JP2022528586A - 複合相巨大誘電体セラミック材料及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

本発明は、複合相巨大誘電体セラミック材料であって、前記複合相巨大誘電体セラミック材料の組成式は、ＡｘＢｎｘＴｉ１－（ｎ＋１）ｘＯ２であり、ここで、Ａが、Ｎｂ、Ｔａ、Ｖ、Ｍｏ、Ｓｂからなる群より選ばれる少なくとも１種であり、Ｂが、Ｉｎ、Ｇａ、Ａｌ、Ｃｏ、Ｃｒ、Ｓｃ、Ｆｅ（ＩＩＩ）、３価の希土カチオンからなる群より選ばれる少なくとも１種であり、ｎがＢとＡとのモル比であり、かつ、１＜ｎ≦５、０＜ｘ≦０．１である材料を開示する。本願で製造された複合相巨大誘電体セラミック材料は、巨大誘電率、低損失、優れた周波数・温度安定性を示す上で、特に、高絶縁電気抵抗率の高電圧絶縁破壊耐性を有し、その絶縁電気抵抗率が１０１１Ω・ｃｍよりも高く、高エネルギー保存デバイスおよびスーパーコンデンサに適用することができる。そして、本発明は、前記複合相巨大誘電体セラミック材料の製造方法を開示する。

Description

本発明は、複合相巨大誘電体セラミック材料及びその製造方法に関する。

高エネルギー保存デバイス、スーパーコンデンサ及び機器の小型化に対する研究によると、この中で必要不可欠な誘電材料として、巨大誘電率、低損失、優れた温度・周波数安定性及び優れた高電圧絶縁破壊耐性を同時に持つものが求められている。デバイスのエネルギー保存能力は、使用される誘電材料の作動電圧の平方に比例するものであり、従って、誘電セラミック材料の破壊耐性に対する研究が必要である。

様々な研究により、ＢａＴｉＯ_３のような強誘電体材料は、高誘電率を有するが、その誘電率が温度によって大きく変化する。また、ＣａＣｕＴｉ_３Ｏ_１２（ＣＣＴＯ）、ドープＮｉＯ及びＬａ_２ｘＳｒ_ｘＮｉＯ_４（ｘ＝１／３、１／８）などの他の非強誘電体材料は、誘電率が比較的に広い温度範囲内に１０^５以上となるが、誘電損失がかなり高い（＞０．１）。

そこで、高誘電率、低損失、優れた温度・周波数安定性及び優れた高電圧絶縁破壊耐性を同時に有する誘電セラミック材料を製造することが求められる。

上記事情に鑑みて、本発明の目的は、上記従来技術の欠点を克服し、複合相巨大誘電体セラミック材料を提供することにある。

上記目的を達成するために、本発明が採用する技術案は、複合相巨大誘電体セラミック材料であって、前記複合相巨大誘電体セラミック材料の組成式は、Ａ_ｘＢ_ｎｘＴｉ_{１－（ｎ＋１）ｘ}Ｏ_２であり、ここで、Ａが、Ｎｂ、Ｔａ、Ｖ、Ｍｏ、Ｓｂからなる群より選ばれる少なくとも１種であり、Ｂが、Ｉｎ、Ｇａ、Ａｌ、Ｃｏ、Ｃｒ、Ｓｃ、Ｆｅ（ＩＩＩ）、３価の希土カチオンからなる群より選ばれる少なくとも１種であり、ｎが、ＢとＡとのモル比であり、かつ、１＜ｎ≦５、０＜ｘ≦０．１である複合相巨大誘電体セラミック材料である。
本願で製造された複合相巨大誘電体セラミック材料は、巨大誘電率、低損失、優れた周波数・温度安定性を有する上で、特に、高絶縁電気抵抗率の高電圧絶縁破壊耐性を有し、その絶縁電気抵抗率が１０^１１Ω・ｃｍよりも高く、高エネルギー保存デバイス及びスーパーコンデンサに適用することができる。
好ましくは、前記複合相巨大誘電体セラミック材料の主相が、Ａ^５＋とＢ^３＋が共ドープされたルチル型二酸化チタンであり、副相が、Ｂ_２ＴｉＯ_５であり、かつ副相が、主相に均一に分散される。主相は、巨大誘電率を提供し、副性は、極めて優れた電気絶縁性能を有する。非連続的に、均一に主相との結晶境界で分布する副相は、弱い分極電荷の伝送を効果的に阻害することができ、これにより、材料の作動電圧及び破壊電圧を大幅に向上させながら、巨大誘電率の悪化を引き起こすことがない。
より好ましくは、前記副相が、直方晶構造のＢ_２ＴｉＯ_５である。前記副相は、一回の合成過程において、主相よりも低い合成温度を有することにより、自発的相分離可能な直方晶構造のＢ_２ＴｉＯ_５である。
好ましくは、前記複合相巨大誘電体セラミック材料の電気抵抗率が、１０^１１Ω・ｃｍを超える。
好ましくは、前記複合相巨大誘電体セラミック材料は、２０Ｈｚ～２×１０^６Ｈｚの周波数範囲内の誘電率が、１００００を超え、そして、前記複合相巨大誘電体セラミック材料は、周波数が２×１０^５Ｈｚ未満である場合、誘電損失が、０．０５未満である。
好ましくは、前記複合相巨大誘電体セラミック材料は、－１６０℃～１７０℃の温度範囲内の誘電率が、１００００を超え、そして、前記複合相巨大誘電体セラミック材料は、－５０℃～１５０℃の温度範囲内の誘電損失が、０．０５未満である。
そして、本発明は、前記の複合相巨大誘電体セラミック材料の製造方法であって、
複合相巨大誘電体セラミック材料の組成式Ａ_ｘＢ_ｎｘＴｉ_{１－（ｎ＋１）ｘ}Ｏ_２に従って、対応するチタン源、Ａ源及びＢ源をはかりとる工程（１）と、
上記反応物をボールミルタンクに置き、ボールミル処理を行い、乾燥し、均一な混合物粉体を得る工程（２）と、
工程（２）で得られる混合物粉体を乳鉢に置き、前記混合物粉体重量の５％～１０％の精製水を加えて、均一に混合し、その後、粉体を金型に置き、少なくとも４００ＭＰａの圧力で圧力を保持し、生地シートを得て、そして、生地シートを乳鉢に置き、粉砕研磨し、予備粉体を得る工程（３）と、
工程（３）で得られる予備粉体を金型に置き、少なくとも２ＭＰａの圧力で圧力を保持して成形し、その後焼結処理を行い、具体的には、焼結を、昇温速度：１．５～１５℃／ｍｉｎ、温度範囲：１２００℃～１５００℃、保温時間：１～２４時間という条件にて行い、終了後、室温まで放冷し、緻密なセラミックシートを得る工程（４）と、
工程（４）で得られるセラミックシートを表面研磨処理し、その後焼入れを行い、具体的には、焼入れを、昇温速度：１．５～１５℃／ｍｉｎ、温度範囲：１０００℃～１２００℃、保温時間：１～２４時間という条件にて行い、終了後、室温まで放冷し、複合相巨大誘電体セラミック材料を得る工程（５）と、
を含む製造方法を提供する。
好ましくは、前記工程（１）において、チタン源がＴｉＯ_２であり、Ａ源がＡ_２Ｏ_５であり、Ｂ源が、Ｂ_２Ｏ_３、Ｂ_２（Ｃ_２Ｏ_４）_３、Ｂ_２（Ｃ_２Ｏ_４）_３の水合物、Ｂ（ＮＯ_３）_３、Ｂ（ＮＯ_３）_３の水合物、Ｂ_２（ＳＯ_４）_３、Ｂ_２（ＳＯ_４）_３の水合物、Ｂ_２（ＣＯ_３）_３ 、Ｂ_２（ＣＯ_３）_３の水合物、Ｂ（Ｃ_２Ｈ_３Ｏ_２）_３、Ｂ（Ｃ_２Ｈ_３Ｏ_２）_３の水合物からなる群より選ばれる少なくとも１種である。非酸化物であるＢ源は、副相の合成温度と結晶境界での変異性をさらに低下させ、Ｂ相の非連続的な均一な分布を形成することに寄与する。
好ましくは、前記工程（２）におけるボールミル処理は、分散剤としてエチルアルコールまたはアセトンを使用し、ボールミル媒介としてイットリア安定化ジルコニアボールを使用し、１２時間以上ボールミル処理を行うことであり、前記工程（４）及び工程（５）において、焼結及び焼入れの雰囲気が、空気である。
好ましくは、前記工程（５）において、表面研磨処理は、まず、２４０メッシュのサンドペーパーで粗研磨し、その後、１２００メッシュのサンドペーパーで仕上げ研磨することである。これにより、平坦な表面を形成することができ、表面粗さの焼入れ後の試料の性能に対する影響を回避できる。

従来技術と比較して、本発明の有益な効果は、以下のとおりである。
本発明によれば、Ａ^５＋とＢ^３＋金属イオンが同時にドープされたことで化学的修飾されたルチル型二酸化チタン構造により、主相が、Ａ^５＋とＢ^３＋が共ドープされたルチル型二酸化チタンであり、かつ副相（Ｂ_２ＴｉＯ_５）が主相に均一に分散された複合相材料を得る。この材料は、巨大誘電率、低損失、優れた周波数・温度安定性を示す上で、特に、高絶縁電気抵抗率の高電圧絶縁破壊耐性を有し、そのため、高エネルギー保存デバイス及びスーパーコンデンサに適用することができる。その利点は、以下の３つの点で示される。

（１）複合相巨大誘電体セラミック材料の主相は、Ａ^５＋とＢ^３＋が共ドープされたルチル型二酸化チタンであり、副相は、Ｂ_２ＴｉＯ_５であり、かつ副相が、主相に均一に分散される。

（２）当該複合相巨大誘電体セラミック材料は、高絶縁電気抵抗率の高電圧絶縁破壊耐性能力を有し、その電気抵抗率≧１０^１１Ω・ｃｍである。

（３）２０Ｈｚ～２×１０^６Ｈｚの周波数範囲内、及び、－１６０℃～１７０℃の温度範囲内で、その誘電率（＞１０^４）が、極めて小さい周波数・温度依存性を示し、同時に、周波数が２×１０^５Ｈｚ未満であり、温度範囲が－５０℃～１５０℃である場合、その誘電損失が０．０５未満である。

実施例１と実施例２で製造された複合相巨大誘電体セラミック材料のＸＲＤパターンである。 実施例１と実施例２で製造された複合相巨大誘電体セラミック材料の後方散乱電子（ＢＳＥ）写真と対応する二次電子（ＳＥ）写真である。 実施例１で製造された複合相巨大誘電体セラミック材料の室温下での誘電率及び誘電損失と周波数の関係を示す図である。 実施例１で製造された複合相巨大誘電体セラミック材料の所定の４つの周波数（１００Ｈｚ、１ＫＨｚ、１０ＫＨｚと１００ＫＨｚ）での誘電率及び誘電損失と温度の関係を示す図である。 実施例２で製造された複合相巨大誘電体セラミック材料の後方散乱電子（ＢＳＥ）写真である。

本発明の目的、技術案及び利点をよりよく説明するために、以下、図面及び具体的な実施例を参照しながら、本発明についてさらに説明する。

実施例１
本発明に係る複合相巨大誘電体セラミック材料の一実施例として、本実施例に係る複合相巨大誘電体セラミック材料の組成式は、Ａ_ｘＢ_ｎｘＴｉ_{１－（ｎ＋１）ｘ}Ｏ_２であり、ここで、ＡがＮｂであり、ＢがＩｎであり、ｘ＝０．０１２５、ｎ＝２である。
本実施例に係る複合相巨大誘電体セラミック材料の製造方法は、以下のとおりである。

（１）Ｎｂ_２Ｏ_５ ０．２４９２ｇ、Ｉｎ_２Ｏ_３ ０．５２０６ｇ及びＴｉＯ_２ １１．５３１２ｇ をはかりとった。

（２）上記反応物をボールミルタンクに置き、分散剤としてエチルアルコールまたはアセトンを使用し、ボールミル媒介としてイットリア安定化ジルコニアボールを使用し、１２時間以上ボールミル処理を行い、均一に混合して、乾燥後、均一な混合物粉体を得た。

（３）工程（２）で得られた混合物粉体に対して造粒処理を行い、具体的には、造粒処理において、混合粉体を乳鉢に置き、混合物粉体重量の５％の精製水を加えて、均一に混合し、その後、粉体を３２ｍｍ金型に置き、４１６ＭＰａの圧力で圧力を保持し、生地シートを得て、そして、前記生地シートを乳鉢に置き、粉砕研磨し、予備粉体を得た。

（４）工程（３）で得られた予備粉体を１．２ｍｍ金型に置き、２ＭＰａの圧力で圧力を保持して成形し、その後、空気中に焼結した。具体的には、焼結を、昇温速度：１５℃／ｍｉｎ、温度範囲：１４２０℃、保温時間：３時間という条件にて行い、終了後、室温まで放冷し、緻密なセラミックシートを得た。

（５）工程（４）で得られたセラミックシートを、順に２４０メッシュ及び１２００メッシュのサンドペーパーで表面研磨処理し、その後、空気中に焼入れを行った。具体的には、焼入れを、昇温速度：１５℃／ｍｉｎ、温度範囲：１２００℃、保温時間：１時間という条件にて行い、終了後、室温まで放冷し、最終の複合相巨大誘電体セラミック材料を得た。

実施例２
本発明に係る複合相巨大誘電体セラミック材料の一実施例として、本実施例に係る複合相巨大誘電体セラミック材料の組成式は、Ａ_ｘＢ_ｎｘＴｉ_{１－（ｎ＋１）ｘ}Ｏ_２であり、ここで、ＡがＮｂであり、ＢがＩｎであり、ｘ＝０．０７５、ｎ＝２である。
本実施例に係る複合相巨大誘電体セラミック材料の製造方法は、以下のとおりである。

（１）Ｎｂ_２Ｏ_５ １．４９５２ｇ、Ｉｎ_２Ｏ_３ ３．１２３３ｇ及びＴｉＯ_２ ９．２８４９ｇをはかりとった。

（２）上記反応物をボールミルタンクに置き、分散剤としてエチルアルコールまたはアセトンを使用し、ボールミル媒介としてイットリア安定化ジルコニアボールを使用し、１２時間以上ボールミル処理を行い、均一に混合して、乾燥後、均一な混合物粉体を得た。

（３）工程（２）で得られた混合物粉体に対して造粒処理を行い、具体的には、造粒処理において、混合粉体を乳鉢に置き、混合物粉体重量の１０％の精製水を加えて、均一に混合し、その後、粉体を３２ｍｍ金型に置き、４１６ＭＰａの圧力で圧力を保持し、生地シートを得て、そして、前記生地シートを乳鉢に置き、粉砕研磨し、予備粉体を得た。

（４）工程（３）で得られた予備粉体を１．２ｍｍ金型に置き、２ＭＰａの圧力で圧力を保持して成形し、その後、空気中に焼結した。具体的には、焼結を、昇温速度：３．８℃／ｍｉｎ、温度範囲：１２００℃、保温時間：２４時間という条件にて行い、終了後、室温まで放冷し、緻密なセラミックシートを得た。

（５）工程（４）で得られたセラミックシートを、順に２４０メッシュ及び１２００メッシュのサンドペーパーで表面研磨処理し、その後、空気中に焼入れを行った。具体的には、焼入れを、昇温速度：５℃／ｍｉｎ、温度範囲：１０００℃、保温時間：２４時間という条件にて行い、終了後、室温まで放冷し、最終の複合相巨大誘電体セラミック材料を得た。

実施例３
本発明に係る複合相巨大誘電体セラミック材料の一実施例として、本実施例に係る複合相巨大誘電体セラミック材料の組成式は、Ａ_ｘＢ_ｎｘＴｉ_{１－（ｎ＋１）ｘ}Ｏ_２であり、ここで、ＡがＮｂであり、ＢがＩｎであり、ｘ＝０．０１２５、ｎ＝３である。
本実施例に係る複合相巨大誘電体セラミック材料の製造方法は、以下のとおりである。

（１）Ｎｂ_２Ｏ_５ ０．２４９２ｇ、Ｉｎ_２Ｏ_３ ０．７８０９ｇ、ＴｉＯ_２ １１．３８０９ｇをはかりとった。

（２）上記反応物をボールミルタンクに置き、分散剤としてエチルアルコールまたはアセトンを使用し、ボールミル媒介としてイットリア安定化ジルコニアボールを使用し、１２時間以上ボールミル処理を行い、均一に混合して、乾燥後、均一な混合物粉体を得た。

（３）工程（２）で得られた混合物粉体に対して造粒処理を行い、具体的には、造粒処理において、混合粉体を乳鉢に置き、混合物粉体重量の５％の精製水を加えて、均一に混合し、その後、粉体を３２ｍｍ金型に置き、４１６ＭＰａの圧力で圧力を保持し、生地シートを得て、そして、前記生地シートを乳鉢に置き、粉砕研磨し、予備粉体を得た。

（４）工程（３）で得られた予備粉体を１．２ｍｍ金型に置き、２ＭＰａの圧力で圧力を保持して成形し、その後、空気中に焼結した。具体的には、焼結を、昇温速度：３．８℃／ｍｉｎ、温度範囲：１４２０℃、保温時間：３時間という条件にて行い、終了後、室温まで放冷し、緻密なセラミックシートを得た。

（５）工程（４）で得られたセラミックシートを、順に２４０メッシュ及び１２００メッシュのサンドペーパーで表面研磨処理し、その後、空気中に焼入れを行った。具体的には、焼入れを、昇温速度：５℃／ｍｉｎ、温度範囲：１２００℃、保温時間：１時間という条件にて行い、終了後、室温まで放冷し、最終の複合相巨大誘電体セラミック材料を得た。

実施例４
本発明に係る複合相巨大誘電体セラミック材料の一実施例として、本実施例に係る複合相巨大誘電体セラミック材料の組成式は、Ａ_ｘＢ_ｎｘＴｉ_{１－（ｎ＋１）ｘ}Ｏ_２であり、ここで、ＡがＮｂであり、ＢがＩｎであり、ｘ＝０．０１２５、ｎ＝４である。
本実施例に係る複合相巨大誘電体セラミック材料の製造方法は、以下のとおりである。

（１）Ｎｂ_２Ｏ_５ ０．２４９２ｇ、Ｉｎ_２Ｏ_３ １．０４１２ｇ及びＴｉＯ_２ １１．２３１２ｇをはかりとった。

（２）上記反応物をボールミルタンクに置き、分散剤としてエチルアルコールまたはアセトンを使用し、ボールミル媒介としてイットリア安定化ジルコニアボールを使用し、１２時間以上ボールミル処理を行い、均一に混合して、乾燥後、均一な混合物粉体を得た。

（３）工程（２）で得られた混合物粉体に対して造粒処理を行い、具体的には、造粒処理において、混合粉体を乳鉢に置き、混合物粉体重量の５％の精製水を加えて、均一に混合し、その後、粉体を３２ｍｍ金型に置き、４１６ＭＰａの圧力で圧力を保持し、生地シートを得て、そして、前記生地シートを乳鉢に置き、粉砕研磨し、予備粉体を得た。

（４）工程（３）で得られた予備粉体を１．２ｍｍ金型に置き、２ＭＰａの圧力で圧力を保持して成形し、その後、空気中に焼結した。具体的には、焼結を、昇温速度：３．８℃／ｍｉｎ、温度範囲：１４２０℃、保温時間：３時間という条件にて行い、終了後、室温まで放冷し、緻密なセラミックシートを得た。

（５）工程（４）で得られたセラミックシートを、順に２４０メッシュ及び１２００メッシュのサンドペーパーで表面研磨処理し、その後、空気中に焼入れを行った。具体的には、焼入れを、昇温速度：５℃／ｍｉｎ、温度範囲：１２００℃、保温時間：１時間という条件にて行い、終了後、室温まで放冷し、最終の複合相巨大誘電体セラミック材料を得た。

図１を参照する。図１は、実施例１（１．２５ａｔ．％Ｎｂ^５＋＋２．５ａｔ．％Ｉｎ^３＋）及び実施例２（７．５ａｔ．％Ｎｂ^５＋＋１５ａｔ．％Ｉｎ^３＋）で製造された複合相巨大誘電体セラミック材料のＸＲＤパターンである。図１からわかるように、実施例１及び実施例２で製造された材料は、同時にルチル型二酸化チタンと直方晶Ｉｎ_２ＴｉＯ_５の両方の構造を有する。

図２を参照する。図２は、実施例１（１．２５ａｔ．％Ｎｂ^５＋＋２．５ａｔ．％Ｉｎ^３＋）及び実施例２（７．５ａｔ．％Ｎｂ^５＋＋１５ａｔ．％Ｉｎ^３＋）で製造された複合相巨大誘電体セラミック材料の後方散乱電子（ＢＳＥ）写真と対応する二次電子（ＳＥ）写真である。図２からさらに証明されるように、実施例１及び実施例２で製造された材料は、２種類の相を有し、かつ副相が、主相に均一に分散された。

図３を参照する。図３は、実施例１（１．２５ａｔ．％Ｎｂ^５＋＋２．５ａｔ．％Ｉｎ^３＋）で製造されたセラミック材料の室温下の誘電率及び誘電損失と周波数の関係を示す図である。図３からわかるように、２０Ｈｚ～２×１０^６Ｈｚの周波数範囲内で、実施例１（１．２５ａｔ．％Ｎｂ^５＋＋２．５ａｔ．％Ｉｎ^３＋）で製造されたセラミック材料は、誘電率が１００００を超え、かつ極めて小さい周波数依存性を有し、一方、周波数が２×１０^５Ｈｚ未満である場合、その誘電損失が０．０５未満である。

図４を参照する。図４は、実施例１（１．２５ａｔ．％Ｎｂ^５＋＋２．５ａｔ．％Ｉｎ^３＋）で製造されたセラミック材料の所定の４つの周波数（１００Ｈｚ、１ＫＨｚ、１０ＫＨｚ、１００ＫＨｚ）での誘電率及び誘電損失と温度の関係を示す図である。図４からわかるように、－１６０℃～１７０℃の温度範囲内で、実施例１（１．２５ａｔ．％Ｎｂ^５＋＋２．５ａｔ．％Ｉｎ^３＋）で製造されたセラミック材料は、誘電率が１００００を超え、かつ極めて小さい温度依存性を有し、一方、－５０℃～１５０℃の温度範囲内で、その誘電損失が０．０５未満である。

図５及び表１を参照する。図５は、実施例２（７．５ａｔ．％Ｎｂ^５＋＋１５ａｔ．％Ｉｎ^３＋）で製造されたセラミック材料の後方散乱電子（ＢＳＥ）写真であり、表１は、図５で示す箇所のエネルギー分散図（ＥＤＳ）による組成解析である。具体的には、以下のとおりである。

図１、図５及び表１を参照してさらにわかるように、製造された複合相巨大誘電体セラミック材料は、主相が、Ｎｂ^５＋とＩｎ^３＋が共ドープされたルチル型二酸化チタンであり、副相が、Ｂ_２ＴｉＯ_５である。

表２を参照する。表２は、実施例１、実施例３、実施例４と参照組成の電気抵抗率、誘電率及び誘電損失をまとめて示すものであり、具体的には、以下のとおりである。

参照組成成分（１．２５ａｔ％Ｎｂ^５＋ ＋１．２５ａｔ％ Ｉｎ^３＋）と比較し、実施例１、実施例３及び実施例４は、より高い電気抵抗率を有し、かつ同時に高誘電率（＞１００００）と低誘電損失（＜０．０５）を有する。これから明らかなように、非連続的、均一に主相との結晶境界で分布する副相は、弱い分極電荷の伝送を効果的に阻害し、材料の作動電圧及び破壊電圧を向上させ、かつ、巨大誘電率の悪化を引き起こすことがない。

なお、以上の実施例は、本発明の技術案を説明するためのものであり、本発明の保護範囲を制限するものではなく、好適な実施例を参照しながら本発明について詳細に説明したものの、当業者であれば、本発明の技術案の趣旨及び範囲を逸脱しない限り、本発明の技術案に対して修正又は均等的な差し替えを行うことができると理解することができる。

Claims (10)

1. 複合相巨大誘電体セラミック材料であって、前記複合相巨大誘電体セラミック材料の組成式は、Ａ_ｘＢ_ｎｘＴｉ_{１－（ｎ＋１）ｘ}Ｏ_２であり、ここで、Ａが、Ｎｂ、Ｔａ、Ｖ、Ｍｏ、Ｓｂからなる群より選ばれる少なくとも１種であり、Ｂが、Ｉｎ、Ｇａ、Ａｌ、Ｃｏ、Ｃｒ、Ｓｃ、Ｆｅ（ＩＩＩ）、３価の希土カチオンからなる群より選ばれる少なくとも１種であり、ｎが、ＢとＡとのモル比であり、かつ、１＜ｎ≦５、０＜ｘ≦０．１であることを特徴とする、複合相巨大誘電体セラミック材料。
2. 前記複合相巨大誘電体セラミック材料の主相が、Ａ^５＋とＢ^３＋が共ドープされたルチル型二酸化チタンであり、副相が、Ｂ_２ＴｉＯ_５であり、かつ副相が、主相に均一に分散されることを特徴とする、請求項１に記載の複合相巨大誘電体セラミック材料。
3. 前記副相が、直方晶構造のＢ_２ＴｉＯ_５であることを特徴とする、請求項２に記載の複合相巨大誘電体セラミック材料。
4. 前記複合相巨大誘電体セラミック材料の電気抵抗率が、１０^１１Ω・ｃｍを超えることを特徴とする、請求項１～３のいずれか一項に記載の複合相巨大誘電体セラミック材料。
5. 前記複合相巨大誘電体セラミック材料は、２０Ｈｚ～２×１０^６Ｈｚの周波数範囲内の誘電率が、１００００を超え、そして、前記複合相巨大誘電体セラミック材料は、周波数が２×１０^５Ｈｚ未満である場合、誘電損失が０．０５未満であることを特徴とする、請求項１～３のいずれか一項に記載の複合相巨大誘電体セラミック材料。
6. 前記複合相巨大誘電体セラミック材料は、－１６０℃～１７０℃の温度範囲内の誘電率が、１００００を超え、そして、前記複合相巨大誘電体セラミック材料は、－５０℃～１５０℃の温度範囲内の誘電損失が０．０５未満であることを特徴とする、請求項１～３のいずれか一項に記載の複合相巨大誘電体セラミック材料。
7. 請求項１～６のいずれか一項に記載の複合相巨大誘電体セラミック材料の製造方法であって、
   複合相巨大誘電体セラミック材料の組成式Ａ_ｘＢ_ｎｘＴｉ_{１－（ｎ＋１）ｘ}Ｏ_２に従って、対応するチタン源、Ａ源及びＢ源をはかりとる工程（１）と、
   上記反応物をボールミルタンクに置き、ボールミル処理を行い、乾燥し、均一な混合物粉体を得る工程（２）と、
   工程（２）で得られる混合物粉体を乳鉢に置き、前記混合物粉体重量の５％～１０％の精製水を加えて、均一に混合し、その後、粉体を金型に置き、少なくとも４００ＭＰａの圧力で圧力を保持し、生地シートを得て、そして、生地シートを乳鉢に置き、粉砕研磨し、予備粉体を得る工程（３）と、
   工程（３）で得られる予備粉体を金型に置き、少なくとも２ＭＰａの圧力で圧力を保持して成形し、その後、焼結処理を行い、具体的には、焼結を、昇温速度：１．５～１５℃／ｍｉｎ、温度範囲：１２００℃～１５００℃、保温時間：１～２４時間という条件にて行い、終了後、室温まで放冷し、緻密なセラミックシートを得る工程（４）と、
   工程（４）で得られるセラミックシートを表面研磨処理し、その後、焼入れを行い、具体的には、焼入れを、昇温速度：１．５～１５℃／ｍｉｎ、温度範囲：１０００℃～１２００℃、保温時間：１～２４時間という条件にて行い、終了後、室温まで放冷し、複合相巨大誘電体セラミック材料を得る工程（５）と、
   を含むことを特徴とする、製造方法。
8. 前記工程（１）において、チタン源がＴｉＯ_２であり、Ａ源がＡ_２Ｏ_５であり、Ｂ源が、Ｂ_２Ｏ_３、Ｂ_２（Ｃ_２Ｏ_４）_３、Ｂ_２（Ｃ_２Ｏ_４）_３の水合物、Ｂ（ＮＯ_３）_３、Ｂ（ＮＯ_３）_３の水合物、Ｂ_２（ＳＯ_４）_３、Ｂ_２（ＳＯ_４）_３の水合物、Ｂ_２（ＣＯ_３）_３ 、Ｂ_２（ＣＯ_３）_３の水合物、Ｂ（Ｃ_２Ｈ_３Ｏ_２）_３、Ｂ（Ｃ_２Ｈ_３Ｏ_２）_３の水合物からなる群より選ばれる少なくとも１種であることを特徴とする、請求項７に記載の複合相巨大誘電体セラミック材料の製造方法。
9. 前記工程（２）におけるボールミル処理は、分散剤としてエチルアルコールまたはアセトンを使用し、ボールミル媒介としてイットリア安定化ジルコニアボールを使用し、１２時間以上ボールミル処理を行うことであり、前記工程（４）及び工程（５）において、焼結及び焼入れの雰囲気が空気であることを特徴とする、請求項７に記載の複合相巨大誘電体セラミック材料の製造方法。
10. 前記工程（５）において、表面研磨処理は、まず、２４０メッシュのサンドペーパーで粗研磨し、その後、１２００メッシュのサンドペーパーで仕上げ研磨することであることを特徴とする、請求項７に記載の複合相巨大誘電体セラミック材料の製造方法。

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