JP2022534328A - 発光性ドーパントを備えるマルチシェル構造ベースの量子ドット - Google Patents

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Abstract

本発明は、発光性ドーパントを備える量子ドットに関し、一実施例に係る量子ドットは、コアと、コアを取り囲むシェルとを含み、コアの内部、及びコアとシェルとの界面のうちの少なくとも１つに発光性のＩ族ドーパント（ｄｏｐａｎｔ）がドープされ得る。【選択図】図１

Description

本発明は、量子ドットに関し、より詳細には、発光性ドーパントを備えるマルチシェル構造ベースの量子ドットに関する。
量子ドット（ｑｕａｎｔｕｍ ｄｏｔ）は、コロイド性半導体結晶体であって、数ナノメートル～数十ナノメートルの大きさを有し、高い色純度、色再現性及び光安定性などに利点がある。
具体的には、量子ドットは、半導体結晶の粒子サイズを調節することによって様々な範囲の発光波長を制御することができ、溶液工程が可能であるので製造工程が簡単であるという利点があり、次世代発光物質として脚光を浴びている。
一方、既存のＩｎＰ（ｉｎｄｉｕｍ ｐｈｏｓｐｈｉｄｅ）化合物ベースのレッド（ｒｅｄ）発光量子ドットの場合、グリーン（ｇｒｅｅｎ）発光量子ドットに比べて発光波長をレッドシフト（ｒｅｄ ｓｈｉｆｔ）させなければならないため、コア（ｃｏｒｅ）の大きさがグリーン発光量子ドットよりも大きく形成される。
したがって、レッド発光量子ドットは、コアのサイズの増加による結晶性の増加により、コア／シェルの格子定数（ｌａｔｔｉｃｅ ｃｏｎｓｔａｎｔ）の差によって発生する格子不一致（ｌａｔｔｉｃｅ ｍｉｓｍａｔｃｈ）が増加する。
このような格子不一致は、結晶変形（ｃｒｙｓｔａｌ ｓｔｒａｉｎ）現象を誘発して結晶のエピタキシャル成長（ｃｒｙｓｔａｌ ｅｐｉｔａｘｉａｌ ｇｒｏｗｔｈ）を制限し、結晶内のフォノン振動（ｐｈｏｎｏｎ ｖｉｂｒａｔｉｏｎ）を誘発して、光子散乱（ｐｈｏｔｏｎ ｓｃａｔｔｅｒｉｎｇ）により発光特性の低下に繋がる。
すなわち、量子ドットの光学的特性の向上のためには、結晶変形現象を最小化する必要がある。
本発明は、発光性のＩ族ドーパントがコアの内部、及びコアとシェルとの界面にドープされることで、結晶変形現象を最小化することができる量子ドットを提供しようとする。
また、本発明は、発光性のＩ族ドーパントがドープされることで、量子収率（ｑｕａｎｔｕｍ ｙｉｅｌｄ）を含む光学特性が向上することができる量子ドットを提供しようとする。
本発明の一実施例に係る量子ドットは、コアと、コアを取り囲むシェルとを含み、コアの内部、及びコアとシェルとの界面のうちの少なくとも１つに発光性のＩ族ドーパント（ｄｏｐａｎｔ）がドープされてもよい。
発光性のＩ族ドーパントは、カリウム（Ｋ）金属ベースのハライド系列のアニオンと結合した塩であってもよい。
コアは、ＩＩＩ族元素前駆体とＶ族元素前駆体を反応させる過程で発光性のＩ族ドーパントを注入して形成されてもよい。
発光性のＩ族ドーパントは、ＫＩ、ＫＦ、ＫＣｌ、ＫＢｒ、ＫＰＦ６、ＫＰＩ６、ＫＰＣｌ６、ＫＰＢｒ６及びこれらの組み合わせのうちの少なくとも１つを含むことができる。
発光性のＩ族ドーパントは、コアのカチオンに対して０．１％～１０％のドーピング濃度でドープされてもよい。
コアは、ＩＩＩ－Ｖ族化合物、ＩＩ－ＶＩ族化合物、ＩＩ－ＩＩＩ－ＶＩ族化合物、ＩＩＩ－ＩＩＩ－ＩＩ－ＶＩ族化合物及びこれらの組み合わせのうちの少なくとも１つを含むことができる。
コアは、ＩｎａＰｂ化合物（ここで、ａ及びｂは、正の実数）を含む内部コア（ｉｎｎｅｒ－ｃｏｒｅ）と、ＩｎｃＰｄ化合物（ここで、ｃ及びｄは、ａ＞ｃ、ｂ＞ｄを満たす正の実数）を含む外部コア（ｏｕｔｅｒ－ｃｏｒｅ）とを含むことができる。
シェルは、ＩＩ－ＶＩ族化合物、ＩＩ－ＩＩＩ－ＶＩ族化合物、ＩＩＩ－ＩＩＩ－ＩＩ－ＶＩ族化合物及びこれらの組み合わせのうちの少なくとも１つを含むことができる。
シェルは、内部シェル（ｉｎｔｅｒ－ｓｈｅｌｌ）と、内部シェルを取り囲む外部シェル（ｏｕｔｅｒ－ｓｈｅｌｌ）とを含むことができる。
内部シェルは、ＩＩ－ＩＩＩ－ＶＩ族化合物、ＩＩＩ－ＩＩＩ－ＩＩ－ＶＩ族化合物及びこれらの組み合わせのうちの少なくとも１つを含み、外部シェルはＩＩ－ＶＩ族化合物を含むことができる。
一実施例によれば、本発明は、発光性のＩ族ドーパントがコアの内部、及びコアとシェルとの界面にドープされることで、結晶変形現象を最小化することができる。
一実施例によれば、本発明は、発光性のＩ族ドーパントがドープされることで、量子収率（ｑｕａｎｔｕｍ ｙｉｅｌｄ）を含む光学特性を向上させることができる。
本発明の一実施例に係る量子ドットを説明するための図である。 本発明の他の実施例に係る量子ドットを説明するための図である。 本発明の一実施例に係る量子ドットの光学特性を説明するための図である。 本発明の一実施例に係る量子ドットの製造方法を説明するための図である。
以下、本文書の様々な実施例が添付の図面を参照して記載される。
実施例及びこれに使用された用語は、本文書に記載された技術を特定の実施形態に対して限定しようとするものではなく、当該実施例の様々な変更、均等物、及び／又は代替物を含むものと理解しなければならない。
以下で様々な実施例を説明するにおいて、関連する公知の機能又は構成についての具体的な説明が発明の要旨を不明瞭にする可能性があると判断される場合には、その詳細な説明を省略する。
そして、後述する用語は、様々な実施例における機能を考慮して定義された用語であって、これは、使用者、運用者の意図又は慣例などによって変わり得る。したがって、その定義は、本明細書全般にわたる内容に基づいて行われるべきである。
図面の説明に関連して、類似の構成要素に対しては類似の参照符号が使用され得る。
単数の表現は、文脈上明らかに別の意味を示すものでない限り、複数の表現を含むことができる。
本文書において、「Ａ又はＢ」又は「Ａ及び／又はＢのうちの少なくとも１つ」などの表現は、共に並べられた項目の全ての可能な組み合わせを含むことができる。
「第１」、「第２」、「第一」、又は「第二」などの表現は、当該構成要素を、順序又は重要度に関係なく修飾することができ、ある構成要素を他の構成要素と区分するために用いられるだけで、当該構成要素を限定しない。
ある（例：第１）構成要素が他の（例：第２）構成要素に「（機能的に又は通信的に）連結されて」いるとか、「接続されて」いると言及された際には、前記ある構成要素が前記他の構成要素に直接的に連結されるか又は別の構成要素（例：第３構成要素）を介して連結され得る。
本明細書において、「～するように構成された（又は設定された）（ｃｏｎｆｉｇｕｒｅｄ ｔｏ）」は、状況によって、例えば、ハードウェア的又はソフトウェア的に「～に適した」、「～する能力を有する」、「～するように変更された」、「～するように作られた」、「～ができる、」又は「～するように設計された」と相互互換的に（ｉｎｔｅｒｃｈａｎｇｅａｂｌｙ）使用され得る。
ある状況では、「～するように構成された装置」という表現は、その装置が他の装置又は部品と共に「～できる」ことを意味し得る。
例えば、文句「Ａ、Ｂ、及びＣを行うように構成された（又は設定された）プロセッサ」は、当該動作を行うための専用プロセッサ（例：エンベデッドプロセッサ）、又はメモリ装置に格納された１つ以上のソフトウェアプログラムを実行することによって、当該動作を行うことができる汎用プロセッサ（例：ＣＰＵ又はａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ ｐｒｏｃｅｓｓｏｒ）を意味し得る。
また、「又は」という用語は、排他的論理和「ｅｘｃｌｕｓｉｖｅ ｏｒ」よりは、包含的論理和「ｉｎｃｌｕｓｉｖｅ ｏｒ」を意味する。
すなわち、別に言及しない限り、又は文脈から明らかでない限り、「ｘがａ又はｂを用いる」という表現は、包含的な自然順列（ｎａｔｕｒａｌ ｉｎｃｌｕｓｉｖｅ ｐｅｒｍｕｔａｔｉｏｎｓ）のいずれか１つを意味する。
上述した具体的な実施例において、発明に含まれる構成要素は、提示された具体的な実施例によって単数又は複数で表現された。
しかし、単数又は複数の表現は、説明の便宜のために提示した状況に適するように選択されたものであって、上述した実施例が単数又は複数の構成要素に制限されるものではなく、複数で表現された構成要素であっても単数で構成されてもよく、単数で表現された構成要素であっても複数で構成されてもよい。
一方、発明の説明では具体的な実施例について説明したが、様々な実施例が内包する技術的思想の範囲から逸脱しない限り、様々な変形が可能であることは勿論である。
したがって、本発明の範囲は、説明された実施例に限定されて定められてはならず、後述する特許請求の範囲だけでなく、この特許請求の範囲と均等なものによって定められなければならない。
図１は、本発明の一実施例に係る量子ドットを説明するための図である。
図１を参照すると、一実施例に係る量子ドット１００は、発光性のＩ族ドーパントがコアの内部、及びコアとシェルとの界面にドープされることで、結晶変形現象を最小化することができる。
また、量子ドット１００は、発光性のＩ族ドーパントがドープされることで、量子収率（ｑｕａｎｔｕｍ ｙｉｅｌｄ）を含む光学特性が向上することができる。
以下で説明する「族（Ｇｒｏｕｐ）」は、元素周期表の族を意味することができる。
また、「Ｉ族」は、ＩＡ族及びＩＢ族を含むことができ、Ｉ族元素の例として、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｕ、及びＣｓを含むことができるが、これに限定されない。
「ＩＩ族」は、ＩＩＡ族及びＩＩＢ族を含むことができ、ＩＩ族元素の例として、Ｃｄ、Ｚｎ、Ｈｇ及びＭｇを含むことができるが、これに限定されない。
「ＩＩＩ族」は、ＩＩＩＡ族及びＩＩＩＢ族を含むことができ、ＩＩＩ族元素の例として、Ａｌ、Ｉｎ、Ｇａ及びＴｌを含むことができるが、これに限定されない。
「ＩＶ族」は、ＩＶＡ族及びＩＶＢ族を含むことができ、ＩＶ族元素の例として、Ｓｉ、Ｇｅ及びＳｎを含むことができるが、これに限定されない。
「Ｖ族」は、ＶＡ族を含むことができ、Ｖ族元素の例として、Ｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ及びＢｉを含むことができるが、これに限定されない。
「ＶＩ族」は、ＶＩＡ族を含むことができ、ＶＩ族元素の例として、Ｓ、Ｓｅ及びＴｅを含むことができるが、これに限定されない。
一実施例に係る量子ドット１００は、コア１１０と、コア１１０を取り囲むシェル１２０とを含み、コア１１０の内部、及びコア１１０とシェル１２０との界面のうちの少なくとも１つに発光性のＩ族ドーパント（ｄｏｐａｎｔ）１３０がドープされ得る。例えば、発光性のＩ族ドーパント１３０は、カリウム（Ｋ）金属ベースのハライド系列のアニオンと結合した塩であってもよい。また、量子ドット１００は、レッド発光量子ドットであってもよい。
具体的には、ＩｎＰコアの成長後、ハロゲンイオンドーパントの注入を介してコア／シェル界面またはシェル内にドーピングが進行するプロセスの場合、ドーパントは、ハライドイオンであるＦ－ｉｏｎが主体であり、ドーピングサイトはシェルの内部と見なすことができる。
反面、本発明は、コアの成長過程でＩ族のＫ＋ドーパントが注入されているので、コアの成長と同時にドーピングが進行するプロセスが行われ、このとき、ドーパントは、Ｉ族のＫ＋イオンが主体であり、ハライドアニオンと結合した塩（ｓａｌｔ；ｐｏｔａｓｓｉｕｍ ｈａｌｉｄｅ）であってもよい。
好ましくは、発光性のＩ族ドーパント１３０は、コア１１０の内部、及びコア１１０とシェル１２０との界面の両方にドープされてもよい。
また、発光性のＩ族ドーパント１３０は、ＫＩ、ＫＦ、ＫＣｌ、ＫＢｒ、ＫＰＦ６、ＫＰＩ６、ＫＰＣｌ６、ＫＰＢｒ６及びこれらの組み合わせのうちの少なくとも１つを含むことができる。
発光性のＩ族ドーパント１３０は、コア１１０のカチオン（Ｉｎ３＋）に対して０．１％～１０％のドーピング濃度でドープされてもよい。
具体的には、発光性のＩ族ドーパント１３０が高濃度にドープされる場合、意図とは異なり、侵入型欠陥（ｉｎｔｅｒｓｔｉｔｉａｌ ｄｅｆｅｃｔ）を誘発して光学的特性を阻害することがある。
反面、本発明は、発光性のＩ族ドーパント１３０を適切なドーピング濃度（コアのカチオンに対して０．１％～１０％）でドープすることによって、発生した結晶欠陥（ｃｒｙｓｔａｌ ｄｅｆｅｃｔ；ｖａｃａｎｃｙ）をパッシベーション（ｐａｓｓｉｖａｔｉｏｎ）して、特定の波長を有するフォトン（ｐｈｏｔｏｎ）のエミッション（ｅｍｉｓｓｉｏｎ）時に散乱（ｓｃａｔｔｅｒｉｎｇ）を減少させることができ、これを通じて、量子収率（ｑｕａｎｔｕｍ ｙｉｅｌｄ）及び半値幅（ＦＷＨＭ）を改善することができる。
コア１１０は、ＩＩＩ－Ｖ族化合物、ＩＩ－ＶＩ族化合物、ＩＩ－ＩＩＩ－ＶＩ族化合物、ＩＩＩ－ＩＩＩ－ＩＩ－ＶＩ族化合物及びこれらの組み合わせのうちの少なくとも１つを含むことができる。
例えば、ＩＩＩ－Ｖ族化合物は、ＧａＮ、ＧａＰ、ＧａＡｓ、ＧａＳｂ、ＡｌＮ、ＡｌＰ、ＡｌＡｓ、ＡｌＳｂ、ＩｎＮ、ＩｎＰ、ＩｎＡｓ、ＩｎＳｂ及びこれらの組み合わせから選択される二元素化合物と、ＧａＮＰ、ＧａＮＡｓ、ＧａＮＳｂ、ＧａＰＡｓ、ＧａＰＳｂ、ＡｌＮＰ、ＡｌＮＡｓ、ＡｌＮＳｂ、ＡｌＰＡｓ、ＡｌＰＳｂ、ＩｎＧａＰ、ＩｎＮＰ、ＩｎＮＡｓ、ＩｎＮＳｂ、ＩｎＰＡｓ、ＩｎＰＳｂ及びこれらの組み合わせから選択される三元素化合物と、ＧａＡｌＮＰ、ＧａＡｌＮＡｓ、ＧａＡｌＮＳｂ、ＧａＡｌＰＡｓ、ＧａＡｌＰＳｂ、ＧａＩｎＮＰ、ＧａＩｎＮＡｓ、ＧａＩｎＮＳｂ、ＧａＩｎＰＡｓ、ＧａＩｎＰＳｂ、ＩｎＡｌＮＰ、ＩｎＡｌＮＡｓ、ＩｎＡｌＮＳｂ、ＩｎＡｌＰＡｓ、ＩｎＡｌＰＳｂ及びこれらの組み合わせから選択される四元素化合物とのうちの少なくとも１つを含むことができる。
また、ＩＩ－ＶＩ族化合物は、ＣｄＳｅ、ＣｄＴｅ、ＺｎＯ、ＺｎＳ、ＺｎＳｅ、ＺｎＴｅ、ＨｇＳ、ＨｇＳｅ、ＨｇＴｅ、ＭｇＳｅ、ＭｇＳ及びこれらの組み合わせから選択される二元素化合物と、ＣｄＳｅＳ、ＣｄＳｅＴｅ、ＣｄＳＴｅ、ＺｎＳｅＳ、ＺｎＳｅＴｅ、ＺｎＳＴｅ、ＨｇＳｅＳ、ＨｇＳｅＴｅ、ＨｇＳＴｅ、ＣｄＺｎＳ、ＣｄＺｎＳｅ、ＣｄＺｎＴｅ、ＣｄＨｇＳ、ＣｄＨｇＳｅ、ＣｄＨｇＴｅ、ＨｇＺｎＳ、ＨｇＺｎＳｅ、ＨｇＺｎＴｅ、ＭｇＺｎＳｅ、ＭｇＺｎＳ及びこれらの組み合わせから選択される三元素化合物と、ＨｇＺｎＴｅＳ、ＣｄＺｎＳｅＳ、ＣｄＺｎＳｅＴｅ、ＣｄＺｎＳＴｅ、ＣｄＨｇＳｅＳ、ＣｄＨｇＳｅＴｅ、ＣｄＨｇＳＴｅ、ＨｇＺｎＳｅＳ、ＨｇＺｎＳｅＴｅ、ＨｇＺｎＳＴｅ及びこれらの組み合わせから選択される四元素化合物とのうちの少なくとも１つを含むことができる。
より具体的な例を挙げると、コア１１０は、ＩｎＰ化合物、ＩｎＧａＰ化合物、ＩｎＡｌＰ化合物、ＩｎＢＰ化合物、及びＧａＰ化合物のうちの少なくとも１つを含むことができるが、好ましくは、コア１１０はＩｎＰ化合物を含むことができる。
コア１１０は、ＩＩＩ族元素前駆体とＶ族元素前駆体を反応させる過程で発光性のＩ族ドーパント１３０を注入して形成され得る。
言い換えると、発光性のＩ族ドーパント１３０は、コア１１０の合成過程で注入されることによって、工程上、明確にコア１１０の内部にドープされ得る。
コア１１０は、内部コア（ｉｎｎｅｒ－ｃｏｒｅ）及び外部コア（ｏｕｔｅｒ－ｃｏｒｅ）を含むマルチレイヤ（ｍｕｌｔｉ－ｌａｙｅｒ）として形成されることもできる。
例えば、外部コアは、内部コアと同じバンドギャップ及び構造で具現されてもよい。また、外部コアは、内部コアに比べて相対的に薄い厚さで具現されてもよい。
具体的には、単一のコアで所望のレッド波長（６２０～６３０ｎｍ）のバンドギャップエネルギーに該当するコアサイズを形成する場合に、オストワルド熟成（ｏｓｔｗａｌｄ ｒｉｐｅｎｉｎｇ）現象によって、非常に広いコアサイズ分布（ＦＷＨＭの増加）をもたらすことがある。
反面、本発明は、マルチレイヤコアプロセスを介して、オストワルド熟成現象を抑制して、所望のレッド波長（６２０～６３０ｎｍ）のバンドギャップエネルギーに該当するコアサイズを、均一なサイズ分布を維持しながら形成（調節）することができる。
発光性のＩ族ドーパント１３０は、内部コアと外部コアの内部、内部コアと外部コアとの界面、及び外部コアとシェル１２０との界面上にドープされ得る。
一方、内部コアは、ＩｎａＰｂ化合物（ここで、ａ及びｂは、正の実数）を含み、外部コアは、ＩｎｃＰｄ化合物（ここで、ｃ及びｄは、ａ＞ｃ、ｂ＞ｄを満たす正の実数）を含むことができる。好ましくは、ａは、０．３０＜ａ＜０．４０、ｂは、０．２５＜ｂ＜０．３５、ｃは、０．１５＜ｃ＜０．２０、ｄは、０．１２５＜ｄ＜０．１７５であってもよい。
シェル１２０は、ＩＩ－ＶＩ族化合物、ＩＩ－ＩＩＩ－ＶＩ族化合物、ＩＩＩ－ＩＩＩ－ＩＩ－ＶＩ族化合物及びこれらの組み合わせのうちの少なくとも１つを含むことができる。
シェル１２０は、内部シェル（ｉｎｔｅｒ－ｓｈｅｌｌ）と、内部シェルを取り囲む外部シェル（ｏｕｔｅｒ－ｓｈｅｌｌ）とを含むことができ、内部シェルは、マルチレイヤとして形成されることもできる。
内部シェルは、ＩＩ－ＩＩＩ－ＶＩ族化合物、ＩＩＩ－ＩＩＩ－ＩＩ－ＶＩ族化合物及びこれらの組み合わせのうちの少なくとも１つを含み、前記外部シェルはＩＩ－ＶＩ族化合物を含むことができる。
例えば、内部シェルは、ＺｎＳｅ化合物、ＺｎＳｅＳ化合物、ＺｎＴｅ化合物、ＺｎＴｅＳｅ化合物、ＺｎＴｅＳｅＳ化合物及びＺｎＴｅＳ化合物を含み、外部シェルは、ＺｎＳ化合物を含むことができる。好ましくは、内部シェルは、ＺｎＳｅ化合物及びＺｎＳｅＳ化合物を含むことができる。
また、マルチシェルのうち内部シェルは、コア１１０と外部シェルの格子不一致（ｌａｔｔｉｃｅ ｍｉｓｍａｔｃｈ）を最小化できる組成比で設計され得、これにより、格子不一致を最小化して、均一なエピタキシャル成長（ｅｐｉｔａｘｉａｌ ｇｒｏｗｔｈ）を介した光学特性の改善（量子収率の増加及び半値幅の減少）を期待することができる。
より具体的には、内部シェルは、ＺｎｅＳｅｆ／ＺｎｇＳｅｈＳｉ／ＺｎｊＳｅｋＳｌマルチレイヤ（ここで、ｅ、ｆ、ｇ、ｈ、ｉ、ｊ、ｋ、ｌは、ｇ＝ｊ、ｈ＞ｋ、ｉ＜ｌを満たす正の実数）として具現され得、好ましくは、ｅは、０．２＜ｅ＜１．５、ｆは、０．１５＜ｆ＜１．０、ｇは、０．１＜ｇ＜０．５、ｈは、０．００５＜ｈ＜０．０２０、ｉは、０．５＜ｉ＜２．０、ｊは、０．１＜ｊ＜０．５、ｋは、０．００２５＜ｋ＜０．０１０、ｌは、１．０＜ｌ＜４．０であってもよい。
また、内部シェルのＺｎｅＳｅｆレイヤは、コア１１０に隣接するレイヤであり、ＺｎｊＳｅｋＳｌレイヤは、外部シェルに隣接するレイヤであり得る。
一実施例に係るコア１１０及びシェル１２０をマルチレイヤとして具現する例示は、以降、図２を通じてより具体的に説明する。
図２は、本発明の他の実施例に係る量子ドットを説明するための図である。
言い換えると、図２は、図１を通じて説明した本発明の量子ドットに対する他の例示を説明する図であって、以下で図２を通じて説明する内容において、図１を通じて説明した内容と重複する説明は省略する。
図２を参照すると、他の実施例に係る量子ドット２００は、内部コア２１０と、内部コア２１０を取り囲む外部コア２２０と、外部コアを取り囲む内部シェル２３０と、内部シェル２３０を取り囲む外部シェル２４０とを含み、内部コア２１０、外部コア２２０、内部コア２１０と外部コア２２０との界面、及び外部コア２２０と内部シェル２３０との界面のうちの少なくとも１つに発光性のＩ族ドーパント２５０がドープされ得る。例えば、発光性のＩ族ドーパント２５０は、カリウム（Ｋ）金属ベースのハライド系列のアニオンと結合した塩であってもよい。
好ましくは、発光性のＩ族ドーパント２５０は、内部コア２１０、外部コア２２０、内部コア２１０と外部コア２２０との界面、及び外部コア２２０と内部シェル２３０との界面の全てにドープされてもよい。
また、発光性のＩ族ドーパント２５０は、ＫＩ、ＫＦ、ＫＣｌ、ＫＢｒ、ＫＰＦ６、ＫＰＩ６、ＫＰＣｌ６、ＫＰＢｒ６及びこれらの組み合わせのうちの少なくとも１つを含むことができる。
発光性のＩ族ドーパント２５０は、内部コア２１０及び外部コア２２０のカチオンに対して０．１％～１０％のドーピング濃度でドープされ得る。
例えば、内部コア２１０はＩｎａＰｂ化合物を含み、外部コア２２０はＩｎｃＰｄ化合物を含み、外部シェル２４０はＺｎＳ化合物を含むことができる。
また、内部シェル２３０は、ＺｎｅＳｅｆ／ＺｎｇＳｅｈＳｉ／ＺｎｊＳｅｋＳｌマルチレイヤとして具現され得、ここで、ＺｎｅＳｅｆレイヤは、外部コア２２０に隣接するレイヤであり、ＺｎｊＳｅｋＳｌレイヤは、外部シェル２４０に隣接するレイヤであり得る。
図３Ａ及び図３Ｂは、本発明の一実施例に係る量子ドットの光学特性を説明するための図である。
図３Ａ及び図３Ｂを参照すると、参照符号３１０は、紫外線－可視光線分光学（ＵＶ－ｖｉｓｉｂｌｅ ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ）から導出された一実施例に係る量子ドットの吸光度スペクトルを示し、参照符号３２０は、一実施例に係る量子ドットのＰＬ（ｐｈｏｔｏ ｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｃｅ）スペクトルを示す。
参照符号３１０及び３２０において、一実施例に係る量子ドットは、コア（ｃｏｒｅ）と、内部シェル（ｉｎｔｅｒ－ｓｈｅｌｌ）と、外部シェル（ｏｕｔｅｒ－ｓｈｅｌｌ）とを含むことができ、コアの内部、及びコアと内部シェルとの界面に発光性のＩ族ドーパントがドープされ得る。例えば、発光性のＩ族ドーパントは、カリウム（Ｋ）金属ベースのハライド系列のアニオンと結合した塩であってもよい。
下記の表１は、量子ドットのコア内にドープされた発光性のＩ族ドーパントのドーピング濃度の観測結果を示し、下記の表２は、ドープされた発光性のＩ族ドーパントの種類による量子ドットの光学特性の観測結果を示す。
Figure 2022534328000002
Figure 2022534328000003
表１によれば、ＫＯＡ及びＫＩ金属ベースのハライド系列のアニオンと結合した塩（発光性ドーパント）がコアにドープされた量子ドットのそれぞれは、カチオン（Ｉｎ３＋）に対して４．８％及び６．１％のドーピング濃度で発光性ドーパントがドープされることを確認することができる。
参照符号３１０，３２０及び表２によれば、ＫＰＦ６、及びＫＩ金属ベースのハライド系列のアニオンと結合した塩（発光性ドーパント）でドープされた量子ドットは、発光性ドーパントの追加によるコアサイズの増加により、既存の量子ドット（ｕｎｄｏｐｉｎｇ）と比較して発光波長（λ）のレッドシフト（ｒｅｄ ｓｈｉｆｔ）現象を確認することができる。また、ＫＰＦ６、及びＫＩ金属ベースのハライド系列の塩（発光性ドーパント）は、コアの内部及びコアとシェルとの界面に存在していた欠陥（ｄｅｆｅｃｔ）及び変形（ｓｔｒａｉｎ）を抑制して光子散乱（ｐｈｏｔｏｎ ｓｃａｔｔｅｒｉｎｇ）を最小化することによって、量子収率（ＱＹ）が８０％以上に増加することを確認することができる。
図４は、本発明の一実施例に係る量子ドットの製造方法を説明するための図である。
言い換えると、図４は、図１乃至図３を通じて説明した本発明の量子ドットに対する製造方法を説明する図であって、以下で図４を通じて説明する内容において、図１乃至図３を通じて説明した内容と重複する説明は省略する。
図４を参照すると、ステップ４１０において一実施例に係る量子ドットの製造方法は、コア（ｃｏｒｅ）を形成することができる。
例えば、コアは、ＩＩＩ－Ｖ族化合物、ＩＩ－ＶＩ族化合物、ＩＩ－ＩＩＩ－ＶＩ族化合物、ＩＩＩ－ＩＩＩ－ＩＩ－ＶＩ族化合物及びこれらの組み合わせのうちの少なくとも１つを含むことができる。
より具体的な例を挙げると、ＩＩＩ－Ｖ族化合物は、ＧａＮ、ＧａＰ、ＧａＡｓ、ＧａＳｂ、ＡｌＮ、ＡｌＰ、ＡｌＡｓ、ＡｌＳｂ、ＩｎＮ、ＩｎＰ、ＩｎＡｓ、ＩｎＳｂ及びこれらの組み合わせから選択される二元素化合物と、ＧａＮＰ、ＧａＮＡｓ、ＧａＮＳｂ、ＧａＰＡｓ、ＧａＰＳｂ、ＡｌＮＰ、ＡｌＮＡｓ、ＡｌＮＳｂ、ＡｌＰＡｓ、ＡｌＰＳｂ、ＩｎＧａＰ、ＩｎＮＰ、ＩｎＮＡｓ、ＩｎＮＳｂ、ＩｎＰＡｓ、ＩｎＰＳｂ及びこれらの組み合わせから選択される三元素化合物と、ＧａＡｌＮＰ、ＧａＡｌＮＡｓ、ＧａＡｌＮＳｂ、ＧａＡｌＰＡｓ、ＧａＡｌＰＳｂ、ＧａＩｎＮＰ、ＧａＩｎＮＡｓ、ＧａＩｎＮＳｂ、ＧａＩｎＰＡｓ、ＧａＩｎＰＳｂ、ＩｎＡｌＮＰ、ＩｎＡｌＮＡｓ、ＩｎＡｌＮＳｂ、ＩｎＡｌＰＡｓ、ＩｎＡｌＰＳｂ及びこれらの組み合わせから選択される四元素化合物とのうちの少なくとも１つを含むことができる。
また、ＩＩ－ＶＩ族化合物は、ＣｄＳｅ、ＣｄＴｅ、ＺｎＯ、ＺｎＳ、ＺｎＳｅ、ＺｎＴｅ、ＨｇＳ、ＨｇＳｅ、ＨｇＴｅ、ＭｇＳｅ、ＭｇＳ及びこれらの組み合わせから選択される二元素化合物と、ＣｄＳｅＳ、ＣｄＳｅＴｅ、ＣｄＳＴｅ、ＺｎＳｅＳ、ＺｎＳｅＴｅ、ＺｎＳＴｅ、ＨｇＳｅＳ、ＨｇＳｅＴｅ、ＨｇＳＴｅ、ＣｄＺｎＳ、ＣｄＺｎＳｅ、ＣｄＺｎＴｅ、ＣｄＨｇＳ、ＣｄＨｇＳｅ、ＣｄＨｇＴｅ、ＨｇＺｎＳ、ＨｇＺｎＳｅ、ＨｇＺｎＴｅ、ＭｇＺｎＳｅ、ＭｇＺｎＳ及びこれらの組み合わせから選択される三元素化合物と、ＨｇＺｎＴｅＳ、ＣｄＺｎＳｅＳ、ＣｄＺｎＳｅＴｅ、ＣｄＺｎＳＴｅ、ＣｄＨｇＳｅＳ、ＣｄＨｇＳｅＴｅ、ＣｄＨｇＳＴｅ、ＨｇＺｎＳｅＳ、ＨｇＺｎＳｅＴｅ、ＨｇＺｎＳＴｅ及びこれらの組み合わせから選択される四元素化合物とのうちの少なくとも１つを含むことができる。
好ましくは、ステップ４１０において一実施例に係る量子ドットの製造方法を通じて形成されるコアは、ＩｎＰ化合物を含むことができる。
ステップ４１０において一実施例に係る量子ドットの製造方法は、コア前駆体及び溶媒を混合して所定の温度で反応させるが、発光性のＩ族ドーパントを注入して発光性のＩ族ドーパントがドープされたコアを形成することができる。
例えば、発光性のＩ族ドーパントは、カリウム（Ｋ）金属ベースのハライド系列のアニオンと結合した塩であってもよく、コアのカチオンに対して０．１％～１０％のドーピング濃度でドープされてもよい。
言い換えると、発光性のＩ族ドーパントはコアの合成過程で注入されることによって、工程上、より明確にコアの内部にドープされ得る。
例えば、コア前駆体は、ＩＩＩ族元素前駆体とＶ族元素前駆体との混合物、又は、ＩＩ族元素前駆体とＩＩＩ族元素前駆体とＶＩ族元素前駆体との混合物を含むことができる。
また、溶媒は、ヘキサデシルアミンなどのＣ６～Ｃ２２の１次アミン、ジオクチルアミンなどのＣ６～Ｃ２２の２次アミン、トリオクチルアミンなどのＣ６～Ｃ４０の３次アミン、ピリジンなどの含窒素ヘテロ環化合物、ヘキサデカン、オクタデカン、オクタデセン、スクアレン（ｓｑｕａｌｅｎｅ）などのＣ６～Ｃ４０の脂肪族炭化水素（例えば、アルカン、アルケン、アルキンなど）、フェニルドデカン、フェニルテトラデカン、フェニルヘキサデカンなどのＣ６～Ｃ３０の芳香族炭化水素、トリオクチルホスフィンなどのＣ６～Ｃ２２のアルキル基で置換されたホスフィン、トリオクチルホスフィンオキシドなどのＣ６～Ｃ２２のアルキル基で置換されたホスフィンオキシド、フェニルエーテル、ベンジルエーテルなどのＣ１２～Ｃ２２の芳香族エーテル、及びこれらの組み合わせからなる群から選択されてもよい。
一方、ステップ４１０において一実施例に係る量子ドットの製造方法は、内部コア（ｉｎｔｅｒ－ｃｏｒｅ）を形成し、形成された内部コアを取り囲む外部コア（ｏｕｔｅｒ－ｃｏｒｅ）を形成することができる。
例えば、ステップ４１０において一実施例に係る量子ドットの製造方法は、ＩｎａＰｂ化合物（ここで、ａ及びｂは、正の実数）を含む内部コア、及びＩｎｃＰｄ化合物（ここで、ｃ及びｄは、ａ＞ｃ、ｂ＞ｄを満たす正の実数）を含む外部コアを形成することができる。
具体的には、ステップ４１０において一実施例に係る量子ドットの製造方法は、インジウムアセテート（ｉｎｄｉｕｍ ａｃｅｔａｔｅ）０．３ｍｍｏｌ、１０ｍＬの１－オクタデセン（１－ｏｃｔａｄｅｃｅｎｅ、ＯＤＥ）及び０．９ｍｍｏｌのパルミチン酸（ｐａｌｍｉｔｉｃ ａｃｉｄ、ＰＡ）を、三つ口フラスコ（３－ｎｅｃｋ ｆｌａｓｋ）に入れ、真空下で１５０℃で加熱することができ、１時間後、反応器内の雰囲気を窒素（Ｎ２）に切り替えることができる。
次に、ステップ４１０において一実施例に係る量子ドットの製造方法は、３２０℃に加熱した後、トリス（トリメチルシリル）ホスフィン（ｔｒｉｓ（ｔｒｉｍｅｔｈｙｌｓｉｌｙｌ）ｐｈｏｓｐｈｉｎｅ、ＴＭＳ３Ｐ）０．１５ｍｍｏｌの溶液を迅速に注入し、反応させて内部コア（第１ＩｎＰコア）を形成することができる。
次に、ステップ４１０において一実施例に係る量子ドットの製造方法は、別途の反応器を介してインジウムアセテート（ｉｎｄｉｕｍ ａｃｅｔａｔｅ）０．２ｍｍｏｌ、５ｍＬの１－オクタデセン（１－ｏｃｔａｄｅｃｅｎｅ、ＯＤＥ）、０．６ｍｍｏｌのパルミチン酸（Ｐａｌｍｉｔｉｃ ａｃｉｄ、ＰＡ）及びトリス（トリメチルシリル）ホスフィン（ｔｒｉｓ（ｔｒｉｍｅｔｈｙｌｓｉｌｙｌ）ｐｈｏｓｐｈｉｎｅ、ＴＭＳ３Ｐ）０．１ｍｍｏｌの外部コア混合物溶液を、内部コア反応器にゆっくりと滴下して、外部コア（第２ＩｎＰコア）を形成することができる。
一方、ステップ４１０において一実施例に係る量子ドットの製造方法は、内部コア及び外部コアの形成過程で０．００９ｍｍｏｌ含量のカリウムハライド塩（ｐｏｔａｓｓｉｕｍ ｈａｌｉｄｅ）を注入することができる。
ステップ４２０において一実施例に係る量子ドットの製造方法は、形成されたコア上に内部シェル（ｉｎｔｅｒ－ｓｈｅｌｌ）を形成することができる。
例えば、内部シェルは、ＩＩ－ＩＩＩ－ＶＩ族化合物、ＩＩＩ－ＩＩＩ－ＩＩ－ＶＩ族化合物及びこれらの組み合わせのうちの少なくとも１つを含むことができる。
より具体的な例を挙げると、内部シェルは、ＺｎＳｅ化合物、ＺｎＳｅＳ化合物、ＺｎＴｅ化合物、ＺｎＴｅＳｅ化合物、ＺｎＴｅＳｅＳ化合物及びＺｎＴｅＳ化合物を含み、外部シェルはＺｎＳ化合物を含むことができる。好ましくは、内部シェルは、ＺｎＳｅ化合物及びＺｎＳｅＳ化合物を含むことができる。
具体的には、ステップ４２０において一実施例に係る量子ドットの製造方法は、発光性のＩ族ドーパントがドープされたコアを、内部シェル前駆体及び溶媒と混合して所定の温度で反応させて、コアを取り囲む内部シェルを形成することができる。
例えば、内部シェル前駆体は、ＩＩ族元素前駆体とＩＩＩ族元素前駆体とＶＩ族元素前駆体との混合物であってもよい。
一方、ステップ４２０において一実施例に係る量子ドットの製造方法は、形成されたコア（又は外部コア）を取り囲む第１内部シェルを形成し、形成された第１内部シェル上に第２内部シェルを形成することができる。
好ましくは、第１内部シェルはＺｎＳｅレイヤを含み、第２内部シェルは、少なくとも１つ以上のＺｎＳｅＳレイヤを含むことができる。
具体的には、ステップ４２０において一実施例に係る量子ドットの製造方法は、第１内部シェルであるＺｎｅＳｅｆレイヤ、及び第２内部シェルであるＺｎｇＳｅｈＳｉ／ＺｎｊＳｅｋＳｌレイヤ（ここで、ｅ、ｆ、ｇ、ｈ、ｉ、ｊ、ｋ、ｌは、ｇ＝ｊ、ｈ＞ｋ、ｉ＜ｌを満たす正の実数）を形成することができる。
より具体的には、ステップ４２０において一実施例に係る量子ドットの製造方法は、亜鉛ステアレート（Ｚｉｎｃ ｓｔｅａｒａｔｅ）３ｍｍｏｌを１０ｍＬの１－オクタデセン混合溶液に速やかに注入して、３３０℃で３０分間反応させることができる。
次に、ステップ４２０において一実施例に係る量子ドットの製造方法は、Ｓｅ－ＴＯＰ１．６Ｍ濃度０．５ｍｌを注入して３３０℃で、３０分間反応させ、連続的にＳｅ－ＴＯＰ１．６Ｍ濃度０．０６ｍｌ、Ｓ－ＴＯＰ２Ｍ濃度２ｍｌを注入して１２０分間反応させて、第１内部シェル（ＺｎＳ）／第２内部シェル（ＺｎＳｅＳ）を形成することができる。
一方、ステップ４２０において一実施例に係る量子ドットの製造方法は、反応終了後、常温に迅速に冷やした量子ドット溶液にエタノールを入れて沈殿を形成し、これを遠心分離によって分離して、ヘキサンまたはトルエンに再分散させることができる。
ステップ４３０において一実施例に係る量子ドットの製造方法は、形成された内部シェル上に外部シェル（ｏｕｔｅｒ－ｓｈｅｌｌ）を形成することができる。
例えば、外部シェルはＩＩ－ＶＩ族化合物を含むことができ、好ましくはＺｎＳ化合物を含むことができる。
具体的には、ステップ４３０において一実施例に係る量子ドットの製造方法は、内部シェルが形成されたコアを、外部シェル前駆体及び溶媒と混合して所定の温度で反応させて、内部シェルを取り囲む外部シェルを形成することができる。
例えば、外部シェル前駆体は、ＩＩ族元素前駆体とＶＩ族元素前駆体との混合物であってもよい。
結局、本発明を用いれば、発光性のＩ族ドーパントがコアの内部、及びコアとシェルとの界面にドープされることで、結晶変形現象を最小化することができる。
また、発光性のＩ族ドーパントがドープされることで、量子収率（ｑｕａｎｔｕｍ ｙｉｅｌｄ）を含む光学特性が向上することができる。
以上のように、実施例が、たとえ限定された図面によって説明されたが、当該技術分野における通常の知識を有する者であれば、前記の記載から様々な修正及び変形が可能である。例えば、説明された技術が説明された方法と異なる順序で行われたり、及び／又は説明されたシステム、構造、装置、回路などの構成要素が説明された方法と異なる形態で結合又は組み合わせられたり、他の構成要素又は均等物によって代替又は置換されたりしても適切な結果が達成され得る。
したがって、他の具現、他の実施例及び特許請求の範囲と均等なものも、後述する特許請求の範囲の範囲に属する。

Claims (11)

  1. コアと、前記コアを取り囲むシェルとを含み、
    前記コアの内部、及び前記コアと前記シェルとの界面のうちの少なくとも１つに発光性のＩ族ドーパント（ｄｏｐａｎｔ）がドープされる、量子ドット。
  2. 前記発光性のＩ族ドーパントは、カリウム（Ｋ）金属ベースのハライド系列のアニオンと結合した塩であることを特徴とする、請求項１に記載の量子ドット。
  3. 前記コアは、ＩＩＩ族元素前駆体とＶ族元素前駆体を反応させる過程で前記発光性のＩ族ドーパントを注入して形成されることを特徴とする、請求項１に記載の量子ドット。
  4. 前記発光性のＩ族ドーパントは、ＫＩ、ＫＦ、ＫＣｌ、ＫＢｒ、ＫＰＦ６、ＫＰＩ６、ＫＰＣｌ６、ＫＰＢｒ６及びこれらの組み合わせのうちの少なくとも１つを含むことを特徴とする、請求項１に記載の量子ドット。
  5. 前記発光性のＩ族ドーパントは、前記コアのカチオンに対して０．１％～１０％のドーピング濃度でドープされることを特徴とする、請求項１に記載の量子ドット。
  6. 前記コアは、ＩＩＩ－Ｖ族化合物、ＩＩ－ＶＩ族化合物、ＩＩ－ＩＩＩ－ＶＩ族化合物、ＩＩＩ－ＩＩＩ－ＩＩ－ＶＩ族化合物及びこれらの組み合わせのうちの少なくとも１つを含むことを特徴とする、請求項１に記載の量子ドット。
  7. 前記コアはマルチレイヤ（ｍｕｌｔｉ－ｌａｙｅｒ）として形成されることを特徴とする、請求項１に記載の量子ドット。
  8. 前記コアは、ＩｎａＰｂ化合物（ここで、ａ及びｂは、正の実数）を含む内部コア（ｉｎｎｅｒ－ｃｏｒｅ）と、ＩｎｃＰｄ化合物（ここで、ｃ及びｄは、ａ＞ｃ、ｂ＞ｄを満たす正の実数）を含む外部コア（ｏｕｔｅｒ－ｃｏｒｅ）とを含む、請求項７に記載の量子ドット。
  9. 前記シェルは、ＩＩ－ＶＩ族化合物、ＩＩ－ＩＩＩ－ＶＩ族化合物、ＩＩＩ－ＩＩＩ－ＩＩ－ＶＩ族化合物及びこれらの組み合わせのうちの少なくとも１つを含むことを特徴とする、請求項１に記載の量子ドット。
  10. 前記シェルは、内部シェル（ｉｎｔｅｒ－ｓｈｅｌｌ）と、前記内部シェルを取り囲む外部シェル（ｏｕｔｅｒ－ｓｈｅｌｌ）とを含むことを特徴とする、請求項１に記載の量子ドット。
  11. 前記内部シェルは、ＩＩ－ＩＩＩ－ＶＩ族化合物、ＩＩＩ－ＩＩＩ－ＩＩ－ＶＩ族化合物及びこれらの組み合わせのうちの少なくとも１つを含み、前記外部シェルはＩＩ－ＶＩ族化合物を含む、請求項１０に記載の量子ドット。
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