JP2023065821A - はく離ライナー付き光学粘着シート - Google Patents

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Abstract

【課題】良好なはく離ライナー剥離性を実現するのに適したはく離ライナー付き光学粘着シートを提供する。【解決手段】はく離ライナー付き粘着シートＸは、粘着シート１０と、はく離ライナー２０,３０とを備える。はく離ライナー２０は、粘着シート１０の第１面１１に剥離可能に接する。はく離ライナー３０は、粘着シート１０の第２面１２に剥離可能に接する。粘着シート１０は、－４０℃～１００℃にわたって１０ＭＰａ以下のせん断貯蔵弾性率を有する。粘着シート１０からはく離ライナー２０を剥離するための剥離力Ｆ１に対する、粘着シート１０からはく離ライナー３０を剥離するための剥離力Ｆ２の比率は、０.１以上０.６以下である。【選択図】図１

Description

本発明は、はく離ライナー付き光学粘着シートに関する。
ディスプレイパネルは、例えば、画素パネル、偏光板、タッチパネルおよびカバーフィルムなどの要素を含む積層構造を有する。そのようなディスプレイパネルの製造過程では、積層構造に含まれる要素どうしの接合のために、例えば、光学的に透明な粘着シート（光学粘着シート）が用いられる。また、光学粘着シートは、同シートの両面がはく離ライナーで被覆されたはく離ライナー付き光学粘着シートの形態で製造される。
一方、例えばスマートフォン用およびタブレット端末用に、繰り返し折り曲げ可能（フォルダブル）なディスプレイパネルの開発が進んでいる。フォルダブルディスプレイパネルは、具体的には、屈曲形状とフラットな非屈曲形状との間で、繰り返し変形可能である。このようなフォルダブルディスプレイパネルでは、積層構造中の各要素が、繰り返し折り曲げ可能に作製されており、そのような要素間の接合に薄い光学粘着シートが用いられている。フォルダブルディスプレイパネルなどフレキシブルデバイス用の光学粘着シートについては、例えば下記の特許文献１に記載されている。
特開２０１８－１１１７５４号公報
フレキシブルデバイス用の光学粘着シートには、デバイス変形時の被着体への充分な追従性と、優れた応力緩和性とを有するように、高度に軟質であることが求められる。しかしながら、はく離ライナー付き光学粘着シートにおいて光学粘着シートが柔らかいほど、はく離ライナーの剥離時に不具合が生じやすい。不具合には、光学粘着シートにおける過度の変形および欠損が含まれる。不具合には、光学粘着シートから一方のはく離ライナーを剥離する時の、他方のはく離ライナーの意図しない剥離も、含まれる。
本発明は、良好なはく離ライナー剥離性を実現するのに適したはく離ライナー付き光学粘着シートを提供する。
本発明［１］は、第１面と当該第１面とは反対側の第２面とを有する光学粘着シートと、前記第１面に剥離可能に接する第１はく離ライナーと、前記第２面に剥離可能に接する第２はく離ライナーとを備え、前記光学粘着シートが、－４０℃～１００℃にわたって１０ＭＰａ以下のせん断貯蔵弾性率を有し、前記光学粘着シートから前記第１はく離ライナーを剥離するための剥離力Ｆ１に対する、前記光学粘着シートから前記第２はく離ライナーを剥離するための剥離力Ｆ２の比率が、０.１以上０.６以下である、はく離ライナー付き光学粘着シートを含む。
本発明［２］は、前記第１はく離ライナーが、第１基材フィルムと、当該第１基材フィルムの前記光学粘着シート側に配置されて前記光学粘着シートに接する第１剥離層とを有し、前記第２はく離ライナーが、第２基材フィルムと、当該第２基材フィルムの前記光学粘着シート側に配置されて前記光学粘着シートに接する第２剥離層とを有し、前記第１剥離層の厚さに対する前記第２剥離層の厚さの比率が０.１６以上１５以下である、上記［１］に記載のはく離ライナー付き光学粘着シートを含む。
本発明［３］は、前記第１剥離層および／または前記第２剥離層がシリコーン剥離層である、上記［２］に記載のはく離ライナー付き光学粘着シートを含む。
本発明［４］は、前記光学粘着シートが、２５℃において１ＭＰａ以下のせん断貯蔵弾性率を有する、上記［１］から［３］のいずれか一つに記載のはく離ライナー付き光学粘着シートを含む。
本発明［５］は、前記光学粘着シートが、－４０℃～１００℃にわたって０.００５ＭＰａ以上のせん断貯蔵弾性率を有する、上記［１］から［４］のいずれか一つに記載のはく離ライナー付き光学粘着シートを含む。
本発明のはく離ライナー付き光学粘着シートにおいては、上記のように、光学粘着シートが－４０℃～１００℃の範囲で１０ＭＰａ以下のせん断貯蔵弾性率を有し、このように軟質の光学粘着シートの両面に接している第１・第２はく離ライナーの剥離力Ｆ１,Ｆ２の比率（Ｆ２／Ｆ１）が０.１以上０.６以下である。このようなはく離ライナー付き光学粘着シートは、良好なはく離ライナー剥離性を実現するのに適する。
本発明のはく離ライナー付き光学粘着シートの一実施形態の断面模式図である。
本発明のはく離ライナー付き光学粘着シートの一実施形態としてのはく離ライナー付き粘着シートＸは、図１に示すように、粘着シート１０と、はく離ライナー２０（第１はく離ライナー）と、はく離ライナー３０（第２はく離ライナー）とを備える。粘着シート１０は、第１面１１と、当該第１面１１とは反対側の第２面１２とを有する。はく離ライナー２０は、第１面１１に剥離可能に接している。はく離ライナー３０は、第２面１２に剥離可能に接している。すなわち、はく離ライナー付き粘着シートＸは、はく離ライナー２０と、粘着シート１０と、はく離ライナー３０とを、厚さ方向Ｈに順に備える。はく離ライナー付き粘着シートＸは、厚さ方向Ｈと直交する方向（面方向）に広がる。
粘着シート１０は、光学的に透明な粘着シート（光学粘着シート）である。粘着シート１０は、例えば、フレキシブルデバイスにおける光通過箇所に配置される粘着シートである。フレキシブルデバイスとしては、例えば、フレキシブルディスプレイパネルが挙げられる。フレキシブルディスプレイパネルは、例えば、画素パネル、偏光板、タッチパネルおよびカバーフィルムなどの要素を含む積層構造を有する。粘着シート１０は、例えば、ディスプレイパネルの製造過程において、積層構造に含まれる要素どうしの接合に、用いられる。はく離ライナー２０は、剥離力が相対的に大きなはく離ライナー（重はく離ライナー）であり、はく離ライナー３０は、剥離力が相対的に小さなはく離ライナー（軽はく離ライナー）である。はく離ライナー３０およびはく離ライナー２０は、この順で、粘着シート１０を使用する際に粘着シート１０から剥がされる。
粘着シート１０は、－４０℃～１００℃にわたって１０ＭＰａ以下のせん断貯蔵弾性率を有する。すなわち、－４０℃～１００℃における粘着シート１０の最大せん断貯蔵弾性率は、１０ＭＰａ以下である。このような構成は、粘着シート１０において、フレキシブルデバイス用途に求められる高度の軟質性を確保するのに適する。最大せん断貯蔵弾性率は、高度の軟質性を確保する観点から、好ましくは８ＭＰａ以下、より好ましくは６ＭＰａ以下、更に好ましくは５ＭＰａ以下、一層好ましくは４.７ＭＰａ以下、特に好ましくは４.５ＭＰａ以下である。最大せん断貯蔵弾性率は、粘着シート１０において感圧性接着材としての凝集力を確保する観点から、好ましくは０.００５ＭＰａ以上、より好ましくは０.０１ＭＰａ以上、更に好ましくは０.０５ＭＰａ以上、一層好ましくは０.１ＭＰａ以上、特に好ましくは０.５ＭＰａ以上である。せん断貯蔵弾性率の測定方法は、実施例に関して後述するとおりである。粘着シート１０のせん断貯蔵弾性率の調整方法としては、例えば、粘着シート１０におけるベースポリマーの種類の選択、分子量の調整、および配合量が挙げられる。粘着シート１０のせん断貯蔵弾性率の調整方法としては、例えば、ベースポリマーにおける官能基の種類の選択および量の調整も挙げられる。
粘着シート１０の２５℃でのせん断貯蔵弾性率は、室温領域での粘着シート１０の軟質性を確保する観点から、好ましくは１ＭＰａ以下、より好ましくは５００ｋＰａ以下、更に好ましくは３００ｋＰａ以下、一層好ましくは１００ｋＰａ以下、より一層好ましくは７０ｋＰａ以下、特に好ましくは５０ｋＰａ以下である。粘着シート１０の２５℃でのせん断貯蔵弾性率は、室温領域での粘着シート１０の凝集力を確保する観点から、好ましくは５ｋＰａ以上、より好ましくは１０ｋＰａ以上、更に好ましくは１５ｋＰａ以上、特に好ましくは２０ｋＰａ以上である。
粘着シート１０からはく離ライナー２０を剥離するための剥離力Ｆ１に対する、粘着シート１０からはく離ライナー３０を剥離するための剥離力Ｆ２の比率（Ｆ２／Ｆ１）は、０.６以下であって、好ましくは０.５以下、更に好ましくは０.４５以下である。上述のように軟質な粘着シート１０の両面に接しているはく離ライナー２０,３０の剥離力Ｆ１,Ｆ２の比率（Ｆ２／Ｆ１）が、このような範囲にあるはく離ライナー付き粘着シートＸは、粘着シート１０からはく離ライナー３０を剥離する時の、はく離ライナー２０の意図しない剥離を抑制するのに適する。例えば、後記の実施例をもって示すとおりである。剥離力Ｆ１,Ｆ２は、それぞれ、はく離ライナーを粘着シート１０から剥離する剥離試験を、測定温度２５℃、剥離角度１８０°および引張速度３００ｍｍ／分の条件で実施して測定される値である（具体的には、実施例に関して後述するとおりである）。また、剥離力Ｆ１,Ｆ２の比率（Ｆ２／Ｆ１）は、０.１以上であって、好ましくは０.１５以上、より好ましくは０.２以上である。上述のように軟質な粘着シート１０の両面に接しているはく離ライナー２０,３０の剥離力Ｆ１,Ｆ２の比率（Ｆ２／Ｆ１）が、このような範囲にあるはく離ライナー付き粘着シートＸは、粘着シート１０からのはく離ライナー２０,３０の剥離しやすさをバランスよく確保するのに適する。加えて、剥離力Ｆ１,Ｆ２の比率（Ｆ２／Ｆ１）が上記範囲にあるはく離ライナー付き粘着シートＸは、はく離ライナー２０,３０の剥離時に、粘着シート１０の過度の変形および欠損を抑制するのに適する。以上のように、はく離ライナー付き粘着シートＸは、良好なはく離ライナー剥離性を実現するのに適する。
剥離力Ｆ１は、粘着シート１０からはく離ライナー３０を剥離する時の、はく離ライナー２０の意図しない剥離を抑制する観点から、好ましくは０.１７Ｎ/５０ｍｍ以上、より好ましくは０.２０Ｎ/５０ｍｍ以上、更に好ましくは０.２３Ｎ/５０ｍｍ以上である。剥離力Ｆ１は、粘着シート１０からのはく離ライナー２０の剥離しやすさを確保する観点から、好ましくは１Ｎ/５０ｍｍ以下、より好ましくは０.８Ｎ/５０ｍｍ以下、更に好ましくは０.６Ｎ/５０ｍｍ以下、特に好ましくは０.５Ｎ/５０ｍｍ以下である。剥離力Ｆ１の調整方法としては、例えば、はく離ライナー２０の剥離層２２（後述する）の種類の選択および厚さの調整が挙げられる。剥離力Ｆ１の調整方法としては、例えば、粘着シート１０におけるベースポリマーの種類の選択、分子量の調整、および配合量も挙げられる。剥離力Ｆ１の調整方法としては、粘着シート１０におけるベースポリマー以外の成分の種類の選択、および、当該成分の配合量の調整も挙げられる。当該成分としては、架橋剤、シランカップリング剤、およびオリゴマーが挙げられる。これらの調整方法は、剥離力Ｆ２についても同様である。
剥離力Ｆ２は、粘着シート１０からのはく離ライナー３０の意図しない剥離を抑制する観点から、好ましくは０.０５Ｎ/５０ｍｍ以上、より好ましくは０.０６Ｎ/５０ｍｍ以上である。剥離力Ｆ２は、粘着シート１０からのはく離ライナー３０の剥離しやすさを確保する観点から、好ましくは０.５Ｎ/５０ｍｍ以下、より好ましくは０.４Ｎ/５０ｍｍ以下、更に好ましくは０.３Ｎ/５０ｍｍ以下、特に好ましくは０.２Ｎ/５０ｍｍ以下である。剥離力Ｆ２の調整方法としては、例えば、はく離ライナー３０の剥離層３２（後述する）の種類の選択および厚さの調整が挙げられる。剥離力Ｆ２の調整方法としては、粘着シート１０におけるベースポリマーの種類の選択、分子量の調整、および配合量、並びに、ベースポリマー以外の成分の種類の選択、および当該成分の配合量の調整も挙げられる。
はく離ライナー２０は、本実施形態では、基材フィルム２１（第１基材フィルム）と剥離層２２（第１剥離層）とを有する。剥離層２２は、基材フィルム２１の粘着シート１０側に配置されて粘着シート１０に接している。基材フィルム２１の材料としては、例えば、可撓性を有するプラスチックフィルムが挙げられる。当該プラスチックフィルムとしては、例えば、ポリエチレンテレフタレートフィルム、ポリエチレンフィルム、ポリプロピレンフィルム、およびポリエステルフィルムが挙げられる。基材フィルム２１の厚さは、好ましくは５μｍ以上、より好ましくは１０μｍ以上であり、また、好ましくは２００μｍ以下、より好ましくは１５０μｍ以下である。剥離層２２は、基材フィルム２１の表面に対する剥離処理剤での剥離処理によって形成された層である。剥離処理としては、例えば、シリコーン剥離処理、長鎖アルキルアクリレート剥離処理、およびフッ素剥離処理が挙げられる。すなわち、剥離層２２としては、例えば、シリコーン剥離層、長鎖アルキルアクリレート剥離層、およびフッ素剥離層が挙げられる。剥離層２２は、粘着剤（粘着シート１０）からの剥離力の調整容易性の観点から、シリコーン剥離層が好ましい。
はく離ライナー３０は、本実施形態では、基材フィルム３１（第２基材フィルム）と剥離層３２（第２剥離層）とを有する。剥離層３２は、基材フィルム３１の粘着シート１０側に配置されて粘着シート１０に接している。基材フィルム３１の材料および厚さについては、基材フィルム２１の材料および厚さについて上述したのと同様である。剥離層３２は、基材フィルム３１の表面に対する剥離処理剤での剥離処理によって形成された層である。剥離処理としては、例えば、シリコーン剥離処理、長鎖アルキルアクリレート剥離処理、およびフッ素剥離処理が挙げられる。すなわち、剥離層３２としては、例えば、シリコーン剥離層、長鎖アルキルアクリレート剥離層、およびフッ素剥離層が挙げられる。剥離層３２は、粘着剤（粘着シート１０）からの剥離力の調整容易性の観点から、シリコーン剥離層が好ましい。
剥離層２２の厚さＨ１に対する剥離層３２の厚さＨ２の比率（Ｈ２／Ｈ１）は、好ましくは０.１６以上、より好ましくは０.１８以上、更に好ましくは０.２０以上であり、また、好ましくは１５以下、好ましくは１０以下、更に好ましくは８以下である。このような構成は、剥離力Ｆ１,Ｆ２に関する上記比率（Ｆ２／Ｆ１）を０.１以上０.６以下に調整するのに好ましい。
剥離層２２の厚さＨ１は、剥離層２２の剥離機能を確保する観点から、好ましくは０.０１μｍ以上、より好ましくは０.０５μｍ以上、更に好ましくは０.１μｍ以上である。厚さＨ１は、はく離ライナー２０の軽剥離化の抑制の観点から、好ましくは１μｍ以下、より好ましくは０.８μｍ以下、更に好ましくは０.６μｍ以下である。
剥離層３２の厚さＨ２は、剥離層３２の剥離機能を確保する観点から、好ましくは０.０１μｍ以上、より好ましくは０.０５μｍ以上、更に好ましくは０.１μｍ以上である。厚さＨ２は、はく離ライナー３０の軽剥離化の抑制の観点から、好ましくは１μｍ以下、より好ましくは０.８μｍ以下、更に好ましくは０.６μｍ以下である。
粘着シート１０は、粘着剤組成物から形成されたシート状の感圧接着剤である。粘着シート１０（粘着剤組成物）は、少なくともベースポリマーを含む。
ベースポリマーは、粘着シート１０において粘着性を発現させる粘着成分である。ベースポリマーとしては、例えば、アクリルポリマー、シリコーンポリマー、ポリエステルポリマー、ポリウレタンポリマー、ポリアミドポリマー、ポリビニルエーテルポリマー、酢酸ビニル／塩化ビニルコポリマー、変性ポリオレフィンポリマー、エポキシポリマー、フッ素ポリマー、およびゴムポリマーが挙げられる。ベースポリマーは、単独で用いられてもよいし、二種類以上が併用されてもよい。粘着シート１０における良好な透明性および粘着性を確保する観点から、ベースポリマーとしては、好ましくはアクリルポリマーが用いられる。
アクリルポリマーは、(メタ)アクリル酸エステルを５０質量％以上の割合で含むモノマー成分の共重合体である。「(メタ)アクリル」は、アクリルおよび／またはメタクリルを意味する。
(メタ)アクリル酸エステルとしては、好ましくは、(メタ)アクリル酸アルキルエステルが用いられ、より好ましくは、アルキル基の炭素数が１～２０である(メタ)アクリル酸アルキルエステルが用いられる。(メタ)アクリル酸アルキルエステルは、直鎖状または分岐状のアルキル基を有してもよく、脂環式アルキル基など環状のアルキル基を有してもよい。
直鎖状または分岐状のアルキル基を有する(メタ)アクリル酸アルキルエステルとしては、例えば、(メタ)アクリル酸メチル、(メタ)アクリル酸エチル、(メタ)アクリル酸ブチル、(メタ)アクリル酸イソブチル、(メタ)アクリル酸ｓ－ブチル、(メタ)アクリル酸ｔ－ブチル、(メタ)アクリル酸ペンチル、(メタ)アクリル酸イソペンチル、(メタ)アクリル酸ネオペンチル、(メタ)アクリル酸ヘキシル、(メタ)アクリル酸ヘプチル、(メタ)アクリル酸２－エチルヘキシル、(メタ)アクリル酸オクチル、(メタ)アクリル酸イソオクチル、(メタ)アクリル酸ノニル、(メタ)アクリル酸イソノニル、(メタ)アクリル酸デシル、(メタ)アクリル酸イソデシル、(メタ)アクリル酸ウンデシル、(メタ)アクリル酸ドデシル（即ちラウリルアクリレート）、(メタ)アクリル酸イソトリデシル、(メタ)アクリル酸テトラデシル、(メタ)アクリル酸イソテトラデシル、(メタ)アクリル酸ペンタデシル、(メタ)アクリル酸セチル、(メタ)アクリル酸ヘプタデシル、(メタ)アクリル酸オクタデシル、(メタ)アクリル酸イソオクタデシル、および(メタ)アクリル酸ノナデシルが挙げられる。
脂環式アルキル基を有する(メタ)アクリル酸アルキルエステルとしては、例えば、(メタ)アクリル酸シクロアルキルエステル、二環式の脂肪族炭化水素環を有する(メタ)アクリル酸エステル、および、三環以上の脂肪族炭化水素環を有する(メタ)アクリル酸エステルが挙げられる。(メタ)アクリル酸シクロアルキルエステルとしては、例えば、(メタ)アクリル酸シクロペンチル、(メタ)アクリル酸シクロヘキシル、(メタ)アクリル酸シクロヘプチル、および(メタ)アクリル酸シクロオクチルが挙げられる。二環式の脂肪族炭化水素環を有する(メタ)アクリル酸エステルとしては、例えば(メタ)アクリル酸イソボルニルが挙げられる。三環以上の脂肪族炭化水素環を有する(メタ)アクリル酸エステルとしては、例えば、ジシクロペンタニル(メタ)アクリレート、ジシクロペンタニルオキシエチル(メタ)アクリレート、トリシクロペンタニル(メタ)アクリレート、１－アダマンチル(メタ)アクリレート、２－メチル－２－アダマンチル(メタ)アクリレート、および、２－エチル－２－アダマンチル(メタ)アクリレートが挙げられる。
(メタ)アクリル酸アルキルエステルとしては、好ましくは、炭素数３～１５のアルキル基を有するアクリル酸アルキルエステルが用いられ、より好ましくは、アクリル酸ｎ－ブチル、アクリル酸２－エチルヘキシル、およびアクリル酸ドデシルからなる群より選択される少なくとも一つが用いられる。
モノマー成分における(メタ)アクリル酸アルキルエステルの割合は、粘着シート１０において粘着性等の基本特性を適切に発現させる観点から、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは７０質量％以上、更に好ましくは９０質量％以上、特に好ましくは９２質量％以上である。同割合は、例えば９９質量％以下である。
モノマー成分は、(メタ)アクリル酸アルキルエステルと共重合可能な共重合性モノマーを含んでもよい。共重合性モノマーとしては、例えば、極性基を有するモノマーが挙げられる。極性基含有モノマーとしては、例えば、ヒドロキシ基含有モノマー、カルボキシ基含有モノマー、および窒素原子含有環を有するモノマーが挙げられる。極性基含有モノマーは、アクリルポリマーへの架橋点の導入、アクリルポリマーの凝集力の確保など、アクリルポリマーの改質に役立つ。
ヒドロキシ基含有モノマーとしては、例えば、(メタ)アクリル酸２－ヒドロキシエチル、(メタ)アクリル酸２－ヒドロキシプロピル、(メタ)アクリル酸２－ヒドロキシブチル、(メタ)アクリル酸３－ヒドロキシプロピル、(メタ)アクリル酸４－ヒドロキシブチル、(メタ)アクリル酸６－ヒドロキシヘキシル、(メタ)アクリル酸８－ヒドロキシオクチル、(メタ)アクリル酸１０－ヒドロキシデシル、(メタ)アクリル酸１２－ヒドロキシラウリル、および(４－ヒドロキシメチルシクロへキシル)メチル(メタ)アクリレートが挙げられる。ヒドロキシ基含有モノマーとしては、好ましくは、アクリル酸４－ヒドロキシブチルおよびアクリル酸２－ヒドロキシエチルからなる群より選択される少なくとも一つが用いられる。
モノマー成分におけるヒドロキシ基含有モノマーの割合は、アクリルポリマーへの架橋構造の導入、および、粘着シートにおける凝集力の確保の観点から、好ましくは１質量％以上、より好ましくは２質量％以上、更に好ましくは３質量％以上である。同割合は、アクリルポリマーの極性（粘着シートにおける各種添加剤成分とアクリルポリマーとの相溶性に関わる）の調整の観点から、好ましくは２０質量％以下、より好ましくは１０質量％以下である。
カルボキシ基含有モノマーとしては、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、カルボキシエチルアクリレート、カルボキシペンチルアクリレート、イタコン酸、マレイン酸、フマル酸、クロトン酸、およびイソクロトン酸が挙げられる。
モノマー成分におけるカルボキシ基含有モノマーの割合は、アクリルポリマーへの架橋構造の導入、粘着シートにおける凝集力の確保、および、粘着シートにおける対被着体密着力の確保の観点から、好ましくは０.１質量％以上、より好ましくは０.５質量％以上、更に好ましくは０.８質量％以上である。同割合は、アクリルポリマーのガラス転移温度の調整、および、酸による被着体の腐食リスクの回避の観点から、好ましくは１０質量％以下、より好ましくは５質量％以下である。
窒素原子含有環を有するモノマーとしては、例えば、Ｎ－ビニル－２－ピロリドン、Ｎ－メチルビニルピロリドン、Ｎ－ビニルピリジン、Ｎ－ビニルピペリドン、Ｎ－ビニルピリミジン、Ｎ－ビニルピペラジン、Ｎ－ビニルピラジン、Ｎ－ビニルピロール、Ｎ－ビニルイミダゾール、Ｎ－ビニルオキサゾール、Ｎ－(メタ)アクリロイル－２－ピロリドン、Ｎ－(メタ)アクリロイルピペリジン、Ｎ－(メタ)アクリロイルピロリジン、Ｎ－ビニルモルホリン、Ｎ－ビニル－３－モルホリノン、Ｎ－ビニル－２－カプロラクタム、Ｎ－ビニル－１,３－オキサジン－２－オン、Ｎ－ビニル－３,５－モルホリンジオン、Ｎ－ビニルピラゾール、Ｎ－ビニルイソオキサゾール、Ｎ－ビニルチアゾール、およびＮ－ビニルイソチアゾールが挙げられる。窒素原子含有環を有するモノマーとしては、好ましくはＮ－ビニル－２－ピロリドンが用いられる。
モノマー成分における、窒素原子含有環を有するモノマーの割合は、粘着シートにおける凝集力の確保、および、粘着シートにおける対被着体密着力の確保の観点から、好ましくは０.１質量％以上、より好ましくは０.５質量％以上、更に好ましくは１質量％以上である。同割合は、アクリルポリマーのガラス転移温度の調整、および、アクリルポリマーの極性（粘着シートにおける各種添加剤成分とアクリルポリマーとの相溶性に関わる）の調整の観点から、好ましくは３０質量％以下、より好ましくは２０質量％以下である。
モノマー成分は、他の共重合性モノマーを含んでいてもよい。他の共重合性モノマーとしては、例えば、酸無水物モノマー、スルホン酸基含有モノマー、リン酸基含有モノマー、エポキシ基含有モノマー、シアノ基含有モノマー、アルコキシ基含有モノマー、および芳香族ビニル化合物が挙げられる。これら他の共重合性モノマーは、単独で用いられてもよいし、二種類以上が併用されてもよい。
ベースポリマーは、好ましくは、架橋構造を有する。ベースポリマーへの架橋構造の導入方法としては、架橋剤と反応可能な官能基を有するベースポリマーと架橋剤とを粘着剤組成物に配合し、ベースポリマーと架橋剤とを粘着シート中で反応させる方法（第１の方法）、および、ベースポリマーを形成するモノマー成分に多官能モノマーを含め、当該モノマー成分の重合により、ポリマー鎖に分枝構造（架橋構造）が導入されたベースポリマーを形成する方法（第２の方法）が、挙げられる。これら方法は、併用されてもよい。
上記第１の方法で用いられる架橋剤としては、例えば、ベースポリマーに含まれる官能基（ヒドロキシ基およびカルボキシ基など）と反応する化合物が挙げられる。そのような架橋剤としては、例えば、イソシアネート架橋剤、過酸化物架橋剤、エポキシ架橋剤、オキサゾリン架橋剤、アジリジン架橋剤、カルボジイミド架橋剤、および金属キレート架橋剤が挙げられる。架橋剤は、単独で用いられてもよいし、二種類以上が併用されてもよい。架橋剤としては、ベースポリマーにおけるヒドロキシ基およびカルボキシ基との反応性が高くて架橋構造の導入が容易であることから、好ましくは、イソシアネート架橋剤、過酸化物架橋剤、およびエポキシ架橋剤が用いられる。
イソシアネート架橋剤としては、例えば、トリレンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート、イソホロンジイソシアネート、キシリレンジイソシアネート、水添キシリレンジイソシアネート、ジフェニルメタンジイソシアネート、水添ジフェニルメタンジイソシアネート、テトラメチルキシリレンジイソシアネート、ナフタリンジイソシアネート、トリフェニルメタントリイソシアネート、およびポリメチレンポリフェニルイソシアネートが挙げられる。また、イソシアネート架橋剤としては、これらイソシアネートの誘導体も挙げられる。当該イソシアネート誘導体としては、例えば、イソシアヌレート変性体およびポリオール変性体が挙げられる。イソシアネート架橋剤の市販品としては、例えば、コロネートＬ（トリレンジイソシアネートのトリメチロールプロパンアダクト体，東ソー製）、コロネートＨＬ（へキサメチレンジイソシアネートのトリメチロールプロパンアダクト体，東ソー製）、コロネートＨＸ（ヘキサメチレンジイソシアネートのイソシアヌレート体，東ソー製）、タケネートＤ１１０Ｎ（キシリレンジイソシアネートのトリメチロールプロパンアダクト体，三井化学製）、および、タケネート６００（１,３－ビス(イソシアナトメチル)シクロヘキサン，三井化学製）が挙げられる。
過酸化物架橋剤としては、ジベンゾイルパーオキシド、ジ（２－エチルヘキシル）パーオキシジカーボネート、ジ（４－ｔ－ブチルシクロヘキシル）パーオキシジカーボネート、ジ－ｓｅｃ－ブチルパーオキシジカーボネート、ｔ－ブチルパーオキシネオデカノエート、ｔ－ヘキシルパーオキシピバレート、およびｔ－ブチルパーオキシピバレートが挙げられる。
エポキシ架橋剤としては、ビスフェノールＡ、エピクロルヒドリン型のエポキシ樹脂、エチレングリシジルエーテル、ポリエチレングリコールジグリシジルエーテル、グリセリンジグリシジルエーテル、グリセリントリグリシジルエーテル、１,６-ヘキサンジオールグリシジルエーテル、トリメチロールプロパントリグリシジルエーテル、ジグリシジルアニリン、ジアミングリシジルアミン、Ｎ,Ｎ,Ｎ',Ｎ'-テトラグリシジル-ｍ-キシリレンジアミン、および１,３-ビス(Ｎ,Ｎ-ジグリシジルアミノメチル)シクロヘキサンが挙げられる。
イソシアネート架橋剤(特に、二官能のイソシアネート架橋剤)および過酸化物架橋剤は、粘着シート１０の柔軟性の確保の観点から好ましい。イソシアネート架橋剤（特に、三官能のイソシアネート架橋剤)は、粘着シート１０の耐久性確保の観点から好ましい。ベースポリマーにおいて、二官能イソシアネート架橋剤および過酸化物架橋剤は、より柔軟な二次元架橋を形成するのに対し、三官能イソシアネート架橋剤は、より強固な三次元架橋を形成する。粘着シート１０の耐久性と柔軟性との両立の観点からは、三官能イソシアネート架橋剤と、過酸化物架橋剤および／または二官能イソシアネート架橋剤との併用が、好ましい。
架橋剤の配合量は、粘着シート１０の凝集力を確保する観点から、ベースポリマー１００質量部に対して、例えば０.０１質量部以上であり、好ましくは０.０５質量部以上、より好ましくは０.０７質量部以上である。粘着シート１０において良好なタック性を確保する観点から、ベースポリマー１００質量部に対する架橋剤の配合量は、例えば１０質量部以下であり、好ましくは５質量部以下、より好ましくは３質量部以下である。
上記第２の方法では、モノマー成分（架橋構造を導入するための多官能モノマーと他のモノマーとを含む）は、一度で重合させてもよいし、多段階で重合させてもよい。多段階重合の方法では、まず、ベースポリマーを形成するための単官能モノマーを重合させ（予備重合）、これによって部分重合物（低重合度の重合物と未反応のモノマーとの混合物）を含有するプレポリマー組成物を調製する。次に、プレポリマー組成物に多官能モノマーを添加した後、部分重合物と多官能モノマーとを重合させる（本重合）。
多官能モノマーとしては、例えば、エチレン性不飽和二重結合を１分子中に２個以上含有する多官能(メタ)アクリレートが挙げられる。多官能モノマーとしては、活性エネルギー線重合（光重合）によって架橋構造を導入可能な観点から、多官能アクリレートが好ましい。
多官能(メタ)アクリレートとしては、二官能(メタ)アクリレート、三官能(メタ)アクリレート、および、四官能以上の多官能(メタ)アクリレートが挙げられる。
二官能(メタ)アクリレートとしては、例えば、エチレングリコールジ(メタ)アクリレート、ジエチレングリコールジ(メタ)アクリレート、トリエチレングリコールジ(メタ)アクリレート、テトラエチエレングルコールジメタクリレート、１,６－ヘキサンジオールジ(メタ)アクリレート、１,９－ノナンジオールジ(メタ)アクリレート、グリセリンジ(メタ)アクリレート、ネオペンチルグリコールジ(メタ)アクリレート、ステアリン酸変性ペンタエリスリトールジ(メタ)アクリレート、ジシクロペンテニルジアクリレート、ジ(メタ)アクリロイルイソシアヌレート、およびアルキレンオキサイド変性ビスフェノールジ(メタ)アクリレートが挙げられる。
三官能(メタ)アクリレートとしては、例えば、トリメチロールプロパントリ(メタ)アクリレート、ペンタエリスリトールトリ(メタ)アクリレート、およびトリス（アクリロイルオキシエチル）イソシアヌレートが挙げられる。
四官能以上の多官能(メタ)アクリレートとしては、例えば、ジトリメチロールプロパンテトラ(メタ)アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ(メタ)アクリレート、ジペンタエリスリトールモノヒドロキシペンタ(メタ)アクリレート、アルキル変性ジペンタエリスリトールペンタアクリレート、およびジペンタエリスリトールヘキサ(メタ)アクリレートが挙げられる。
多官能モノマーの分子量は、好ましくは１５００以下、より好ましくは１０００以下である。また、多官能モノマーの官能基当量（ｇ/ｅｑ）は、好ましくは５０以上、より好ましくは７０以上、更に好ましくは８０以上である。同官能基当量は、好ましくは５００以下、より好ましくは３００以下、更に好ましくは２００以下である。これら構成は、ベースポリマーにおいて架橋構造の導入により粘弾性（例えば、せん断貯蔵弾性率および損失正接）を適切に調整する観点から好ましい。
アクリルポリマーは、上述のモノマー成分を重合させることによって形成できる。重合方法としては、例えば、溶液重合、無溶剤での光重合（例えばＵＶ重合）、塊状重合、および乳化重合が挙げられる。溶液重合の溶媒としては、例えば、酢酸エチルおよびトルエンが用いられる。また、重合の開始剤としては、例えば、熱重合開始剤および光重合開始剤が用いられる。重合開始剤の使用量は、モノマー成分１００質量部に対して、例えば０.０５質量部以上であり、また、例えば１質量部以下である。
熱重合開始剤としては、例えば、アゾ重合開始剤および過酸化物重合開始剤が挙げられる。アゾ重合開始剤としては、例えば、２,２'－アゾビスイソブチロニトリル、２,２'－アゾビス－２－メチルブチロニトリル、２,２'－アゾビス(２－メチルプロピオン酸)ジメチル、４,４'－アゾビス－４－シアノバレリアン酸、アゾビスイソバレロニトリル、２,２'－アゾビス(２－アミジノプロパン)ジヒドロクロライド、２,２'－アゾビス[２－(５－メチル－２－イミダゾリン－２－イル)プロパン]ジヒドロクロライド、２,２'－アゾビス(２－メチルプロピオンアミジン)二硫酸塩、および、２,２'－アゾビス(Ｎ,Ｎ'－ジメチレンイソブチルアミジン)ジヒドロクロライドが挙げられる。過酸化物重合開始剤としては、例えば、ジベンゾイルペルオキシド、ｔ－ブチルペルマレエ－ト、および過酸化ラウロイルが挙げられる。
光重合開始剤としては、例えば、ベンゾインエーテル系光重合開始剤、アセトフェノン系光重合開始剤、α－ケトール系光重合開始剤、芳香族スルホニルクロリド系光重合開始剤、光活性オキシム系光重合開始剤、ベンゾイン系光重合開始剤、ベンジル系光重合開始剤、ベンゾフェノン系光重合開始剤、ケタール系光重合開始剤、チオキサントン系光重合開始剤、およびアシルフォスフィンオキサイド系光重合開始剤が挙げられる。
重合においては、分子量調整等を目的として、連鎖移動剤および／または重合禁止剤（重合遅延剤）を用いてもよい。連鎖移動剤としては、α－チオグリセロール、ラウリルメルカプタン、グリシジルメルカプタン、メルカプト酢酸、２－メルカプトエタノール、チオグリコール酸、チオグルコール酸２－エチルヘキシル、２,３－ジメルカプト－１－プロパノール、およびα－メチルスチレン二量体が挙げられる。
重合開始剤の種類および／または量の調整により、ベースポリマーの分子量を調整できる。例えば、ラジカル重合では、重合開始剤の量が多いほど、反応系のラジカル濃度が高いため、反応開始点の密度が高く、形成されるベースポリマーの分子量が小さくなる傾向がある。これに対し、重合開始剤の量が少ないほど、反応開始点の密度が低いためにポリマー鎖が伸長しやすく、形成されるベースポリマー分子量が大きくなる傾向がある。
ベースポリマーの重量平均分子量は、粘着シート１０における凝集力の確保の観点から、好ましくは１０万以上、より好ましくは３０万以上、更に好ましくは５０万以上である。ベースポリマーの重量平均分子量は、ゲル・パーミエーション・クロマトグラフ（ＧＰＣ）によって測定してポリスチレン換算により算出される。
ベースポリマーのガラス転移温度（Ｔｇ）は、好ましくは０℃以下、より好ましくは－１０℃以下、更に好ましくは－２０℃以下である。同ガラス転移温度は、例えば－８０℃以上である。
ベースポリマーのガラス転移温度（Ｔｇ）については、下記のＦｏｘの式に基づき求められるガラス転移温度（理論値）を用いることができる。Ｆｏｘの式は、ポリマーのガラス転移温度Ｔｇと、当該ポリマーを構成するモノマーのホモポリマーのガラス転移温度Ｔｇｉとの関係式である。下記のＦｏｘの式において、Ｔｇはポリマーのガラス転移温度（℃）を表し、Ｗｉは当該ポリマーを構成するモノマーｉの重量分率を表し、Ｔｇｉは、モノマーｉから形成されるホモポリマーのガラス転移温度（℃）を示す。ホモポリマーのガラス転移温度については文献値を用いることができる。例えば、「Polymer Handbook」（第４版，John Wiley & Sons, Inc., 1999年）および「新高分子文庫７ 塗料用合成樹脂入門」（北岡協三著，高分子刊行会，1995年）には、各種のホモポリマーのガラス転移温度が挙げられている。一方、モノマーのホモポリマーのガラス転移温度については、特開２００７－５１２７１号公報に具体的に記載されている方法によって求めることも可能である。
Ｆｏｘの式 １／（２７３＋Ｔｇ）＝Σ［Ｗｉ／（２７３＋Ｔｇｉ）］
粘着剤組成物は、ベースポリマーに加えて、一種類または二種類以上のオリゴマーを含んでいてもよい。ベースポリマーとしてアクリルポリマーが用いられる場合、好ましくは、オリゴマーとしてアクリルオリゴマーが用いられる。アクリルオリゴマーは、(メタ)アクリル酸アルキルエステルを５０質量％以上の割合で含むモノマー成分の共重合体であり、重量平均分子量が例えば１０００以上３００００以下である。
アクリルオリゴマーのガラス転移温度は、好ましくは６０℃以上、より好ましくは８０℃以上、更に好ましくは１００℃以上、特に好ましくは１１０℃以上である。アクリルオリゴマーのガラス転移温度は、例えば２００℃以下であり、好ましくは１８０℃以下、より好ましくは１６０℃以下である。架橋構造が導入された低Ｔｇのアクリルポリマー（ベースポリマー）と高Ｔｇのアクリルオリゴマーとの併用により、粘着シート１０の粘着力、特に高温での粘着力を高められる。アクリルオリゴマーのガラス転移温度は、上記のＦｏｘの式により算出される。
アクリルオリゴマーは、当該アクリルオリゴマーのモノマー成分を重合することによって得られる。重合方法としては、例えば、溶液重合、塊状重合、および乳化重合が挙げられる。アクリルオリゴマーの重合においては、重合開始剤を用いてもよく、分子量の調整を目的として連鎖移動剤を用いてもよい。
粘着剤組成物は、シランカップリング剤を含有してもよい。粘着剤組成物におけるシランカップリング剤の含有量は、ベースポリマー１００質量部に対して、好ましくは０.１質量部以上、より好ましくは０.２質量部以上である。同含有量は、好ましくは５質量部以下、より好ましくは３質量部以下である。
粘着剤組成物は、必要に応じて他の成分を含有してもよい。他の成分としては、例えば、溶剤、粘着付与剤、可塑剤、軟化剤、酸化防止剤、充填剤、着色剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、界面活性剤、および帯電防止剤が挙げられる。溶媒としては、例えば、アクリルポリマーの重合時に必要に応じて用いられる重合溶媒、および、重合後に重合反応溶液に添加される溶媒が、挙げられる。当該溶媒としては、例えば、酢酸エチルおよびトルエンが用いられる。
粘着シート１０の厚さは、被着体に対する充分な粘着性を確保する観点から、好ましくは１０μｍ以上、より好ましくは１５μｍ以上である。粘着シート１０のハンドリング性の観点から、粘着シート１０の厚さは、好ましくは３００μｍ以下、より好ましくは２００μｍ以下、更に好ましくは１００μｍ以下、特に好ましくは５０μｍ以下である。
粘着シート１０のヘイズは、好ましくは３％以下、より好ましくは２％以下、より好ましくは１％以下である。粘着シート１０のヘイズは、ＪＩＳ Ｋ７１３６（２０００年）に準拠して、ヘイズメーターを使用して測定できる。ヘイズメーターとしては、例えば、日本電色工業社製の「ＮＤＨ２０００」、および、村上色彩技術研究所社製の「ＨＭ-１５０型」が挙げられる。
はく離ライナー付き粘着シートＸは、例えば以下のようにして製造できる。
まず、はく離ライナー２０,３０を用意する。はく離ライナー２０は、基材フィルム２１の片面に剥離層２２を形成することによって作製できる。剥離層２２は、基材フィルム２１の表面に対する剥離処理剤での剥離処理によって形成できる。はく離ライナー３０は、基材フィルム３１の片面に剥離層３２を形成することによって作製できる。剥離層３２は、基材フィルム３１の表面に対する剥離処理剤での剥離処理によって形成できる。
次に、上述の粘着剤組成物をはく離ライナー２０上に塗布して塗膜を形成した後、当該塗膜を乾燥させる。粘着剤組成物の塗布方法としては、例えば、ロールコート、キスロールコート、グラビアコート、リバースコート、ロールブラッシュ、スプレーコート、ディップロールコート、バーコート、ナイフコート、エアーナイフコート、カーテンコート、リップコート、およびダイコートが挙げられる。塗膜の乾燥温度は、例えば５０℃～２００℃である。乾燥時間は、例えば５秒～２０分である。
次に、はく離ライナー２０上の当該塗膜の上にはく離ライナー３０を貼り合わせる。その後、必要に応じて塗膜をエージングする。エージング温度は、例えば２０℃～１６０℃である。エージング時間は、例えば１分から２１日である。また、必要に応じて塗膜に対して光照射する。光照射の光源としては、例えば、紫外線ＬＥＤライト、高圧水銀ランプ、およびメタルハライドランプが挙げられる。
以上のようにして、はく離ライナー付き光学粘着シートＸを製造できる。
本発明について、以下に実施例を示して具体的に説明する。ただし、本発明は、実施例に限定されない。また、以下に記載されている配合量（含有量）、物性値、パラメータなどの具体的数値は、上述の「発明を実施するための形態」において記載されている、それらに対応する配合量（含有量）、物性値、パラメータなどの上限（「以下」または「未満」として定義されている数値）または下限（「以上」または「超える」として定義されている数値）に代替できる。
〈はく離ライナーＬ１１の作製〉
シリコーン系剥離処理剤（品名「ＫＥ－３７０３」，分子中にヘキセニル基を有するポリオルガノシロキサンと、分子中にヒドロシリル基を有するポリオルガノシロキサン架橋剤とを含有する、付加型シリコーン系剥離処理剤の２８.５質量％トルエン溶液，信越化学工業社製）９０質量部と、シリコーン系剥離コントロール剤（品名「ＫＳ－３８００」，信越工業化学社製）０.９質量部と、シリコーン硬化用白金触媒（品名「ＣＡＴ－ＰＬ－５０Ｔ」，信越工業化学社製）０.３質量部と、溶媒とを混合して、シリコーン固形分濃度０.７質量％の剥離処理剤溶液を調製した。溶媒は、トルエンとヘキサンとの体積比１：１の混合溶媒である。
次に、基材フィルムとしての二軸延伸ポリエステルフィルム（品名「ルミラー ＸＤ５００Ｐ」，厚さ７５μｍ，東レアドバンストマテリアルズコリア製）を剥離処理した。具体的には、まず、当該基材フィルムの片面に、上述の剥離処理剤溶液を塗布して塗膜を形成した。塗布には、ワイヤーバー＃９を使用した。次に、熱風乾燥機により、基材フィルム上の塗膜を、１３０℃で１分間、加熱して乾燥させた。これより、基材フィルム上に、厚さ０.１μｍのシリコーン剥離層を形成した。
以上のようにして、はく離ライナーＬ１１を作製した。はく離ライナーＬ１１は、基材フィルムと剥離層（厚さ０.１μｍ）との積層構造を有する。
〈はく離ライナーＬ１２の作製〉
剥離処理剤溶液の調製において、シリコーン固形分濃度を０.７質量％に代えて１.５質量％としたこと以外は、はく離ライナーＬ１１と同様にして、はく離ライナーＬ１２を作製した。はく離ライナーＬ１２は、基材フィルムと剥離層（厚さ０.３μｍ）との積層構造を有する。
〈はく離ライナーＬ１３の作製〉
剥離処理剤溶液の調製において、シリコーン固形分濃度を０.７質量％に代えて２.５質量％としたこと以外は、はく離ライナーＬ１１と同様にして、はく離ライナーＬ１３を作製した。はく離ライナーＬ１３は、基材フィルムと剥離層（厚さ０.５μｍ）との積層構造を有する。
〈はく離ライナーＬ１４の作製〉
剥離処理剤溶液の調製において、シリコーン固形分濃度を０.７質量％に代えて３.５質量％としたこと以外は、はく離ライナーＬ１１と同様にして、はく離ライナーＬ１４を作製した。はく離ライナーＬ１４は、基材フィルムと剥離層（厚さ０.７μｍ）との積層構造を有する。
〈はく離ライナーＬ２１の作製〉
シリコーン系剥離処理剤（品名「ＬＴＣ７６１」，分子中にヘキセニル基を有するポリオルガノシロキサンと、分子中にヒドロシリル基を有するポリオルガノシロキサン架橋剤とを含有する、付加型シリコーン系剥離処理剤の３０質量％トルエン溶液，東レ・ダウコーニング社製）３０質量部と、シリコーンディスパージョン（品名「ＢＹ ２４０－８５０」，東レ・ダウコーニング社製）０.９質量部と、シリコーン硬化用白金触媒（品名「ＳＲＸ ２１２」，）２質量部と、溶媒とを混合して、シリコーン固形分濃度０.７質量％の剥離処理剤溶液を調製した。溶媒は、トルエンとヘキサンとの体積比１：１の混合溶媒である。
次に、基材フィルムとしての二軸延伸ポリエステルフィルム（品名「ルミラー ＸＤ５００Ｐ」，厚さ７５μｍ，東レアドバンストマテリアルズコリア製）を剥離処理した。具体的には、まず、当該基材フィルムの片面に、上述の剥離処理剤溶液を塗布して塗膜を形成した。塗布には、ワイヤーバー＃９を使用した。次に、熱風乾燥機により、基材フィルム上の塗膜を、１３０℃で１分間、加熱して乾燥させた。これより、基材フィルム上に、厚さ０.１μｍのシリコーン剥離層を形成した。
以上のようにして、はく離ライナーＬ２１を作製した。はく離ライナーＬ２１は、基材フィルムと剥離層（厚さ０.１μｍ）との積層構造を有する。
〈はく離ライナーＬ２２の作製〉
剥離処理剤溶液の調製において、シリコーン固形分濃度を０.７質量％に代えて２.５質量％としたこと以外は、はく離ライナーＬ２１と同様にして、はく離ライナーＬ２２を作製した。はく離ライナーＬ２２は、基材フィルムと剥離層（厚さ０.５μｍ）との積層構造を有する。
〔実施例１〕
〈粘着剤組成物の調製〉
まず、アクリル酸２－エチルヘキシル（２ＥＨＡ）４５質量部と、アクリル酸ｎ－ブチル（ＢＡ）２質量部と、ラウリルアクリレート（ＬＡ）４２質量部と、アクリル酸４－ヒドロキシブチル（４ＨＢＡ）４質量部と、Ｎ－ビニル－２－ピロリドン（ＮＶＰ）７質量部と、光重合開始剤（品名「Ｏｍｎｉｒａｄ １８４」，ＩＧＭ Ｒｅｓｉｎｓ社製）０.０１５質量部とを含む混合物に対して紫外線を照射し（重合反応）、プレポリマー組成物（重合率は約１０％）を得た（プレポリマー組成物は、重合反応を経ていないモノマー成分を含有する）。次に、プレポリマー組成物１００質量部と、第１架橋剤としてのジペンタエリスリトールヘキサアクリレート（ＤＰＨＡ）０.０８質量部と、シランカップリング剤（品名「ＫＢＭ－４０３」，３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン，信越化学工業社製）０.３質量部とを混合し、粘着剤組成物Ｃ１を得た。
〈粘着シートの形成〉
まず、第１はく離ライナーとしてのはく離ライナーＬ１１上に、粘着剤組成物Ｃ１を塗布して塗膜を形成した（塗膜形成工程）。塗膜は、はく離ライナーＬ１１のシリコーン剥離層上に形成した。次に、はく離ライナーＬ１１上の塗膜に、第２はく離ライナーとしてのはく離ライナーＬ２１のシリコーン剥離層側を貼り合わせた（貼合せ工程）。はく離ライナーＬ２１のシリコーン剥離層側を、塗膜に貼り合わせた。次に、塗膜に対してはく離ライナーＬ２１越しに紫外線を照射して塗膜を紫外線硬化させ、厚さ５０μｍの透明な第１粘着剤層を形成した。紫外線照射では、照射光源としてブラックライトを用い、照射強度を５ｍＷ/ｃｍ２とした（後記の紫外線照射においても同様である）。
以上のようにして、実施例１のはく離ライナー付き粘着シート（はく離ライナーＬ１１／光学粘着シート（第１粘着剤層）／はく離ライナーＬ２１）を作製した。
〔実施例２〕
次のこと以外は実施例１のはく離ライナー付き粘着シートと同様にして、実施例２のはく離ライナー付き粘着シートを作製した。塗膜形成工程において、第１はく離ライナーとして上記はく離ライナーＬ１２を用い、はく離ライナーＬ１２のシリコーン剥離層上に粘着剤組成物Ｃ１塗膜を形成した。
実施例２のはく離ライナー付き粘着シートは、はく離ライナーＬ１２と、光学粘着シート（第１粘着剤層）と、はく離ライナーＬ２１との積層構成を有する。
〔実施例３〕
次のこと以外は実施例１のはく離ライナー付き粘着シートと同様にして、実施例３のはく離ライナー付き粘着シートを作製した。塗膜形成工程において、第１はく離ライナーとして上記はく離ライナーＬ１３を用い、はく離ライナーＬ１３のシリコーン剥離層上に粘着剤組成物Ｃ１塗膜を形成した。
実施例３のはく離ライナー付き粘着シートは、はく離ライナーＬ１３と、光学粘着シート（第１粘着剤層）と、はく離ライナーＬ２１との積層構成を有する。
〔実施例４〕
次のこと以外は実施例１のはく離ライナー付き粘着シートと同様にして、実施例４のはく離ライナー付き粘着シートを作製した。貼合せ工程において、第２はく離ライナーとして上記はく離ライナーＬ２２を用い、はく離ライナーＬ２２のシリコーン剥離層側を、はく離ライナーＬ１１上の塗膜に貼り合わせた。
実施例４のはく離ライナー付き粘着シートは、はく離ライナーＬ１１と、光学粘着シート（第１粘着剤層）と、はく離ライナーＬ２２との積層構成を有する。
〔実施例５〕
まず、アクリル酸２－エチルヘキシル（２ＥＨＡ）５０質量部と、アクリル酸ｎ－ブチル（ＢＡ）２質量部と、ラウリルアクリレート（ＬＡ）４０質量部と、アクリル酸４－ヒドロキシブチル（４ＨＢＡ）６質量部と、Ｎ－ビニル－２－ピロリドン（ＮＶＰ）２質量部と、光重合開始剤（品名「Ｏｍｎｉｒａｄ １８４」，ＩＧＭ Ｒｅｓｉｎｓ社製）０.０１５質量部とを含む混合物に対して紫外線を照射し（重合反応）、プレポリマー組成物（重合率は約１０％）を得た。次に、プレポリマー組成物１００質量部と、第１架橋剤としてのジペンタエリスリトールヘキサアクリレート（ＤＰＨＡ）０.０８質量部と、シランカップリング剤（品名「ＫＢＭ－４０３」，３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン，信越化学工業社製）０.３質量部とを混合し、粘着剤組成物Ｃ２を得た。そして、粘着剤組成物Ｃ２を粘着剤組成物Ｃ１の代わりに用いて厚さ５０μｍの透明な第２粘着剤層を形成したこと以外は、実施例１のはく離ライナー付き粘着シートと同様にして、実施例５のはく離ライナー付き粘着シートを作製した。
実施例５のはく離ライナー付き粘着シートは、はく離ライナーＬ１１と、光学粘着シート（第２粘着剤層）と、はく離ライナーＬ２１との積層構成を有する。
〔実施例６〕
〈粘着剤組成物の調製〉
まず、アクリル酸２－エチルヘキシル（２ＥＨＡ）６３質量部と、アクリル酸ｎ－ブチル（ＢＡ）１９質量部と、ラウリルアクリレート（ＬＡ）８質量部と、アクリル酸４－ヒドロキシブチル（４ＨＢＡ）１０質量部と、熱重合開始剤としての２,２'－アゾビスイソブチロニトリル（ＡＩＢＮ）０.１質量部と、溶媒としての酢酸エチルとを含む混合物（固形分濃度４７質量％）を、５６℃で５時間、窒素雰囲気下で撹拌した（重合反応）。これにより、アクリルポリマーを含有するポリマー溶液を得た。ポリマー溶液に、当該ポリマー溶液中のアクリルポリマー１００質量部あたり、第２架橋剤としてのジベンゾイルパーオキサイド（ＢＰＯ）０.３質量部と、シランカップリング剤（品名「ＫＢＭ－４０３」，信越化学工業社製）０.３質量部とを加えて混合し、粘着剤組成物Ｃ３を得た。
〈粘着シートの形成〉
まず、第１はく離ライナーとしてのはく離ライナーＬ１１上に、粘着剤組成物Ｃ３を塗布して塗膜を形成した（塗膜形成工程）。塗膜は、はく離ライナーＬ１１のシリコーン剥離層上に形成した。次に、はく離ライナーＬ１１上の塗膜に、第２はく離ライナーとしてのはく離ライナーＬ２１のシリコーン剥離層側を貼り合わせた（貼合せ工程）。次に、はく離ライナーＬ１１,Ｌ２１間の塗膜を、１００℃で１分間の加熱と、その後の１５０℃で３分間の加熱とによって乾燥し、厚さ５０μｍの透明な第３粘着剤層を形成した。
以上のようにして、実施例６のはく離ライナー付き粘着シート（はく離ライナーＬ１１／光学粘着シート（第３粘着剤層）／はく離ライナーＬ２１）を作製した。
〔実施例７〕
次のこと以外は実施例６のはく離ライナー付き粘着シートと同様にして、実施例７のはく離ライナー付き粘着シートを作製した。塗膜形成工程において、第１はく離ライナーとして上記はく離ライナーＬ１３を用い、はく離ライナーＬ１３のシリコーン剥離層上に粘着剤組成物Ｃ３塗膜を形成した。
実施例７のはく離ライナー付き粘着シートは、はく離ライナーＬ１３と、光学粘着シート（第３粘着剤層）と、はく離ライナーＬ２１との積層構成を有する。
〔比較例１〕
次のこと以外は実施例１のはく離ライナー付き粘着シートと同様にして、比較例１のはく離ライナー付き粘着シートを作製した。塗膜形成工程において、第１はく離ライナーとして上記はく離ライナーＬ１４を用い、はく離ライナーＬ１４のシリコーン剥離層上に粘着剤組成物Ｃ１塗膜を形成した。
比較例１のはく離ライナー付き粘着シートは、はく離ライナーＬ１４と、光学粘着シート（第１粘着剤層）と、はく離ライナーＬ２１との積層構成を有する。
〔比較例２〕
次のこと以外は実施例６のはく離ライナー付き粘着シートと同様にして、比較例２のはく離ライナー付き粘着シートを作製した。塗膜形成工程において、第１はく離ライナーとして上記はく離ライナーＬ１４を用い、はく離ライナーＬ１４のシリコーン剥離層上に粘着剤組成物Ｃ１塗膜を形成した。
比較例２のはく離ライナー付き粘着シートは、はく離ライナーＬ１４と、光学粘着シート（第３粘着剤層）と、はく離ライナーＬ２１との積層構成を有する。
〔比較例３〕
まず、アクリル酸２－エチルヘキシル（２ＥＨＡ）４０質量部と、アクリル酸ｎ－ブチル（ＢＡ）３質量部と、アクリル酸イソステアリル（ＩＳＴＡ）４１質量部と、アクリル酸４－ヒドロキシブチル（４ＨＢＡ）１質量部と、Ｎ－ビニル－２－ピロリドン（ＮＶＰ）１５質量部と、光重合開始剤（品名「Ｏｍｎｉｒａｄ １８４」，ＩＧＭ Ｒｅｓｉｎｓ社製）０.０１５質量部とを含む混合物に対して紫外線を照射し（重合反応）、プレポリマー組成物（重合率は約１０％）を得た。次に、プレポリマー組成物１００質量部と、第１架橋剤としてのジペンタエリスリトールヘキサアクリレート（ＤＰＨＡ）０.０２質量部と、シランカップリング剤（品名「ＫＢＭ－４０３」，信越化学工業社製）０.３質量部とを混合し、粘着剤組成物Ｃ４を得た。そして、粘着剤組成物Ｃ４を粘着剤組成物Ｃ１の代わりに用いて厚さ５０μｍの透明な第４粘着剤層を形成したこと以外は、実施例１のはく離ライナー付き粘着シートと同様にして、比較例３のはく離ライナー付き粘着シートを作製した。
比較例３のはく離ライナー付き粘着シートは、はく離ライナーＬ１１と、光学粘着シート（第４粘着剤層）と、はく離ライナーＬ２１との積層構成を有する。
〈剥離層の厚さ〉
第１はく離ライナーとして用いたはく離ライナーＬ１１,Ｌ１２,Ｌ１３,Ｌ１４の各シリコーン剥離層の厚さ、および、第２はく離ライナーとして用いたはく離ライナーＬ２１,Ｌ２２の各シリコーン剥離層の厚さを、はく離ライナー付き粘着シートの作製前に、ＦＥ－ＴＥＭ観察によって測定した。具体的には、まず、はく離ライナーのシリコーン剥離層表面に保護層を設けた後に当該はく離ライナーを冷却した状態で、ＦＩＢマイクロサンプリング法により、剥離層を薄片化加工して、断面観察用サンプルを作製した。ＦＩＢマイクロサンプリング法では、ＦＩＢ装置（商品名「ＦＢ２２００」，Ｈｉｔａｃｈｉ製）を使用し、加速電圧を３０ｋＶとした。次に、断面観察用サンプルにおける剥離層の厚さを、ＦＥ－ＴＥＭ観察によって測定した。ＦＥ－ＴＥＭ観察では、ＦＥ－ＴＥＭ装置（商品名「ＪＥＭ－２８００」，ＪＥＯＬ製）を使用し、加速電圧を２００ｋＶとした。第１はく離ライナーのシリコーン剥離層の厚さＨ１（μｍ）、第２はく離ライナーのシリコーン剥離層の厚さＨ２（μｍ）、および、厚さＨ１に対する厚さＨ２の比率（Ｈ２／Ｈ１）を、表１,２に示す。
〈せん断貯蔵弾性率〉
実施例１～７および比較例１～３の各粘着シートについて、動的粘弾性を測定した。
まず、粘着シートごとに、測定用サンプルを作製した。具体的には、まず、粘着シートから切り出した複数の粘着シート片を貼り合わせて、約１.５ｍｍの厚さのサンプルシートを作製した。次に、このシートを打抜いて、測定用サンプルである円柱状のペレット（直径７.９ｍｍ）を得た。
そして、測定用サンプルについて、動的粘弾性測定装置（品名「Advanced Rheometric Expansion System (ARES)」，Rheometric Scientific社製）を使用して、直径７.９ｍｍのパラレルプレートの治具に固定した後に動的粘弾性測定を行った。本測定において、測定モードをせん断モードとし、測定温度範囲を－４０℃～１００℃とし、昇温速度を５℃/分とし、周波数を１Ｈｚとした。測定結果から２５℃でのせん断貯蔵弾性率と、測定温度範囲内で最大のせん断貯蔵弾性率とを読み取った。その値を表１,２に示す。
〈剥離力〉
実施例１～７および比較例１～３の各はく離ライナー付き粘着シートについて、粘着シートから第１はく離ライナーを剥離するための剥離力を測定した（第１測定）。
第１測定用の試験片の作製においては、まず、はく離ライナー付き粘着シートからサンプルシート（幅５０ｍｍ×長さ１００ｍｍ）を切り出した。次に、サンプルシートから第２はく離ライナーを剥離し、これによって露出した粘着シート露出面をガラス板に貼り合わせて、試験片を得た。
次に、試験片を２３℃で６０分間静置した後、試験片における第１はく離ライナーを粘着シートから剥離する剥離試験を実施し、剥離に要する力を剥離力として測定した。本測定では、引張り試験機（品名「オートグラフＡＧ－５０ＮＸ ｐｌｕｓ）」，島津製作所製）を使用し、測定温度を２３℃とし、剥離角度を１８０°とし、引張速度を３００ｍｍ/分とした（後記の第２測定でも同様である）。測定された剥離力Ｆ１（Ｎ/５０ｍｍ）を表１,２に示す。
一方、実施例１～７および比較例１～３の各はく離ライナー付き粘着シートについて、粘着シートから第２はく離ライナーを剥離するための剥離力を測定した（第２測定）。
第２測定用の試験片の作製においては、まず、はく離ライナー付き粘着シートからサンプルシート（幅５０ｍｍ×長さ１００ｍｍ）を切り出した。次に、サンプルシートの第１はく離ライナー側を、両面強粘着テープによってガラス板に接合して、試験片を得た。
次に、試験片を２３℃で６０分間静置した後、試験片における第２はく離ライナーを粘着シートから剥離する剥離試験を実施し、剥離に要する力を剥離力として測定した。測定された剥離力Ｆ２（Ｎ/５０ｍｍ）を表１,２に示す。剥離力Ｆ１に対する剥離力Ｆ２の比率（Ｆ２／Ｆ１）も表１,２に示す。
〈屈曲試験〉
実施例１～７および比較例１～３の各はく離ライナー付き粘着シートについて、屈曲試験での対被着体貼着性を評価した。具体的には、次のとおりである。
まず、はく離ライナー付き粘着シートから第２はく離ライナーを剥離し、これによって露出した露出面をプラズマ処理した。一方、厚さ５１μｍの偏光フィルムの両面（第１面，第２面）も、プラズマ処理した。また、厚さ８０μｍの透明ポリイミドフィルムの表面、および、厚さ１２５μｍのポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムの表面も、プラズマ処理した。各プラズマ処理では、プラズマ照射装置（品名「ＡＰ－ＴＯ５」，積水工業社製）を使用し、電圧を１６０Ｖとし、周波数を１０ｋＨｚとし、処理速度を５０００ｍｍ/分とした。そして、粘着シートの上記露出面と、偏光フィルムの第１面とを、貼り合わせた。この貼り合わせでは、２３℃の環境下において、２ｋｇのローラーを１往復させる作業により、第１はく離ライナー付き粘着シートと偏光フィルムとを圧着させた。次に、偏光フィルム付き粘着シートから第１はく離ライナーを剥離した後、これによって露出した粘着シート露出面に、上記透明ポリイミドフィルムを貼り合わせた。次に、偏光フィルムの第２面に、厚さ１５μｍの薄粘着シートを介して、上記ＰＥＴフィルムを貼り合わせた。この貼り合わせでは、２３℃の環境下において、２ｋｇのローラーを１往復させる作業により、偏光フィルムとＰＥＴフィルムとを圧着させた。これにより、ＰＥＴフィルム（厚さ１２５μｍ）と、薄粘着シート（厚さ１５μｍ）と、偏光フィルム（厚さ５１μｍ）と、粘着シート（厚さ５０μｍ）と、透明ポリイミドフィルム（厚さ８０μｍ）との積層構成を有する積層フィルムを得た。
次に、このようにして用意された積層フィルムから、評価用のサンプルを切り出した。具体的には、切り出されるサンプルにおいて偏光フィルムの吸収軸方向が長辺方向と平行となるように、３５ｍｍ×１００ｍｍの矩形のサンプルを、積層フィルムから切り出した。次に、当該サンプルを、３５℃および０.５０ＭＰａの条件で、１５分間、オートクレーブ処理した。
次に、当該サンプルについて、面状体無負荷Ｕ字伸縮試験機（ユアサシステム機器製）によって、屈曲試験を実施した。本試験では、サンプルにおける長辺方向の両端部のそれぞれに対し、サンプル端縁から２０ｍｍの範囲に屈曲治具を取り付けて、サンプルを試験機に固定した（サンプルの長辺方向の中央６０ｍｍの領域は固定されていない状態にある）。また、本試験では、温度６０℃および相対湿度９５％の条件の恒温恒湿槽内で、サンプルを、ＰＥＴフィルム側の面が内側となる屈曲形態と非屈曲形態との間で、屈曲速度６０rpmで２０万回、繰り返し変形（屈曲）させた。本試験での屈曲形態とは、具体的には、サンプルに作用する曲げモーメントの軸方向と偏光フィルムの吸収軸方向とが直交する形態である。当該屈曲形態において、サンプルの曲げ半径は１.３ｍｍとし、曲げ角度は１８０°とした。そして、このような屈曲試験における粘着シートの対被着体貼着性について、粘着シートとその被着体（透明ポリイミドフィルム，偏光フィルム）との間に剥がれが発生していない場合を“良”と評価し、剥がれが発生している場合を“不良”と評価した。その評価結果を表１,２に示す。
〈剥離試験〉
実施例１～７および比較例１～３の各はく離ライナー付き粘着シートについて、はく離ライナーの剥離性を評価した。
評価用のサンプルの作製においては、まず、はく離ライナー付き粘着シートから矩形のサンプルシート（３００ｍｍ×２００ｍｍ）を切り出した。次に、サンプルシートの第１はく離ライナー側を、両面強粘着テープによってガラス板に接合した。次に、ガラス板上の矩形サンプルシートの第２はく離ライナー側露出面における、４頂点から選択された一つの頂点（第１頂点）およびその近傍の領域に、ポリイミドテープの一端部（幅２０ｍｍ×長さ５０ｍｍ）を貼り付けた。
次に、ポリイミドテープの他端部をすばやく引っ張った（第２はく離ライナーの剥離作業）。この剥離作業において、ポリイミドテープの引張り方向は、ガラス板上の矩形サンプルシートにおける、第１頂点と当該第１頂点とは反対側の第２頂点とを通る対角線、に沿った方向であり、ポリイミドテープによる第２はく離ライナーの剥離角度は１８０°である。そして、このような第２はく離ライナー剥離作業において、第１はく離ライナーと粘着シートとの間に剥離が生じなかった場合を、剥離性が“良”であると評価し、第１はく離ライナーと粘着シートとの間にも剥離が生じた場合を、剥離性が“不良”であると評価した。その評価結果を表１,２に示す。
Figure 2023065821000002
Figure 2023065821000003
Ｘ はく離ライナー付き粘着シート（はく離ライナー付き光学粘着シート）
Ｈ 厚さ方向
１０ 粘着シート（光学粘着シート）
１１ 第１面
１２ 第２面
２０ はく離ライナー（第１はく離ライナー）
２１ 基材フィルム（第１基材フィルム）
２２ 剥離層（第１剥離層）
３０ はく離ライナー（第２はく離ライナー）
３１ 基材フィルム（第２基材フィルム）
３２ 剥離層（第２剥離層）

Claims (5)

  1. 第１面と当該第１面とは反対側の第２面とを有する光学粘着シートと、
    前記第１面に剥離可能に接する第１はく離ライナーと、
    前記第２面に剥離可能に接する第２はく離ライナーとを備え、
    前記光学粘着シートが、－４０℃～１００℃にわたって１０ＭＰａ以下のせん断貯蔵弾性率を有し、
    前記光学粘着シートから前記第１はく離ライナーを剥離するための剥離力Ｆ１に対する、前記光学粘着シートから前記第２はく離ライナーを剥離するための剥離力Ｆ２の比率が、０.１以上０.６以下である、はく離ライナー付き光学粘着シート。
  2. 前記第１はく離ライナーが、第１基材フィルムと、当該第１基材フィルムの前記光学粘着シート側に配置されて前記光学粘着シートに接する第１剥離層とを有し、
    前記第２はく離ライナーが、第２基材フィルムと、当該第２基材フィルムの前記光学粘着シート側に配置されて前記光学粘着シートに接する第２剥離層とを有し、
    前記第１剥離層の厚さに対する前記第２剥離層の厚さの比率が０.１６以上１５以下である、請求項１に記載のはく離ライナー付き光学粘着シート。
  3. 前記第１剥離層および／または前記第２剥離層がシリコーン剥離層である、請求項２に記載のはく離ライナー付き光学粘着シート。
  4. 前記光学粘着シートが、２５℃において１ＭＰａ以下のせん断貯蔵弾性率を有する、請求項１から３のいずれか一つに記載のはく離ライナー付き光学粘着シート。
  5. 前記光学粘着シートが、－４０℃～１００℃にわたって０.００５ＭＰａ以上のせん断貯蔵弾性率を有する、請求項１から４のいずれか一つに記載のはく離ライナー付き光学粘着シート。
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