JP2024034746A - スパッタリングターゲット材及びスパッタリングターゲット材の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】低密度かつ割れに強いＫＮＮターゲット材を提供する。【解決手段】カリウム、ナトリウム、ニオブ、及び酸素を含む酸化物の焼結体からなるスパッタリングターゲット材であって、密度が４．２ｇ／ｃｍ３以下であり、ビッカース硬度が３０以上２００以下であり、スパッタ面にて観察される複数の結晶粒の面積平均粒子径が３．０μｍ以上である。【選択図】図１

Description

本開示は、スパッタリングターゲット材及びスパッタリングターゲット材の製造方法に関する。

圧電膜を製膜する際の材料として、カリウム、ナトリウム、ニオブ、及び酸素を含む酸化物の焼結体からなるスパッタリングターゲット材（以下、ＫＮＮターゲット材、あるいは、単にターゲット材ともいう）が用いられる場合がある（例えば特許文献１参照）。

特開２０１１－１４６６２３号公報

本開示の目的は、低密度かつ割れに強いＫＮＮターゲット材を提供することにある。

本開示の一態様によれば、
カリウム、ナトリウム、ニオブ、及び酸素を含む酸化物の焼結体からなるスパッタリングターゲット材であって、
密度が４．２ｇ／ｃｍ^３以下であり、
ビッカース硬度が３０以上２００以下であり、
スパッタ面にて観察される複数の結晶粒の面積平均粒子径が３．０μｍ以上である
スパッタリングターゲット材が提供される。

本開示の他の態様によれば、
カリウム、ナトリウム、ニオブ、及び酸素を含む酸化物の焼結体からなるスパッタリングターゲット材の製造方法であって、
（ａ）ナトリウムを含む化合物で構成される原料粉体と、ニオブを含む化合物で構成される原料粉体と、を所定の比率で混合し、酸素含有雰囲気下にて加熱して、ナトリウム及びニオブを含む焼成粉を作製する工程と、
（ｂ）カリウムを含む化合物で構成される原料粉体と、ニオブを含む化合物で構成される原料粉体と、を所定の比率で混合し、酸素含有雰囲気下にて加熱して、カリウム及びニオブを含む焼成粉を作製する工程と、
（ｃ）（ａ）で作製した前記焼成粉と、（ｂ）で作製した前記焼成粉と、を所定の比率で混合し、酸素含有雰囲気下にて加熱（仮焼）して、カリウム、ナトリウム、及びニオブを含む原料粉を作製する工程と、
（ｄ）（ｃ）で作製した前記焼成粉に対して所定の圧力を加えて圧粉体としつつ、前記圧粉体に対して加熱を行い、焼結体を作製する工程と、を有し、
（ａ）における加熱温度を、（ｂ）における加熱温度よりも高くする
スパッタリングターゲット材の製造方法が提供される。

本開示によれば、低密度かつ割れに強いＫＮＮターゲット材を提供することが可能となる。

図１は、本開示のターゲット材の一態様を示す図である。 図２は、本開示で用いる焼結装置の概略構成図である。 図３（ａ）は、サンプル１の割断面の概略構成図であり、図３（ｂ）はサンプル１の割断面の写真である。 図４（ａ）は、サンプル２１の割断面の概略構成図であり、図４（ｂ）は、サンプル２１の割断面の写真である。

＜発明者等が得た知見＞
ＫＮＮターゲット材（ＫＮＮ焼結体）は、通常、カリウム（Ｋ）、ナトリウム（Ｎａ）、ニオブ（Ｎｂ）、及び酸素（Ｏ）を含む焼成粉（ＫＮＮ焼成粉）に対して機械的な圧力を加えることで圧粉体としつつ、同時にこの圧粉体に対して加熱を行うことによって焼結させる、いわゆる、ホットプレス法を用いた焼結処理（以下、「ホットプレス焼結」とも称する）によって、作製される。というのも、ＫＮＮは難焼結性材料であるため、常圧での焼結ではＫＮＮ焼成粉の焼結（焼結反応）を進行させるためには、非常に高い温度で焼結を行う必要があるからである。

しかしながら、ホットプレス焼結は、ヒータや断熱材等の炉部材の焼損を避けるため、通常、窒素ガス雰囲気、不活性ガス雰囲気（例えば、アルゴン、ヘリウム等の不活性ガスからなる雰囲気）、又は真空雰囲気で実施され、雰囲気中の酸素分圧を高めることができない。このため、ホットプレス焼結を実施すると、ＫＮＮ焼成粉の一部のＯが脱離してしまう。その結果、最終的に得られるＫＮＮターゲット材の組成が所望組成からずれることがある。例えば、最終的に得られるＫＮＮターゲット材のＯの組成が所望組成よりも少なくなることがある。このように組成がずれたＫＮＮターゲット材を用いてスパッタ製膜を行うと、得られるスパッタ膜（ＫＮＮ膜）の組成も所望組成からずれ、結果、ＫＮＮ膜の特性が低下することがある。例えば、ＫＮＮ膜の絶縁性が低下し、リーク電流が大きくなることがある。

このため、ホットプレス焼結により作製したＫＮＮターゲット材（ＫＮＮ焼結体）に対して、Ｏ含有雰囲気下で、熱処理（酸化処理）を実施している。これにより、ホットプレス焼結の実施により一部のＯが脱離したＫＮＮターゲット材中にＯを取り込ませ、最終的に得られるＫＮＮターゲット材を所望組成にすることが可能となる。

また、ＫＮＮターゲット材には、ＫＮＮターゲット材の作製中（例えば、上述の酸化処理の実施中、ＫＮＮターゲット材の作製時における研削等の機械加工中）においても、ＫＮＮターゲット材を用いたスパッタ製膜中においても、割れ、欠け等が生じにくいことが要求されている。なお、本明細書では、割れ、欠け等が生じにくいＫＮＮターゲット材を、高い機械的強度を有するターゲット材とも称する。これまでは、ＫＮＮターゲット材の機械的強度を高めるためには、ＫＮＮターゲット材を高密度にすると良いと考えられており、このため、従来からホットプレス焼結により、高密度のＫＮＮターゲット材が作製されている。

しかしながら、高密度のＫＮＮターゲット材に対して上述の酸化処理を実施する場合、ＫＮＮターゲット材の中心部まで充分にＯを取り込ませ、中心部まで充分に酸化させるためには、酸化処理における加熱温度を高温（例えば１１００℃超）にする必要がある。このため、ＫＮＮターゲット材に反りや割れが生じやすく、ＫＮＮターゲット材の生産歩留りが低下してしまう。また、酸化処理における加熱温度が高温である場合、酸化処理の実施中に、ＫＮＮターゲット材の一部のＫが飛散（揮発）しやすい。このため、やはり、最終的に得られるＫＮＮターゲット材の組成が所望組成からずれることがある。例えば、最終的に得られるＫＮＮターゲット材のＫの組成が所望組成よりも少なくなることがある。

このため、ホットプレス焼結を低温・低圧の条件で実施することで、低密度のＫＮＮターゲット材を作製することも考えられている。低密度のＫＮＮターゲット材に対して酸化処理を実施する場合、酸化処理における加熱温度が低温であっても、ＫＮＮターゲット材の中心部まで充分にＯを取り込ませて、中心部まで充分に酸化させることができる。また、酸化処理における加熱温度が低温であることで、酸化処理の実施中に、ＫＮＮターゲット材に反りや割れが生じにくくなり、また、ＫＮＮターゲット材の一部のＫが揮発することを抑制できる。

しかしながら、低密度のＫＮＮターゲット材の機械的強度は、高密度のＫＮＮターゲット材に比べて低くなりやすい。このため、低密度のＫＮＮターゲット材では、ＫＮＮターゲット材の作製中やスパッタ製膜中に、ＫＮＮターゲット材に割れ、欠け等が生じやすくなる。

上記課題について本発明者等は鋭意研究を行った。その結果、ビッカース硬度を所定範囲内とするとともに、ＫＮＮターゲット材のスパッタ面となる面において観察される複数の結晶粒の面積平均粒子径を所定値以上とすることで、低密度であっても割れに強いＫＮＮターゲット材が得られる、との知見を得るに至った。すなわち、低密度のＫＮＮターゲット材であるにもかかわらず、ＫＮＮターゲット材の作製中やスパッタ製膜中に、割れ、欠け等が生じにくいＫＮＮターゲット材が得られることを見出した。

本開示は、発明者等が得た上述の課題や知見に基づいてなされたものである。

＜本開示の一態様＞
以下、本開示の一態様について、主に、図１、図２を参照しつつ説明する。

（１）ターゲット材の構成
本態様におけるターゲット材１０は、主として、Ｋ、Ｎａ、Ｎｂ、及びＯを含有する酸化物（アルカリニオブ酸化物）を含む焼結体、すなわち、ＫＮＮ焼結体によって構成されている。ターゲット材１０を主に構成する結晶粒は、ペロブスカイト構造を有している。ターゲット材１０は、具体的には、組成式（Ｋ_１－ｘＮａ_ｘ）ＮｂＯ_３（０＜ｘ＜１）で表され、前記組成式中の係数ｘ［＝Ｎａ／（Ｋ＋Ｎａ）］は、０＜ｘ＜１、好ましくは０．４≦ｘ≦０．８である。ターゲット材１０を構成するＫＮＮ焼結体は、実質的に、Ｋ、Ｎａ、Ｎｂ、及びＯからなる酸化物焼結体、もしくは以下に示すドーパント元素をさらに含む酸化物焼結体である。ここで、「実質的」とは、ターゲット材１０を構成する全原子の９９％以上が、Ｋ、Ｎａ、Ｎｂ、及びＯからなること、或いは、ターゲット材１０がドーパント元素を含む場合には、Ｋ、Ｎａ、Ｎｂ、Ｏ、及びドーパント元素からなることを意味する。

ターゲット材１０におけるＫ、Ｎａ、及びＮｂの組成（（［Ｋ］＋［Ｎａ］）／［Ｎｂ］）は、１．０超、好ましくは１．０２以上であり、好ましくは１．１０以下、より好ましくは１．０７以下、さらに好ましくは１．０４以下である。

ここで、（［Ｋ］＋［Ｎａ］）／［Ｎｂ］の式中における［Ｋ］、［Ｎａ］、［Ｎｂ］は、それぞれ、ターゲット材１０におけるＫ原子の含有モル数、Ｎａ原子の含有モル数、Ｎｂ原子の含有モル数である。ターゲット材１０の組成は、例えば、原子吸光分析法（ＡＡＳ）及び誘導結合プラズマ発光分光分析（ＩＣＰ－ＡＥＳ）により求めることができる。すなわち、Ｋ原子の含有モル数及びＮａ原子の含有モル数をＡＡＳ（例えば、（株）日立ハイテクノロジーズ製のＺ－２３１０等）により求め、Ｎｂ原子の含有モル数をＩＣＰ－ＡＥＳ（例えば、セイコーインスツルメンツ（株）製のＳＰＳ５０００等）により求めることで、ターゲット材１０の組成を求めることができる。なお、Ｋ原子の含有モル数及びＮａ原子の含有モル数をＩＣＰ－ＡＥＳのみ、又は、エネルギー分散型Ｘ線分析（Ｅｎｅｒｇｙ ｄｉｓｐｅｒｓｉｖｅ Ｘ－ｒａｙ ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ、ＥＤＸ）のみにより求めることも考えられるが、測定感度が低く、再現性に乏しいことから、測定結果の信頼性が低くなる。

ターゲット材１０には、Ｃｕ及びＭｎからなる群より選択される少なくとも一種の元素（ドーパント）が、例えば、０．１ａｔ％以上２．０ａｔ％以下の濃度で添加されている場合がある。Ｃｕ及びＭｎの両方の元素を添加する場合は合計濃度が０．１ａｔ％以上２．０ａｔ％以下である。これにより、ターゲット材１０を用いてスパッタ製膜したＫＮＮ膜に、Ｃｕ及びＭｎからなる群より選択される少なくとも一種の元素を所定濃度で含ませることができる。

なお、本明細書における「ターゲット材１０にＣｕ及びＭｎからなる群より選択される少なくとも一種の元素を０．１ａｔ％以上２．０ａｔ％以下の濃度で添加する」とは、ターゲット材１０を構成する全元素の原子数の合計に対するＣｕ及びＭｎの原子数の合計の比率の値（＝｛（Ｃｕ原子数＋Ｍｎ原子数）／（Ｋ原子数＋Ｎａ原子数＋Ｎｂ原子数＋Ｃｕ原子数＋Ｍｎ原子数）｝×１００）が０．１以上２．０以下となるように、Ｃｕ及びＭｎの元素を添加することを意味する。

ターゲット材１０は、例えば、円盤状に成形されており、Ｃｕ等からなる不図示のバッキングプレート上に、インジウム（Ｉｎ）、スズ（Ｓｎ）、又はそれらのいずれかの金属を含む合金等の接合材を介して接合され（貼り付けられ）、スパッタリングターゲットとして利用される。ターゲット材１０が有する両主面のうち、バッキングプレートとの接合面とは異なる面が、製膜処理を行う際にアルゴン（Ａｒ）等のプラズマに晒される面、すなわち、スパッタ膜（ＫＮＮ膜）を構成する原子を放出するスパッタ面１０ｓとして用いられる。

ターゲット材１０が円盤状の場合、ターゲット材１０の主面の直径、好ましくは、スパッタ面１０ｓの直径は、例えば３０ｍｍ以上、好ましくは７５ｍｍ以上、より好ましくは９０ｍｍ以上、さらに好ましくは１００ｍｍ以上、特に好ましくは２００ｍｍ以上である。ターゲット材１０の主面の面積、好ましくは、スパッタ面１０ｓの面積は、例えば４５００ｍｍ^２以上、好ましくは５０００ｍｍ^２以上、より好ましくは６０００ｍｍ^２以上、さらに好ましくは７５００ｍｍ^２以上、特に好ましくは１５０００ｍｍ^２以上である。なお、ターゲット材１０の主面の直径及びターゲット材１０の主面の面積の上限は、特に限定されない。

ターゲット材１０は、主面が長方形に構成された板状であってもよく、ターゲット材１０の主面の長辺方向の長さ、好ましくは、スパッタ面１０ｓの長辺方向の長さは、例えば８０ｍｍ以上、より好ましくは１００ｍｍ以上、さらに好ましくは１２０ｍｍ以上、さらにより好ましくは１５０ｍｍ以上、特に好ましくは２００ｍｍ以上である。ターゲット材１０の主面の短辺方向の長さ、好ましくは、スパッタ面１０ｓの短辺方向の長さは、例えば５０ｍｍ以上、より好ましくは８０ｍｍ以上、さらに好ましくは１００ｍｍ以上である。ターゲット材１０の主面の面積、好ましくは、スパッタ面１０ｓの面積は、例えば４５００ｍｍ^２以上、好ましくは５０００ｍｍ^２以上、より好ましくは６０００ｍｍ^２以上、さらに好ましくは７５００ｍｍ^２以上、特に好ましくは１５０００ｍｍ^２以上である。なお、ターゲット材１０の主面の長辺方向及び短辺方向の長さ、及びターゲット材１０の主面の面積の上限は、特に限定されない。

ターゲット材１０の厚さは、例えば２ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以上、より好ましくは５ｍｍ以上、さらに好ましくは７．５ｍｍ以上であり、好ましくは２５ｍｍ以下、より好ましくは２０ｍｍ以下、さらに好ましくは１５ｍｍ以下である。

バッキングプレートは、導電性の材料から構成され、金属又はその合金からなり、例えば、Ｃｕ、Ｃｕ合金、アルミニウム（Ａｌ）、Ａｌ合金、チタン（Ｔｉ）、ステンレス鋼（ＳＵＳ）等が挙げられる。バッキングプレートのサイズは、ターゲット材１０を接合、支持でき、スパッタリング装置に取り付けることができ、さらにターゲット材１０の冷却板及びスパッタ電極としての役割を担うことができれば特に限定されない。

ここで、本明細書において、「割れに強いターゲット材１０」とは、ターゲット材１０の作製中（例えば、後述の酸化処理の実施中、研削等の機械加工の実施中）に、割れや欠け等が生じにくいターゲット材１０、あるいは、ターゲット材１０を用いたスパッタ製膜中に、異常放電が生じるような割れ（クラック）等が生じにくいターゲット材１０を意味する。なお、一般的には、低密度のターゲット材は割れに弱く、ターゲット材１０の作製中やスパッタ製膜中に割れや欠け等が生じやすいとされている。

本態様におけるターゲット材１０は、密度が４．２ｇ／ｃｍ^３以下であるという特徴、ビッカース硬度が３０以上２００以下であるという特徴、及び、スパッタ面１０ｓ、好ましくはスパッタ面１０ｓ及びスパッタ面１０ｓに平行な断面にて観察される複数の結晶粒の面積平均粒子径（以下、「面積平均粒子径Ｎｖ」とも称する）が３．０μｍ以上であるという特徴の３つの特徴を全て備えている。これにより、低密度かつ割れに強いターゲット材１０が得られる。

ターゲット材１０の密度が４．２ｇ／ｃｍ^３以下であることにより、後述の酸化処理（ステップＥ）における加熱温度が低温であっても、ターゲット材１０の中心部まで充分に酸素（Ｏ）を取り込ませ、ターゲット材１０の中心部まで充分に酸化させることができる。これにより、Ｏの組成が、全域にわたり（ターゲット材１０の厚さ方向及び面内方向の全域にわたり）、所望組成であるターゲット材１０が得られる。

また、ターゲット材１０の密度が４．２ｇ／ｃｍ^３以下であることで、後述の酸化処理における加熱温度を低温にしてターゲット材１０を作製することが可能となる。このため、酸化処理の実施中に、ターゲット材１０の一部のＫ（Ｋ成分）が飛散（揮発）することを抑制できる。これにより、全域にわたり、Ｋの組成が所望組成であるターゲット材１０が得られる。

このように、ターゲット材１０の密度が４．２ｇ／ｃｍ^３以下であることで、全域にわたり、Ｏ及びＫの組成が所望組成であるターゲット材１０が得られる。その結果、ターゲット材１０を用いたスパッタ製膜により、所定の物性（結晶品質、厚さ、組成等）及び所定の特性（圧電特性、絶縁特性等）を有するＫＮＮ膜が確実に得られる。すなわち、信頼性の高いＫＮＮ膜が得られる。

また、ターゲット材１０の密度が４．２ｇ／ｃｍ^３以下であることで、後述の酸化処理における加熱温度を低温にしてターゲット材１０を作製することが可能となる。このため、酸化処理の実施中に、ターゲット材１０に反りや割れが生じにくくなり、ターゲット材１０の生産歩留りを向上させることができる。

ターゲット材１０の密度は、好ましくは４．０ｇ／ｃｍ^３以下である。これにより、酸化処理における加熱温度が後述のように低温であっても、ターゲット材１０の中心部まで確実に酸化させることができる。その結果、全域にわたり、Ｏ及びＫの組成が所望組成であるターゲット材１０が確実に得られる。

ターゲット材１０の密度が４．２ｇ／ｃｍ^３を超える場合、酸化処理における加熱温度を後述のように低温にすると、ターゲット材１０の中心部まで充分に酸化されないことがある。このため、特にターゲット材１０の中心部において、Ｏの組成が所望組成からずれることがある。

また、ターゲット材１０の密度が４．２ｇ／ｃｍ^３を超える場合は、酸化処理における加熱温度を高温にすることで、ターゲット材１０の中心部まで充分に酸化させられるようになる。しかし、酸化処理における加熱温度を高温にすると、ターゲット材１０の中心部まで充分に酸化されるものの、酸化処理の実施中に、ターゲット材１０の一部のＫ成分が揮発しやすくなる。このため、密度が４．２ｇ／ｃｍ^３を超えるターゲット材１０では、Ｋの組成が所望組成からずれることがある。また、酸化処理における加熱温度を高温にすると、酸化処理の実施中に、ターゲット材１０に反りや割れが生じやすくなる。

また、ターゲット材１０の密度は、好ましくは３．５ｇ／ｃｍ^３以上である。これにより、低密度かつ割れに強いターゲット材１０が確実に得られる。ターゲット材１０の密度が３．５ｇ／ｃｍ^３未満である場合、ビッカース硬度が３０以上２００以下であり、面積平均粒子径Ｎｖが３．０μｍ以上であっても、ターゲット材１０の機械的強度が不充分であることがある。このため、低密度かつ割れに強いターゲット材１０が得られないことがある。

ターゲット材１０の密度は、例えば、以下の装置、方法を用いて測定することができる。以下に、密度の測定方法の一例を示す。

［密度の測定方法］
装置：アルファミラージュ製 電子比重計 ＭＤＳ３００
試験方法：所定のサイズに切り出したターゲット材について、上記装置を用い、アルキメデス法にて、密度を測定する。

本態様におけるターゲット材１０のビッカース硬度は３０以上２００以下であり、好ましくは３０以上２００未満であり、さらに好ましくは３０以上１５０未満である。これにより、低密度かつ割れに強いターゲット材１０が得られる。

ターゲット材１０のビッカース硬度が３０未満である場合、面積平均粒子径Ｎｖが３．０μｍ以上であっても、ターゲット材１０の機械的強度が不充分であることがある。このため、低密度かつ割れに強いターゲット材１０が得られないことがある。

ターゲット材１０のビッカース硬度が２００を超える場合、低密度かつ割れに強いターゲット材１０が得られないことがある。というのも、ビッカース硬度が２００を超えるターゲット材１０を得るためには、後述のホットプレス焼結（ステップＤ）における圧力（後述の焼結時圧力）を５００ｋｇｆ／ｃｍ^２超にする必要がある。その結果、ターゲット材１０の密度が４．２ｇ／ｃｍ^３超になることがある。また、ビッカース硬度が２００を超えるターゲット材１０を得るために、後述のホットプレス焼結における温度（後述の焼結時温度）を１１５０℃超にすることも考えられる。この場合、ホットプレス焼結の実施中に、Ｋ成分が揮発しやすくなることから、Ｋの組成が所望組成からずれることがある。

ターゲット材１０のビッカース硬度（Ｈｖ）は、ＪＩＳ Ｒ １６１０：２００３に準拠し、ビッカース硬度計を用いて測定できる。以下に、ビッカース硬度の測定方法及び測定条件の一例を示す。

［ビッカース硬度の測定方法及び測定条件］
装置：株式会社ミツトヨ製 マイクロビッカース硬さ試験機 ＨＭ－１１４
雰囲気：大気中
温度：室温（２５℃）
試験力：１．０ｋｇｆ
荷重印加速度：１０μｍ／ｓ
保持時間：１５ｓｅｃ
測定点数：５ｐｏｉｎｔ
試験方法：本試験はＪＩＳ Ｒ １６１０に準拠し、ビッカース圧子（向かいあった二つの面のなす角度が１３６度である底面が正方形の四角すい圧子）を用いて、試験面にくぼみをつけたときの試験力と、くぼみの対角線長さから求めたくぼみ表面積とからビッカース硬さを求めて、５点の測定結果から平均を求める。

また、本態様におけるターゲット材１０の面積平均粒子径Ｎｖは３．０μｍ以上である。ターゲット材１０のビッカース硬度を所定の範囲にするとともにターゲット材１０を平均粒子径が大きい結晶粒で構成することにより、ターゲット材１０の機械的強度を高めることができる。その結果、低密度としても割れに強いターゲット材１０が得られる。

ターゲット材１０の面積平均粒子径Ｎｖは、好ましくは５．０μｍ以上である。これにより、ターゲット材１０の機械的強度を確実に高めることができる。

ターゲット材１０の面積平均粒子径Ｎｖが３．０μｍ未満である場合、ターゲット材１０の密度を低く保ったまま機械的強度を充分に高めることができず、ターゲット材１０の作製中やスパッタ製膜中にターゲット材１０に割れや欠け等が生じやすくなる。すなわち、低密度かつ割れに強いターゲット材１０が得られないことがある。

面積平均粒子径Ｎｖ（μｍ）は、ターゲット材１０のスパッタ面１０ｓ又はスパッタ面１０ｓに平行な断面の後方散乱電子回折（Ｅｌｅｃｔｒｏｎ Ｂａｃｋ Ｓｃａｔｔｅｒｅｄ Ｄｉｆｆｒａｃｔｉｏｎ Ｐａｔｔｅｒｎ、ＥＢＳＤ）像を解析すること等により求めることができる。ＥＢＳＤでの解析によって求められる結晶粒子径は、計測された結晶粒と同じ面積の円の直径で示され、面積平均粒子径Ｎｖ（μｍ）は、Ａｒｅａ Ｆｒａｃｔｉｏｎ法で求めた平均粒子径を採用することができ、Ａｒｅａ Ｆｒａｃｔｉｏｎ法では、各結晶粒の面積が全面積に占める割合を各面積値に乗した値の合計値が結晶粒の平均面積となり、算出された面積を円に仮定した時の直径が平均粒子径となる。なお、ＥＢＳＤ解析においては、結晶方位差が一定値以上、例えば１５°以上の境界を結晶粒界とみなすことで、面積平均粒子径Ｎｖ（μｍ）を求めることができる。

また、面積平均粒子径Ｎｖ（μｍ）は、以下の式を用いて算出される値を採用してもよい。以下の式において、ｄ_ｉは、観察された結晶粒の粒子径（μｍ）を、ｎ_ｉは、観察された粒子径ｄ_ｉ（μｍ）を有する結晶粒の個数を、それぞれ示している。ｄ_ｉは、観察された結晶粒の面積と等しい面積を有する真円の直径、すなわち、円相当径（μｍ）である。

面積平均粒子径Ｎｖ（μｍ）＝Σ（ｄ_ｉ ^３×ｎ_ｉ）／Σ（ｄ_ｉ ^２×ｎ_ｉ）

面積平均粒子径Ｎｖ（μｍ）は、粒子面積の大きさに応じて重みづけされた平均値となる。

詳しくは後述するが、本態様におけるターゲット材１０は、Ｋ、Ｎａ、Ｎｂ、及びＯを含む焼成粉（ＫＮＮ焼成粉）に対して所定の条件のホットプレス焼結を実施して作製されている。また、ＫＮＮ焼成粉の作製の際、Ｎａを含む原料粉体とＮｂを含む原料粉体とを混合し、焼成して、Ｎａ及びＮｂを含む焼成粉（ＮａＮｂＯ_３粉）を作製し、また、Ｋを含む原料粉体とＮｂを含む原料粉体とを混合し、焼成して、Ｋ及びＮｂを含む焼成粉（ＫＮｂＯ_３粉）を作製し、そして、作製したＮａＮｂＯ_３粉とＫＮｂＯ_３粉とを混合し、仮焼して、ＫＮＮ焼成粉を作製している。さらに、ＮａＮｂＯ_３粉及びＫＮｂＯ_３粉を作製する際、ＮａＮｂＯ_３粉の作製時における焼成温度を、ＫＮｂＯ_３粉の作製時における焼成温度よりも高くして、ＮａＮｂＯ_３粉及びＫＮｂＯ_３粉をそれぞれ作製している。

本態様におけるターゲット材１０は、このような手法を経て作製されたＫＮＮ焼成粉に対してホットプレス焼結を実施して作製されている。このため、本態様におけるターゲット材１０は、密度が４．２ｇ／ｃｍ^３以下であるという特徴と、ビッカース硬度が３０以上２００以下であるという特徴と、面積平均粒子径Ｎｖが３．０μｍ以上であるという特徴と、の３つの特徴の全てを備えることが可能となる。

また、上述の手法を経て作製されたＫＮＮ焼成粉を用いてターゲット材１０が作製されることから、本態様におけるターゲット材１０は、スパッタ面１０ｓ、好ましくはスパッタ面１０ｓ及びスパッタ面１０ｓに平行な断面にて観察される複数の結晶粒が、主に、Ｎａ及びＮｂを含む酸化物で構成される複数の結晶粒（ＮａＮｂＯ_３結晶粒）と、Ｋ及びＮｂを含む酸化物で構成される複数の結晶粒（ＫＮｂＯ_３結晶粒）と、を含むという特徴をさらに備え得る。走査電子顕微鏡－エネルギー分散型Ｘ線分析法（Scanning Electron Microscope-Energy Dispersive X-ray Spectrometry、ＳＥＭ－ＥＤＸ）により、ＮａＮｂＯ_３結晶粒についてはＮａ及びＮｂ、ＫＮｂＯ_３結晶粒についてはＫ及びＮｂが検出される部分を確認することで、スパッタ面１０ｓにて観察される複数の結晶粒が、主に、ＮａＮｂＯ_３結晶粒とＫＮｂＯ_３結晶粒とを含むことが確認できる。

また、上述の新規手法を経て作製されたＫＮＮ焼成粉を用いてターゲット材１０が作製されることから、本態様におけるターゲット材１０は、スパッタ面１０ｓ、好ましくはスパッタ面１０ｓ及びスパッタ面１０ｓに平行な断面に、Ｎａの含有量が多い部分（以下、Ｎａリッチ部）と、Ｋの含有量が多い部分（以下、Ｋリッチ部）と、がそれぞれ点在するという特徴をさらに備え得る。Ｎａリッチ部とは、ターゲット材１０における平均のＮａ濃度よりもＮａ濃度が高い部分であり、Ｋリッチ部とは、ターゲット材１０における平均のＫ濃度よりもＫ濃度が高い部分である。また、スパッタ面１０ｓ及びスパッタ面１０ｓに平行な断面を、エネルギー分散型Ｘ線分析法（Ｅｎｅｒｇｙ Ｄｉｓｐｅｒｓｉｖｅ Ｘ－ｒａｙ Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ、ＥＤＸ）又はＳＥＭ－ＥＤＸにより観察すると、Ｎａリッチ部及びＫリッチ部は、それぞれ、スパッタ面１０ｓ、好ましくはスパッタ面１０ｓ及びスパッタ面１０ｓに平行な断面に点在していることが確認できる。

（２）ターゲット材の製造方法
本態様におけるターゲット材１０の製造方法の好適な実施形態について、図２を参照しながら詳細に説明する。

本態様におけるターゲット材１０の作製シーケンスでは、
Ｎａを含む化合物で構成される原料粉体と、Ｎｂを含む化合物で構成される原料粉体と、を所定の比率で混合し、この混合粉を酸素含有雰囲気下にて加熱して、Ｎａ及びＮｂを含む焼成粉を作製するステップ（ステップＡ）と、
Ｋを含む化合物で構成される原料粉体と、Ｎｂを含む化合物で構成される原料粉体と、を所定の比率で混合し、この混合粉を酸素含有雰囲気下にて加熱して、Ｋ及びＮｂを含む焼成粉を作製するステップ（ステップＢ）と、
ステップＡで作製した焼成粉と、ステップＢで作製した焼成粉と、を所定の比率で混合し、この混合粉を酸素含有雰囲気下にて加熱（仮焼）して、Ｋ、Ｎａ、及びＮｂを含む焼成粉を作製するステップ（ステップＣ）と、
ステップＣで作製した焼成粉に対して所定の圧力を加えて圧粉体としつつ、（同時に）圧粉体に対して加熱を行い、焼結体を作製するステップ（ステップＤ）と、を行う。

また、本態様におけるターゲット材１０の作製シーケンスでは、ステップＡにおける加熱温度を、ステップＢにおける加熱温度よりも高くする。

また、ステップＣでは、ステップＡで作製した焼成粉と、ステップＢで作製した焼成粉と、Ｃｕ及びＭｎから選択される少なくともいずれかの元素を含む粉末と、を所定の比率で混合して、Ｋ、Ｎａ、及びＮｂを含むとともに、ドーパントとしてＣｕ及びＭｎから選択される少なくともいずれかの元素を含む焼成粉を作製してもよい。

また、ステップＤを行った後、酸素含有雰囲気下にて、５００℃以上１１００℃以下の加熱温度で、１時間以上、焼結体に対して熱処理をさらに行う（ステップＥ）。

＜ステップＡ：Ｎａ及びＮｂを含む焼成粉の作製＞
本ステップでは、Ｎａを含む化合物で構成される原料粉体と、Ｎｂを含む化合物で構成される原料粉体と、を所定の比率で混合し、得られた混合粉を酸素含有雰囲気下にて加熱して、Ｎａ及びＮｂを含む焼成粉を作製する（合成する）。

（出発原料粉準備）
まず、本ステップにおける出発原料粉として、Ｎａを含む化合物で構成される粉体、Ｎｂを含む化合物で構成される粉体を用意する。例えば、炭酸ナトリウム（Ｎａ_２ＣＯ_３）粉、五酸化ニオブ（Ｎｂ_２Ｏ_５）粉を用意する。

ここでいう「Ｎａを含む化合物で構成される粉体」は、Ｎａの化合物を主成分とする粉体を意味し、Ｎａの化合物の粉体のみで構成される場合の他、主成分であるＮａの化合物の粉体に加えて他の化合物の粉体が含まれる場合もある。同様に、「Ｎｂを含む化合物で構成される粉体」は、Ｎｂの化合物を主成分とする粉体を意味し、Ｎｂの化合物の粉体のみで構成される場合の他、主成分であるＮｂの化合物の粉体に加えて他の化合物の粉体が含まれる場合もある。Ｎａの化合物とは、Ｎａの酸化物、Ｎａの複合酸化物、及び加熱することにより酸化物となるＮａの化合物からなる群より選択される少なくとも一種であり、例えば上記に示す炭酸塩の他、シュウ酸塩等が挙げられる。Ｎｂの化合物とは、Ｎｂの酸化物、Ｎｂの複合酸化物、又は加熱することにより酸化物となるＮｂの化合物からなる群より選択される少なくとも一種であり、例えば上記に示す五酸化ニオブ等が挙げられる。

これら出発原料粉の二次粒子の平均径は、例えば、１ｍｍ未満であることが好ましく、必要に応じ、秤量前に出発原料粉を予め粗粉砕等しておくことが好ましい。

（秤量、混合）
続いて、出発原料粉としてのＮａ_２ＣＯ_３粉及びＮｂ_２Ｏ_５粉をそれぞれ秤量し、得られるＮａ及びＮｂを含む焼成粉が所望組成となるように、Ｎａ_２ＣＯ_３粉及びＮｂ_２Ｏ_５粉の混合比率を調整する。秤量は、大気中で行ってもよいが、不活性ガス雰囲気中、真空中、乾燥空気雰囲気中等の湿度が小さい雰囲気中で行うことが好ましく、また、Ｎａ_２ＣＯ_３粉及びＮｂ_２Ｏ_５粉を充分に乾燥させてから行うことが好ましい。続いて、秤量後のＮａ_２ＣＯ_３粉及びＮｂ_２Ｏ_５粉を、ヘンシェルミキサー、ブレンダー、リボンミキサー、スーパーミキサー、ナウターミキサー、インテンシブミキサー、ボールミル、自動乳鉢等の混合器を用いて乾式又は湿式で混合する。

（一次焼成）
得られたＮａ_２ＣＯ_３粉及びＮｂ_２Ｏ_５粉の混合粉を、電気炉等を用いて、大気下や酸素ガス雰囲気下等の酸素（Ｏ）含有雰囲気下（酸化性雰囲気下）にて、一次焼成して、Ｎａ及びＮｂを含む焼成粉（ＮａＮｂＯ_３粉）を得る。好ましくは、一次焼成において、Ｎａ_２ＣＯ_３粉及びＮｂ_２Ｏ_５粉の混合粉を固相反応させることで、Ｎａ、Ｎｂが固溶状態となったＮａＮｂＯ_３粉を得る。

本発明者等は、Ｎａ_２ＣＯ_３粉及びＮｂ_２Ｏ_５粉の混合粉の一次焼成を行う際の加熱温度（以下、「一次焼成温度Ａ」とも称する）を高くすることで、得られるＮａＮｂＯ_３粉の一次粒子の平均径（平均一次粒子径）を大きくできるという知見を得た。なお、一次焼成温度Ａを高くしても、ＮａＮｂＯ_３粉の作製中にＮａやＮｂは殆ど揮発しない。ＮａＮｂＯ_３粉の平均一次粒子径を大きくすることで、面積平均粒子径Ｎｖが３．０μｍ以上であるターゲット材１０を得やすくなる。なお、本明細書における「ＮａＮｂＯ_３粉の平均一次粒子径」とは、２０００～５０００倍の倍率で観察した走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）の画像から読み取って算出したＮａＮｂＯ_３粉の一次粒子のメジアン径Ｄ_５０である。また、本明細書における「一次粒子」とは、粒子一粒を意味する。

一次焼成温度Ａは、後述のステップＢにおける一次焼成温度Ｂよりも高い温度である。好ましくは、一次焼成温度Ａは、ＮａＮｂＯ_３粉の平均一次粒子径が、ステップＢで作製するＫＮｂＯ_３粉の平均一次粒子径よりも大きくなる温度である。このように、ＮａＮｂＯ_３粉の平均一次粒子径は、一次焼成温度Ａを高くすることで大きくできることから、後述のＫＮｂＯ_３粉の平均一次粒子径よりも大きくしやすい。本ステップにおいて、平均一次粒子径が大きなＮａＮｂＯ_３粉を作製することで、後述のステップＣで得られるＫＮＮ焼成粉の平均一次粒子径も大きくしやすくなる。このため、最終的に得られるターゲット材１０を構成する結晶粒の平均径も大きくしやすくなる。その結果、面積平均粒子径Ｎｖが３．０μｍ以上であるという特徴を有するターゲット材１０をより得やすくなる。

好ましくは、一次焼成温度Ａは、ＮａＮｂＯ_３粉の平均一次粒子径が、後述のＫＮｂＯ_３粉の平均一次粒子径よりも大きくなる温度である。また好ましくは、一次焼成温度Ａは、ＮａＮｂＯ_３粉の平均一次粒子径が、例えば５．０μｍ以上になる温度である。本ステップにおいて後述のＫＮｂＯ_３粉の平均一次粒子径よりも大きな平均一次粒子径を有するＮａＮｂＯ_３粉を作製することで、例えば平均一次粒子径が５．０μｍ以上のＮａＮｂＯ_３粉を作製することで、面積平均粒子径Ｎｖが３．０μｍ以上であるという特徴を有するターゲット材１０が確実に得られる。

一次焼成温度Ａは、好ましくは１０００℃以上である。これにより、平均一次粒子径が大きなＮａＮｂＯ_３粉、例えば平均一次粒子径が５．０μｍ以上のＮａＮｂＯ_３粉が得られる。平均一次粒子径の大きいＮａＮｂＯ_３粉を確実に得る観点から、一次焼成温度Ａは、より好ましくは１１００℃以上である。なお、一次焼成温度Ａが１０００℃未満である場合、ＮａＮｂＯ_３粉の平均一次粒子径を充分に大きくできない、すなわち、ＮａＮｂＯ_３粉の一次粒子を充分に大きくできないことがある。

一次焼成温度Ａの上限は特に限定されないが、例えば１３００℃以下であることが好ましい。一次焼成温度Ａが１３００℃を超える場合、ＮａＮｂＯ_３粉の平均一次粒子径を大きくする効果が頭打ちになる一方、ＮａＮｂＯ_３粉の製造コストが増加することがある。一次焼成温度Ａは、ＮａＮｂＯ_３粉の製造コストの増加を確実に回避する観点から、好ましくは１２５０℃以下であり、より好ましくは１２００℃以下である。

本ステップにおける一次焼成の実施時間は、特に限定されないが、好ましくは３時間以上２０時間以下、より好ましくは４時間以上１５時間以下、さらに好ましくは５時間以上１０時間以下である。

（粗粉砕）
その後、必要に応じ、ボールミル、ビーズミル、振動ミル、アトライタ、ジェットミル、アトマイザー、カッターミル等の粉砕手段を用い、得られたＮａＮｂＯ_３粉の二次粒子を粗粉砕してもよい。なお、二次粒子とは、一次粒子が凝集した凝集体である。また、ここでの粗粉砕は、ＮａＮｂＯ_３粉の二次粒子を細かくすることが目的であり、粗粉砕は、ＮａＮｂＯ_３粉の平均一次粒子径が小さくならない（変化しない）条件で行う。

なお、上述の一次焼成及び粗粉砕の処理は、必要に応じて、一部あるいは全てを繰り返し実施することができ、また、粗粉砕を省略することができる。また、これらの処理の完了後、あるいは、各処理の合間に、篩分け処理等を追加することができる。混合や粉砕の手段は、上述の例示に限定されることなく、他の粉砕手段から広く採用することができ、また、その際の条件も、上述の仕様を得る目的に応じて広く選択することができる。

＜ステップＢ：Ｋ及びＮｂを含む焼成粉の作製＞
本ステップでは、Ｋを含む化合物で構成される原料粉体と、Ｎｂを含む化合物で構成される原料粉体と、を所定の比率で混合し、得られた混合粉をＯ含有雰囲気にて加熱して、Ｋ及びＮｂを含む焼成粉を作製する（合成する）。

（出発原料粉準備）
まず、本ステップにおける出発原料粉として、Ｋを含む化合物で構成される粉体、Ｎｂを含む化合物で構成される粉体を用意する。例えば、炭酸カリウム（Ｋ_２ＣＯ_３）粉、Ｎｂ_２Ｏ_５粉を用意する。

なお、本明細書でいう「Ｋを含む化合物で構成される粉体」は、Ｋの化合物を主成分とする粉体を意味し、Ｋの化合物の粉体のみで構成される場合の他、主成分であるＫの化合物の粉体に加えて他の化合物の粉体が含まれる場合もある。Ｋの化合物とは、Ｋの酸化物、Ｋの複合酸化物、及び加熱することにより酸化物となるＫの化合物からなる群より選択される少なくとも一種であり、例えば、上記に示す炭酸塩の他、シュウ酸塩等が挙げられる。

これら出発原料粉の二次粒子の平均径は、例えば、１ｍｍ未満であることが好ましく、必要に応じ、秤量前に出発原料粉を予め粗粉砕等しておくことが好ましい。

（秤量、混合）
続いて、出発原料粉としてのＫ_２ＣＯ_３粉及びＮｂ_２Ｏ_５粉をそれぞれ秤量し、得られるＫ及びＮｂを含む焼成粉が所望組成となるように、Ｋ_２ＣＯ_３粉及びＮｂ_２Ｏ_５粉の混合比率を調整する。秤量は、大気中で行ってもよいが、不活性ガス雰囲気中、真空中、乾燥空気雰囲気中等の湿度が小さい雰囲気中で行うことが好ましく、また、Ｋ_２ＣＯ_３粉及びＮｂ_２Ｏ_５粉を充分に乾燥させてから行うことが好ましい。

本発明者等は、Ｋ_２ＣＯ_３粉及びＮｂ_２Ｏ_５粉の混合比率を調整することで、本ステップで作製するＫ及びＮｂを含む焼成粉（ＫＮｂＯ_３粉）の平均一次粒子径を調整できるという知見を得た。この知見は、本発明者等により初めて見出された新規知見である。本ステップにおいて平均一次粒子径が大きいＫＮｂＯ_３粉を作製することで、後述のステップＣで得られるＫＮＮ焼成粉の平均一次粒子径を確実に大きくできる。このため、最終的に得られるターゲット材１０を構成する結晶粒の平均粒子径を確実に大きくできる。その結果、面積平均粒子径Ｎｖが３．０μｍ以上であるという特徴を有するターゲット材１０が確実に得られる。なお、本明細書における「ＫＮｂＯ_３粉の平均一次粒子径」とは、２０００～５０００倍の倍率で観察したＳＥＭ画像から読み取って算出したＫＮｂＯ_３粉の一次粒子のメジアン径Ｄ_５０である。

好ましくは、ＫＮｂＯ_３粉の平均一次粒子径が例えば３．０μｍ以上になるように、Ｋ_２ＣＯ_３粉及びＮｂ_２Ｏ_５粉の混合比率を調整する。本ステップにおいて平均一次粒子径が例えば３．０μｍ以上、より好ましくは５．０μｍ以上のＫＮｂＯ_３粉を作製することで、面積平均粒子径Ｎｖが３．０μｍ以上であるという特徴を有するターゲット材１０がより確実に得られる。

好ましくは、ＫＮｂＯ_３粉の組成がＫリッチ組成となるように、Ｋ_２ＣＯ_３粉及びＮｂ_２Ｏ_５粉の混合比率を調整する。これにより、平均一次粒子径が大きいＫＮｂＯ_３粉、例えば平均一次粒子径が３．０μｍ以上のＫＮｂＯ_３粉が確実に得られる。作製されるＫＮｂＯ_３粉の組成がＫリッチ組成となるようにＫ_２ＣＯ_３粉及びＮｂ_２Ｏ_５粉の混合比率を調整することで、ＫＮｂＯ_３粉の平均一次粒子径を確実に大きくできるということは、本発明者等により初めて見出された新規知見である。ここでいう「Ｋリッチ組成」とは、ＫＮｂＯ_３粉の全組成に対するＫの組成の割合（＝Ｋの組成／ＫＮｂＯ_３粉の全組成）が、ＫＮｂＯ_３粉の全組成に対するＮｂの組成の割合（＝Ｎｂの組成／ＫＮｂＯ_３粉の全組成）よりも高いことを意味する。

好ましくは、作製するＫＮｂＯ_３粉における、Ｎｂ組成に対するＫ組成の比（以下、Ｋ／Ｎｂ比）が、例えば１．００５以上、好ましくは１．０１０以上、より好ましくは１．０１５以上となるように、Ｋ_２ＣＯ_３粉及びＮｂ_２Ｏ_５粉の混合比率を調整する。これにより、平均一次粒子径が大きいＫＮｂＯ_３粉、例えば平均一次粒子径が３．０μｍ以上のＫＮｂＯ_３粉がより確実に得られる。また好ましくは、Ｋ／Ｎｂ比が、１．１以下、より好ましくは１．０８以下になるように、Ｋ_２ＣＯ_３粉及びＮｂ_２Ｏ_５粉の混合比率を調整する。これにより、作製したＫＮｂＯ_３粉中に、ペロブスカイト構造以外の結晶構造を有する結晶が混入することを回避できる。ＫＮｂＯ_３粉中にペロブスカイト構造以外の結晶構造を有する結晶が存在すると、この結晶が、後述のホットプレス焼結（ステップＤ）における焼結反応や結晶粒の成長に悪影響を及ぼすことがある。

続いて、秤量後のＫ_２ＣＯ_３粉及びＮｂ_２Ｏ_５粉の混合粉を、ヘンシェルミキサー、ブレンダー、リボンミキサー、スーパーミキサー、ナウターミキサー、インテンシブミキサー、ボールミル、自動乳鉢等の混合器を用いて乾式又は湿式で混合する。

（一次焼成）
得られたＫ_２ＣＯ_３粉及びＮｂ_２Ｏ_５粉の混合粉を、電気炉等を用いて、Ｏ含有雰囲気下にて一次焼成して、Ｋ及びＮｂを含む焼成粉（ＫＮｂＯ_３粉）を得る。好ましくは、一次焼成において、Ｋ_２ＣＯ_３粉及びＮｂ_２Ｏ_５粉の混合粉を固相反応させることで、Ｋ、Ｎｂが固溶状態となったＫＮｂＯ_３粉を得る。

Ｋ_２ＣＯ_３粉及びＮｂ_２Ｏ_５粉の混合粉の一次焼成を行う際の加熱温度（以下、「一次焼成温度Ｂ」とも称する）は、上述の一次焼成温度Ａよりも低い温度である。

一次焼成温度Ｂは、所望組成のＫＮｂＯ_３粉を得る観点から、好ましくは１０００℃未満、より好ましくは９００℃以下、さらに好ましくは８００℃以下である。一次焼成温度Ｂが１０００℃以上である場合、一次焼成中に、ＫＮｂＯ_３粉の一部のＫが揮発しやすい。このため、ＫＮｂＯ_３粉において、Ｋの組成が所望組成からずれることがある。その結果、最終的に得られるターゲット材１０においても、Ｋの組成が所望組成からずれることがある。

また、一次焼成温度Ｂは、平均一次粒子径が大きいＫＮｂＯ_３粉、例えば平均一次粒子径が３．０μｍ以上のＫＮｂＯ_３粉を確実に得る観点から、好ましくは５００℃以上、より好ましくは６００℃以上、さらに好ましくは６５０℃以上、特に好ましくは７００℃以上である。一次焼成温度Ｂが５００℃未満である場合、Ｋ_２ＣＯ_３粉及びＮｂ_２Ｏ_５粉の混合比率を調整したとしても、ＫＮｂＯ_３粉の平均一次粒子径を充分に大きくできない、すなわち、ＫＮｂＯ_３粉の一次粒子を充分に大きくできないことがある。

本ステップにおける一次焼成の実施時間は、特に限定されないが、好ましくは３時間以上２０時間以下、より好ましくは４時間以上１５時間以下、さらに好ましくは５時間以上１０時間以下である。

（粗粉砕）
その後、必要に応じ、ボールミル、ビーズミル、振動ミル、アトライタ、ジェットミル、アトマイザー、カッターミル等の粉砕手段を用い、得られたＫＮｂＯ_３粉の二次粒子を粗粉砕してもよい。なお、ここでの粗粉砕は、ＫＮｂＯ_３粉の二次粒子を細かくすることが目的であり、粗粉砕は、ＫＮｂＯ_３粉の平均一次粒子径が小さくならない条件で行う。

なお、上述の一次焼成及び粗粉砕の処理は、必要に応じて、一部あるいは全てを繰り返し実施することができ、また、粗粉砕を省略することができる。また、これらの処理の完了後、あるいは、各処理の合間に、篩分け処理等を追加することができる。混合や粉砕の手段は、上述の例示に限定されることなく、他の粉砕手段から広く採用することができ、また、その際の条件も、上述の仕様を得る目的に応じて広く選択することができる。

＜ステップＣ：Ｋ、Ｎａ、及びＮｂを含む焼成粉の作製＞
続いて、ステップＡで作製したＮａＮｂＯ_３粉と、ステップＢで作製したＫＮｂＯ_３粉と、を所定の比率で混合し、得られた混合粉をＯ含有雰囲気にて加熱（仮焼）して、Ｋ、Ｎａ、Ｎｂ、及びＯを含む焼成粉（ＫＮＮ焼成粉）を作製する。

（出発原料粉準備）
まず、本ステップにおける出発原料粉として、ステップＡで作製したＮａＮｂＯ_３粉と、ステップＢで作製したＫＮｂＯ_３粉と、を用意する。また必要に応じ、本ステップにおける出発原料粉として、Ｃｕ及びＭｎからなる群より選択される少なくとも一種のドーパント元素を含む粉末、例えば、該元素単体の粉末、該元素を含む酸化物粉末、該元素含む複合酸化物粉末、及び加熱することにより酸化物となる該元素を含む化合物（例えば、炭酸塩、シュウ酸塩）の粉末を用意する。

これら出発原料粉の二次粒子の平均径は、例えば、１ｍｍ未満であることが好ましく、必要に応じ、秤量前に出発原料粉を予め粗粉砕等しておくことが好ましい。

（秤量、混合）
続いて、ＮａＮｂＯ_３粉及びＫＮｂＯ_３粉のそれぞれを秤量し、最終的に得られるターゲット材１０の組成が所望組成となるように、ＮａＮｂＯ_３粉及びＫＮｂＯ_３粉の混合比率を調整する。秤量は、大気中で行ってもよいが、不活性ガス雰囲気中、真空中、乾燥空気雰囲気中等の湿度が小さい雰囲気中で行うことが好ましく、また、ＮａＮｂＯ_３粉及びＫＮｂＯ_３粉を充分に乾燥させてから行うことが好ましい。続いて、秤量後のＮａＮｂＯ_３粉及びＫＮｂＯ_３粉の混合粉を、ヘンシェルミキサー、ブレンダー、リボンミキサー、スーパーミキサー、ナウターミキサー、インテンシブミキサー、自動乳鉢等の混合器を用いて乾式又は湿式で混合する。なお、本ステップでは、出発原料粉として、平均一次粒子径が大きいＮａＮｂＯ_３粉及び平均一次粒子径が大きいＫＮｂＯ_３粉を用いている。したがって、混合処理を充分に行っても、ＫＮＮ混合粉の平均一次粒子径を、例えば３．０μｍ以上に保つことができる。なお、本明細書における「ＫＮＮ混合粉の平均一次粒子径」とは、２０００～５０００倍の倍率で観察したＳＥＭの画像から読み取って算出したＫＮＮ混合粉の一次粒子のメジアン径Ｄ_５０である。

（粗粉砕）
その後、必要に応じ、ＮａＮｂＯ_３粉及びＫＮｂＯ_３粉の混合粉を、ボールミル、ビーズミル、振動ミル、アトライタ、ジェットミル、アトマイザー、カッターミル等の粉砕手段を用い、粗粉砕して、Ｋ、Ｎａ、及びＮｂを含む混合粉（以下、ＫＮＮ混合粉）を得る。粗粉砕は、ＮａＮｂＯ_３粉及びＫＮｂＯ_３粉の二次粒子を細かくすることが目的であり、粗粉砕後のＫＮＮ混合粉の平均一次粒子径が小さくならない条件で行う。

（仮焼、粗粉砕）
得られたＫＮＮ混合粉を、電気炉等を用いてＯ含有雰囲気下にて仮焼する。該仮焼を行うことにより、ＫＮＮ混合粉から、水分、炭素成分、塩素等の不純物を除去でき、純度の高いＫＮＮ仮焼粉（（Ｋ，Ｎａ）ＮｂＯ_３粉、以下、ＫＮＮ焼成粉）を得ることができる。

仮焼を行う際の加熱温度（以下、仮焼温度）は、純度の高いＫＮＮ焼成粉を得る観点から、好ましくは５００℃以上、より好ましくは６００℃以上、さらに好ましくは６５０℃以上、特に好ましくは７００℃以上である。また、仮焼温度は、ＫＮＮ混合粉中のＫの揮発を抑制し、所望組成のＫＮＮ焼成粉を得る観点から、好ましくは１１００℃以下、より好ましくは１０００℃以下、さらに好ましくは９００℃以下、特に好ましくは８００℃以下である。

仮焼時の加熱時間は、特に限定されないが、好ましくは１時間以上５０時間以下、より好ましくは３．５時間以上４０時間以下、さらに好ましくは４時間以上３０時間以下、特に好ましくは５時間以上１２時間以下である。

該仮焼の工程においては、不純物を除去しやすい観点から、異なる仮焼温度において、多段階の熱処理を行ってもよい。

仮焼を行った後、必要に応じて、ボールミル、ビーズミル、振動ミル、アトライタ、ジェットミル、アトマイザー等の粉砕手段で粗粉砕する。粗粉砕は、粗粉砕後のＫＮＮ焼成粉の二次粒子が細かくなる条件で行う。

（微粉砕）
粗粉砕により得られたＫＮＮ焼成粉を、ボールミル、ビーズミル、振動ミル、アトライタ、アトマイザー及びジェットミル等の粉砕手段、好ましくはジェットミルを用いてさらに粉砕してもよい。微粉砕は、微粉砕後のＫＮＮ焼成粉の平均一次粒子径が例えば３．０μｍ以上に保たれる条件で行う。なお、本明細書における「ＫＮＮ焼成粉の平均一次粒子径」とは、２０００～５０００倍の倍率で観察したＳＥＭ画像から読み取って算出したＫＮＮ焼成粉の一次粒子のメジアン径Ｄ_５０である。

以上の処理を経ることで、本態様のホットプレス焼結に用いるＫＮＮ焼成粉が得られる。上述のように、本ステップでは、出発原料粉として、平均一次粒子径が大きいＮａＮｂＯ_３粉及び平均一次粒子径が大きいＫＮｂＯ_３粉を用いることから、上述の混合、粗粉砕、微粉砕を行ったとしても、平均一次粒子径が大きなＫＮＮ焼成粉、例えば平均一次粒子径が３．０μｍ以上のＫＮＮ焼成粉を得ることができる。また、得られたＫＮＮ焼成粉は、必要に応じ、例えば、１８０～２００℃の条件下でさらに加熱して乾燥させて用いられる。

なお、上述の仮焼、粗粉砕、微粉砕といった処理は、必要に応じて、一部あるいは全てを繰り返し実施することができ、また、いずれかの処理を省略することができる。また、これらの処理の完了後、あるいは、各処理の合間に、篩分け処理等を追加することができる。混合や粉砕の手段は、上述の例示に限定されることなく、他の粉砕手段から広く採用することができ、また、その際の条件も、上述の仕様を得る目的に応じて広く選択することができる。

＜ステップＤ：ホットプレス焼結＞
本ステップでは、上述のステップＡ～Ｃを実施して得たＫＮＮ焼成粉に対して機械的な圧力を加えることで圧粉体としつつ、同時にこの圧粉体に対して加熱を行ってＫＮＮ焼成粉を焼結させる、いわゆる、ホットプレス焼結を実施し、ＫＮＮ焼結体を作製する。ホットプレス焼結の好適な一態様について、図２を参照しながら説明する。

図２は、ホットプレス焼結で用いる焼結装置２００の概略構成図である。図２に示す焼結装置２００は、ＳＵＳ等からなり、処理室２０１が内部に構成された処理容器２０３を備えている。処理室２０１内には、治具（焼結用型）２０８内に充填されたＫＮＮ焼成粉２１０に対して所定の圧力を加えることが可能なように構成された押圧手段２１７（例えば油圧プレス式の押圧手段２１７）が設けられている。また、処理室２０１の内部には、治具２０８内のＫＮＮ焼成粉２１０を所定の温度に加熱するヒータ２０７が設けられている。ヒータ２０７は、治具２０８を同心円状に囲うように配設されている。処理室２０１の内部には、処理室２０１内の温度を測定する温度センサ２０９が設けられている。焼結装置２００が備える各部材は、コンピュータとして構成されたコントローラ２８０に接続されており、コントローラ２８０上で実行されるプログラムによって、後述する手順や条件が制御されるように構成されている。

まず、ステップＣで作製したＫＮＮ焼成粉２１０を、治具２０８内に充填する。このとき、ＫＮＮ焼成粉２１０の充填ムラができるだけ生じないように、ＫＮＮ焼成粉２１０を治具２０８に充填する。治具２０８は、グラファイト等の材料で構成されていることが好ましい。また、治具２０８は、焼結装置２００が備える処理室２０１内に投入可能に、かつ、押圧手段２１７による加圧により破損しないように構成されている。

次いで、ＫＮＮ焼成粉２１０が充填された治具２０８を、処理室２０１内に収容し、押圧手段２１７の所定の位置に配置する。そして、処理室２０１内を窒素ガス雰囲気、不活性ガス雰囲気（例えば、アルゴン、ヘリウム等の不活性ガスからなる雰囲気）、又は真空雰囲気にする。処理室２０１内が所定の雰囲気になったら、押圧手段２１７を作動させて治具２０８内に充填されたＫＮＮ焼成粉２１０に対する加圧を開始し、同時にヒータ２０７によるＫＮＮ焼成粉２１０の加熱を開始する。押圧手段２１７は、図２に白抜きの矢印で示すように、押圧面に対して垂直方向に圧力を加えるように構成されている。押圧手段２１７の作動開始により、ＫＮＮ焼成粉２１０に対して加えられる機械的な圧力は、後述の所定の焼結時圧力まで徐々に上昇し、ヒータ２０７によるＫＮＮ焼成粉２１０の加熱開始により、ＫＮＮ焼成粉２１０が加圧されてなる圧粉体の温度は、室温（２５℃）程度の開始時温度から後述の所定の焼結時温度まで徐々に上昇することとなる。

ＫＮＮ焼成粉２１０に対して加えられる圧力が所定の焼結時圧力に到達し、ＫＮＮ焼成粉２１０（圧粉体）の温度が所定の焼結時温度に到達したら、所定の焼結時圧力及び所定の焼結時温度に達した状態を、所定の時間保持する。これにより、圧粉体中におけるＫＮＮ焼成粉２１０の焼結反応が進行し、ＫＮＮ焼結体が得られる。

ホットプレス焼結の条件としては、下記の条件が例示される。

［ホットプレス焼結条件］
雰囲気：窒素ガス雰囲気、不活性ガス雰囲気、又は真空雰囲気
焼結時圧力（荷重）：１００ｋｇｆ／ｃｍ^２以上５００ｋｇｆ／ｃｍ^２以下、好ましくは３００ｋｇｆ／ｃｍ^２以上４００ｋｇｆ／ｃｍ^２以下
焼結時温度：８００℃以上１１５０℃以下、好ましくは８５０℃以上１０００℃以下、より好ましくは９００℃以上９７０℃以下
焼結時間：１時間以上５時間以下、好ましくは２時間以上３時間以下

上述のステップＡ～Ｃを実施して得たＫＮＮ焼成粉２１０に対して上述の条件でホットプレス焼結を行うことで、密度が４．２ｇ／ｃｍ^３以下であるという特徴と、ビッカース硬度が３０以上２００以下であるという特徴と、面積平均粒子径Ｎｖが３．０μｍ以上であるという特徴と、の３つの特徴の全てを有するＫＮＮ焼結体、ひいては、ターゲット材１０が得られる。特に、焼結時圧力及び焼結時温度を上記範囲内とすることで、上記３つの特徴を有するターゲット材１０を得やすくなる。

なお、ホットプレス焼結後のＫＮＮ焼成粉２１０の粒子径は、ホットプレス焼結前のＫＮＮ焼成粉２１０の粒子径から変化することが経験的に分かっており、特にＫＮｂＯ_３粉の粒子径は変化しやすい傾向がある。また、ＥＢＳＤで求めたホットプレス焼結後のターゲット材１０の面積平均粒子径Ｎｖの値は、ＳＥＭ画像から求めたホットプレス焼結前のＫＮＮ焼成粉２１０の平均一次粒子径よりも小さい値となる傾向がある。このため、測定方法の異なる焼結前後のＫＮＮ焼成粉２１０の粒子径の変化を比較することは難しいが、ホットプレス焼結後のターゲット材１０のＥＢＳＤで求めた面積平均粒子径Ｎｖを３．０μｍ以上とするためには、上述のステップＡ～Ｃを実施して得たＫＮＮ焼成粉２１０の平均一次粒子径、特にＮａＮｂＯ_３粉の平均一次粒子径を大きくしておくことが重要であり、ＳＥＭ画像から求めたＮａＮｂＯ_３粉の平均一次粒子径を５．０μｍ以上、ＫＮｂＯ_３粉の平均一次粒子径を３．０μｍ以上、とすることにより、ＥＢＳＤで求めた面積平均粒子径Ｎｖが３．０μｍ以上であるという特徴を有するターゲット材１０を確実に得ることができる。

焼結時圧力が１００ｋｇｆ／ｃｍ^２未満である場合や、焼結時温度が８００℃未満である場合、ターゲット材１０のビッカース硬度が３０未満になることがある。また、焼結時圧力が５００ｋｇｆ／ｃｍ^２を超える場合、圧粉体が過度に緻密化され、ターゲット材１０の密度が４．２ｇ／ｃｍ^３超になることがある。また、焼結時温度が１１５０℃を超える場合、ＫＮＮ焼結粉の一部のＫが揮発しやすく、所望組成のターゲット材１０が得られないことがある。

また、焼結時圧力を３００ｋｇｆ／ｃｍ^２以上４００ｋｇｆ／ｃｍ^２以下としたり、焼結時温度を８５０℃以上、好ましくは９００℃以上としたりすることで、上記３つの特徴を有するターゲット材１０が確実に得られる。また、焼結時温度が１０００℃以下、好ましくは９７０℃以下とすることで、ＫＮＮ焼結粉の一部のＫの揮発を確実に回避でき、所望組成のターゲット材１０が確実に得られる。

＜ステップＥ：酸化処理＞
上述のステップＤ（ホットプレス焼結）は、窒素ガス雰囲気、不活性ガス雰囲気、又は真空雰囲気で実施されることから、ステップＤを実施すると、ＫＮＮ焼結粉の一部の酸素（Ｏ）が脱離してしまう。このため、最終的に得られるターゲット材１０の組成が、所望組成からずれた組成、具体的には、Ｏの組成が所望組成からずれた組成になることがある。そのため、ステップＤを実施した後、Ｏ含有雰囲気下でターゲット材１０（酸化物焼結体）に対して熱処理（酸化処理）を実施する。これにより、ステップＤの実施により一部のＯが脱離したターゲット材１０中にＯを取り込ませ、最終的に得られるターゲット材１０の組成を所望組成にすることができる。

本ステップは、Ｏ含有雰囲気下で、例えば５００℃以上１１００℃以下、好ましくは６００℃以上９５０℃以下、より好ましくは６５０℃以上９００℃以下の加熱温度で実施される。本ステップにおける加熱時間は、例えば１時間以上、好ましくは５時間以上、より好ましくは１０時間以上とすることができる。

上述のステップＤで作製したターゲット材１０に対し、上述の条件で酸化処理を行うことで、ターゲット材１０の中心部まで充分にＯを取り込ませ、ターゲット材１０の中心部まで充分に酸化させることができる。その結果、最終的に得られるターゲット材１０の組成を所望組成にすることができる。

なお、ステップＤで得られるターゲット材１０は、低密度のターゲット材１０、具体的には、密度が４．２ｇ／ｃｍ^３以下のターゲット材１０である。このため、酸化処理における加熱温度が１１００℃以下、好ましくは９５０℃以下、特に９００℃以下であっても、すなわち、酸化処理における加熱温度が低温であっても、ターゲット材１０の中心部まで充分にＯを取り込ませ、ターゲット材１０の中心部まで充分に酸化させることができる。これにより、ターゲット材１０の全域にわたり（ターゲット材１０の厚さ方向及び面内方向の全域にわたり）、Ｏの組成を所望組成にできる。

また、酸化処理における加熱温度が低温であることで、酸化処理の実施中に、ターゲット材１０の一部のＫが揮発することを抑制できる。これにより、ターゲット材１０の全域にわたり、Ｋの組成を所望組成にできる。

また、酸化処理における加熱温度が低温であることで、酸化処理の実施中に、ターゲット材１０に反りや割れが生じにくくなる。その結果、ターゲット材１０の生産歩留りを向上させることができる。

また、低密度のターゲット材１０であるため、上記加熱温度での加熱時間を１時間以上にすることで、ターゲット材１０の中心部まで充分にＯを取り込ませ、ターゲット材１０の中心部まで充分に酸化させることができる。また、上記加熱温度での加熱時間を５時間以上行うことで、ターゲット材１０の中心部まで確実に酸化させることができ、上記加熱温度での加熱時間を１０時間以上行うことで、ターゲット材１０の中心部まで充分に、さらに確実に酸化させることができる。

酸化処理における加熱温度が５００℃未満である場合や、上記加熱温度での加熱時間が１時間未満である場合、低密度のターゲット材１０であっても、ターゲット材１０の中心部まで充分に酸化させることが難しい。このため、ターゲット材１０の全域にわたり、Ｏの組成を所望組成にできないことがある。また、酸化処理における加熱温度が１１００℃超である場合、ターゲット材１０の一部のＫが揮発し、ターゲット材１０の全域にわたり、Ｋの組成を所望組成にできないことがある。また、酸化処理の実施中に、ターゲット材１０に反りや割れが生じやすくなる。

なお、上記加熱温度での加熱時間の上限は特に限定されない。しかしながら、加熱時間を長くしすぎると、ターゲット材１０にＯを取り込ませる効果は頭打ちとなる一方、ターゲット材１０の一部のＫが揮発するおそれがある。また、ターゲット材１０の生産性の低下や生産コストの増加を招くこともある。このため、上記加熱温度での加熱時間は、好ましくは４０時間以下、より好ましくは２０時間以下、さらに好ましくは１５時間以下である。

本ステップにおいては、ターゲット材１０の中心部まで確実に酸化させる観点から、異なる加熱温度において、多段階の酸化処理を行ってもよい。

＜仕上げ加工・バッキングプレートへの接合＞
その後、必要に応じて、焼結体を、例えば、面積が４５００ｍｍ^２以上、厚さ３ｍｍ以上の寸法を有する円盤型に研削加工したり、表面を研磨して表面状態を調整することで、本態様におけるターゲット材１０が得られる。ターゲット材１０は、Ｃｕ等からなるバッキングプレートに、Ｉｎ、Ｓｎ及びそれら金属を含む合金等の接合材を介して接合され、スパッタリングターゲットとして用いられる。

（３）効果
本態様によれば、以下に示す１つ又は複数の効果が得られる。

（ａ）本態様におけるターゲット材１０は、密度が４．２ｇ／ｃｍ^３以下であるという特徴と、ビッカース硬度が３０以上２００以下であるという特徴と、面積平均粒子径Ｎｖが３．０μｍ以上であるという特徴と、の３つの特徴を備えている。これにより、低密度かつ割れに強いターゲット材１０を得ることができる。

また、低密度（密度が４．２ｇ／ｃｍ^３以下）のターゲット材１０であることで、ターゲット材１０の全域にわたり（ターゲット材１０の厚さ方向及び面内方向の全域にわたり）、Ｏ及びＫの組成が所望組成であるターゲット材１０が得られる。このことから、本態様によれば、全域にわたりＯ及びＫの組成が所望組成であり、かつ、割れに強いターゲット材１０を得ることができる。これにより、ターゲット材１０を用いたスパッタ製膜により、所定の物性及び所定の特性を有する信頼性の高いＫＮＮ膜が確実に得られる。

（ｂ）本態様におけるターゲット材１０は、ＫＮＮ焼成粉を上述のステップＡ～Ｃの新規手法を経て作製している。これにより、平均一次粒子径が大きいＫＮＮ焼成粉、例えば平均一次粒子径が３．０μｍ以上のＫＮＮ焼成粉が得られる。このような大きな平均一次粒子径を有するＫＮＮ焼成粉に対して所定の条件のホットプレス焼結を実施することで、上記３つの特徴を有するターゲット材１０が得られる。

（ｃ）ＮａＮｂＯ_３粉とＫＮｂＯ_３粉とを別個に作製することで、ＮａＮｂＯ_３粉の作製時における一次焼成温度Ａを高くすることができる。例えば、一次焼成温度Ａを、Ｋ_２ＣＯ_３粉、Ｎａ_２ＣＯ_３粉、及びＮｂ_２Ｏ_５粉の混合粉を、電気炉等を用いて、Ｏ含有雰囲気下にて、一次焼成して、Ｋ，Ｎａ，Ｎｂを含む焼成粉を作製する従来の手法における一次焼成温度よりも高くすることができる。このように、一次焼成温度Ａを高くできることから、得られるＮａＮｂＯ_３粉の平均一次粒子径を充分に大きくできる。ステップＡにおいて、平均一次粒子径が大きいＮａＮｂＯ_３粉を作製することで、面積平均粒子径Ｎｖが３．０μｍ以上であるという特徴を有するターゲット材１０が確実に得られ、結果、上記３つの特徴を有するターゲット材１０が確実に得られる。

（ｄ）ステップＢにおいて、Ｋ_２ＣＯ_３粉及びＮｂ_２Ｏ_５粉の混合比率を調整して、平均一次粒子径が大きいＫＮｂＯ_３粉を作製している。平均一次粒子径が大きいＫＮｂＯ_３粉を作製することで、面積平均粒子径Ｎｖが３．０μｍ以上であるという特徴を有するターゲット材１０が確実に得られ、結果、上記３つの特徴を有するターゲット材１０がより確実に得られる。また、ステップＢにおいて、ＫＮｂＯ_３粉の組成がＫリッチ組成となるようにＫ_２ＣＯ_３粉及びＮｂ_２Ｏ_５粉の混合比率を調整することで、平均一次粒子径が大きいＫＮｂＯ_３粉、例えば平均一次粒子径が３．０μｍ以上のＫＮｂＯ_３粉がより確実に得られ、結果、上記３つの特徴を有するターゲット材１０がより確実に得られる。

（ｅ）ステップＡ及びＢにおいて、それぞれ、平均一次粒子径が大きいＮａＮｂＯ_３粉及びＫＮｂＯ_３粉を作製することから、最終的に得られるターゲット材１０は、スパッタ面１０ｓにて観察される複数の結晶粒が、主に、複数のＮａＮｂＯ_３結晶粒と、複数のＫＮｂＯ_３結晶粒と、を含むという特徴を備え得る。さらに、ターゲット材１０は、スパッタ面１０ｓに、Ｎａリッチ部と、Ｋリッチ部と、がそれぞれ点在するという特徴も備え得る。

なお、ホットプレス焼結を行う際、以下のように作製したＫＮＮ焼成粉を用いることも考えられる。すなわち、まず、出発原料粉として、Ｋ_２ＣＯ_３粉、Ｎａ_２ＣＯ_３粉、及びＮｂ_２Ｏ_５粉を用意する。そして、これらの出発原料粉のそれぞれを秤量し、最終的に得られるターゲット材１０の組成が所望組成となるように、出発原料粉の混合比率を調整する。得られたＫ_２ＣＯ_３粉、Ｎａ_２ＣＯ_３粉、及びＮｂ_２Ｏ_５粉の混合粉を、電気炉等を用いて、Ｏ含有雰囲気下にて、一次焼成して、Ｋ，Ｎａ，Ｎｂを含む焼成物（（Ｋ，Ｎａ）ＮｂＯ_３）を得る。その後、所定の粉砕手段を用い、得られた焼成物を粗粉砕することで、焼成粉（（Ｋ，Ｎａ）ＮｂＯ_３粉）を得る。所定の粉砕手段で粗粉砕することでＫＮＮ焼成粉が得られる。しかしながら、このような手法で得られたＫＮＮ焼成粉を用いてホットプレス焼結を行っても、密度が４．２ｇ／ｃｍ^３以下であるという特徴と、ビッカース硬度が３０以上２００以下であるという特徴と、面積平均粒子径Ｎｖが３．０μｍ以上であるという特徴と、の３つの特徴を全て有するターゲット材を得ることができない。

というのも、このようなＫＮＮ焼成粉の作製手法において、一次焼成における加熱温度を低くすると、平均一次粒子径が３．０μｍ以上のＫＮＮ焼成粉を得ることができない。このようなＫＮＮ焼成粉を用い、上述のステップＤと同様の温度（焼結時温度）でホットプレス焼結を行った場合、得られるＫＮＮ焼結体（ターゲット材）の密度が高くなる。すなわち、密度が４．２ｇ／ｃｍ^３以下であるという特徴を有するターゲット材が得られない。また、このようなＫＮＮ焼結粉を用い、上述のステップＤにおける焼結時温度よりも低温でホットプレス焼結を行った場合、ターゲット材を平均粒子径が大きい結晶粒で構成することができない。すなわち、面積平均粒子径Ｎｖが３．０μｍ以上であるという特徴を有するターゲット材が得られない。

一方、このようなＫＮＮ焼成粉の作製手法において、一次焼成における加熱温度を高くすると、平均一次粒子径が３．０μｍ以上のＫＮＮ焼成粉を得ることはできる。しかしながら、このような手法で得られるＫＮＮ焼成粉は、Ｎａ及びＮｂを含む焼成粉（ＮａＮｂＯ_３粉）と、Ｋ及びＮｂを含む焼成粉（ＫＮｂＯ_３粉）と、が均一に混じったＫＮＮ焼成粉になる。このため、このようなＫＮＮ焼成粉を用い、上述のステップＤにおける焼結時温度と同様の温度でホットプレス焼結を行った場合、得られるターゲット材の密度が高くなりすぎてしまう。すなわち、密度が４．２ｇ／ｃｍ^３以下であるという特徴を有するターゲット材が得られない。また、このようなＫＮＮ焼成粉を用い、上述のステップＤにおける焼結時温度よりも低温でホットプレス焼結を行った場合、ビッカース硬度が３０以上２００以下であるという特徴を有するターゲット材が得られない。

これに対し、本態様では、上述のように、ＮａＮｂＯ_３粉とＫＮｂＯ_３粉とを別々に作製し、作製したＮａＮｂＯ_３粉とＫＮｂＯ_３粉とを混合し、仮焼して、ＫＮＮ焼成粉を作製している。これにより、上述のように、平均一次粒子径が３．０μｍ以上のＫＮＮ焼成粉を得ることができる。また、本態様の手法では、ＫＮＮ焼成粉を作製する際（上述のステップＣにおいて）、故意に、ＮａＮｂＯ_３粉とＫＮｂＯ_３粉とが均一に混じらないように（不均一に混じるように）している。このようなＫＮＮ焼成粉を用い、上述のステップＤにおける焼結時温度でホットプレス焼結を行うことで、密度が４．２ｇ／ｃｍ^３以下であるという特徴と、ビッカース硬度が３０以上２００以下であるという特徴と、面積平均粒子径Ｎｖが３．０μｍ以上であるという特徴と、の３つの特徴を全て有するターゲット材１０が得られる。また、ステップＣにおいて、ＮａＮｂＯ_３粉とＫＮｂＯ_３粉とが均一に混じらないようにすることで、ターゲット材１０は、スパッタ面１０ｓに、Ｎａリッチ部と、Ｋリッチ部と、がそれぞれ点在するという特徴も有することとなる。

また、上述の態様では、ＫＮＮ焼成粉の焼結をホットプレス焼結により実施したが、ＫＮＮ焼成粉の焼結を、放電プラズマ焼結（Ｓｐａｒｋ Ｐｌａｓｍａ Ｓｉｎｔｅｒｉｎｇ、以下、単にＳＰＳともいう）により実施することも考えられる。しかしながら、ＳＰＳでの焼結の場合、圧粉体が過度に緻密化されやすい。このため、密度が４．２ｇ／ｃｍ^３以下のターゲット材１０が得られないことがある。

＜本開示の他の態様＞
以上、本開示の種々の態様を具体的に説明した。但し、本開示は上述の態様に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で種々変更可能である。

ターゲット材１０には、Ｃｕ及びＭｎからなる群より選択される少なくとも一種の元素に加えて、又は、Ｃｕ及びＭｎからなる群より選択される少なくとも一種の元素に代えて、ドーパントとして、以下に示す群より選択される少なくとも一種の元素（ドーパント）が、例えば、５ａｔ％以下の濃度で添加されている場合もある。ドーパントとしては、リチウム（Ｌｉ）、マグネシウム（Ｍｇ）、カルシウム（Ｃａ）、ストロンチウム（Ｓｒ）、バリウム（Ｂａ）、ビスマス（Ｂｉ）、アンチモン（Ｓｂ）、バナジウム（Ｖ）、Ｉｎ、タンタル（Ｔａ）、モリブデン（Ｍｏ）、タングステン（Ｗ）、クロム（Ｃｒ）、Ｔｉ、ジルコニウム（Ｚｒ）、ハフニウム（Ｈｆ）、スカンジウム（Ｓｃ）、イットリウム（Ｙ）、ランタン（Ｌａ）、セリウム（Ｃｅ）、プラセオジム（Ｐｒ）、ネオジム（Ｎｄ）、サマリウム（Ｓｍ）、ユウロピウム（Ｅｕ）、ガドリニウム（Ｇｄ）、テルビウム（Ｔｂ）、ジスプロシウム（Ｄｙ）、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、ツリウム（Ｔｍ）、イッテルビウム（Ｙｂ）、ルテチウム（Ｌｕ）、亜鉛（Ｚｎ）、銀（Ａｇ）、鉄（Ｆｅ）、コバルト（Ｃｏ）、ニッケル（Ｎｉ）、Ａｌ、シリコン（Ｓｉ）、ゲルマニウム（Ｇｅ）、Ｓｎ、及び、ガリウム（Ｇａ）からなる群より選択される少なくとも一種の元素が例示される。上述の元素を複数添加している場合は合計濃度が５ａｔ％以下であり、ドーパントの添加量は通常０．１ａｔ％以上である。この場合、上述のステップＣにおいて、出発原料粉として、Ｌｉ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｂｉ、Ｓｂ、Ｖ、Ｉｎ、Ｔａ、Ｍｏ、Ｗ、Ｃｒ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｓｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｚｎ、Ａｇ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｇａからなる群より選択される少なくとも一種のドーパント元素を含む粉末、例えば、該元素単体の粉末、該元素を含む酸化物粉末、該元素含む複合酸化物粉末、及び加熱することにより酸化物となる該元素を含む化合物（例えば、炭酸塩、シュウ酸塩）の粉末をさらに用意し、ＮａＮｂＯ_３粉と、ＫＮｂＯ_３粉と、混合すればよい。

以下、上述の態様の効果を裏付ける実験結果について説明するが、本開示は以下の実施例に限定されるものではない。

（サンプル１）
Ｎａ_２ＣＯ_３粉とＮｂ_２Ｏ_５粉とを所定の比率で混合し、Ｎａ_２ＣＯ_３粉とＮｂ_２Ｏ_５粉との混合粉をＯ含有雰囲気にて１２００℃で加熱して、ＮａＮｂＯ_３粉を作製した（ステップＡ）。また、Ｋ_２ＣＯ_３粉とＮｂ_２Ｏ_５粉とを所定の比率で混合し、Ｋ_２ＣＯ_３粉とＮｂ_２Ｏ_５粉との混合粉をＯ含有雰囲気下にて８００℃で加熱して、ＫＮｂＯ_３粉を作製した（ステップＢ）。ステップＢでは、ＫＮｂＯ_３粉の組成がＫリッチ組成となるように、Ｋ_２ＣＯ_３粉及びＮｂ_２Ｏ_５粉の混合比率を調整した。ステップＢで作製したＫＮｂＯ_３粉のＫ／Ｎｂ比（ＫＮｂＯ_３粉における、Ｎｂ組成に対するＫ組成の比）は、１．０１５であった。続いて、作製したＮａＮｂＯ_３粉及びＫＮｂＯ_３粉と、ＣｕＯ粉末とを所定の比率で混合し、ＮａＮｂＯ_３粉とＫＮｂＯ_３粉とＣｕＯ粉末との混合粉をＯ含有雰囲気下にて７５０℃で加熱して、ドーパントとしてのＣｕを含むＫＮＮ焼成粉を作製した（ステップＣ）。焼結時圧力を４００ｋｇｆ／ｃｍ^２とし、焼結時温度を９００℃として、得られたＫＮＮ焼成粉に対してホットプレス焼結を実施し、ＫＮＮ焼結体を作製した（ステップＤ）。得られたＫＮＮ焼結体に対して、Ｏ含有雰囲気下にて、８００℃で、１時間、熱処理（酸化処理）を行った（ステップＥ）。その後、ＫＮＮ焼結体の表面に対して研削等の所定の加工を行い、厚さ５ｍｍ、直径３００ｍｍ（３００ｍｍφ）の円盤状のＫＮＮターゲット材を得た。このＫＮＮターゲット材をサンプル１とした。

サンプル２～２９では、それぞれ、ステップＡにおける温度（一次焼成温度Ａ）、ステップＢにおけるＫ／Ｎｂ比（すなわち、Ｋ_２ＣＯ_３粉及びＮｂ_２Ｏ_５粉の混合比率）、ステップＢにおける温度（一次焼成温度Ｂ）、ステップＤにおける圧力（焼結時圧力）、ステップＤにおける温度（焼結時温度）、ステップＥの実施の有無、又は、ステップＥにおける温度を、表１に示す通りに変更した。その他の作製手順及び作製条件は、サンプル１と同様の手順、条件とし、サンプル２～２９のターゲット材をそれぞれ作製した。なお、表１のステップＥの欄において、「〇」は、ステップＥを実施したことを意味し、「×」は、ステップＥを不実施としたことを意味する。

また、サンプル３０～３３では、ステップＤで用いる治具（焼結用型）を変更した。その他の作製手順及び作製条件は、サンプル１と同様の手順、条件とし、種々のサイズのサンプル３０～３３のターゲット材を作製した。なお、サンプル３０～３２のターゲット材は円盤状であり、サンプル３３のターゲット材は、主面が長方形に構成された板状である。サンプル３０～３３のターゲット材のサイズは表１に示す通りである。

＜ステップＡで作製したＮａＮｂＯ_３粉に関する評価＞
サンプル１～３３で作製したＮａＮｂＯ_３粉の平均一次粒子径の測定結果を、表１に示す。なお、表１における「平均径」とは、ＳＥＭ画像から求めたＮａＮｂＯ_３粉の平均一次粒子径であり、具体的には、ＮａＮｂＯ_３粉の一次粒子のメジアン径Ｄ_５０である。

サンプル１～４，７～３３では、いずれも、ＮａＮｂＯ_３粉の平均一次粒子径が５．０μｍ以上であることが確認できた。このことから、ステップＡにおける温度が１０００℃以上であることで、平均一次粒子径が５．０μｍ以上（実施例では８．０μｍ以上）のＮａＮｂＯ_３粉が得られることが分かる。また、サンプル１～４，７～３３では、いずれも、ＮａＮｂＯ_３粉の平均一次粒子径が、ステップＢで作製したＫＮｂＯ_３粉の平均一次粒子径よりも大きいことが分かる。

また、サンプル１，３，４，７～３３では、いずれも、ＮａＮｂＯ_３粉の平均一次粒子径が１０．０μｍ以上であることが確認できた。このことから、ステップＡにおける温度が１１００℃以上であることで、平均一次粒子径が１０．０μｍ以上のＮａＮｂＯ_３粉が得られること、すなわち、平均一次粒子径が大きいＮａＮｂＯ_３粉が確実に得られることが分かる。

なお、サンプル５，６では、いずれも、ＮａＮｂＯ_３粉の平均一次粒子径が５．０μｍ未満であることが確認できた。このことから、ステップＡにおける温度が１０００℃未満であると、ＮａＮｂＯ_３粉の一次粒子を充分に大きくできない場合があることが分かる。

また、サンプル６から、ステップＡにおける温度を、ステップＢにおける温度よりも高くした場合であっても、ステップＡにおける温度が１０００℃未満であると、ＮａＮｂＯ_３粉の平均一次粒子径を、ステップＢで作製するＫＮｂＯ_３粉の平均一次粒子径よりも大きくできない場合があることが分かる。

＜ステップＢで作製したＫＮｂＯ_３粉に関する評価＞
サンプル１～３３で作製したＫＮｂＯ_３粉の平均一次粒子径の測定結果を、表１に示す。なお、表１における「Ｋ／Ｎｂ比」とは、作製したＫＮｂＯ_３粉における、Ｎｂ組成に対するＫ組成の比である。また、表１における「平均径」とは、ＳＥＭ画像から求めたＫＮｂＯ_３粉の一次粒子の平均径であり、具体的にはＫＮｂＯ_３粉の一次粒子のメジアン径Ｄ_５０である。

サンプル１～１１，１３～１７，１９～３３では、いずれも、ＫＮｂＯ_３粉の平均一次粒子径が３．０μｍ以上（実施例では５．０μｍ以上）であることが確認できた。このことから、Ｋ／Ｎｂ比が１．００５以上であることで、平均一次粒子径が３．０μｍ以上のＫＮｂＯ_３粉が得られることが分かる。また、ステップＢにおける温度が５００℃以上であることで、平均一次粒子径が３．０μｍ以上のＫＮｂＯ_３粉が確実に得られることも分かる。

なお、サンプル１２では、ＫＮｂＯ_３粉の平均一次粒子径が３．０μｍ未満であることが確認できた。このことから、Ｋ／Ｎｂ比が１．００５未満であると、ＫＮｂＯ_３粉の一次粒子を充分に大きくできない場合があることが分かる。

また、サンプル１８では、ＫＮｂＯ_３粉の平均一次粒子径が３．０μｍ未満であることが確認できた。このことから、Ｋ／Ｎｂ比が１．００５以上であっても、ステップＢにおける温度が５００℃未満であると、ＫＮｂＯ_３粉の一次粒子を充分に大きくできない場合があることが分かる。

＜ターゲット材に関する評価＞
各サンプル（ターゲット材）の密度と、ビッカース硬度と、平均粒子径と、Ｋ、Ｎａ、及びＮｂの組成とに関する物性評価を行った。また、各サンプルの割れに関する評価も行った。

（密度に関する評価）
サンプル１～３３のターゲット材の密度を、以下の装置、方法を用いて測定した。
装置：アルファミラージュ製 電子比重計 ＭＤＳ３００
試験方法：所定のサイズに切り出したターゲット材について、上記装置を用い、アルキメデス法にて、密度を測定した。

（ビッカース硬度に関する評価）
サンプル１～３３のターゲット材のビッカース硬度を、以下の装置、条件、方法を用いて測定した。
装置：株式会社ミツトヨ製 マイクロビッカース硬さ試験機 ＨＭ－１１４
雰囲気：大気中
温度：室温（２５℃）
試験力：１．０ｋｇｆ
荷重印加速度：１０μｍ／ｓ
保持時間：１５ｓｅｃ
測定点数：５ｐｏｉｎｔ
試験方法：本試験はＪＩＳ Ｒ １６１０に準拠し、ビッカース圧子（向かいあった二つの面のなす角度が１３６度である底面が正方形の四角すい圧子）を用いて、試験面にくぼみをつけたときの試験力と、くぼみの対角線長さから求めたくぼみ表面積とからビッカース硬さを求めて、５点の測定結果から平均を求めた。

（平均粒子径に関する評価）
サンプル１～３３のターゲット材のスパッタ面をＥＢＳＤにより観察し、スパッタ面に観察された複数の結晶粒の面積平均粒子径Ｎｖ（μｍ）を、以下の装置、条件、方法を用いて算出した。
試料調製：研磨法により実施（評価に支障の出る大きな傷が無くなるまで、耐水研磨紙で研磨後、バフ研磨を実施した。）
装置：株式会社日立ハイテク製 超高分解能分析走査電子顕微鏡 ＳＵ－７０
株式会社ＴＳＬソリューションズ製 ＥＢＳＤ検出器
解析ソフト：株式会社ＴＳＬソリューションズ製 ＯＩＭ Ａｎａｌｙｓｉｓ Ｖｅｒ８
測定倍率：３０００倍
測定領域：３０μｍ×５０μｍ
ステップサイズ：０．０６μｍ
粒界角：１５°
分析方法：ノイズ除去のため、クリーンアップ処理を行い、粒界角１５°（結晶方位差１５°以上の境界を結晶粒界とみなした）の条件で粒界マップを作成し、粒子径を解析した。ボイド等が存在する場合は、ＩＱ（Ｉｍａｇｅ Ｑｕａｌｉｔｙ）値に閾値を設けた。ＥＢＳＤのＡｒｅａ Ｆｒａｃｔｉｏｎ法を用いて各粒子の面積、粒子径（円相当径）を算出し、面積平均粒子径を算出した。また、粒子径算出の際は、結晶性が悪く分析ができない部分や微結晶をノイズとして除去するため、０．２０μｍ以上の粒子を算出対象とした。

（Ｋ、Ｎａ、及びＮｂの組成に関する評価）
サンプル１～３３のターゲット材の組成を、ＡＡＳによりＫ及びＮａの含有モル数をそれぞれ測定し、ＩＣＰ－ＡＥＳによりＮｂの含有モル数を測定し、（［Ｋ］＋［Ｎａ］）／［Ｎｂ］の値を算出した。なお、［Ｋ］、［Ｎａ］、［Ｎｂ］は、それぞれ、ターゲット材におけるＫ原子の含有モル数、Ｎａ原子の含有モル数、Ｎｂ原子の含有モル数である。［Ｋ］、［Ｎａ］、［Ｎｂ］は、以下の装置、条件、方法を用いてそれぞれ測定した。
試料調整：各サンプルを、１０ｍｍ×１０ｍｍ（×厚さ５ｍｍ）の大きさに裁断した。
装置：株式会社日立ハイテクノロジーズ製 原子吸光分析（ＡＡＳ）装置 Ｚ－２３００
株式会社日立ハイテクサイエンス製 高周波誘導結合プラズマ発光分光分析（ＩＣＰ－ＡＥＳ）装置 ＰＳ３５２０ＶＤＤＩＩ
分析方法：裁断した各サンプルを、硫酸、硝酸、フッ化水素酸及び塩酸で加熱分解したのち、希過酸化水素水及び希フッ化水素酸で加熱溶解して定容した。そして、この溶液に対して、ＡＡＳとＩＣＰ－ＡＥＳとを実施し、サンプル中のＫ、Ｎａ、及びＮｂの含有量を求め、これを原子数比に換算した。

（割れに関する評価）
ステップＥ（酸化処理）終了後のサンプル１～３３に、割れ（クラック、欠けを含む）が生じていないかを目視で確認した。

また、組成異常やステップＥ（酸化処理）の終了後に割れが確認されなかったサンプル１～４，６～１７，２０，２１，２３，２５～３３の各サンプルを用い、下記手順でＫＮＮ膜をスパッタ製膜した。そして、スパッタ製膜後の各サンプルに、割れ（クラック、欠けを含む）、異常放電の跡が生じていないかを目視で確認した。

基板として、直径が４インチであり、厚さが５１０μｍであり、表面が（１００）面方位であり、表面に厚さが２００ｎｍの熱酸化膜（ＳｉＯ_２膜）が形成されたＳｉ基板を用意した。そして、この基板の熱酸化膜上に、密着層としてのＴｉ膜（厚さ２ｎｍ）、下部電極膜としてのＰｔ膜（基板の表面に対して（１１１）面方位に優先配向、厚さ２００ｎｍ）、圧電膜としてのＫＮＮ膜（直径４インチ、基板の表面に対して（００１）面方位に優先配向、厚さ２μｍ）を、ＲＦマグネトロンスパッタリング法により（ＲＦプラズマスパッタリング装置を用い）、この順に製膜した。

密着層及び下部電極膜を製膜する際の条件は、それぞれ、下記の通りとした。
基板温度：３００℃
放電パワー密度：１３．５Ｗ／ｃｍ^２
雰囲気：Ａｒガス雰囲気
雰囲気圧力：０．３Ｐａ
製膜時間：５分

ＫＮＮ膜を製膜する際の条件は、下記の通りとした。
放電パワー密度：２Ｗ／ｃｍ^２以上５Ｗ／ｃｍ^２以下の所定の放電パワー密度
雰囲気：Ａｒガス＋Ｏ_２ガスの混合ガス雰囲気
雰囲気圧力：０．３Ｐａ
Ａｒ／Ｏ_２分圧比：２５／１
温度（基板温度）：６００℃
製膜速度：１μｍ／ｈｒ

これらの評価結果（測定結果）を、表２に示す。なお、表２における「（Ｋ＋Ｎａ）／Ｎｂ組成」とは、（［Ｋ］＋［Ｎａ］）／［Ｎｂ］の値である。

サンプル１～４，７～１１，１３～１７，２０，２３，２５～３３では、いずれも、密度が４．２ｇ／ｃｍ^３以下であり、ビッカース硬度が３０以上２００以下であり、面積平均粒子径Ｎｖが３．０μｍ以上であることが確認できた。また、これらのサンプルでは、ステップＥの終了後及びスパッタ製膜の実施後のいずれにおいても、割れは確認されなかった。また、これらのサンプルでは、ＫＮＮ膜の累積の製膜厚さが５０μｍを超えるまでスパッタ製膜を行った後のターゲット材においても、割れは確認されなかった。これらから、これらのサンプルは、低密度でありながらも割れに強いターゲット材であることが分かる。

また、サンプル３０～３３から、ターゲット材のサイズや平面形状によらずに、低密度でありながらも割れに強いターゲット材が得られることが分かる。

また、サンプル１～４，７～１１，１３～１７，２０，２３，２５～３３のターゲット材を厚さ方向に割り、その割断面（縦断面）を目視で観察した。一例として、図３（ａ）に、サンプル１の割断面の概略構成図を示し、図３（ｂ）に、サンプル１の割断面の写真を示す。図３（ａ）及び図３（ｂ）から、サンプル１では、表面（上面及び下面）及び内部（中心部）が白色であること、すなわち、全域にわたり白色であることが確認できる。これは、サンプル１では、中心部まで充分に酸化されていること、すなわち、全域にわたってＯの組成が所望組成であることを示している。同様に、サンプル２～４，７～１１，１３～１７，２０，２３，２５～３３の縦断面も、全域にわたり白色であることが確認できた。これらのことから、サンプル１～４，７～１１，１３～１７，２０，２３，２５～３３では、いずれも、１０００℃未満の低温で酸化処理を行った場合であっても（ステップＥにおける温度が１０００℃未満であっても）、ターゲット材の中心部まで充分に酸化できることが分かる。

また、サンプル１～４，７～１１，１３～１７，２０，２３，２５～３３では、いずれも、（［Ｋ］＋［Ｎａ］）／［Ｎｂ］の値が１．０超であることが確認できる。

また、サンプル２５から、密度が４．２ｇ／ｃｍ^３以下であり、ビッカース硬度が３０以上２００以下であり、面積平均粒子径Ｎｖが３．０μｍ以上であることで、ステップＥ（酸化処理）を不実施としても、低密度でありながらも割れに強いターゲット材が得られる場合があることが分かる。しかしながら、全域にわたってＯの組成が所望組成であるターゲット材を確実に得る観点から、ステップＥを実施した方が好ましい。

なお、サンプル５，６，１２，１８では、いずれも、面積平均粒子径Ｎｖが３．０μｍ未満であることが確認できた。このことから、ステップＡでＮａＮｂＯ_３粉の平均一次粒子径を充分に大きくできない場合や、ステップＢでＫＮｂＯ_３粉の平均一次粒子径を充分に大きくできない場合、ターゲット材の面積平均粒子径Ｎｖを３．０μｍ以上にできない場合があることが分かる。また、サンプル５，１８では、ステップＥの終了後に割れが生じていることが確認でき、サンプル６，１２では、スパッタ製膜の実施後に割れ（クラック）及び異常放電が生じていることが確認できた。これらから、ターゲット材の面積平均粒子径Ｎｖが３．０μｍ未満であると、ターゲット材の作製中やスパッタ製膜中に割れが生じやすいことが分かる。

サンプル１９，２２では、ビッカース硬度が３０未満であることが確認できた。このことから、ステップＤにおける圧力が１００ｋｇｆ／ｃｍ^２未満である場合やステップＤにおける温度が８００℃未満である場合、ビッカース硬度を３０以上にできない場合があることが分かる。また、サンプル１９，２２では、ステップＥの終了後に割れが生じていることが確認できた。これらから、ターゲット材のビッカース硬度が３０未満であると、ターゲット材の作製中やスパッタ製膜中に割れが生じやすいことが分かる。

サンプル２１，２４では、ビッカース硬度が２００超であることが確認できた。このことから、ビッカース硬度が２００超であるターゲット材を得るためには、ステップＤにおける圧力を５００ｋｇｆ／ｃｍ^２超にしたり、ステップＤにおける温度を１１５０℃超にしたりする必要があることが分かる。また、サンプル２１，２４では、密度が４．２ｇ／ｃｍ^３超であることも確認できた。

また、サンプル２１のターゲット材を厚さ方向に割り、その割断面（縦断面）を目視で観察した。図４（ａ）に、サンプル２１の割断面の概略構成図を示し、図４（ｂ）に、サンプル２１の割断面の写真を示す。図４（ａ）及び図４（ｂ）から、サンプル２１では、表面（上面及び下面）は白色であるが、内部（中心部）は灰色、紺色、黒色であることが確認できる。これは、サンプル２１では、表面は酸化されているが、中心部は酸素が少ない状態（すなわち未酸化の状態）にあることを示している。このことから、ステップＤにおける圧力が高いと、密度が４．２ｇ／ｃｍ^３を超えてしまい、ステップＥにおける温度が１０００℃未満の低温では、ターゲット材の中心部まで充分に酸化しない場合があることが分かる。すなわち、ターゲット材の全域にわたり、Ｏの組成を所望組成にできないことが分かる。また、サンプル２１では、スパッタ製膜の実施後にクラック及び異常放電が生じていることも確認できた。

また、サンプル２４では、表面の組成がＫプア組成であることが確認できた。このことから、ステップＤにおける温度が１１００℃超であると、ターゲット材の一部のＫが揮発し、ターゲット材の全域にわたり、Ｋの組成を所望組成にできない場合があることが分かる。また、サンプル２４では、ステップＥの終了後に、割れが生じていることも確認できた。このことから、ステップＤにおける温度が高い場合、ターゲット材の作製中に割れが生じる場合があることも分かる。

＜本開示の好ましい態様＞
以下、本開示の好ましい態様について付記する。

（付記１）
本開示の一態様によれば、
カリウム、ナトリウム、ニオブ、及び酸素を含む酸化物の焼結体からなるスパッタリングターゲット材であって、
密度が４．２ｇ／ｃｍ^３以下である
スパッタリングターゲット材が提供される。これにより、全域にわたり、Ｏ及びＫの組成が所望組成であるターゲット材が得られる。

（付記２）
本開示の他の態様によれば、
カリウム、ナトリウム、ニオブ、及び酸素を含む酸化物の焼結体からなるスパッタリングターゲット材であって、
ビッカース硬度が３０以上２００以下であり、
スパッタ面にて観察される複数の結晶粒の面積平均粒子径が３．０μｍ以上である
スパッタリングターゲット材が提供される。これにより、機械的強度の高いターゲット材が得られる。

（付記３）
本開示のさらに他の態様によれば、
カリウム、ナトリウム、ニオブ、及び酸素を含む酸化物の焼結体からなるスパッタリングターゲット材であって、
密度が４．２ｇ／ｃｍ^３以下であり、
ビッカース硬度が３０以上２００以下であり、
スパッタ面にて観察される複数の結晶粒の面積平均粒子径が３．０μｍ以上である
スパッタリングターゲット材が提供される。これにより、全域にわたり、Ｏ及びＫの組成が所望組成であり、かつ、機械的強度の高いターゲット材が得られる。

（付記４）
付記２又は３に記載のターゲット材であって、好ましくは、
前記面積平均粒子径は、後方散乱電子回折（ＥＢＳＤ）像からＡｒｅａ Ｆｒａｃｔｉｏｎ法を用いて算出した値である。

（付記５）
付記１～４のいずれか１項に記載のターゲット材であって、好ましくは、
主面の面積が４５００ｍｍ^２以上である。

（付記６）
付記１～５のいずれか１項に記載のターゲット材であって、好ましくは、
ドーパントとして、銅及びマンガンから選択される少なくともいずれかの元素を、０．１ａｔ％以上２．０ａｔ％以下の濃度で含む。

（付記７）
付記１～６のいずれか１項に記載のターゲット材であって、好ましくは、
前記スパッタ面にて観察される複数の結晶粒が、主に、ナトリウム及びニオブを含む酸化物で構成される複数の結晶粒と、カリウム及びニオブを含む酸化物で構成される複数の結晶粒と、を含む。

（付記８）
付記１～７のいずれか１項に記載のターゲット材であって、好ましくは、
前記スパッタ面には、ナトリウムの含有量が多い部分（ナトリウムリッチ部）と、カリウムの含有量が多い部分（カリウムリッチ部）と、がそれぞれ点在している。

（付記９）
付記１～８のいずれか１項に記載のターゲット材であって、好ましくは、
前記焼結体におけるカリウム原子の含有モル数を［Ｋ］、ナトリウム原子の含有モル数を［Ｎａ］、ニオブ原子の含有モル数を［Ｎｂ］としたとき、（［Ｋ］＋［Ｎａ］）／［Ｎｂ］の値が１．０超である。

（付記１０）
本開示のさらに他の態様によれば、
付記１～９のいずれか１項に記載のスパッタリングターゲット材と、
前記スパッタリングターゲット材に接合されているバッキングプレートと、
を備えるスパッタリングターゲットが提供される。

（付記１１）
本開示のさらに他の態様によれば、
カリウム、ナトリウム、ニオブ、及び酸素を含む酸化物の焼結体からなるスパッタリングターゲット材であって、
前記スパッタリングターゲット材を、接合材を介してバッキングプレート上に貼り付けてスパッタリングターゲットを作製し、ＲＦプラズマスパッタリング装置に前記スパッタリングターゲットを取り付け、アルゴンガスと酸素ガスとの混合ガス雰囲気で、放電パワー密度を２．０Ｗ／ｃｍ^２以上として、カリウム、ナトリウム、ニオブ、及び酸素を含む圧電膜を製膜する処理を行い、前記圧電膜の累積の製膜厚さが５０μｍを超えるまで前記圧電膜を製膜する処理を行った後の前記スパッタリングターゲット材を観察した際、クラックが発生していないスパッタリングターゲット材が提供される。ここで、「クラックが発生していない」とは、上記放電パワー密度でスパッタリングを行った際に異常放電が生じるような亀裂が発生していないことを意味する。

（付記１２）
本開示のさらに他の態様によれば、
カリウム、ナトリウム、ニオブ、及び酸素を含む酸化物の焼結体からなるスパッタリングターゲット材の製造方法であって、
（ａ）ナトリウムを含む化合物で構成される原料粉体と、ニオブを含む化合物で構成される原料粉体と、を所定の比率で混合し、酸素含有雰囲気下にて加熱して、ナトリウム及びニオブを含む焼成粉を作製する工程と、
（ｂ）カリウムを含む化合物で構成される原料粉体と、ニオブを含む化合物で構成される原料粉体と、を所定の比率で混合し、酸素含有雰囲気下にて加熱して、カリウム及びニオブを含む焼成粉を作製する工程と、
（ｃ）（ａ）で作製した前記焼成粉と、（ｂ）で作製した前記焼成粉と、を所定の比率で混合し、酸素含有雰囲気下にて加熱（仮焼）して、カリウム、ナトリウム、及びニオブを含む焼成粉を作製する工程と、
（ｄ）（ｃ）で作製した前記焼成粉に対して所定の圧力を加えて圧粉体としつつ、前記圧粉体に対して加熱を行い、焼結体を作製する工程と、を有し、
（ａ）における加熱温度を、（ｂ）における加熱温度よりも高くする
スパッタリングターゲット材の製造方法が提供される。

（付記１３）
付記１２に記載の製造方法であって、好ましくは、
（ｃ）では、（ａ）で作製した前記焼成粉と、（ｂ）で作製した前記焼成粉と、銅及びマンガンから選択される少なくともいずれかの元素を含む粉末と、を所定の比率で混合して、カリウム、ナトリウム、及びニオブを含むとともに、ドーパントとして銅及びマンガンから選択される少なくともいずれかの元素を含む焼成粉を作製する。

（付記１４）
付記１２又は１３に記載の製造方法であって、好ましくは、
（ｄ）を行った後、（ｅ）酸素含有雰囲気下にて、５００℃以上１１００℃以下の温度で、１時間以上、前記焼結体に対して熱処理を行う工程をさらに有する。

（付記１５）
付記１２～１４のいずれか１項に記載の製造方法であって、好ましくは、
（ａ）における加熱温度は、ナトリウム及びニオブを含む前記焼成粉の一次粒子の平均径が（ｂ）で作製するカリウム及びニオブを含む前記焼成粉の一次粒子の平均径よりも大きくなる温度である。

（付記１６）
付記１５に記載の製造方法であって、好ましくは、
ナトリウム及びニオブを含む前記焼成粉の一次粒子の前記平均径、及び、カリウム及びニオブを含む前記焼成粉の一次粒子の前記平均径は、それぞれ、２０００～５０００倍の倍率で観察した走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）の画像から読み取って算出した値である。

（付記１７）
付記１２～１６のいずれか１項に記載の製造方法であって、好ましくは、
（ａ）における加熱温度は、ナトリウム及びニオブを含む前記焼成粉の一次粒子の平均径が５．０μｍ以上、より好ましくは１０．０μｍ以上になる温度である。

（付記１８）
付記１２～１７のいずれか１項に記載の製造方法であって、好ましくは、
（ａ）における加熱温度は１０００℃以上である。

（付記１９）
付記１２～１８のいずれか１項に記載の製造方法であって、好ましくは、
（ｂ）では、カリウム及びニオブを含む前記焼成粉の一次粒子の平均径が３．０μｍ以上、好ましくは５．０μｍ以上になるように、前記カリウムを含む化合物で構成される原料粉体及び前記ニオブを含む化合物で構成される原料粉体の混合比率を調整する。

（付記２０）
付記１９に記載の製造方法であって、好ましくは、
カリウム及びニオブを含む前記焼成粉の一次粒子の前記平均径は、２０００～５０００倍の倍率で観察した走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）の画像から読み取って算出した値である。

（付記２１）
付記１２～２０のいずれか１項に記載の製造方法であって、好ましくは、
（ｂ）では、カリウム及びニオブを含む前記焼成粉の組成がカリウムリッチな組成となるように、前記カリウムを含む化合物で構成される原料粉体及び前記ニオブを含む化合物で構成される原料粉体の混合比率を調整する。

（付記２２）
付記２１に記載の製造方法であって、好ましくは、
（ｂ）では、カリウム及びニオブを含む前記焼成粉におけるニオブの組成に対するカリウムの組成の比（Ｋ／Ｎｂ）が１．００５以上になるように、前記カリウムを含む化合物で構成される原料粉体及び前記ニオブを含む化合物で構成される原料粉体の混合比率を調整する。

（付記２３）
付記１２～２２のいずれか１項に記載の製造方法であって、好ましくは、
（ｃ）では、前記混合を、（ａ）で作製した前記焼成粉と（ｂ）で作製した前記焼成粉とを混合して作製した混合粉の一次粒子の平均径が３．０μｍ以上、好ましくは５．０μｍ以上になる条件で行う。

（付記２４）
付記１２～２３のいずれか１項に記載の製造方法であって、好ましくは、
（ｃ）では、（ａ）で作製した前記焼成粉と（ｂ）で作製した前記焼成粉とを混合して作製した混合粉の粉砕、又は、カリウム、ナトリウム、及びニオブを含む前記焼成粉の粉砕の少なくともいずれかを行い、
前記粉砕を、粉砕後の前記混合粉又は前記焼成粉の一次粒子の平均径が３．０μｍ以上、好ましくは５．０μｍ以上になる条件で行う。

（付記２５）
付記２３又は２４に記載の製造方法であって、好ましくは、
前記混合粉又は前記焼成粉の一次粒子の前記平均径は、２０００～５０００倍の倍率で観察した走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）の画像から読み取って算出した値である。

１０ ターゲット材
１０ｓ スパッタ面

Claims (17)

1. カリウム、ナトリウム、ニオブ、及び酸素を含む酸化物の焼結体からなるスパッタリングターゲット材であって、
   密度が４．２ｇ／ｃｍ^３以下であり、
   ビッカース硬度が３０以上２００以下であり、
   スパッタ面にて観察される複数の結晶粒の面積平均粒子径が３．０μｍ以上である
   スパッタリングターゲット材。
2. 主面の面積が４５００ｍｍ^２以上である
   請求項１に記載のスパッタリングターゲット材。
3. ドーパントとして、銅及びマンガンから選択される少なくともいずれかの元素を、０．１ａｔ％以上２．０ａｔ％以下の濃度で含む
   請求項１に記載のスパッタリングターゲット材。
4. 前記スパッタ面にて観察される複数の結晶粒が、主に、ナトリウム及びニオブを含む酸化物で構成される複数の結晶粒と、カリウム及びニオブを含む酸化物で構成される複数の結晶粒と、を含む
   請求項１に記載のスパッタリングターゲット材。
5. 前記スパッタ面には、ナトリウムの含有量が多い部分と、カリウムの含有量が多い部分と、がそれぞれ点在している
   請求項１に記載のスパッタリングターゲット材。
6. 前記焼結体に含まれるカリウム原子の含有モル数を［Ｋ］、ナトリウム原子の含有モル数を［Ｎａ］、ニオブ原子の含有モル数を［Ｎｂ］としたとき、（［Ｋ］＋［Ｎａ］）／［Ｎｂ］の値が１．０超である
   請求項１～５のいずれか１項に記載のスパッタリングターゲット材。
7. カリウム、ナトリウム、ニオブ、及び酸素を含む酸化物の焼結体からなるスパッタリングターゲット材の製造方法であって、
   （ａ）ナトリウムを含む化合物で構成される原料粉体と、ニオブを含む化合物で構成される原料粉体と、を所定の比率で混合し、酸素含有雰囲気下にて加熱して、ナトリウム及びニオブを含む焼成粉を作製する工程と、
   （ｂ）カリウムを含む化合物で構成される原料粉体と、ニオブを含む化合物で構成される原料粉体と、を所定の比率で混合し、酸素含有雰囲気下にて加熱して、カリウム及びニオブを含む焼成粉を作製する工程と、
   （ｃ）（ａ）で作製した前記焼成粉と、（ｂ）で作製した前記焼成粉と、を所定の比率で混合し、酸素含有雰囲気下にて仮焼して、カリウム、ナトリウム、及びニオブを含む焼成粉を作製する工程と、
   （ｄ）（ｃ）で作製した前記焼成粉に対して所定の圧力を加えて圧粉体としつつ、前記圧粉体に対して加熱を行い、焼結体を作製する工程と、を有し、
   （ａ）における加熱温度を、（ｂ）における加熱温度よりも高くする
   スパッタリングターゲット材の製造方法。
8. （ｃ）では、（ａ）で作製した前記焼成粉と、（ｂ）で作製した前記焼成粉と、銅及びマンガンから選択される少なくともいずれかの元素を含む粉末と、を所定の比率で混合して、カリウム、ナトリウム、及びニオブを含むとともに、ドーパントとして銅及びマンガンから選択される少なくともいずれかの元素を含む焼成粉を作製する
   請求項７に記載のスパッタリングターゲット材の製造方法。
9. （ｄ）を行った後、（ｅ）酸素含有雰囲気下にて、５００℃以上１１００℃以下の温度で、１時間以上、前記焼結体に対して熱処理を行う工程をさらに有する
   請求項７に記載のスパッタリングターゲット材の製造方法。
10. （ａ）における加熱温度は、ナトリウム及びニオブを含む前記焼成粉の一次粒子の平均径が（ｂ）で作製するカリウム及びニオブを含む前記焼成粉の一次粒子の平均径よりも大きくなる温度である
    請求項７に記載のスパッタリングターゲット材の製造方法。
11. （ａ）における加熱温度は、ナトリウム及びニオブを含む前記焼成粉の一次粒子の平均径が５．０μｍ以上になる温度である
    請求項７に記載のスパッタリングターゲット材の製造方法。
12. （ａ）における加熱温度は１０００℃以上である
    請求項７に記載のスパッタリングターゲット材の製造方法。
13. （ｂ）では、カリウム及びニオブを含む前記焼成粉の一次粒子の平均径が３．０μｍ以上になるように、前記カリウムを含む化合物で構成される原料粉体及び前記ニオブを含む化合物で構成される原料粉体の混合比率を調整する
    請求項７に記載のスパッタリングターゲット材の製造方法。
14. （ｂ）では、カリウム及びニオブを含む前記焼成粉の組成がカリウムリッチな組成となるように、前記カリウムを含む化合物で構成される原料粉体及び前記ニオブを含む化合物で構成される原料粉体の混合比率を調整する
    請求項７に記載のスパッタリングターゲット材の製造方法。
15. （ｂ）では、カリウム及びニオブを含む前記焼成粉におけるニオブの組成に対するカリウムの組成の比が１．００５以上になるように、前記カリウムを含む化合物で構成される原料粉体及び前記ニオブを含む化合物で構成される原料粉体の混合比率を調整する
    請求項１４に記載のスパッタリングターゲット材の製造方法。
16. （ｃ）では、前記混合を、（ａ）で作製した前記焼成粉と（ｂ）で作製した前記焼成粉とを混合して作製した混合粉の一次粒子の平均径が３．０μｍ以上になる条件で行う
    請求項７に記載のスパッタリングターゲット材の製造方法。
17. （ｃ）では、（ａ）で作製した前記焼成粉と（ｂ）で作製した前記焼成粉とを混合して作製した混合粉の粉砕、又は、カリウム、ナトリウム、及びニオブを含む前記焼成粉の粉砕の少なくともいずれかを行い、
    前記粉砕を、粉砕後の前記混合粉又は前記焼成粉の一次粒子の平均径が３．０μｍ以上になる条件で行う
    請求項７に記載のスパッタリングターゲット材の製造方法。

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