JP2022139140A - フィラーモデルの作成方法 - Google Patents

Abstract

【課題】 フィラーの外面を適切に表現することが可能なフィラーモデルの作成方法を提供する。
【解決手段】 フィラーの数値解析用のフィラーモデルを作成するための方法である。この作成方法は、コンピュータに、フィラーが存在する領域であるフィラー領域を入力する工程Ｓ１と、複数の粒子モデルが不規則に配置されたアモルファス構造モデルを入力する工程Ｓ２とを含んでいる。さらに、コンピュータが、フィラー領域全体を含むフィラー用仮想空間を定義する工程Ｓ３と、フィラー用仮想空間の内部に、複数のアモルファス構造モデルを配置する工程Ｓ４と、フィラー領域の外部に存在する前記粒子モデルを削除して、フィラーモデルを作成する工程Ｓ５とを含む。
【選択図】図２

Description

本発明は、フィラーモデルを作成するための方法に関する。

近年、ゴム配合等の高分子材料の開発のために、フィラーと高分子材料とからなる複合材料の性質を、コンピュータを用いて評価するためのシミュレーション方法（数値計算）が種々提案されている。この種のシミュレーション方法では、フィラーをモデル化したフィラーモデルが作成されている（例えば、下記の特許文献１参照）。

特許第５９１３２６０号公報

上記の特許文献１の方法では、高分子材料の３次元画像に基づいて、複数のフィラー粒子モデルを面心立方格子状等の結晶格子状に配置し、かつ、互いに結合して、フィラーモデルが作成されている。このため、フィラーモデルの外面が、規則的な階段状に形成されてしまい、本来のフィラーでは生じないような挙動がシミュレーション上で発生するという問題があった。このような問題を解決するために、フィラーモデルの外面を構成するフィラー粒子モデルを、不規則に配置することが考えられるが、そのようなフィラーモデルの作成には多くの計算時間を要するという問題があった。

本発明は、以上のような実状に鑑み案出されたもので、フィラーの外面を適切に表現することが可能なフィラーモデルを短時間で作成可能な方法を提供することを主たる目的としている。

本発明は、フィラーの数値解析用のフィラーモデルを作成するための方法であって、コンピュータに、前記フィラーが存在する領域であるフィラー領域を入力する工程と、前記コンピュータに、複数の粒子モデルが不規則に配置されたアモルファス構造モデルを入力する工程とを含み、前記コンピュータが、前記フィラー領域全体を含むフィラー用仮想空間を定義する工程と、前記フィラー用仮想空間の内部に、複数の前記アモルファス構造モデルを配置する工程と、前記フィラー領域の外部に存在する前記粒子モデルを削除して、前記フィラーモデルを作成する工程とを含むことを特徴とする。

本発明に係る前記フィラーモデルの作成方法において、前記フィラーモデルを作成する工程の後に、前記コンピュータが、前記フィラーモデルの内部の前記粒子モデルの充填率が、前記フィラーモデルの外層の前記粒子モデルの充填率よりも小さくなるように、前記フィラーモデルを改造する工程をさらに含んでもよい。

本発明に係る前記フィラーモデルの作成方法において、前記フィラーモデルを改造する工程は、前記フィラーモデルの外層の充填率よりも小さい結晶構造に基づいて、前記フィラーモデルの内部の前記粒子モデルを配置する工程を含んでもよい。

本発明に係る前記フィラーモデルの作成方法において、前記フィラーモデルを作成する工程は、前記フィラー領域からはみ出した前記粒子モデルを削除した後に、隣接する前記粒子モデルを結合する工程を含んでもよい。

本発明のフィラーモデルの作成方法は、上記の構成を備えることにより、フィラーの外面を適切に表現したフィラーモデルを短時間で作成することが可能となる。

フィラーモデルの作成方法に用いられるコンピュータの一例を示す斜視図である。 フィラーモデルの作成方法の処理手順の一例を示すフローチャートである。 （ａ）、（ｂ）は、フィラー領域及びフィラー用仮想空間の一例を示す概念図である。 アモルファス構造モデルの一例を示す概念図である。 複数のアモルファス構造モデルが配置されたフィラー用仮想空間の一例を示す概念図である。 フィラーモデルの一例を示す概念図である。 本発明の他の実施形態のフィラーモデルの作成方法の処理手順の一例を示すフローチャートである。 本発明の他の実施形態のフィラーモデルの一例を示す断面図である。 ポリブタジエンの構造式である。 高分子材料のシミュレーション方法の処理手順の一例を示すフローチャートである。 高分子材料モデルの一例を示す概念図である。 外面が規則的な階段状に形成されたフィラーモデルの一例を示す概念図である。

以下、本発明の実施の一形態が図面に基づき説明される。
本実施形態のフィラーモデルの作成方法（以下、単に「作成方法」ということがある。）では、フィラーの数値解析用のモデル（フィラーモデル）が作成される。この作成方法で作成されたフィラーモデルは、後述の高分子材料のシミュレーション方法（以下、単に「シミュレーション方法」ということがある。）に用いられる。本実施形態において、作成方法及びシミュレーション方法には、コンピュータが用いられる。

図１は、フィラーモデルの作成方法に用いられるコンピュータ１の一例を示す斜視図である。コンピュータ１は、本体１ａ、キーボード１ｂ、マウス１ｃ及びディスプレイ装置１ｄを含んで構成される。この本体１ａには、演算処理装置（ＣＰＵ）、ＲＯＭ、作業用メモリー、磁気ディスクなどの記憶装置及びディスクドライブ装置１ａ１、１ａ２などが設けられる。なお、記憶装置には、本実施形態の作成方法及びシミュレーション方法を実行するための処理手順（プログラム）が、予め記憶されている。

フィラーは、例えば、シリカ、カーボンブラック及びアルミナ等である。本実施形態のフィラーは、球状である場合が例示される。フィラーは、例えば、球状の一次粒子が複数結合した凝集体や、それらが凝集した凝集塊として、高分子材料内に分散される。

図２は、フィラーモデルの作成方法の処理手順の一例を示すフローチャートである。本実施形態の作成方法では、先ず、コンピュータ１に、フィラーが存在する領域であるフィラー領域１７が入力される（工程Ｓ１）。フィラー領域１７は、本実施形態の作成方法によって作成されるフィラーモデル１０において、後述の粒子モデル１１が配置されうる領域に対応するものである。図３（ａ）、（ｂ）は、フィラー領域１７及びフィラー用仮想空間６の一例を示す概念図である。

フィラー領域１７の形状等については、適宜設定することができる。フィラー領域１７の形状は、例えば、3DTEM観察によって特定された実際のフィラーの三次元構造に基づいて設定されてもよい。工程Ｓ１では、例えば、三次元構造を、縦、横及び高さがそれぞれ等間隔となるように分割した部分領域の集まりから、フィラーが存在する部分領域の組が全て選択され、かつ、それらの全体がフィラー領域１７として入力されてもよい。なお、フィラー領域１７は、連続した一つの塊である必要はなく、孤立した複数の凝集体や、凝集塊などの高次構造を含んでいてもよい。

図３に示されるように、本実施形態では、フィラー領域１７が、一定の粒径を持つ１つ以上の一次粒子（一次粒子をモデリングした一次粒子モデル５）が配置されたものとして表される場合が例示される。図３（ａ）に示されるように、例えば、フィラーモデル１０が１つの一次粒子モデル５で構成される場合、１つの球状の領域としてフィラー領域１７が定義される。一方、図３（ｂ）に示されるように、例えば、フィラーモデル１０が複数の一次粒子モデル５で構成される場合、フィラー領域１７は、複数の一次粒子を結合して構成された凝集体が、複数孤立して配置されたものとして定義される。

本実施形態のフィラー領域１７は、図３に示した一次粒子モデル５の粒径Ｄ１と、各一次粒子モデル５の重心位置との組として入力される。このとき、フィラー領域１７は、各一次粒子モデル５の重心からの距離が粒径Ｄ１の半分以下となる球状の領域を、全ての一次粒子モデル５について包含した領域として定義される。なお、フィラー領域１７には、複数の一次粒子モデル５の球状の領域同士の重なりがあってもよい。このような場合は、それらの一次粒子モデル５同士が結合した凝集体とみなされる。なお、重なりが小さすぎる場合には、フィラー領域１７に粒子モデル１１を配置した後に、互いに結合する一次粒子モデル５、５間において、それらの粒子モデル１１、１１同士が隣接しない（離間している）という問題が発生しうる。このような問題を避けるために、結合した一次粒子モデル５、５同士の重なりの大きさ（厚み）は、粒子モデル１１の直径よりも十分に大きいことが望ましい。

本実施形態のフィラーモデル１０は、主として、図３（ａ）に示した１つの一次粒子モデル５で構成される場合が例示される。このため、工程Ｓ１では、フィラー用仮想空間６の内部に、１つの一次粒子モデル５からなるフィラー領域１７が定義される。本実施形態のフィラー領域１７には、球状の一次粒子モデル５の粒径Ｄ１と、及び、一次粒子モデル５の重心位置とが定義される。フィラー領域１７は、コンピュータ１に記憶される。

次に、本実施形態の作成方法では、コンピュータ１に、アモルファス構造モデル２２が入力される（工程Ｓ２）。アモルファス構造モデル２２は、後述のアモルファス用仮想空間１９に、複数の粒子モデル１１が不規則に配置された（充填された）ものである。図４は、アモルファス構造モデル２２の一例を示す概念図である。

本実施形態の工程Ｓ２では、先ず、コンピュータ１に、アモルファス構造モデル２２の内部に配置される粒子モデル（粗視化粒子モデル）１１の直径Ｄ２が入力される。この直径Ｄ２に基づいて、粒子モデル１１が適宜定義されうる。

本実施形態の粒子モデル１１は、フィラーを構成する原子の集団を粗視化したものである。粒子モデル１１は、後述の分子動力学計算において、運動方程式の質点として取り扱われる。即ち、粒子モデル１１には、質量、体積、直径Ｄ２、電荷又は初期座標などのパラメータが定義される。粒子モデル１１（直径Ｄ２）は、コンピュータ１に入力される。

次に、本実施形態の工程Ｓ２では、コンピュータ１に、アモルファス用仮想空間１９が入力される。アモルファス用仮想空間１９は、例えば、周期境界条件が定義され、かつ、空間に隙間なく敷き詰めることができるような立体形状が、適宜定義される。

本実施形態のアモルファス用仮想空間１９は、互いに向き合う三対のアモルファス用平面２０、２０を有する立方体として定義されている。各アモルファス用平面２０には、周期境界条件が定義されている。したがって、アモルファス用仮想空間１９は、一方のアモルファス用平面２０と、反対側のアモルファス用平面２０とが連続している（繋がっている）ものとして取り扱われる。

アモルファス用仮想空間１９の一辺の長さ（アモルファス用長さ）Ｌｃについては、適宜設定することができる。なお、アモルファス用長さＬｃが大きいほど、アモルファス用仮想空間１９に配置される粒子モデル１１の個数が増加し、アモルファス構造モデル２２の作成時間が長くなる傾向がある。このため、アモルファス用長さＬｃは、フィラー用長さＬａ（図３（ａ）及び（ｂ）に示す）の大きさの半分以下となるように、十分に小さい値に設定されるのが望ましい。これにより、工程Ｓ２で入力されるアモルファス構造モデル２２の作成時間を短縮することができ、ひいては、フィラーモデル１０の作成時間を短縮することができる。

一方、アモルファス用長さＬｃが短いほど、粒子モデル１１を配置可能な個数が小さくなる。とりわけ、アモルファス用長さＬｃが極端に短い場合には、粒子モデル１１を不規則に配置することが困難となる。この場合、後述のアモルファス構造モデルを配置する工程Ｓ４（図２に示す）において、このようなアモルファス構造モデル２２が繰り返し（多数）並べられると、フィラーモデル１０（図６に示す）の外面がより規則的になる場合がある。このような観点より、アモルファス構造の予め定められた充填率（例えば、６０％～６８％）において、粒子モデル１１の個数が５０個以上となるように、アモルファス用長さＬｃが十分に大きな値に設定されるのが望ましい。

このような値にアモルファス用長さＬｃが設定されることにより、アモルファス用長さＬｃが必要以上に小さくなるのを防ぐことができる。これにより、工程Ｓ２では、アモルファス用仮想空間１９の内部に、粒子モデル１１が不規則に配置されたアモルファス構造モデル２２を作成することが容易となる。さらに、アモルファス構造モデル２２が繰り返し並べられることに起因して、フィラーモデル１０（図６に示す）の外面が規則性になる影響を、十分に小さくすることができる。

また、フィラー用平面７（図３（ａ）に示す）に周期境界条件が定義されている場合には、後述のアモルファス構造モデル２２を配置する工程Ｓ４（図２に示す）において、アモルファス構造モデル２２が一次元的に整数回並べられた集合体（フィラーモデル１０）の大きさが、フィラー用長さＬａに十分に近づくように、アモルファス用長さＬｃが設定されるのが望ましい。このため、アモルファス用長さＬｃには、フィラー用長さＬａを、２以上の整数で除した値に設定されるのが望ましい。

次に、本実施形態の工程Ｓ２では、アモルファス用仮想空間１９内に、複数の粒子モデル１１が配置される。粒子モデル１１の粒子数は、適宜定義される。粒子モデル１１の粒子数は、例えば、アモルファス構造の充填率（例えば、６０％～６８％）となるように選ばれてもよい。

粒子モデル１１は、適宜配置される。本実施形態では、先ず、粒子モデル１１、１１間の重なりを許して、アモルファス用仮想空間１９に、複数の粒子モデル１１がランダムに配置される。次に、本実施形態では、論文１（Kurt Kremer & Gary S. Grest 著「Dynamics of entangled linear polymer melts: A molecular-dynamics simulation」、J. Chem Phys. vol.92, No.8, 15 April 1990）に記載の式２．４の力場を用いて、体積一定の分子動力学計算が実施された後に、粒子モデル（粗視化粒子モデル）１１、１１間の重なりが除去される。

次に、本実施形態の工程Ｓ２では、論文１に記載されている式Ａ１の力場を用いて、体積一定の分子動力学計算が実施される。そして、粒子モデル（粗視化粒子モデル）１１の液体状態が作成され、さらに、同じ力場を用いてポテンシャルエネルギー最小化の計算が実施されることにより、粒子モデル１１の配置が作成されうる。なお、上述の方法が用いられる代わりに、剛体球の分子動力学法やモンテカルロ法による計算が実施されることにより、粒子モデル１１の配置が作成されてもよい。

分子力学計算（分子動力学計算）は、例えば（株）ＪＳＯＬ社製のソフトマテリアル総合シミュレーター（Ｊ－ＯＣＴＡ）に含まれるＣＯＧＮＡＣを用いて処理することができる。

本実施形態の工程Ｓ２では、上記のような方法に基づいて、アモルファス用仮想空間１９内に、複数の粒子モデル１１が不規則に配置されることにより、アモルファス構造モデル２２が入力される。アモルファス用仮想空間１９及びアモルファス構造モデル２２は、コンピュータ１に記憶される。

次に、本実施形態の作成方法では、コンピュータ１に、フィラーモデルを作成するためのフィラー用仮想空間（仮想空間）６が入力される（工程Ｓ３）。図３に示されるように、本実施形態のフィラー用仮想空間６は、フィラー領域１７の全体を含むように定義される。なお、フィラー用仮想空間６の形状や大きさについては、フィラー領域１７の全体が含まれていれば、適宜定義されうる。

本実施形態のフィラー用仮想空間６は、例えば、フィラー領域１７のｘ軸方向の長さ、ｙ軸方向の長さ、及び、ｚ軸方向の長さに、２つ分の一次粒子モデル５の粒径Ｄ１をそれぞれ足し合わせた長さを有する（すなわち、フィラー領域１７のｘ座標、ｙ座標及びｚ座標の上限値及び下限値それぞれを、一次粒子モデル５の粒径Ｄ１の幅だけ広げた）直方体の領域として定義されてもよい。また、フィラー領域１７の一次粒子モデル５が配置されている座標系に、周期境界条件が課されている場合には、周期境界条件の課された座標系全体が、フィラー用仮想空間６として定義されてもよい。この時、フィラー領域１７の入力と共に、フィラー用仮想空間６を定義するために必要な周期境界条件が入力されてもよい。

本実施形態のフィラー用仮想空間６は、互いに向き合う三対の平面７、７を有する立方体として定義されている場合が例示される。各平面７には、周期境界条件が定義されている。したがって、フィラー用仮想空間６は、一方の平面７と、反対側の平面７とが連続している（繋がっている）ものとして取り扱われる。

フィラー用仮想空間６の一辺の長さ（フィラー用長さ）Ｌａについては、適宜設定することができる。本実施形態のフィラー用長さＬａは、フィラー領域１７の全体を含みつつ、体積が可能な限り小さくなるように設定されるのが望ましい。これにより、フィラー領域１７に後述の粒子モデル１１が隙間なく充填され、さらに、後述の工程Ｓ４において、アモルファス構造モデル２２（図４に示す）の配置に要する時間を小さくすることができる。フィラー用仮想空間６は、コンピュータ１に記憶される。

次に、本実施形態の作成方法では、コンピュータ１が、フィラー用仮想空間６の内部に、複数のアモルファス構造モデル２２を配置する（工程Ｓ４）。工程Ｓ４では、フィラー領域１７に粒子モデル１１が充填されるように、複数のアモルファス構造モデル２２が配置される。図５は、複数のアモルファス構造モデル２２が配置されたフィラー用仮想空間６の一例を示す概念図である。

本実施形態の工程Ｓ４では、先ず、フィラー用仮想空間６において、ｘ軸方向、ｙ軸方向、及び、ｚ軸方向のそれぞれに、アモルファス構造モデル２２を繰り返し配置する回数Ｎが決定される。回数Ｎについては、フィラー領域１７に粒子モデル１１が充填されれば、適宜決定されうる。回数Ｎは、例えば、フィラー用長さＬａを、アモルファス用長さＬｃで除した値について、四捨五入（小数点以下を四捨五入）することで得られる。アモルファス構造モデル２２を分割することなく配置するために、回数Ｎは、２以上の整数であるのが望ましい。なお、得られた回数Ｎが、２以上の整数でない場合には、アモルファス用長さＬｃなどの値が変更された後に、これまでの工程Ｓ２～Ｓ４が再度実施されてもよい。回数Ｎは、コンピュータ１に記憶される。

次に、本実施形態の工程Ｓ４では、コンピュータ１が、フィラー用仮想空間６において、
ｘ軸方向、ｙ軸方向、及び、ｚ軸方向のそれぞれに、アモルファス構造モデル２２が繰り返し配置される。本実施形態では、決定された回数Ｎ（図５では、回数Ｎ＝３）に基づいて、アモルファス構造モデル２２の配置が決定される。フィラー用仮想空間６の内部において、各アモルファス構造モデル２２に含まれる各粒子モデル１１の座標を示す３次元ベクトルＲ_i（ｉ_x，ｉ_y，ｉ_z）は、以下の式（１）で定義される。

ここで、式（１）の変数は、以下のとおりである。
Ｌ_ａ：フィラー用長さ
Ｌ_ｃ：アモルファス用長さ
Ｎ：回数
ｒ_i：各アモルファス構造モデル２２に含まれるｉ番目の粒子モデル１１について、アモルファス用仮想空間１９内での座標を示す３次元ベクトル
ｅ_x：ｘ方向の単位ベクトル（１，０，０）
ｅ_y：ｙ方向の単位ベクトル（０，１，０）
ｅ_z：ｚ方向の単位ベクトル（０，０，１）

上記の式（１）において、Ｒ_i（ｉ_x，ｉ_y，ｉ_z）は、フィラー用仮想空間６においてｘ軸方向のｉx番目、ｙ軸方向のｉy番目、及び、ｚ軸方向のｉz番目に配置されたアモルファス構造モデル２２について、そのアモルファス構造モデル２２のｉ番目の粒子モデル１１の座標の３次元ベクトルを示している。

本実施形態では、上記の式（１）の３次元ベクトルＲ_i（ｉ_x，ｉ_y，ｉ_z）に基づいて、粒子モデル１１の座標が決定されることにより、フィラー用仮想空間６の内部（、ｘ軸方向、ｙ軸方向、及び、ｚ軸方向）に繰り返し並べられたアモルファス構造モデル２２の配置を決定することができる。

上記の式（１）にしたがって、アモルファス構造モデル２２は、回数Ｎとアモルファス用長さＬｃとの積で、フィラー用長さＬａを除した値に等しい倍率に基づいて、ｘ軸方向、ｙ軸方向及びｚ軸方向のそれぞれの方向に拡大または縮小される。これにより、回数Ｎが算出される際に行われる四捨五入に起因する「ズレ」が補正されるため、アモルファス構造モデル２２が、フィラー用仮想空間６にほぼ隙間なく並べられる。

本実施形態の作成方法では、図４に示したフィラー用仮想空間６よりも小さいアモルファス用仮想空間１９において、粒子モデル１１のアモルファス構造モデル２２が入力されている。このため、本実施形態では、例えば、アモルファス用仮想空間１９よりも大きなフィラー用仮想空間６において、粒子モデル１１のアモルファス構造モデル（図示省略）が計算される場合に比べて、アモルファス構造モデル２２の作成対象の粒子モデル１１の粒子数を少なくすることができる。なお、本実施形態のように、アモルファス構造モデル２２を繰り返し配置する計算は、分子動力学計算などに比べて、計算時間が無視できるほど小さい。このため、本実施形態の工程Ｓ４では、計算時間を大幅に短縮することができる。複数のアモルファス構造モデル２２が配置されたフィラー用仮想空間６は、コンピュータ１に記憶される。

次に、本実施形態の作成方法では、コンピュータ１が、フィラー領域１７（図５で二点鎖線で示す）からはみ出した粒子モデル１１を削除して、フィラーモデル１０（図６に示す）を作成する（工程Ｓ５）。粒子モデル１１がフィラー領域１７からはみ出しているか否かの判断は、適宜定義することができる。本実施形態では、粒子モデル１１の一部が、フィラー領域１７の外側に存在する場合に、粒子モデル１１がフィラー領域１７からはみ出していると判断される。このような判断の具体例としては、粒子モデル１１の中心座標がフィラー領域１７の外側に存在する場合や、粒子モデル１１の中心座標と、フィラー領域１７の外面との最短距離が、粒子モデル１１の直径Ｄ２（図４に示す）を、２で除した値よりも小さい場合に、粒子モデル１１が、はみ出していると判断されてもよい。

本実施形態の工程Ｓ５では、フィラー領域１７からはみ出した粒子モデル１１が削除されることにより、フィラー領域１７に充填された粒子モデル１１に基づいて、一次粒子モデル５が定義されたフィラーモデル１０が作成される。図６は、フィラーモデル１０の一例を示す概念図である。フィラーモデル１０は、コンピュータ１に記憶される。

次に、本実施形態の作成方法では、コンピュータ１が、隣接する粒子モデル１１、１１を結合する（工程Ｓ６）。本実施形態の工程Ｓ６は、フィラー領域１７（図５に示す）からはみ出した粒子モデル１１を削除した後に実施される。

本実施形態の工程Ｓ６では、予め定められた距離（以下、単に「結合距離」ということがある。）以下で隣接している粒子モデル１１、１１が結合されている。結合距離は、適宜設定されうる。本実施形態の結合距離は、例えば、粒子モデル１１の直径Ｄ２（図４に示す）の１．０～１．５倍（本例では、１．１倍）の範囲で設定されうる。

本実施形態の工程Ｓ６では、図６に示されるように、結合距離以下で隣接する粒子モデル１１、１１が、結合鎖モデル８によって結合される。これにより、工程Ｓ６では、複数の粒子モデル１１を結合したフィラーモデル１０が作成される。このようなフィラーモデル１０は、結合鎖モデル８によって、その剛性を高めることができる。フィラーモデル１０は、コンピュータ１に記憶される。

本実施形態の作成工程では、結合鎖モデル８を用いて、粒子モデル１１、１１が結合されたフィラーモデル１０が作成されたが、このような態様に限定されない。例えば、工程Ｓ６が省略されて、粒子モデル１１、１１が結合されていないフィラーモデル１０が作成されてもよい。この場合、フィラーモデル１０を構成する全ての粒子モデル１１の座標が固定されてもよいし、例えば、凝集体ごとに剛体とする等の拘束条件が定義されてもよい。

本実施形態の作成方法では、結晶格子状に配列された上記の特許文献１のフィラー粒子モデル（すなわち、本実施形態の粗視化粒子モデル）とは異なり、フィラーモデル１０の粒子モデル１１が、不規則なアモルファス（非晶質）状に配置されている。これにより、本実施形態の作成方法では、フィラーモデル１０の外面が、図６で示されるように不規則となり、図１２に示されるような規則的な階段状に形成されるのを防ぐことができる。なお、実際のフィラーの外面は、例えば、焼結法や沈降法で製造されたシリカの場合、図１２のような規則的な階段状に形成されていない。したがって、本実施形態の作成方法では、実際のフィラーの外面が適切に表現されたフィラーモデル１０の作成が可能となる。

次に、本実施形態の作成方法では、作成されたフィラーモデル１０を分子動力学計算に用いるために、粒子モデル１１、１１の間に、分子動力学計算用の力場（図示省略）が設定されてもよい（工程Ｓ７）。力場としては、例えば、論文１に記載されている下記式（２）と、カットオフ距離ｒ_c＝２^1/6σとで粒子モデル１１、１１間の斥力が表されるＬＪポテンシャルと、下記式（３）で粒子モデル１１、１１間の結合が示される結合ポテンシャルとが用いられてよい。

ここで、式（２）の変数は、次のとおりである。
ｒ：粒子モデル１１、１１の中心間の距離
ε：ポテンシャルエネルギーの大きさに関するパラメータ
σ：粗視化シミュレーションに用いられる大きさに関するパラメータ
ｒ_c：カットオフ距離ｒ_c

ここで、式（３）の変数は、次のとおりである。
ｒ：粒子モデル１１、１１の中心間の距離
ｋ：ポテンシャルエネルギーの大きさに関するパラメータ
Ｒ₀：伸びきり長

本実施形態では、フィラーモデル１０の隣接する粒子モデル１１、１１の間の距離が、いずれも直径Ｄ２（図４に示す）に近づくように作成されている。また、直径Ｄ２は、カットオフ距離ｒ_c＝２^1/6σ＝約１．１２２σに等しく設定されている。このため、結合鎖モデル８に、上記式（３）で示される結合ポテンシャルがそのまま用いられると、上記式（３）の結合ポテンシャルが用いられる前の結合長が約１．１２２σであるのに対して、結合ポテンシャルの平衡長が約０．９６１σとなるため、分子動力学計算によって緩和が起こり、フィラーモデル全体が縮む場合がある。この問題を回避するために、結合ポテンシャルの平衡長がカットオフ距離ｒ_cと等しくなるように、粒子モデル１１、１１間の結合ポテンシャルが調整されてもよい。例えば、粒子モデル１１、１１間の結合ポテンシャルのパラメータσ（Ｕ_LJ（ｒ）の項）及び伸びきり長Ｒ₀が、ともに１．１６８倍されてもよい。

ところで、後述のシミュレーション方法では、図６に示したフィラーモデル１０を構成する全ての粒子モデル１１を対象に、分子動力学計算が実施される。このため、粒子モデル１１の充填率（個数）が大きいと、計算時間が増大する傾向がある。したがって、作成方法には、粒子モデル１１の充填率が小さくなるように、フィラーモデル１０が改造されてもよい。図７は、本発明の他の実施形態のフィラーモデルの作成方法の処理手順の一例を示すフローチャートである。図８は、本発明の他の実施形態のフィラーモデル１０の一例を示す断面図である。図８では、フィラー用仮想空間６が省略して示されている。この実施形態において、これまでの実施形態と同一の構成については、同一の符号を付し、説明を省略することがある。

この実施形態の作成方法では、フィラーモデル１０の内部の粒子モデル１１の充填率が、フィラーモデル１０の外層２１の粒子モデル１１の充填率よりも小さくなるように、フィラーモデル１０が改造されている。この改造する工程として、フィラーモデル１０を中空にする工程Ｓ８と、中空とされたフィラーモデル１０の内部に、アモルファス構造よりも充填率が低い結晶構造の粒子モデル１１を充填する工程Ｓ９とが含まれる。

工程Ｓ８では、フィラーモデル１０の外層２１の粒子モデル１１を維持したまま、外層２１の内部の粒子モデル１１が削除される。この実施形態では、フィラー用仮想空間６内の粒子モデル１１のうち、外層２１に含まれていない全ての粒子モデル１１が削除されている。

外層２１は、適宜定義されうる。この実施形態の外層２１は、フィラー領域１７の外面から内側に向けて、予め定められた厚さｒ１以内の領域として定義される。厚さｒ１は、適宜定義されうる。この実施形態の厚さｒ１は、一次粒子モデル５の粒径Ｄ１（図３（ａ）に示す）の５％～２０％（本例では、１０％）に設定される。

外層２１に含まれるか否かの判断は、適宜行われうる。この実施形態では、粒子モデル１１の少なくとも一部が外層２１の外側に存在する場合に、外層２１に含まれないと判断される。より具体的には、粒子モデル１１の中心座標が外層２１の外側に存在する場合、又は、粒子モデル１１の中心座標と外層２１の外面との最短距離が、粒子モデル１１の直径Ｄ２（図４に示す）を、２で除した値よりも小さい場合に、外層２１に含まれないと判断される。

工程Ｓ９では、フィラーモデル１０の外層２１の内部の領域に、アモルファス構造よりも充填率が低い（小さい）結晶構造の粒子モデル１１が充填される。結晶構造は、外層２１の充填率（例えば、６０％～６８％）よりも小さいものであれば、適宜採用されうる。この実施形態では、ダイヤモンド構造（充填率が３４％）が採用される。

この実施形態の作成方法では、外層２１を構成する粒子モデル１１のアモルファス（非晶質）状の配列が維持しされるため、これまでの実施形態と同様に、フィラーの外面をより適切に表現できるフィラーモデル１０を作成することができる。さらに、この実施形態の作成方法では、フィラーモデル１０全体の強度の低下を抑えながら、フィラーモデル１０の内部の粒子モデル１１の充填率を小さくできるため、後述のシミュレーション方法において、計算対象の粒子モデル１１の個数を小さくすることができる。したがって、この実施形態の作成方法は、後述のシミュレーション方法（分子動力学計算）において、計算精度を維持しつつ、計算時間を短縮することが可能となる。

この実施形態では、フィラーモデル１０の内部に充填される結晶構造について、隣接する粒子モデル１１が結合鎖モデル８（図６に示す）によって結合されてもよい。さらに、結晶構造を構成する粒子モデル１１と、外層２１を構成する粒子モデル１１とが、結合鎖モデル８によって結合されてもよい。これにより、フィラーモデル１０の強度の低下を抑えながら、フィラーモデル１０の内部の粒子モデル１１の数を減少させることができる。

次に、上述の作成方法で取得されたフィラーモデル１０を用いた高分子材料のシミュレーション方法が説明される。本実施形態のシミュレーション方法では、コンピュータ１を用いて、フィラーと高分子成分とを含む高分子材料の性能が計算される。

高分子成分には、例えば、天然ゴム、合成ゴム及び樹脂等が含まれる。本実施形態の高分子成分としては、cis-１，４ポリブタジエン（以下、単に「ポリブタジエン」ということがある）が例示される。図９は、ポリブタジエンの構造式である。

ポリブタジエンを構成する分子鎖１２は、メチレン基（－ＣＨ_２－）とメチン基（－ＣＨ－）とからなるモノマー１３｛－［ＣＨ_２－ＣＨ＝ＣＨ－ＣＨ_２］－｝が、重合度ｎで連結されて構成されている。また、高分子材料の末端には、メチレン基（－ＣＨ_２）に替えて、メチル基（－ＣＨ_３）が連結される。なお、高分子成分には、ポリブタジエン以外のものが用いられてもよい。また、フィラーは、上述のとおりである。図１０は、高分子材料のシミュレーション方法の処理手順の一例を示すフローチャートである。

本実施形態のシミュレーション方法では、先ず、コンピュータ１に、高分子材料（図示省略）の一部に対応する仮想空間であるセルが入力される（工程Ｓ１０）。図１１は、高分子材料モデルの一例を示す概念図である。図１１では、フィラーモデル１０及び分子鎖モデル１５の一部のみが代表して示されている。

セル１４は、後述する分子動力学計算において、計算対象となる領域である。本実施形態のセル１４は、例えば、図３（ａ）に示したフィラー用仮想空間６と同様に設定されうる。セル１４の内部には、少なくとも一つのフィラーモデル１０、及び、複数の分子鎖モデル１５が配置される。

セル１４の一辺の長さＬｂは、適宜設定することができる。本実施形態の長さＬｂは、後述の分子鎖モデル１５の拡がりを示す量である慣性半径（図示省略）の３倍以上が望ましい。これにより、セル１４は、分子動力学計算において、周期境界条件のために周期的に並ぶ自分自身（イメージ）との衝突の発生を防いで、分子鎖モデル１５の空間的拡がりを適切に計算することができる。また、セル１４の大きさは、例えば１気圧で安定な体積に設定される。これにより、セル１４は、解析対象の高分子材料の少なくとも一部の体積を定義することができる。セル１４は、コンピュータ１に記憶される。

次に、本実施形態のシミュレーション方法は、コンピュータ１に、高分子材料の分子鎖１２（図９に示す）をモデル化した分子鎖モデル１５が入力される（工程Ｓ１１）。本実施形態の分子鎖モデル１５は、粗視化分子モデルとして定義される。

分子鎖モデル１５は、分子鎖１２（図９に示す）を構成する原子の数よりも少ない複数の粒子１６を用いて表現されている。これらの粒子１６、１６は、結合鎖（図示省略）によって結合されている。本実施形態の分子鎖モデル１５は、Kremer-Grestモデルである場合が例示されるが、特に限定されるわけではない。分子鎖モデル１５は、例えば、ＤＰＤ（散逸粒子動力学法）に基づくモデル等であってもよい。

本実施形態の各粒子１６は、例えば、図９に示した分子鎖１２のモノマー１３に対応している。分子鎖１２がポリブタジエンである場合には、例えば、１．１０個分のモノマー１３を構造単位として、該構造単位が１個の粒子１６に置換される。これにより、本実施形態の分子鎖モデル１５には、複数（例えば、１０～５０００個）の粒子１６が設定される。粒子１６は、後述の分子動力学計算において、運動方程式の質点として取り扱われる。即ち、粒子１６には、質量、直径、電荷又は初期座標などのパラメータが定義される。これらの各パラメータは、数値情報としてコンピュータ１に記憶される。

結合鎖（図示省略）は、粒子１６、１６間に平衡長を定義した結合ポテンシャルとして定義される。ここで、「平衡長」とは、結合ポテンシャルの値が最も小さくなるような粒子１６、１６間の結合距離として定義される。また、結合鎖（図示省略）の結合ポテンシャルは、例えば、上述の論文１に基づいて設定することができる。このような分子鎖モデル１５は、高分子材料を分子動力学計算で取り扱うための数値データであり、コンピュータ１に入力される。

次に、本実施形態のシミュレーション方法は、コンピュータ１が、フィラーモデル１０を取得する（工程Ｓ１２）。工程Ｓ１２では、上述の作成方法の処理手順が実施されることにより、少なくとも１つのフィラーモデル１０が取得される。フィラーモデル１０は、コンピュータ１に記憶される。

次に、本実施形態のシミュレーション方法は、コンピュータ１が、セル１４の内部に、分子鎖モデル１５と、フィラーモデル１０とを配置する（工程Ｓ１３）。本実施形態の工程Ｓ１３では、先ず、セル１４の内部に、フィラーモデル１０が配置される。フィラーモデルを配置する位置については、適宜設定することができる。例えば、高分子材料の電子線透過画像において、フィラーが配されている領域に、フィラーモデル１０が配置されてもよい。これにより、工程Ｓ１３では、実際の高分子材料でのフィラーの相対位置に基づいて、セル１４の内部に、フィラーモデル１０を配置することができる。

次に、工程Ｓ１３では、フィラーモデル１０が配置されていない領域に、複数の分子鎖モデル１５が配置される。これにより、工程Ｓ１３では、実際の分子鎖１２の分布に近似させて、分子鎖モデル１５をセル１４内に配置することができる。

次に、本実施形態のシミュレーション方法では、隣接する分子鎖モデル１５、１５の粒子１６、１６間、及び、分子鎖モデル１５の粒子１６とフィラーモデル１０の粒子モデル１１との間に、引力及び斥力が作用するポテンシャルＰ３が定義される（工程Ｓ１４）。このポテンシャルＰ３としては、上記の特許文献１に記載の斥力が表されるＬＪポテンシャルが採用される。ＬＪポテンシャルの各変数は、例えば、上述の論文１に基づいて適宜設定することができる。

次に、本実施形態のシミュレーション方法では、コンピュータ１が、分子鎖モデル１５とフィラーモデル１０とを対象に、分子動力学計算を行う（工程Ｓ１５）。分子動力学計算では、例えば、セル１４について所定の時間、フィラーモデル１０の粒子モデル１１、及び、分子鎖モデル１５の粒子１６が古典力学に従うものとして、ニュートンの運動方程式が適用される。そして、各時刻での粒子モデル１１及び粒子１６の動きが、単位時間毎に追跡される。

工程Ｓ１５では、先ず、分子鎖モデル１５の構造緩和が計算される。この場合、セル１４において、圧力及び温度が一定、又は、体積及び温度が一定に保たれる。この構造緩和の計算されることにより、工程Ｓ１５では、高分子材料（図示省略）をモデル化した高分子材料モデル１８が作成される。

次に、本実施形態の工程Ｓ１５では、作成された高分子材料モデル１８の変形計算（例えば、伸長変形）が行われる。そして、高分子材料モデル１８の変形計算によって取得される物理量（例えば、応力など）が、コンピュータ１に記憶される。

本実施形態のシミュレーション方法では、フィラーのミクロ構造に近似させた表面構造を有するフィラーモデル１０が用いられるため、フィラーの表面構造が高分子材料（分子鎖モデル１５）の物性に与える影響を精度良く評価することができる。したがって、本実施形態のシミュレーション方法では、高分子材料モデル１８の変形計算による物理量を、精度良く計算することができる。

次に、本実施形態のシミュレーション方法では、高分子材料モデル１８の物性が、良好か否かが判断される（工程Ｓ１６）。良好か否かの判断は、高分子材料に求められる強度や耐久性等に基づいて適宜実施される。

工程Ｓ１６において、物性が良好である場合（工程Ｓ１６で、「Ｙ」）、例えば、フィラー及び分子鎖１２（図９に示す）の構造に基づいて、高分子材料が製造される（工程Ｓ１７）。製造された高分子材料は、例えば、タイヤ等の工業製品の製造に利用される。一方、工程Ｓ１６において、物性が良好でない場合（工程Ｓ１６で、「Ｎ」）、フィラー及び分子鎖１２の少なくとも一方の構造等を変更して（工程Ｓ１８）、工程Ｓ１０～工程Ｓ１６が再度実施される。これにより、本実施形態のシミュレーション方法では、良好な物性を有する高分子材料、及び、その高分子材料を利用した工業製品を製造することが可能となる。

以上、本発明の特に好ましい実施形態について詳述したが、本発明は図示の実施形態に限定されることなく、種々の態様に変形して実施しうる。

図２に示した処理手順に基づいて、フィラーの数値解析用のモデルが作成された（実施例１）。さらに、図７に示した処理手順に基づいて、フィラーの数値解析用のモデルが作成された（実施例２）。実施例２では、実施例１とは異なり、フィラーモデルの内部の粒子モデルの充填率が、フィラーモデルの外層の粒子モデルの充填率よりも小さくなるように、フィラーモデルを改造する工程が実施された。実施例２において、フィラーモデルの内部の粒子モデルの結晶構造は、ダイヤモンド構造である。

実施例１及び実施例２の計算時間に対する比較のために、アモルファス構造モデルを用いることなく、フィラー用仮想空間の内部に配置された粒子モデルを対象に、分子動力学計算による構造緩和が計算されることにより、フィラーモデルが作成された（比較例１）。比較例１では、構造緩和後の粒子モデルについて、フィラー領域の外部の粒子モデルが除去されて、隣接する粒子モデル間が結合された。

さらに、フィラー表面構造の比較のために、上記の特許文献１と同様に、複数の粒子モデルが、面心立方格子状等の結晶格子状に配列された後に、球状の一次粒子１つに相当するフィラー領域の外部に配置された粒子モデルが削除されて、フィラーモデルが作成された。図１２は、比較例２のフィラーモデルの一例を示す概念図である。

そして、実施例１、実施例２、比較例１及び比較例２について、フィラーモデルの作成に必要な時間が求められた。さらに、図１０に示した処理手順に基づいて、実施例１、実施例２、比較例１及び比較例２のフィラーモデルを用いたシミュレーションが実施され、シミュレーションに要する時間が求められた。共通仕様は、次のとおりである。
フィラーモデル（実施例２の改造工程前）：
一次粒子モデルの個数：１個
粒子モデルの個数：１０，０００個
アモルファス構造モデル：
粒子モデルの個数：８０個
フィラー用仮想空間の長さＬａ：３２．３σ
フィラーの体積充填率：３０％
アモルファス構造モデルの構造緩和計算：
単位時間：０．００１τ
論文１の式２．４に示されるポテンシャルでの構造緩和計算
ステップ数：１０，０００ステップ
論文１の式Ａ１に示されるＬＪポテンシャルでの構造緩和計算
ステップ数：１０，０００ステップ
上記のＬＪポテンシャルでのポテンシャルエネルギー最小化
ステップ数：１，０００ステップ以内
高分子材料モデルの構造緩和計算：
単位時間：０．００６τ
ステップ数：１，０００，０００ステップ

テストの結果、実施例１及び実施例２のフィラーモデルの作成に要した時間は、比較例１のフィラーモデルの作成に要した時間の０．３％であった。したがって、実施例１及び実施例２は、フィラーモデルを短時間で作成することができた。

さらに、実施例２は、フィラーモデルの内部の粒子モデルの充填率を、フィラーモデルの外層の粒子モデルの充填率よりも小さくできるため、実施例１及び比較例１に比べて、シミュレーションの計算時間を８９％に短縮することができた。

また、実施例１及び実施例２のフィラーモデルの外面は、図１２に示した比較例２のような規則的な階段状に形成されるのを防ぐことができており、フィラーの外面をより適切に表現できるフィラーモデルを作成することができた。このような実施例１及び実施例２のシミュレーションでは、比較例２のシミュレーションに比べて、本来のフィラーで生じる挙動を精度良く再現することができた。

Ｓ１ フィラー領域を入力する工程
Ｓ２ アモルファス構造モデルを入力する工程
Ｓ３ フィラー用仮想空間を入力する工程
Ｓ４ フィラー用仮想空間の内部に複数のアモルファス構造モデルを配置する工程
Ｓ５ フィラー領域からはみ出した粒子モデルを削除する工程

Claims (4)

1. フィラーの数値解析用のフィラーモデルを作成するための方法であって、
   コンピュータに、前記フィラーが存在する領域であるフィラー領域を入力する工程と、
   前記コンピュータに、複数の粒子モデルが不規則に配置されたアモルファス構造モデルを入力する工程とを含み、
   前記コンピュータが、
   前記フィラー領域全体を含むフィラー用仮想空間を定義する工程と、
   前記フィラー用仮想空間の内部に、複数の前記アモルファス構造モデルを配置する工程と、
   前記フィラー領域の外部に存在する前記粒子モデルを削除して、前記フィラーモデルを作成する工程とを含む、
   フィラーモデルの作成方法。
2. 前記フィラーモデルを作成する工程の後に、前記コンピュータが、前記フィラーモデルの内部の前記粒子モデルの充填率が、前記フィラーモデルの外層の前記粒子モデルの充填率よりも小さくなるように、前記フィラーモデルを改造する工程をさらに含む、請求項１に記載のフィラーモデルの作成方法。
3. 前記フィラーモデルを改造する工程は、前記フィラーモデルの外層の充填率よりも小さい結晶構造に基づいて、前記フィラーモデルの内部の前記粒子モデルを配置する工程を含む、請求項２記載のフィラーモデルの作成方法。
4. 前記フィラーモデルを作成する工程は、前記フィラー領域からはみ出した前記粒子モデルを削除した後に、隣接する前記粒子モデルを結合する工程を含む、請求項１ないし３のいずれかに記載のフィラーモデルの作成方法。

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