JP2022513122A - 電子化学デバイスおよび燃料セルシステム - Google Patents
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Abstract
Description
(a)内部電流ECP(iECP)を形成するように、アノードとカソードとが膜を通して電子的に接続され、膜が、アニオン交換ポリマーおよび電子伝導性材料または電子伝導性アニオン交換ポリマーを含むか、または
(b)有孔性構造-アイオノマー中間層が膜をカソードから分離しているか、または
(c)アノードとカソードとに充填される触媒が、触媒としての白金に基づいて、1平方センチメートル当たり0.4mg未満の触媒であるか、または
(D)ECPが、0.5~20 Ohm-cm2の膜抵抗を有するか、または
(e)カソードが、一級アミン、二級アミン、または三級アミンから成る触媒をさらに備える、のうちの少なくとも1つを含むのが好ましい。
[-AG-A-M-C-CG-C-M-A-]
ここで、AGは、アノードガス流層であり、Aは、アノードであり、Mは、膜であり、Cは、カソードであり、CGは、カソードガス流層である。
Icell=nFNCO2
ここで、nは2~50の範囲の数値であり、Fはファラデー定数である。水素の使用を最小限に抑えながら、nのこの範囲内でECPを働かせることで、空気ストリームからのCO2の実質的に完全な除去を実現することができる。本明細書に記載の方法の場合、二酸化炭素含有ガスが、空気であってもよい。
lcell=nFNCO2、
エネルギ消費量を減らすために低い値で作用することが望ましいが、二酸化炭素の捕捉率は、低い値のにおいて低下する。これが起こる理由は、カソードにおける水酸化物:炭酸塩比が下がっている(すなわち、水酸化物の発生が減少している)ためである。水酸化物は、CO2捕捉にとっての活性剤であるので、水酸化物濃度が低くなると捕捉率を下げることになる。水酸化物濃度が下がるにつれ、CO2の平衡分圧前のCO2捕捉減少の動態が著しくなり、これは、同じ高い割合のCO2捕捉が可能であるが、必要なECP面積が大きくなることを意味する。適切な触媒により、CO2捕捉率を低い値のn(例えば、n=2~10)に維持して、より大きなECPを必要とせずにエネルギ(例えば、水素)の消費を削減することができる。
本明細書で使用される際、「セルピッチ」は、1つのセルのアノード-膜界面から隣接するセルのアノード-膜界面までの最短距離である。あるいは、それは、アノード、膜、カソード、アノードガス流層、カソードガス流層、および双極板の合計の厚さである。
二酸化炭素のECP用のメカニズムは、電子化学的移動および反応を組み込んだ1次元膜電極接合体(MEA)モデルを通して理解することができる。二酸化炭素と、重炭酸塩と、炭酸塩との間の変換は、文献の表形式の速度定数および活性化エネルギを使用して、イオノマー内の水が希薄な水性電解質として振る舞うと仮定することによって扱われる。主な反応は、
空気ストリームから水素ストリームにCO2を除去する際のECP性能に対する使用温度および電流密度の影響を調べるために、単空気/水素セルを使用して、ECPに対する概念実証を実験的に示した。CO2センサ(Vaisala GMP252)によって、カソードまたはアノードの出口ガスをモニタした。最初の実験では、5cm2セル(#1)の両電極に47wt%Pt/cとして0.4mgPt/cm2を使用し、低電流密度(≦40mA/cm2)において100ppmを下回る排気中のCO2レベルを示した。この最初の成功、および最終用途に対するきついコスト要件を考えて、25cm2セル(#2)を安価な電極:アノードでは5wt.%Pt/Cとして0.013mgPt/cm2、またカソードでは0.6mg/cm2の非担持Ag、を用いて調製した。より広い範囲の流量にわたって第2のセルを調べ、低ppmレベルまでのCO2除去を実証した(測定は、CO2センサの精度によって制限された)。性能向上の余地を実証するために、セル#2と同じガス拡散電極であるが、有孔性炭素イオノマー中間層を膜のカソード側に直に施したガス拡散電極を使用して、セル#3を作製した。このような中間層は、水酸化物とのCO2反応に、より到達しやすいイオノマーボリュームをもたらす。すべての実験で、PAP膜およびイオノマーを使用した。PAP膜およびイオノマーは、参照により本明細書に組み込まれている、米国出願第16/146,887号に記載されている。
さらに、おそらく最も安価なECPの最も単純な運用を実現することを目的としたiECP概念を実験的に実証した。PAP膜は、内部の電子短絡をもたらすように30wt%カーボンナノチューブで流延し、Pt/C触媒電極において0.4mgPt/cm2を使用してMEAにした。5cm2セルは、アノード側では水素または窒素、またカソード側では350ppmCO2含有空気を用いて、様々なセル温度で組み立て、テストした。結果は、図17に示し、同様の非短絡5cm2MEAの性能とほぼ一致している。セル全体の面積が小さいため、空気出口におけるCO2の超低レベルは、実現されなかったが、非短絡MEAを使用したセルと比べて同様の物質移動係数が算出された。
ジメチルスルホキシド溶液中のポリ(アリールピペリジニウム)(PAP-TP-85)溶液(臭化物対イオン)にカーボンナノチューブを加えることによって複合膜を作った。カーボンナノチューブ:PAP-TP-85ポリマーの重量比は、30:70であった。混合物をガラス板上に流延し、目に見えて乾燥するまで50℃で乾燥させ、続いて120℃で少なくとも8時間乾燥させて、残留溶媒を除去した。重曹溶液に室温で繰り返し浸漬することにより、膜を重炭酸対イオンにイオン交換した。膜の厚さは、80μmであった。膜を7.5cmx7.5cmに切った。
13.6mgの40wt%Pt触媒、30mgの水、102.1mgのポリ(アリールピペリジニウム)(PAP-TP-100)ポリマー溶液(エタノール中3.5wt%)、および125mLのイソプロピルアルコールを混合して、アノード触媒インクを作った。13.6mgの40wt%Pt触媒、30mgの水、97.3mgのPAP-TP-100ポリマー溶液(エタノール中3.5wt%)、および1.25mLのイソプロピルアルコールを混合して、カソード触媒インクを作った。26.9mgのカーボンブラック(Vulcan XC-72)、520mgのPAP-TP-100ポリマー溶液(エタノール中3.5wt%)、および1.67mLのイソプロピルアルコールを混合して、カソード中間層インクを作った。インクを氷浴中で1時間超音波処理することにより混合した。混合後、以下の順番でエアブラシによりポリ(アニールピぺリジニウム)膜にインクを噴霧した。最初に、膜のカソード側にカソード中間層インクを噴霧した。2番目に、乾燥したカソード中間層にカソード中間層インクを噴霧した。3番目に、膜のアノード(反対)側にカソード中間層インクを噴霧した。ステンシルで画定されているように、すべての層は、5.0cmx5.0cmであった。作用面積内に全インク溶液のほぼ50%を施し、残りは噴霧飛沫で失い、アノードでは、0.1mgPt /cm2、カソードでは0.1mgPt/cm2、またカソード中間層では0.5mgC/cm2の触媒充填量が得られた。
Claims (54)
- 空気から二酸化炭素を分離するための電子化学ポンプ(ECP)であって、前記ECPが、アノードと、カソードと、前記アノードおよび前記カソードに隣接し、かつ前記アノードと前記カソードとを分離する膜と、を備える、セルを備え、
前記アノードが、試薬を酸化させて、プロトンを形成するか、または水酸化イオンを消費するための、アノード電極触媒を備え、
前記カソードが、酸素を還元して、水酸化イオンを形成するための、カソード電極触媒を備え、
前記ECPの使用中、
前記空気が前記カソードに供給され、前記二酸化炭素が、前記カソードにおいて形成された前記水酸化イオンと反応して、重炭酸イオン、炭酸イオン、または重炭酸イオンおよび炭酸イオンを形成し、
前記重炭酸イオン、炭酸イオン、または重炭酸イオンおよび炭酸イオンが、前記膜を通して前記アノードに輸送され、
前記重炭酸イオン、炭酸イオン、または重炭酸イオンおよび炭酸イオンが、前記アノードにおいて反応して、二酸化炭素および水を形成し、
(a)前記アノードおよび前記カソードが、前記膜を通して電子的に接続されて、内部電流ECP(iECP)を形成し、前記膜が、アニオン交換膜ポリマーおよび電子伝導性材料または電子伝導性アニオン交換ポリマーを含むか、または
(b)有孔性構造イオノマー中間膜が、前記カソードから前記膜eを分離するか、または
(c)前記アノードおよび前記カソードにおける触媒充填が、前記触媒としての白金に基づき、1平方センチメートル当たり0.4mg未満の触媒であるか、または
(D)前記ECP、0.5~20Ohm-cm2の膜抵抗を有するか、または
(e)前記カソードが、一級アミン、二級アミン、または三級アミンから成る触媒をさらに備える、のうちの少なくとも1つである、電子化学ポンプ(ECP)。 - 前記アノードおよび前記カソードが、前記膜を通して電子的に接続されて、内部電流ECP(iECP)を形成し、前記膜が、アニオンイオン交換ポリマーおよび電子伝導性材料または電子伝導性アニオン交換ポリマーを含む、請求項1に記載のECP。
- 有孔性構造-イオノマー中間層が、前記膜を前記カソードから分離する、請求項1に記載のECP。
- 前記アノードおよび前記カソードにおける前記触媒充填が、前記触媒としての白金に基づき、1平方センチメートル当たり0.4mg未満の触媒である、請求項1に記載のECP。
- 前記ECPが、0.5~20 Ohm-cm2の膜抵抗を有する、請求項1に記載のECP。
- 前記カソードが、一級アミン、二級アミン、または三級アミンから成る触媒をさらに備える、請求項1に記載のECP。
- 前記膜が、アニオン交換ポリマーを含む、請求項3~6のいずれか一項に記載のECP。
- 前記アニオン交換ポリマーが、四級アンモニウムまたはイミダゾリウム基と、エーテル基を有しないポリマー主鎖と、を含む、請求項2または7に記載のECP。
- 前記アニオン交換ポリマーが、ポリ(アリールピペリジニウム)、アルキルアンモニウム-官能化ポリ(アリールアルキレン)、置換イミダゾリウム-官能化ポリ(アリールアルキレン)、アルキルアンモニウム-官能化ポリ(スチレン)、置換ミダゾリウム-官能化ポリ(スチレン)、アルキルアンモニウム-官能化ポリ(スチレン-co-ジビニルベンゼン)、置換イミダゾリウム-官能化ポリ(スチレン-co-ジビニルベンゼン)、アルキルアンモニウム-官能化ポリ(スチレン-ブロック-エチレン-co-ブタジエン-ブロック-スチレン)、置換イミダゾリウム-官能化ポリ(スチレン-ブロック-エチレン-co-ブタジエン-ブロック-スチレン)、アルキルアンモニウム-官能化ポリ(エチレン)、置換イミダゾリウム-官能化ポリ(エチレン)、アルキルアンモニウム-官能化ポリ(テトラフルオロエチレン)、置換イミダゾリウム-官能化ポリ(テトラフルオロエチレン)、アルキルアンモニウム-官能化ポリ(エチレン-co-テトラフルオロエチレン)、置換イミダゾリウム-官能化ポリ(エチレン-co-テトラフルオロエチレン)、ポリエチレンイミン、ポリ(ジアリルアンモニウム)、またはそれらの組み合わせを含む、請求項2または7に記載のECP。
- 前記アイオン交換ポリマーが、ポリ(アリールピペリジニウム)を含む、請求項9に記載のECP。
- 前記電子伝導性材料が、炭素、ニッケル、ステンレス鋼、銀、電子伝導性ポリマー、またはそれらの組み合わせを含む、請求項2および7~10のいずれか一項に記載のECP。
- 前記電子伝導性材料が、ナノワイヤまたはナノチューブを含む、請求項2および7~11のいずれか一項に記載のECP。
- 前記ECPが、中空繊維の構成で配置されている1つ以上のセルを備える、請求項1から12のいずれか一項に記載のECP。
- 前記ECPが、1つ以上の追加のセルを備え、前記セルが、1つまたは2つのアノードに隣接するアノードガス流層であって、前記アノードが前記膜に隣接し、前記膜が前記アノードおよび前記カソードに隣接する、アノードガス流層と、1つまたは2つのカソードに隣接するカソードガス流層と、を含み、この構成が以下のとおりに表され、
[-AG-A-M-C-CG-C-M-A-]、
ここで、AGは、前記アノードガス流層であり、Aは、前記アノードであり、Mは、前記膜であり、Cは、前記カソードであり、CGは、前記カソードガス流層である、請求項1~13のいずれか一項に記載のECP。 - 前記二酸化炭素が、前記ECPの前記カソードにおいて前記水酸化イオンと反応した後、前記空気が、約20、15、10、5、4、または2ppm未満の二酸化炭素を含有する、請求項1~14のいずれか一項に記載のECP。
- アノード電極触媒によって酸化される前記試薬が、水素、アンモニア、ヒドラジン、水、メタノール、エタノール、尿素、またはそれらの組み合わせを含む、請求項1~15のいずれか一項に記載のECP。
- アノード電極触媒によって酸化される前記試薬が、水素を含む、請求項16に記載のECP。
- 前記アノード電極触媒が、白金、白金合金、炭素担持白金、炭素担持白金合金、ニッケル、ニッケル合金、炭素担持ニッケル、炭素担持ニッケル合金、ルテニウム、ルテニウム合金、炭素担持ルテニウム、炭素担持ルテニウム合金、イリジウム、イリジウム合金、炭素担持イリジウム、炭素担持イリジウム合金、パラジウム、パラジウム合金、炭素担持パラジウム、炭素担持パラジウム合金、またはそれらの組み合わせを含む、請求項1~17のいずれか一項に記載のECP。
- 前記アノード電極触媒が炭素担持白金を含む、請求項1~17のいずれか一項に記載のECP。
- 前記カソード電極触媒が、銀、銀合金、炭素担持銀、炭素担持銀合金、白金、白金合金、炭素担持白金、炭素担持白金合金、パラジウム、パラジウム合金、炭素担持パラジウム、炭素担持パラジウム合金、酸化マンガン、炭素担持酸化マンガン、酸化コバルト、炭素担持酸化コバルト、ヘテロ原子-ドープ炭素(X-C、ここで、Xが、N、C、B、P、S、Se、またはOのうちの1つ以上を含む)、金属-ヘテロ原子-炭素(M-X-C、ここで、Xが、N、C、B、P、S、Se、またはOのうちの1つ以上を含み、Mが、Fe、Ce、Cr、Cu、Co、Mo、Ni、Ru、Pd、Pt、Ir、Rh、Os、Ag、Au、Re、Ta、Ti、V、W、Mn、Zn、Sn、Sb、In、Ga、Bi、Pb、またはZrのうちの1つ以上を含む)、ペロブスカイト(ABX3、ここで、Aが、Ca、Sr、Ba、Sc、Y、La、Ce、Zr、Cu、Zn、Sbのうちの1つ以上を含み、Bが、AI、Ti、Mn、Fe、Co、Ni、W、Pdのうちの1つ以上を含み、Xが、O、Se、Sのうちの1つ以上を含む)、炭素担持ペロブスク(ABX3、ここで、Aが、Ca、Sr、Ba、Sc、Y、La、Ce、Zr、Cu、Zn、Sb、Biのうちの1つ以上を含み、Bが、AI、Ti、Mn、Fe、Co、Ni、W、Pdのうちの1つ以上を含み、Xが、O、Se、Sのうちの1つ以上を含む)、またはそれらの組み合わせを含む、請求項1~19のいずれか一項に記載のECP。
- 前記カソード電極触媒が、銀を含む、請求項20に記載のECP。
- 電流が、電源によって前記ECPに供給されるか、または電流が、負荷によって前記ECPから引き出される、請求項1~21のいずれか一項に記載のECP。
- 前記ECPが、1つ以上の追加のセルをさらに備える、請求項1~22のいずれか一項に記載のECP。
- 前記1つ以上の追加のセルが、直列に電気的に接続されている、請求項23に記載のECP。
- 前記セルが、電気伝導性双極板によって直列に電気的に接続されている、請求項24に記載のECP。
- 各セルが、前記アノードの隣のアノードガス流層と、前記カソードの隣のカソードガス流層とをさらに備える、請求項23から25のいずれか一項に記載のECP。
- 前記アノードガス流層、前記カソードガス流層、または前記アノードガス流層および前記カソードガス流層が、前記アノードと前記双極板との間に、前記カソードと前記双極板との間に、または前記アノードおよびカソードと前記双極板との間に電気接続をもたらすように、伝導性ランドと交互に配置された1つ以上の流路の流場を含む、請求項26に記載のECP。
- 前記カソードガス流層内の2つ以上の流チャネルまたは前記アノードガス流層内の2つ以上の流路が、実質的に平行な構成または相互嵌合式構成で配置されている、請求項27に記載のECP。
- 前記双極板が、隣接するアノードガス流層または隣接するカソードガス流層と一体化しているか、または前記双極板が、前記隣接するアノードガス流層および前記隣接するカソードガス流層と一体化している、請求項25から28のいずれか一項に記載のECP。
- 前記アノードガス流層、前記カソードガス流層、または前記アノードガス流層および前記カソードガス流層が、電気伝導性供給スペーサを備える、請求項26~29のいずれか一項に記載のECP。
- 前記電気伝導性供給スペーサが、ニッケル、ニッケル合金、ステンレス鋼、電気伝導性ポリマー、炭素繊維紙、またはそれらの組み合わせを含むメッシュを含み、または前記電気伝導性供給スペーサが、有孔性金属シートを含む、請求項30に記載のECP。
- 前記セルが、スタック状に配置され、実質的に平面であるか、または、前記セルがスタック状に、内部チューブ周りに形成されて、螺旋スタックを形成する、請求項23~31のいずれか一項に記載のECP。
- 各セルが、前記カソードガス流層を備え、前記カソードガス流層が、前記螺旋スタックの軸方向端に流体接続している、請求項32に記載のECP。
- 各セルが、前記アノードガス流層を備え、前記アノードガス流層が、前記螺旋スタックの前記チューブの内側表面および前記チューブの外側表面に流体接続している、請求項32または33に記載のECP。
- 前記セルが、前記アノードガス流層を備え、前記アノードガス流層が、前記内部チューブ内の第1のマニホルドおよび第2のマニホルドに流体接続しており、ガスを、前記内部チューブ内の前記第1のマニホルドから外向きに前記アノードガス流層の一部を通り、次に内向きに前記アノードガス流層の第2の部分を通って前記内部チューブ内の第2のマニホルドに流れさせる、流れ方向付け要素を備える、請求項32または33に記載のECP。
- 前記ECPの前記セルピッチが、約2、1.5、または1mm未満である、請求項1~35のいずれか一項に記載のECP。
- 膜面積/流量空気が、50cm2/SLPM(1気圧、0℃における毎分標準リットル)または10cm3/SLPM以下である、請求項1~36のいずれか一項に記載のECP。
- 水酸化物交換膜燃料セル(HEMFC)と、請求項1~37のいずれか一項に記載の前記ECPと、を備える燃料セルシステムであって、前記空気が、前記ECPの前記カソードを通過して、前記二酸化炭素の濃度を低減した後の前記ECPの使用中に、前記低減された二酸化炭素の濃度を有する前記空気が、前記ECPの前記カソード排出から前記HEMFCのカソード入口に方向付けられる、燃料セルシステム。
- 前記空気から二酸化炭素を分離するために、前記ECPによって消費される前記水素が、前記HEMFCによって消費される前記水素の約5%または2%未満である、請求項38に記載の燃料セルシステム。
- 二酸化炭素含有ガスまたは空気から二酸化炭素を分離するための方法であって、請求項1~39のいずれか一項に記載の前記電子化学ポンプ(ECP)の前記カソードに前記二酸化炭素含有ガスまたは空気を供給し、前記ECPの前記アノードに水素含有ガスを供給することを含む、方法。
- セルごとに1秒当たり前記カソード入口に入るCO2のモル数である、NCO2に比例する電流Icellを通すことをさらに含み、Icellが、
Icell=nFNCO2で定義され、
ここで、nは、2~50の範囲の数値であり、Fは、ファラデー定数である、請求項40に記載の方法。 - 前記二酸化炭素含有ガスが、空気である、請求項40または41に記載の方法。
- 前記二酸化炭素含有ガスが、煙道ガスである、請求項40または41に記載の方法。
- 二酸化炭素が、回収される、請求項40から43のいずれか一項に記載の方法。
- 二酸化炭素が水素との混合物中に回収され、水素:二酸化炭素比が、約1:1~約4:1である、請求項44に記載の方法。
- セルを備える、二酸化炭素含有ガスから二酸化炭素を分離するための電子化学ポンプ(ECP)であって、前記セルが、膜と、アノードまたはカソードとして作用することができる2つの電極と、を備え、
前記2つの電極がそれぞれ個々に、カソードとして作用する場合に、反応して水酸化物を形成し、アノードとして作用する場合に、反応して水酸化物を消費するかまたはプロトンを生成する、電荷蓄積化合物を含み、
前記膜が、前記2つの電極に隣接し、それらを分離し、
二酸化炭素含有ガスが、カソードとして作用する前記電極と接触し、前記二酸化炭素が、前記水酸化イオンと反応して、重炭酸イオン、炭酸イオン、または重炭酸イオンおよび炭酸イオンを形成し、
前記重炭酸イオン、炭酸イオン、または重炭酸イオンおよび炭酸イオンが、前記膜を通してアノードとして働く前記電極に輸送され、
前記重炭酸イオン、炭酸イオン、または重炭酸イオンおよび炭酸イオンが、アノードとして作用する前記電極において反応して、二酸化炭素および水を形成し、
前記ECPが、電流流の方向を逆にすると同時に、前記二酸化炭素含有ガスが接触する前記電極を交互にすることによって、各電極が、順番に、アノードとして、またカソードとして作用することを可能にする、手段も備える、電子化学ポンプ(ECP)。 - 1つまたは両方の電極が、金属酸化物、金属水酸化物、金属オキシ水酸化物、または水素吸蔵合金を含む、請求項46に記載のECP。
- 前記金属オキシ水酸化物が、ニッケルオキシ水酸化物を含む、請求項47に記載のECP。
- 前記金属酸化物が、二酸化マンガンを含む、請求項47に記載のECP。
- 前記水素吸蔵合金が、ランタンニッケル水素化物を含む、請求項47に記載のECP。
- 金属空気電池と、請求項46から50のいずれか一項に記載の電子化学ポンプ(ECP)と、を備えるシステムであって、前記二酸化炭素含有ガスが。空気であり、前記空気が、前記ECPの前記カソードに供給されて前記二酸化炭素の濃度を低減後、前記低減された二酸化炭素の濃度を有する前記空気が、前記金属空気電池のカソード入口に方向付けられる、システム。
- 金属空気電池および電気化学ポンプ(ECP)を備え、二酸化炭素含有ガスから二酸化炭素を分離するための電池システムであって、前記ECPが、セルを備え、前記セルが、アノード、カソード、および膜を備え、
前記アノードが、試薬を酸化させて、プロトンを形成するか、または水酸化物イオンを消費するための、アノード電極触媒を備え、
前記カソードが、酸素を還元して水酸化物イオンを形成するための、カソード電極触媒を備え、
前記膜が、前記アノードおよび前記カソードに隣接し、前記アノードと前記カソードとを分離し、
前記二酸化炭素含有ガスが、カソードに供給され、前記二酸化炭素が、前記カソードにおいで形成された前記水酸化イオンと反応して、重炭酸イオン、炭酸イオン、または重炭酸イオンおよび炭酸イオンを形成し、
前記重炭酸イオン、炭酸イオン、または重炭酸イオンおよび炭酸イオンが、前記膜を通して前記アノードに輸送され、
前記重炭酸イオン、炭酸イオン、または重炭酸イオンおよび炭酸イオンが、アノードにおいて反応して二酸化炭素および水を形成し、
前記二酸化炭素含有ガスが、空気であり、前記空気がECPのカソードを通過して、前記二酸化炭素の濃度を低減した、前記低減された二酸化炭素の濃度を有する前記空気が、前記金属空気電池のカソード入口に方向付けられる、電池システム。 - 二酸化炭素含有ガスから二酸化炭素を分離するための方法であって、請求項46~50のいずれか一項に記載の電気化学ポンプ(ECP)の前記カソードに前記二酸化炭素含有ガスを供給することを含む、方法。
- 前記二酸化炭素含有ガスが、煙道ガスである、請求項53に記載の方法。
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