JP2024500503A - 電極 - Google Patents

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Abstract

本出願は電極、電極の製造方法および電極の用途を提供することができる。本出願では、電極の集電体層で活物質層と重なって形成される絶縁層が電極で要求される絶縁性を効果的に確保しつつ、前記ファットエッジ部位を形成しない電極を提供することができる。また、本出願では、電極設計モデルが変更される場合にも該当変更に柔軟に対処して前述した電極を製造できる製造方法も提供することができる。また、本出願は前記電極の用途を提供することができる。

Description

本出願は２０２１年７月１５日付出願された韓国特許出願第１０－２０２１－００９２７８８号および２０２２年７月１５日付に出願された韓国特許出願第１０－２０２２－００８７３４６に基づいた優先権の利益を主張し、該当特許出願の文献に開示されたすべての内容は本明細書の一部として含まれる。
本出願は電極、電極の製造方法および前記電極の用途に関する。
モバイル機器または電気自動車などに対する技術開発と需要が増加するにつれて、エネルギー源としての２次電池の需要が増加している。
これに伴い、前記需要に応えることができるように多くの研究が進行している。
二次電池は、一般的に正極および負極がセパレータ（ｓｅｐａｒａｔｏｒ）（分離膜）を挟んで積層された電極組立体と電解質を含み、前記電極組立体と電解質は外装材に収納される。
二次電池は外装材の形状により缶型、角型およびパウチ型に区分され得る。
２次電池で主要な研究課題の一つは安全性を向上させることである。２次電池の安全性に関連した事故は多様な要因によって発生するが、そのうち代表的な要因は前記正極と負極間で発生する短絡現象である。
正常な状況では前記正極と負極の間でセパレータが電気的絶縁を達成する。ところが、２次電池の過充電や過放電、電極材料の樹枝状成長（ｄｅｎｄｒｉｔｉｃ ｇｒｏｗｔｈ）、異物によって内部短絡または釘などの鋭利な物体が電池を貫通するなどの非正常的な状況ではセパレータによる電気的絶縁が損傷し、これによって安定性の問題が発生する。
例えば、二次電池が高温に露出されると、前記セパレータの収縮等で短絡現象が発生し得る。また、一般的に２次電池の製造のためには、複数枚の正極と負極が積層されるが、前記積層過程で正極と負極の縁の鋭利な部分によって微細な内部短絡が発生し得る。
このような点を考慮して、２次電池の内部または外部問題による正極および負極間の短絡を防止して安全性を確保するための多様な試みが存在する。
例えば、特許文献１は、集電体層上の活物質層と一部領域で重なるように絶縁層を形成した電極を使って絶縁性を確保する方法を開示している。
ところが、特許文献１に開示された通り、活物質層と絶縁層を一部領域で重畳させる場合に、前記重畳部位の厚さが前記活物質層の厚さ対比厚くなる現象がしばしば発生し、このような場合に前記重畳部位はいわゆるファットエッジ（ｆａｔ ｅｄｇｅ）とも呼ばれる。
このようなファットエッジが存在すると、電極の製造過程中に圧延工程で集電体層に損傷が発生し、これによって安全上の問題が発生し得る。また、前述した通り、正極と負極を複数積層する過程や正極と負極をセパレータを挟んで積層する過程で前記ファットエッジ部位は他の電極やセパレータに損傷を与え得る。
このような問題を解決するために、絶縁層をできるだけ薄く形成する方法を考えることができる。しかし、このような場合、絶縁層による絶縁効果が大きく低下する。また、絶縁層を薄く形成する場合、絶縁層と活物質層の重畳部位で集電体層が露出されることもある。また、絶縁層と活物質層の厚さの偏差が過度に大きくなると、圧延工程での効率も低下し得る。
したがって、絶縁性を確保できる適切な厚さを有しながらも、前記ファットエッジ部位を形成しないように電極の絶縁層が構成される必要がある。
集電体層上に形成される活物質層の末端は、通常いわゆるスライディング部位と呼ばれる傾斜面が存在し、絶縁層は前記傾斜面と重なる場合が多いため、要求される絶縁層の厚さは活物質層と絶縁層の重なる領域に影響を受け得る。活物質層の厚さは活物質層用組成物（スラリー）のローディング量によっても変わるため、これに伴い要求される絶縁層の厚さも変わることになる。
多様な需要によって電極設計モデルが随時変更される場合が多いため、工程別に活物質層用組成物のローディング量も変わる。したがって、工程別に適切な絶縁層の厚さを確保するのは容易でない課題である。
国際公開第２０１４／１４２４５８号
本出願は電極、電極の製造方法および電極の用途を提供することができる。本出願では、電極の集電体層で活物質層と重なって形成される絶縁層が電極で要求される絶縁性を効果的に確保しつつ、前記ファットエッジ部位を形成しない電極を提供することができる。また、本出願では、電極設計モデルが変更される場合にも該当変更に柔軟に対処して前述した電極を製造できる製造方法も提供することができる。
また、本出願は前記電極の用途を提供することができる。
本出願で用語常温は加熱および冷却されていない自然そのままの温度であって、例えば、１０℃～３０℃の範囲内のいずれか一温度、または約１５℃以上、約１８℃以上、約２０℃以上または約２３℃以上であり、約２７℃以下である温度または約２５℃を意味し得る。本出願で言及する物性のうち測定温度がその物性に影響を及ぼす場合には、特に別途に規定しない限り、該当物性は常温で測定した物性であり、特に別途に規定しない限り本出願での温度の単位は摂氏（℃）である。
本出願で用語である常圧は加圧および減圧されていない自然そのままの圧力を意味し、通常約１気圧（ａｔｍ）程度の圧力を意味し得る。また、本出願で言及する物性のうち測定圧力がその物性に影響を及ぼす場合には、特に別途に規定しない限り、該当物性は常圧で測定した物性である。
本出願で多数測定されたとの意味は、統計的に有意味なデータを導き出すために少なくとも３回以上、４回以上、５回以上、６回以上、７回以上、８回以上、９回以上または１０回以上に、或る物性乃至関係が測定されたことを意味し得る。また、多数測定は統計的に有意味なデータを導き出すために測定対象（例えば、層の厚さおよび重畳領域の長さなど）を変更しながら測定を遂行したものを意味し得る。
本出願で統計的に有意味であるとは、測定結果（データ）で趨勢線（または趨勢曲線）を描いた時に、Ｒ２値が０．９以上、０．９１以上、０．９２以上、０．９３以上、０．９４以上、０．９５以上、０．９６以上、０．９７以上または０．９８以上である場合を意味し得る。本出願で前記Ｒ２値（Ｒ ｓｑｕａｒｅｄ ｖａｌｕｅ）は統計分析時に使う決定係数（ｃｏｅｆｆｉｃｉｅｎｔ ｏｆ ｄｅｔｅｒｍｉｎａｔｉｏｎ）である。
本出願は電極に関する。本出願で前記電極は、いわゆる負極（ａｎｏｄｅ）であるか、正極（ｃａｔｈｏｄｅ）であり得る。
本出願の電極は、集電体層、電極活物質層（単純に活物質層と呼ぶことができる。）および絶縁層を含むことができる。
前記活物質層および／または絶縁層は、前記集電体層の一面上にのみ形成されるか、前記集電体層の両面すべてに形成され得る。
前記で集電体層としては、特に制限なく通常的に正極または負極用の集電体層として使われるものを使うことができる。
前記正極集電体層は、二次電池などの適用装置で化学的変化を誘発することなく導電性を有するものであれば、その種類、大きさおよび形状などが特に制限されるものではない。前記正極集電体層としては例えば、ステンレススチール、アルミニウム、ニッケル、チタン、焼成炭素またはアルミニウムやステンレススチールの表面にカーボン、ニッケル、チタン、銀などで表面処理したもの等が使われ得る。前記正極用集電体層の表面に微細な凹凸を形成することによって正極活物質の接着力を高めることもでき、フィルム、シート、ホイル、ネット、多孔質体、発泡体、不織布体などの多様な形態が可能である。また、前記正極用集電体層は、通常３μｍ～５００μｍの範囲内の厚さを有することができる。
前記負極集電体層も、二次電池などの適用装置で化学的変化を誘発することなく導電性を有するものであれば、その種類、大きさおよび形状などが特に制限されるものではない。前記負極集電体層としては例えば、銅、ステンレススチール、アルミニウム、ニッケル、チタン、焼成炭素、銅やステンレススチールの表面にカーボン、ニッケル、チタン、銀などで表面処理したもの、アルミニウム‐カドミウム合金などが使われ得る。また、正極集電体層と同様に、表面に微細な凹凸を形成して負極活物質の結合力を強化させることもでき、フィルム、シート、ホイル、ネット、多孔質体、発泡体、不織布体などの多様な形態で使われ得る。
前記負極用集電体層は、通常３μｍ～５００μｍの範囲内の厚さを有することができる。
前記活物質層は活物質層用組成物で形成され得る。したがって、前記活物質層は、前記組成物に含まれる成分を含むことができる。
前記活物質層用組成物または活物質層は電極活物質を含むことができる。前記電極活物質の具体的な種類には特に制限はなく、通常正極または負極を形成する物質を使うことができる。
例えば、前記活物質層が正極活物質層である場合には、前記活物質は特に制限されるものではないが、例えば、リチウムコバルト酸化物（ＬｉＣｏＯ２）、リチウムニッケル酸化物（ＬｉＮｉＯ２）等の層状化合物や１またはそれ以上の遷移金属で置換された化合物；ＬｉＦｅ３Ｏ４等のリチウム鉄酸化物；化学式Ｌｉ１＋ｃ１Ｍｎ２－ｃ１Ｏ４（０≦ｃ１≦０．３３）、ＬｉＭｎＯ３、ＬｉＭｎ２Ｏ３またはＬｉＭｎＯ２等のリチウムマンガン酸化物；リチウム銅酸化物（Ｌｉ２ＣｕＯ２）；ＬｉＶ３Ｏ８、Ｖ２Ｏ５、またはＣｕ２Ｖ２Ｏ７等のバナジウム酸化物；化学式ＬｉＮｉ１－ｃ２Ｍｃ２Ｏ２（ここで、ＭはＣｏ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｍｇ、ＢおよびＧａからなる群から選択された少なくともいずれか一つであり、０．０１≦ｃ２≦０．３を満たす）で表示されるＮｉサイト型リチウムニッケル酸化物；化学式ＬｉＭｎ２－ｃ３Ｍｃ３Ｏ２（ここで、ＭはＣｏ、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｃｒ、ＺｎおよびＴａからなる群から選択された少なくともいずれか一つであり、０．０１≦ｃ３≦０．１を満たす）またはＬｉ２Ｍｎ３ＭＯ８（ここで、ＭはＦｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、ＣｕおよびＺｎからなる群から選択された少なくともいずれか一つ）で表現されるリチウムマンガン複合酸化物；リチウムニッケルコバルトマンガン（ＮＣＭ）複合酸化物、リチウムニッケルコバルトマンガンアルミニウム（ＮＣＭＡ）複合酸化物および化学式のＬｉの一部がアルカリ土類金属イオンで置換されたＬｉＭｎ２Ｏ４等が例示され得るが、これに限定されるものではない。
前記活物質層が負極活物質層である場合には、前記活物質は、例えば、リチウムの可逆的なインターカレーションおよびデインターカレーションが可能な化合物が使われ得る。具体的な例としては、人造黒鉛、天然黒鉛、黒鉛化炭素繊維、非晶質炭素などの炭素質材料；Ｓｉ、Ａｌ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ｚｎ、Ｂｉ、Ｉｎ、Ｍｇ、Ｇａ、Ｃｄ、Ｓｉ合金、Ｓｎ合金またはＡｌ合金などのリチウムと合金化が可能な金属質化合物；ＳｉＯβ（０＜β＜２）、ＳｎＯ２、バナジウム酸化物、リチウムバナジウム酸化物のようにリチウムをドープおよび脱ドープできる金属酸化物；またはＳｉ‐Ｃ複合体またはＳｎ‐Ｃ複合体のように前記金属質化合物と炭素質材料を含む複合物などが挙げられ、これらのうちいずれか一つまたは二つ以上の混合物が使われ得る。
前記負極活物質として金属リチウム薄膜が使われてもよい。炭素材料としては低結晶性炭素および高結晶性炭素などが使われ得る。低結晶性炭素としては軟質炭素（ｓｏｆｔ ｃａｒｂｏｎ）および硬質炭素（ｈａｒｄ ｃａｒｂｏｎ）が代表的であり、高結晶性炭素としては無定形、板状、麟片状、球状または繊維状の天然黒鉛または人造黒鉛、キッシュ黒鉛（Ｋｉｓｈ ｇｒａｐｈｉｔｅ）、熱分解炭素（ｐｙｒｏｌｙｔｉｃ ｃａｒｂｏｎ）、液晶ピッチ系炭素繊維（ｍｅｓｏｐｈａｓｅ ｐｉｔｃｈ ｂａｓｅｄ ｃａｒｂｏｎ ｆｉｂｅｒ）、炭素微小球体（ｍｅｓｏｃａｒｂｏｎ ｍｉｃｒｏｂｅａｄｓ）、液晶ピッチ（Ｍｅｓｏｐｈａｓｅ ｐｉｔｃｈｅｓ）および石油と石炭系コークス（ｐｅｔｒｏｌｅｕｍ ｏｒ ｃｏａｌ ｔａｒ ｐｉｔｃｈ ｄｅｒｉｖｅｄ ｃｏｋｅｓ）等の高温焼成炭素が代表的である。
前記活物質は、活物質層用組成物で前記組成物全体重量対比約８０重量％～９９．５重量％の範囲内または８８重量％～９９重量％の範囲内で含まれ得るが、含量が前記に制限されるものではない。
前記活物質層用組成物または活物質層はバインダーを追加で含むことができる。前記バインダーは活物質間の付着および活物質層用と集電体層の間の接着力を向上させる役割を遂行する。前記活物質用バインダーの例は、特に制限されず、例えば、ポリビニリデンフルオライド（ＰＶＤＦ）、ポリビニルアルコール（ｐｏｌｙｖｉｎｙｌ ａｌｃｏｈｏｌ）、スチレンブタジエンゴム（ｓｔｙｒｅｎｅ ｂｕｔａｄｉｅｎｅ ｒｕｂｂｅｒ）、ポリエチレンオキサイド（ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ ｏｘｉｄｅ）、カルボキシメチルセルロース（ｃａｒｂｏｘｙｌ ｍｅｔｈｙｌ ｃｅｌｌｕｌｏｓｅ）、セルロースアセテート（ｃｅｌｌｕｌｏｓｅ ａｃｅｔａｔｅ）、セルロースアセテートブチレート（ｃｅｌｌｕｌｏｓｅ ａｃｅｔａｔｅ ｂｕｔｙｌａｔｅ）、セルロースアセテートプロピオネート（ｃｅｌｌｕｌｏｓｅ ａｃｅｔａｔｅ ｐｒｏｐｉｏｎａｔｅ）、シアノエチルプルラン（ｃｙａｎｏｅｔｈｙｌｐｕｌｌｕｌａｎ）、シアノエチルポリビニルアルコール（ｃｙａｎｏｅｔｈｙｌ ｐｏｌｙｖｉｎｙｌａｌｃｏｈｏｌ）、シアノエチルセルロース（ｃｙａｎｏｅｔｈｙｌ ｃｅｌｌｕｌｏｓｅ）、シアノエチルスクロース（ｃｙａｎｏｅｔｈｙｌ ｓｕｃｒｏｓｅ）、プルラン（ｐｕｌｌｕｌａｎ）、ポリメチルメタクリレ－ト（ｐｏｌｙｍｅｔｈｙｌｍｅｔｈａｃｒｙｌａｔｅ）、ポリブチルアクリレート（ｐｏｌｙｂｕｔｙｌａｃｒｙｌａｔｅ）、ポリアクリロニトリル（ｐｏｌｙａｃｒｙｌｏｎｉｔｒｉｌｅ）、ポリビニルピロリドン（ｐｏｌｙｖｉｎｙｌｐｙｒｒｏｌｉｄｏｎｅ）、ポリビニルアセテート（ｐｏｌｙｖｉｎｙｌａｃｅｔａｔｅ）、エチレンビニルアセテート共重合体（ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ‐ｃｏ‐ｖｉｎｙｌ ａｃｅｔａｔｅ）、ポリアリレート（ｐｏｌｙａｒｙｌａｔｅ）および分子量１０，０００ｇ／ｍｏｌ以下の低分子化合物からなる群から１種以上が選択されて使われ得る。
通常的にはポリビニリデンフルオライドやスチレンブタジエンゴム等が使われ得る。
前記活物質用バインダーがポリビニリデンフルオライドを含む場合、前記ポリビニリデンフルオライドは前述した活物質層との接着力向上および目的とする粘度確保の側面で重量平均分子量が４００，０００ｇ／ｍｏｌ～１，５００，０００ｇ／ｍｏｌまたは６００，０００ｇ／ｍｏｌ～１，２００，０００ｇ／ｍｏｌの範囲内であり得る。ここで、重量平均分子量はゲル透過クロマトグラフィー（ＧＰＣ）を利用して測定することができる。また、前記ポリビニリデンフルオライドは溶解度向上のために融点が１５０℃～１８０℃または１６５℃～１７５℃であり得る。ここで、融点は示差走査熱量分析器（ＤＳＣ）を利用して測定することができる。
前記活物質用バインダーは前記活物質１００重量部対比０．１重量部～１０重量部または０．５重量部～５重量部の範囲内で含まれ得るが、これに制限されるものではない。
前記活物質層用組成物または活物質は導電材を追加で含むことができる。前記導電材は当該電池に化学的変化を誘発することなく導電性を有するものであれば特に制限されるものではなく、例えば、天然黒鉛や人造黒鉛などの黒鉛；カーボンブラック、アセチレンブラック、ケチェンブラック、チャネルブラック、ファーネスブラック、ランプブラック、サーマルブラックなどのカーボンブラック；炭素繊維や金属繊維などの導電性繊維；カーボンナノチューブ（ＣＮＴ）等の導電性チューブ；フルオロカーボン、アルミニウム、ニッケル粉末などの金属粉末；酸化亜鉛、チタン酸カリウムなどの導電性ウィスカー；酸化チタンなどの導電性金属酸化物；ポリフェニレン誘導体などの導電性素材などが使われ得る。
前記導電材は活物質１００重量部対比０．１重量部～２０重量部または０．３重量部～１０重量部内で含まれ得るが、これに制限されるものではない。
前記活物質層用組成物は分散溶媒を追加で含むことができる。分散溶媒は電極の製造過程で乾燥によってほとんど除去されるので、活物質層には含まれないか、少量で含まれる。前記分散溶媒としては通常の種類を使うことができ、例えば、イソプロピルアルコール、Ｎ‐メチルピロリドン（ＮＭＰ）および／またはアセトンなどを使うことができる。
前記電極で前記電極活物質層と前記絶縁層は、前記集電体層の表面の法線方向に垂直な方向に沿って並んで形成されており、かつ互いに重なる部位を形成していてもよい。
すなわち、前記絶縁層は活物質層と少なくとも一部領域で重なって形成され得る。このような重畳部位の形成を通じて集電体層の露出を最小化し、正極と負極が接触して発生する短絡現象などを防止し、電極およびそれを含む電池などの品質と安定性を改善させることができる。
前記絶縁層は絶縁層用組成物を使って形成することができる。
したがって、前記絶縁層は前記組成物に含まれる成分を含むことができる。
例えば、前記絶縁層用組成物または絶縁層は、バインダーを含むことができる。前記絶縁層用バインダーは絶縁層用組成物全体重量対比約３０重量％～７０重量％または約４０重量％～６０重量％範囲内で含まれ得るが、これに制限されるものではない。
前記絶縁層用バインダーは、例えば絶縁層と集電体層および／または活物質層と決着性を付与する成分であり得る。前記絶縁層用バインダーとしては特に制限されるものではないが、例えば、ポリビニリデンフルオライド、ポリビニルアルコール（ｐｏｌｙｖｉｎｙｌ ａｌｃｏｈｏｌ）、スチレンブタジエンゴム（ｓｔｙｒｅｎｅ ｂｕｔａｄｉｅｎｅ ｒｕｂｂｅｒ）、スチレンブタジエンラテックス（ｓｔｙｒｅｎｅ ｂｕｔａｄｉｅｎｅ ｌａｔｅｘ）、ポリエチレンオキサイド（ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ ｏｘｉｄｅ）、カルボキシメチルセルロース（ｃａｒｂｏｘｙｌ ｍｅｔｈｙｌ ｃｅｌｌｕｌｏｓｅ）、セルロースアセテート（ｃｅｌｌｕｌｏｓｅ ａｃｅｔａｔｅ）、セルロースアセテートブチレート（ｃｅｌｌｕｌｏｓｅ ａｃｅｔａｔｅ ｂｕｔｙｌａｔｅ）、セルロースアセテートプロピオネート（ｃｅｌｌｕｌｏｓｅ ａｃｅｔａｔｅ ｐｒｏｐｉｏｎａｔｅ）、シアノエチルプルラン（ｃｙａｎｏｅｔｈｙｌｐｕｌｌｕｌａｎ）、シアノエチルポリビニルアルコール（ｃｙａｎｏｅｔｈｙｌ ｐｏｌｙｖｉｎｙｌａｌｃｏｈｏｌ）、シアノエチルセルロース（ｃｙａｎｏｅｔｈｙｌ ｃｅｌｌｕｌｏｓｅ）、シアノエチルスクロース（ｃｙａｎｏｅｔｈｙｌ ｓｕｃｒｏｓｅ）、プルラン（ｐｕｌｌｕｌａｎ）、ポリメチルメタクリレ－ト（ｐｏｌｙｍｅｔｈｙｌｍｅｔｈａｃｒｙｌａｔｅ）、ポリブチルアクリレート（ｐｏｌｙｂｕｔｙｌａｃｒｙｌａｔｅ）、ポリアクリロニトリル（ｐｏｌｙａｃｒｙｌｏｎｉｔｒｉｌｅ）、ポリビニルピロリドン（ｐｏｌｙｖｉｎｙｌｐｙｒｒｏｌｉｄｏｎｅ）、ポリビニルアセテート（ｐｏｌｙｖｉｎｙｌａｃｅｔａｔｅ）、エチレンビニルアセテート共重合体（ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ‐ｃｏ‐ｖｉｎｙｌ ａｃｅｔａｔｅ）、ポリアリレート（ｐｏｌｙａｒｙｌａｔｅ）および分子量１０，０００ｇ／ｍｏｌ以下の低分子化合物からなる群から１種以上が使われ得る。例えば、前記絶縁層に適用されるバインダーとしては、接着性、耐化学性および電気化学的安定性の側面と後述する厚さ関係の絶縁層を形成するのに効率的であるという側面でスチレンブタジエンゴムおよび／またはスチレンブタジエンラテックスなどを使うことができる。
前記絶縁層用バインダーがスチレンブタジエンゴム（ｓｔｙｒｅｎｅ ｂｕｔａｄｉｅｎｅ ｒｕｂｂｅｒ）および／またはスチレンブタジエンラテックス（ｓｔｙｒｅｎｅ ｂｕｔａｄｉｅｎｅ ｌａｔｅｘ）を含む場合、前述した活物質層との接着力向上および目的とする粘度確保の側面で示差走査熱量分析法によるこれらのガラス転移温度が－４０℃以上、－３７．５℃以上、－３５℃以上、－３２．５℃以上または－３０℃以上であり得、他の例示で前記ガラス転移温度は－５℃以下、－７．５℃以下または－１０℃以下であり得る。前記ガラス転移温度は示差走査熱量分析器（ＤＳＣ）を利用して測定することができる。
前記絶縁層用バインダーとしては前記活物質層用バインダーと同一の化合物を使用してもよい。この場合、活物質層および絶縁層の重畳領域で結着力がさらに向上し得、これによって製品の安定性、接着力と密着力および工程性が向上し得る。
一例示で前記絶縁層用組成物または絶縁層は着色剤を追加で含むことができる。前記絶縁層に含まれる着色剤は分散染料、顔料および有機蛍光体からなる群から１種以上が選択されたものであり得る。前記着色剤は検出装置を通じて絶縁層の形成または整列位置を確認するために、前記絶縁層内に含まれ得る。
前記着色剤は前記絶縁層用バインダー１００重量部対比０．１重量部～１０重量部または０．５重量部～５重量部内で含まれ得るが、これに制限されるものではない。
前記分散染料は特に限定されず、公知のものを使うことができる。分散染料としてはベンゼンアゾ系（モノアゾ、ジスアゾ）、ヘテロ環アゾ系（チアゾールアゾ、ベンゾチアゾールアゾ、ピリドンアゾ、ピラゾロンアゾ、チオフェンアゾなど）、アントラキノン系および縮合系（キノフタロン、スチリル、クマリンなど）等が例示され得る。
一つの例示で本出願に適用される分散染料は下記のように例示され得る。
Ｃ．Ｉ．Ｄｉｓｐｅｒｓｅ Ｙｅｌｌｏｗ ３，４，５，７，９，１３，２４，３０，３３，３４，４２，４４，４９，５０，５１，５４，５６，５８，６０，６３，６４，６６，６８，７１，７４，７６，７９，８２，８３，８５，８６，８８，９０，９１，９３，９８，９９，１００，１０４，１１４，１１６，１１８，１１９，１２２，１２４，１２６，１３５，１４０，１４１，１４９，１６０，１６２，１６３，１６４，１６５，１７９，１８０，１８２，１８３，１８６，１９２，１９８，１９９，２０２，２０４，２１０，２１１，２１５，２１６，２１８，２２４等の黄色染料；Ｃ．Ｉ．Ｄｉｓｐｅｒｓｅ Ｏｒａｎｇｅ １，３，５，７，１１，１３，１７，２０，２１，２５，２９，３０，３１，３２，３３，３７，３８，４２，４３，４４，４５，４７，４８，４９，５０，５３，５４，５５，５６，５７，５８，５９，６１，６６，７１，７３，７６，７８，８０，８９，９０，９１，９３，９６，９７，１１９，１２７，１３０，１３９，１４２等の橙色染料；Ｃ．Ｉ．Ｄｉｓｐｅｒｓｅ Ｒｅｄ １，４，５，７，１１，１２，１３，１５，１７，２７，４３，４４，５０，５２，５３，５４，５５，５６，５８，５９，６０，６５，７２，７３，７４，７５，７６，７８，８１，８２，８６，８８，９０，９１，９２，９３，９６，１０３，１０５，１０６，１０７，１０８，１１０，１１１，１１３，１１７，１１８，１２１，１２２，１２６，１２７，１２８，１３１，１３２，１３４，１３５，１３７，１４３，１４５，１４６，１５１，１５２，１５３，１５４，１５７，１５９，１６４，１６７，１６９，１７７，１７９，１８１，１８３，１８４，１８５，１８８，１８９，１９０，１９１，１９２，２００，２０１，２０２，２０３，２０５，２０６，２０７，２１０，２２１，２２４，２２５，２２７，２２９，２３９，２４０，２５７，２５８，２７７，２７８，２７９，２８１，２８８，２８９，２９８，３０２，３０３，３１０，３１１，３１２，３２０，３２４，３２８等の赤色染料；Ｃ．Ｉ．Ｄｉｓｐｅｒｓｅ Ｖｉｏｌｅｔ １，４，８，２３，２６，２７，２８，３１，３３，３５，３６，３８，４０，４３，４６，４８，５０，５１，５２，５６，５７，５９，６１，６３，６９，７７等の紫色染料；Ｃ．Ｉ．Ｄｉｓｐｅｒｓｅ Ｇｒｅｅｎ ６：１，９等の緑色染料；Ｃ．Ｉ．Ｄｉｓｐｅｒｓｅ Ｂｒｏｗｎ １，２，４，９，１３，１９等の茶色染料；Ｃ．Ｉ．Ｄｉｓｐｅｒｓｅ Ｂｌｕｅ ３，７，９，１４，１６，１９，２０，２６，２７，３５，４３，４４，５４，５５，５６，５８，６０，６２，６４，７１，７２，７３，７５，７９，８１，８２，８３，８７，９１，９３，９４，９５，９６，１０２，１０６，１０８，１１２，１１３，１１５，１１８，１２０，１２２，１２５，１２８，１３０，１３９，１４１，１４２，１４３，１４６，１４８，１４９，１５３，１５４，１５８，１６５，１６７，１７１，１７３，１７４，１７６，１８１，１８３，１８５，１８６，１８７，１８９，１９７，１９８，２００，２０１，２０５，２０７，２１１，２１４，２２４，２２５，２５７，２５９，２６７，２６８，２７０，２８４，２８５，２８７，２８８，２９１，２９３，２９５，２９７，３０１，３１５，３３０，３３３等の青色染料；Ｃ．Ｉ．Ｄｉｓｐｅｒｓｅ Ｂｌａｃｋ １，３，１０，２４等の黒色染料などを使うことができる。
前記顔料は特に限定されず、公知のものを使うことができる。有機顔料としては例えば、溶性アゾ顔料、不溶性アゾ顔料、縮合アゾ顔料などのアゾ顔料、キナクリドン顔料、ペリレン顔料、ペリノン顔料、イソインドリノン顔料、イソインドリン顔料、ジオキサジン顔料、チオインジゴ顔料、アントラキノン顔料、キノフタロン顔料、金属錯体顔料、ジケトピロロピロール顔料などの多環式顔料、フタロシアニン顔料などが挙げられる。また、無機顔料としてはカーボンブラック、金属酸化物、金属水酸化物、金属硫化物、金属フェロシアン化物、金属塩化物などが挙げられ、またカーボンブラックとしてはファーネスブラック、ランプブラック、アセチレンブラック、チャネルブラックなどが挙げられる。
本出願に使用できる顔料は下記のように例示され得る。
Ｃ．Ｉ．Ｐｉｇｍｅｎｔ Ｒｅｄ ７，９，１４，４１，４８：１，４８：２，４８：３，４８：４，８１：１，８１：２，８１：３，１２２，１２３，１４６，１４９，１６８，１７７，１７８，１７９，１８７，２００，２０２，２０８，２１０，２１５，２２４，２５４，２５５，２６４等の赤色顔料；Ｃ．Ｉ．Ｐｉｇｍｅｎｔ Ｙｅｌｌｏｗ １，３，５，６，１４，５５，６０，６１，６２，６３，６５，７３，７４，７７，８１，９３，９７，９８，１０４，１０８，１１０，１２８，１３８，１３９，１４７，１５０，１５１，１５４，１５５，１６６，１６７，１６８，１７０，１８０，１８８，１９３，１９４，２１３等の黄色顔料；Ｃ．Ｉ．Ｐｉｇｍｅｎｔ Ｏｒａｎｇｅ ３６，３８，４３等の橙色顔料；Ｃ．Ｉ．Ｐｉｇｍｅｎｔ Ｂｌｕｅ １５，１５：２，１５：３，１５：４，１５：６，１６，２２，６０等の青色顔料；Ｃ．Ｉ．Ｐｉｇｍｅｎｔ Ｇｒｅｅｎ ７，３６，５８等の緑色顔料；Ｃ．Ｉ．Ｐｉｇｍｅｎｔ Ｖｉｏｌｅｔ １９，２３，３２，５０等の紫色顔料；Ｃ．Ｉ．Ｐｉｇｍｅｎｔ Ｂｌａｃｋ ７等の黒色顔料を上げられる。これらの中（内）でもＣ．Ｉ．Ｐｉｇｍｅｎｔ Ｒｅｄ １２２，Ｃ．Ｉ．Ｐｉｇｍｅｎｔ Ｙｅｌｌｏｗ ７４，１２８，１５５，Ｃ．Ｉ．Ｐｉｇｍｅｎｔ Ｂｌｕｅ １５：３，１５：４，１５：６，Ｃ．Ｉ．Ｐｉｇｍｅｎｔ Ｇｒｅｅｎ ７，３６，Ｃ．Ｉ．Ｐｉｇｍｅｎｔ Ｖｉｏｌｅｔ １９，Ｃ．Ｉ．Ｐｉｇｍｅｎｔ Ｂｌａｃｋ ７等を使うことができる。
前記有機蛍光体は例えば、カルボキシ基および／またはホスフェート基を有する有機蛍光体であり得る。
前記油溶性染料としては、ベンズイミダゾロン（ｂｅｎｚｉｍｉｄａｚｏｌｏｎｅ）系化合物、アゾ（ａｚｏ）系化合物、キノフタロン（ｑｕｉｎｏｐｈｔｈａｌｏｎｅ）系化合物、キナクリドン（ｑｕｉｎａｃｒｉｄｏｎｅ）系化合物、フタロシアニン（ｐｈｔｈａｌｏｃｙａｎｉｎｅ）系化合物、ＤＰＰ（Ｄｉｋｅｔｏ‐Ｐｙｒｒｏｌｏ‐Ｐｙｒｒｏｌｅ）系化合物、これらの２以上の組み合わせなどが使われ得、好ましくは認識性向上の側面でベンズイミダゾロン系化合物、アゾ系化合物、これらの２以上の組み合わせなどを使うことができる。
前記着色剤は金属イオンをさらに含むことができる。具体的には、前記着色剤は金属イオンと錯塩（ｃｏｍｐｌｅｘ ｓａｌｔ）構造を形成した分散染料、顔料および／または有機蛍光体を含むことができる。前記分散染料、顔料および／または有機蛍光体は前記金属イオンと錯塩した構造を有することによって、溶媒に対する溶解性または分散性を高め、耐光安定性および耐熱性を向上させることができる。
前記金属イオンは錯塩構造を形成できる金属イオンであれば特に制限されず、例えば銅、コバルト、クロム、ニッケルおよび／または鉄のイオン、好ましくはクロムイオンを含むことができる。
前記絶縁層用組成物または絶縁層はセラミック物質（セラミック）を含むことができる。一例示で前記セラミックは前記バインダーとともに含まれ得る。このような場合、前記セラミック物質は前記絶縁層用バインダー１００重量部対比５０重量部～２００重量部または７５重量部～１５０重量部または８５重量部～１５０重量部または９５重量部～１５０重量部の範囲内で含まれ得る。
前記セラミック物質を使うことによって絶縁層は優秀な耐熱性を確保することができる。前記セラミック物質は例えば、金属（ｍｅｔａｌ）酸化物、半金属（ｍｅｔａｌｌｏｉｄ）酸化物、金属フッ化物および金属水酸化物からなる群から選択された一つ以上を含むことができる。具体的には、ＡｌＯ（ＯＨ）、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２、ＴｉＯ２、ＳｎＯ２、ＣｅＯ２、ＭｇＯ、ＮｉＯ、ＣａＯ、ＺｎＯ、ＺｒＯ２、Ｙ２Ｏ３、ＳｒＴｉＯ３、ＢａＴｉＯ３およびＭｇ（ＯＨ）２からなる群から選択された一つ以上を含むことができる。前記セラミック物質は適切な例示でボヘマイト（ＡｌＯ（ＯＨ））であり得る。
前記絶縁層用組成物または絶縁層は前記セラミック物質の分散性確保のためにセラミック物質のための分散剤を追加で含むことができる。
前記セラミック物質分散剤は、例えば、セラミック物質１００重量部対比０．０１重量部～５重量部または０．１重量部～１重量部内で含まれ得るが、これに制限されるものではない。
前記分散剤としては例えば、タンニン酸（ｔａｎｎｉｃ ａｃｉｄ）を使うことができる。
絶縁層用組成物は分散溶媒を追加で含むことができる。前記溶媒は電極製造過程で乾燥などによって除去され得るため、最終電極で絶縁層内には存在しないか、少量で存在することができる。
前記で前記分散溶媒としては当業界で使われるものであれば特に制限されず、例えば、イソプロピルアルコール、Ｎ‐メチルピロリドン（ＮＭＰ）および／またはアセトンなどを使うことができる。
本出願の電極は下記の方法で製造することができる。
例えば、前記電極は、前記集電体上に前記電極活物質層用組成物を塗布する段階；および前記集電体上に前記絶縁層用組成物を塗布する段階を含む方法で製造することができる。この時、前記電極活物質層用組成物と絶縁層用組成物の塗布順序に先後はないが、通常的に絶縁層用組成物が後で塗布される。
前記組成物は、前述した電極構造を形成できるように塗布され、したがって前記電極活物質層と絶縁層が前記集電体の表面の法線方向と垂直な方向に沿って並んで形成され、互いに重なる部位を形成できるように前記電極活物質層用組成物と絶縁層用組成物が塗布され得る。
したがって、例えば、本出願では、集電体層１０上に活物質層用組成物がまず塗布され、前記活物質層用組成物の少なくとも一部と重畳領域を有するように前記絶縁層用組成物を塗布することができる。
通常活物質層用組成物を集電体層上に塗布すると、前記塗布された活物質層用組成物の末端は、いわゆるスライディング部位と呼ばれる傾斜面を有したまま形成され得る。例えば、前記傾斜面の少なくとも一部上に前記絶縁層用組成物が塗布されながら前記活物質層用組成物と絶縁層用組成物が接触する重畳領域が発生し得る。このように塗布された組成物は、乾燥されて活物質層の傾斜面の少なくとも一部と重なるように（すなわち、前記重畳領域が形成されたまま）、前記絶縁層３０が形成され得る。
図１は、集電体層１０上に形成された電極活物質層２０と絶縁層３０を含む電極の例示であり、前記電極活物質層２０と絶縁層３０が互いに重畳領域ＡＯＬを形成しており、この領域ＡＯＬは、電極活物質層２０の傾斜面上に形成されていることを確認することができる。
このような構造で絶縁層３０が活物質層２０対比厚い場合には、圧延過程または電極組立体の製造過程で集電体層１０またはセパレータなどに損傷が発生し得る。また、絶縁層３０が活物質層２０対比厚くなくても、前記重畳部位ＡＯＬで絶縁層３０の表面が活物質層２０の表面より高い位置にあれば前記と同じ問題が発生する可能性がある。
このため、本出願の一つの例示に係る前記製造方法では、前記絶縁層の最大平均厚さを決定する過程が遂行され得、前記製造過程で絶縁層用組成物の塗布厚さが前記最大平均厚さと同一であるか、それより小さいように制御され得る。
本出願で前記絶縁層の最大平均厚さは、電極で前記ファットエッジ部位が発生できない絶縁層の許容可能な最大平均厚さを意味する。
したがって、本出願の一例示に係る電極の製造方法では絶縁層用組成物の塗布厚さは下記の式４を満たすことができる。
［式４］
ＴＬ≦Ｔｍａｘ
式４で、Ｔｍａｘは前記絶縁層の最大平均厚さであり、ＴＬは、前記絶縁層用組成物の塗布厚さである。
このような関係を満たすように絶縁層用組成物のコーティング厚さを制御することによって前記ファットエッジ部位が発生しない電極を効果的に形成することができる。
多様な需要によって電極設計モデルが随時変更されて活物質層２０を形成するための活物質層用組成物のローディング量が固定されておらず、これに伴い、絶縁層３０の厚さの上限の予測が要求される。
本出願の電極の製造方法は絶縁層３０の最大平均厚さを考慮することによって、短絡を防止して安定性を確保し、電池の損傷を防止でき、電極設計モデルの変更にも柔軟に対処することができる。
これに伴い、本出願の一例示に係る電極の製造方法は前記絶縁層の最大平均厚さを決定する段階を含むことができる。
本出願で用語平均厚さは任意の層１００を側面から見た時、横方向基準として両終端のうちいずれか一地点から全体の横長さの２０％（Ｐ２０％）、３０％（Ｐ３０％）、４０％（Ｐ４０％）、５０％（Ｐ５０％）、６０％（Ｐ６０％）、７０％（Ｐ７０％）および８０％（Ｐ８０％）となる部分で測定された厚さの算術平均を意味し得る。図２を参照すると、前記層１００を側面から見た姿が示されている。図２を参照すると、全体の横長さＬが５００ｍｍである任意の層１００がある場合、前記層１００を側面から見た時、両終端のうちいずれか一つの点Ｐを選択し、前記の点Ｐから１００ｍｍ、１５０ｍｍ、２００ｍｍ、２５０ｍｍ、３００ｍｍ、３５０ｍｍおよび４００ｍｍ地点の厚さをそれぞれ測定（Ｄ２０％、Ｄ３０％、Ｄ４０％、Ｄ５０％、Ｄ６０％、Ｄ７０％およびＤ８０％）してこれらを平均した値を平均厚さと言える。前記各地点の厚さは当業界で一般的に使う厚さ測定機を使って測定することができる。また、特に言及しない限り本出願で用語厚さは前記平均厚さを意味し得る。
本出願で用語である最大平均厚さの意味は前述した通りである。
本出願で前記絶縁層３０の最大平均厚さは、電極活物質層の平均厚さおよび／または最大重畳領域を考慮して決定することができる。
前記で電極活物質層の平均厚さは、実際の電極での電極活物質層の厚さであるか、電極製造前設計者が意図する電極活物質層の厚さであり得る。後者の場合、前記電極活物質層の厚さは予め定められた電極活物質層の厚さと呼ばれ得る。
本明細書で用語重畳領域の長さは、電極活物質層と絶縁層の重畳領域を側面から見た時の全体の長さである。図１で電極活物質層２０と絶縁層３０の重畳領域ＡＯＬを側面から見た時の前記全体の長さはＬ’で表示されている。
また、用語重畳領域の最大長さは、電極で前記ファットエッジ部位が発生できない重畳領域の許容可能な最大長さを意味する。
本出願で前記電極活物質層の平均厚さは特に制限されるものではないが、通常５０μｍ以上、５２．５μｍ以上、５５μｍ以上、５７．５μｍ以上、６０μｍ以上、６２．５μｍ以上、６５μｍ以上、６７．５μｍ以上、７０μｍ以上、７２．５μｍ以上、７５μｍ以上、７７．５μｍ以上または８０μｍ以上であり得る。また、前記平均厚さの上限には特に制限はないが、前記平均厚さは通常３００μｍ以下、２７５μｍ以下、２５０μｍ以下、２２５μｍ以下または２００μｍ以下であり得る。前記電極活物質層の平均厚さは前述した上限および下限を適切に選択して形成された範囲内にあり得る。
また、本出願の電極で前記重畳領域の長さまたは前記重畳領域の最大長さは特に制限されるものではないが、通常０．００１ｍｍ以上、０．００５ｍｍ以上、０．０１ｍｍ以上、０．０５ｍｍ以上、０．１ｍｍ以上、０．２ｍｍ以上、０．３ｍｍ以上、０．４ｍｍ以上、０．５ｍｍ以上、０．６ｍｍ以上、０．７ｍｍ以上、０．８ｍｍ以上、０．９ｍｍ以上または１ｍｍ以上であり得る。前記前記重畳領域の長さまたは前記重畳領域の最大長さはまた、２ｍｍ以下、１．９ｍｍ以下、１．８ｍｍ以下、１．７ｍｍ以下、１．６ｍｍ以下、１．５ｍｍ以下、１．４ｍｍ以下、１．３ｍｍ以下または１．２ｍｍ以下、１ｍｍ以下または０．５ｍｍ以下程度であり得る。前記重畳領域の長さまたは前記重畳領域の最大長さは、前記上限および下限を適切に選択して形成された範囲内にあり得る。また、前記重畳領域の長さまたは前記重畳領域の最大長さが前記範囲内にある場合には、電池の容量を最大化しながらも、適切な絶縁性を確保して、正極と負極の短絡現象などを防止することができる。前記で重畳領域の長さ、すなわち実際形成された重畳領域の長さは、前記重畳領域の最大長さと同一であるかこれより小さくてもよい。
また、本出願の一例に係る電極の製造方法は前記予め定められた活物質層の平均厚さと予め定められた重畳領域の最大長さが前記範囲を満たす場合に好適であり得る。
本出願の一例に係る電極の製造方法で、前記絶縁層３０の最大平均厚さを決定する段階は、前記活物質層２０の平均厚さＴａと前記重畳領域で絶縁層３０から活物質層２０の方向に対する距離による前記活物質層２０の厚さＴａｘの比率（Ｔａｘ／Ｔａ）データである厚さプロファイルデータを得る段階を含むことができる。前記絶縁層３０の最大平均厚さは、予め定められた前記重畳領域の最大長さに該当する厚さプロファイル（ｐｒｏｆｉｌｅ）データであり、前記重畳領域で絶縁層３０から電極活物質層２０の方向に対する距離による前記活物質層の厚さＴａｘで決定することができる。
前記厚さプロファイルデータは横軸を絶縁層３０から活物質層２０の方向に対する距離とし、縦軸を前記比率（Ｔａｘ／Ｔａ）とした時、指数関数の形態で表現され得る。
前記厚さプロファイルデータは統計的に有意味なデータであり得る。したがって、前記データで前記関数形態の趨勢線（または趨勢曲線）のＲ２値は０．９以上、０．９１以上、０．９２以上、０．９３以上、０．９４以上、０．９５以上、０．９６以上、０．９７以上または０．９８以上である。
図６は本出願に係る電極の製造方法で製造された電極の一例に関して、活物質層２０と絶縁層３０の重畳領域を拡大して示した図面である。図６によると、重畳領域で絶縁層３０から活物質層２０の方向はＸで示され、前記重畳領域が始まる地点をＸ０および終了する地点をＸｎで示している。Ｘ０でＸｎによる活物質層２０の厚さは前述した傾斜面に該当する厚さであって、Ｔａｘで示しており、活物質層２０の平均厚さはＴａで示している。
前記予め定められた活物質層２０の平均厚さＴａと重畳領域で絶縁層３０から活物質層２０の方向による前記活物質層２０の厚さＴａｘの比率（Ｔａｘ／Ｔａ）データである厚さプロファイルデータ得る段階は、図６に示されるようにＸ０でＸｎによるＴａｘおよびＴａの比率（Ｔａｘ／Ｔａ）を測定し、前記測定結果をグラフで示すことによって、関数形態のデータで得ることができる。
図７を参照すると、絶縁層３０から活物質層２０への方向（すなわち、図６でＸ０からＸｎに至る方向）により前記ＴａｘおよびＴａの比率（Ｔａｘ／Ｔａ）を測定して、その結果を示したグラフの例示を確認することができる。
本出願の一つの例示で図７のようなグラフに基づいてＴａｘ／Ｔａ値を導き出し、前記予め定められた活物質層の平均厚さＴａを前記導き出されたＴａｘ／Ｔａ値に代入することによって得られるＴａｘ値を前記絶縁層３０の最大平均厚さ（式４のＴｍａｘ）に決定することができる。
例えば、図７を参照すると、ｙが前記Ｔａｘ／Ｔａであり、ｘがＸ０（＝０ｍｍ）～Ｘｎ（＝１０ｍｍ）の距離とする時、多くのデータ（Ｘ０～Ｘｎの間の一地点が該当するＴａｘ／Ｔａ値のデータ）を通じて形成された趨勢曲線でｙ＝ａ５＋ａ６×ｅｘｐ（ａ７×ｘ）（ａ５、ａ６およびａ７は定数）の関数を得ることができる。最大平均厚さを求めるために、前記式の結果を１から差し引いた式（１－ｙ）が活用され得る。例えば、前記重畳領域の最大長さが１ｍｍであるとすれば、前記式のＴａｘ／Ｔａ値はａ５＋ａ６×ｅｘｐ（ａ７×１ｍｍ）であるが、前記を１から差し引いた結果（１－ａ５＋ａ６×ｅｘｐ（ａ７×１ｍｍ））に活物質層２０の平均厚さＴａをかけて得られる値を前記絶縁層３０の最大平均厚さ（式４のＴｍａｘ）に決定することができる。
したがって、一例示で前記式４のＴｍａｘは下記の式５により定められ得る。
［式５］
Ｔｍａｘ＝Ｔａ×｛ａ×ｅｘｐ（ｂ×Ｌ）－ｃ｝
式５でＴａは活物質層の平均厚さであり、Ｌは重畳領域の最大長さである。
式５でＴａは、前記活物質層の平均厚さであり、Ｌは前記重畳領域の最大長さである。
式５でＴａの単位はμｍであり、Ｌの単位はｍｍである。
式５でａ、ｂおよびｃは、任意の定数である。前記ａ、ｂおよびｃのそれぞれの範囲には特に制限はない。
一例示で前記ａは、０．５５以上、０．６以上、０．７以上または０．７５以上であり得る。また、前記ａは、０．９５以下、０．９以下、０．８５以下、０．８以下または０．７６以下程度であってもよい。前記ａの範囲は前述した下限のうちいずれか一つと前述した上限のうちいずれか一つが組み合わせられた範囲内であり得る。
一例示で前記ｂは、－０．８以上、－０．７５以上、－０．７以上、－０．６５以上、－０．６以上、－０．５５以上または－０．５以上であり得る。前記ｂは、－０．２以下、－０．２５以下、－０．３以下、－０．３５以下、－０．４以下、－０．４５以下または－０．４９以下であってもよい。前記ｂの範囲は前述した下限のうちいずれか一つと前述した上限のうちいずれか一つが組み合わせられた範囲内であり得る。
一例示で前記ｃは、０．００１以上、０．００１５以上または０．００２以上であり得る。前記ｃは、０．００４以下、０．００３５以下、０．００３以下、０．００２５以下または０．００２２以下であってもよい。前記ｃの範囲は前述した下限のうちいずれか一つと前述した上限のうちいずれか一つが組み合わせられた範囲内であり得る。
前記ａ、ｂおよびｃの範囲を適用して前記式５により式４のＴｍａｘを決定することによって、より効率的に本出願の目的に適合な電極を製造することができる。
本出願の一例に係る電極の製造方法で、絶縁層の最大平均厚さを決定する段階は、単位面積当たり活物質層用組成物のローディング量による活物質層の厚さデータを含むローディングデータを得る段階；および絶縁層の特定厚さ別単位面積当たり活物質層用組成物のローディング量による重畳領域の最大長さデータを得る段階を含んでもよい。
前記絶縁層の最大平均厚さを決定する段階は、前記ローディングデータで活物質層が予め定められた活物質層の平均厚さを有することができるローディング量を導き出し、前記導き出された活物質層用組成物のローディング量と予め定められた重畳領域の最大長さを前記絶縁層の特定厚さ別単位面積当たり活物質層用組成物のローディング量による重畳領域の最大長さデータに適用して前記絶縁層の最大平均厚さを導き出すことによってなされてもよい。
前記単位面積当たり活物質層用組成物のローディング量による活物質層の厚さデータを含むローディングデータを得る段階は、下記の活物質層用組成物を塗布する段階の説明を参照することができる。前記ローディングデータに基づいて活物質層が予め定められた活物質層の平均厚さを有することができるローディング量を導き出すことができる。例えば、図３を参照して予め定められた活物質層２０の平均厚さに合う活物質層用組成物のローディング量を前記関数を通じて逆算して計算することができる。
前記絶縁層の特定厚さ別単位面積当たり活物質層用組成物のローディング量による重畳領域の最大長さデータで、前記絶縁層の特定厚さは絶縁層組成物を塗布した後絶縁層を形成した時、形成された絶縁層の目的とする厚さを意味する。
ここで、前記絶縁層の特定厚さ別単位面積当たり活物質層用組成物のローディング量による重畳領域の最大長さデータは統計的に有意味であり得る。また、前記絶縁層の特定厚さ別単位面積当たり活物質層用組成物のローディング量による重畳領域の最大長さデータは、横軸を活物質層用組成物の単位面積当たりローディング量とし、縦軸を重畳領域の最大長さとした時、ログ関数の形態で表現され得る。
すなわち、本出願の一例に係る電極の製造方法は、絶縁層の特定厚さ別単位面積当たり活物質層用組成物のローディング量による重畳領域の最大長さデータに基づいて、特定厚さを有する絶縁層と予め定められた重畳領域の最大長さを考慮して絶縁層の最大平均厚さを決定することができる。
ここで、前記重畳領域の長さは、活物質層２０の末端に傾斜面部分で絶縁層３０と重なった領域の横長さを意味し得る。また、前記傾斜面部分は活物質層２０の末端部分で、平均厚さより小さくかつ傾斜した部分を意味する。図４を参照すると、活物質層２０の末端部分で平均厚さＴａより小さくかつ傾斜した部分ＡＳＬがあることが分かる。また、前記傾斜面部分ＡＳＬで絶縁層３０と重なった領域を含み、横方向に前記傾斜した部分ＡＳＬの長さであるＬｓが重畳領域の最大長さであり得る。
すなわち、本明細書で重畳領域の最大長さは、電極活物質層２０の末端部分で前記電極活物質層の平均厚さＴａより薄い部分ＡＳＬの長さを意味し得る。
絶縁層３０は活物質層２０の傾斜面部分ＡＳＬで少なくとも一部が重なっているが、前記絶縁層３０は活物質層２０の平均厚さＴａに比べて同一であるか低く位置しているので、最大に重畳可能な領域は結局図４の傾斜面部分ＡＳＬであり、これらの横方向の長さであるＬＳが重畳領域の最大長さであり得る。
図５を参照すると、絶縁層の特定厚さ別単位面積当たり活物質層用組成物のローディング量による重畳領域の最大長さデータの例示を確認することができる。前記重畳領域の最大長さデータは絶縁層の各厚さ別に活物質層用組成物の単位面積当たりローディング量による活物質層２０の末端に傾斜面部分の長さを測定し、前記測定結果をグラフで示すことによって、関数形態のデータを得ることができる。
図５を参照すると、ｙが重畳領域の最大長さであり、ｘが活物質層用組成物の単位面積当たりローディング量（この時、前記単位面積は２５ｃｍ２である）であるとする時、Ｐ１μｍの平均厚さを有する絶縁層３０を得ようとする場合、多くのデータを通じて形成された趨勢曲線でｙ＝ａ３ｌｎ（ｘ）＋ａ４（ａ３およびａ４は定数）という関数を得ることができ、絶縁層３０の平均厚さがＰ１μｍでないＰ２μｍまたはＰ３μｍなど（これに限定せずさらに追加され得る）の場合（前記Ｐ１、Ｐ２およびＰ３等はそれぞれ互いに異なる定数である）にも、前記方式と同様にして前記のような関数を得ることができる。
前記の多くのデータで得られた複数の趨勢曲線があるデータで、前記導き出された活物質層用組成物のローディング量に該当する地点の定数関数（すなわち、ｘ＝ローディング量に該当する関数）と前記予め定められた重畳領域の最大長さに該当する地点の定数関数（すなわち、ｙ＝予め定められた重畳領域の最大長さに該当する関数）が互いに接する地点を通る前記趨勢曲線を導き出し、このとき前記趨勢曲線での絶縁層３０の平均厚さを本出願の一例に係る絶縁層３０の最大平均厚さに決定することができる。
例えば、図８を参照して説明すると、導き出された活物質層用組成物のローディング量が約２００ｍｇ／２５ｃｍ２であり、予め定められた重畳領域の最大長さが約０．５ｍｍである場合、図５に該当するデータでｘ＝２００およびｙ＝０．５である定数関数をそれぞれ図示し、これらが互いに接する地点（点線円参照）を導き出すことができる。ここで、前記地点を通る趨勢曲線は絶縁層の平均厚さがＰ３μｍである時のものであり、前記Ｐ３μｍを絶縁層３０の最大平均厚さに決定することができる。図８は絶縁層の最大平均厚さを決定する一例を示したものであり、導き出された活物質層用組成物のローディング量が約２００ｍｇ／２５ｃｍ２であり、予め定められた重畳領域の最大長さが約０．５ｍｍである場合を例示している。
本出願の一例に係る電極の製造方法で、活物質層用組成物を塗布する段階は、単位面積当たり活物質層用組成物のローディング量による活物質層２０の厚さデータを含むローディングデータを得る段階を追加で含み、前記ローディングデータで活物質層２０が予め定められた活物質層２０の平均厚さを有することができるローディング量だけ前記活物質層用組成物を塗布する方式で遂行され得る。
ここで、前記単位面積当たり活物質層用組成物のローディング量による活物質層２０の厚さデータは統計的に有意味であり得る。また、前記単位面積当たり活物質層用組成物のローディング量による活物質層２０の厚さデータは１次関数の形態で表現され得る。
図３を参照すると、単位面積当たり活物質層用組成物のローディング量による活物質層２０の厚さデータの例示を確認することができる。前記活物質層２０の厚さデータは活物質層用組成物の単位面積当たりローディング量により形成される活物質層２０の平均厚さを多数測定し、前記測定結果をグラフで示すことによって、関数形態のデータを得ることができる。図３によると、ｙが活物質層の平均厚さであり、ｘが活物質層用組成物の単位面積当たりローディング量（この時、単位面積は２５ｃｍ２である）であるとする時、多くのデータを通じて形成された趨勢線でｙ＝ａ１ｘ＋ａ２（ａ１およびａ２は定数である）という関数を得ることができ、予め定められた活物質層２０の平均厚さに合う活物質層用組成物のローディング量を前記関数を通じて逆算して計算することができる。
すなわち、本出願の一例に係る電極の製造方法は活物質層用組成物の単位面積当たりローディング量による活物質層２０の厚さデータに基づいて予め定められた活物質層２０の平均厚さを達成するために、活物質層用組成物のローディング量を特定することができる。
本出願の一例に係る電極の製造方法は、前記方式を通じて電極設計モデルが変更され、要求される活物質層の厚さおよび／または重畳領域の長さが変更されても容易に対応することができる。
本出願の一例に係る電極の製造方法で集電体層１０上に活物質層用組成物および絶縁層用組成物を塗布する方式は、当業界で一般的に使うものであれば特に制限されず、それぞれ独立的にスロットダイコーティング、スライドコーティングおよびカーテンコーティングのうち一つを利用することができる。
本出願の一例に係る電極の製造方法は、集電体層１０上に塗布された活物質層用組成物および絶縁層用組成物を乾燥して活物質層２０および絶縁層３０を形成する段階を含むことができる。前記乾燥方式は当業界で使う一般的に使うものであれば特に制限されず、熱風方式、赤外線照射方式および誘導加熱方式のうち一つを利用することができる。前記乾燥温度は前記活物質層用組成物および絶縁層用組成物を十分に乾燥させることができれば特に制限されないが、５０℃～２００℃であり得、乾燥時間は約１分～１０分であり得る。
本出願の一例に係る電極の製造方法で、乾燥後に圧延工程を遂行して電極を製造することができる。前記圧延工程を通じて活物質問容量密度を高めて集電体層１０と活物質層２０、集電体層１０と絶縁層３０および活物質層２０と絶縁層３０の間の接着力を高めることができる。また、前記圧延工程で使う圧延方式は当業界で使う一般的に使うものであれば特に制限されず、前記乾燥された活物質層２０および絶縁層３０が形成された集電体層１０全体を圧延部材で圧縮する工程であり得、前記圧延部材は圧延ローラまたは圧延ジグを使うことができる。
本出願はまた、電極に関する。
本出願の電極は一つの例示で前述した製造方法で製造したものであり得る。
一例示で前記電極は、集電体層；前記集電体層上に形成された電極活物質層；および前記集電体層上に形成された絶縁層を含むことができる。
前述した通り、前記電極で前記電極活物質層と前記絶縁層は、前記集電体層の表面の法線方向に垂直な方向に沿って並んで形成されており、かつ互いに重なる部位を形成していてもよい。
前記で絶縁層は、下記の式１の関係を満たすことができる。
［式１］
ＴＬ≦ＴＳ×｛ａ×ｅｘｐ（ｂ×Ｌ）－ｃ｝
式１でＴＬは前記絶縁層の厚さであり、ＴＳは前記活物質層の厚さであり、Ｌは前記重なる部位の長さである。
式１でＴＬおよびＴＳの単位はμｍであり、Ｌの単位はｍｍである。
前記絶縁層の厚さは前記言及した平均厚さであり得、前記活物質層の厚さも前記活物質層の平均厚さであり得る。
また、前記Ｌは、前記重なる部位の実際の長さ（例えば、図１のＬ’）であるか、あるいは前述した重畳領域の最大長さ、すなわち電極で前記ファットエッジ部位が発生できない重畳領域の許容可能な最大長さであり得る。前記で重畳領域の最大長さは、前述した通り、電極活物質層２０の末端部分で前記電極活物質層の平均厚さＴａより薄い部分ＡＳＬの長さ（図４のＬｓ）を意味し得る。
前記式１の関係は、前述した式５の内容により絶縁層用組成物の塗布厚さを制御して形成した絶縁層が示す厚さ関係であり、これは実験的に確認された。
式１でａ、ｂおよびｃは、任意の定数である。前記ａ、ｂおよびｃのそれぞれの範囲は特に制限されない。
一例示で前記ａは、０．５５以上、０．６以上、０．７以上または０．７５以上であり得る。また、前記ａは、０．９５以下、０．９以下、０．８５以下、０．８以下または０．７６以下程度であってもよい。前記ａの範囲は前述した下限のうちいずれか一つと前述した上限のうちいずれか一つが組み合わせられた範囲内であり得る。
一例示で前記ｂは、－０．８以上、－０．７５以上、－０．７以上、－０．６５以上、－０．６以上、－０．５５以上または－０．５以上であり得る。前記ｂは、－０．２以下、－０．２５以下、－０．３以下、－０．３５以下、－０．４以下、－０．４５以下または－０．４９以下であってもよい。前記ｂの範囲は前述した下限のうちいずれか一つと前述した上限のうちいずれか一つが組み合わせられた範囲内であり得る。
一例示で前記ｃは、０．００１以上、０．００１５以上または０．００２以上であり得る。前記ｃは、０．００４以下、０．００３５以下、０．００３以下、０．００２５以下または０．００２２以下であってもよい。前記ｃの範囲は前述した下限のうちいずれか一つと前述した上限のうちいずれか一つが組み合わせられた範囲内であり得る。
式１の関係を満たすことによって前記ファットエッジ部位が存在しないとともに、優秀な絶縁性が確保される絶縁層乃至電極を形成することができる。
前記電極は、下記の式２を追加で満たすことができる。
［式２］
０．１×ＴＳ≦ＴＬ
式２でＴＬおよびＴＳはそれぞれ式１のＴＬおよびＴＳと同一である。
式２でＴＬは、他の例示で０．１５×ＴＳ以上または０．２×ＴＳ以上であってもよい。
式２の関係を満たすことによって絶縁層による絶縁性が安定的に確保され、絶縁層と活物質層の厚さの偏差が過度に大きくなる現象が防止され、絶縁層と活物質層の境界で集電体層が露出される現象を効果的に防止することができる。
一方、前記電極は、下記の式３を追加で満たすことができる。
［式３］
ＴＳ＝ｄ×ＬＤ＋ｅ
式３でＴＳは式１のＴＳと同一であり、ＬＤは活物質層のローディング量（単位：ｍｇ／２５ｃｍ２）であり、ｄは０．１～０．２の範囲内の数であり、ｅは１０～１６の範囲内の数である。
式３は図３に示された関係式に実験的に導き出された活物質層（または活物質層用組成物）のローディング量と活物質層の厚さとの関係である。
式３でｄは他の例示で０．１２以上または０．１４以上であるか、０．１８以下または０．１６以下程度であってもよい。
式３でｅは他の例示で１１以上または１２以上であるか、１５以下、１４以下または１３以下程度であってもよい。
前述した通り、前記式１～３で前記電極活物質層の平均厚さは特に制限されるものではないが、通常５０μｍ以上、５２．５μｍ以上、５５μｍ以上、５７．５μｍ以上、６０μｍ以上、６２．５μｍ以上、６５μｍ以上、６７．５μｍ以上、７０μｍ以上、７２．５μｍ以上、７５μｍ以上、７７．５μｍ以上または８０μｍ以上であり得る。また、前記平均厚さの上限には特に制限はないが、前記平均厚さは通常３００μｍ以下、２７５μｍ以下、２５０μｍ以下、２２５μｍ以下または２００μｍ以下であり得る。前記電極活物質層の平均厚さは前述した上限および下限を適切に選択して形成された範囲内にあり得る。
前記式１で重なる部位の長さＬは、０．００１ｍｍ以上、０．００５ｍｍ以上、０．０１ｍｍ以上、０．０５ｍｍ以上、０．１ｍｍ以上、０．２ｍｍ以上、０．３ｍｍ以上、０．４ｍｍ以上、０．５ｍｍ以上、０．６ｍｍ以上、０．７ｍｍ以上、０．８ｍｍ以上、０．９ｍｍ以上または１ｍｍ以上であり得、２ｍｍ以下、１．９ｍｍ以下、１．８ｍｍ以下、１．７ｍｍ以下、１．６ｍｍ以下、１．５ｍｍ以下、１．４ｍｍ以下、１．３ｍｍ以下または１．２ｍｍ以下、１ｍｍ以下または０．５ｍｍ以下程度であり得る。前記長さ範囲は前記上限および下限を適切に選択して形成された範囲内にあり得る。
前記長さＬは、電極での実際の重畳領域の長さであるか、あるいは前述した重畳領域の最大長さであり得る。
前記長さを前記下限以上にして、絶縁層と活物質層の重畳部位で集電体層が露出したり、絶縁層と活物質層の厚さの偏差が過度に大きくなって圧延工程での効率が低下することを防止し、適切な絶縁性を確保することができる。また、前記長さを前記上限以下にして、電池の容量を最大化しつつ、ファットエッジ部位が発生する場合を効果的に防止することができる。
前記集電体層、絶縁層および活物質層の具体的な素材は、それぞれ製造方法の項目で記述した通りである。
本出願はまた、前記電極を含む電極組立体または二次電池を提供することができる。
公知の通り、電極組立体は、負極；正極；およびセパレータを含み、前記負極と正極が前記セパレータを挟んで積層されている構造を有するが、前記負極または正極のうちいずれか一つとして本出願の電極を使うことができる。
前記二次電池はリチウムイオン電池であり得る。また、前記二次電池は正極、前記正極と対向して位置する負極、前記正極と負極の間に介在されるセパレータおよび電解質を含む。この時、前記二次電池は前記正極、負極、セパレータの電極組立体を収納する電池容器、および前記電池容器を密封する密封部材を選択的にさらに含むことができる。
前記セパレータは負極と正極を分離しリチウムイオンの移動通路を提供するものであり、当業界で一般的に使うセパレータであれば特に制限なく使用することができ、特に電解質のイオンの移動に対して低抵抗でありながら、電解質含湿能力が優秀であることが好ましい。具体的には、多孔性高分子フィルム、例えばエチレン重合体、プロピレン重合体、エチレン／ブテン共重合体、エチレン／ヘキセン共重合体およびエチレン／メタクリレート共重合体などのようなポリオレフィン系高分子で製造した多孔性高分子フィルムまたはこれらの２層以上の積層構造体が使われ得る。また、通常の多孔性不織布、例えば高融点のガラス繊維、ポリエチレンテレフタレート繊維などからなる不織布が使われてもよい。また、耐熱性または機械的強度確保のためにセラミック成分または高分子物質が含まれたコーティングされたセパレータが使われてもよく、選択的に単層または多層構造で使われ得る。
前記電解質は当業界で一般的に使う有機系液体電解質、無機系液体電解質、ゲル型高分子電解質、溶融型無機電解質などを使うことができるが、これに限定されるものではない。具体的には、前記電解質は有機溶媒およびリチウム塩を含むことができる。
前記有機溶媒としては、電池の電気化学的反応に関与するイオンが移動できる媒質役割をすることができるものであれば特に制限なく使われ得る。具体的には、前記有機溶媒としては、メチルアセテート（ｍｅｔｈｙｌ ａｃｅｔａｔｅ）、エチルアセテート（ｅｔｈｙｌ ａｃｅｔａｔｅ）、γ‐ブチロラクトン（γ‐ｂｕｔｙｒｏｌａｃｔｏｎｅ）、ε‐カプロラクトン（ε‐ｃａｐｒｏｌａｃｔｏｎｅ）等のエステル系溶媒；ジブチルエーテル（ｄｉｂｕｔｙｌ ｅｔｈｅｒ）またはテトラヒドロフラン（ｔｅｔｒａｈｙｄｒｏｆｕｒａｎ）等のエーテル系溶媒；シクロヘキサノン（ｃｙｃｌｏｈｅｘａｎｏｎｅ）等のケトン系溶媒；ベンゼン（ｂｅｎｚｅｎｅ）、フルオロベンゼン（ｆｌｕｏｒｏｂｅｎｚｅｎｅ）等の芳香族炭化水素系溶媒；ジメチルカーボネート（ｄｉｍｅｔｈｙｌｃａｒｂｏｎａｔｅ、ＤＭＣ）、ジエチルカーボネート（ｄｉｅｔｈｙｌｃａｒｂｏｎａｔｅ、ＤＥＣ）、メチルエチルカーボネート（ｍｅｔｈｙｌｅｔｈｙｌｃａｒｂｏｎａｔｅ、ＭＥＣ）、エチルメチルカーボネート（ｅｔｈｙｌｍｅｔｈｙｌｃａｒｂｏｎａｔｅ、ＥＭＣ）、エチレンカーボネート（ｅｔｈｙｌｅｎｅｃａｒｂｏｎａｔｅ、ＥＣ）、プロピレンカーボネート（ｐｒｏｐｙｌｅｎｅ ｃａｒｂｏｎａｔｅ、ＰＣ）等のカーボネート系溶媒；エチルアルコール、イソプロピルアルコールなどのアルコール系溶媒；Ｒ‐ＣＮ（Ｒは炭素数２～２０の直鎖状、分枝状または環構造の炭化水素基であり、二重結合方向環またはエーテル結合を含むことができる）等のニトリル類；ジメチルホルムアミドなどのアミド類；１，３－ジオキソランなどのジオキソラン類；またはスルホラン（ｓｕｌｆｏｌａｎｅ）類などが使われ得る。この中でもカーボネート系溶媒が好ましく、電池の充放電性能を高めることができる高いイオン伝導度および高誘電率を有する環状カーボネート（例えば、エチレンカーボネートまたはプロピレンカーボネートなど）と、低粘度の線形カーボネート系化合物（例えば、エチルメチルカーボネート、ジメチルカーボネートまたはジエチルカーボネートなど）の混合物がより好ましい。この場合環状カーボネートと鎖状カーボネートは約１：１～約１：９の体積比で混合して使うことが電解質の性能が優秀に示され得る。
前記リチウム塩はリチウム二次電池で使われるリチウムイオンを提供できる化合物であれば特に制限なく使われ得る。具体的には、前記リチウム塩は、ＬｉＰＦ６、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＳｂＦ６、ＬｉＡｌＯ４、ＬｉＡｌＣｌ４、ＬｉＣＦ３ＳＯ３、ＬｉＣ４Ｆ９ＳＯ３、ＬｉＮ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ３）２、ＬｉＮ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２、ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２、ＬｉＣｌ、ＬｉＩ、またはＬｉＢ（Ｃ２Ｏ４）２等が使われ得る。前記リチウム塩の濃度は０．１～２．０Ｍ範囲内で使うことが好ましい。リチウム塩の濃度が前記範囲に含まれると、電解質が適切な伝導度および粘度を有するので優秀な電解質性能を示すことができ、リチウムイオンが効果的に移動することができる。
前記電解質には前記電解質構成成分の他にも電池の寿命特性の向上、電池容量の減少抑制、電池の放電容量の向上などを目的として、例えば、ジフルオロエチレンカーボネートなどのようなハロアルキレンカーボネート系化合物、ピリジン、トリエチルホスファート、トリエタノールアミン、環状エーテル、エチレンジアミン、ｎ‐グライム（ｇｌｙｍｅ）、ヘキサ燐酸トリアミド、ニトロベンゼン誘導体、硫黄、キノンイミン染料、Ｎ‐置換オキサゾリジノン：、Ｎ，Ｎ‐置換イミダゾリジノン、エチレングリコールジアルキルエーテル、アンモニウム塩、ピロール、２‐メトキシエタノールまたは三塩化アルミニウムなどの添加剤が１種以上さらに含まれてもよい。この時、前記添加剤は電解質総重量に対して０．１～５重量％で含まれ得る。
また、前記二次電池は携帯電話、ノートパソコン、デジタルカメラなどの携帯用機器、およびハイブリッド電気自動車（ｈｙｂｒｉｄ ｅｌｅｃｔｒｉｃ ｖｅｈｉｃｌｅ、ＨＥＶ）等の電気自動車分野に適用され得る。
本出願は電極、電極の製造方法および電極の用途を提供することができる。本出願では、電極の集電体層で活物質層と重なって形成される絶縁層が電極で要求される絶縁性を効果的に確保しつつ、前記ファットエッジ部位を形成しない電極を提供することができる。また、本出願では、電極設計モデルが変更される場合にも該当変更に柔軟に対処して前述した電極を製造できる製造方法も提供することができる。
また、本出願は前記電極の用途を提供することができる。
本出願の一例示に係る電極の側面図である。 本出願で使う平均厚さを説明するための模式図である。 活物質層用組成物のローディング量による厚さデータの例示である。 重畳領域の最大長さを説明するための図面である。 絶縁層の厚さ別単位面積当たり活物質層用組成物のローディング量による重畳領域の最大長さデータの例示である。 本出願の一例示に係る電極の側面図である。 絶縁層から活物質層の方向に対する距離により前記ＴａｘおよびＴａの比率（Ｔａｘ／Ｔａ）を測定した結果の例示である。 絶縁層の最大平均厚さを決定する一例示に対するグラフである。 実施例１の電極に対するＳＥＭ（Ｓｃａｎｎｉｎｇ Ｅｌｅｃｔｒｏｎ Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ）イメージである。 比較例１の電極に対するＳＥＭ（Ｓｃａｎｎｉｎｇ Ｅｌｅｃｔｒｏｎ Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ）イメージである。
以下、実施例および比較例を通じて本出願の内容を詳細に説明するが、本出願の範囲は下記に提示された内容に限定されるものではない。
製造例１．電極活物質層用組成物
リチウムニッケルコバルトマンガンアルミニウム（ＮＣＭＡ）複合酸化物（ＮＣＭＡ）、バインダー（ＰＶＤＦ、Ｐｏｌｙ（ｖｉｎｙｌｉｄｅｎｅ ｆｌｕｏｒｉｄｅ））（ＫＦ９７００、Ｋｕｒｅｈａ社製、重量平均分子量（Ｍｗ）：８．８×１０５ｇ／ｍｏｌ）および導電材（カーボンナノチューブ、ＣＮＴ）を９７：１．５：１．５（ＮＣＭＡ：ＰＶＤＦ：ＣＮＴ）の重量割合で混合し、固形分含量が約７０重量％となるようにＮ‐メチルピロリドン（ＮＭＰ）に分散させて正極活物質層用組成物（スラリー）を製造した。
製造例２．絶縁層用組成物
バインダー（Ｂ１）としてＳＢＲ（ｓｔｙｒｅｎｅ ｂｕｔａｄｉｅｎｅ ｒｕｂｂｅｒ）（ＢＭ‐Ｌ３０２、ＺＥＯＮ社）、セラミック物質（Ｂ２）のボヘマイト（ＡｌＯ（ＯＨ）、製品名：ＡＯＨ６０）、分散剤（Ｂ３）としてタンニン酸（ｔａｎｎｉｃ ａｃｉｄ）および有機染料（Ｂ４）としてＹｅｌｌｏｗ ０８１（メーカー：ＢＡＳＦ社）を５０：４９：０．１：０．９（Ｂ１：Ｂ２：Ｂ３：Ｂ４）の重量割合で混合し、固形分含量が約１５重量％となるようにＮ‐メチルピロリドン（ＮＭＰ）に添加して絶縁層用組成物を製造した。
試験例１．ローディング量による活物質層の厚さデータ
面積が２５ｃｍ２であるアルミニウム集電体層の一面に前記正極活物質層用組成物を約１００ｍｇ～７００ｍｇの範囲内のローディング量で塗布した後、約１３０℃の熱風で１分程度乾燥して活物質層を形成し、前記活物質層の平均厚さ（集電体層厚さは除外）を測定した。
前記作業を繰り返して、正極活物質層用組成物のローディング量による活物質層の平均厚さ関係のグラフを作成した。このグラフは図３に示されている。前記関係は、図３の１次関数グラフであるｙ＝ａ１ｘ＋ａ２で図示（趨勢線による関数）された。Ｒ２が０．９８以上で前記ａ１は約０．１５１６であり、ａ２は約１２．６２であった。
試験例２．重畳領域の最大長さデータ
面積が２５ｃｍ２であるアルミニウム集電体層上に前記正極活物質層用組成物を約１００ｍｇ～７００ｍｇの範囲内のいずれか一ローディング量で塗布し、再び前記絶縁層用組成物を図１に示されたように活物質層２０と絶縁層３０が集電体層１０上に形成されるように塗布した。引き続き、約１３０℃の熱風で１分程度乾燥して活物質層と絶縁層（平均厚さ：Ｐ１μｍ）を形成した。
前記状態で活物質層の末端に形成された傾斜面部分の長さ（図４のＬｓ）（重畳領域の最大長さ）を測定した。正極活物質層用組成物のローディング量を約１００ｍｇ～７００ｍｇの範囲内で変更しながら前記過程を繰り返して絶縁層の平均厚さが前記Ｐ１μｍであるとき、単位面積当たり活物質層用組成物のローディング量による重畳領域の最大長さデータを得た。この結果は図５に示されている。図５の結果は前記方法でデータを得るものの、絶縁層の平均厚さをＰ１μｍ、Ｐ２μｍおよびＰ３μｍ（Ｐ１、Ｐ２およびＰ３は互いに異なる定数）に異なるように設定し、同一の方式で得たデータである。それぞれの絶縁層の平均厚さで前記データはログ関数であるｙ＝ａ３ｌｎ（ｘ）＋ａ４（ａ３およびａ４は定数）の形態で示された（趨勢曲線による関数）。具体的には、前記絶縁層の平均厚さＰ１が１５である場合、ａ３は約＋１．５６８６であり、約ａ４は－６．７８６であり、Ｐ２が２０である場合、ａ３は約＋１．５７２５であり、ａ４は約－７．３７９であり、Ｐ３が２５である場合、ａ３は約＋１．５７４８であり、ａ４は約－７．８３６である。前記すべてのデータでＲ２は０．９８以上である。図５のデータは絶縁層の厚さをＰ１μｍ、Ｐ２μｍおよびＰ３μｍに設定した場合を代表して示したものであり、絶縁層の特定厚さ別単位面積当たり活物質層用組成物のローディング量による重畳領域の最大長さデータは、絶縁層の最大平均厚さを決定するために、前記絶縁層の厚さがＰ１μｍ、Ｐ２μｍおよびＰ３μｍと異なる厚さでのデータも同一に得ることができる。
試験例３．活物質層の平均厚さＴａと重畳領域で絶縁層から活物質層の方向に沿った距離による活物質層の厚さＴａｘの比率（Ｔａｘ／Ｔａ）データ
面積が２５ｃｍ２であるアルミニウム集電体層上に前記正極活物質層用組成物を塗布し、約１３０℃熱風で１分間乾燥して活物質層を形成した。
前記活物質層の両終端のうち一つの地点で、高さが０である箇所（活物質層が始まる箇所）を原点（Ｘ０）として指定し、活物質層の中央へ向かう方向に前記原点での距離による活物質層の厚さＴａｘの活物質層の平均厚さＴａに対する比率（Ｔａｘ／Ｔａ）を測定した。
正極活物質層用組成物のローディング量を変更しながら前記測定を繰り返したし、その結果をグラフで作成した（趨勢曲線による関数）。
図７に関連結果が示されており、前記グラフは指数関数であるｙ＝ａ５＋ａ６×ｅｘｐ（ａ７×ｘ）（ａ５、ａ６およびａ７は定数）形態で図示された。前記でａ５は約＋１．００２１９であり、ａ６は約－０．７５１４であり、ａ７は約－０．４９９７２であり、Ｒ２は０．９８以上であった。
この結果を勘案すれば、前記式５は下記の式Ａのように導き出され得る。
［式Ａ］
Ｔｍａｘ＝Ｔａ×｛ａ×ｅｘｐ（ｂ×Ｌ）－ｃ｝
式ＡでＴａは活物質層の平均厚さであり、Ｌは重畳領域の最大長さであり、ａは約０．７５１４であり、ｂは約－０．４９９２であり、ｃは約０．００２１９である。
実施例１．
絶縁層の最大平均厚さ決定
活物質層の平均厚さは約９３μｍであり、重畳領域の最大長さは０．５ｍｍとなる電極を設計した。試験例１の結果に従う時前記平均厚さ９３μｍを確保するための単位面積（２５ｃｍ２）当たり活物質層用組成物のローディング量は約５３０ｍｇ水準である。
試験例３で得られた結果である式Ａに、Ｌとして０．５ｍｍを代入し、Ｔａとして９３μｍを代入して計算すると、絶縁層の最大平均厚さ（Ｔｍａｘ）は約５４．２μｍ程度と確認される。
電極の製造
前記設計された内容により電極を製造した。前述した通り、試験例１と図３の結果を考慮する時に厚さ９３μｍを確保するための活物質層用組成物のローディング量は約５３０ｍｇ／２５ｃｍ２程度である。
集電体層である約２０μｍ厚さのアルミホイル（ｆｏｉｌ）に前記ローディング量で活物質層用組成物を塗布した。引き続き絶縁層用組成物を前記活物質層用組成物と重畳領域の長さが約０．５ｍｍ以下であり絶縁層の平均厚さ（ＴＬ）が約２０μｍ程度となるように塗布した。
引き続き塗布された活物質層用組成物および絶縁層組成物を約１３０℃熱風で１分間乾燥し、圧延工程を通じて正極を製造した。図９はこのように形成された正極のＳＥＭイメージ（スケールバーの大きさ：５０μｍ、加速電圧：２．０ｋＶ、Ｗｏｒｋｉｎｇ ｄｉｓｔａｎｃｅ：８．１ｍｍおよび倍率：×４００）であり、活物質層の平均厚さが約９３μｍ程度であることが分かる。また、この電極で重畳領域の実際の長さは約０．２ｍｍ～０．３ｍｍ水準であった。
また、前記過程を経た電極を検査した結果、圧延後にも集電体層の損傷は発生せず、絶縁層と活物質層の境界領域に安定的に重なって集電体層の露出部位も確認されなかった。
実施例２．
絶縁層の最大平均厚さ決定
活物質層の平均厚さは約４６μｍであり、重畳領域の最大長さは０．５ｍｍとなる電極を設計した。試験例１の結果に従う時前記平均厚さ４６μｍを確保するための単位面積（２５ｃｍ２）当たり活物質層用組成物のローディング量は約２２０ｍｇ水準である。
引き続き試験例２の方式にしたがって絶縁層の最大平均厚さを決定した。具体的には、試験例２で得た図５の結果でｘ値として２２０を代入し、ｙ値として０．５を代入すれば、絶縁層３０の最大平均厚さ（Ｔｍａｘ）は、約２５μｍ以上４０μｍ未満の範囲内で確認される。
電極の製造
前記設計された内容により電極を製造した。前述した通り、試験例１と図３の結果を考慮する時に厚さ４６μｍを確保するための活物質層用組成物のローディング量は約２２０ｍｇ／２５ｃｍ２程度である。
集電体層である約２０μｍ厚さのアルミホイル（ｆｏｉｌ）に前記ローディング量で活物質層用組成物を塗布した。引き続き絶縁層用組成物を前記活物質層用組成物と重畳領域の長さが約０．５ｍｍ以下であり絶縁層の平均厚さ（ＴＬ）が約２０μｍ程度となるように塗布した。
引き続き塗布された活物質層用組成物および絶縁層組成物を約１３０℃熱風で１分間乾燥し、圧延工程を通じて正極を製造した。
また、前記過程を経た電極を検査した結果、圧延後にも集電体層の損傷を発生させず、絶縁層と活物質層の境界領域に安定的に重なって集電体層の露出部位も確認されなかった。
比較例１．
絶縁層用組成物を絶縁層の平均厚さ（ＴＬ）が６０μｍとなるように塗布したことを除いては実施例１と同一の方式で正極を製造した。比較例１により製造した正極の重畳領域を含む部分を図１０に示した（ＳＥＭイメージ（スケールバーの大きさ：５０μｍ、加速電圧：２．０ｋＶ、Ｗｏｒｋｉｎｇ ｄｉｓｔａｎｃｅ：８．１ｍｍおよび倍率：×４００））。図１０を参照すると、重畳領域に該当する部分で、活物質層（約９３μｍ）より重なった活物質層と絶縁層の合算厚さ（約１２１μｍ）が厚いファットエッジ（ｆａｔ ｅｄｇｅ）現象を発生させたことが分かる。
比較例１の電極の場合、圧延工程後に集電体層の損傷がひどく発生した。これを通じて比較例１は電池特性の減少および安全性の問題が発生した。
比較例２．
絶縁層用組成物を絶縁層の平均厚さ（ＴＬ）が９μｍとなるように塗布したことを除いては実施例１と同一の方式で正極を製造した。このような場合、絶縁層と活物質層の重畳領域が効果的に形成されなかったし、境界で集電体層が露出されて安定性の側面で非常に不利な点を確認した。
１０：集電体層
２０：電極活物質層
３０：絶縁層

Claims (18)

  1. 集電体層、
    前記集電体層上に形成された電極活物質層、および
    前記集電体層上に形成された絶縁層を含み、
    前記電極活物質層と前記絶縁層は、前記集電体層の表面の法線方向に垂直な方向に沿って並んで形成されており、かつ互いに重なる重畳領域を形成し、
    前記絶縁層の厚さは下記の式１の関係を満たし、
    ［式１］
    ＴＬ≦ＴＳ×｛ａ×ｅｘｐ（ｂ×Ｌ）－ｃ｝
    式１でＴＬは前記絶縁層の厚さであり、ＴＳは前記電極活物質層の厚さであり、Ｌは前記重畳領域の長さであり、ａは０．５５～０．９５の範囲内の数であり、ｂは－０．８～－０．２の範囲内の数であり、ｃは０．００１～０．００４の範囲内の数である、電極。
  2. 下記の式２を追加で満たし、
    ［式２］
    ０．１×ＴＳ≦ＴＬ
    式２でＴＬは前記絶縁層の厚さであり、ＴＳは前記電極活物質層の厚さである、請求項１に記載の電極。
  3. 下記の式３を追加で満たし、
    ［式３］
    ＴＳ＝ｄ×ＬＤ＋ｅ
    式３でＬＤは前記電極活物質層のローディング量（ｍｇ／２５ｃｍ２単位）であり、ｄは０．１～０．２の範囲内の数であり、ｅは１０～１６の範囲内の数である、請求項１に記載の電極。
  4. 前記電極活物質層の厚さＴｓが５０μｍ～３００μｍの範囲内にある、請求項１に記載の電極。
  5. 前記重畳領域の長さが０．０１ｍｍ～２ｍｍの範囲内にある、請求項１に記載の電極。
  6. 前記電極活物質層はバインダーとしてポリビニリデンフルオライドを含み、前記絶縁層は、バインダーとして、スチレンブタジエンゴムまたはスチレンブタジエンラテックスを含む、請求項１に記載の電極。
  7. 前記電極活物質層はバインダーとしてポリビニリデンフルオライドを含み、前記絶縁層はバインダーとしてポリビニリデンフルオライドを含む、請求項１に記載の電極。
  8. 前記絶縁層はセラミックをさらに含む、請求項６または７に記載の電極。
  9. 前記セラミックは、ＡｌＯ（ＯＨ）、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２、ＴｉＯ２、ＳｎＯ２、ＣｅＯ２、ＭｇＯ、ＮｉＯ、ＣａＯ、ＺｎＯ、ＺｒＯ２、Ｙ２Ｏ３、ＳｒＴｉＯ３、ＢａＴｉＯ３およびＭｇ（ＯＨ）２からなる群から選択される一つ以上である、請求項８に記載の電極。
  10. 集電体層上に電極活物質層用組成物を塗布する段階、および
    集電体層上に絶縁層用組成物を塗布する段階を含む電極の製造方法であって、
    前記電極活物質層用組成物と絶縁層用組成物は、電極活物質層と絶縁層が、前記集電体層の表面の法線方向と垂直な方向に沿って並んで形成され、互いに重なる重畳領域を形成するように塗布され、
    前記絶縁層用組成物は、下記の式４を満たす厚さで塗布され、
    ［式４］
    ＴＬ≦Ｔｍａｘ
    式４で、Ｔｍａｘは前記絶縁層の最大平均厚さであり、ＴＬは、前記絶縁層用組成物の塗布厚さである、電極の製造方法。
  11. 前記絶縁層の最大平均厚さを前記電極活物質層の平均厚さおよび前記重畳領域の最大長さにより決定する、請求項１０に記載の電極の製造方法。
  12. 式４のＴｍａｘは下記の式５により定められ、
    ［式５］
    Ｔｍａｘ＝Ｔａ×｛ａ×ｅｘｐ（ｂ×Ｌ）－ｃ｝
    式５でＴａは前記電極活物質層の平均厚さであり、Ｌは前記重畳領域の最大長さであり、ａは０．５５～０．９５の範囲内の数であり、ｂは－０．８～－０．２の範囲内の数であり、ｃは０．００１～０．００４の範囲内の数である、請求項１０に記載の電極の製造方法。
  13. 前記電極活物質層用組成物はバインダーとしてポリビニリデンフルオライドを含み、前記絶縁層用組成物は、バインダーとして、スチレンブタジエンゴムまたはスチレンブタジエンラテックスを含む、請求項１０に記載の電極の製造方法。
  14. 前記電極活物質層用組成物はバインダーとしてポリビニリデンフルオライドを含み、前記絶縁層用組成物はバインダーとしてポリビニリデンフルオライドを含む、請求項１０に記載の電極の製造方法。
  15. 前記絶縁層用組成物はセラミックをさらに含む、請求項１３または１４に記載の電極の製造方法。
  16. 前記セラミックは、ＡｌＯ（ＯＨ）、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２、ＴｉＯ２、ＳｎＯ２、ＣｅＯ２、ＭｇＯ、ＮｉＯ、ＣａＯ、ＺｎＯ、ＺｒＯ２、Ｙ２Ｏ３、ＳｒＴｉＯ３、ＢａＴｉＯ３およびＭｇ（ＯＨ）２からなる群から選択される一つ以上である、請求項１５に記載の電極の製造方法。
  17. 負極、正極、およびセパレータを含み、
    前記負極と正極が前記セパレータを挟んで積層されており、
    前記負極および前記正極のうち少なくとも一つが請求項１に記載の電極である、電極組立体。
  18. 請求項１に記載の電極を含む二次電池。
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