JP2022540545A - モジュール電解槽スタックおよび高圧で、かつ高い変換率で二酸化炭素をガス状生成物に変換するためのプロセス - Google Patents

Abstract

本発明は、セル（１００”）の個々のスタック（４０）を構築するのに使用されるバイポーラプレートアセンブリ内に形成された新規ガスおよび流体流構造を有する新規マルチスタックＣＯ２電解槽セル（１００”）により実施される電気分解を介して、高圧で、高い変換率でガス状二酸化炭素を気相生成物に変換する分野に関する。

Description

本発明は、ガス状二酸化炭素の電気分解を介して、高圧で、かつ高い変換率で気相生成物を生成させる分野に関する。よって発明はまた、電気分解を実施し、よって、二酸化炭素ガスを、優先的にさらなる工業プロセスにおいて供給原料として使用される状態にある様々な気相生成物に変換するための新規モジュール電解槽セルに関する。

二酸化炭素（ＣＯ_２）は温室効果ガスであり、よって、再生可能エネルギーを使用して、それを輸送燃料および汎用化学物質に変換することは、同時の生成物作製および炭素放出の環境修復への付加価値のあるアプローチである。潜在的にＣＯ_２の電気化学還元（および水素化）に由来する可能性がある世界中で生成される大量の化学物質は、この戦略の重要性をさらに強調する。再生可能エネルギー（例えば太陽または風力エネルギー）を使用した化学物質の電気合成は、地球に優しく、より持続可能な化学産業に寄与する。高分子電解質膜（ＰＥＭ）に基づく電解槽は、可能なＣＯ_２由来生成物の多様性のために、特に魅力的である。いくつかの産業実体が、そのような技術に興味を示しており、エネルギー／公益事業会社から、セメント生産および加工会社を含んで、石油およびガス会社に至る範囲である。

ＰＥＭに基づく水電解槽（すなわちＨ_２／Ｏ_２発生器）と同様に、ＰＥＭに基づくＣＯ_２電解槽の典型的な形態構成（コンフィギュレーション）は触媒と直接接触するイオン交換膜により分離される２つの流路、１つはアノード液用およびもう１つはカソード液用から構成される。カソード電極触媒は多孔性ガス拡散層（ＧＤＬ）上に固定され、拡散層は、典型的には流れる液体カソード液と接触しており、一方、ＣＯ_２ガスはＧＤＬを通って送られる。この配列は、本分野の公知の問題のいくつか、すなわち：（ｉ）電極での低濃度のＣＯ_２による電流制限、（ｉｉ）膜を通したアノードからのＨ^＋クロスオーバー、その結果としてのカソード液の酸性化、結果としてのＨ_２放出選択性の増加、（ｉｉｉ）生成物のアノードへの拡散（そこで、それらは酸化される）（生成物クロスオーバー）を克服することができる。そのような機器は現在のところ工業規模では市販されていないが、そのほとんどの構成要素（すなわちＧＤＬおよび触媒）、ならびに研究室サイズのセットアップ（約５ｃｍ^２電極サイズ）がすでに使用可能である。それにもかかわらず、ＰＥＭに基づくＣＯ_２電解槽の構造および動作条件はＣＯ_２電気分解の場合注意深く最適化されなければならない。

ＰＥＭに基づくＣＯ_２電気分解についての包括的レビューが、例えば、Ｐｒｏｇｒｅｓｓ ｉｎ Ｅｎｅｒｇｙ ａｎｄ Ｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎ Ｓｃｉｅｎｃｅ ６２ （２０１７） ｐｐ．１３３－１５４において提供され、フローＣＯ_２電解槽の性能に影響するパラメータが詳細に議論されている。分析は電気化学セル（マイクロ流体または膜ベースのいずれか）の基本設計コンセプト、使用される材料（例えば、触媒、サポート、など）、ならびに動作条件（例えば、電解質の型、圧力の役割、温度、など）に及ぶ。

欧州特許出願公開第３，３７５，９０７Ａ１号は、単一スタック電解槽の形態の二酸化炭素電解装置を開示し、これは、下記を含む：水または水酸化物イオンを酸化して酸素を生成させるアノードを含むアノード部分、二酸化炭素を還元して炭素化合物を生成させるカソード、カソード溶液をカソードに供給するカソード溶液流路、および二酸化炭素をカソードに供給するガス流路を含むカソード部分、アノード部分とカソード部分を分離するセパレータ、およびカソード部分において還元反応により生成される二酸化炭素の生成量を調整するように、カソード溶液の圧力と二酸化炭素の圧力の間の差圧を制御する差圧制御ユニット。

米国特許出願公開第２０１８／０２７４１０９Ａ１号は、ガス状物質をアノードおよびカソードの少なくとも１つに供給するガス供給ユニットを含むリフレッシュ材料供給ユニット、および電解セルのセル出力の要求基準に基づき、電源からの電流の供給および二酸化炭素および電解液の供給を中止し、リフレッシュ材料供給ユニットを動作させるリフレッシュ制御ユニットが備えられた単一スタック二酸化炭素電解装置に関する。

米国特許出願公開第２０１３／０１０５３０４Ａ１号は、二酸化炭素のギ酸塩およびギ酸を含む有機生成物への電気化学変換のための方法およびシステムに関する。システムの一実施形態は、高表面積カソードおよび二酸化炭素で飽和された重炭酸塩ベースの液体カソード液を含むカソードコンパートメントを含む第１の電気化学セルを含む。システムはまた、アノードおよび液体酸性アノード液を含むアノードコンパートメントを含む。前記第１の電気化学セルは、アノードとカソードの間に電位が適用されると、生成物ストリームを生成するように構成される。システムのさらなる実施形態は、第１のものと類似し、これと流体接続された別個の第２の電気化学セルを含み得る。

米国特許出願公開第２０１６／０３６９４１５Ａ１号は、電気化学装置において、特に、その供給物はＣＯ_２およびＨ_２Ｏの少なくとも１つを含む電解槽のために使用される触媒層を開示する。触媒層は、触媒活性元素およびイオン伝導性ポリマーを含む。イオン伝導性ポリマーは正電荷を持つ環状アミン基を含む。イオン伝導性ポリマーは、イミダゾリウム、ピリジニウム、ピラゾリウム、ピロリジニウム、ピロリウム、ピリミジウム、ピペリジニウム、インドリウム、トリアジニウム、およびそれらのポリマーの少なくとも１つを含む。触媒活性元素は、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｓｎ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ａｇ、Ｃｄ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｒｅ、Ｉｒ、Ｐｔ、Ａｕ、Ｈｇ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｉｎ、Ｔｌ、Ｐｂ、Ｂｉ、Ｓｂ、Ｔｅ、Ｕ、Ｓｍ、Ｔｂ、Ｌａ、ＣｅおよびＮｄの少なくとも１つを含む。

米国特許出願公開第２０１７／０３２１３３４Ａ１号は、ＣＯ_ｘ還元反応器において使用するための膜／電極接合体（ＭＥＡ）を教示する。ＭＥＡは還元触媒および第１のイオン伝導性ポリマーを含むカソード層、ならびに酸化触媒および第２のイオン伝導性ポリマーを含むアノード層を有する。アノード層とカソード層の間に、第３のイオン伝導性ポリマーを含むＰＥＭが配列される。ＰＥＭはアノード層とカソード層の間でイオン伝達を提供する。カソード層とＰＥＭの間に第４のイオン伝導性ポリマーを含むカソードバッファ層、カソードバッファもまた存在する。３つのクラスのイオン伝導性ポリマーが存在する：アニオン伝導体、カチオン伝導体、ならびにカチオンおよびアニオン伝導体。第１、第２、第３、および第４のイオン伝導性ポリマーの少なくとも２つは、異なるクラスのイオン伝導性ポリマーに由来する。

国際特許出願公開第２０１７／１７６６００Ａ１号は、ＣＯ_２変換のための電極触媒プロセスに関する。プロセスは、低い速度、高い過電圧および低い電子転換効率（すなわち、選択性）、触媒反応についての低い速度およびセンサについての高い電力要求の制限の１つ以上を克服することを目的とする新規触媒組み合わせを採用する。触媒組み合わせまたは混合物は、担持された、または担持されていない粒子の形態の少なくとも１つの触媒活性元素を含み、粒子は約０．６ｎｍ～１００ｎｍ、好ましくは０．６ｎｍ～４０ｎｍ、最も好ましくは０．６ｎｍ～１０ｎｍの平均粒子サイズを有する。触媒組み合わせはまた、例えば、正電荷を持つ環状アミン基、例えば、イミダゾリウムまたはピリジニウムを含むことができるヘルパーポリマーを含む。触媒活性元素およびヘルパーポリマーの触媒組み合わせは、ＣＯ_２の様々な反応生成物への変換のための単一スタック電気化学セルのカソード触媒層において使用されると、非常に有用である。

米国特許第１０，２０８，３８５Ｂ２号は、ＣＯ_２を様々な生成物、とりわけＣＯに変換するための、単一スタック電解槽セルを有する二酸化炭素電解装置を開示し、前記セルはカソード、アノード、二酸化炭素供給ユニット、電解液供給ユニット、および前記カソードおよびアノードを互いに分離するためのセパレータを含む。セルの他に、二酸化炭素電解装置は、電源、電源からアノードおよびカソードに電流を流すことにより還元反応および酸化反応を引き起こす反応制御ユニットをさらに含む。前記セルには、ガス状ＣＯ_２がカソード上で、液体電解質が少なくともアノード側で供給される。ガスおよび液体（複数可）がセル内で、それぞれ、ガスおよび液体流路（カソードおよびアノード電流コレクタにおいて形成される）を通して分配される。

前記から明らかなように、ＣＯ_２電気分解の分野における先行技術のほとんどは、単一スタック構造を使用して活性および生成物選択性を増強させるための、新規触媒の開発に焦点をあてている。同時に、簡単なバッチ型電気化学セルでは、反応についての最大達成可能速度は、水中でのＣＯ_２の低い溶解度（約３０ｍＭ）によりしばしば制限される。溶液（カソード液）が、連続流電解槽のカソードに送られる場合同様の問題が生じ、よって直接ＣＯ_２ガス供給（すなわち、電解質なし）電解槽セルが好ましくなるであろう。

よって、ＣＯ_２変換率を実際的意義のレベルまで増加させることが必要とされるであろう。別の言い方をすれば、物質移行制限を克服するために、高い変換率（例えば、少なくとも１５０ｍＡｃｍ^－２の電流密度）を有する、電気化学ＣＯ_２還元を実施するための連続流、直接ＣＯ_２ガス供給セットアップおよびプロセスが必要とされるであろう。

経済的に魅力のある様式でこのプロセスを推進するためには、（ｉ）できる限り選択的に、いずれかの生成物、（ｉｉ）経済的価値を有する生成物、および（ｉｉｉ）分離が容易な生成物を生成させることが重要であるということには本技術分野において広範な合意がある。よって、これらの目的を達成するために、下記で動作する電解槽セルが必要となるであろう：
・高い電流密度（高い反応速度につながる）、
・所望の生成物（複数可）についての高いファラデー効率（すなわち、投じられた全電流の大部分（Σ_ｉｊ_ｉ）が生成物形成（ｊ_{ｐｒｏｄｕｃｔ}）のために使用され、よって高い選択性が所定の生成物に向かって現れる）、ここで

・低い過電位（これは、下記として規定されるプロセスのエネルギー効率を決定し、

ここで、Ｅ^０ _{ａｎｏｄｅ}およびＥ^０ _{ｃａｔｈｏｄｅ}は、それぞれ、アノードおよびカソード反応の標準酸化還元電位であり、Ｖ_ｃｅｌｌは測定されたセル電圧である、ならびに
・下記として規定される、高い変換効率（これは変換されたＣＯ_２対ＣＯ_２供給量の比を与える）

電解槽セルがこれらの点のいずれかを満たさない場合、それは、実用スケールでは、他の非電気化学技術と競合することはできない。

よって、新規ＣＯ_２電解槽セルおよびプロセスもまた、必要とされ、この場合、上記目標を満たすためにセル構造および動作パラメータが最適化される。

さらに、とりわけ産業用途のために、大型の、スタックベースのモジュールＣＯ_２電解槽セル、すなわち１を超える、好ましくはいくつかの電解槽スタックから構成されるマルチスタック電解槽セルを提供することもまた、必要とされるであろう。ここで、前記スタックは比較的簡単に、かつ、安価に製造することができる。

ほとんどの場合、工業ＣＯ_２源は高圧のガス状ＣＯ_２を提供する。その上、他の生成物を生成するために、例えば、合成ガス、一酸化炭素、メタン、エタン、エチレン、等などの様々な気相炭素ベース物質を、供給原料として利用する工業プロセスは、高圧の供給原料を必要とし、ここで、以下では、「高圧」という用語は、約０バールから最大でも約３０バールまでの範囲に含まれる差圧値を示す。

欧州特許出願公開第３３７５９０７号明細書 米国特許出願公開第２０１８／０２７４１０９号明細書 米国特許出願公開第２０１３／０１０５３０４号明細書 米国特許出願公開第２０１６／０３６９４１５号明細書 米国特許出願公開第２０１７／０３２１３３４号明細書 国際特許出願公開第２０１７／１７６６００号パンフレット 米国特許第１０，２０８，３８５号明細書

これを考慮すると、とりわけそのカソード側で、高圧に耐えるＣＯ_２電解槽セルが明確に必要とされるであろう。

本発明のさらに追加的な目的は、要求される生成速度における、またはさらに、生成物の型における変更が生じた場合、容易に、かつ簡単に再構築することができるＣＯ_２電解槽セルを提供することである。

本発明の追加の目的、ならびに態様、特徴および利点は、下記記載において明記される。

上記目標は請求項１による連続流マルチスタック電解槽セルにより達成される。本発明によるセルのさらに好ましい実施形態は請求項２から１２において明記される。上記目的は、開始ガス状二酸化炭素を最終気相生成物（複数可）に変換するための、請求項１３によるＣＯ_２電解槽セットアップによりさらに達成される。本発明によるＣＯ_２電解槽の好ましい実施形態は請求項１４から２１により規定される。上記目的はまた、請求項２２による、ガス状二酸化炭素、ＣＯ_２を少なくとも１つの気相生成物に変換する方法により達成される。

以下では、発明は添付の図面を参照して詳細に記載される。

本発明による二酸化炭素電解槽セットアップの簡略化された動作を示し、（加湿）ＣＯ_２ガスがその中で使用される電解槽セルのカソード側で、調節されたアノード液がアノード側で供給される。 図１で示される二酸化炭素電解槽セットアップにおいて使用可能な単一のスタック電解槽セルの概略断面図である。 図２Ａで例示されるスタックの一部の拡大図である。 二酸化炭素ガスを様々な気相生成物に変換するために使用される３つのスタックを有する本発明による電解槽セルの特定の例示的な実施形態の完全な上方斜視図である。 二酸化炭素ガスを様々な気相生成物に変換するために使用される３つのスタックを有する本発明による電解槽セルの特定の例示的な実施形態の完全な下方斜視図である。 ｎ個のスタックを含み、１つの電解槽スタックが分解されている、本発明によるマルチスタック電解槽セルの一部分解図である。 セルの中間電解槽スタック（スタックｉ＋１）の第１の（アノード）構成要素、ならびにセルの隣接する中間電解槽スタック（スタックｉ）の第２の（カソード）部分（ここで、０＜ｉ＜ｎ－１、ｉ、ｎは整数である）として使用される、好ましい二つの構成要素からなるバイポーラプレートアセンブリの底面図である。 Ａ－Ａ断面についての図５で示されるバイポーラプレートアセンブリの断面図である。 Ｂ－Ｂ断面についての図５で示されるバイポーラプレートアセンブリの断面図である。 セルのＣＯ_２供給の観点から並流形態構成を達成するように組立てられた、図３Ａで示されるＡ－Ａ断面についての３－スタックセルの断面図であり、ここで、灰色で示される流路および空洞のシステムはセル内のＣＯ_２入口からＣＯ_２および生成物出口までのガス流の通り道を表す。 セルのＣＯ_２供給の観点から直列形態構成を達成するように組立てられた、図３Ａで示されるＡ－Ａ断面についての３－スタックセルの断面図であり、ここで、灰色で示される流路および空洞のシステムはセル内のＣＯ_２入口からＣＯ_２および生成物出口までのガス流の通り道を表す。 直列／並列形態構成での図３Ａで示されるＢ－Ｂ断面についての３－スタックセルの断面図であり、ここで、灰色で示される流路および空洞のシステムはセル内のアノード液入口からアノード液およびアノード生成物（特に水がアノード液として使用される場合Ｏ_２）出口までの流体（すなわちアノード液）流の通り道を表す。 本発明による電解槽セルにおいて使用されるカソード電流コレクタの表面で形成される様々なフローパターンを示し、ここで、図９（ａ）から（ｃ）はＣＯ_２がスタックに中心で送り込まれ、ＣＯ_２がスタックから外側の周辺リングに沿って収集されるいくつかの例示的な設計を示し、一方、図（ｄ）はＣＯ_２がカソード電流コレクタの外周でスタックに送り込まれ、ＣＯ_２がまた、スタックからカソード電流コレクタの外周であるが、ＣＯ_２が導入される点に対して反対にある位置で、二重らせんパターンを通過した後に、収集される、さらなる例示的な設計を示す。 組立て時のマルチスタック電解槽セルにおける２つの隣接するスタック／バイポーラプレートアセンブリ間での直列ガス流形態構成を達成するために使用されるアノード側スペーサ要素の可能な好ましい実施形態を示す。 組立て時のマルチスタック電解槽セルにおける２つの隣接するスタック／バイポーラプレートアセンブリ間での並列ガス流形態構成を達成するために使用されるアノード側スペーサ要素の可能な好ましい実施形態を示す。 上面図での、アノード電流コレクタ、すなわち、図５におけるバイポーラプレートアセンブリのアノード部分の可能な好ましい実施形態を示し、Ｏリングシーリングのために形成された空洞を強調する、その側面の１つにおけるフローパターンと共に形成されている。 底面図での、アノード電流コレクタ、すなわち、図５におけるバイポーラプレートアセンブリのアノード部分の可能な好ましい実施形態を示し、Ｏリングシーリングのために形成された空洞を強調する、その側面の１つにおけるフローパターンと共に形成されている。 直列または並列ガス流形態構成で組立てられたマルチスタック電解槽セルにおける単一スタックの分解図である。 直列または並列ガス流形態構成で組立てられたマルチスタック電解槽セルにおける単一スタックの分解図である。 直列または並列ガス流形態構成のいずれかで組立てられた本発明による電解槽セルにおいて適用される個々の電解槽スタックの数の増加の効果を示し、特に、プロット（ａ）では、異なるＣＯ_２供給速度での、１－スタックおよび３－スタック直列接続電解槽を用いて達成することができるΔＵ＝－２．７５Ｖ／スタックでの電気分解中のＣＯ_２変換がプロットされ、プロット（ｂ）では、並列に接続された（同一のスタック正規化ガス供給を有する）１つのスタックまたは３つのスタックから構成される電解槽セルを用いて達成することができる、異なるセル電圧での電気分解中のＣＯ_２変換が示される。 線形掃引ボルタンメトリー（ＬＳＶ）により、ν＝１０ｍＶｓ^－１掃引速度で異なる触媒を含むカソードガス拡散電極（ＧＤＥ）を用いて記録された、合成ガス（Ａｇ触媒上Ｈ_２／ＣＯ混合物）または炭化水素（Ｃｕ触媒上ＣＨ_４およびＣ_２Ｈ_４）形成のために使用される、本発明による３－スタックＣＯ_２電解槽セルの電流密度対動作スタック－電圧を示す。 スプレーコーティングによりジグラセット（Ｓｉｇｒａｃｅｔ）３９ＢＣカーボン紙上に固定された、１ｍｇ ｃｍ^－２Ａｇ含有カソードＧＤＥを用いて、本発明による３－スタックＣＯ_２電解槽セルについて、ΔＵ＝－３Ｖ／スタックで得られたクロノアンペロメトリー曲線である。 本発明による３－スタックＣＯ_２電解槽セルを用い、Ａｇ触媒［プロット（ａ）］またはＣｕ触媒［プロット（ｂ）］を使用して実施された、ΔＵ＝－２．７５Ｖ／スタックでのクロノアンペロメトリー測定中に記録されたガスクロマトグラムを示す。 異なるセル電圧での、ＣＯおよびＨ_２形成についての部分電流密度（左の縦軸）、ならびに部分電流密度比（右の縦軸）を示す（クロノアンペロメトリーおよびガスクロマトグラフィー測定により得られる）。 カソードＧＤＥ中のＡｇ触媒量の関数としての、ΔＵ＝－２．７５Ｖでの電気分解中のＨ_２およびＣＯ形成についての部分電流密度（左の縦軸）ならびにＣＯ_２変換（右の縦軸）を示す。 適用したカソード間隔の関数としての、ΔＵ＝－２．７５Ｖでの電気分解中のＨ_２およびＣＯ形成についての部分電流密度（左の縦軸）ならびにＣＯ_２変換（右の縦軸）を示す。 本発明による電解槽セルのカソード側において適用されたフローパターンの深さの関数としての、ΔＵ＝－２．７５Ｖでの電気分解中のＨ_２およびＣＯ形成についての部分電流密度（左の縦軸）ならびにＣＯ_２変換（右の縦軸）を示す。 本発明による電解槽セルのカソードコンパートメントにおける二酸化炭素流速（表面積を用いて正規化）の関数としての、ΔＵ＝－２．７５Ｖでの電気分解中のＨ_２およびＣＯ形成についての部分電流密度（左の縦軸）ならびにＣＯ_２変換（右の縦軸）を示す。 本発明による電解槽セルにおいて起こるアノード液（１Ｍ ＫＯＨ）温度（約９ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１供給速度で）の関数としての、ΔＵ＝－２．７５Ｖでの電気分解中のＨ_２およびＣＯ形成についての部分電流密度（左の縦軸）ならびにＣＯ_２変換（右の縦軸）を示す。 本発明による電解槽セルにおいて実施される電気分解中の、様々なＣＯ_２差圧下でν＝１０ｍＶｓ^－１掃引速度にて記録されたＬＳＶ曲線を示す。 ＣＯ_２差圧の関数としての、異なるセル電圧での電流密度（プロットＡ）およびΔＵ＝－２．７５Ｖで電気分解中の部分電流密度比（プロットＢ）を示す。

特に、本発明は、高い差圧で、高い変換率で動作することができる二酸化炭素電解槽セルの新規構成要素および新規アセンブリに関する。それはそれぞれ、カソード側およびアノード側での、ガス状二酸化炭素の気相生成物への電気化学還元（下記表１を参照されたい）および酸化反応（例えば、水の酸化反応、Ｈ_２Ｏ－２ｅ^－＝２Ｈ^＋＋０．５Ｏ_２）に基づき、使用される二酸化炭素は優先的に加湿され、その後、電解槽セル中に送り込まれる。

提案した技術的新規性およびモジュール構造のために、提示した電解槽セル構造は高度にスケーラブルで柔軟である。セルは、圧力耐性を維持しながら、そのサイズ／寸法および使用されるスタックの数の両方の観点から容易に拡大縮小することができる。よって、ＣＯ_２電気分解の分野におけるマルチスタック形態構成の新規概念に基づき、ＣＯ_２電解槽セルが構築され、この場合、スタックの数は実に１０以上までであり、好ましくは２から７、より好ましくは３から６の範囲であり、最も好ましくは、それは３、または４、または５、または６である。

さらに、セル構造により、個々の電解槽スタックを、ガス管理の観点から並列にもしくは直列に、または混合様式で結合させることができる。驚いたことに、電解槽セルの１つの要素のみを変更する（および、他を再配列させる）ことにより、動作を直列から並列に切り換えることができることが見出された。よって、セルは、必要に応じて並外れて高い変換率または変換効率のいずれかを達成するように動作させることができる。採用される触媒、ガス拡散層およびイオン交換膜により、異なる気相生成物の生成において柔軟性が得られる。これにより、本発明によるＣＯ_２電解槽セルの、化学、石油、およびエネルギー産業などの様々な産業における適用が可能になる。本発明は、ＣＯ_２電解槽セルのみに制限されず、適切な通常の改変で、それは、他の電気化学セットアップ（例えば、アンモニア生成のためのＮ_２－還元セル）に同様に適用することができることに注意すべきである。

本発明では、いくつかのスタック（電極触媒層および膜）は直列に（電気的に）接続され、バイポーラプレートアセンブリにより閉じ込められ、１つの側で１つのスタックのアノードとして、および、他の側で後続のスタックのためのカソードとして機能する（ＰＥＭ燃料電池または水電解槽と同様）。

特定のマルチスタックセル構造は、前記個々の電解槽スタックの形成における、二つの構成要素からなるバイポーラプレートアセンブリの適用により実現される。ここで、ある一定のバイポーラプレートアセンブリの第１の構成要素はスタックのアノード部分を形成し、前記バイポーラプレートアセンブリの第２の構成要素は、前記スタックの隣に配列されたスタックのカソード部分を形成する。このように、一連の電解槽スタックが形成され得、セル内のカソード／アノード流路のいくつかのフロー構造要素、すなわち、カソード部分についてのガス流のための空洞およびチャネル、ならびに、セルのアノード部分についての液体流のための空洞およびチャネルが、バイポーラプレートアセンブリの第１および第２の構成要素の反対側表面上／内およびその間で準備される。

さらに、直列／並列流路形態構成は、選択的に、リング状スペーサ要素、すなわちアノード側距離を形成することにより達成され、これらは実際に、セルが組立てられた時に、電解槽セル内で後続バイポーラプレートアセンブリを、貫通チャネルと共に支持し、特に、モジュール構造と調和して、２つの異なる種類のスペーサ要素が提供され、第１の型は、スペーサ要素の周辺部において単一の内部ガス輸送チャネルを有し、第２の型はスペーサ要素の周辺部において互いに正反対に配置された２つのガス輸送チャネルを有する。電解槽セルを組立てる場合、後続のバイポーラプレートアセンブリ間で第１の型のスペーサ要素を使用すると、セル内で連続ガス流路の形成が可能になり（すなわち、個々のスタックはセルのガス管理の観点から直列に接続される）、後続のバイポーラプレートアセンブリ間で第２の型のスペーサ要素を使用すると、セル内に並列セクションを有するガス流路の形成が得られる（すなわち、個々のスタックの各々内のスタックガス流路がセルのガス管理の観点から並列に接続される）。前記特定のスペーサ要素の使用によって、直列セクションおよび並列セクションを均等に含むことができるマルチスタック電解槽セル内で構造化されたガス流路を確立することも可能になる。

すなわち、バイポーラプレートアセンブリおよび末端ユニットの機能は複雑であり：（ｉ）それらは触媒層と接触する電流コレクタを形成し、（ｉｉ）反応物はこれらのプレート内で形成されるチャネルを通して触媒層に送られるので、それらは、セル活性領域への反応物供給、および生成物の適正な出口を担当し（ｉｉｉ）これらが、セルの機械強度に寄与する。さらに、それらは電解槽セルの熱管理においても重要な役割を果たす。この目的を果たすために、面内流路システムが、表面積を増加させ、輸送プロセスを助けるために、その表面内の前記要素の各々上で形成される。前記流路は、初めて特定的に最適化された特定形状の様々な流れ場設計に組織化される。

本発明によるＣＯ_２電解槽セルにおいて使用されるさらなる構成要素は、チタン（Ｔｉ）フリット（Ｔｉ－フリット）製の、特注設計の組立てられたアノード側構造要素である。前記Ｔｉ－フリットは異なる平均粒子サイズのＴｉ粉末で作られる。Ｔｉ－フリットは実際には、Ｔｉ－粒子をプレスすることにより製造される。アノード触媒はこのＴｉ－フリット上に直接、例えば湿式化学合成により堆積させられ、または別個に合成され、Ｔｉ－フリット上にその後、固定される。

本発明によるＣＯ_２電解槽セルにおいて適用されるカソード触媒に関しては、バイポーラプレートアセンブリと直接接触する、高表面積炭素サポート（すなわち、ＧＤＬ）上に固定される。ＣＯ_２ガスがこのＧＤＬを通して触媒に送られる。同時に、触媒はＰＥＭと直接接触し、容易なイオン輸送が可能になる。

本発明によるＣＯ_２電解槽セル内で採用されるさらに追加的な構成要素は、両方、すなわち、セルのカソード側およびアノード側端に配列された特定の末端ユニット内で形成される圧力チャンバである。前記圧力チャンバは、両側からスタック上で適応性のある圧力制御を提供し、よって、スタック全体に均一な圧力分布を提供する。この構造はセル本体の変形を阻止し、よって、内部構成要素間の接触面積の減少が回避される。これにより、高圧であっても安定なセル抵抗が得られる。重要なことには、末端ユニットの適用は、セル内の圧力制御手段としての可動部品（例えば、ピストンまたは弁）または弾塑性要素の要件を排除する。さらに、外圧制御とは異なり、前記末端ユニットでの圧力チャンバの採用は本質的に安全である。というのも、圧力チャンバ内の圧力は、電解槽スタックにおいて発生する圧力よりも決して高くならないからである。圧力と関係ない電気化学性能を確保するために、圧力チャンバは対で適用され、すなわち、１つは本発明による電解槽セルのカソード側およびもう１つはアノード側である。

図１は、カソード側のカソード１０１、アノード側のアノード１０３ならびに前記カソード１０１およびアノード１０２を互いに分離するためのセパレータ１０２を含むセル１００に送り込まれたガス状ＣＯ_２の電気分解により、ガス状生成物を高圧で、高い変換率で生成させるために使用されるＣＯ_２電解槽（電気化学）セル１００を含むＣＯ_２電解槽セットアップ２００の例示的な実施形態を示し、ここで、セパレータ１０２は好ましくは、ＰＥＭ要素（例えば、アニオン交換膜またはカチオン交換膜またはバイポーラ膜）である。前記セル１００には、少なくとも１つのガス入口１０１ａおよび少なくとも１つのガス出口１０１ｂが備えられ、どちらもセル１００のカソード側とガス接続される。前記セル１００にも、少なくとも１つの流体入口１０３ａおよび少なくとも１つの流体出口１０３ｂが備えられ、どちらもセル１００のアノード側と流体接続される。セットアップ２００は、ガス状ＣＯ_２源２０１、ガス状ＣＯ_２を加湿するための加湿器２０３、電気化学セル１００にエネルギー供給する電源２２０、セル１００のアノード側で使用されたアノード液２１３を再生するためのアノード液リフレッシャーユニット２１１、セル１００のカソード側においてガス状ＣＯ_２の電気分解により生成したガス状生成物（複数可）から水分を除去するための水分離器２０８、セル１００を加圧しセル内１００で高圧（３０バールまで、好ましくは２０バールまで）を維持するための背圧調整弁２０９、ならびに気相生成物容器（図示せず）に開口するガス状生成物出口２１６をさらに含む。ＣＯ_２源２０１として、純粋ガス状ＣＯ_２源またはＣＯ_２をガス混合物の形態で供給する源のいずれかが使用され得る。任意で、セットアップ２００は、セル１００のカソード側に送り込まれるガス状ＣＯ_２のマスフローを正確に制御するためのマスフローコントローラ２０２およびセル内１００で広がる圧力を特徴づけるための適切な圧力計２１０、２１０’のいずれかをさらに含む。ＣＯ_２源２０１はセル１００のガス入口１０１ａに適切なパイプ２０４を介して接続され、一方、生成物出口２１６はセル１００のガス出口１０１ｂにさらなるパイプ２０７を介して接続される。その結果、連続流路が前記ＣＯ_２源２０１から生成物出口２１６までセル１００のカソード側を通って形成する。マスフローコントローラ２０２は、好ましくは、パイプ２０４中にＣＯ_２源２０１の下流で挿入される。加湿器２０３は好ましくはパイプ２０４にマスフローコントローラ２０２の下流で挿入され、ガス状ＣＯ_２がセル１００に入る前に加湿される。加湿器２０３は好ましくは温度制御された通気型加湿器であるが、しかしながら、任意の他の種類の加湿器もまた、ここで適用可能である。任意で、圧力計２１０もまたパイプ２０４に挿入され、セル１００における入口圧力が連続してモニタされる。水分離器２０８がパイプ２０７にセル１００の下流で挿入される。背圧調整弁２０９がパイプ２０７に前記水分離器２０８の下流で挿入される。水分離器２０８および背圧調整弁２０９としては、当業者には明らかであるように、任意の種類の水分離器および圧力調整弁が使用され得る。任意で、さらなる圧力計２１０’がパイプ２０７にセル１００と背圧調整弁２０９の間で挿入され、セル１００における出口圧力が連続してモニタされる。よって、圧力計２１０、２１０’により、セル１００を通る圧力降下もまた、決定され得る。

セル１００のアノード側はその流体出口１０３ｂおよびパイプ２０５を通して、アノード液リフレッシャーユニット２１１の入口ポート２１１ａと流体接続される。さらに、セル１００のアノード側はその流体入口１０３ａおよびパイプ２０６を通して、アノード液リフレッシャーユニット２１１の出口ポート２１１ｂと流体接続される。よって、閉じた連続流路がセル１００のアノード側で、前記アノード側とアノード液リフレッシャーユニット２１１の間に形成する。この閉じた流路を通して、アノード液２１３が、好ましくはパイプ２０６中に挿入されたポンプ２１５により、アノード側と、アノードにおいて形成される流体チャネルの適切なシステムを通して、セル１００におけるアノード側での電気化学反応（複数可）において起こる悪くなったアノード液（必要なら）をリフレッシュするリフレッシャーユニット２１１との間で循環される。さらに、前記アノード液リフレッシャーユニット２１１において通気の可能性を提供するために、前記ユニットにはまた、通気手段２１４が備えられ、これを通して、アノード液２１３のリフレッシュメントのプロセス中に悪くなったアノード液２１３から分離された、リフレッシャーユニット２１１で蓄積する過剰なガスがユニットから出て行くことができる。ＣＯ_２電解槽セットアップ２００、ひいては、同様にセル１００の最適動作のために、アノード液リフレッシャーユニット２１１はアノード液２１３の温度を調節する、すなわちそれを冷却／加熱するための適切な調節手段（ｔｅｍｐｅｒｉｎｇ ｍｅａｎｓ）２１２と熱的結合している。この目的を達成するために、当業者には明らかであるように、任意の種類の調節手段、すなわち、冷却器／ヒーター手段が使用され得る。

セル１００の電力供給に関する限り、前記電源２２０の負極が、セル１００のカソード側、特にカソード側接触板と電気的に接続され、一方、前記電源２２０の正極が、セル１００のアノード側、特にアノード側接触板と電気的に接続される（後で詳細に記載される）。前記電源２２０は、送電網自体、または、任意の局所電源、すなわち太陽、風力、原子力源のいずれかとすることができる。使い捨てまたは二次電池のいずれかである電池が、電源２２０として等しく使用され得る。

動作では、二酸化炭素（純粋か、またはガス混合物）が最初に制御された温度で（優先的に約２０℃から約７０℃の範囲である）加湿され、次いで、セル１００のカソード側に送られる。ここで、カソードへの溶液の供給はない。加湿ＣＯ_２ガスのみがカソード側に送られる場合、反応物濃度は触媒上で非常に高いままであり、そのため、高い反応速度（電流）が達成できる。さらに、溶液供給がないので、反応物はこのストリームにより未反応のまま洗い流されない。反応物の型はセル性能に重要で複雑な効果を有するので、供給の型に関するこの改変は、ほとんどの先行技術解決策と比べて著しい相違を表す。提示されるＣＯ_２電解槽セットアップ２００では、ガス相生成物のみが、セル１００において起こる電気分解反応において形成する。セル１００において使用される触媒および適用したＣＯ_２電気分解反応によって（表１を参照されたい）、様々な生成物が得られ、例として（ｉ）合成ガス（制御された組成を有するＣＯ／Ｈ_２混合物）および（ｉｉ）エチレンがここで言及される。カソード部分において、すなわちカソード側構築要素（後で記載）内で作製される流路のシステム内で形成するガス状生成物はセル１００を出て行き、次いで、水分離器２０８に導入され、水分が除去される。アノード液２１３（水溶液として採用、その型は使用されるセパレータ１０２の型、すなわち適用したイオン交換膜に依存する）は直接、かつ、連続してセル１００のアノード側に、ポンプ２１５により送り込まれる。前記アノード液２１３は、次いで、アノード側構築要素内で作製された流路のシステムにおいてセル１００を通って流れ、その経路に沿ってＣＯ_２の電気分解反応で形成するガス状酸素を収集する。アノード液２１３のストリームがセル１００を出て行く時、前記セル１００中に再循環される前に、前記アノード液２１３中の酸素含量がアノード液リフレッシャーユニット２１１内に放出され、次いで、前記通気手段２１４を通して排出される。とりわけ、他の付加価値のあるアノードプロセス（水酸化以外、例えば塩素形成またはアルコール酸化）は、当業者には明らかであるように、ＣＯ_２変換に結合させることができ、前記セットアップ２００／セル１００の構造は全く水酸化に限定されない。さらに、セットアップ２００の動作中、セル１００内の圧力は、背圧調整弁２０９により連続して制御される。よって、ほとんどの先行技術解決策とは対照的に、電解槽セル１００は実際には連続する差圧下で稼働する。

図２Ａは、図１で示されるＣＯ_２電解槽セル１００／セットアップ２００において使用することができる単一の例示的なＰＥＭ電解槽スタックの概略断面図であり、図２Ｂは図２Ａで示されるｂ－ｂ線近くで得られたスタックの一部の拡大図である。前記スタックは、ＰＥＭ、特にイオン交換膜７、１０２を含み、これは、前記膜７の両側にその周辺端部分に沿って配列された（すなわちカソード側およびアノード側）スペーサ要素９（ａ、ｂ）により、定位置に維持される。膜７はセパレータ要素として機能し、それは、スタックのカソード１０１およびアノード１０３（すなわちカソード側およびアノード側）を互いに分離する。カソード側では、膜７に隣接し、これと直接接触して配列された（カソード）触媒層６ｂが存在する。触媒層６ｂ上では、膜７から離れたその表面に、ガス拡散層６ａが前記触媒層６ｂと直接接触して配列される。このガス拡散層６ａ上に、カソード電流コレクタのプレート５が前記ガス拡散層６ａと直接接触して配列される。

ここで、膜７は、２、３の例だけでも挙げると、例えばＦｕｍａｓｅｐ、ＳｅｌｅｍｉｏｎおよびＳｕｓｔａｎｉｏｎの商標名で入手可能なアニオン交換膜であり、これにより、動作では、水酸化物イオン（ＯＨ^－イオン、電荷、よって電流）の移動がスタックのカソード側とアノード側の間でそのバルクを通って可能になり、一方、それを通ってアノード側からカソード側までの水（Ｈ_２Ｏ）拡散が、ＣＯ_２の電解還元においてカソード側で起こる。この場合、電子は膜７を通して輸送されないので、前記膜７は実際には、スタックのカソード側とアノード側の間で電気絶縁層として機能する。当業者には明らかであるように、カソード側で実行される電解反応によって、例えばＮａｆｉｏｎおよびＡｑｕｉｖｉｏｎの商標名で入手可能なカチオン交換膜、またはさらなるバイポーラ膜（例えばＦｕｍａｓｅｐ ＦＢＭ）は等しく膜７として採用することができる。

一方、カソード電流コレクタ５は電流分配要素として機能し、すなわち、それは外部電源から受け取った電流を、カソード側接触板（以下で記載）を通してカソード側ガス拡散層６ａ上に均一に分配し、他方、前記カソード側ガス拡散層６ａの圧縮のための適切な空間を提供する。カソード電流コレクタ５は、膜７に面するカソード電流コレクタ５の表面上／内で形成された高さＭの面内流路５”のシステムを含み、前記流路５”のシステムは様々な幾何学パターンに対応する（例えば図９を参照されたい）。流路５”のパターン形成により、カソード側ガス拡散層６ａ上でのガス状ＣＯ_２の均等な分配が可能になる。カソード電流コレクタ５にはまた、貫通開口の形態で、ガス状ＣＯ_２をガス拡散層６ａに供給するための入口およびスタックのカソード側で、ＣＯ_２の電気分解反応（還元）において形成するガス状生成物を排出するための出口が提供される。

カソード側ガス拡散層６ａにより、動作において、膜７と接触するカソード触媒層６ｂへのＣＯ_２輸送が可能になり、そこで、ガス状ＣＯ_２の還元反応が起こり、よって所望の生成物が形成する。ガス拡散層６ａはまた、前記ガス状生成物（ある量の変換されていないＣＯ_２も含む混合物の形態で）の、スタックのＣＯ_２および生成物出口に向かうカソード流路構造に沿った輸送を可能にする。有効な輸送特性を提供するために、カソード側ガス拡散層６ａとして、炭素布、炭素フェルトおよび炭素フィルムのいずれが使用され得、好ましくは、当業者に知られているように、微小孔性層で修飾される。カソード触媒６ｂとして、複数の触媒が使用され得、この場合適用されるカソード触媒は好ましくはＡｇ／ＣおよびＣｕ／Ｃ触媒である。ガス拡散層６ａおよびカソード触媒層６ｂは図２Ｂで示されるように、全厚Ｈを有し、これはカソードコンパートメント間隔を表す。

今度は、アノード側では、膜７に隣接し、これと直接接触して配列されたアノード触媒層８ｂが存在し、ここで、ＩｒＯ_ｘ、ＲｕＯ_ｘ、ＮｉＯ_ｘ、およびＴｉＯ_ｘが非常に好ましいアノード触媒である。アノード触媒層８ｂ上では、膜７から離れたその表面上に、アノード側ガス拡散層８ａが前記アノード触媒層８ｂと直接接触して配列される。前記アノード側ガス拡散層８ａは、２～３例挙げると、異なる平均粒子サイズ（好ましくは５０－２００μｍの範囲）のプレスされたＴｉ粉末の形態のチタン－フリット（Ｔｉ－フリット）の層または異なる平均粒子サイズ（好ましくは５０－２００μｍの範囲）のプレスされたＮｉ粉末の形態のニッケル－フリット（Ｎｉ－フリット）層、チタン－メッシュ（Ｔｉ－メッシュ）またはニッケル－メッシュ（Ｎｉ－メッシュ）（どちらも好ましくは５０－２００μｍの範囲のワイヤ厚さおよび細孔サイズを有する）で形成される。アノード側ガス拡散層８ａ上では、アノード電流コレクタのプレート１０が前記ガス拡散層８ａと直接接触して配列される。アノード電流コレクタ１０はまた、膜７に面するアノード電流コレクタ１０の表面に形成された流路５’のシステムを含む。

一方、アノード電流コレクタ１０は、電流分配要素として機能し、すなわち、それは外部電源から受け取った電流をアノード側接触板（以下で記載）を通してアノード側ガス拡散層８ａ上に均一に分配し、他方、アノード側ガス拡散層８ａの圧縮のための適切な空間を提供する。アノード電流コレクタ１０にはまた、貫通開口の形態で、液体アノード液をアノード側ガス拡散層８ａに供給するための入口およびアノード側で起こるアノード液の電気分解反応（酸化）においてスタックのアノード側で現れる液体アノード液およびアノード生成物（例えば、アノード液がまた水を含む場合ガス状Ｏ_２）の混合物を排出するための出口が提供される。

当業者には明らかであるように、カソード側ガス拡散層６ａ、カソード触媒層６ｂ、膜７、アノード触媒層８ｂおよびアノード側ガス拡散層８ａは組み合わせて単一のユニット、すなわち膜／電極接合体にすることができ、前記接合体の形態で適用することができ、そのような膜／電極接合体をカソード電流コレクタ５とアノード電流コレクタ１０（どちらも、これと電気接触し、ガス／流体連結している）の間に配列させ、前記接合体をアノード側スペーサ要素９ａ、９ｂにより適正に配置することにより、モジュール電解槽スタックが構築される。ここで、このように得られた、図２で示される電解槽スタックは本質的には、ゼロギャップ電解槽スタックであり、以下で記載されるように、これはまた、モジュール構造のマルチスタックＣＯ_２電解槽セル１００”を構築するために使用することができることにも注意すべきである。

図３および４は１を超える電解槽スタックモジュールを有する例示的なマルチスタック電解槽セル１００’、１００”を示す。特に、図３Ａおよび３Ｂはそれぞれ、電解槽セル１００’の上方および下方斜視図であり、ガス状ＣＯ_２を、高圧で、高い変換率で電気分解によりガス状生成物に変換するために使用される、３つの電解槽スタックを含む。図４は本発明によるマルチスタック電解槽セル１００”の一部分解図であり、これは、ｎ個のスタック４０（ｎは正整数である）を含み、一連のスタック４０において１つの電解槽スタックが分解されている。しかしながら、実施上の配慮点によれば、ヒトは少なくとも１つから実に１０以上範囲の数ｎを選択し、特に、適用したスタックの数ｎは、１つの電解槽セル１００”において、好ましくは２と７の間、より好ましくは３と６の間であり、最も好ましくは３、または４、または５、または６である。

図３Ａ、３Ｂおよび４で見てわかるように、電解槽セル１００’、１００”はモジュール構造を有し、セル１００’、１００”を構築するために使用される構成要素が異なる機能の板状要素の形態で提供される。板状構成要素は任意の平面形状を有することができ、図３Ａ、３Ｂおよび４で示される例示的な実施形態では、構成要素は本質的には円形状である。さらに、前記構成要素のセル１００’、１００”への高速組立ておよび／または再組立てを助けるために、板状構成要素の各々に、その周辺端に形成された組立て補助凹部５２が提供される。よって、組立て補助凹部５２はどのように構成要を適正に組み合わせて、セルにするかを明確に示し、構成要素の正確な配列／配向では、前記凹部５２は整合される。

前記構成要素を組立ててセルにすると、得られたセルは個々の電解槽スタックを長手方向に沿って並べて含む。ここで、および、今後は、「長手方向」という用語は、前記板状構成要素の表面に本質的に垂直である方向を示す。よって、図３Ａ、３Ｂおよび４に示されるように、板状構成要素には、前記長手方向に沿って複数の貫通穴が提供される。前記穴の一部は開口穴１ａとして機能し、前記構成要素を組立ててセル１００’、１００”にするために使用される収縮チューブおよびパッドを有するねじ１を受け入れ、次いで、前記構成要素を密閉様式で、個々の開口穴１ａに挿入されたねじ１上にねじ込まれるパッドを有するねじ－ナット１４により接続させる。互いに適正に整合され、穴の各々の周りおよび板状構成要素間に配列させることができる特定のチャネルシーリング手段（以下で詳述）により密閉されるように構成された、前記板状構成要素内に形成された穴の残りの部分は、セル１００’、１００”内のカソードおよびアノード側輸送チャネル構造の長手方向フロースルー部分を形成するように機能する。特に、カソード側では、前記穴の１つが、ガス状ＣＯ_２を、セル内でのＣＯ_２供給および輸送の観点から直列または並列（または混合）形態構成のいずれかで組立てられた電解槽スタック４０中に導入するガス入口２１として機能し、一方、前記穴の別の２つは、（ｉ）液体アノード液を直列／並列形態構成で組立てられた電解槽スタック４０中に導入するための流体入口２３および（ｉｉ）悪くなったアノード液を、アノード側電気分解反応（複数可）において個々のスタック４０で形成するガス状アノード生成物（例えばＯ_２）と共に排出する流体出口２４として機能する。今度は、アノード側で、前記穴の１つが過剰に供給された未反応ＣＯ_２をＣＯ_２のカソード側電気分解においてスタック４０で形成するガス状カソード生成物と共に排出するためのガス出口２２として機能する。

以下、図４について説明すると、本発明によるマルチスタックＣＯ_２電解槽セル１００”が、電気分解によりガス状ＣＯ_２を分解し、よって、適用した触媒およびアノード液によって、様々なガス状生成物を生成させるために使用される。この目的を達成するために、セル１００”は、カソードおよびアノード側輸送チャネル構造の長手方向部分を通して、互いに隣接して、密閉流体／ガス連結して配列されたある一定数ｎの電解槽スタック４０を含む。さらに、前記電解槽スタック４０は、互いに、およびセル１００”の電気端子と、すなわちカソード側およびアノード側接触板４、１１と直列に、電気的に結合される。よって、セル１００”は、カソード側末端ユニット２６と長手方向に沿って前記連続の反対端に配列されたアノード側末端ユニット２７の間に挟まれた、相互に連結された中間スタックから構成される一連の電解槽スタック４０を含む。

カソード側末端ユニット２６は、一連の電解槽スタック４０をセル１００”のカソード側で閉じる。カソード側末端ユニット２６の内面は前記連続の第１のスタック４０と直接接触し、一方、カソード側末端ユニット２６の外面は、実際には、環境に曝露される。カソード側末端ユニット２６はそれ自体モジュール構造を有し、それは、内面が関連するカソード側接触板４、前記カソード側接触板４上に配列されたカソード側絶縁材３および前記外面がカソード側絶縁材３上に配列されたカソード側エンドプレート２を含む。カソード側エンドプレート２には、それぞれ、セル１００”のカソードおよび／またはアノード輸送チャネル構造とガス／流体連結した開口が提供され、絶縁材３および接触板４において、関係する開口、すなわち、ＣＯ_２供給のためのガス入口２１、アノード液供給のための流体入口２３および悪くなったアノード液（およびアノード生成物）排出のための流体出口２４と適正に整合されて形成される個々の開口を通してである。セル１００”の組立てられた状態では、カソード側末端ユニット２６内で互いに整合されて形成される開口は連続長手方向密閉流路を形成し、その各々が第１の電解槽スタック４０の個々の開口に開口する。ここで、シーリングが、エンドプレート２と絶縁材３、絶縁材３と接触板４、ならびに接触板４と前記第１のスタックの間で、個々の開口の周りに配列された、適切なサイズとされたシーリング要素（好ましくは耐食プラスチック材料（例えばＶｉｔｏｎ（登録商標））製のＯ－リング１５、１６、１７の形態）により達成される。カソード側エンドプレート２が機械強化要素として、貫通ねじ１によるセル１００”の耐圧性を増強させるように機能する。カソード側絶縁材３がエンドプレート２とカソード側接触板４の間の電気絶縁財として機能する。カソード側絶縁材３はまた、カソード側圧力チャンバを収容し、これは、セル１００”がその動作の開始時に加圧される時に、セル１００”の内部構成要素のカソード側エンドプレート２に向かっての起こり得る移動を阻止する。前記圧力チャンバはカソード側絶縁材３のバルクにおいて中空空洞として形成され、セル１００”が組立てられた場合、カソード側エンドプレート２の所定の部分上に延在する。そのような場合、カソード側圧力チャンバはカソード側絶縁材３内の前記空洞の周りの円形溝内で、絶縁材３とエンドプレート２の間に配列されるＯ－リング１５により密閉される。さらに、カソード側接触板４は、外部電源への電気的接続として機能し、同時に、前記電源から受け取った電流をカソード側末端ユニット２６の内面を通して一連の中間スタック４０における本当に最初のスタックの最外表面上に均一に分配する電流分配要素として機能する。カソード側接触板４はまた、ガス状ＣＯ_２のセル１００”の第１の電解槽スタック４０への送り込み、および、液体アノード液および悪くなったアノード液の、それぞれ、セル１００”の第１の電解槽スタック４０中への、およびそれからの導入および排出に役立つ。

アノード側末端ユニット２７は、セル１００”のアノード側で一連の電解槽スタック４０を閉じる。アノード側末端ユニット２７の内面は前記連続の最後、すなわちｎ番目の、スタック４０と直接接触し、一方、アノード側末端ユニット２７の外面は、実際には、環境に曝露される。アノード側末端ユニット２７はそれ自体モジュール構造を有し、それは、内面が関連するアノード側接触板１１、前記アノード側接触板１１上に配列されたアノード側絶縁材１２および前記外面がアノード側絶縁材１２上に配列されたアノード側エンドプレート１３を含む。アノード側エンドプレート１３には、セル１００”のカソード輸送チャネル構造とガス連結した開口が提供され、アノード側絶縁材１２およびアノード側接触板１１において、問題になっている開口、すなわちＣＯ_２およびカソード生成物排出のためのガス出口２２と適正に整合されて形成された個々の開口を通してである。セル１００”の組立てられた状態では、アノード側末端ユニット２７内で、互いに整合されて形成される開口は連続長手方向密閉流路を形成し、それは最後の電解槽スタック４０の対応する開口に開口する。ここで、シーリングが、好ましくはＯ－リングの形態で、前記最後のスタックとアノード側接触板１１、アノード側接触板１１とアノード側絶縁材１２、ならびにアノード側絶縁材１２とアノード側エンドプレート１３の間で、開口の周りに配列された、適切なサイズとされたシーリング要素により達成され、関連するＯ－リングはカソード側末端ユニット２６で採用されるＯ－リングと同様／同等である。ここで、アノード側接触板１１が外部電源への電気的接続として機能し、同時に、前記電源から受け取った電流をアノード側末端ユニット２７の内面を通して一連の中間スタック４０における本当に最後のスタックの最外表面上に均一に分配する電流分配要素として機能する。アノード側接触板１１はまた、電気分解生成物と混合されたガス状ＣＯ_２のセル１００”の最後の電解槽スタック４０からの排出に役立つ。アノード側絶縁材１２が、アノード側接触板１１とアノード側エンドプレート１３の間の電気絶縁として機能する。アノード側絶縁材１２はまた、アノード側圧力チャンバを収容し、これは、セル１００”がその動作の開始時に加圧される時に、セル１００”の内部構成要素のアノード側エンドプレート１３に向かっての起こり得る移動を阻止する。前記圧力チャンバはアノード側絶縁材１２のバルクにおいて中空空洞として形成され、セル１００”が組立てられた場合、アノード側エンドプレート１３の所定の部分上に延在する。そのような場合、アノード側圧力チャンバは、アノード側絶縁材１２内の前記空洞の周りの円形溝内で、絶縁材１２とアノード側エンドプレート１３の間に配列されるＯ－リング１５により密閉される。さらに、アノード側エンドプレート１３が機械強化要素として、開口穴１ａにおいてカソード側エンドプレート２から、セル１００”の構造全体を通って挿入されるねじ１上にねじ止めされたパッドを有するねじ－ナット１４により、セル１００”の耐圧性を増強させるように機能する。慣例と調和して、カソード側接触板４およびアノード側接触板１１はそれぞれ、外部電源の負極および正極と電気的に接続する。

以下、図５、５Ａおよび５Ｂについて説明すると、これらは二つの構成要素からなるバイポーラプレートアセンブリ４０’をそれぞれ、底面図、Ａ－Ａ線について得た断面図およびＢ－Ｂ線について得た断面図で示し、アセンブリ４０’の第１の構成要素４０ａ（すなわち、単一スタックにおけるアノード電流コレクタ１０）およびアセンブリ４０’の第２の構成要素４０ｂ（すなわち、単一スタックにおけるカソード電流コレクタ５（ａ、ｂ、ｃ、ｄ））が、カソードおよびアノード側輸送チャネル構造のある一定の要素と共に反対側表面上で提供される。特に、第１の構成要素４０ａにはスタック４０’内のカソード側およびアノード側流路システムのための入口／出口ポートが提供される。前記ポートは下記である：バイポーラプレートアセンブリ４０’におけるカソード側のガス供給および輸送（すなわちＣＯ_２、所望の生成物）のためのスタック入口ガス輸送チャネル４１およびスタック出口ガス輸送チャネル４２、ならびに、バイポーラプレートアセンブリ４０’におけるアノード側での流体供給および輸送（すなわちアノード液、悪くなったアノード液とアノード生成物、例えばガス状Ｏ_２）のためのスタックアノード液入口チャネル４８、スタックアノード液出口チャネル４９、スタックアノード液輸送チャネル４３、ならびにスタックアノード液およびアノード生成物輸送チャネル４４。第１の構成要素４０ａには、－組立ててセルにした場合－カソード側末端ユニットに面するその側面上／内に、ある一定の幾何形状の流体流路５’の面内システムがさらに提供される。前記ポートは前記側面から、第１の構成要素４０ｂの反対側面に通じ、そこでは、前記ポートの各々がそれを完全にとり囲む個々の空洞、すなわち空洞３３ａ、３３ｂ、３３ｃ、３３ｄに開口する。前記空洞およびポートは第２の構成要素４０ｂ内で形成される個々の長手方向流体流路４１’、４２’、４３’、４４’との流体連結を提供する。前記第２の構成要素４０ｂにはまた、バイポーラプレートアセンブリ４０’におけるカソード側でのガス供給および輸送（すなわちＣＯ_２、所望の生成物）のためのスタックガス入口チャネル４６およびスタックガス出口チャネル４７、ならびにある一定の幾何形状のガス流路５”の面内システム（図９を参照されたい）が提供される。前記空洞には、適切なシーリング部材、特に耐食プラスチック材料（例えばＶｉｔｏｎ（登録商標））製のＯ－リング１６、１７、１７’、１９が備えられ、セルが組立てられた時に流路が密閉され、動作中セル内で広がる圧力が維持される。

アセンブリ４０’の第１および第２の構成要素４０ａ、４０ｂは、電気を通す原因となるセルの他の部品と同じ導電性化合物、例えばチタン、ステンレス鋼、異なる合金および複合材料でできている。ポートおよび空洞は機械加工、特にＣＮＣ－フライス加工により形成される。

図４から明らかなように、本発明によるＣＯ_２電解槽セル１００”を組立てた後、カソード側およびアノード側末端ユニット２６、２７は、ｎ個の実際には同一な中間電解槽スタック４０を挟み、電解槽スタック４０は互いに（ｉ）セル１００”の電力（電流）管理の観点から直列に、（ｉｉ）セル１００”内でのアノード液供給および輸送の観点から並列に、および（ｉｉｉ）セル１００”内でのＣＯ_２供給および輸送の観点から直列または並列に、または混合様式で結合される。各スタック４０は二つの構成要素からなるバイポーラ膜アセンブリ４０’から構築される（図５Ａおよび５Ｂを参照されたい）。特に、各スタック４０はｉ番目のバイポーラ膜アセンブリ４０’の第１の（アノード）構成要素４０ａ、隣接する、すなわち（ｉ－１）番目のバイポーラ膜アセンブリ４０’の第２の（カソード）構成要素４０ｂ（ここで、１＜ｉ＜ｎ、整数）、前記第１および第２の構成要素４０ａ、４０ｂの間に配列された前に記載された膜／電極接合体、およびその周辺領域でバイポーラ膜アセンブリ４０’の前記第１および第２の構成要素４０ａ、４０ｂの間に挿入されたアノード側スペーサ要素９ａ、９ｂを含む。特徴（ｉ）はセル１００”内の後続スタック４０間の電気接触の結果である。特徴（ｉｉ）は物理的構造、すなわち、カソード側でのガス輸送のためにアノード側スペーサ要素９ａ、９ｂにおいて提供される長手方向チャネルの数、および、ある一定のスペーサ要素９ａ、９ｂがセル１００”において実際に配列される配向の結果である。特に、図１０Ａで示されるように、単一の長手方向チャネル３６が、セル１００”のカソード側で直列ガス流路を形成するために２つの隣接するスタックを接続する時に使用されるスペーサ要素９ａにおいて提供され、スタックの個々の形態構成が図１２Ａにおける分解図で示される。その上、図１０Ｂで示されるように、２つの長手方向チャネル３６が、セル１００”のカソード側で並列に延在するガス流路を形成するために２つの隣接するスタックを接続する時に使用されるスペーサ要素９ｂにおいて提供され、ここで、長手方向チャネル３６はスペーサ要素９ｂの正反対の位置で形成される。スタックの個々の形態構成が図１２Ｂにおける分解図で示される。

以下では、カソード側ガス管理およびアノード側流体管理が、３つの個々のスタック４０またはバイポーラプレートアセンブリ４０’を含むマルチスタック電解槽セル１００”の好ましい実施形態のためにより詳細に説明される。特に、図６は３－スタック電解槽セル１００’を図３Ａで示されるＡ－Ａ線について得られた断面図で示し、セルのガス流路が灰色で示されおり、ここで、セル１００’は、セル１００’内でのＣＯ_２供給および輸送の観点から、個々のスタック４０のスタックガス流路の並列形態構成で組立てられる。さらに、図７は３－スタック電解槽セル１００’を、図３Ａで示されるＡ－Ａ線について得られた断面図で示し、セルのガス流路がここでも灰色で示されおり、ここで、セル１００’は、セル１００’内でのＣＯ_２供給および輸送の観点から、個々のスタック４０のスタックガス流路の直列形態構成で組立てられる。さらに追加的に、図８は３－スタック電解槽セル１００’を図３Ａで示されるＢ－Ｂ線について得られた断面図で示し、セルの流体流路が灰色で示されており、ここで、セル１００’は、セル１００’内でのＣＯ_２供給および輸送の観点から、個々のスタック４０の直列および並列形態構成のいずれかで組立てられ、スタック流体流路は合わせられ、セル１００’内でのアノード液供給および輸送の観点から、並列形態構成のセルの流体流路を形成する。

図６は、ガス入口２１からガス出口２２まで、カソード側末端ユニット内、特にカソード側絶縁材３において形成されたカソード側圧力チャンバ３１を通って、次いで、カソード電流コレクタ内に形成されたスタックガス入口４６中に開口する、カソード側絶縁材３およびカソード側接触板４において形成された穴を通って、次いで、カソード側ガス拡散層に面するカソード電流コレクタの表面内に形成されたフローパターン５”（図９を参照されたい）の溝４５中への、よって、適用される一連のスタック（４０）内で配列された第１の電解槽スタック４０中への前記スタックガス入口４６を通って、延在する連続セルのガス流路を示す。セルのガス流路は次いで、カソード側電流コレクタとカソード側ガス拡散層（互いに部分接触している）の間に形成された、第１のスタック４０の面内スタックガス流路としてさらに延在し、第１のスタック４０から、密閉空洞３３ｂとガス連結したスタックガス出口４７を通って出て行き、前記空洞３３ｂはアノード電流コレクタの表面内に形成される。セルのガス流路は次いで、前記空洞３３ｂから出口ガス輸送チャネル３５を通って、次いで、アノード側接触板１１およびアノード側絶縁材１２に形成された穴を通ってアノード側末端ユニット内に、特にアノード側絶縁材１２において形成されたアノード側圧力チャンバ３２中に、次いで、前記アノード側圧力チャンバ３２からガス出口２２まで延在する。ここで、出口ガス輸送チャネル３５はカソード電流コレクタ内に形成されたスタック出口ガス輸送チャネル４２’（図９を参照されたい）、アノードスペーサ要素９ｂの内部ガス輸送チャネル３６（図１０Ｂを参照されたい）およびアノード電流コレクタ内に形成されたスタック出口ガス輸送チャネル４２（例えば図１１Ａを参照されたい）により形成される。

さらに、ＣＯ_２を第２のおよび任意の後続のスタック４０にも供給するために、セルの流路は、カソード側圧力チャンバ３１から入口ガス輸送チャネル３４を通って個々のスタック４０のアノード電流コレクタの前記表面内に形成された密閉された空洞３３ａ中に延在し、空洞３３ａの各々は、スタック４０のスタックガス入口４６と接続される。よって、動作では、スタック４０は全て前記入口ガス輸送チャネル３４とガス連結し、これは、電解槽セル１００’の並列ガス輸送形態構成を意味する。入口ガス輸送チャネル３４は、カソード電流コレクタ内に形成されたスタック入口ガス輸送チャネル４１、アノードスペーサ要素９ｂのさらなる内部ガス輸送チャネル３６およびスタック入口ガスチャネル４１により形成され、入口ガス輸送チャネルエンド３４ａに終わり、すなわちすき溝（ｄｅａｄ ｆｕｒｒｏｗ）となる。

図７は、ガス入口２１からガス出口２２まで延在する連続セルのガス流路を示す。ここで、マルチスタック電解槽セル１００’は組立てられると、（ｉ）単一の内部ガス輸送チャネル３６のみ（２つの代わりに）を有するアノードスペーサ部材９ａの採用、および（ｉｉ）前記アノードスペーサ部材９ａが隣接するスタック内に、スペーサ要素９ａにその中心で垂直な軸周りにちょうど１８０°で回転される配向で配列されるという事実のために、セルの流路は、入口ガス輸送チャネル３４および出口ガス輸送チャネル３５の分割の結果として直列に接続されたスタック流路の流路となる（図６を参照されたい）。

図８は、流体入口２３から流体出口２４まで、カソード電流コレクタ内のチャネル４３’を通って、スペーサ要素内のチャネル３８を通っておよび電解槽スタックのアノード電流コレクタ内のチャネル４３を通って、形成された連続入口流輸送チャネルを通って、次いで、スタック流体入口４８とフロー連結された密閉空洞３３ｃを通って、次いで、フローパターン５’を通って、チャネル４９を通って密閉空洞３３ｄ中へ、次いで、アノード電流コレクタ内のチャネル４４を通って、スペーサ要素内のチャネル３９を通っておよび電解槽スタックのカソード電流コレクタ内のチャネル４４’を通って形成された連続出口流輸送チャネルと流体連結された空洞３３ｄから、延在する連続セルの流体流路を示す。

以下では、二つの構成要素からなるバイポーラプレートアセンブリ４０’から構築された単一の電解槽スタック４０、例えば図４で分解されたスタックとして示されているものの構造構成要素は図９から１１を参照してより詳細に説明される。

特に、図９はカソード電流コレクタ５ａ、５ｂ、５ｃ、５ｄ（使用される二つの構成要素からなるバイポーラプレートアセンブリの第２の構成要素４０ｂを形成する）の４つの可能な実施形態を示し、各実施形態にはある一定の面内流路構造またはフローパターン５”が提供される。フローパターン５”はスタックのカソード側への均一ＣＯ_２供給およびそこからの効率的な生成物収集を達成するのにかかせない一部である。ここで、ＣＯ_２供給は長手方向に延在するスタックガス入口チャネル４６を通して起こり、一方、生成物収集は、これもまた長手方向に沿って延在するスタックガス出口チャネル４７を通して実施される。前記入口チャネル４６と出口チャネル４７の間で、ガス状ＣＯ_２が輸送され、連続してカソード電気分解反応に関与し、よって、膜／電極接合体（図示せず）と接触している連続フローパターン５”の溝４５内でガス状生成物に変換する。図９で見てわかるように、３つの例示的なフロー設計、すなわち、それぞれ、迷路型フローパターン、オフセットサークル型フローパターンおよび放射状二重らせん型フローパターンに対応する図５（ａ）から５（ｃ）のフロー設計では、ガス状ＣＯ_２は中心で供給され、すなわちスタックガス入口チャネル４６はカソード電流コレクタの中心に配置され、外側リングにわたって収集され、すなわちスタックガス出口チャネル４７はカソード電流コレクタの周辺部に配列される。図５（ｄ）はそのようなさらなるフロー設計を示し、この場合ＣＯ_２はカソード電流コレクタの外周上で供給され、例えば、カソード電流コレクタの正反対の位置で、二重らせんパターンを通過した後に収集され、すなわち、スタックガス入口および出口チャネル４６、４７はどちらも、カソード電流コレクタの周辺領域に配置される。驚いたことに、燃料電池とは異なり、フローパターンを最も良好に実施するには、常に、フローパターンの中心でＣＯ_２が供給されたものであったことが見出された。

ここで、異なるフローパターン５”のカソード電流コレクタ５ａ、５ｂ、５ｃ、５ｄを、同じアノード電流コレクタ１０と一緒にマルチスタックセルにおいて使用するためには、または別の言い方をすれば、二つの構成要素からなるバイポーラプレート４０’の様々なフローパターン５”の第２の構成要素４０ｂをその単一の型の第１の構成要素４０ａ（すなわち、独特のフローパターン５’が提供されている）と共に使用するためには、入口ガス輸送チャネル４１は特定的に形成されることに、注意すべきである。特に、前記入口ガス輸送チャネル４１の形状はフローパターン５”を有する第２の構成要素４０ｂの側では円形であるが、一方、それは第２の構成要素４０ｂの反対側では、それが、第２の構成要素４０ｂの中心でまたは周辺領域で形成されるかという事実は関係なく、スタックガス入口チャネル４６を覆うために狭い細長い形状を有する。

図１０Ａおよび１０Ｂは、それぞれ、直列または並列のいずれかのカソード側ガス流路形態構成を達成するための、マルチスタック電解槽セル１００’、１００”の全ての電解槽スタック４０において、カソード電流コレクタとアノード電流コレクタの間に配列されるアノード側スペーサ要素９ａ、９ｂの可能な実施形態を示す。２種類のアノード側スペーサ要素９ａ、９ｂは実際には同一であるが、長手方向に延在する内部ガス輸送チャネル３６の数。設計のこの独特の選択を用いると、アノード側スペーサ要素は、電解槽セルのガス流路において２つの隣接するスタック流路が互いに接続する様式を選択的に選ぶための手段として機能するよう構成されるようなスペーサ要素となる。アノード側スペーサ要素９ａ、９ｂは電気絶縁体、好ましくはプラスチックまたはテフロン（登録商標）製である。よって、前記アノード側スペーサ要素９ａ、９ｂは工業規模であっても、自動的に簡単にかつ安く作製することができる。

図１１は本発明によるＣＯ_２電解槽セルにおいて使用されるアノード電流コレクタ１０（二つの構成要素からなるバイポーラプレートアセンブリの第１の構成要素４０ａを形成する）を表し、図１１Ａは上面図であり、一方、図１１Ｂはアノード電流コレクタ１０の底面図であり、セルのガス／流体管理のための密閉ガス／流体連結を確立するために、ならびに要求されるシーリング要素、すなわち様々なＯ－リングを収容するために提供される空洞３３ａ、３３ｂ、３３ｃ、３３ｄを強調する。

最後に、図１２Ａおよび１２Ｂは、それぞれ、分解図で、直列および並列カソード側ガス流形態構成で組立てられたマルチスタック電解槽セルの単一スタック４０を示す。図１２Ａおよび１２Ｂはまた、適用したモジュール構造の利点を示す。特に、単一の内部ガス輸送チャネル３６のみを有するアノードスペーサ要素９ａを、２つの内部ガス輸送チャネル３６を含むアノードスペーサ要素９ｂと置き換えることにより、関係するスタック４０のフロー形態構成が直列のものから並列のものへ簡単に改変され、逆の場合も同じである。すなわち、電解槽セルをスタックに単純に分解し、次いで、スタックのいずれかを構成要素に分解し、アノードスペーサ要素（複数可）を、所望のカソード側ガス流形態構成のために必要とされるアノードスペーサ要素（複数可）に置き換え、次いで、各スタックを構成要素から再組立てし、次いで、セルをスタックから再組立てすることにより、所望のガス流管理のマルチスタック電解槽セルが得られる。よって、本発明によるマルチスタック電解槽セルは簡単に、かつ迅速に、実際には現場で、動作要求に適合させることができる。

以下では、発明およびその利点が、１つのスタックまたは３つのスタック（後者の場合、それらは直列に／並列に接続される）で構築されたＣＯ_２電解槽セル上で特定的に実施される実験的測定に基づいてさらに議論される。

すでに議論したように、本発明によるＣＯ_２電解槽セルは少なくとも１つの、好ましくは１を超えるスタックの構造を有し、すなわち、ＣＯ_２の電気分解を実施するそのコアは、電気的に直列に、かつ、セルのガス管理の観点から、直列または並列形態構成で接続された個々の電解槽スタックから構築され、セルを構築するために使用されるスタックの数は実に１０以上までであり、好ましくは２から７、より好ましくは３から６の範囲であり、最も好ましくは３、または４、または５、または６である。

＜実施例１－動作＞
この実施例では、直列形態構成で、次いで、並列形態構成で（カソード側ガス管理の観点から）組立てた３－スタックセルのいくつかの動作特性を、手短に１－スタックセルのものと比較する。

図１３は、直列または並列ガス流形態構成のいずれかで組立てられた、本発明によるセルの可能な実施形態において使用される個々の電解槽スタックの数の増加の効果を示す。特に、プロット（ａ）では、異なるＣＯ_２供給速度で１－スタックおよび３－スタック直列接続セルについて達成されるΔＵ＝－２．７５Ｖ／スタックで電気分解中のＣＯ_２変換がプロットされる。プロット（ｂ）では、並列に接続された（同一のスタック正規化ガス供給を有する）１つのスタックまたは３つのスタックから構成されるセルについて達成される異なるセル電圧で電気分解中のＣＯ_２変換が示される。一連の測定をＴ＝５０℃ １Ｍ ＫＯＨアノード液をアノードに供給して（１．５ｄｍ^３ｍｉｎ^－１の供給速度で）実施した。カソード触媒層に関しては、３ｍｇ ｃｍ^－２Ａｇをスプレーコーティングによりジグラセット３９ＢＣカーボン紙上に固定した。アノード触媒に関しては、１ｍｇ ｃｍ^－２Ｉｒブラックを多孔性チタンフリット上に固定した。どちらの触媒層も、１５ｗｔ％ Ｓｕｓｔａｎｉｏｎイオノマを含んだ。カソードコンパートメントを加湿（室温脱イオン水中）ＣＯ_２でパージした。さらに、ＣＯ_２流速を（ｂ）で示す測定のために８．３ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１に設定した。

プロット（ａ）から明らかなように、３つの電解槽スタックが直列に結合される場合（１－スタックセルと同じ条件下で比較して）：
・ＣＯ_２変換は改善され、
・この効果はより高い流速でより顕著であり、および
・約４０％の変換が達成される。

プロット（ｂ）から明らかなように、３つの電解槽スタックが並列に結合される場合（１－スタックセルと同じ条件下で比較して）：
・動作特徴を変化させずにスタックの数を増加させることが可能であり、
・セルの内側では、ＣＯ_２ストリームは等しく分割され、ならびに
・変換およびＣＯ部分電流は３－スタック形態構成において同様であり、これはプロセスのスケーラビリティの明白な証拠となる。

図１４は、合成ガス（Ａｇ触媒上Ｈ_２／ＣＯ混合物）または炭化水素（Ｃｕ触媒上ＣＨ_４およびＣ_２Ｈ_４）形成のために使用される本発明による３－スタックＣＯ_２電解槽セルの電流密度対動作スタック－電圧を示す。曲線は線形掃引ボルタンメトリー（ＬＳＶ）により、ν＝１０ｍＶｓ^－１掃引速度で異なる触媒を含むカソードガス拡散電極（ＧＤＥ）を用いて記録した。一連の測定をＴ＝５０℃ １Ｍ ＫＯＨアノード液を連続してアノードコンパートメントに（約９ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の供給速度で）供給して実施し、一方、カソードコンパートメントは加湿（室温脱イオン水中）ＣＯ_２でｕ＝２．５ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の流速でパージした。カソード触媒層に関しては、１ｍｇ ｃｍ^－２Ａｇをジグラセット３９ＢＣカーボン紙上にスプレーコーティングにより固定した。Ｃｕ含有ＧＤＥを電着により形成させた。アノード触媒層に関しては、１ｍｇ ｃｍ^－２Ｉｒブラックを多孔性チタンフリット上に固定した。どちらの触媒層も１５ｗｔ％Ｓｕｓｔａｎｉｏｎイオノマを含んだ。その上、セルに３００μｍの厚さのスペーサ要素を搭載させた。

スタックの電気化学は低い電圧要求を証明する。加圧下で増強されるセルの様々な構成要素の間の優れた電気的結合のために、セルの動作電圧はかなり低い（２．５から３．０Ｖ）。これは良好なエネルギー効率（４０－５０％）につながる。合成ガス（Ｈ_２／ＣＯ混合物）形成がＡｇ／Ｃ触媒上で証明され、一方、エチレン生成がＣｕ／Ｃ触媒上で証明された。

図１５は、電解槽セルの安定な動作を証明する。示したクロノアンペロメトリー曲線は、本発明による３－スタックＣＯ_２電解槽セルについて、ジグラセット３９ＢＣカーボン紙上にスプレーコーティングにより固定された１ｍｇ ｃｍ^－２Ａｇ触媒含有カソードＧＤＥを使用して、ΔＵ＝－３Ｖ／スタックで得られた。アノードに関しては、１ｍｇ ｃｍ^－２Ｉｒブラックを多孔性チタンフリット上に固定した。どちらの触媒層も１５ｗｔ％Ｓｕｓｔａｎｉｏｎイオノマを含んだ。セルに２７０μｍの厚さのスペーサ要素を搭載させた。測定をＴ＝５０℃ １Ｍ ＫＯＨアノード液を連続してアノードコンパートメントに（約９ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の供給速度で）供給して実施し、一方、カソードコンパートメントを加湿（室温脱イオン水中）ＣＯ_２でｕ＝２．５ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の流速でパージした。

図１６は、異なる触媒を有する電解槽セルを使用して生成された異なるガス状ＣＯ_２－還元生成物の形成を提示する。スプレーコートされた、３ｍｇ ｃｍ^－２Ａｇ触媒含有ＧＤＥ［プロット（ａ）］および、ジグラセット３９ＢＣカーボン紙上での銅ナノキューブの電着により形成されたＣｕ触媒含有ＧＤＥ［プロット（ｂ）］を使用して、本発明による３－スタックＣＯ_２電解槽セルを用いて実施されたΔＵ＝－２．７５Ｖ／スタックでのクロノアンペロメトリー測定中に記録されたガスクロマトグラムが示される。アノードに関しては、１ｍｇ ｃｍ^－２Ｉｒブラックを多孔性チタンフリット上に固定した。Ａｇ含有ＧＤＥおよびアノード触媒層は１５ｗｔ％Ｓｕｓｔａｎｉｏｎイオノマを含んだ。セルに２７０μｍの厚さのスペーサ要素を搭載させた。測定をＴ＝５０℃ １Ｍ ＫＯＨアノード液を連続してアノードコンパートメントに供給して実施し（約９ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の供給速度で）、一方、カソードコンパートメントを加湿（室温脱イオン水中）ＣＯ_２でｕ＝２．５ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の流速でパージした。

＜実施例２－電圧依存生成物分布＞
本実施例は、生成合成ガスの組成（Ｈ_２／ＣＯ比）はセルの電圧により簡単に調整することができることを証明する。セル電圧が高いほど、より多くのＨ_２が生成される。

図１７は、（クロノアンペロメトリーおよびガスクロマトグラフィー測定により得られる）異なるセル電圧で、ジグラセット３９ＢＣカーボン紙上にスプレーコーティングにより固定された３ｍｇ ｃｍ^－２Ａｇ含有カソードＧＤＥを使用しての、ＣＯおよびＨ_２形成に対する部分電流密度（左の縦軸）、ならびに部分電流密度比（右の縦軸）を示す。アノードに関しては、１ｍｇ ｃｍ^－２Ｉｒブラックを多孔性チタンフリット上に固定した。どちらの触媒層も１５ｗｔ％Ｓｕｓｔａｎｉｏｎイオノマを含んだ。セルに３００μｍの厚さのスペーサ要素を搭載させた。測定は、Ｔ＝５０℃ １Ｍ ＫＯＨアノード液を連続してアノードコンパートメントに供給して（約９ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の供給速度で）実施し、一方、カソードコンパートメントを加湿（室温脱イオン水中）ＣＯ_２でｕ＝２．５ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の流速でパージした。

＜実施例３－触媒充填の効果＞
本実施例は、二酸化炭素還元速度は、固定されたカソード触媒量に強く依存することを証明する。ＣＯ形成のための部分電流密度は中間触媒充填で最大に到達する。

図１８は、ΔＵ＝－２．７５Ｖでの電気分解中のＨ_２およびＣＯ形成についての部分電流密度（左の縦軸）ならびにＣＯ_２変換（右の縦軸）をカソードＧＤＥ中のＡｇ触媒量の関数として示す。Ａｇカソード触媒層をジグラセット３９ＢＣカーボン紙上にスプレーコーティングにより固定した。アノードに関しては、１ｍｇ ｃｍ^－２Ｉｒブラックを多孔性チタンフリット上に固定した。どちらの触媒層も１５ｗｔ％Ｓｕｓｔａｎｉｏｎイオノマを含んだ。測定は、Ｔ＝５０℃ １Ｍ ＫＯＨアノード液を連続してアノードコンパートメントに供給して（約９ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の供給速度で）実施し、一方、カソードコンパートメントを加湿（室温脱イオン水中）ＣＯ_２でｕ＝２．５ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の流速でパージした。

＜実施例４－カソード間隔の効果（ＧＤＬ圧縮）＞
本実施例は、本発明によるセル設計の追加の利益を提供する。１つのプラスチック要素を変更するだけで、ガス拡散層（ＧＤＬ）の圧縮は、変化させることができる。とりわけ、生成物分布および変換はどちらもこのパラメータにより影響される。重要なことには、異なるＧＤＬを使用しなければならない場合、セルは迅速に、かつ容易にそれに合わせることができる（燃料－セル様セットアップとは異なり、ＧＤＬのガス－シーリングおよび圧縮が、所定の厚さのガスケットを使用することにより達成され、これは、手でＧＤＥに注意深く合わせなければならない）。

図１９はΔＵ＝－２．７５Ｖでの電気分解中のＨ_２およびＣＯ形成についての部分電流密度（左の縦軸）ならびにＣＯ_２変換（右の縦軸）を適用したカソード間隔の関数として示す。カソードに関しては、１ｍｇ ｃｍ^－２Ａｇカソード触媒層をジグラセット３９ＢＣカーボン紙上にスプレーコーティングにより固定した。アノードに関しては、１ｍｇ ｃｍ^－２Ｉｒブラックを多孔性チタンフリット上に固定した。どちらの触媒層も１５ｗｔ％Ｓｕｓｔａｎｉｏｎイオノマを含んだ。測定は、Ｔ＝５０℃ １Ｍ ＫＯＨアノード液を連続してアノードコンパートメントに供給して（約９ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の供給速度で）実施し、一方、カソードコンパートメントを加湿（室温脱イオン水中）ＣＯ_２でｕ＝１．２５ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の流速でパージした。

＜実施例５－カソード電流コレクタにおいて適用したフローパターンの効果＞
本実施例は、フローパターン設計（図９を参照されたい）は、本発明による電解槽セルにおけるＣＯ_２ガスの滞留時間に、よって、セル性能に顕著な効果を有することを明確に示す。ここで、溝深さＭ（図２Ｂを参照されたい）の効果が図９（ａ）のフローパターンについて提示される。この実施例によれば、最適溝深さ、よって滞留時間が存在し、これにより高い変換率が確保される。

図２０はΔＵ＝－２．７５Ｖでの電気分解中のＨ_２およびＣＯ形成についての部分電流密度（左の縦軸）ならびにＣＯ_２変換（右の縦軸）を、本発明による電解槽セルのカソード側において適用されたフローパターンの溝の深さＭの関数として示す。カソードに関しては、３ｍｇ ｃｍ^－２Ａｇカソード触媒層をジグラセット３９ＢＣカーボン紙上にスプレーコーティングにより固定した。アノードに関しては、１ｍｇ ｃｍ^－２Ｉｒブラックを多孔性チタンフリット上に固定した。どちらの触媒層も１５ｗｔ％Ｓｕｓｔａｎｉｏｎイオノマを含んだ。測定は、Ｔ＝５０℃ １Ｍ ＫＯＨアノード液を連続してアノードコンパートメントに供給して（約９ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の供給速度で）実施し、一方、カソードコンパートメントを加湿（室温脱イオン水中）ＣＯ_２でｕ＝２．５ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の流速でパージした。

＜実施例６－電解槽セルにおける二酸化炭素流速の効果＞
本実施例は、ＣＯ_２流速が増加すると、本発明による電解槽セルの変換率（電流密度）が増加することを証明するためのものである。同時に、変換されたＣＯ_２対供給速度の相対比が減少する（よって、ＣＯ_２流速に対する最適値を見出し、使用しなければならない）。

図２１は、ΔＵ＝－２．７５Ｖでの電気分解中のＨ_２およびＣＯ形成についての部分電流密度（左の縦軸）ならびにＣＯ_２変換（右の縦軸）を、本発明による電解槽セルのカソードコンパートメントにおける二酸化炭素流速（表面積で正規化）の関数として示す。再び、カソードに関しては、３ｍｇ ｃｍ^－２Ａｇカソード触媒層をジグラセット３９ＢＣカーボン紙上にスプレーコーティングにより固定した。アノードに関しては、１ｍｇ ｃｍ^－２Ｉｒブラックを多孔性チタンフリット上に固定した。どちらの触媒層も１５ｗｔ％Ｓｕｓｔａｎｉｏｎイオノマを含んだ。測定は、Ｔ＝５０℃ １Ｍ ＫＯＨアノード液を連続してアノードコンパートメントに供給して（約９ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の供給速度で）実施した。

＜実施例７－アノード液（セル）温度の効果＞
本実施例は、高い反応速度および選択性が高温（これはアノード液温度により容易に調整することができる）で達成できることを証明するためのものである。重要なことには、電解槽セルの構成要素は、この場合に例示されるように熱（アルカリ性）溶液への曝露に耐えるように設計される。

図２２は、ΔＵ＝－２．７５Ｖでの電気分解中のＨ_２およびＣＯ形成についての部分電流密度（左の縦軸）ならびにＣＯ_２変換（右の縦軸）を、本発明による電解槽セルにおいて起こるアノード液（１Ｍ ＫＯＨ）温度（約９ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の供給速度で）の関数として示す。カソードコンパートメントを加湿（室温脱イオン水中）ＣＯ_２でｕ＝２．５ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の流速でパージした。再び、カソードに関しては、３ｍｇ ｃｍ^－２Ａｇカソード触媒層をジグラセット３９ＢＣカーボン紙上にスプレーコーティングにより固定した。アノードに関しては、１ｍｇ ｃｍ^－２Ｉｒブラックを多孔性チタンフリット上に固定した。どちらの触媒層も１５ｗｔ％Ｓｕｓｔａｎｉｏｎイオノマを含んだ。

＜実施例８－電解槽セルにおける圧力の効果＞
本実施例は、より低いセル電圧では、ＣＯ_２還元が、一方、より大きなセル電圧では水還元が、主なカソードプロセスとなることを証明するためのものである。２つのプロセス間のクロスオーバーは、ＣＯ_２圧力を増加させ、これにより、ＣＯ_２電解還元をより高い速度で進行させることにより、より大きな電流密度にシフトされる。より低いセル電圧でのＬＳＶ曲線の勾配はＣＯ_２圧力と共に徐々に増加する。よって、電解槽セルの加圧動作下で、同じ電流密度を達成するにはより低いセル電圧が必要とされる。これは所定のセル電圧で－異なるＣＯ_２圧力で記録された－ＬＳＶ曲線をたどることによりさらに強調される。

図２３は、本発明による電解槽セルにおいて実施される電気分解中、ν＝１０ｍＶｓ^－１掃引速度で、１バールから１０バールの範囲の様々なＣＯ_２差圧下にて記録されたＬＳＶ曲線を提示する。再び、カソードに関しては、３ｍｇ ｃｍ^－２Ａｇカソード触媒層をジグラセット３９ＢＣカーボン紙上にスプレーコーティングにより固定した。アノードに関しては、１ｍｇ ｃｍ^－２Ｉｒブラックを多孔性チタンフリット上に固定した。測定は、Ｔ＝５０℃ １Ｍ ＫＯＨアノード液を連続してアノードコンパートメントに供給して（約９ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の供給速度で）実施し、一方、カソードコンパートメントを加湿（室温脱イオン水中）ＣＯ_２でｕ＝１２．５ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の流速でパージした。

さらに、図２４は、異なるセル電圧での電流密度（プロットＡ）およびΔＵ＝－２．７５Ｖで電気分解中の部分電流密度比（プロットＢ）を示し、どちらも、連続して動作した場合の電解槽セルにおいて広がるＣＯ_２差圧の関数としてである。再び、カソードに関しては、３ｍｇ ｃｍ^－２Ａｇカソード触媒層をジグラセット３９ＢＣカーボン紙上にスプレーコーティングにより固定した。アノードに関しては、１ｍｇ ｃｍ^－２Ｉｒブラックを多孔性チタンフリット上に固定した。測定は、Ｔ＝５０℃ １Ｍ ＫＯＨアノード液を連続してアノードコンパートメントに供給して（約９ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の供給速度で）実施し、一方、カソードコンパートメントを加湿（室温脱イオン水中）ＣＯ_２でｕ＝１２．５ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の流速でパージした。

図２４により、ＣＯ生成についての選択性がＣＯ_２圧力の増加により著しく増加されることが示唆される。よって、これによりさらに、合成ガス生成物組成（Ｈ_２／ＣＯ比）を制御することが可能になる。

［概要］
上記から明らかなように、本発明は以下を提供し／提示する：
・二酸化炭素の効率的な電気化学変換のための電気化学セル構造。
・カソード側およびアノード側圧力チャンバを通して、３０バール（好ましくは２０バール）までの圧力取扱い。
・圧力耐性、すなわち、電解槽セルに適用された圧力は、様々なセル構成要素、シーリング要素および電気接触の協調を、作製による構成要素の寸法の不完全マッチの負の効果を補償することにより改善し、よって、セル性能の増強が得られる。
・高い機械強度構成要素（例えばステンレス鋼、チタン、金属合金または複合材料フレームワーク）。
・凹部／溝に置かれたＯ－リングおよび圧力チャンバ（どちらも、アノード側およびカソード側にある）を含む特定のシーリングシステム。
・高度にスケーラブルなセル構造、どちらも、モジュール構造によるサイズまたは物理的寸法、スタックの数および生成物収率の観点から。
・直列および並列ガス供給でのマルチスタック構造（スケールアップのために重要）、初期ＣＯ_２ガスストリームが、（ｉ）セル内で分割され全てのスタックに送られ（並列変換が様々なスタックで起こる）、または（ｉｉ）全ＣＯ_２供給物が全てのスタックを次々に通過する（直列設計）ことが意味される。
・上記２つのシナリオ（すなわち、カソード側での直列または並列ガス管理は）は、同じセル構造要素を用いて、単に異なる組立てにより達成され、これは、電解槽セルのモジュール構造および要素、特に、アノード側スペーサ要素の多機能性により確保され、その非常に特定的な設計により、同じセルにおいて直列または並列ガス管理が可能になる。
・セルのモジュール性により、これらの２つのシナリオを組み合わせ、よって、同じセル内で、電解槽スタックのいくつかを並列に接続し、一方、他を直列に接続することが可能である。
・モジュール性により、全体構造の変更なしでの（しかし、依然として圧力耐性を維持しての）、異なるイオン交換膜、ガス拡散層および触媒の使用も確保される。
・下記の結果としてとしての高い変換率
・直接ガス供給、
・高圧能力、
・制御された滞留時間（セル幾何形状と共に）、
・特定のフローパターン（ＣＯ_２の中央供給、生成物の放射状収集）。
・電解槽セル内でのガスおよび液体輸送を促進するために、複数の個々のスタックを互いに接続するための新規設計。
・限定はされないが、Ｓｎ、Ｐｂ、Ａｇ、Ｃｕ、Ａｕ、Ｃ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｚｎ、Ｔｉ、Ｍｎ、Ｍｏ、Ｃｒ、Ｎｂ、Ｐｔ、Ｉｒ、Ｒｈ、Ｒｕ、ならびにそれらから形成される異なる二元組成物および酸化物を含む多種多様の触媒が電解槽において使用可能である。
・異なる組成物で形成された多数の異なる生成物、例えば、限定はされないが、水素、一酸化炭素、エチレン、メタン。
・ＣＯ_２電解槽セルにおいて、それぞれ、Ａｇ／Ｃ触媒およびＣｕ／Ｃ触媒を用いて、例えば合成ガスおよびエチレンを工業規模ででも生成させる能力。
・動作パラメータ（入力流量、加湿、圧力、セル温度、フローパターンおよびその厚さ、ＧＤＬ圧縮）の最適化の可能性。
・調節可能な合成ガス組成物が、単純にセル電圧を変化させることにより達成可能である。

さらに、これも当業者には明らかなように、本発明の解決策は単独で考えても、または任意の組み合わせで考えても、例示された実施形態、すなわちガス状二酸化炭素を変換するための電解槽セルに制限されず、他の電気化学セットアップ（例えば、アンモニアへのＮ_２－還元など）においても適用することができる。

前記を考慮すると、技術的観点から、並列に動作する複数の単一スタックセルの代わりに、図１に示されるものと同様にマルチスタック電解槽を組立てると、資本投資コストが減少する。というのも、セルフレームおよびアノード液循環ループが構築されなければならないのは１回だけであり、さらなるスタックを含めるには、追加のバイポーラプレートアセンブリ、いくつかのシーリング要素および追加の膜／電極接合体が必要とされるにすぎないからである。

本発明は、ガス状二酸化炭素の電気分解を介して、高圧で、かつ高い変換率で気相生成物を生成させる分野に関する。よって発明はまた、電気分解を実施し、よって、二酸化炭素ガスを、優先的にさらなる工業プロセスにおいて供給原料として使用される状態にある様々な気相生成物に変換するための新規モジュール電解槽スタックに関する。

二酸化炭素（ＣＯ_２）は温室効果ガスであり、よって、再生可能エネルギーを使用して、それを輸送燃料および汎用化学物質に変換することは、同時の生成物作製および炭素放出の環境修復への付加価値のあるアプローチである。潜在的にＣＯ_２の電気化学還元（および水素化）に由来する可能性がある世界中で生成される大量の化学物質は、この戦略の重要性をさらに強調する。再生可能エネルギー（例えば太陽または風力エネルギー）を使用した化学物質の電気合成は、地球に優しく、より持続可能な化学産業に寄与する。高分子電解質膜（ＰＥＭ）に基づく電解槽は、可能なＣＯ_２由来生成物の多様性のために、特に魅力的である。いくつかの産業実体が、そのような技術に興味を示しており、エネルギー／公益事業会社から、セメント生産および加工会社を含んで、石油およびガス会社に至る範囲である。

ＰＥＭに基づく水電解槽（すなわちＨ_２／Ｏ_２発生器）と同様に、ＰＥＭに基づくＣＯ_２電解槽の典型的な形態構成（コンフィギュレーション）は触媒と直接接触するイオン交換膜により分離される２つの流路、１つはアノード液用およびもう１つはカソード液用から構成される。カソード電極触媒は多孔性ガス拡散層（ＧＤＬ）上に固定され、拡散層は、典型的には流れる液体カソード液と接触しており、一方、ＣＯ_２ガスはＧＤＬを通って送られる。この配列は、本分野の公知の問題のいくつか、すなわち：（ｉ）電極での低濃度のＣＯ_２による電流制限、（ｉｉ）膜を通したアノードからのＨ^＋クロスオーバー、その結果としてのカソード液の酸性化、結果としてのＨ_２放出選択性の増加、（ｉｉｉ）生成物のアノードへの拡散（そこで、それらは酸化される）（生成物クロスオーバー）を克服することができる。そのような機器は現在のところ工業規模では市販されていないが、そのほとんどの構成要素（すなわちＧＤＬおよび触媒）、ならびに研究室サイズのセットアップ（約５ｃｍ^２電極サイズ）がすでに使用可能である。それにもかかわらず、ＰＥＭに基づくＣＯ_２電解槽の構造および動作条件はＣＯ_２電気分解の場合注意深く最適化されなければならない。

ＰＥＭに基づくＣＯ_２電気分解についての包括的レビューが、例えば、Ｐｒｏｇｒｅｓｓ ｉｎ Ｅｎｅｒｇｙ ａｎｄ Ｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎ Ｓｃｉｅｎｃｅ ６２ （２０１７） ｐｐ．１３３－１５４において提供され、フローＣＯ_２電解槽の性能に影響するパラメータが詳細に議論されている。分析は電気化学セル（マイクロ流体または膜ベースのいずれか）の基本設計コンセプト、使用される材料（例えば、触媒、サポート、など）、ならびに動作条件（例えば、電解質の型、圧力の役割、温度、など）に及ぶ。

欧州特許出願公開第３，３７５，９０７Ａ１号は、単一セル電解槽の形態の二酸化炭素電解装置を開示し、これは、下記を含む：水または水酸化物イオンを酸化して酸素を生成させるアノードを含むアノード部分、二酸化炭素を還元して炭素化合物を生成させるカソード、カソード溶液をカソードに供給するカソード溶液流路、および二酸化炭素をカソードに供給するガス流路を含むカソード部分、アノード部分とカソード部分を分離するセパレータ、およびカソード部分において還元反応により生成される二酸化炭素の生成量を調整するように、カソード溶液の圧力と二酸化炭素の圧力の間の差圧を制御する差圧制御ユニット。

米国特許出願公開第２０１８／０２７４１０９Ａ１号は、ガス状物質をアノードおよびカソードの少なくとも１つに供給するガス供給ユニットを含むリフレッシュ材料供給ユニット、および電解セルのセル出力の要求基準に基づき、電源からの電流の供給および二酸化炭素および電解液の供給を中止し、リフレッシュ材料供給ユニットを動作させるリフレッシュ制御ユニットが備えられた単一セル二酸化炭素電解装置に関する。

米国特許出願公開第２０１３／０１０５３０４Ａ１号は、二酸化炭素のギ酸塩およびギ酸を含む有機生成物への電気化学変換のための方法およびシステムに関する。システムの一実施形態は、高表面積カソードおよび二酸化炭素で飽和された重炭酸塩ベースの液体カソード液を含むカソードコンパートメントを含む第１の電気化学セルを含む。システムはまた、アノードおよび液体酸性アノード液を含むアノードコンパートメントを含む。前記第１の電気化学セルは、アノードとカソードの間に電位が適用されると、生成物ストリームを生成するように構成される。システムのさらなる実施形態は、第１のものと類似し、これと流体接続された別個の第２の電気化学セルを含み得る。

米国特許出願公開第２０１６／０３６９４１５Ａ１号は、電気化学装置において、特に、その供給物はＣＯ_２およびＨ_２Ｏの少なくとも１つを含む電解槽のために使用される触媒層を開示する。触媒層は、触媒活性元素およびイオン伝導性ポリマーを含む。イオン伝導性ポリマーは正電荷を持つ環状アミン基を含む。イオン伝導性ポリマーは、イミダゾリウム、ピリジニウム、ピラゾリウム、ピロリジニウム、ピロリウム、ピリミジウム、ピペリジニウム、インドリウム、トリアジニウム、およびそれらのポリマーの少なくとも１つを含む。触媒活性元素は、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｓｎ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ａｇ、Ｃｄ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｒｅ、Ｉｒ、Ｐｔ、Ａｕ、Ｈｇ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｉｎ、Ｔｌ、Ｐｂ、Ｂｉ、Ｓｂ、Ｔｅ、Ｕ、Ｓｍ、Ｔｂ、Ｌａ、ＣｅおよびＮｄの少なくとも１つを含む。

米国特許出願公開第２０１７／０３２１３３４Ａ１号は、ＣＯ_ｘ還元反応器において使用するための膜／電極接合体（ＭＥＡ）を教示する。ＭＥＡは還元触媒および第１のイオン伝導性ポリマーを含むカソード層、ならびに酸化触媒および第２のイオン伝導性ポリマーを含むアノード層を有する。アノード層とカソード層の間に、第３のイオン伝導性ポリマーを含むＰＥＭが配列される。ＰＥＭはアノード層とカソード層の間でイオン伝達を提供する。カソード層とＰＥＭの間に第４のイオン伝導性ポリマーを含むカソードバッファ層、カソードバッファもまた存在する。３つのクラスのイオン伝導性ポリマーが存在する：アニオン伝導体、カチオン伝導体、ならびにカチオンおよびアニオン伝導体。第１、第２、第３、および第４のイオン伝導性ポリマーの少なくとも２つは、異なるクラスのイオン伝導性ポリマーに由来する。

国際特許出願公開第２０１７／１７６６００Ａ１号は、ＣＯ_２変換のための電極触媒プロセスに関する。プロセスは、低い速度、高い過電圧および低い電子転換効率（すなわち、選択性）、触媒反応についての低い速度およびセンサについての高い電力要求の制限の１つ以上を克服することを目的とする新規触媒組み合わせを採用する。触媒組み合わせまたは混合物は、担持された、または担持されていない粒子の形態の少なくとも１つの触媒活性元素を含み、粒子は約０．６ｎｍ～１００ｎｍ、好ましくは０．６ｎｍ～４０ｎｍ、最も好ましくは０．６ｎｍ～１０ｎｍの平均粒子サイズを有する。触媒組み合わせはまた、例えば、正電荷を持つ環状アミン基、例えば、イミダゾリウムまたはピリジニウムを含むことができるヘルパーポリマーを含む。触媒活性元素およびヘルパーポリマーの触媒組み合わせは、ＣＯ_２の様々な反応生成物への変換のための単一電気化学セルのカソード触媒層において使用されると、非常に有用である。

米国特許第１０，２０８，３８５Ｂ２号は、ＣＯ_２を様々な生成物、とりわけＣＯに変換するための、単一電解槽セルを有する二酸化炭素電解装置を開示し、前記セルはカソード、アノード、二酸化炭素供給ユニット、電解液供給ユニット、および前記カソードおよびアノードを互いに分離するためのセパレータを含む。セルの他に、二酸化炭素電解装置は、電源、電源からアノードおよびカソードに電流を流すことにより還元反応および酸化反応を引き起こす反応制御ユニットをさらに含む。前記セルには、ガス状ＣＯ_２がカソード上で、液体電解質が少なくともアノード側で供給される。ガスおよび液体（複数可）がセル内で、それぞれ、ガスおよび液体流路（カソードおよびアノード電流コレクタにおいて形成される）を通して分配される。

前記から明らかなように、ＣＯ_２電気分解の分野における先行技術のほとんどは、単一セル構造を使用して活性および生成物選択性を増強させるための、新規触媒の開発に焦点をあてている。同時に、簡単なバッチ型電気化学セルでは、反応についての最大達成可能速度は、水中でのＣＯ_２の低い溶解度（約３０ｍＭ）によりしばしば制限される。溶液（カソード液）が、連続流電解槽のカソードに送られる場合同様の問題が生じ、よって直接ＣＯ_２ガス供給（すなわち、電解質なし）電解槽セルが好ましくなるであろう。

よって、ＣＯ_２変換率を実際的意義のレベルまで増加させることが必要とされるであろう。別の言い方をすれば、物質移行制限を克服するために、高い変換率（例えば、少なくとも１５０ｍＡｃｍ^－２の電流密度）を有する、電気化学ＣＯ_２還元を実施するための連続流、直接ＣＯ_２ガス供給セットアップおよびプロセスが必要とされるであろう。

経済的に魅力のある様式でこのプロセスを推進するためには、（ｉ）できる限り選択的に、いずれかの生成物、（ｉｉ）経済的価値を有する生成物、および（ｉｉｉ）分離が容易な生成物を生成させることが重要であるということには本技術分野において広範な合意がある。よって、これらの目的を達成するために、下記で動作する電解槽セル／スタックが必要となるであろう：
・高い電流密度（高い反応速度につながる）、
・所望の生成物（複数可）についての高いファラデー効率（すなわち、投じられた全電流の大部分（Σ_ｉｊ_ｉ）が生成物形成（ｊ_{ｐｒｏｄｕｃｔ}）のために使用され、よって高い選択性が所定の生成物に向かって現れる）、ここで

・低い過電位（これは、下記として規定されるプロセスのエネルギー効率を決定し、

ここで、Ｅ^０ _{ａｎｏｄｅ}およびＥ^０ _{ｃａｔｈｏｄｅ}は、それぞれ、アノードおよびカソード反応の標準酸化還元電位であり、Ｖ_ｃｅｌｌは測定されたセル電圧である、ならびに
・下記として規定される、高い変換効率（これは変換されたＣＯ_２対ＣＯ_２供給量の比を与える）

電解槽セル／スタックがこれらの点のいずれかを満たさない場合、それは、実用スケールでは、他の非電気化学技術と競合することはできない。

よって、新規ＣＯ_２電解槽スタックおよびプロセスもまた、必要とされ、この場合、上記目標を満たすためにスタック構造および動作パラメータが最適化される。

さらに、とりわけ産業用途のために、大型の、セルベースのモジュールＣＯ_２電解槽スタック、すなわち１を超える、好ましくはいくつかの電解槽セルから構成されるマルチセル電解槽スタックを提供することもまた、必要とされるであろう。ここで、前記セルは比較的簡単に、かつ、安価に製造することができる。

ほとんどの場合、工業ＣＯ_２源は高圧のガス状ＣＯ_２を提供する。その上、他の生成物を生成するために、例えば、合成ガス、一酸化炭素、メタン、エタン、エチレン、等などの様々な気相炭素ベース物質を、供給原料として利用する工業プロセスは、高圧の供給原料を必要とし、ここで、以下では、「高圧」という用語は、約０バールから最大でも約３０バールまでの範囲に含まれる差圧値を示す。

欧州特許出願公開第３３７５９０７号明細書 米国特許出願公開第２０１８／０２７４１０９号明細書 米国特許出願公開第２０１３／０１０５３０４号明細書 米国特許出願公開第２０１６／０３６９４１５号明細書 米国特許出願公開第２０１７／０３２１３３４号明細書 国際特許出願公開第２０１７／１７６６００号パンフレット 米国特許第１０，２０８，３８５号明細書

これを考慮すると、とりわけそのカソード側で、高圧に耐えるＣＯ_２電解槽スタックが明確に必要とされるであろう。

本発明のさらに追加的な目的は、要求される生成速度における、またはさらに、生成物の型における変更が生じた場合、容易に、かつ簡単に再構築することができるＣＯ_２電解槽スタックを提供することである。

本発明の追加の目的、ならびに態様、特徴および利点は、下記記載において明記される。

上記目標は請求項１による連続流マルチセルまたは多層（マルチレイヤー）電解槽スタックにより達成される。本発明によるスタックのさらに好ましい実施形態は請求項２から１４において明記される。上記目的は、開始ガス状二酸化炭素を最終気相生成物（複数可）に変換するための、請求項１５によるＣＯ_２電解槽セットアップによりさらに達成される。本発明によるＣＯ_２電解槽セットアップの好ましい実施形態は請求項１４から２１により規定される。上記目的はまた、請求項２２による、ガス状二酸化炭素、ＣＯ_２を少なくとも１つの気相生成物に変換する方法により達成される。この方法の好ましい変形は、請求項２３および２４に記載されている。

以下では、発明は添付の図面を参照して詳細に記載される。

本発明による二酸化炭素電解槽セットアップの簡略化された動作を示し、（加湿）ＣＯ_２ガスがその中で使用される電解槽セル／スタックのカソード側で、調節されたアノード液がアノード側で供給される。 図１で示される二酸化炭素電解槽セットアップにおいて使用可能な単一層の電解槽セルの概略断面図である。 図２Ａで例示されるセルの一部の拡大図である。 二酸化炭素ガスを様々な気相生成物に変換するために使用される３つのセルを有する本発明による電解槽スタックの特定の例示的な実施形態の完全な上方斜視図である。 二酸化炭素ガスを様々な気相生成物に変換するために使用される３つのセルを有する本発明による電解槽スタックの特定の例示的な実施形態の完全な下方斜視図である。 ｎ個のセルを含み、１つの電解槽セルが分解されている、本発明によるマルチセル電解槽スタックの一部分解図である。 スタックの中間電解槽セル（セルｉ＋１）の第１の（アノード）構成要素、ならびにスタックの隣接する中間電解槽セル（セルｉ）の第２の（カソード）部分（ここで、０＜ｉ＜ｎ－１、ｉ、ｎは整数である）として使用される、好ましい二つの構成要素からなるバイポーラプレートアセンブリの底面図である。 Ａ－Ａ断面についての図５で示されるバイポーラプレートアセンブリの断面図である。 Ｂ－Ｂ断面についての図５で示されるバイポーラプレートアセンブリの断面図である。 スタックのＣＯ_２供給の観点から並流形態構成を達成するように組立てられた、図３Ａで示されるＡ－Ａ断面についての３－セルスタックの断面図であり、ここで、灰色で示される流路および空洞のシステムはスタック内のＣＯ_２入口からＣＯ_２および生成物出口までのガス流の通り道を表す。 スタックのＣＯ_２供給の観点から直列形態構成を達成するように組立てられた、図３Ａで示されるＡ－Ａ断面についての３－セルスタックの断面図であり、ここで、灰色で示される流路および空洞のシステムはスタック内のＣＯ_２入口からＣＯ_２および生成物出口までのガス流の通り道を表す。 直列／並列形態構成での図３Ａで示されるＢ－Ｂ断面についての３－セルスタックの断面図であり、ここで、灰色で示される流路および空洞のシステムはスタック内のアノード液入口からアノード液およびアノード生成物（特に水がアノード液として使用される場合Ｏ_２）出口までの流体（すなわちアノード液）流の通り道を表す。 本発明による電解槽スタックにおいて使用されるカソード電流コレクタの表面で形成される様々なフローパターンを示し、ここで、図９（ａ）から（ｃ）はＣＯ_２がセルに中心で送り込まれ、ＣＯ_２がセルから外側の周辺リングに沿って収集されるいくつかの例示的な設計を示し、一方、図（ｄ）はＣＯ_２がカソード電流コレクタの外周でセルに送り込まれ、ＣＯ_２がまた、セルからカソード電流コレクタの外周であるが、ＣＯ_２が導入される点に対して反対にある位置で、二重らせんパターンを通過した後に、収集される、さらなる例示的な設計を示す。 組立て時のマルチセル電解槽スタックにおける２つの隣接するセル／バイポーラプレートアセンブリ間での直列ガス流形態構成を達成するために使用されるアノード側スペーサ要素の可能な好ましい実施形態を示す。 組立て時のマルチセル電解槽スタックにおける２つの隣接するセル／バイポーラプレートアセンブリ間での並列ガス流形態構成を達成するために使用されるアノード側スペーサ要素の可能な好ましい実施形態を示す。 上面図での、アノード電流コレクタ、すなわち、図５におけるバイポーラプレートアセンブリのアノード部分の可能な好ましい実施形態を示し、Ｏリングシーリングのために形成された空洞を強調する、その側面の１つにおけるフローパターンと共に形成されている。 底面図での、アノード電流コレクタ、すなわち、図５におけるバイポーラプレートアセンブリのアノード部分の可能な好ましい実施形態を示し、Ｏリングシーリングのために形成された空洞を強調する、その側面の１つにおけるフローパターンと共に形成されている。 直列または並列ガス流形態構成で組立てられた多層電解槽スタックにおける単一セルの分解図である。 直列または並列ガス流形態構成で組立てられた多層電解槽スタックにおける単一セルの分解図である。 直列または並列ガス流形態構成のいずれかで組立てられた本発明による電解槽スタックにおいて適用される個々の電解槽セルの数の増加の効果を示し、特に、プロット（ａ）では、異なるＣＯ_２供給速度での、１－セルおよび３－セル直列接続電解槽を用いて達成することができるΔＵ＝－２．７５Ｖ／セルでの電気分解中のＣＯ_２変換がプロットされ、プロット（ｂ）では、並列に接続された（同一のセル正規化ガス供給を有する）１つのセルまたは３つのセルから構成される電解槽スタックを用いて達成することができる、異なるセル電圧での電気分解中のＣＯ_２変換が示される。 線形掃引ボルタンメトリー（ＬＳＶ）により、ν＝１０ｍＶｓ^－１掃引速度で異なる触媒を含むカソードガス拡散電極（ＧＤＥ）を用いて記録された、合成ガス（Ａｇ触媒上Ｈ_２／ＣＯ混合物）または炭化水素（Ｃｕ触媒上ＣＨ_４およびＣ_２Ｈ_４）形成のために使用される、本発明による３－セルＣＯ_２電解槽スタックの電流密度対動作セル－電圧を示す。 スプレーコーティングによりジグラセット（Ｓｉｇｒａｃｅｔ）３９ＢＣカーボン紙上に固定された、１ｍｇ ｃｍ^－２Ａｇ含有カソードＧＤＥを用いて、本発明による３－セルＣＯ_２電解槽スタックについて、ΔＵ＝－３Ｖ／セルで得られたクロノアンペロメトリー曲線である。 本発明による３－セルＣＯ_２電解槽スタックを用い、Ａｇ触媒［プロット（ａ）］またはＣｕ触媒［プロット（ｂ）］を使用して実施された、ΔＵ＝－２．７５Ｖ／セルでのクロノアンペロメトリー測定中に記録されたガスクロマトグラムを示す。 異なるスタック電圧での、ＣＯおよびＨ_２形成についての部分電流密度（左の縦軸）、ならびに部分電流密度比（右の縦軸）を示す（クロノアンペロメトリーおよびガスクロマトグラフィー測定により得られる）。 カソードＧＤＥ中のＡｇ触媒量の関数としての、ΔＵ＝－２．７５Ｖでの電気分解中のＨ_２およびＣＯ形成についての部分電流密度（左の縦軸）ならびにＣＯ_２変換（右の縦軸）を示す。 適用したカソード間隔の関数としての、ΔＵ＝－２．７５Ｖでの電気分解中のＨ_２およびＣＯ形成についての部分電流密度（左の縦軸）ならびにＣＯ_２変換（右の縦軸）を示す。 本発明による電解槽スタックのカソード側において適用されたフローパターンの深さの関数としての、ΔＵ＝－２．７５Ｖでの電気分解中のＨ_２およびＣＯ形成についての部分電流密度（左の縦軸）ならびにＣＯ_２変換（右の縦軸）を示す。 本発明による電解槽スタックのカソードコンパートメントにおける二酸化炭素流速（表面積を用いて正規化）の関数としての、ΔＵ＝－２．７５Ｖでの電気分解中のＨ_２およびＣＯ形成についての部分電流密度（左の縦軸）ならびにＣＯ_２変換（右の縦軸）を示す。 本発明による電解槽スタックにおいて起こるアノード液（１Ｍ ＫＯＨ）温度（約９ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１供給速度で）の関数としての、ΔＵ＝－２．７５Ｖでの電気分解中のＨ_２およびＣＯ形成についての部分電流密度（左の縦軸）ならびにＣＯ_２変換（右の縦軸）を示す。 本発明による電解槽スタックにおいて実施される電気分解中の、様々なＣＯ_２差圧下でν＝１０ｍＶｓ^－１掃引速度にて記録されたＬＳＶ曲線を示す。 ＣＯ_２差圧の関数としての、異なるスタック電圧での電流密度（プロットＡ）およびΔＵ＝－２．７５Ｖで電気分解中の部分電流密度比（プロットＢ）を示す。

特に、本発明は、高い差圧で、高い変換率で動作することができる二酸化炭素電解槽スタックの新規構成要素および新規アセンブリに関する。それはそれぞれ、カソード側およびアノード側での、ガス状二酸化炭素の気相生成物への電気化学還元（下記表１を参照されたい）および酸化反応（例えば、水の酸化反応、Ｈ_２Ｏ－２ｅ^－＝２Ｈ^＋＋０．５Ｏ_２）に基づき、使用される二酸化炭素は優先的に加湿され、その後、電解槽スタック中に送り込まれる。

提案した技術的新規性およびモジュール構造のために、提示した電解槽スタック構造は高度にスケーラブルで柔軟である。スタックは、圧力耐性を維持しながら、そのサイズ／寸法および使用されるセルの数の両方の観点から容易に拡大縮小することができる。よって、ＣＯ_２電気分解の分野における多層形態構成の新規概念に基づき、ＣＯ_２電解槽スタックが構築され、この場合、セルの数は実に１０以上までであり、好ましくは２から７、より好ましくは３から６の範囲であり、最も好ましくは、それは３、または４、または５、または６である。

さらに、スタック構造により、個々の電解槽セルを、ガス管理の観点から並列にもしくは直列に、または混合様式で結合させることができる。驚いたことに、電解槽スタックの１つの要素のみを変更する（および、他を再配列させる）ことにより、動作を直列から並列に切り換えることができることが見出された。よって、スタックは、必要に応じて並外れて高い変換率または変換効率のいずれかを達成するように動作させることができる。採用される触媒、ガス拡散層およびイオン交換膜により、異なる気相生成物の生成において柔軟性が得られる。これにより、本発明によるＣＯ_２電解槽スタックの、化学、石油、およびエネルギー産業などの様々な産業における適用が可能になる。本発明は、ＣＯ_２電解槽スタックのみに制限されず、適切な通常の改変で、それは、他の電気化学セットアップ（例えば、アンモニア生成のためのＮ_２－還元スタック）に同様に適用することができることに注意すべきである。

本発明では、いくつかのセル（電極触媒層および膜）は直列に（電気的に）接続され、バイポーラプレートアセンブリにより閉じ込められ、１つの側で１つのセルのアノードとして、および、他の側で後続のセルのためのカソードとして機能する（ＰＥＭ燃料電池または水電解槽と同様）。

特定のマルチセルスタック構造は、前記個々の電解槽セルの形成における、二つの構成要素からなるバイポーラプレートアセンブリの適用により実現される。ここで、ある一定のバイポーラプレートアセンブリの第１の構成要素はセルのアノード部分を形成し、前記バイポーラプレートアセンブリの第２の構成要素は、前記セルの隣に配列されたセルのカソード部分を形成する。このように、一連の電解槽セルが形成され得、スタック内のカソード／アノード流路のいくつかのフロー構造要素、すなわち、カソード部分についてのガス流のための空洞およびチャネル、ならびに、スタックのアノード部分についての液体流のための空洞およびチャネルが、バイポーラプレートアセンブリの第１および第２の構成要素の反対側表面上／内およびその間で準備される。

さらに、直列／並列流路形態構成は、選択的に、リング状スペーサ要素、すなわちアノード側距離を形成することにより達成され、これらは実際に、スタックが組立てられた時に、電解槽スタック内で後続バイポーラプレートアセンブリを、貫通チャネルと共に支持し、特に、モジュール構造と調和して、２つの異なる種類のスペーサ要素が提供され、第１の型は、スペーサ要素の周辺部において単一の内部ガス輸送チャネルを有し、第２の型はスペーサ要素の周辺部において互いに正反対に配置された２つのガス輸送チャネルを有する。電解槽スタックを組立てる場合、後続のバイポーラプレートアセンブリ間で第１の型のスペーサ要素を使用すると、スタック内で連続ガス流路の形成が可能になり（すなわち、個々のセルはスタックのガス管理の観点から直列に接続される）、後続のバイポーラプレートアセンブリ間で第２の型のスペーサ要素を使用すると、スタック内に並列セクションを有するガス流路の形成が得られる（すなわち、個々のセルの各々内のセルガス流路がスタックのガス管理の観点から並列に接続される）。前記特定のスペーサ要素の使用によって、直列セクションおよび並列セクションを均等に含むことができる多層電解槽スタック内で構造化されたガス流路を確立することも可能になる。

すなわち、バイポーラプレートアセンブリおよび末端ユニットの機能は複雑であり：（ｉ）それらは触媒層と接触する電流コレクタを形成し、（ｉｉ）反応物はこれらのプレート内で形成されるチャネルを通して触媒層に送られるので、それらは、スタック活性領域への反応物供給、および生成物の適正な出口を担当し（ｉｉｉ）これらが、スタックの機械強度に寄与する。さらに、それらは電解槽スタックの熱管理においても重要な役割を果たす。この目的を果たすために、面内流路システムが、表面積を増加させ、輸送プロセスを助けるために、その表面内の前記要素の各々上で形成される。前記流路は、初めて特定的に最適化された特定形状の様々な流れ場設計に組織化される。

本発明によるＣＯ_２電解槽スタックにおいて使用されるさらなる構成要素は、チタン（Ｔｉ）フリット（Ｔｉ－フリット）製の、特注設計の組立てられたアノード側構造要素である。前記Ｔｉ－フリットは異なる平均粒子サイズのＴｉ粉末で作られる。Ｔｉ－フリットは実際には、Ｔｉ－粒子をプレスすることにより製造される。アノード触媒はこのＴｉ－フリット上に直接、例えば湿式化学合成により堆積させられ、または別個に合成され、Ｔｉ－フリット上にその後、固定される。

本発明によるＣＯ_２電解槽スタックにおいて適用されるカソード触媒に関しては、バイポーラプレートアセンブリと直接接触する、高表面積炭素サポート（すなわち、ＧＤＬ）上に固定される。ＣＯ_２ガスがこのＧＤＬを通して触媒に送られる。同時に、触媒はＰＥＭと直接接触し、容易なイオン輸送が可能になる。

本発明によるＣＯ_２電解槽スタック内で採用されるさらに追加的な構成要素は、両方、すなわち、スタックのカソード側およびアノード側端に配列された特定の末端ユニット内で形成される圧力チャンバである。前記圧力チャンバは、両側からセル上で適応性のある圧力制御を提供し、よって、セル全体に均一な圧力分布を提供する。この構造はスタック本体の変形を阻止し、よって、内部構成要素間の接触面積の減少が回避される。これにより、高圧であっても安定なスタック抵抗が得られる。重要なことには、末端ユニットの適用は、スタック内の圧力制御手段としての可動部品（例えば、ピストンまたは弁）または弾塑性要素の要件を排除する。さらに、外圧制御とは異なり、前記末端ユニットでの圧力チャンバの採用は本質的に安全である。というのも、圧力チャンバ内の圧力は、電解槽セルにおいて発生する圧力よりも決して高くならないからである。圧力と関係ない電気化学性能を確保するために、圧力チャンバは対で適用され、すなわち、１つは本発明による電解槽スタックのカソード側およびもう１つはアノード側である。

図１は、カソード側のカソード１０１、アノード側のアノード１０３ならびに前記カソード１０１およびアノード１０２を互いに分離するためのセパレータ１０２を含むスタック１００に送り込まれたガス状ＣＯ_２の電気分解により、ガス状生成物を高圧で、高い変換率で生成させるために使用されるＣＯ_２電解槽（電気化学）スタック１００を含むＣＯ_２電解槽セットアップ２００の例示的な実施形態を示し、ここで、セパレータ１０２は好ましくは、ＰＥＭ要素（例えば、アニオン交換膜またはカチオン交換膜またはバイポーラ膜）である。前記スタック１００には、少なくとも１つのガス入口１０１ａおよび少なくとも１つのガス出口１０１ｂが備えられ、どちらもスタック１００のカソード側とガス接続される。前記スタック１００にも、少なくとも１つの流体入口１０３ａおよび少なくとも１つの流体出口１０３ｂが備えられ、どちらもスタック１００のアノード側と流体接続される。セットアップ２００は、ガス状ＣＯ_２源２０１、ガス状ＣＯ_２を加湿するための加湿器２０３、電気化学スタック１００にエネルギー供給する電源２２０、スタック１００のアノード側で使用されたアノード液２１３を再生するためのアノード液リフレッシャーユニット２１１、スタック１００のカソード側においてガス状ＣＯ_２の電気分解により生成したガス状生成物（複数可）から水分を除去するための水分離器２０８、スタック１００を加圧しスタック内１００で高圧（３０バールまで、好ましくは２０バールまで）を維持するための背圧調整弁２０９、ならびに気相生成物容器（図示せず）に開口するガス状生成物出口２１６をさらに含む。ＣＯ_２源２０１として、純粋ガス状ＣＯ_２源またはＣＯ_２をガス混合物の形態で供給する源のいずれかが使用され得る。任意で、セットアップ２００は、スタック１００のカソード側に送り込まれるガス状ＣＯ_２のマスフローを正確に制御するためのマスフローコントローラ２０２およびスタック内１００で広がる圧力を特徴づけるための適切な圧力計２１０、２１０’のいずれかをさらに含む。ＣＯ_２源２０１はスタック１００のガス入口１０１ａに適切なパイプ２０４を介して接続され、一方、生成物出口２１６はスタック１００のガス出口１０１ｂにさらなるパイプ２０７を介して接続される。その結果、連続流路が前記ＣＯ_２源２０１から生成物出口２１６までスタック１００のカソード側を通って形成する。マスフローコントローラ２０２は、好ましくは、パイプ２０４中にＣＯ_２源２０１の下流で挿入される。加湿器２０３は好ましくはパイプ２０４にマスフローコントローラ２０２の下流で挿入され、ガス状ＣＯ_２がスタック１００に入る前に加湿される。加湿器２０３は好ましくは温度制御された通気型加湿器であるが、しかしながら、任意の他の種類の加湿器もまた、ここで適用可能である。任意で、圧力計２１０もまたパイプ２０４に挿入され、スタック１００における入口圧力が連続してモニタされる。水分離器２０８がパイプ２０７にスタック１００の下流で挿入される。背圧調整弁２０９がパイプ２０７に前記水分離器２０８の下流で挿入される。水分離器２０８および背圧調整弁２０９としては、当業者には明らかであるように、任意の種類の水分離器および圧力調整弁が使用され得る。任意で、さらなる圧力計２１０’がパイプ２０７にスタック１００と背圧調整弁２０９の間で挿入され、スタック１００における出口圧力が連続してモニタされる。よって、圧力計２１０、２１０’により、スタック１００を通る圧力降下もまた、決定され得る。

スタック１００のアノード側はその流体出口１０３ｂおよびパイプ２０５を通して、アノード液リフレッシャーユニット２１１の入口ポート２１１ａと流体接続される。さらに、スタック１００のアノード側はその流体入口１０３ａおよびパイプ２０６を通して、アノード液リフレッシャーユニット２１１の出口ポート２１１ｂと流体接続される。よって、閉じた連続流路がスタック１００のアノード側で、前記アノード側とアノード液リフレッシャーユニット２１１の間に形成する。この閉じた流路を通して、アノード液２１３が、好ましくはパイプ２０６中に挿入されたポンプ２１５により、アノード側と、アノードにおいて形成される流体チャネルの適切なシステムを通して、スタック１００におけるアノード側での電気化学反応（複数可）において起こる悪くなったアノード液（必要なら）をリフレッシュするリフレッシャーユニット２１１との間で循環される。さらに、前記アノード液リフレッシャーユニット２１１において通気の可能性を提供するために、前記ユニットにはまた、通気手段２１４が備えられ、これを通して、アノード液２１３のリフレッシュメントのプロセス中に悪くなったアノード液２１３から分離された、リフレッシャーユニット２１１で蓄積する過剰なガスがユニットから出て行くことができる。ＣＯ_２電解槽セットアップ２００、ひいては、同様にスタック１００の最適動作のために、アノード液リフレッシャーユニット２１１はアノード液２１３の温度を調節する、すなわちそれを冷却／加熱するための適切な調節手段（ｔｅｍｐｅｒｉｎｇ ｍｅａｎｓ）２１２と熱的結合している。この目的を達成するために、当業者には明らかであるように、任意の種類の調節手段、すなわち、冷却器／ヒーター手段が使用され得る。

スタック１００の電力供給に関する限り、前記電源２２０の負極が、スタック１００のカソード側、特にカソード側接触板と電気的に接続され、一方、前記電源２２０の正極が、スタック１００のアノード側、特にアノード側接触板と電気的に接続される（後で詳細に記載される）。前記電源２２０は、送電網自体、または、任意の局所電源、すなわち太陽、風力、原子力源のいずれかとすることができる。使い捨てまたは二次電池のいずれかである電池が、電源２２０として等しく使用され得る。

動作では、二酸化炭素（純粋か、またはガス混合物）が最初に制御された温度で（優先的に約２０℃から約７０℃の範囲である）加湿され、次いで、スタック１００のカソード側に送られる。ここで、カソードへの溶液の供給はない。加湿ＣＯ_２ガスのみがカソード側に送られる場合、反応物濃度は触媒上で非常に高いままであり、そのため、高い反応速度（電流）が達成できる。さらに、溶液供給がないので、反応物はこのストリームにより未反応のまま洗い流されない。反応物の型はスタック性能に重要で複雑な効果を有するので、供給の型に関するこの改変は、ほとんどの先行技術解決策と比べて著しい相違を表す。提示されるＣＯ_２電解槽セットアップ２００では、ガス相生成物のみが、スタック１００において起こる電気分解反応において形成する。スタック１００において使用される触媒および適用したＣＯ_２電気分解反応によって（表１を参照されたい）、様々な生成物が得られ、例として（ｉ）合成ガス（制御された組成を有するＣＯ／Ｈ_２混合物）および（ｉｉ）エチレンがここで言及される。カソード部分において、すなわちカソード側構築要素（後で記載）内で作製される流路のシステム内で形成するガス状生成物はスタック１００を出て行き、次いで、水分離器２０８に導入され、水分が除去される。アノード液２１３（水溶液として採用、その型は使用されるセパレータ１０２の型、すなわち適用したイオン交換膜に依存する）は直接、かつ、連続してスタック１００のアノード側に、ポンプ２１５により送り込まれる。前記アノード液２１３は、次いで、アノード側構築要素内で作製された流路のシステムにおいてスタック１００を通って流れ、その経路に沿ってＣＯ_２の電気分解反応で形成するガス状酸素を収集する。アノード液２１３のストリームがスタック１００を出て行く時、前記スタック１００中に再循環される前に、前記アノード液２１３中の酸素含量がアノード液リフレッシャーユニット２１１内に放出され、次いで、前記通気手段２１４を通して排出される。とりわけ、他の付加価値のあるアノードプロセス（水酸化以外、例えば塩素形成またはアルコール酸化）は、当業者には明らかであるように、ＣＯ_２変換に結合させることができ、前記セットアップ２００／スタック１００の構造は全く水酸化に限定されない。さらに、セットアップ２００の動作中、スタック１００内の圧力は、背圧調整弁２０９により連続して制御される。よって、ほとんどの先行技術解決策とは対照的に、電解槽スタック１００は実際には連続する差圧下で稼働する。

図２Ａは、図１で示されるＣＯ_２電解槽スタック１００／セットアップ２００において使用することができる単一の例示的なＰＥＭ電解槽セルの概略断面図であり、図２Ｂは図２Ａで示されるｂ－ｂ線近くで得られたセルの一部の拡大図である。前記セルは、ＰＥＭ、特にイオン交換膜７、１０２を含み、これは、前記膜７の両側にその周辺端部分に沿って配列された（すなわちカソード側およびアノード側）スペーサ要素９（ａ、ｂ）により、定位置に維持される。膜７はセパレータ要素として機能し、それは、セルのカソード１０１およびアノード１０３（すなわちカソード側およびアノード側）を互いに分離する。カソード側では、膜７に隣接し、これと直接接触して配列された（カソード）触媒層６ｂが存在する。触媒層６ｂ上では、膜７から離れたその表面に、ガス拡散層６ａが前記触媒層６ｂと直接接触して配列される。このガス拡散層６ａ上に、カソード電流コレクタのプレート５が前記ガス拡散層６ａと直接接触して配列される。

ここで、膜７は、２、３の例だけでも挙げると、例えばＦｕｍａｓｅｐ、ＳｅｌｅｍｉｏｎおよびＳｕｓｔａｎｉｏｎの商標名で入手可能なアニオン交換膜であり、これにより、動作では、水酸化物イオン（ＯＨ^－イオン、電荷、よって電流）の移動がセルのカソード側とアノード側の間でそのバルクを通って可能になり、一方、それを通ってアノード側からカソード側までの水（Ｈ_２Ｏ）拡散が、ＣＯ_２の電解還元においてカソード側で起こる。この場合、電子は膜７を通して輸送されないので、前記膜７は実際には、セルのカソード側とアノード側の間で電気絶縁層として機能する。当業者には明らかであるように、カソード側で実行される電解反応によって、例えばＮａｆｉｏｎおよびＡｑｕｉｖｉｏｎの商標名で入手可能なカチオン交換膜、またはさらなるバイポーラ膜（例えばＦｕｍａｓｅｐ ＦＢＭ）は等しく膜７として採用することができる。

一方、カソード電流コレクタ５は電流分配要素として機能し、すなわち、それは外部電源から受け取った電流を、カソード側接触板（以下で記載）を通してカソード側ガス拡散層６ａ上に均一に分配し、他方、前記カソード側ガス拡散層６ａの圧縮のための適切な空間を提供する。カソード電流コレクタ５は、膜７に面するカソード電流コレクタ５の表面上／内で形成された高さＭの面内流路５”のシステムを含み、前記流路５”のシステムは様々な幾何学パターンに対応する（例えば図９を参照されたい）。流路５”のパターン形成により、カソード側ガス拡散層６ａ上でのガス状ＣＯ_２の均等な分配が可能になる。カソード電流コレクタ５にはまた、貫通開口の形態で、ガス状ＣＯ_２をガス拡散層６ａに供給するための入口およびセルのカソード側で、ＣＯ_２の電気分解反応（還元）において形成するガス状生成物を排出するための出口が提供される。

カソード側ガス拡散層６ａにより、動作において、膜７と接触するカソード触媒層６ｂへのＣＯ_２輸送が可能になり、そこで、ガス状ＣＯ_２の還元反応が起こり、よって所望の生成物が形成する。ガス拡散層６ａはまた、前記ガス状生成物（ある量の変換されていないＣＯ_２も含む混合物の形態で）の、セルのＣＯ_２および生成物出口に向かうカソード流路構造に沿った輸送を可能にする。有効な輸送特性を提供するために、カソード側ガス拡散層６ａとして、炭素布、炭素フェルトおよび炭素フィルムのいずれが使用され得、好ましくは、当業者に知られているように、微小孔性層で修飾される。カソード触媒６ｂとして、複数の触媒が使用され得、この場合適用されるカソード触媒は好ましくはＡｇ／ＣおよびＣｕ／Ｃ触媒である。ガス拡散層６ａおよびカソード触媒層６ｂは図２Ｂで示されるように、全厚Ｈを有し、これはカソードコンパートメント間隔を表す。

今度は、アノード側では、膜７に隣接し、これと直接接触して配列されたアノード触媒層８ｂが存在し、ここで、ＩｒＯ_ｘ、ＲｕＯ_ｘ、ＮｉＯ_ｘ、およびＴｉＯ_ｘが非常に好ましいアノード触媒である。アノード触媒層８ｂ上では、膜７から離れたその表面上に、アノード側ガス拡散層８ａが前記アノード触媒層８ｂと直接接触して配列される。前記アノード側ガス拡散層８ａは、２～３例挙げると、異なる平均粒子サイズ（好ましくは５０－２００μｍの範囲）のプレスされたＴｉ粉末の形態のチタン－フリット（Ｔｉ－フリット）の層または異なる平均粒子サイズ（好ましくは５０－２００μｍの範囲）のプレスされたＮｉ粉末の形態のニッケル－フリット（Ｎｉ－フリット）層、チタン－メッシュ（Ｔｉ－メッシュ）またはニッケル－メッシュ（Ｎｉ－メッシュ）（どちらも好ましくは５０－２００μｍの範囲のワイヤ厚さおよび細孔サイズを有する）で形成される。アノード側ガス拡散層８ａ上では、アノード電流コレクタのプレート１０が前記ガス拡散層８ａと直接接触して配列される。アノード電流コレクタ１０はまた、膜７に面するアノード電流コレクタ１０の表面に形成された流路５’のシステムを含む。

一方、アノード電流コレクタ１０は、電流分配要素として機能し、すなわち、それは外部電源から受け取った電流をアノード側接触板（以下で記載）を通してアノード側ガス拡散層８ａ上に均一に分配し、他方、アノード側ガス拡散層８ａの圧縮のための適切な空間を提供する。アノード電流コレクタ１０にはまた、貫通開口の形態で、液体アノード液をアノード側ガス拡散層８ａに供給するための入口およびアノード側で起こるアノード液の電気分解反応（酸化）においてセルのアノード側で現れる液体アノード液およびアノード生成物（例えば、アノード液がまた水を含む場合ガス状Ｏ_２）の混合物を排出するための出口が提供される。

当業者には明らかであるように、カソード側ガス拡散層６ａ、カソード触媒層６ｂ、膜７、アノード触媒層８ｂおよびアノード側ガス拡散層８ａは組み合わせて単一のユニット、すなわち膜／電極接合体にすることができ、前記接合体の形態で適用することができ、そのような膜／電極接合体をカソード電流コレクタ５とアノード電流コレクタ１０（どちらも、これと電気接触し、ガス／流体連結している）の間に配列させ、前記接合体をアノード側スペーサ要素９ａ、９ｂにより適正に配置することにより、モジュール電解槽セルが構築される。ここで、このように得られた、図２で示される電解槽セルは本質的には、ゼロギャップ電解槽セルであり、以下で記載されるように、これはまた、モジュール構造のマルチセルＣＯ_２電解槽スタック１００”を構築するために使用することができることにも注意すべきである。

図３および４は１を超える電解槽セルモジュールを有する例示的なマルチセル電解槽スタック１００’、１００”を示す。特に、図３Ａおよび３Ｂはそれぞれ、電解槽スタック１００’の上方および下方斜視図であり、ガス状ＣＯ_２を、高圧で、高い変換率で電気分解によりガス状生成物に変換するために使用される、３つの電解槽セルを含む。図４は本発明によるマルチセル電解槽スタック１００”の一部分解図であり、これは、ｎ個のセル４０（ｎは正整数である）を含み、一連のセル４０において１つの電解槽セルが分解されている。しかしながら、実施上の配慮点によれば、ヒトは少なくとも１つから実に１０以上範囲の数ｎを選択し、特に、適用したセルの数ｎは、１つの電解槽スタック１００”において、好ましくは２と７の間、より好ましくは３と６の間であり、最も好ましくは３、または４、または５、または６である。

図３Ａ、３Ｂおよび４で見てわかるように、電解槽スタック１００’、１００”はモジュール構造を有し、スタック１００’、１００”を構築するために使用される構成要素が異なる機能の板状要素の形態で提供される。板状構成要素は任意の平面形状を有することができ、図３Ａ、３Ｂおよび４で示される例示的な実施形態では、構成要素は本質的には円形状である。さらに、前記構成要素のスタック１００’、１００”への高速組立ておよび／または再組立てを助けるために、板状構成要素の各々に、その周辺端に形成された組立て補助凹部５２が提供される。よって、組立て補助凹部５２はどのように構成要を適正に組み合わせて、スタックにするかを明確に示し、構成要素の正確な配列／配向では、前記凹部５２は整合される。

前記構成要素を組立ててスタックにすると、得られたスタックは個々の電解槽セルを長手方向に沿って並べて含む。ここで、および、今後は、「長手方向」という用語は、前記板状構成要素の表面に本質的に垂直である方向を示す。よって、図３Ａ、３Ｂおよび４に示されるように、板状構成要素には、前記長手方向に沿って複数の貫通穴が提供される。前記穴の一部は開口穴１ａとして機能し、前記構成要素を組立ててスタック１００’、１００”にするために使用される収縮チューブおよびパッドを有するねじ１を受け入れ、次いで、前記構成要素を密閉様式で、個々の開口穴１ａに挿入されたねじ１上にねじ込まれるパッドを有するねじ－ナット１４により接続させる。互いに適正に整合され、穴の各々の周りおよび板状構成要素間に配列させることができる特定のチャネルシーリング手段（以下で詳述）により密閉されるように構成された、前記板状構成要素内に形成された穴の残りの部分は、スタック１００’、１００”内のカソードおよびアノード側輸送チャネル構造の長手方向フロースルー部分を形成するように機能する。特に、カソード側では、前記穴の１つが、ガス状ＣＯ_２を、スタック内でのＣＯ_２供給および輸送の観点から直列または並列（または混合）形態構成のいずれかで組立てられた電解槽セル４０中に導入するガス入口２１として機能し、一方、前記穴の別の２つは、（ｉ）液体アノード液を直列／並列形態構成で組立てられた電解槽セル４０中に導入するための流体入口２３および（ｉｉ）悪くなったアノード液を、アノード側電気分解反応（複数可）において個々のセル４０で形成するガス状アノード生成物（例えばＯ_２）と共に排出する流体出口２４として機能する。今度は、アノード側で、前記穴の１つが過剰に供給された未反応ＣＯ_２をＣＯ_２のカソード側電気分解においてセル４０で形成するガス状カソード生成物と共に排出するためのガス出口２２として機能する。

以下、図４について説明すると、本発明によるマルチセルＣＯ_２電解槽スタック１００”が、電気分解によりガス状ＣＯ_２を分解し、よって、適用した触媒およびアノード液によって、様々なガス状生成物を生成させるために使用される。この目的を達成するために、スタック１００”は、カソードおよびアノード側輸送チャネル構造の長手方向部分を通して、互いに隣接して、密閉流体／ガス連結して配列されたある一定数ｎの電解槽セル４０を含む。さらに、前記電解槽セル４０は、互いに、およびスタック１００”の電気端子と、すなわちカソード側およびアノード側接触板４、１１と直列に、電気的に結合される。よって、スタック１００”は、カソード側末端ユニット２６と長手方向に沿って前記連続の反対端に配列されたアノード側末端ユニット２７の間に挟まれた、相互に連結された中間セルから構成される一連の電解槽セル４０を含む。

カソード側末端ユニット２６は、一連の電解槽セル４０をスタック１００”のカソード側で閉じる。カソード側末端ユニット２６の内面は前記連続の第１のセル４０と直接接触し、一方、カソード側末端ユニット２６の外面は、実際には、環境に曝露される。カソード側末端ユニット２６はそれ自体モジュール構造を有し、それは、内面が関連するカソード側接触板４、前記カソード側接触板４上に配列されたカソード側絶縁材３および前記外面がカソード側絶縁材３上に配列されたカソード側エンドプレート２を含む。カソード側エンドプレート２には、それぞれ、スタック１００”のカソードおよび／またはアノード輸送チャネル構造とガス／流体連結した開口が提供され、絶縁材３および接触板４において、関係する開口、すなわち、ＣＯ_２供給のためのガス入口２１、アノード液供給のための流体入口２３および悪くなったアノード液（およびアノード生成物）排出のための流体出口２４と適正に整合されて形成される個々の開口を通してである。スタック１００”の組立てられた状態では、カソード側末端ユニット２６内で互いに整合されて形成される開口は連続長手方向密閉流路を形成し、その各々が第１の電解槽セル４０の個々の開口に開口する。ここで、シーリングが、エンドプレート２と絶縁材３、絶縁材３と接触板４、ならびに接触板４と前記第１のセルの間で、個々の開口の周りに配列された、適切なサイズとされたシーリング要素（好ましくは耐食プラスチック材料（例えばＶｉｔｏｎ（登録商標））製のＯ－リング１５、１６、１７の形態）により達成される。カソード側エンドプレート２が機械強化要素として、貫通ねじ１によるスタック１００”の耐圧性を増強させるように機能する。カソード側絶縁材３がエンドプレート２とカソード側接触板４の間の電気絶縁財として機能する。カソード側絶縁材３はまた、カソード側圧力チャンバを収容し、これは、スタック１００”がその動作の開始時に加圧される時に、スタック１００”の内部構成要素のカソード側エンドプレート２に向かっての起こり得る移動を阻止する。前記圧力チャンバはカソード側絶縁材３のバルクにおいて中空空洞として形成され、スタック１００”が組立てられた場合、カソード側エンドプレート２の所定の部分上に延在する。そのような場合、カソード側圧力チャンバはカソード側絶縁材３内の前記空洞の周りの円形溝内で、絶縁材３とエンドプレート２の間に配列されるＯ－リング１５により密閉される。さらに、カソード側接触板４は、外部電源への電気的接続として機能し、同時に、前記電源から受け取った電流をカソード側末端ユニット２６の内面を通して一連の中間セル４０における本当に最初のセルの最外表面上に均一に分配する電流分配要素として機能する。カソード側接触板４はまた、ガス状ＣＯ_２のスタック１００”の第１の電解槽セル４０への送り込み、および、液体アノード液および悪くなったアノード液の、それぞれ、スタック１００”の第１の電解槽セル４０中への、およびそれからの導入および排出に役立つ。

アノード側末端ユニット２７は、スタック１００”のアノード側で一連の電解槽セル４０を閉じる。アノード側末端ユニット２７の内面は前記連続の最後、すなわちｎ番目の、セル４０と直接接触し、一方、アノード側末端ユニット２７の外面は、実際には、環境に曝露される。アノード側末端ユニット２７はそれ自体モジュール構造を有し、それは、内面が関連するアノード側接触板１１、前記アノード側接触板１１上に配列されたアノード側絶縁材１２および前記外面がアノード側絶縁材１２上に配列されたアノード側エンドプレート１３を含む。アノード側エンドプレート１３には、スタック１００”のカソード輸送チャネル構造とガス連結した開口が提供され、アノード側絶縁材１２およびアノード側接触板１１において、問題になっている開口、すなわちＣＯ_２およびカソード生成物排出のためのガス出口２２と適正に整合されて形成された個々の開口を通してである。スタック１００”の組立てられた状態では、アノード側末端ユニット２７内で、互いに整合されて形成される開口は連続長手方向密閉流路を形成し、それは最後の電解槽セル４０の対応する開口に開口する。ここで、シーリングが、好ましくはＯ－リングの形態で、前記最後のセルとアノード側接触板１１、アノード側接触板１１とアノード側絶縁材１２、ならびにアノード側絶縁材１２とアノード側エンドプレート１３の間で、開口の周りに配列された、適切なサイズとされたシーリング要素により達成され、関連するＯ－リングはカソード側末端ユニット２６で採用されるＯ－リングと同様／同等である。ここで、アノード側接触板１１が外部電源への電気的接続として機能し、同時に、前記電源から受け取った電流をアノード側末端ユニット２７の内面を通して一連の中間セル４０における本当に最後のセルの最外表面上に均一に分配する電流分配要素として機能する。アノード側接触板１１はまた、電気分解生成物と混合されたガス状ＣＯ_２のスタック１００”の最後の電解槽セル４０からの排出に役立つ。アノード側絶縁材１２が、アノード側接触板１１とアノード側エンドプレート１３の間の電気絶縁として機能する。アノード側絶縁材１２はまた、アノード側圧力チャンバを収容し、これは、スタック１００”がその動作の開始時に加圧される時に、スタック１００”の内部構成要素のアノード側エンドプレート１３に向かっての起こり得る移動を阻止する。前記圧力チャンバはアノード側絶縁材１２のバルクにおいて中空空洞として形成され、スタック１００”が組立てられた場合、アノード側エンドプレート１３の所定の部分上に延在する。そのような場合、アノード側圧力チャンバは、アノード側絶縁材１２内の前記空洞の周りの円形溝内で、絶縁材１２とアノード側エンドプレート１３の間に配列されるＯ－リング１５により密閉される。さらに、アノード側エンドプレート１３が機械強化要素として、開口穴１ａにおいてカソード側エンドプレート２から、スタック１００”の構造全体を通って挿入されるねじ１上にねじ止めされたパッドを有するねじ－ナット１４により、スタック１００”の耐圧性を増強させるように機能する。慣例と調和して、カソード側接触板４およびアノード側接触板１１はそれぞれ、外部電源の負極および正極と電気的に接続する。

以下、図５、５Ａおよび５Ｂについて説明すると、これらは二つの構成要素からなるバイポーラプレートアセンブリ４０’をそれぞれ、底面図、Ａ－Ａ線について得た断面図およびＢ－Ｂ線について得た断面図で示し、アセンブリ４０’の第１の構成要素４０ａ（すなわち、単一セルにおけるアノード電流コレクタ１０）およびアセンブリ４０’の第２の構成要素４０ｂ（すなわち、単一セルにおけるカソード電流コレクタ５（ａ、ｂ、ｃ、ｄ））が、カソードおよびアノード側輸送チャネル構造のある一定の要素と共に反対側表面上で提供される。特に、第１の構成要素４０ａにはセル４０’内のカソード側およびアノード側流路システムのための入口／出口ポートが提供される。前記ポートは下記である：バイポーラプレートアセンブリ４０’におけるカソード側のガス供給および輸送（すなわちＣＯ_２、所望の生成物）のためのセル入口ガス輸送チャネル４１およびセル出口ガス輸送チャネル４２、ならびに、バイポーラプレートアセンブリ４０’におけるアノード側での流体供給および輸送（すなわちアノード液、悪くなったアノード液とアノード生成物、例えばガス状Ｏ_２）のためのセルアノード液入口チャネル４８、セルアノード液出口チャネル４９、セルアノード液輸送チャネル４３、ならびにセルアノード液およびアノード生成物輸送チャネル４４。第１の構成要素４０ａには、－組立ててスタックにした場合－カソード側末端ユニットに面するその側面上／内に、ある一定の幾何形状の流体流路５’の面内システムがさらに提供される。前記ポートは前記側面から、第１の構成要素４０ｂの反対側面に通じ、そこでは、前記ポートの各々がそれを完全にとり囲む個々の空洞、すなわち空洞３３ａ、３３ｂ、３３ｃ、３３ｄに開口する。前記空洞およびポートは第２の構成要素４０ｂ内で形成される個々の長手方向流体流路４１’、４２’、４３’、４４’との流体連結を提供する。前記第２の構成要素４０ｂにはまた、バイポーラプレートアセンブリ４０’におけるカソード側でのガス供給および輸送（すなわちＣＯ_２、所望の生成物）のためのセルガス入口チャネル４６およびセルガス出口チャネル４７、ならびにある一定の幾何形状のガス流路５”の面内システム（図９を参照されたい）が提供される。前記空洞には、適切なシーリング部材、特に耐食プラスチック材料（例えばＶｉｔｏｎ（登録商標））製のＯ－リング１６、１７、１７’、１９が備えられ、スタックが組立てられた時に流路が密閉され、動作中スタック内で広がる圧力が維持される。

アセンブリ４０’の第１および第２の構成要素４０ａ、４０ｂは、電気を通す原因となるスタックの他の部品と同じ導電性化合物、例えばチタン、ステンレス鋼、異なる合金および複合材料でできている。ポートおよび空洞は機械加工、特にＣＮＣ－フライス加工により形成される。

図４から明らかなように、本発明によるＣＯ_２電解槽スタック１００”を組立てた後、カソード側およびアノード側末端ユニット２６、２７は、ｎ個の実際には同一な中間電解槽セル４０を挟み、電解槽セル４０は互いに（ｉ）スタック１００”の電力（電流）管理の観点から直列に、（ｉｉ）スタック１００”内でのアノード液供給および輸送の観点から並列に、および（ｉｉｉ）スタック１００”内でのＣＯ_２供給および輸送の観点から直列または並列に、または混合様式で結合される。各セル４０は二つの構成要素からなるバイポーラ膜アセンブリ４０’から構築される（図５Ａおよび５Ｂを参照されたい）。特に、各セル４０はｉ番目のバイポーラ膜アセンブリ４０’の第１の（アノード）構成要素４０ａ、隣接する、すなわち（ｉ－１）番目のバイポーラ膜アセンブリ４０’の第２の（カソード）構成要素４０ｂ（ここで、１＜ｉ＜ｎ、整数）、前記第１および第２の構成要素４０ａ、４０ｂの間に配列された前に記載された膜／電極接合体、およびその周辺領域でバイポーラ膜アセンブリ４０’の前記第１および第２の構成要素４０ａ、４０ｂの間に挿入されたアノード側スペーサ要素９ａ、９ｂを含む。特徴（ｉ）はスタック１００”内の後続セル４０間の電気接触の結果である。特徴（ｉｉ）は物理的構造、すなわち、カソード側でのガス輸送のためにアノード側スペーサ要素９ａ、９ｂにおいて提供される長手方向チャネルの数、および、ある一定のスペーサ要素９ａ、９ｂがスタック１００”において実際に配列される配向の結果である。特に、図１０Ａで示されるように、単一の長手方向チャネル３６が、スタック１００”のカソード側で直列ガス流路を形成するために２つの隣接するセルを接続する時に使用されるスペーサ要素９ａにおいて提供され、セルの個々の形態構成が図１２Ａにおける分解図で示される。その上、図１０Ｂで示されるように、２つの長手方向チャネル３６が、スタック１００”のカソード側で並列に延在するガス流路を形成するために２つの隣接するセルを接続する時に使用されるスペーサ要素９ｂにおいて提供され、ここで、長手方向チャネル３６はスペーサ要素９ｂの正反対の位置で形成される。セルの個々の形態構成が図１２Ｂにおける分解図で示される。

以下では、カソード側ガス管理およびアノード側流体管理が、３つの個々のセル４０またはバイポーラプレートアセンブリ４０’を含むマルチセル電解槽スタック１００”の好ましい実施形態のためにより詳細に説明される。特に、図６は３－セル電解槽スタック１００’を図３Ａで示されるＡ－Ａ線について得られた断面図で示し、スタックのガス流路が灰色で示されおり、ここで、スタック１００’は、スタック１００’内でのＣＯ_２供給および輸送の観点から、個々のセル４０のセルガス流路の並列形態構成で組立てられる。さらに、図７は３－セル電解槽スタック１００’を、図３Ａで示されるＡ－Ａ線について得られた断面図で示し、スタックのガス流路がここでも灰色で示されおり、ここで、スタック１００’は、スタック１００’内でのＣＯ_２供給および輸送の観点から、個々のセル４０のセルガス流路の直列形態構成で組立てられる。さらに追加的に、図８は３－セル電解槽スタック１００’を図３Ａで示されるＢ－Ｂ線について得られた断面図で示し、スタックの流体流路が灰色で示されており、ここで、スタック１００’は、スタック１００’内でのＣＯ_２供給および輸送の観点から、個々のセル４０の直列および並列形態構成のいずれかで組立てられ、セル流体流路は合わせられ、スタック１００’内でのアノード液供給および輸送の観点から、並列形態構成のスタックの流体流路を形成する。

図６は、ガス入口２１からガス出口２２まで、カソード側末端ユニット内、特にカソード側絶縁材３において形成されたカソード側圧力チャンバ３１を通って、次いで、カソード電流コレクタ内に形成されたセルガス入口４６中に開口する、カソード側絶縁材３およびカソード側接触板４において形成された穴を通って、次いで、カソード側ガス拡散層に面するカソード電流コレクタの表面内に形成されたフローパターン５”（図９を参照されたい）の溝４５中への、よって、適用される一連のセル４０内で配列された第１の電解槽セル４０中への前記セルガス入口４６を通って、延在する連続スタックのガス流路を示す。スタックのガス流路は次いで、カソード側電流コレクタとカソード側ガス拡散層（互いに部分接触している）の間に形成された、第１のセル４０の面内セルガス流路としてさらに延在し、第１のセル４０から、密閉空洞３３ｂとガス連結したセルガス出口４７を通って出て行き、前記空洞３３ｂはアノード電流コレクタの表面内に形成される。スタックのガス流路は次いで、前記空洞３３ｂから出口ガス輸送チャネル３５を通って、次いで、アノード側接触板１１およびアノード側絶縁材１２に形成された穴を通ってアノード側末端ユニット内に、特にアノード側絶縁材１２において形成されたアノード側圧力チャンバ３２中に、次いで、前記アノード側圧力チャンバ３２からガス出口２２まで延在する。ここで、出口ガス輸送チャネル３５はカソード電流コレクタ内に形成されたセル出口ガス輸送チャネル４２’（図９を参照されたい）、アノードスペーサ要素９ｂの内部ガス輸送チャネル３６（図１０Ｂを参照されたい）およびアノード電流コレクタ内に形成されたセル出口ガス輸送チャネル４２（例えば図１１Ａを参照されたい）により形成される。

さらに、ＣＯ_２を第２のおよび任意の後続のセル４０にも供給するために、スタックの流路は、カソード側圧力チャンバ３１から入口ガス輸送チャネル３４を通って個々のセル４０のアノード電流コレクタの前記表面内に形成された密閉された空洞３３ａ中に延在し、空洞３３ａの各々は、セル４０のセルガス入口４６と接続される。よって、動作では、セル４０は全て前記入口ガス輸送チャネル３４とガス連結し、これは、電解槽スタック１００’の並列ガス輸送形態構成を意味する。入口ガス輸送チャネル３４は、カソード電流コレクタ内に形成されたセル入口ガス輸送チャネル４１、アノードスペーサ要素９ｂのさらなる内部ガス輸送チャネル３６およびセル入口ガスチャネル４１により形成され、入口ガス輸送チャネルエンド３４ａに終わり、すなわちすき溝（ｄｅａｄ ｆｕｒｒｏｗ）となる。

図７は、ガス入口２１からガス出口２２まで延在する連続スタックのガス流路を示す。ここで、マルチセル電解槽スタック１００’は組立てられると、（ｉ）単一の内部ガス輸送チャネル３６のみ（２つの代わりに）を有するアノードスペーサ部材９ａの採用、および（ｉｉ）前記アノードスペーサ部材９ａが隣接するセル内に、スペーサ要素９ａにその中心で垂直な軸周りにちょうど１８０°で回転される配向で配列されるという事実のために、スタックの流路は、入口ガス輸送チャネル３４および出口ガス輸送チャネル３５の分割の結果として直列に接続されたセル流路の流路となる（図６を参照されたい）。

図８は、流体入口２３から流体出口２４まで、カソード電流コレクタ内のチャネル４３’を通って、スペーサ要素内のチャネル３８を通っておよび電解槽セルのアノード電流コレクタ内のチャネル４３を通って、形成された連続入口流輸送チャネルを通って、次いで、セル流体入口４８とフロー連結された密閉空洞３３ｃを通って、次いで、フローパターン５’を通って、チャネル４９を通って密閉空洞３３ｄ中へ、次いで、アノード電流コレクタ内のチャネル４４を通って、スペーサ要素内のチャネル３９を通っておよび電解槽セルのカソード電流コレクタ内のチャネル４４’を通って形成された連続出口流輸送チャネルと流体連結された空洞３３ｄから、延在する連続スタックの流体流路を示す。

以下では、二つの構成要素からなるバイポーラプレートアセンブリ４０’から構築された単一の電解槽セル４０、例えば図４で分解されたセルとして示されているものの構造構成要素は図９から１１を参照してより詳細に説明される。

特に、図９はカソード電流コレクタ５ａ、５ｂ、５ｃ、５ｄ（使用される二つの構成要素からなるバイポーラプレートアセンブリの第２の構成要素４０ｂを形成する）の４つの可能な実施形態を示し、各実施形態にはある一定の面内流路構造またはフローパターン５”が提供される。フローパターン５”はセルのカソード側への均一ＣＯ_２供給およびそこからの効率的な生成物収集を達成するのにかかせない一部である。ここで、ＣＯ_２供給は長手方向に延在するセルガス入口チャネル４６を通して起こり、一方、生成物収集は、これもまた長手方向に沿って延在するセルガス出口チャネル４７を通して実施される。前記入口チャネル４６と出口チャネル４７の間で、ガス状ＣＯ_２が輸送され、連続してカソード電気分解反応に関与し、よって、膜／電極接合体（図示せず）と接触している連続フローパターン５”の溝４５内でガス状生成物に変換する。図９で見てわかるように、３つの例示的なフロー設計、すなわち、それぞれ、迷路型フローパターン、オフセットサークル型フローパターンおよび放射状二重らせん型フローパターンに対応する図５（ａ）から５（ｃ）のフロー設計では、ガス状ＣＯ_２は中心で供給され、すなわちセルガス入口チャネル４６はカソード電流コレクタの中心に配置され、外側リングにわたって収集され、すなわちセルガス出口チャネル４７はカソード電流コレクタの周辺部に配列される。図５（ｄ）はそのようなさらなるフロー設計を示し、この場合ＣＯ_２はカソード電流コレクタの外周上で供給され、例えば、カソード電流コレクタの正反対の位置で、二重らせんパターンを通過した後に収集され、すなわち、セルガス入口および出口チャネル４６、４７はどちらも、カソード電流コレクタの周辺領域に配置される。驚いたことに、燃料電池とは異なり、フローパターンを最も良好に実施するには、常に、フローパターンの中心でＣＯ_２が供給されたものであったことが見出された。

ここで、異なるフローパターン５”のカソード電流コレクタ５ａ、５ｂ、５ｃ、５ｄを、同じアノード電流コレクタ１０と一緒に多層スタックにおいて使用するためには、または別の言い方をすれば、二つの構成要素からなるバイポーラプレート４０’の様々なフローパターン５”の第２の構成要素４０ｂをその単一の型の第１の構成要素４０ａ（すなわち、独特のフローパターン５’が提供されている）と共に使用するためには、入口ガス輸送チャネル４１は特定的に形成されることに、注意すべきである。特に、前記入口ガス輸送チャネル４１の形状はフローパターン５”を有する第２の構成要素４０ｂの側では円形であるが、一方、それは第２の構成要素４０ｂの反対側では、それが、第２の構成要素４０ｂの中心でまたは周辺領域で形成されるかという事実は関係なく、セルガス入口チャネル４６を覆うために狭い細長い形状を有する。

図１０Ａおよび１０Ｂは、それぞれ、直列または並列のいずれかのカソード側ガス流路形態構成を達成するための、マルチセル電解槽スタック１００’、１００”の全ての電解槽セル４０において、カソード電流コレクタとアノード電流コレクタの間に配列されるアノード側スペーサ要素９ａ、９ｂの可能な実施形態を示す。２種類のアノード側スペーサ要素９ａ、９ｂは実際には同一であるが、長手方向に延在する内部ガス輸送チャネル３６の数。設計のこの独特の選択を用いると、アノード側スペーサ要素は、電解槽スタックのガス流路において２つの隣接するセル流路が互いに接続する様式を選択的に選ぶための手段として機能するよう構成されるようなスペーサ要素となる。アノード側スペーサ要素９ａ、９ｂは電気絶縁体、好ましくはプラスチックまたはテフロン（登録商標）製である。よって、前記アノード側スペーサ要素９ａ、９ｂは工業規模であっても、自動的に簡単にかつ安く作製することができる。

図１１は本発明によるＣＯ_２電解槽スタックにおいて使用されるアノード電流コレクタ１０（二つの構成要素からなるバイポーラプレートアセンブリの第１の構成要素４０ａを形成する）を表し、図１１Ａは上面図であり、一方、図１１Ｂはアノード電流コレクタ１０の底面図であり、スタックのガス／流体管理のための密閉ガス／流体連結を確立するために、ならびに要求されるシーリング要素、すなわち様々なＯ－リングを収容するために提供される空洞３３ａ、３３ｂ、３３ｃ、３３ｄを強調する。

最後に、図１２Ａおよび１２Ｂは、それぞれ、分解図で、直列および並列カソード側ガス流形態構成で組立てられたマルチセル電解槽スタックの単一セル４０を示す。図１２Ａおよび１２Ｂはまた、適用したモジュール構造の利点を示す。特に、単一の内部ガス輸送チャネル３６のみを有するアノードスペーサ要素９ａを、２つの内部ガス輸送チャネル３６を含むアノードスペーサ要素９ｂと置き換えることにより、関係するセル４０のフロー形態構成が直列のものから並列のものへ簡単に改変され、逆の場合も同じである。すなわち、電解槽スタックをセルに単純に分解し、次いで、セルのいずれかを構成要素に分解し、アノードスペーサ要素（複数可）を、所望のカソード側ガス流形態構成のために必要とされるアノードスペーサ要素（複数可）に置き換え、次いで、各セルを構成要素から再組立てし、次いで、スタックをセルから再組立てすることにより、所望のガス流管理のマルチセル電解槽スタックが得られる。よって、本発明による多層電解槽スタックは簡単に、かつ迅速に、実際には現場で、動作要求に適合させることができる。

以下では、発明およびその利点が、１つのセルまたは３つのセル（後者の場合、それらは直列に／並列に接続される）で構築されたＣＯ_２電解槽スタック上で特定的に実施される実験的測定に基づいてさらに議論される。

すでに議論したように、本発明によるＣＯ_２電解槽スタックは少なくとも１つの、好ましくは１を超えるセルの構造を有し、すなわち、ＣＯ_２の電気分解を実施するそのコアは、電気的に直列に、かつ、スタックのガス管理の観点から、直列または並列形態構成で接続された個々の電解槽セルから構築され、スタックを構築するために使用されるセルの数は実に１０以上までであり、好ましくは２から７、より好ましくは３から６の範囲であり、最も好ましくは３、または４、または５、または６である。

＜実施例１－動作＞
この実施例では、直列形態構成で、次いで、並列形態構成で（カソード側ガス管理の観点から）組立てた３－セルスタックのいくつかの動作特性を、手短に１－セルスタック（すなわち、シングルセル）のものと比較する。

図１３は、直列または並列ガス流形態構成のいずれかで組立てられた、本発明によるスタックの可能な実施形態において使用される個々の電解槽セルの数の増加の効果を示す。特に、プロット（ａ）では、異なるＣＯ_２供給速度で１－セルおよび３－セル直列接続スタックについて達成されるΔＵ＝－２．７５Ｖ／セルで電気分解中のＣＯ_２変換がプロットされる。プロット（ｂ）では、並列に接続された（同一のセル正規化ガス供給を有する）１つのセルまたは３つのセルから構成されるスタックについて達成される異なるセル電圧で電気分解中のＣＯ_２変換が示される。一連の測定をＴ＝５０℃ １Ｍ ＫＯＨアノード液をアノードに供給して（１．５ｄｍ^３ｍｉｎ^－１の供給速度で）実施した。カソード触媒層に関しては、３ｍｇ ｃｍ^－２Ａｇをスプレーコーティングによりジグラセット３９ＢＣカーボン紙上に固定した。アノード触媒に関しては、１ｍｇ ｃｍ^－２Ｉｒブラックを多孔性チタンフリット上に固定した。どちらの触媒層も、１５ｗｔ％ Ｓｕｓｔａｎｉｏｎイオノマを含んだ。カソードコンパートメントを加湿（室温脱イオン水中）ＣＯ_２でパージした。さらに、ＣＯ_２流速を（ｂ）で示す測定のために８．３ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１に設定した。

プロット（ａ）から明らかなように、３つの電解槽セルが直列に結合される場合（１－セルスタックと同じ条件下で比較して）：
・ＣＯ_２変換は改善され、
・この効果はより高い流速でより顕著であり、および
・約４０％の変換が達成される。

プロット（ｂ）から明らかなように、３つの電解槽セルが並列に結合される場合（１－セルスタックと同じ条件下で比較して）：
・動作特徴を変化させずにセルの数を増加させることが可能であり、
・スタックの内側では、ＣＯ_２ストリームは等しく分割され、ならびに
・変換およびＣＯ部分電流は３－セル形態構成において同様であり、これはプロセスのスケーラビリティの明白な証拠となる。

図１４は、合成ガス（Ａｇ触媒上Ｈ_２／ＣＯ混合物）または炭化水素（Ｃｕ触媒上ＣＨ_４およびＣ_２Ｈ_４）形成のために使用される本発明による３－セルＣＯ_２電解槽スタックの電流密度対動作セル－電圧を示す。曲線は線形掃引ボルタンメトリー（ＬＳＶ）により、ν＝１０ｍＶｓ^－１掃引速度で異なる触媒を含むカソードガス拡散電極（ＧＤＥ）を用いて記録した。一連の測定をＴ＝５０℃ １Ｍ ＫＯＨアノード液を連続してアノードコンパートメントに（約９ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の供給速度で）供給して実施し、一方、カソードコンパートメントは加湿（室温脱イオン水中）ＣＯ_２でｕ＝２．５ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の流速でパージした。カソード触媒層に関しては、１ｍｇ ｃｍ^－２Ａｇをジグラセット３９ＢＣカーボン紙上にスプレーコーティングにより固定した。Ｃｕ含有ＧＤＥを電着により形成させた。アノード触媒層に関しては、１ｍｇ ｃｍ^－２Ｉｒブラックを多孔性チタンフリット上に固定した。どちらの触媒層も１５ｗｔ％Ｓｕｓｔａｎｉｏｎイオノマを含んだ。その上、スタックに３００μｍの厚さのスペーサ要素を搭載させた。

セルの電気化学は低い電圧要求を証明する。加圧下で増強されるスタックの様々な構成要素の間の優れた電気的結合のために、スタックの動作電圧はかなり低い（２．５から３．０Ｖ）。これは良好なエネルギー効率（４０－５０％）につながる。合成ガス（Ｈ_２／ＣＯ混合物）形成がＡｇ／Ｃ触媒上で証明され、一方、エチレン生成がＣｕ／Ｃ触媒上で証明された。

図１５は、電解槽スタックの安定な動作を証明する。示したクロノアンペロメトリー曲線は、本発明による３－セルＣＯ_２電解槽スタックについて、ジグラセット３９ＢＣカーボン紙上にスプレーコーティングにより固定された１ｍｇ ｃｍ^－２Ａｇ触媒含有カソードＧＤＥを使用して、ΔＵ＝－３Ｖ／セルで得られた。アノードに関しては、１ｍｇ ｃｍ^－２Ｉｒブラックを多孔性チタンフリット上に固定した。どちらの触媒層も１５ｗｔ％Ｓｕｓｔａｎｉｏｎイオノマを含んだ。スタックに２７０μｍの厚さのスペーサ要素を搭載させた。測定をＴ＝５０℃ １Ｍ ＫＯＨアノード液を連続してアノードコンパートメントに（約９ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の供給速度で）供給して実施し、一方、カソードコンパートメントを加湿（室温脱イオン水中）ＣＯ_２でｕ＝２．５ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の流速でパージした。

図１６は、異なる触媒を有する電解槽スタックを使用して生成された異なるガス状ＣＯ_２－還元生成物の形成を提示する。スプレーコートされた、３ｍｇ ｃｍ^－２Ａｇ触媒含有ＧＤＥ［プロット（ａ）］および、ジグラセット３９ＢＣカーボン紙上での銅ナノキューブの電着により形成されたＣｕ触媒含有ＧＤＥ［プロット（ｂ）］を使用して、本発明による３－セルＣＯ_２電解槽スタックを用いて実施されたΔＵ＝－２．７５Ｖ／セルでのクロノアンペロメトリー測定中に記録されたガスクロマトグラムが示される。アノードに関しては、１ｍｇ ｃｍ^－２Ｉｒブラックを多孔性チタンフリット上に固定した。Ａｇ含有ＧＤＥおよびアノード触媒層は１５ｗｔ％Ｓｕｓｔａｎｉｏｎイオノマを含んだ。スタックに２７０μｍの厚さのスペーサ要素を搭載させた。測定をＴ＝５０℃ １Ｍ ＫＯＨアノード液を連続してアノードコンパートメントに供給して実施し（約９ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の供給速度で）、一方、カソードコンパートメントを加湿（室温脱イオン水中）ＣＯ_２でｕ＝２．５ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の流速でパージした。

＜実施例２－電圧依存生成物分布＞
本実施例は、生成合成ガスの組成（Ｈ_２／ＣＯ比）はスタックの電圧により簡単に調整することができることを証明する。スタック電圧が高いほど、より多くのＨ_２が生成される。

図１７は、（クロノアンペロメトリーおよびガスクロマトグラフィー測定により得られる）異なるスタック電圧で、ジグラセット３９ＢＣカーボン紙上にスプレーコーティングにより固定された３ｍｇ ｃｍ^－２Ａｇ含有カソードＧＤＥを使用しての、ＣＯおよびＨ_２形成に対する部分電流密度（左の縦軸）、ならびに部分電流密度比（右の縦軸）を示す。アノードに関しては、１ｍｇ ｃｍ^－２Ｉｒブラックを多孔性チタンフリット上に固定した。どちらの触媒層も１５ｗｔ％Ｓｕｓｔａｎｉｏｎイオノマを含んだ。スタックに３００μｍの厚さのスペーサ要素を搭載させた。測定は、Ｔ＝５０℃ １Ｍ ＫＯＨアノード液を連続してアノードコンパートメントに供給して（約９ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の供給速度で）実施し、一方、カソードコンパートメントを加湿（室温脱イオン水中）ＣＯ_２でｕ＝２．５ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の流速でパージした。

＜実施例３－触媒充填の効果＞
本実施例は、二酸化炭素還元速度は、固定されたカソード触媒量に強く依存することを証明する。ＣＯ形成のための部分電流密度は中間触媒充填で最大に到達する。

図１８は、ΔＵ＝－２．７５Ｖでの電気分解中のＨ_２およびＣＯ形成についての部分電流密度（左の縦軸）ならびにＣＯ_２変換（右の縦軸）をカソードＧＤＥ中のＡｇ触媒量の関数として示す。Ａｇカソード触媒層をジグラセット３９ＢＣカーボン紙上にスプレーコーティングにより固定した。アノードに関しては、１ｍｇ ｃｍ^－２Ｉｒブラックを多孔性チタンフリット上に固定した。どちらの触媒層も１５ｗｔ％Ｓｕｓｔａｎｉｏｎイオノマを含んだ。測定は、Ｔ＝５０℃ １Ｍ ＫＯＨアノード液を連続してアノードコンパートメントに供給して（約９ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の供給速度で）実施し、一方、カソードコンパートメントを加湿（室温脱イオン水中）ＣＯ_２でｕ＝２．５ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の流速でパージした。

＜実施例４－カソード間隔の効果（ＧＤＬ圧縮）＞
本実施例は、本発明によるスタック設計の追加の利益を提供する。１つのプラスチック要素を変更するだけで、ガス拡散層（ＧＤＬ）の圧縮は、変化させることができる。とりわけ、生成物分布および変換はどちらもこのパラメータにより影響される。重要なことには、異なるＧＤＬを使用しなければならない場合、スタックは迅速に、かつ容易にそれに合わせることができる（燃料－セル様セットアップとは異なり、ＧＤＬのガス－シーリングおよび圧縮が、所定の厚さのガスケットを使用することにより達成され、これは、手でＧＤＥに注意深く合わせなければならない）。

図１９はΔＵ＝－２．７５Ｖでの電気分解中のＨ_２およびＣＯ形成についての部分電流密度（左の縦軸）ならびにＣＯ_２変換（右の縦軸）を適用したカソード間隔の関数として示す。カソードに関しては、１ｍｇ ｃｍ^－２Ａｇカソード触媒層をジグラセット３９ＢＣカーボン紙上にスプレーコーティングにより固定した。アノードに関しては、１ｍｇ ｃｍ^－２Ｉｒブラックを多孔性チタンフリット上に固定した。どちらの触媒層も１５ｗｔ％Ｓｕｓｔａｎｉｏｎイオノマを含んだ。測定は、Ｔ＝５０℃ １Ｍ ＫＯＨアノード液を連続してアノードコンパートメントに供給して（約９ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の供給速度で）実施し、一方、カソードコンパートメントを加湿（室温脱イオン水中）ＣＯ_２でｕ＝１．２５ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の流速でパージした。

＜実施例５－カソード電流コレクタにおいて適用したフローパターンの効果＞
本実施例は、フローパターン設計（図９を参照されたい）は、本発明による電解槽スタックにおけるＣＯ_２ガスの滞留時間に、よって、スタック性能に顕著な効果を有することを明確に示す。ここで、溝深さＭ（図２Ｂを参照されたい）の効果が図９（ａ）のフローパターンについて提示される。この実施例によれば、最適溝深さ、よって滞留時間が存在し、これにより高い変換率が確保される。

図２０はΔＵ＝－２．７５Ｖでの電気分解中のＨ_２およびＣＯ形成についての部分電流密度（左の縦軸）ならびにＣＯ_２変換（右の縦軸）を、本発明による電解槽スタックのカソード側において適用されたフローパターンの溝の深さＭの関数として示す。カソードに関しては、３ｍｇ ｃｍ^－２Ａｇカソード触媒層をジグラセット３９ＢＣカーボン紙上にスプレーコーティングにより固定した。アノードに関しては、１ｍｇ ｃｍ^－２Ｉｒブラックを多孔性チタンフリット上に固定した。どちらの触媒層も１５ｗｔ％Ｓｕｓｔａｎｉｏｎイオノマを含んだ。測定は、Ｔ＝５０℃ １Ｍ ＫＯＨアノード液を連続してアノードコンパートメントに供給して（約９ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の供給速度で）実施し、一方、カソードコンパートメントを加湿（室温脱イオン水中）ＣＯ_２でｕ＝２．５ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の流速でパージした。

＜実施例６－電解槽スタックにおける二酸化炭素流速の効果＞
本実施例は、ＣＯ_２流速が増加すると、本発明による電解槽スタックの変換率（電流密度）が増加することを証明するためのものである。同時に、変換されたＣＯ_２対供給速度の相対比が減少する（よって、ＣＯ_２流速に対する最適値を見出し、使用しなければならない）。

図２１は、ΔＵ＝－２．７５Ｖでの電気分解中のＨ_２およびＣＯ形成についての部分電流密度（左の縦軸）ならびにＣＯ_２変換（右の縦軸）を、本発明による電解槽スタックのカソードコンパートメントにおける二酸化炭素流速（表面積で正規化）の関数として示す。再び、カソードに関しては、３ｍｇ ｃｍ^－２Ａｇカソード触媒層をジグラセット３９ＢＣカーボン紙上にスプレーコーティングにより固定した。アノードに関しては、１ｍｇ ｃｍ^－２Ｉｒブラックを多孔性チタンフリット上に固定した。どちらの触媒層も１５ｗｔ％Ｓｕｓｔａｎｉｏｎイオノマを含んだ。測定は、Ｔ＝５０℃ １Ｍ ＫＯＨアノード液を連続してアノードコンパートメントに供給して（約９ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の供給速度で）実施した。

＜実施例７－アノード液（スタック）温度の効果＞
本実施例は、高い反応速度および選択性が高温（これはアノード液温度により容易に調整することができる）で達成できることを証明するためのものである。重要なことには、電解槽スタックの構成要素は、この場合に例示されるように熱（アルカリ性）溶液への曝露に耐えるように設計される。

図２２は、ΔＵ＝－２．７５Ｖでの電気分解中のＨ_２およびＣＯ形成についての部分電流密度（左の縦軸）ならびにＣＯ_２変換（右の縦軸）を、本発明による電解槽スタックにおいて起こるアノード液（１Ｍ ＫＯＨ）温度（約９ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の供給速度で）の関数として示す。カソードコンパートメントを加湿（室温脱イオン水中）ＣＯ_２でｕ＝２．５ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の流速でパージした。再び、カソードに関しては、３ｍｇ ｃｍ^－２Ａｇカソード触媒層をジグラセット３９ＢＣカーボン紙上にスプレーコーティングにより固定した。アノードに関しては、１ｍｇ ｃｍ^－２Ｉｒブラックを多孔性チタンフリット上に固定した。どちらの触媒層も１５ｗｔ％Ｓｕｓｔａｎｉｏｎイオノマを含んだ。

＜実施例８－電解槽スタックにおける圧力の効果＞
本実施例は、より低いスタック電圧では、ＣＯ_２還元が、一方、より大きなスタック電圧では水還元が、主なカソードプロセスとなることを証明するためのものである。２つのプロセス間のクロスオーバーは、ＣＯ_２圧力を増加させ、これにより、ＣＯ_２電解還元をより高い速度で進行させることにより、より大きな電流密度にシフトされる。より低いスタック電圧でのＬＳＶ曲線の勾配はＣＯ_２圧力と共に徐々に増加する。よって、電解槽スタックの加圧動作下で、同じ電流密度を達成するにはより低いスタック電圧が必要とされる。これは所定のスタック電圧で－異なるＣＯ_２圧力で記録された－ＬＳＶ曲線をたどることによりさらに強調される。

図２３は、本発明による電解槽スタックにおいて実施される電気分解中、ν＝１０ｍＶｓ^－１掃引速度で、１バールから１０バールの範囲の様々なＣＯ_２差圧下にて記録されたＬＳＶ曲線を提示する。再び、カソードに関しては、３ｍｇ ｃｍ^－２Ａｇカソード触媒層をジグラセット３９ＢＣカーボン紙上にスプレーコーティングにより固定した。アノードに関しては、１ｍｇ ｃｍ^－２Ｉｒブラックを多孔性チタンフリット上に固定した。測定は、Ｔ＝５０℃ １Ｍ ＫＯＨアノード液を連続してアノードコンパートメントに供給して（約９ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の供給速度で）実施し、一方、カソードコンパートメントを加湿（室温脱イオン水中）ＣＯ_２でｕ＝１２．５ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の流速でパージした。

さらに、図２４は、異なるスタック電圧での電流密度（プロットＡ）およびΔＵ＝－２．７５Ｖで電気分解中の部分電流密度比（プロットＢ）を示し、どちらも、連続して動作した場合の電解槽スタックにおいて広がるＣＯ_２差圧の関数としてである。再び、カソードに関しては、３ｍｇ ｃｍ^－２Ａｇカソード触媒層をジグラセット３９ＢＣカーボン紙上にスプレーコーティングにより固定した。アノードに関しては、１ｍｇ ｃｍ^－２Ｉｒブラックを多孔性チタンフリット上に固定した。測定は、Ｔ＝５０℃ １Ｍ ＫＯＨアノード液を連続してアノードコンパートメントに供給して（約９ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の供給速度で）実施し、一方、カソードコンパートメントを加湿（室温脱イオン水中）ＣＯ_２でｕ＝１２．５ｃｍ^３ｃｍ^－２ｍｉｎ^－１の流速でパージした。

図２４により、ＣＯ生成についての選択性がＣＯ_２圧力の増加により著しく増加されることが示唆される。よって、これによりさらに、合成ガス生成物組成（Ｈ_２／ＣＯ比）を制御することが可能になる。

［概要］
上記から明らかなように、本発明は以下を提供し／提示する：
・二酸化炭素の効率的な電気化学変換のための電気化学スタック構造。
・カソード側およびアノード側圧力チャンバを通して、３０バール（好ましくは２０バール）までの圧力取扱い。
・圧力耐性、すなわち、電解槽スタックに適用された圧力は、様々なスタック構成要素、シーリング要素および電気接触の協調を、作製による構成要素の寸法の不完全マッチの負の効果を補償することにより改善し、よって、スタック性能の増強が得られる。
・高い機械強度構成要素（例えばステンレス鋼、チタン、金属合金または複合材料フレームワーク）。
・凹部／溝に置かれたＯ－リングおよび圧力チャンバ（どちらも、アノード側およびカソード側にある）を含む特定のシーリングシステム。
・高度にスケーラブルなスタック構造、どちらも、モジュール構造によるサイズまたは物理的寸法、セルの数および生成物収率の観点から。
・直列および並列ガス供給でのマルチセル構造（スケールアップのために重要）、初期ＣＯ_２ガスストリームが、（ｉ）スタック内で分割され全てのセルに送られ（並列変換が様々なセルで起こる）、または（ｉｉ）全ＣＯ_２供給物が全てのセルを次々に通過する（直列設計）ことが意味される。
・上記２つのシナリオ（すなわち、カソード側での直列または並列ガス管理は）は、同じスタック構造要素を用いて、単に異なる組立てにより達成され、これは、電解槽スタックのモジュール構造および要素、特に、アノード側スペーサ要素の多機能性により確保され、その非常に特定的な設計により、同じスタックにおいて直列または並列ガス管理が可能になる。
・スタックのモジュール性により、これらの２つのシナリオを組み合わせ、よって、同じスタック内で、電解槽セルのいくつかを並列に接続し、一方、他を直列に接続することが可能である。
・モジュール性により、全体構造の変更なしでの（しかし、依然として圧力耐性を維持しての）、異なるイオン交換膜、ガス拡散層および触媒の使用も確保される。
・下記の結果としてとしての高い変換率
・直接ガス供給、
・高圧能力、
・制御された滞留時間（スタック幾何形状と共に）、
・特定のフローパターン（ＣＯ_２の中央供給、生成物の放射状収集）。
・電解槽スタック内でのガスおよび液体輸送を促進するために、複数の個々のセルを互いに接続するための新規設計。
・限定はされないが、Ｓｎ、Ｐｂ、Ａｇ、Ｃｕ、Ａｕ、Ｃ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｚｎ、Ｔｉ、Ｍｎ、Ｍｏ、Ｃｒ、Ｎｂ、Ｐｔ、Ｉｒ、Ｒｈ、Ｒｕ、ならびにそれらから形成される異なる二元組成物および酸化物を含む多種多様の触媒が電解槽において使用可能である。
・異なる組成物で形成された多数の異なる生成物、例えば、限定はされないが、水素、一酸化炭素、エチレン、メタン。
・ＣＯ_２電解槽スタックにおいて、それぞれ、Ａｇ／Ｃ触媒およびＣｕ／Ｃ触媒を用いて、例えば合成ガスおよびエチレンを工業規模ででも生成させる能力。
・動作パラメータ（入力流量、加湿、圧力、スタック温度、フローパターンおよびその厚さ、ＧＤＬ圧縮）の最適化の可能性。
・調節可能な合成ガス組成物が、単純にスタック電圧を変化させることにより達成可能である。

さらに、これも当業者には明らかなように、本発明の解決策は単独で考えても、または任意の組み合わせで考えても、例示された実施形態、すなわちガス状二酸化炭素を変換するための電解槽スタックに制限されず、他の電気化学セットアップ（例えば、アンモニアへのＮ_２－還元など）においても適用することができる。

前記を考慮すると、技術的観点から、並列に動作する複数の単一セルスタックの代わりに、図１に示されるものと同様にマルチセル電解槽を組立てると、資本投資コストが減少する。というのも、スタックフレームおよびアノード液循環ループが構築されなければならないのは１回だけであり、さらなるセルを含めるには、追加のバイポーラプレートアセンブリ、いくつかのシーリング要素および追加の膜／電極接合体が必要とされるにすぎないからである。

Claims (22)

1. ガス状二酸化炭素、ＣＯ_２を、電解槽セル（１００’、１００”）を出て行く少なくとも１つの気相生成物に変換するための電解槽セル（１００’、１００”）であって、
   ガス入口（２１）、流体入口（２３）、流体出口（２４）および電気端子を有するカソード側末端ユニット（２６）と、
   ガス出口（２２）および電気端子を有するアノード側末端ユニット（２７）と、
   前記カソード側末端ユニット（２６）と前記アノード側末端ユニット（２７）の間に挟まれた少なくとも２つの電解槽スタック（４０）と
   を含み、各電解槽スタック（４０）は、
   カソード電流コレクタ（５：５ａ、５ｂ、５ｃ、５ｄ）と、
   アノード電流コレクタ（１０）と、
   膜／電極接合体であって、
   第１の側および第２の側を有するイオン交換膜（７）、
   前記第１の側上に前記膜（７）と接触して配列されたカソード触媒層（６ｂ）、
   前記カソード触媒層（６ｂ）上に前記カソード触媒（６ｂ）と接触して配列されたカソード側ガス拡散層（６ａ）、
   前記第２の側上に前記膜（７）と接触して配列されたアノード触媒層（８ｂ）、
   前記アノード触媒層（８ｂ）上に前記アノード触媒（８ｂ）と接触して配列されたアノード側ガス拡散層（８ａ）
   を含む、膜／電極接合体と、
   スペーサ要素（９ａ、９ｂ）であって、
   前記膜／電極接合体を前記カソード電流コレクタ（５：５ａ、５ｂ、５ｃ、５ｄ）と前記アノード電流コレクタ（１０）の間に、前記カソード電流コレクタ（５：５ａ、５ｂ、５ｃ、５ｄ）と前記アノード電流コレクタ（１０）の間に挟まれて固定するように、
   ここで、
   前記カソード側ガス拡散層（６ａ）は、前記カソード電流コレクタ（５：５ａ、５ｂ、５ｃ、５ｄ）と部分的に接触し、よって、その間にカソード側面内流構造（５”）が形成され、ならびに、
   前記アノード側ガス拡散層（８ａ）は、前記アノード電流コレクタ（１０）と部分的に接触し、よって、その間にアノード側面内流構造（５’）が形成され、
   前記カソード電流コレクタ（５：５ａ、５ｂ、５ｃ、５ｄ）および前記アノード電流コレクタ（１０）を互いに分離するように、構成される、スペーサ要素（９ａ、９ｂ）と、
   スタックガス入口（４６）とスタックガス出口（４７）の間に前記スタック（４０）内で前記カソード側流構造（５”）を通って延在する密閉連続スタックガス流路と、
   スタック流体入口（４８）とスタック流体出口（４９）の間に前記スタック（４０）内で前記アノード側流構造（５’）を通って延在する密閉連続スタック流体流路と
   を含み、
   ここで、
   前記カソード側末端ユニット（２６）の前記電気端子、前記少なくとも２つの電解槽スタック（４０）および前記アノード側末端ユニット（２７）の前記電気端子は電気的に直列に接続され、ならびに
   隣接するスタック（４０）間で前記カソード電流コレクタ（５：５ａ、５ｂ、５ｃ、５ｄ）、前記スペーサ要素（９ａ、９ｂ）および前記アノード電流コレクタ（１０）を通って延在するガス輸送チャネル（３４、３５）を有する前記電解槽スタック（４０）の前記スタックガス流路は、前記ガス入口（２１）から前記ガス出口（２２）まで延在する連続ガス流路を形成し、ＣＯ_２が各カソード側ガス拡散層（６ａ）に供給され、前記ＣＯ_２が前記気相生成物に、各電解槽スタック（４０）の前記カソード側流構造（５”）において起こる少なくとも１つのカソード電気分解反応を介して変換され、前記生成物が前記ガス出口（２２）を通して排出され、ならびに
   隣接するスタック（４０）間で前記カソード電流コレクタ（５：５ａ、５ｂ、５ｃ、５ｄ）、前記スペーサ要素（９ａ、９ｂ）および前記アノード電流コレクタ（１０）を通って延在する流体輸送チャネル（３８、３９）を有する前記電解槽スタック（４０）の前記スタック流体流路は、前記流体入口（２３）から前記流体出口（２４）まで延在する連続流体流路を形成し、液体アノード液が各アノード側流構造（５’）に供給され、各電解槽スタック（４０）の前記アノード側流構造（５’）で起こる少なくとも１つのアノード電気分解反応と共に前記カソード電気分解反応が完了され、前記アノード電気分解反応において形成する前記液相アノード液および反応生成物（複数可）が前記流体出口（２４）を通して排出される、電解槽セル（１００’、１００”）。
2. 前記電解槽スタック（４０）の少なくとも２つのスタックガス流路は互いに直列に接続され、および、前記電解槽スタック（４０）の残りのスタックガス流路は互いに並列に接続され、または
   前記電解槽スタック（４０）の少なくとも２つのスタックガス流路は互いに並列に接続され、および、前記電解槽スタック（４０）の残りのスタックガス流路は互いに直列に接続される、請求項１に記載の電解槽セル（１００’、１００”）。
3. 前記スペーサ要素（９ａ、９ｂ）は前記スペーサ要素（９ａ、９ｂ）の第１の周辺領域においてこれを通過する内部ガス輸送チャネル（３６）を含み、前記スペーサ要素（９ａ、９ｂ）は前記第１の周辺領域とは正反対に位置する第２の周辺領域をさらに含み、前記第２の周辺領域は、前記電解槽セル（１００’、１００”）の前記ガス流路において２つの隣接するスタック流路が互いに接続する様式を選択的に選ぶための手段として機能するように構成される、請求項２に記載の電解槽セル（１００’、１００”）。
4. 前記第２の領域はさらなる内部ガス輸送チャネル（３６）を前記手段として含む、請求項３に記載の電解槽セル（１００’、１００”）。
5. カソード側圧力チャンバ（３１）は前記カソード側末端ユニット（２６）内に形成され、および
   アノード側圧力チャンバ（３２）は前記アノード側末端ユニット（２７）内に形成され、
   前記ガス流路は前記カソード側圧力チャンバ（３１）および前記アノード側圧力チャンバ（３２）を通過させられ、適応性のある圧力制御を前記電解槽スタック（４０）上で提供し、よって前記電解槽スタック（４０）全体に均一な圧力分布を提供する、請求項１から４のいずれか一項に記載の電解槽セル。
6. 各電解槽スタック（４０）の前記カソード電流コレクタ（５：５ａ，５ｂ，５ｃ，５ｄ）は二つの構成要素からなるバイポーラプレートアセンブリ（４０’）の第２の構成要素（４０ｂ）として形成され、および
   各電解槽スタック（４０）の前記アノード電流コレクタ（１０）は前記二つの構成要素からなるバイポーラプレートアセンブリ（４０’）の第１の構成要素（４０ａ）として形成される、請求項１から５のいずれか一項に記載の電解槽セル。
7. 各電解槽スタック（４０）の前記カソード電流コレクタ（５：５ａ，５ｂ，５ｃ，５ｄ）は前記カソード側ガス拡散層（６ａ）上で均一なガス分布を提供するように配列された前記膜（７）に面するその表面内に流路（５”）のシステムを含む、請求項１から６のいずれか一項に記載の電解槽セル。
8. 各電解槽スタック（４０）の前記アノード電流コレクタ（１０）は前記アノード側ガス拡散層（８ａ）上で均一な流体分布を提供するように配列された前記膜（７）に面するその表面内に流路（５’）のシステムを含む、請求項１から７のいずれか一項に記載の電解槽セル。
9. 各電解槽スタック（４０）の前記アノード側ガス拡散層（８ａ）は異なる平均粒子サイズのプレスされたＴｉ粉末の形態のＴｉ－フリット、異なる平均粒子サイズのプレスされたＮｉ粉末の形態のＮｉ－フリット、Ｔｉ－メッシュおよびＮｉ－メッシュからなる群より選択される、請求項１から８のいずれか一項に記載の電解槽セル。
10. 前記カソード触媒（６ｂ）はＡｇ／Ｃ触媒およびＣｕ／Ｃ触媒からなる群より選択される、請求項１から９のいずれか一項に記載の電解槽セル。
11. 前記アノード触媒（８ｂ）はＩｒＯ_ｘ、ＲｕＯ_ｘ、ＮｉＯ_ｘおよびＴｉＯ_ｘからなる群より選択される、請求項１から１０のいずれか一項に記載の電解槽セル。
12. 前記電解槽スタック（４０）の数は、最大でも１０であり、好ましくは３から７、より好ましくは３から６の範囲である、請求項１から１１のいずれか一項に記載の電解槽セル（１００’、１００”）。
13. ガス状二酸化炭素、ＣＯ_２を少なくとも１つの気相生成物に変換するための電解槽セットアップ（２００）であって、前記セットアップ（２００）は、
    請求項１から１２のいずれか一項に記載の電解槽セル（１００’、１００”）と、
    ガス状ＣＯ_２源（２０１）と、
    液体アノード液（２１３）源と、
    第１の電荷の第１の極および第２の電荷の第２の極を有する外部電源（２２０）であって、前記第２の電荷は前記第１の電荷と比べて符号が反対であり、前記第１の極は前記電解槽セル（１００’、１００”）の前記カソード側末端ユニット（２６）の前記電気端子に電気的に結合され、前記第２の極は前記電解槽セル（１００’、１００”）の前記アノード側末端ユニット（２７）の前記電気端子に電気的に結合される、外部電源（２２０）と、
    前記ガス状ＣＯ_２を前記ガス状ＣＯ_２源（２０１）から前記電解槽セル（１００’、１００”）の前記ガス流路を通って少なくとも１つの生成物容器まで循環させるカソード側循環アセンブリと、
    前記液体アノード液（２１３）を前記液体アノード液（２１３）源から、前記電解槽セル（１００’、１００”）の前記流体流路を通って循環させるアノード側循環アセンブリと
    を含む、セットアップ（２００）。
14. 前記カソード側循環アセンブリは、前記ＣＯ_２を、前記電解槽セル（１００’、１００”）中に供給する前に加湿するために前記電解槽セルの上流に配列された加湿器（２０３）をさらに含む、請求項１３に記載の電解槽セットアップ（２００）。
15. 前記カソード側循環アセンブリは、前記電解槽セル（１００’、１００”）内に広がる圧力差を増加させるために、前記電解槽セル（１００’、１００”）の下流に配列された背圧調整弁（２０９）をさらに含む、請求項１３または１４に記載の電解槽セットアップ（２００）。
16. 前記ガス状生成物（複数可）から水分を除去するために、前記カソード側循環アセンブリは、前記電解槽セル（１００’、１００”）の下流に、かつ、前記背圧調整弁（２０９）の上流に配列された水分離器（２０８）をさらに含む、請求項１３から１５のいずれか一項に記載の電解槽セットアップ（２００）。
17. 前記アノード側循環アセンブリはまた、必要に応じて、前記アノード液（２１３）をリフレッシュする、および／または、前記アノード電気分解反応（複数可）で形成する前記反応生成物（複数可）を前記アノード液（２１３）から分離するための液体アノード液リフレッシングユニット（２１１）を含む、請求項１３から１６のいずれか一項に記載の電解槽セットアップ（２００）。
18. 前記アノード液リフレッシャーユニット（２１１）は前記アノード液（２１３）の温度を調節するための調節手段（２１２）と熱的結合している、請求項１７に記載の電解槽セットアップ（２００）。
19. 前記アノード液はＫＯＨ水溶液である、請求項１３から１８のいずれか一項に記載の電解槽セットアップ（２００）。
20. 前記カソード触媒はＡｇ／Ｃであり、前記気相生成物は、水素および一酸化炭素の混合物である、請求項１３から１９のいずれか一項に記載の電解槽セットアップ（２００）。
21. 前記カソード触媒はＣｕ／Ｃであり、前記気相生成物はエチレンである、請求項１３から２０のいずれか一項に記載の電解槽セットアップ（２００）。
22. ガス状二酸化炭素、ＣＯ_２を少なくとも１つの気相生成物に変換するための方法であって、
    請求項１から１２のいずれか一項に記載の電解槽セル（１００’、１００”）を提供する工程、
    前記電解槽セルを使用することにより、請求項１３から２１のいずれか一項に記載の電解槽セットアップ（２００）を組立てる工程、
    ガス状ＣＯ_２を前記電解槽セットアップ（２００）の前記電解槽セル（１００’、１００”）を通して循環させる工程、
    ＣＯ_２の循環と同時に、液体アノード液（２１３）を、前記電解槽セットアップ（２００）の前記電解槽セル（１００’、１００”）を通して循環させる工程、および
    前記ＣＯ_２および前記アノード液を循環させながら、前記電解槽セル（１００’、１００”）においてカソード電気分解反応およびアノード電気分解反応を実施し、前記ガス状ＣＯ_２を連続流において、前記少なくとも１つの気相生成物に変換する工程、
    前記少なくとも１つの気相生成物を前記ガス状ＣＯ_２から分離する工程、
    任意で、必要なら、前記アノード液（２１３）をリフレッシングする工程、ならびに
    前記少なくとも１つの気相生成物を前記電解槽セットアップ（２００）から排出する工程
    を含む、方法。

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