋａｋｕｇｏ，Ｍ．、Ｎａｉｔｏ，Ｙ．、Ｍｉｚｕｎｕｍａ，Ｋ．、Ｍｉｙａｔａｋｅ，Ｔ．Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ １５（１９８２）１１５０）。そのロバスト性のためにこの方法を選択し、より広範囲のコモノマー含量に適用できるように積分領域を若干調整した。

ＤＳＣ分析、溶融温度（Ｔ_ｍ）及び融解熱（Ｈ_ｆ）、結晶化温度（Ｔ_ｃ）及び溶融エンタルピー（Ｈｍ）：５ｍｇ～７ｍｇの試料に対して、ＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔ Ｑ２００示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定。ＤＳＣは、－３０℃～＋２２５℃の温度範囲において１０℃／ｍｉｎの走査速度にて、加熱／冷却／加熱サイクルでＩＳＯ １１３５７／パート３／方法Ｃ２に従って実行する。結晶化温度（Ｔ_ｃ）は冷却工程から決定し、一方、溶融温度（Ｔ_ｍ）及び融解エンタルピー（Ｈ_ｍ）は第２の加熱工程から決定する。結晶化度は、完全結晶性ポリプロピレンのＨｍ値を２０９Ｊ／ｇとして、融解エンタルピーから算出する（Ｂｒａｎｄｒｕｐ，Ｊ．、Ｉｍｍｅｒｇｕｔ，Ｅ．Ｈ．編、Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｈａｎｄｂｏｏｋ、第３版、Ｗｉｌｅｙ、Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ、１９８９；Ｃｈａｐｔｅｒ３参照）。

キシレン可溶性成分（ＸＣＳ、ｗｔ％）：低温キシレン可溶性成分（ＸＣＳ）の含量は、ＩＳＯ １６１５２；初版；２００５－０７－０１に従って、２５℃で決定する。溶けずに残る部分は低温キシレン不溶性成分（ＸＣＩ）画分である。

灰分含量は、ＩＳＯ ３４５１－１（１９９７）標準に従って測定する。

ノッチ付き及びノッチなしシャルピー衝撃強さは、ＩＳＯ １９０６９－２に記載の通りの射出成形試験片（８０×１０×４ｍｍ）を使用して、２３℃で、ＩＳＯ １７９－１／１ｅＡ及びＩＳＯ １７９－１／１ｅＵに従って決定する。

引張特性は、ＩＳＯ ５２７－１Ａに従って製造した射出成形ドッグボーン型試験片（１７０ｘ１０ｘ４ｍｍ）に対して決定した。引張弾性率は、１ｍｍ／ｍｉｎ及び２３℃で、ＩＳＯ５２７－１Ａに従って決定した。降伏応力及び降伏ひずみを測定するために、５０ｍｍ／ｍｉｎの速度を使用した。

耐油性は、先に記載した引張試験片をＭｏｂｉｌ Ｃｏｒｐ．から入手できるエンジンオイル「ｏｗ－２０」中に室温でそれぞれ２５０ｈ、５００ｈ及び１０００ｈ浸し、次いで、引っ張り強さ（ＴＳ）及び引張弾性率（ＴＭ）を先に記載したように決定することにより決定した。保持率は下記のように決定した：

破断伸び（Ｅｌｏｎｇａｔｉｏｎ ａｔ ｂｒｅａｋ）は、ＥＮ ＩＳＯ １８７３－２に従って製造した４ｍｍ厚の圧縮成形サンプルについて、５０ｍｍ／ｍｉｎ及び２３℃でＩＳＯ ５２７／２／５Ａに従って決定する。

曲げ弾性率：曲げ弾性率は、ＩＳＯ ２９４－１：１９９６に従って製造した８０ｘ１０ｘ４ｍｍの射出成形試験片について、ＩＳＯ１７８に従って３点曲げ試験において決定した。

平均繊維直径は、ＩＳＯ １８８８：２００６（Ｅ）、方法Ｂ（顕微鏡倍率１０００）に従って決定する。

２． 実施例
下記の発明実施例ＩＥを同方向回転二軸押出機上で混錬することにより製造した。特に、プロピレンポリマー（ＰＰ）、すなわち第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）及び任意で第２のプロピレンポリマー（ＰＰ２）を添加剤（ＡＤ）及び接着促進剤（ＡＰ）と予め混合した。このように得られたベースレジンを押出機のメインフィーダー内に供給し、短繊維（ＳＦ）をサイドフィーダーを介して添加した。材料を２１０～２３０℃の温度で押し出した。組成及び特性を表１にまとめる。

ＣＥは、５３ｗｔ％のプロピレンホモポリマー、８．０ｗｔ％のプロピレン／エチレンコポリマーゴム、３６ｗｔ％のガラス繊維及び１．５ｗｔ％の接着促進剤（無水マレイン酸で官能化したポリプロピレン）を有する市販の繊維強化プロピレンコポリマー化合物である。
ＰＰ１は、プロピレンホモポリマーであり、メルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）が８．０ｇ／１０ｍｉｎ、キシレン可溶性成分含量ＸＣＳが１．０ｗｔ％である。
ＰＰ２は、プロピレンホモポリマーであり、メルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が６０ｇ／１０ｍｉｎ、キシレン可溶性成分含量ＸＣＳが２．０ｗｔ％であり、０．８ｗｔ％のエチレンコモノマー単位を有する。
ＳＦは、Ｏｗｅｎｓ Ｃｏｒｎｉｎｇ（ＵＳ）の市販製品２４９Ａであり、１０．０μｍの直径及び４．５ｍｍのストランド長を有する。
ＡＰは、Ｓｃｏｎａ（登録商標） ＢＹＫ－Ｃｈｅｍｉｅ ＧｍｂＨ（ドイツ）の接着促進剤ＳＣＯＮＡ ＴＰＰＰ ８１１２ ＧＡであり、１．４ｗｔ％の無水マレイン酸含量及び８０ｇ／１０ｍｉｎを超えるＭＦＲ（１９０℃）を有する、無水マレイン酸で官能化したポリプロピレンである。
ＡＤは、２４重量部のポリマー担体材料（プロピレンホモポリマー）、２４重量部の抗酸化剤（ＢＡＳＦのＤＳＴＤＰ）、８重量部の抗酸化剤（ＢＡＳＦのＩｒｇａｆｏｓ １６８）、１６重量部の抗酸化剤（ＢＡＳＦのＩｒｇａｎｏｘ １０１０）、８重量部の抗酸化剤（Ｒｉｃｈ Ｙｕ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏ． Ｌｔｄ（台湾）のＲｉｃｈｎｏｘ ＸＬ－１）及び２０重量部のカーボンブラックを有する組成物である。

表１から分かるように、本発明の繊維強化ポリプロピレン組成物の引張弾性率及び引っ張り強さの保持率は、ポリプロピレン化合物をゴムとともに有する比較用組成物の対応する値よりも高い。

Claims (13)

1. ｉ） ５．０ｗｔ％又は５．０ｗｔ％未満のキシレン可溶性成分含量ＸＣＳを有するプロピレンポリマー（ＰＰ）；
   ｉｉ） 繊維（Ｆ）；
   ｉｉｉ） 接着促進剤（ＡＰ）；及び
   ｉｖ） 添加剤（ＡＤ）；
   からなる、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）であって、
   不等式（Ｉ）：
   

   

   （式中、ｗ（ＰＰ）は、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）の全体重量に対する上記プロピレンポリマー（ＰＰ）の重量分率［ｗｔ％］であり、ｗ（ＡＰ）は、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）の全体重量に対する接着促進剤（ＡＰ）の重量分率［ｗｔ％］である。）を満たし；
   ５．０ｗｔ％を超えるキシレン可溶性成分含量ＸＣＳを有するプロピレンポリマーを含まず；
   前記プロピレンポリマー（ＰＰ）が、
   ｉ） ＩＳＯ１１３３に従って決定されるメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）が２０ｇ／１０ｍｉｎであるか又は２０ｇ／１０ｍｉｎ未満である第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）；及び
   ｉｉ） ＩＳＯ１１３３に従って決定されるメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）が４０．０ｇ／１０ｍｉｎ～９０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲内である第２のプロピレンポリマー（ＰＰ２）；
   を有し；
   第１のプロピレンポリマー（ＰＰ１）及び第２のプロピレンポリマー（ＰＰ２）が、プロピレンホモポリマーであり；
   繊維（Ｆ）がガラス繊維（ＧＦ）である；
   繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）。
2. 前記プロピレンポリマー（ＰＰ）が単相性である、請求項１に記載の繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）。
3. 維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）が、不等式（ＩＩ）：
   

   

   （式中、ｗ（Ｆ）は、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）の全体重量に対する繊維（Ｆ）の重量分率［ｗｔ％］であり、ｗ（ＡＰ）は、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）の全体重量に対する接着促進剤（ＡＰ）の重量分率［ｗｔ％］である。）を満たす、請求項１又は２に記載の繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）。
4. 前記プロピレンポリマー（ＰＰ）がバイモーダルである、請求項１から３のいずれか１項に記載の繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）。
5. 前記プロピレンポリマー（ＰＰ）がプロピレンホモポリマー（Ｈ－ＰＰ）である、請求項１から４のいずれか１項に記載の繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）。
6. ガラス繊維（ＧＦ）が短ガラス繊維（ＳＧＦ）である、請求項１から５のいずれか１項に記載の繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）。
7. 短ガラス繊維（ＳＧＦ）が、
   ｉ） １．０ｍｍ～１０．０ｍｍの平均長；及び／又は、
   ｉｉ） ８μｍ～２０μｍの平均直径；
   を有する、請求項６に記載の繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）。
8. 接着促進剤（ＡＰ）が、極性修飾ポリプロピレン（ＰＭ－ＰＰ）であり、上記極性修飾ポリプロピレン（ＰＭ－ＰＰ）が、無水マレイン酸をグラフトした、ＩＳＯ１１３３に従って決定されるメルトフローレートＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ）が少なくとも８０．０ｇ／１０ｍｉｎであるプロピレンホモ又はコポリマーである、請求項１から７のいずれか１項に記載の繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）。
9. 繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）の全体重量に対して、
   ｉ） ５０．０ｗｔ％～８０．０ｗｔ％の前記プロピレンポリマー（ＰＰ）であって、５．０ｗｔ％又は５．０ｗｔ％未満のキシレン可溶性成分含量ＸＣＳを有するプロピレンポリマー（ＰＰ）；
   ｉｉ） １５．０ｗｔ％～４０．０ｗｔ％の繊維（Ｆ）；
   ｉｉｉ） ３．０ｗｔ％～１０．０ｗｔ％の接着促進剤（ＡＰ）；及び
   ｉｖ） ０．１ｗｔ％～４．０ｗｔ％の添加剤（ＡＤ）；
   からなる、請求項１から８のいずれか１項に記載の繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）。
10. 請求項１から９のいずれか１項に記載の繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）を有する物品。
11. 少なくとも９０ｗｔ％の繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）を有する、請求項１０に記載の物品。
12. 前記物品が、自動車用物品、好ましくは自動車エンジン用物品である、請求項１０又は１１に記載の物品。
13. 前記物品が自動車のエンジンのエアインテークマニホールドである、請求項１０から１２のいずれか１項に記載の物品。