JP2023009089A - 多孔質セラミックス焼結体およびそれを用いた用途 - Google Patents
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Abstract
Description
AxA’1-XByB’1-yO3-α
で表されることを開示する。ここで、式中、0<xであり、y<0.5であり、αは、電気的中性を保つための数値であり、Aは、ランタノイド元素、Ca、Sr、およびBaよりなる群の中から選ばれた少なくとも1つの元素であり、A’は、上記Aで選択された元素を除く、ランタノイド元素、Ca、Sr、およびBaよりなる群の中から選ばれた少なくとも1つの元素であり、Bは、Ti、Zr、Ce、Nb、Ta、およびGaよりなる群の中から選ばれた少なくとも1つの元素であり、B’は、Fe、Co、Cr、およびYよりなる群の中から選ばれた少なくとも1つの元素である。
前記酸化物イオン・電子混合伝導体は、バリウムストロンチウムコバルト鉄酸化物(BSCF)であってもよい。
1.5×10-3S・cm-1以上の電気伝導率を有してもよい。
本発明による酸化物イオン・電子混合伝導体を含有する固体酸化物型燃料電池用の空気極は、前記酸化物イオン・電子混合伝導体は、上述の多孔質セラミックス焼結体であり、これにより上記課題を解決する。
本発明による支持体と、支持体上に位置する酸素分離活性層とを備えた酸素透過膜は、前記支持体は、上述の多孔質セラミックス焼結体からなり、前記酸素分離活性層は、前記多孔質セラミックス焼結体を構成する酸化物イオン・電子混合伝導体と同じ酸化物イオン・電子混合伝導体からなり、これにより上記課題を解決する。
前記支持体は、500μm以上1500μm以下の範囲の厚さを有してもよい。
前記酸素分離活性層は、10μm以上500μm以下の範囲の厚さを有してもよい。
実施の形態1では、本発明の多孔質セラミックス焼結体およびその製造方法を説明する。
図3は、本発明の多孔質セラミックス焼結体を製造するプロシージャを示す図である。
実施の形態2では、本発明の多孔質セラミックス焼結体を用いた用途を説明する。
図4は、本発明の多孔質セラミックス焼結体を用いた酸素透過膜を示す模式図である。
セラミックス粒子として酸化物イオン・電子混合伝導体であるBa0.5Sr0.5Co0.8O3-δ(BSCF、有限会社日下レアメタル研究所製、平均粒径:0.5~1.0μm)を、デンプンとしてライススターチ(アミロース:アミロペクチン=20:80(質量比)、粒径:2.0~8.0μm、シグマアルドリッチ製)を用いた。分散媒として、蒸留水および必要に応じてエタノールを用いた。これらを、表1に示す混合物1~7の組成を満たすように混合した(図2のステップS210)。なお、バインダとして、ポリビニルアルコール(PVA)(98%水溶液、シグマアルドリッチ製)を、混合物1~7のBSCF(100重量部)に対して0.2重量部となるよう添加した。また、混合物は、超音波ホモジナイザーで分散させた。
混合物を表2に示す種々の条件で処理し、成形体を得た。詳細には、表2の条件A、Bにしたがって、混合物を、加熱した後、糊化体を得、それを金属プレート上で鋳込み充填し、冷蔵庫内に静置し、老化体を得た(図2のステップS220~S230)。次いで、冷凍庫中で保持し、乾燥炉を用いて大気圧乾燥/真空凍結乾燥器を用いて真空凍結乾燥(フリーズドライ)をし、成形体を得た(図2のステップS240)。表2の条件Cでは、液体窒素環境下で凍結させ、真空凍結乾燥した以外は、条件Bと同様であった。表2の条件Dは、冷蔵および冷凍を行うことなく、条件Cと同様の凍結、乾燥のみを行った。また、条件Eは、加熱、冷蔵、凍結および乾燥のいずれも何も処理しないものを意味する。
次いで、処理後の成形体を、表3に示す種々の条件で焼成し、焼結体を得た(図2のステップS250)。焼成に先立って、デンプンの乾燥および除去を行った。詳細には、デンプンを乾燥させるために200℃(昇温速度:0.2℃/分)で2時間保持し、さらにデンプンを乾燥させるために350℃(昇温速度:0.25℃/分)で2時間保持し、次いで、デンプンを焼失除去させるために500℃(昇温速度:0.5℃/分)で1時間保持した。なお、条件dは、焼成をしていないものを意味する。
表4の試料条件にしたがって、成形体または焼結体の試料1~33を作製した。表4の試料条件について説明する。例えば、例1の試料は、試料条件1-A-aによって作製されたことを示す。詳細には、「1」は、表1の混合物の組成1を表し、「A」は、表2の加熱、冷蔵、凍結および乾燥の条件Aを表し、「a」は、表3の焼成条件の条件aを表しており、例1の試料は、これらの組み合わせによって得られた試料である。
図7は、別の種々の例の焼結体の破断面のSEM像を示す図である。
図8は、さらに別の例の焼結体の破断面のSEM像を示す図である。
110 酸化物イオン・電子混合伝導体
120、392 連通する気孔(気孔連通構造)
130 気孔径
310 セラミックス粒子
320 デンプン
330 分散媒
350 糊化したデンプン
360 糊化体
370 再結晶化されたデンプン
380 凍結した水
390 老化体
391 成形体
400 酸素透過膜
410 支持体
420 酸素分離活性層
Claims (7)
- ランタンストロンチウムマンガン酸化物(LSM)、ランタンストロンチウム鉄酸化物(LSF)、ランタンストロンチウムコバルト酸化物(LSC)、ランタンストロンチウムコバルト鉄酸化物(LSCF)、サマリウムストロンチウムコバルト酸化物(SSC)、ビスマステルニウム酸化物、バリウムストロンチウムコバルト鉄酸化物(BSCF)、ランタンストロンチウムガリウムコバルト酸化物、ランタンストロンチウムガリウム鉄酸化物、ランタンストロンチウムガリウムニッケル酸化物、カルシウムチタン鉄酸化物、セリウムプラセオジム酸化物、ガトリニウムセリウムプラセオジム酸化物、イットリウム安定化ビスマス-銀(BYS/Ag)、エルビウム安定化ビスマス-金(ESB/Au)、ビスマスカルシウム酸化物、ビスマスイットリウム銅酸化物、ビスマスイットリウムサマリウム酸化物、および、ビスマスエルビウム酸化物からなる群から選択される酸化物イオン・電子混合伝導体からなり、
連通する気孔を有し、
50%以上75%以下の範囲を満たす開気孔率を有し、
0.05%以上4.0%以下の範囲を満たす閉気孔率を有し、
23%以上50%以下の範囲を満たす相対密度を有し、
0.5μm以上20μm以下の範囲を満たす気孔径を有する、多孔質セラミックス焼結体。 - 前記酸化物イオン・電子混合伝導体は、バリウムストロンチウムコバルト鉄酸化物(BSCF)である、請求項1に記載の多孔質セラミックス焼結体。
- 1.5×10-3S・cm-1以上の電気伝導率を有する、請求項2に記載の多孔質セラミックス焼結体。
- 酸化物イオン・電子混合伝導体を含有する固体酸化物型燃料電池用の空気極であって、
前記酸化物イオン・電子混合伝導体は、請求項1~3のいずれかに記載の多孔質セラミックス焼結体である、空気極。 - 支持体と、支持体上に位置する酸素分離活性層とを備えた酸素透過膜であって、
前記支持体は、請求項1~3のいずれかに記載の多孔質セラミックス焼結体からなり、
前記酸素分離活性層は、前記多孔質セラミックス焼結体を構成する酸化物イオン・電子混合伝導体と同じ酸化物イオン・電子混合伝導体からなる、酸素透過膜。 - 前記支持体は、500μm以上1500μm以下の範囲の厚さを有する、請求項5に記載の酸素透過膜。
- 前記酸素分離活性層は、10μm以上500μm以下の範囲の厚さを有する、請求項5または6に記載の酸素透過膜。
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