JP2022530514A - 多層紫外線硬化性接着フィルム - Google Patents

Abstract

本発明は、多層紫外線硬化性接着フィルムを提供し、多層紫外線硬化性接着フィルムは、中間接着フィルム層と、中間接着フィルム層の両側にそれぞれ配置された２つの表面接着フィルム層とを含み、中間接着フィルム層を形成するための紫外線硬化性組成物Ｉと、２つの表面接着フィルム層を形成するための紫外線硬化性組成物ＩＩとが、独立して、特定量のエチレン－酢酸ビニルコポリマー、エポキシ樹脂化合物、ヒドロキシル基含有化合物、光開始剤、及び酸化防止剤を含有する。本発明によって提供される多層紫外線硬化性接着フィルムは、初期粘着性、硬化後の高い構造強度、耐衝撃性、無臭性又は低臭気、及び長い貯蔵寿命の間の良好なバランスを達成する。

Description

本発明は、感圧接着剤の技術分野、特に紫外線硬化性接着フィルムに関する。

家庭用器具（テレビ、冷蔵庫、洗濯機、及びレンジフードなど）、自動車などでは、その美的訴求力は、現在重要性を増している。その結果、ボルトの使用を接着テープ又は接着フィルムで置き換える傾向がある。一方、これらの製品に採用される接着剤が低臭気であることを確実にすることが重要である。更に、ノートブック型及びハンドヘルドモバイルデバイスなどの電子製品はまた、コンパクト性、軽さ、薄さ、及び生産効率に向かう傾向もある。このような傾向は、ポリマー（プラスチック及びゴムなど）が、これらの製品においてより頻繁に使用されることを必要とする。したがって、接着強度の高い接着剤の使用は、これらの電子製品の製造において所望されており、接着剤は、小さい接着面積を使用して強固な接着を作り出すことができ、低臭気であるべきである。

上記の製品の多くについては、接着部は輸送又は使用中に強力な衝撃に遭遇するため、採用された接着フィルムは、強力な接着性能に加えて優れた耐衝撃性を保有するべきである。

従来、一成分型又は二成分型構造用糊剤は、これらの製品中の構成要素を接着するための要件を満たすであろう。しかしながら、構造用糊剤は多くの欠点を有する：除去又は再適用する（すなわち、除去後に再組み立てする）ことができない；接着面積を制御することが困難であり、接着面が魅力に乏しいものとなる；一部の構造用糊剤は大量の溶媒を含有し、硬化に長い時間を必要とするか（すなわち、非効率的である）、又は高温で硬化する必要がある（すなわち、非熱安定性プラスチック材料上に適用することができない）；構造用糊剤は、多くの場合、非常に高い弾性率を有し、このことは構造用糊剤が良好な耐衝撃性を有さないことを意味する。これらの態様は全て、構造用糊剤が上述の製品において広く採用されることを大幅に妨げる。

感圧接着テープはまた、接着のために一般的に採用される選択肢である。これらは、使用するのに便利である。接着は、少量の圧力が感圧接着テープに適用されるとすぐに作り出される。長時間又は１６０℃を超える高温下での硬化は必要ではない。感圧接着テープは、ダイカット後に接着を直ちに形成することができるため、連続生産ラインを達成することができる。したがって、接着効率は非常に高い。しかしながら、感圧接着テープの主な欠点は、一般に１ＭＰａを超えない弱い接着強度である。したがって、これらは、小面積の接着には好適ではない。

別の広く使用されている従来の製品は、感圧接着テープと同様の発泡体接着テープである。接着は、少量の圧力が発泡体接着テープに適用されるとすぐに作り出される。長時間又は１６０℃を超える高温下での硬化は必要ではない。発泡体接着テープは、ダイカット後に接着を直ちに形成することができるため、連続生産ラインを達成することができる。したがって、接着効率は非常に高い。また、発泡体接着テープの接着強度は、感圧接着テープのものよりも高い。しかしながら、発泡体接着テープの最も大きな欠点は、強い臭気であり、家庭用器具又は自動車内装品での使用に適していない。

米国特許出願第２００２／１８２９５５（Ａ１）号（Ｗｅｇｌｅｗｓｋｉ）は、繊維を使用して強化された単層構造用接着テープを開示している。しかしながら、この構造用接着テープは、特定の繊維を使用することによって接着フィルムを強化して良好な形状保持及び接着強度を達成する必要があり、これにより、製造プロセスが著しく複雑になり、コストが著しく高くなる。また、この構造用接着テープの製造プロセスは、良好な接着結果を達成するために真空ホットプレス加工を必要とし、これも製造プロセスコストを高くし、必要な条件をより厳しくする。この構造用接着テープを使用して大規模生産を達成することは困難である。

したがって、この分野では、以下の特性：良好な初期粘着性、硬化後の高い構造強度、耐衝撃性、無臭性又は低臭気、長い貯蔵寿命を有し、接着剤のオーバーフローの共有する問題を解決することができる、接着フィルム又はテープに対する必要性が依然として存在する。

上記を考慮すると、本発明の目的は、初期粘着性、硬化後の高い構造強度、耐衝撃性、無臭性又は低臭気、及び長い貯蔵寿命の間の良好なバランスを達成する新規な紫外線硬化性接着フィルムを提供することである。

したがって、本発明は、多層紫外線硬化性接着フィルムを提供し、多層紫外線硬化性接着フィルムは、中間接着フィルム層と、中間接着フィルム層の両側にそれぞれ配置された２つの表面接着フィルム層とを含む。中間接着フィルム層は、紫外線硬化性組成物Ｉにより形成され、表面接着フィルム層は、紫外線硬化性組成物ＩＩにより形成され、
紫外線硬化性組成物Ｉの総重量に基づいて、紫外線硬化性組成物Ｉは、以下の成分：
ａ）７０重量％～８５重量％のエチレン－酢酸ビニルコポリマーと、
ｂ）１５重量％～３０重量％のエポキシ樹脂化合物と、
ｃ）０．３重量％～８重量％のヒドロキシル基含有化合物と、
ｄ）０．５重量％～５重量％の光開始剤と、
ｅ）０．５重量％～２重量％の酸化防止剤と、を含み、
紫外線硬化性組成物ＩＩの総重量に基づいて、紫外線硬化性組成物ＩＩは、以下の成分：
ａ）３０重量％～７０重量％のエチレン－酢酸ビニルコポリマーと、
ｂ）３０重量％～７０重量％のエポキシ樹脂化合物と、
ｃ）０．３重量％～８重量％のヒドロキシル基含有化合物と、
ｄ）０．５重量％～５重量％の光開始剤と、
ｅ）０．５重量％～２重量％の酸化防止剤と、を含む。

好ましい一実施形態では、紫外線硬化性組成物Ｉ及び紫外線硬化性組成物ＩＩのエチレン－酢酸ビニルコポリマーにおいて、酢酸ビニル単位の含有量は、６０重量％～９０重量％である。

好ましい一実施形態では、エチレン－酢酸ビニルコポリマーは、予備架橋されたポリマー又は非架橋直鎖ポリマーであり、紫外線硬化性組成物Ｉ及び紫外線硬化性組成物ＩＩ中のエチレン－酢酸ビニルコポリマーは、同じであるか又は異なっている。

好ましい一実施形態では、紫外線硬化性組成物Ｉ及び紫外線硬化性組成物ＩＩ中のエポキシ樹脂化合物は、芳香族エポキシ樹脂又はエポキシ化ポリオレフィンから選択される１つ以上である。

１つの好ましい実施形態では、紫外線硬化性組成物Ｉは、紫外線硬化性組成物Ｉの総重量に基づいて２０重量％～３０重量％のエポキシ樹脂化合物を含み、紫外線硬化性組成物ＩＩは、紫外線硬化性組成物ＩＩの総重量に基づいて、３０重量％～５０重量％のエポキシ樹脂化合物を含む。

好ましい一実施形態では、紫外線硬化性組成物Ｉ及び紫外線硬化性組成物ＩＩ中のエポキシ樹脂化合物のエポキシ当量は、１５０グラム～６００グラムの範囲内である。

好ましい一実施形態では、紫外線硬化性組成物Ｉ及び紫外線硬化性組成物ＩＩ中のエポキシ樹脂化合物は、種類及び／又はエポキシ当量において、同一であるか、又は異なっている。

好ましい一実施形態では、紫外線硬化性組成物Ｉ及び紫外線硬化性組成物ＩＩ中のヒドロキシル基含有化合物は、ポリエステルポリオール又はポリエーテルポリオールなどのポリオールである。

好ましい一実施形態では、紫外線硬化性組成物Ｉ及び紫外線硬化性組成物ＩＩ中の光開始剤は、カチオン性光開始剤である。

好ましい一実施形態では、カチオン性光開始剤は、ジアゾ塩、ヨードニウム塩、スルホニウム塩、アンチモンオニウム塩、及び鉄芳香族炭化水素塩から選択される１つ以上である。

好ましい一実施形態では、紫外線硬化性組成物Ｉ及び紫外線硬化性組成物ＩＩは、独立して、導電剤、熱伝導剤、難燃剤、及び充填剤から選択される１つ以上を更に含む。

好ましい一実施形態では、導電剤は導電性粒子又は導電性繊維であり、熱伝導剤は熱伝導性粒子又は熱伝導性繊維であり、充填剤は二酸化ケイ素である。

好ましい一実施形態では、紫外線硬化性組成物Ｉ及び紫外線硬化性組成物ＩＩは、溶媒を含有しない。

好ましい一実施形態では、中間接着フィルム層の厚さは、３００μｍ～８００μｍである。

好ましい一実施形態では、２つの表面接着フィルム層の厚さは、独立して５０μｍ～１００μｍである。

好ましい一実施形態では、中間接着フィルム層及び２つの表面接着フィルム層は、ホットメルト押出を通して形成される。

好ましい一実施形態では、多層紫外線硬化性接着フィルムは、２つの表面接着フィルム層のうちの１つ又は２つの上に配置された剥離紙又は剥離フィルムを更に含む。

本発明の利点としては、これらに限定されるものではないが、以下が挙げられる。

特定の成分及び内容物を有する紫外線硬化性組成物を使用することにより、多層（通常３層）の紫外線硬化性接着フィルム構造体が設計され、中間接着フィルム層及び中間接着フィルム層の両側にある２つの表面接着フィルム層は、ゴムエラストマー特性を有するエチレン－酢酸ビニルコポリマーを基材として使用し、エポキシ樹脂化合物を硬化性材料として使用する。また、中間層におけるエチレン－酢酸ビニルコポリマーの含有量は、両側の表面層における含有量よりも低くはなく、好ましくは両側の表面層における含有量よりも高く、中間層におけるエポキシ樹脂の含有量は、表面層の含有量よりも高くはなく、好ましくは、より低い。表面層におけるより高いエポキシ含有量は、より強い界面効果を提供することができ、したがって、硬化後のより高い初期粘着性及び接着強度を達成することができる。中間層におけるより低いエポキシ含有量は、接着フィルムに良好なエネルギー吸収及び緩衝効果を付与する。その結果、得られる多層接着フィルム構造体は、良好な初期粘着性及び耐衝撃性を有する。得られた多層接着フィルム構造体は、硬化後に優れた構造強度を更に有し、接着剤のオーバーフローの問題を引き起こすことはない。

また、本発明により得られた多層紫外線硬化性接着フィルム構造体は、接着フィルムの紫外線硬化性組成物Ｉ又はＩＩに含有される酸化防止剤の特定の含有量により、長時間保管することができる。例えば、本発明により提供される多層紫外線硬化性接着フィルムは、室温で長時間保管することができ、暗所で保管した場合に２４ヶ月超保管することができる。既存の接着フィルムの大部分についての冷凍保存要件と比較して、本発明の紫外線硬化性接着フィルムについての輸送及び保管コストが大幅に低減される。

また、本発明により提供される多層紫外線硬化性接着フィルム構造体を形成するために使用される組成物Ｉ及び組成物ＩＩは、大きな分子量を有するＥＶＡコポリマーを採用する。したがって、有機溶媒の使用は、多層接着フィルムの調製において回避され、本発明により得られる多層紫外線硬化性接着フィルムに低臭気又は無臭の特徴を付与する。

加えて、本発明により提供される接着フィルムの紫外線硬化性組成物を使用して、例えばホットメルト押出法を通して中間接着フィルム層及び表面接着フィルム層を形成することができる。これにより、必要な多層接着フィルム構造体を容易にかつ便利に調製することができる。好ましくは、ホットメルト押出を通して調製された中間層は、両側の表面層よりも厚いので、調製された接着フィルム構造体が紫外線照射によって完全に硬化できることを確実にする。

また、本発明により提供される多層紫外線硬化性接着フィルムは、簡便なプロセスによって室温で簡便に調製することができ、大規模な製造を容易に達成することができる。

加えて、本発明によって提供される多層紫外線硬化性接着フィルムは、接着の初期段階において、共通の感圧接着テープと同様の特徴を有する。すなわち、本発明の接着フィルムは、初期粘着性を有し、少量の圧力が加えられたときに物体間の接着を作り出すことができ、ダイカットによって成形することができる。紫外線によって誘導された後、多層接着フィルムを、室温での構造強度に対する半構造強度を有する接着テープに硬化させることができ、したがって、ＰＣ、ＰＭＭＡ、及びＡＢＳなどの非耐熱性プラスチックを結合するために使用することができる。更に、本発明によって提供される接着フィルムは臭気を有さず又は低臭気であり、家庭用器具及び自動車の内部部品間、プラスチック部品間、又はハンドヘルドモバイルデバイスなどの電子製品中のプラスチック部品と金属部品との間の接着に特に好適である。

本発明の一実施形態による多層紫外線硬化性接着フィルムの構造線図である。

本発明者は、詳細な研究の後に、以下の：特定の成分及び含有量を有する紫外線硬化性組成物を使用して、多層紫外線硬化性接着フィルムの中間層及び２つのサイド層をそれぞれ形成することにより、それらから形成された多層（通常３層）の紫外線硬化性接着フィルム構造体が、優れた性能及びバランスのとれた性能を有することを見出した。本明細書では、用語「接着フィルム」及び「接着テープ」は互換可能である。

本発明により提供される多層紫外線硬化性接着フィルム構造体では、特定の成分を有するエチレン－酢酸ビニルコポリマー／エポキシ樹脂ハイブリッド系の紫外線誘起硬化性組成物を使用して、中間接着フィルム層及び２つの表面接着フィルム層を、それらの両側（又は上面及び下面）にそれぞれ形成する。

本明細書の接着フィルム及び組成物Ｉ及び／又は組成物ＩＩについての説明で使用される場合、用語「硬化性」は、言及されたフィルム又は組成物が、紫外線による誘導下でその光開始剤により開始された接着フィルム又は組成物中のエポキシ樹脂成分の化学反応によって硬化され得ることを意味する。本発明では、紫外線による照射又は誘導後に、紫外線源を除去した後であっても、エポキシ基の反応を室温で開始し続け、硬化プロセス（いわゆる活性重合プロセス）を完了することができる。加えて、多層接着フィルムの各層は、ホットメルト法により製造される。溶媒の使用は、低臭気の効果を達成するために回避される。多層接着フィルムの中間層は、硬化した接着フィルムに良好な耐衝撃性を付与する低弾性率を有する。

本発明によって提供される低臭気多層紫外線硬化性接着フィルムは、接着の初期段階（すなわち、初期粘着性を有する）において、共通の感圧接着テープと同様の特徴を呈し、また、接着剤フィルムは、低圧を適用することによって接着された物体を接着し、ダイカットにより成形することができ、紫外線によって誘導された後、接着フィルムを、室温での構造強度に対して半構造強度を有するテープに硬化させることができる。その結果、本発明の接着フィルムは、高温に対して耐性ではないＰＣ、ＰＭＭＡ、及びＡＢＳなどのいくつかのプラスチック製品を接着することができる。同時に、本発明における紫外線硬化性組成物Ｉ又はＩＩは溶媒を含有せず、無溶剤型ホットメルト押出により接着フィルムが製造されるため、本発明は低臭気又は無臭の要件を満たす。本発明は、家庭用電気器具及び自動車の内部部品間、プラスチック部品とプラスチック部品との間、又はハンドヘルドモバイル端末などの電子製品中のプラスチック部品と金属部品との間の接着に特に好適である。また、本発明により提供される紫外線誘起硬化性高温感圧接着テープは、暗所で２４ヶ月超の室温保存期間を有する。

本明細書で使用するとき、用語「構造用接着剤」は、接着テープと接着部分（１ＭＰａは約１４５ｐｓｉ）との間の１０００ｐｓｉ超の剪断強度を有する接着剤を指し、用語「構造強度」は、接着テープにより形成された接着部材及び１０００ｐｓｉを超える接着部分の剪断強度を指し、また、用語「半構造強度」とは、接着テープにより形成される接着部材と、１００ｐｓｉよりも大きいが１０００ｐｓｉより小さい接着部との剪断強度を指す。

別段の指定がない限り、特徴的サイズ及び量並びに物理的特性を表す、本明細書及び「特許請求の範囲」で使用される全ての数は、任意の及び全ての状況下で用語「およそ」によって修飾されるものとして理解されるべきである。したがって、逆の記述がない限り、上記の明細書及び添付の「特許請求の範囲」中で列挙される数値のパラメータは全て近似値であり、当業者であれば、本明細書中に開示されている教示の内容を利用して所望の特性を得るよう探ることができ、これらの近似値を適宜変更することができる。端点によって表される数値範囲の使用は、そのような範囲内の全ての数値、及びそのような範囲内の任意の範囲を含む。例えば、範囲「１～５」は、１、１．１、１．３、１．５、２、２．７５、３、３．８０、４、及び５などを含む。

本発明の実施形態では、本発明は、中間接着フィルム層と、中間接着フィルム層の両側にそれぞれ配置された２つの表面接着フィルム層とを含む多層紫外線硬化性接着フィルムであって、中間接着フィルム層が、紫外線硬化性組成物Ｉにより形成され、表面接着フィルム層が、紫外線硬化性組成物ＩＩにより形成され、
紫外線硬化性組成物Ｉの総重量に基づいて、紫外線硬化性組成物Ｉが、以下の成分：ａ）７０重量％～８５重量％のエチレン－酢酸ビニルコポリマーと、ｂ）１５重量％～３０重量％のエポキシ樹脂化合物と、ｃ）０．３重量％～８重量％のヒドロキシル基含有化合物と、ｄ）０．５重量％～５重量％の光開始剤と、ｅ）０．５重量％～２重量％の酸化防止剤と、を含み、
紫外線硬化性組成物ＩＩの総重量に基づいて、紫外線硬化性組成物ＩＩが、以下の成分：ａ）３０重量％～７０重量％のエチレン－酢酸ビニルコポリマーと、ｂ）３０重量％～７０重量％のエポキシ樹脂化合物と、ｃ）０．３重量％～８重量％のヒドロキシル基含有化合物と、ｄ）０．５重量％～５重量％の光開始剤と、ｅ）０．５重量％～２重量％の酸化防止剤と、を含む、多層紫外線硬化性接着フィルムを提供する。

ａ）エチレン－酢酸ビニルコポリマー
本発明により提供される多層紫外線硬化性接着フィルム構造体では、ゴムエラストマー特性を有するエチレン－酢酸ビニルコポリマーが、中間接着フィルム層の基材として、及び両側、又は上面及び下面の２つの表面接着フィルム層の基材として使用される。本発明で使用されるエチレン－酢酸ビニルコポリマー（「ＥＶＡ」と略記される）は、架橋されていないか、架橋されていない直鎖状コポリマー、又は特定の架橋度を有する予備架橋されたエチレン－酢酸ビニルコポリマーであってもよい。好ましい一実施形態では、本発明で使用される紫外線硬化性組成物Ｉ及び紫外線硬化性組成物ＩＩ中のエチレン－酢酸ビニルコポリマーは同じであっても異なっていてもよく、紫外線硬化性組成物Ｉ及び紫外線硬化性組成物ＩＩ中のエチレン－酢酸ビニルコポリマーは、同時に予備架橋されたポリマーではない。

いくつかの好ましい実施形態では、エチレン－酢酸ビニルコポリマー中の酢酸ビニル単位の含有量は、６０重量％～９０重量％、好ましくは７０重量％～８０重量％の範囲内である。これは、酢酸ビニルの含有量が高いほど、コポリマーのＴｇが高くなり、硬化した接着フィルムの弾性率が高くなるからである。これにより、得られる接着フィルム又はテープは、より高い剪断強度を有することが可能となり得る。

本発明に使用できるエチレン－酢酸ビニルコポリマーは、ＬＡＮＸＥＳＳから、例えば、ＬＥＶＡＰＲＥＮ ６００、ＬＥＶＡＰＲＥＮ ７００、ＬＥＶＡＰＲＥＮ ８００、ＬＥＶＡＰＲＥＮ ９００、ＬＥＶＡＰＲＥＮ ７００ ＸＬ、ＬＥＶＡＰＲＥＮ ８００ ＸＬなどで市販され得る。

本発明により得られる接着フィルム構造体は、初期粘着性、耐衝撃性、硬化後の構造強度、特に良好な耐衝撃性において良好なバランスのとれた性能を有するために、中間接着フィルム層を形成するために使用される紫外線硬化性組成物Ｉに含有されるエチレン－酢酸ビニルコポリマーの量は、両側に表面接着フィルム層を形成するために使用される紫外線硬化性組成物ＩＩにおけるものよりも低くはない（好ましくはより高い）量であることが求められる。

ｂ）エポキシ樹脂化合物
本発明の二成分型接着フィルム中の紫外線硬化性組成物において、基材としてのエチレン－酢酸ビニルコポリマーに加えて、エポキシ樹脂化合物が、基材として、及び硬化成分として同時に更に使用される。

本発明に用いることができるエポキシ樹脂化合物は、当該分野において既知のエポキシ樹脂化合物であってよい。例えば、いくつかの実施形態では、使用されるエポキシ樹脂化合物の各分子は、１つ以上のエポキシ基を含有してもよく、そのエポキシ当量は、好ましくは１５０グラム～６００グラムの範囲内である。好ましくは、本発明は、芳香族エポキシ樹脂及びその誘導体、例えば、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ、ヘキサヒドロビスフェノールＡ、テトラメチルビスフェノールＡ、ジアリールビスフェノールＡ及びテトラメチルビスフェノールＦなどのポリフェノールとエピクロロヒドリンとの反応によって得られるグリシジルエーテル又はエステルを使用することができる。加えて、エポキシ化ポリオレフィンは、使用することができる既知のエポキシ樹脂である。

本発明に用いることができるエポキシ樹脂化合物は、市販されていてもよく、例えば、Ｋｕｄｋｏ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏ．，Ｌｔｄ．（Ｋｏｒｅａ）からのＹＤ１２８（約１８７グラムのエポキシ当量）及びＫＤ２１２（５３５グラムのエポキシ当量）である。

本発明により得られる接着フィルム構造体は、初期粘着性、耐衝撃性、硬化後の構造強度、特に良好な初期粘着性において良好なバランスのとれた性能を有するために、中間接着フィルム層を形成するために使用される紫外線硬化性組成物Ｉに含有されるエポキシ樹脂化合物の量は、両側に表面接着フィルム層を形成するために使用される紫外線硬化性組成物ＩＩにおけるものよりも高くはない（好ましくはより低い）量であることが求められる。より具体的には、両側に表面接着フィルム層を形成するために使用される紫外線硬化性組成物ＩＩ中のエポキシ樹脂化合物の含有量は、一般に、３０％～７０％の範囲内であり、より好ましくは３５％～６０％の範囲内であり、更に好ましくは４０％～５０％の範囲内である。表面層内のより高いエポキシ含有量は、強い界面効果を提供することができ、これにより、形成された接着フィルムの初期粘着性及び硬化した接着テープの十分な強度を確実にすることができ、一方、中間接着フィルム層を形成するために使用される紫外線硬化性組成物Ｉ中のエポキシ樹脂化合物の含有量は、一般に１５％～３０％の範囲内であり、より好ましくは２０％～３０％の範囲内である。これにより、中間接着フィルム層が特定の構造強度を有することを確実にするだけでなく、接着フィルムの硬化速度が実際の要件を満たすことを確実にする。

特定の理論に束縛されるものではないが、上記のように、表面接着フィルム層中のエチレン－酢酸ビニルコポリマーの比較的低い含有量及び比較的高いエポキシ含有量は、強い界面効果をもたらすことができ、したがって硬化後の初期接着性及び接着強度がより高くなると考えられる。一方、中間接着フィルム層における比較的低いエポキシ含有量及び比較的高いエチレン－酢酸ビニルコポリマー含有量は、接着フィルムが良好なエネルギー吸収及び緩衝効果を有することを可能にし、したがって、異なる弾性率を有する３つの層、すなわち、表面接着フィルム層／中間接着フィルム層／表面接着フィルム層を有する構造体を形成することにより、硬化した接着フィルムに良好な耐衝撃性を付与することができる。

ｃ）ヒドロキシル基含有化合物
本発明の多層紫外線硬化性接着フィルムを形成するために使用される紫外線硬化性組成物は、エポキシ樹脂化合物中のエポキシ基がカチオン機構に従って反応するときに連鎖移動剤として作用するヒドロキシル基含有化合物を含む。

本発明に使用することができるヒドロキシル基含有化合物としては、そのようなヒドロキシル基含有化合物のエーテル又はエステル誘導体が挙げられる。いくつかの好ましい実施形態では、ヒドロキシル基含有化合物はポリオール化合物であってよい。使用することができるポリオールの例としては、ポリエーテルジオールなどのポリエーテルポリオール；ポリエステルジオールなどのポリエステルポリオール；ビスフェノールＡポリオール等が挙げられるが、これらに限定されない。上記ポリオールの１種又は混合物を使用してもよい。

本発明に使用することができるヒドロキシル基含有化合物は、市販されていてもよく、例えば、Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙ（ＵＳＡ）からのＴＯＮＥ ０２３０ Ｐｏｌｙｏｌ、ＶＯＲＡＮＯＬ ２３０－２３８及びＶＯＲＡＮＯＬ ２０７０；Ｊ４Ｔ Ｓｅｐｐｉｃ Ｃｏｍｐａｎｙ（Ｆｒａｎｃｅ）からのＤｉａｎｏｌ ２８５などである。いくつかの実施形態では、Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ ＣｏｍｐａｎｙからのＶＯＲＡＮＯＬ ２０７０が使用され、これは、７００グラム／モルの分子量を有するポリエーテルジオールである。

本発明において、紫外線硬化性組成物Ｉ及び紫外線硬化性組成物ＩＩ中のヒドロキシル基含有化合物の含有量範囲は、０．３重量％～８．０重量％、より好ましくは１．０重量％～６．０重量％、更に好ましくは２．０重量％～４．０重量％（それぞれ、紫外線硬化性組成物Ｉ又はＩＩの総重量に基づく）である。本発明者は、本発明の紫外線硬化性組成物Ｉ及び紫外線硬化性組成物ＩＩにそれぞれ存在するヒドロキシル基含有化合物の含有量が上記範囲内である場合にのみ、得られた接着フィルム又はテープが上記バランスのとれた性能を有することを見出した。更に、ポリオール化合物の含有量が少なすぎると、紫外線による誘導後に紫外線誘起感圧接着テープの硬化速度が遅くなり、硬化した接着テープが脆くなる。一方、ポリオールの含有量が高すぎると、硬化接着テープが柔らかくなりすぎて、剪断強度に影響を与える。

ｄ）光開始剤
本発明の多層紫外線硬化性接着フィルムを形成するために使用される紫外線硬化性組成物は、光開始剤を含む。接着フィルムの紫外線硬化性組成物中の光開始剤の量は少量であるが、接着フィルムの紫外線硬化性組成物の硬化速度及び貯蔵安定性に大きな影響を及ぼす。

本発明に使用できる光開始剤は、カチオン性光開始剤から選択される少なくとも１つであってもよい。使用可能なカチオン性光開始剤としては、ジアゾ塩、ヨードニウム塩、スルホニウム塩、アンチモンオニウム塩、及び鉄芳香族炭化水素塩が挙げられるが、これらに限定されない。その具体例としては、ジアリールヨードニウム塩、ジアリールスルホニウム塩、アルキルスルホニウム塩、鉄芳香族炭化水素塩、スルホニルオキサノン、及びジアリールシロキサンが挙げられる。いくつかの実施形態では、ジアリールスルホニウムヘキサフルオロホスフェート又はヘキサフルオロアンチモネートが使用される。このような光開始剤は、市販されてもよく、Ｔａｉｗａｎ Ｄｏｕｂｌｅ Ｂｏｎｄ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｉｎｄ．，Ｃｏ．，Ｌｔｄ．からのＤＯＵＢＬＥＣＵＲＥ １１７６などである。

本発明において、上記の紫外線硬化性組成物Ｉ及び紫外線硬化性組成物ＩＩにおけるカチオン性光開始剤などの光開始剤の含有量範囲は、それぞれ、０．５％～５％の範囲内であり、好ましくは０．７５％～２．５％の範囲内である（それぞれ、紫外線硬化性組成物Ｉ又はＩＩの総重量に基づく）。一般的に言えば、カチオン性光開始剤などの光開始剤の含有量が増加するにつれて、紫外線硬化性組成物の硬化速度は増加するが、含有量が高すぎる場合、硬化速度は速すぎて、太陽光又は蛍光灯光（少量の紫外線を含む）下でさえも湾曲する場合があり、これは、室温での貯蔵安定性の悪さなど、硬化した接着フィルム又はテープの一部の性能を損なうことになる。使用されるカチオン性光開始剤の量が少なすぎると、紫外線エネルギーの要件がその間高くなり、硬化速度が遅くなる。同時に、硬化した接着フィルム又はテープの一部の性能が損なわれる。

ｅ）酸化防止剤
多層紫外線硬化性接着フィルムを形成するために使用される紫外線硬化性組成物Ｉ及び／又は紫外線硬化性組成物ＩＩは、酸化防止剤を含む。使用される酸化防止剤は、本発明の接着フィルムの紫外線硬化性組成物Ｉ及び／又は紫外線硬化性組成物ＩＩのホットメルト押出のプロセスにおいてポリマーが酸化されることを防止することができる。

本発明に使用することができる酸化防止剤としては、アルキルモノフェノール、アルキルポリフェノール、及びチオポリフェノールなどのフェノール系酸化防止剤が挙げられるが、これらに限定されない。このような酸化防止剤は、当該分野において既知であり、商業的に得ることができ、例えば、酸化防止剤２６４、ＢＡＳＦ ＣｏｒｐｏｒａｔｉｏｎからのＩＲＧＡＮＯＸ １０７６、ＩＲＧＡＮＯＸ ２２４６及びＩＲＧＡＮＯＸ １０１０である。

本発明において、上記の紫外線硬化性組成物Ｉ及び紫外線硬化性組成物ＩＩにおける酸化防止剤の含有量範囲は、それぞれ、０．５％～２％である（それぞれ、紫外線硬化性組成物Ｉ又は紫外線硬化性組成物ＩＩの総重量に基づく）。酸化防止剤の量が小さすぎる場合、例えば０．５％未満では、良好な抗酸化効果を有さず、２％超などの酸化防止剤の量が大きすぎると、他の性能が損なわれるであろう。

他の成分
当業者に既知のように、本発明によって提供される接着フィルム中の紫外線硬化性組成物Ｉ及び紫外線硬化性組成物ＩＩは、実際の用途要件に従って、当該分野において既知の他の成分又は添加剤を含有してもよい。本発明により提供される接着フィルムにおける紫外線硬化性組成物の必要な性能が影響されない限り、これらの他の成分の種類及び含有量は、特に限定されない。好ましい一実施形態では、本発明における紫外線硬化性組成物Ｉ及び紫外線硬化性組成物ＩＩは、独立して、導電剤、熱伝導剤、難燃剤、及び充填剤から選択される１つ以上を更に含んでよい。更に好ましい一実施形態では、導電剤は、例えば、導電性粒子又は導電性繊維（例えば、２重量％～４５重量％）であってもよく、熱伝導剤は、熱伝導性粒子又は熱伝導性繊維（例えば、２重量％～４５重量％）であり、難燃剤は、例えば、ホウ酸亜鉛（例えば、２重量％～３０重量％）、及び充填剤は、非晶質シリカなどの二酸化ケイ素（例えば０．５重量％～８重量％）であってもよく、各成分の含有量は、対応する紫外線硬化性組成物Ｉ又はＩＩの総重量に基づく。

好ましい一実施形態では、本発明で使用される紫外線硬化性組成物Ｉ及び紫外線硬化性組成物ＩＩは、溶媒、特に有機溶媒を含有しない。この場合、本発明の紫外線硬化性組成物Ｉ及び紫外線硬化性組成物ＩＩは、例えば、粉末又は粒子混合物の形態であってもよい。このような紫外線硬化性組成物Ｉ及び紫外線硬化性組成物ＩＩは、例えば、単純に混合容器又は機械内の成分を混合することによって調製され得る。

接着フィルム／テープ
本発明においては、本発明の紫外線硬化性組成物Ｉ及び紫外線硬化性組成物ＩＩを用いて接着フィルム／テープを形成してもよい。好ましくは、接着フィルム／テープは、熱押出又は溶融押出により形成されてもよく、接着フィルム／テープは、紫外線硬化性組成物Ｉ及び紫外線硬化性組成物ＩＩによってそれぞれ形成された中間接着フィルム層及び表面接着フィルム層を含む。より具体的には、紫外線硬化性組成物Ｉは、熱押出又は溶融押出によって可撓性及び非可撓性基材（剥離フィルム又は剥離紙を含む）上に押出されて、中間接着フィルム層を形成することができ、次いで、紫外線硬化性組成物ＩＩを、中間接着フィルム層の両側に、熱押出又は溶融押出によって押出して２つの表面接着フィルム層を形成し、それによって本発明において必要とされる接着フィルムを形成することができる。

一例として、図１は、本発明の一実施形態により得られた多層紫外線硬化性接着フィルム／テープ（基材を除く）の両面接着テープ構造線図である。図１に示すように、接着フィルム／テープは、紫外線硬化性組成物Ｉにより形成された中間層又は中間接着フィルム層１を含み、中間層又は中間接着フィルム層１の両側の上面接着フィルム層２及び下面接着フィルム層３と、表面接着フィルム層２及び３上にそれぞれ配置された剥離フィルム又は剥離紙４及び５と、を含み、中間接着フィルム層１の両側の２つの表面層又は表面接着フィルム層２及び３は、組成が（成分含有量など）完全に同一であっても又は異なっていてもよく、表面接着フィルム層の側の剥離フィルム又は剥離紙４及び５は、種類又は他の態様において同一であっても又は異なっていてもよい。本発明により提供される接着フィルム／テープ構造は、図面に示す形態に限定されるものではない。例えば、１つの表面接着フィルム層上に基材が設けられてもよく、剥離紙又は剥離フィルムは、接着フィルムの１つの表面接着フィルム層上にのみ設けられてもよい。剥離フィルム又は剥離紙として、ＰＥＴ剥離フィルム、ガラス紙、ラミネート紙、及びポリプロピレン薄膜などの従来技術で既知の剥離フィルム又は剥離紙が使用されてもよい。

本発明は、両面接着テープに加えて、剥離紙又は剥離フィルムを接着基材で接着フィルムの片側で置き換えることにより、片面接着テープを提供してもよい。このような基材は、この分野において既に知られている。例としては、ポリマーフィルム、織布又は不織布、金属箔、発泡体、及びこれらの組み合わせが挙げられるが、これらに限定されない。

１つの好ましい実施形態では、紫外線硬化性組成物Ｉにより形成される中間接着フィルム層の厚さは３００μｍ～８００μｍであってもよく、中間接着フィルム層の両側の２つの表面接着フィルム層の厚さは、独立して５０μｍ～１００μｍであってもよい。より厚い中間層及びより薄い２つの表面層を有する接着フィルム構造体は、形成された接着テープの硬化速度及び耐衝撃性を確実にすることができる。

本発明によって提供される多層紫外線硬化性接着フィルムは、接着の初期段階において、共通の感圧接着テープの特徴を呈する。すなわち、本発明の接着フィルムは、初期粘着性を有し、小さな圧力を加えることによって接着された物体を接着することができ、ダイカットを通して成形することができる。接着フィルムは、紫外線によって誘導された後に、室温での構造強度に対する半構造強度を有する接着テープに硬化させることができ、したがって、高温に対して耐性ではないＰＣ、ＰＭＭＡ、及びＡＢＳなどのいくつかのプラスチック製品を接着することができる。更に、本発明によって提供される接着フィルムは臭気を有さず又は低臭気であり、家庭用電気器具及び自動車の内部部品間、プラスチック部品とプラスチック部品との間、又はハンドヘルドモバイル端末などの電子製品中のプラスチック部品と金属部品との間の接着に特に好適である。

以下、実施例及び比較例を参照して本発明を更に詳細に説明する。しかし、本発明は以下の実施例に限定されないことが理解されるべきである。

以下の実施例及び比較例において、特に断らない限り、「部」は「重量部」を指し、「％」は「重量％」を指し、「ｇ」は重量単位「グラム」を指す。本発明では、特に指示がない限り、使用される試薬は全て市販されており、更に精製することなく直接使用される。

試験方法
実施例及び比較例で調製した様々な多層紫外線硬化性接着フィルムの１８０度剥離力、粘着力（動的剪断強度）、及び損傷モードを、以下に列挙する特定の方法に従って試験した。

臭気検出
得られた接着フィルム／テープの臭気は人工嗅覚によって評価され、いかなる刺激性臭気も存在しなかった場合（すなわち、臭気又は臭気が低い）ときに適格であると考えられた。

１８０°剥離力
紫外線によって照射されず、実施例又は比較例で得られた接着フィルム試料を、１２．７ｍｍの接着ストリップに切断し、接着ストリップをステンレス鋼プレートに取り付け、これを２Ｋｇのローラー（機械：Ｒｏｌｌｄｏｗｎ、Ｃｈｅｍｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ，ＵＳＡから購入）を使用して前後に１回圧延した。調製後、接着剤試料を取り付けたステンレス鋼プレートを室温で２０分間静置した後、剥離速度３０５ｍｍ／分で剥離力を試験した（機械：Ｉｎｓｔｒｏｎ ３３００、Ｉｎｓｔｒｏｎ，ＵＳＡから購入）。５回の剥離力試験の測定値を記録し、平均値を１８０°剥離力（単位：Ｎ／ｍｍ）、すなわち初期粘着性とした。

動的剪断強度
（１）紫外線誘発硬化試験
実施例又は比較例で得られた多層紫外線硬化性接着フィルム／テープを、２５．４ｍｍの接着ストリップに切断し、剥離紙を除去し、１つの接着面を標準試験鋼プレートに貼り付け、試験鋼プレート上の接着面を上方に置き、ＡＶＥＮＴＫのＵＶ－ＬＥＤ紫外線ランプ（モデルＫＴ４０３）を使用して、紫外線照射量を１Ｊ／ｃｍ^２（８分）で制御し、標準試験鋼プレートを別の標準試験鋼プレートで５分間積層し、これを２ｋｇのローラー（機械：Ｒｏｌｌｄｏｗｎ、Ｃｈｅｍｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ，ＵＳＡから購入）を使用して前後に１回圧延し、試験前に２３℃の一定温度及び５０％の一定湿度で４８時間保管した。特定の手順は、ＡＳＴＭ Ｄ３３３０に従って実行される。

（２）動的剪断強度試験
ＦＩＮＡＴ ＦＴＭ ２（ＦＩＮＡＴ Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ Ｍａｎｕａｌ Ｔｅｓｔ Ｍｅｔｈｏｄ，８ｔｈ Ｅｄｉｔｉｏｎ）（ＦＴＭ ２は、第２の試験方法と同等である）に従って、上記の保管された試料を試験し、剪断強度を得た。使用した器具は、Ｉｎｓｔｒｏｎ，ＵＳＡのＩｎｓｔｒｏｎ ３３００であった。５回の剪断強度試験の測定値を記録し、平均値を動的剪断強度（単位：ＭＰａ）として測定した。

損傷モード
接着フィルム損傷モードは、以下のように定義される。動的剪断試験後の界面損傷：試験後、接着フィルムは、接着面から完全に落ちた。凝集損傷：試験後、接着フィルムは中間層から損傷した。接着フィルムの損傷：試験後、表面層及び中間層を剥離した。凝集損傷及び界面損傷は、効果が良好であることを示し、接着フィルム損傷モードは効果が良好でないことを示す。

貯蔵安定性
調製した接着フィルムを、黒いプラスチック袋に封止して詰めて、室温で１年間保管し、次いで紫外線による誘導下で硬化させた。次いで、標準試験鋼プレートに対する接着フィルム／テープの剪断強度を試験した。

表面接着フィルム層及び中間接着フィルム層の調製
中間接着フィルム層及び両側の２つの表面接着フィルム層（以下、分かりやすくするために、それぞれ、第１の表面接着フィルム層及び第２の表面接着フィルム層と称する）を、ホットメルト押出によって調製し、両側の表面層について指定された成分に従って、エチレン－酢酸ビニルコポリマー、エポキシ樹脂化合物、ヒドロキシル基含有化合物、光開始剤及び酸化防止剤などの成分を、ＣＰＭにより製造されたＣＰＭ－４０二軸押出機で１５５℃で完全に混合し、次いで、剥離フィルム上に押出し、中間層について指定された成分に従って、エチレン－酢酸ビニルコポリマー、エポキシ樹脂化合物、ヒドロキシル基含有化合物、光開始剤及び酸化防止剤などの成分を、ＣＰＭにより製造されたＣＰＭ－４０二軸押出機で１５５℃で完全に混合し、次いで押出した後、両側の表面層に貼り付けた。

第１に、上記実施例及び比較例のホットメルト押出方法により作製した３層接着フィルム／テープ構造体について、それらの全ては、臭気検出による無臭又は低臭気化製品であり、これは、これらの接着フィルム／テープ製品が、家庭用電気器具及び自動車の内部部品と自動車との間、及びプラスチック部品とプラスチック部品との間、又はハンドヘルドモバイル端末などの電子製品中のプラスチック部品と金属部品との間の接着部に適用され得ることを意味する。

第２に、実施例１～８の接着フィルム／テープに関する以下の結果が上記表１～５に示されており、中間層及び２つの表面層が、本発明に要求される特定の含有量を有する特定の成分を含む紫外線硬化性組成物Ｉ及び紫外線硬化性組成物ＩＩを使用することによってそれぞれ形成され、初期粘着性、硬化後の剥離力及び貯蔵安定性の良好なバランスを達成する。対照的に、本発明で必要とされる特定の成分を含まない紫外線硬化性組成物を使用することにより、比較例１～１４に形成された接着フィルム／テープは、異なる領域において良好なバランスを達成することができない。

より具体的には、実施例１では、６０％の酢酸ビニル単位を有するエチレン－酢酸ビニルコポリマーが使用される。酢酸ビニル単位の含有量が低いため、コポリマーのガラス転移温度は比較的低く、これが硬化した接着フィルムが比較的低い弾性率を有するようにさせ、接着フィルム損傷モードが凝集損傷であることをもたらす。

実施例２及び３では、使用されるエチレン－酢酸ビニルコポリマー中の酢酸ビニル単位の含有量が増加し（すなわち、比較的高く）、硬化した接着フィルムの弾性率が徐々に増加し、動的剪断強度がそれに応じて増加し、損傷モードが界面損傷である。同時に、実施例１、２及び３で使用されるエチレン－酢酸ビニルコポリマーは非架橋であるので、硬化前の接着フィルムは、０．４８Ｎ／ｍｍを超える１８０°剥離力（初期粘着性）を有する。

実施例４では、使用されるエチレン－酢酸ビニルコポリマー中の酢酸ビニル単位の含有量は９０％（すなわち、最大含有量）であり、その結果、ＥＶＡポリマーのガラス転移温度が高くなり、硬化した接着フィルムの弾性率が高くなり、硬化後の接着フィルムは非常に高い剪断強度を有する。

予備架橋されたエチレン－酢酸ビニルコポリマーは、予備架橋されたエチレン－酢酸ビニルコポリマーがより高い弾性率を有するため、実施例５及び６で使用される。実施例２及び３と比較して、予備架橋されたエチレン－酢酸ビニルコポリマーは、硬化後の剪断強度を向上させるのに役立つ。

実施例７では、表面層を形成するために、７０％の酢酸ビニル単位を有するエチレン－酢酸ビニルコポリマーを使用し、中間層を形成するために、８０％の酢酸ビニル単位を有するエチレン－酢酸ビニルコポリマーを使用することによって得られる接着フィルムはまた、硬化後により良好な剪断強度を有する。

実施例８では、８０％の酢酸ビニル単位を有するエチレン－酢酸ビニルコポリマーを使用することにより形成された表面層及び８０％の酢酸ビニル単位を有するエチレン－酢酸ビニルコポリマーを使用することにより形成された中間層は、９．０ＭＰａを超える動的剪断強度を得ることができる。

比較例１及び２では、エポキシ樹脂化合物の低すぎるか、又は高すぎる含有量を有する表面層を使用するため、非常に良好な動的剪断強度を得ることができない。

比較例３及び４では、エポキシ樹脂化合物の低すぎるか、又は高すぎる含有量を有する中間層を使用するため、非常に良好な動的剪断強度を得ることができない。

比較例５、６、７及び８では、低すぎるか、又は高すぎる開始剤の含有量を有する中間層及び表面層が使用される。開始剤の含有量が低すぎると、接着フィルムが硬化するのが非常に困難であり、開始剤の含有量が高すぎると、接着フィルムが光による照射後に接着性を失う原因となる。加えて、比較例５、６、７及び８で用いられるエチレン－酢酸ビニルコポリマー中の酢酸ビニル単位の含有量が８０％であるため、酢酸ビニル単位の含有量が９０％である場合よりもガラス転移温度が低くなる。

比較例９、１０、１１及び１２では、低すぎるか、又は高すぎるヒドロキシル基含有化合物の含有量が使用される。低すぎる含有量のヒドロキシル基含有化合物は、硬化速度が遅くなり、接着フィルムの剪断強度は一定の期間内に良好なレベルに到達できない。また、ヒドロキシル基含有化合物の含有量が高すぎると、接着フィルムの全体的な弾性率が低下し、接着フィルムの剪断弾性率も低下する。

比較例１３では、中間層及び１つの表面層のみが接着フィルム試料を形成するために使用される。中間層中のエポキシの含有量は低いので、良好な接着性能を提供することができず、結果として動的剪断強度が低くなる。

比較例１４は、２つの表面層のみを有する接着フィルムである。接着フィルムは１０ＭＰａを超える剪断強度を有するが、より低い弾性率を有する中間層は存在しない。動的剪断中の接着フィルム損傷モードは、接着フィルム損傷であり、その結果、接着フィルムは良好なエネルギー吸収性能を有さない。

黒色プラスチック袋に封止し、詰められた後、室温で１年間保管した後、実施例１～８の接着フィルム試料は、依然として非常に良好な動的剪断強度を維持することができる。この結果は、紫外線硬化性接着フィルムが良好な貯蔵安定性を有することを示す。逆に、比較例４、８～１０及び１４において接着フィルム損傷が生じるため、貯蔵安定性を測定することができない（すなわち、「ＮＡ」）。しかしながら、比較例１～３、５～７及び１１～１３の接着フィルム試料は、黒色プラスチック袋に封止されて詰められた後、良好な貯蔵安定性を有さず、動的剪断強度は非常に悪い。したがって、「ＮＡ」は、保管安定性試験結果を表すためにも使用される。

上述した本発明の実施形態及び実施例は、本発明の単なる例示的な説明であり、本発明の概念及び範囲を限定することを意図するものではない。本発明の設計概念から逸脱することなく、当業者によって本発明の技術的解決策に様々な修正及び改良を加えることができ、これらは全て本発明の保護範囲に含まれるものとする。

Claims (17)

1. 中間接着フィルム層と、前記中間接着フィルム層の両側にそれぞれ配置された２つの表面接着フィルム層と、を含む多層紫外線硬化性接着フィルムであって、
   前記中間接着フィルム層が、紫外線硬化性組成物Ｉにより形成され、前記表面接着フィルム層が、紫外線硬化性組成物ＩＩにより形成され、
   前記紫外線硬化性組成物Ｉの総重量に基づいて、前記紫外線硬化性組成物Ｉが、以下の成分：
   ａ）７０重量％～８５重量％のエチレン－酢酸ビニルコポリマーと、
   ｂ）１５重量％～３０重量％のエポキシ樹脂化合物と、
   ｃ）０．３重量％～８重量％のヒドロキシル基含有化合物と、
   ｄ）０．５重量％～５重量％の光開始剤と、
   ｅ）０．５重量％～２重量％の酸化防止剤と、を含み、
   前記紫外線硬化性組成物ＩＩの総重量に基づいて、前記紫外線硬化性組成物ＩＩが、以下の成分：
   ａ）３０重量％～７０重量％のエチレン－酢酸ビニルコポリマーと、
   ｂ）３０重量％～７０重量％のエポキシ樹脂化合物と、
   ｃ）０．３重量％～８重量％のヒドロキシル基含有化合物と、
   ｄ）０．５重量％～５重量％の光開始剤と、
   ｅ）０．５重量％～２重量％の酸化防止剤と、を含む、多層紫外線硬化性接着フィルム。
2. 前記紫外線硬化性組成物Ｉ及び前記紫外線硬化性組成物ＩＩの前記エチレン－酢酸ビニルコポリマーにおいて、酢酸ビニル単位の含有量が、６０重量％～９０重量％である、請求項１に記載の多層紫外線硬化性接着フィルム。
3. 前記エチレン－酢酸ビニルコポリマーが、予備架橋されたポリマー又は非架橋直鎖ポリマーであり、前記紫外線硬化性組成物Ｉ及び前記紫外線硬化性組成物ＩＩ中の前記エチレン－酢酸ビニルコポリマーが、同じであるか又は異なっている、請求項１又は２に記載の多層紫外線硬化性接着フィルム。
4. 前記紫外線硬化性組成物Ｉ及び前記紫外線硬化性組成物ＩＩ中の前記エポキシ樹脂化合物が、芳香族エポキシ樹脂又はエポキシ化ポリオレフィンから選択される１つ以上である、請求項１に記載の多層紫外線硬化性接着フィルム。
5. 前記紫外線硬化性組成物Ｉが、前記紫外線硬化性組成物Ｉの総重量に基づいて２０重量％～３０重量％のエポキシ樹脂化合物を含み、前記紫外線硬化性組成物ＩＩが、前記紫外線硬化性組成物ＩＩの総重量に基づいて、３０重量％～５０重量％のエポキシ樹脂化合物を含む、請求項１に記載の多層紫外線硬化性接着フィルム。
6. 前記紫外線硬化性組成物Ｉ及び前記紫外線硬化性組成物ＩＩ中の前記エポキシ樹脂化合物のエポキシ当量が、１５０グラム～６００グラムの範囲内である、請求項１又は５に記載の多層紫外線硬化性接着フィルム。
7. 前記紫外線硬化性組成物Ｉ及び前記紫外線硬化性組成物ＩＩ中の前記エポキシ樹脂化合物が、種類及び／又はエポキシ当量において、同一であるか、又は異なっている、請求項１又は５に記載の多層紫外線硬化性接着フィルム。
8. 前記紫外線硬化性組成物Ｉ及び前記紫外線硬化性組成物ＩＩ中の前記ヒドロキシル基含有化合物が、ポリエステルポリオール又はポリエーテルポリオールである、請求項１に記載の多層紫外線硬化性接着フィルム。
9. 前記紫外線硬化性組成物Ｉ及び前記紫外線硬化性組成物ＩＩ中の前記光開始剤が、カチオン性光開始剤である、請求項１に記載の多層紫外線硬化性接着フィルム。
10. 前記カチオン性光開始剤が、ジアゾ塩、ヨードニウム塩、スルホニウム塩、アンチモンオニウム塩、及び鉄芳香族炭化水素塩から選択される１つ以上である、請求項９に記載の多層紫外線硬化性接着フィルム。
11. 前記紫外線硬化性組成物Ｉ及び前記紫外線硬化性組成物ＩＩが、独立して、導電剤、熱伝導剤、難燃剤、及び充填剤から選択される１つ以上を更に含む、請求項１に記載の多層紫外線硬化性接着フィルム。
12. 前記導電剤が、導電性粒子又は導電性繊維であり、前記熱伝導剤が、熱伝導性粒子又は熱伝導性繊維であり、前記充填剤が、二酸化ケイ素である、請求項１１に記載の多層紫外線硬化性接着フィルム。
13. 前記紫外線硬化性組成物Ｉ及び前記紫外線硬化性組成物ＩＩが、溶媒を含有しない、請求項２又は５に記載の多層紫外線硬化性接着フィルム。
14. 前記中間接着フィルム層の厚さが、３００μｍ～８００μｍである、請求項１に記載の多層紫外線硬化性接着フィルム。
15. 前記２つの表面接着フィルム層の厚さが、独立して５０μｍ～１００μｍである、請求項１に記載の多層紫外線硬化性接着フィルム。
16. 前記中間接着フィルム層及び前記２つの表面接着フィルム層が、ホットメルト押出によって形成されている、請求項１に記載の多層紫外線硬化性接着フィルム。
17. 前記多層紫外線硬化性接着フィルムが、前記２つの表面接着フィルム層のうちの１つ又は２つの上に配置された剥離紙又は剥離フィルムを更に含む、請求項１に記載の多層紫外線硬化性接着フィルム。
    

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