JP2022077641A - 固体電池用電極 - Google Patents
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Abstract
【課題】安全性が高く、かつエネルギー密度の高い固体電池のための固体電池用電極を提供する。【解決手段】固体電池用電極１０であって、固体電池用電極１０は、金属多孔体である集電体と、集電体に充填される電極合材と、を有し、集電体の端部には、電極合材が充填されていない合材未充填領域１２が形成され、合材未充填領域１２の一部には、端部方向に直交する断面における、金属の総断面積が合材未充填領域１２における他の部分よりも小さい、ヒューズ機能部１２１が設けられる、固体電池用電極１０。【選択図】図２
Description
本発明は、固体電池用電極に関する。
近年、自動車、パソコン、携帯電話等の大小さまざまな電気・電子機器の普及により、高容量、高出力の電池の需要が急速に拡大している。このような電池としては、正極と負極との間に有機電解液を電解質として用いる液系電池セルが広く用いられている。
上記電池は、異常時に過電流が流れた際の部品の損傷や事故を防ぐため、ヒューズと接続されて用いられる。例えば、電動車両を駆動させるために搭載される二次電池は、過電流により溶断することで電流を遮断するヒューズと接続されて用いられる（例えば、特許文献１参照）。
液系電池セルの電解質としては可燃性の電解液が広く用いられる。このため、電池内部にヒューズを設けた場合、ヒューズが溶断された場合に発生する火花により、電解液が引火し、燃焼する恐れがある。従って、可燃性の電解液を有する電池は、特許文献１に開示されているように、電池の外部でヒューズと接続されて用いられていた。しかし、ヒューズは化学反応が起こる箇所に近い場所に設けられることが、異常の検知速度が速く事故リスク低減の観点から好ましい。
ところで、近年、電解質として難燃性の固体電解質を用いた固体電池に関する技術が提案されている。中でも、電極活物質の充填密度を大きくする方法として、正極層および負極層を構成する集電体として多孔体金属を用いることが提案されている。固体電池においては、ヒューズを電池セル内に設けたとしても、液系電池セルのような発火事故のリスクは無い。しかし、固体電池の好ましいヒューズの構成については検討されていないのが現状であった。
本発明は、上記に鑑みてなされたものであり、安全性が高く、かつエネルギー密度の高い固体電池を提供することを目的とする。
（１） 本発明は、固体電池用電極であって、前記固体電池用電極は、金属多孔体である集電体と、前記集電体に充填される電極合材と、を有し、前記集電体の端部には、前記電極合材が充填されていない合材未充填領域が形成され、前記合材未充填領域の一部には、端部方向に直交する断面における金属の総断面積が、前記合材未充填領域における他の部分よりも小さい、ヒューズ機能部が設けられる、固体電池用電極に関する。
（１）の発明によれば、安全性が高く、かつエネルギー密度の高い固体電池を提供できる。
（２） 前記ヒューズ機能部は、前記合材未充填領域における他の部分よりも、高い空孔率及び／又は細い金属素線径を有する、（１）に記載の固体電池用電極。
（２）の発明によれば、ヒューズ機能を有するヒューズ機能部を、合材未充填領域における空孔率を調整することによって形成できる。
（３） 前記ヒューズ機能部の少なくとも一部には、絶縁材、補強材、及び断熱材のうち少なくともいずれかが充填される、（１）又は（２）に記載の固体電池用電極。
（３）の発明によれば、ヒューズ機能部の強度を向上でき、より安全性の高い固体電池を提供できる。
以下、本発明の実施形態について、図面を参照しながら説明する。但し、以下に示す実施形態は本発明を例示するものであって、本発明は以下の実施形態に限定されない。
《第１実施形態》
＜固体電池＞
本実施形態に係る固体電池１は、図１に示すように、正極１０及び負極３０と、正極１０と負極３０との間に配置される固体電解質２０とを積層した積層体を有する。上記積層体を正極１０及び負極３０の外側から挟み込んで押圧することで、固体電池１が得られる。
＜固体電池＞
本実施形態に係る固体電池１は、図１に示すように、正極１０及び負極３０と、正極１０と負極３０との間に配置される固体電解質２０とを積層した積層体を有する。上記積層体を正極１０及び負極３０の外側から挟み込んで押圧することで、固体電池１が得られる。
（正極及び負極）
本実施形態に係る固体電池用電極である、正極１０及び負極３０は、金属多孔体である集電体と、集電体に充填される電極合材と、を有する。以下の説明において、正極１０を例に挙げて説明するが、負極３０についても同様の構成が適用できる。
本実施形態に係る固体電池用電極である、正極１０及び負極３０は、金属多孔体である集電体と、集電体に充填される電極合材と、を有する。以下の説明において、正極１０を例に挙げて説明するが、負極３０についても同様の構成が適用できる。
［集電体］
正極１０及び負極３０を構成する集電体は、金属多孔体により構成される。金属多孔体は、互いに連続した孔部を有し、孔部の内部に電極活物質を含む電極合材を充填できる。上記金属多孔体としては、互いに連続した孔部を有するものであれば特に制限されず、例えば発泡による孔部を有する発泡金属、金属メッシュ、エキスパンドメタル、パンチングメタル、金属不織布等の形態が挙げられる。金属多孔体に用いられる金属としては、導電性を有するものであれば特に限定されないが、例えば、ニッケル、アルミニウム、ステンレス、チタン、銅、銀等が挙げられる。これらの中では、正極を構成する集電体としては、発泡アルミニウム、発泡ニッケル及び発泡ステンレスが好ましく、負極を構成する集電体としては、発泡銅及び発泡ステンレスを好ましく用いることができる。
正極１０及び負極３０を構成する集電体は、金属多孔体により構成される。金属多孔体は、互いに連続した孔部を有し、孔部の内部に電極活物質を含む電極合材を充填できる。上記金属多孔体としては、互いに連続した孔部を有するものであれば特に制限されず、例えば発泡による孔部を有する発泡金属、金属メッシュ、エキスパンドメタル、パンチングメタル、金属不織布等の形態が挙げられる。金属多孔体に用いられる金属としては、導電性を有するものであれば特に限定されないが、例えば、ニッケル、アルミニウム、ステンレス、チタン、銅、銀等が挙げられる。これらの中では、正極を構成する集電体としては、発泡アルミニウム、発泡ニッケル及び発泡ステンレスが好ましく、負極を構成する集電体としては、発泡銅及び発泡ステンレスを好ましく用いることができる。
金属多孔体である集電体は、内部に互いに連続した孔部を有し、従来の金属箔である集電体よりも表面積が大きい。上記金属多孔体を集電体として用いることにより、上記孔部の内部に、電極活物質を含む電極合材を充填することができる。これにより、電極層の単位面積あたりの活物質量を増加させることができ、その結果、固体電池の体積エネルギー密度を向上させることができる。また、電極合材の固定化が容易となるため、従来の金属箔を集電体として用いる電極とは異なり、電極合材層を厚膜化する際に、電極合材層を形成する塗工用スラリーを増粘する必要がない。このため、増粘に必要であった有機高分子化合物等の結着剤を低減することができる。従って、電極の単位面積当たりの容量を増加させることができ、固体電池の高容量化を実現することができる。
以下、正極１０を例に挙げて集電体の構成を説明するが、同様の構成を負極３０に対しても適用できる。図２は、本実施形態に係る正極１０の態様を示す側部断面図である。正極１０は、図２に示すように、正極合材が充填される合材充填領域１１と、合材未充填領域１２と、集電タブ形成部１３と、を有する。合材未充填領域１２及び集電タブ形成部１３には、正極合材が充填されていない。また、集電タブ形成部１３の密度は、合材未充填領域１２の密度よりも高い。上記の構成は、合材充填領域１１に正極合材を充填した後に、正極１０の電極活物質の充填密度を向上するとともに薄層化を目的とした圧延時に、合材未充填領域１２よりも合材充填領域１１から離れている集電タブ形成部１３が容易に延展するために生じる。集電タブ形成部１３は、リードタブ（図示省略）と、溶接等により電気的に接続される。
［電極合材］
集電体の合材充填領域１１に充填される電極合材は、電極活物質を少なくとも含む。本実施形態に適用できる電極合剤は、電極活物質を必須成分として含んでいれば、その他の成分を任意で含んでいてもよい。その他の成分としては特に限定されるものではなく、固体電池を作製する際に用い得る成分であればよい。例えば、固体電解質、導電助剤、結着剤等が挙げられる。
集電体の合材充填領域１１に充填される電極合材は、電極活物質を少なくとも含む。本実施形態に適用できる電極合剤は、電極活物質を必須成分として含んでいれば、その他の成分を任意で含んでいてもよい。その他の成分としては特に限定されるものではなく、固体電池を作製する際に用い得る成分であればよい。例えば、固体電解質、導電助剤、結着剤等が挙げられる。
正極１０を構成する正極合材には、少なくとも正極活物質を含有させ、その他成分として、例えば、固体電解質、導電助剤、結着剤等を含有させてもよい。正極活物質としては、リチウムイオンを吸蔵・放出することができるものであれば、特に限定されるものではないが、例えば、ＬｉＣｏＯ２、Ｌｉ（Ｎｉ５／１０Ｃｏ２／１０Ｍｎ３／１０）Ｏ２、Ｌｉ（Ｎｉ６／１０Ｃｏ２／１０Ｍｎ２／１０）Ｏ２、Ｌｉ（Ｎｉ８／１０Ｃｏ１／１０Ｍｎ１／１０）Ｏ２、Ｌｉ（Ｎｉ０．８Ｃｏ０．１５Ａｌ０．０５）Ｏ２、Ｌｉ（Ｎｉ１／６Ｃｏ４／６Ｍｎ１／６）Ｏ２、Ｌｉ（Ｎｉ１／３Ｃｏ１／３Ｍｎ１／３）Ｏ２、ＬｉＣｏＯ４、ＬｉＭｎ２Ｏ４、ＬｉＮｉＯ２、ＬｉＦｅＰＯ４、硫化リチウム、硫黄等を挙げることができる。
負極３０を構成する正極合材には、少なくとも負極活物質を含有させ、その他成分として、例えば、固体電解質、導電助剤、結着剤等を含有させてもよい。負極活物質としては、リチウムイオンを吸蔵・放出することができるものであれば特に限定されるものではないが、例えば、金属リチウム、リチウム合金、金属酸化物、金属硫化物、金属窒化物、Ｓｉ、ＳｉＯ、および人工黒鉛、天然黒鉛、ハードカーボン、ソフトカーボン等の炭素材料等を挙げることができる。
［固体電解質］
固体電解質２０は、正極１０と、負極３０との間に積層され、例えば層状に形成される。固体電解質２０は、少なくとも固体電解質材料を含有する層である。上記固体電解質材料を介して、正極活物質及び負極活物質の間の電荷移動を行うことができる。
固体電解質２０は、正極１０と、負極３０との間に積層され、例えば層状に形成される。固体電解質２０は、少なくとも固体電解質材料を含有する層である。上記固体電解質材料を介して、正極活物質及び負極活物質の間の電荷移動を行うことができる。
固体電解質材料としては、特に限定されないが、例えば、硫化物固体電解質材料、酸化物固体電解質材料、窒化物固体電解質材料、ハロゲン化物固体電解質材料等を挙げることができる。
固体電池１は、上記以外に、リード端子と、外装体と、を有する。リード端子は、その一端側が正極１０及び負極３０の集電体タブ形成部と溶接などによって電気的に接続されると共に、他端側が外装体から延出されて、固体電池の電極部を構成する。リード端子は、特に限定されず、例えば、アルミ、銅等の可撓性を有する線状の板状部材が用いられる。外装体は、正極１０、固体電解質２０、及び負極３０を含む積層体及び上記リード端子の一部を収容する。外装体としては特に限定されず、例えばラミネートフィルムからなるラミネートセル等が挙げられる。
［合材未充填領域］
合材未充填領域１２は、集電体の一部に電極合材を充填しないことで形成される。合材未充填領域１２は、ヒューズ機能を有するヒューズ機能部を有する。
合材未充填領域１２は、集電体の一部に電極合材を充填しないことで形成される。合材未充填領域１２は、ヒューズ機能を有するヒューズ機能部を有する。
（ヒューズ機能部）
ヒューズ機能部は、合材未充填領域１２の一部において、金属多孔体を構成する金属部の総断面積が合材未充填領域１２の他の部分と比較して低い箇所として形成される。上記断面は、端部方向に直交する断面である。上記端部方向とは、電子が流れる方向である、集電タブ形成部１３の延出方向である。本実施形態において、合材未充填領域１２は、ヒューズ機能部１２１を有する。図３は、本実施形態に係る正極１０の態様を示す上部断面図である。図２及び図３に示すように、ヒューズ機能部１２１は、例えば、電子が流れる方向である、集電タブ形成部１３の延出方向に対して直交する層状に形成される。
ヒューズ機能部は、合材未充填領域１２の一部において、金属多孔体を構成する金属部の総断面積が合材未充填領域１２の他の部分と比較して低い箇所として形成される。上記断面は、端部方向に直交する断面である。上記端部方向とは、電子が流れる方向である、集電タブ形成部１３の延出方向である。本実施形態において、合材未充填領域１２は、ヒューズ機能部１２１を有する。図３は、本実施形態に係る正極１０の態様を示す上部断面図である。図２及び図３に示すように、ヒューズ機能部１２１は、例えば、電子が流れる方向である、集電タブ形成部１３の延出方向に対して直交する層状に形成される。
ヒューズ機能部１２１には定格電流が設定されており、上記定格電流を超える過電流（溶断電流）がヒューズ機能部１２１を流れると、ヒューズ機能部１２１が熱により溶断する。これにより、異常が発生し、過電流がヒューズ機能部１２１に流れた場合に、ヒューズ機能部１２１が溶断し、固体電池１や外部機器が保護される。上記過電流は、固体電池１の外部から固体電池１に対して流れる外部短絡電流、又は、固体電池１の内部から外部に対して流れる内部短絡電流のいずれであってもよい。
ヒューズ機能部１２１は、本実施形態において、合材未充填領域１２の他の部分よりも、高い空孔率及び／又は細い金属素線径を有する。なお、金属素線径とは、金属多孔体を構成する線状の金属部の径の太さを意味する。これにより、上記過電流が発生した際にヒューズ機能部１２１が優先的に溶断される。従って、上記空孔率や金属素線径を調整することによって、ヒューズ機能部１２１が溶断する定格電流を、ヒューズ機能部１２１に設定できる。
ヒューズ機能部１２１は、例えば、集電体の合材充填領域１１に正極合材を充電した後、正極１０を圧延して合材未充填領域１２及び集電タブ形成部１３を形成した後に、合材未充填領域１２の一部を酸やハロゲン化物等の化学物質で腐食させることやレーザー加工で形成される。上記以外に、集電体として用いる金属多孔体を製造する際に、一部に空孔率が高い及び／又は金属素線径が細い箇所を設け、その箇所をヒューズ機能部１２１としてもよい。
ヒューズ機能部１２１の空孔の少なくとも一部には、絶縁材、補強材、及び断熱材のうち少なくともいずれかが充填されることが好ましい。これにより、空孔率が高く物理的な強度が低いヒューズ機能部１２１の強度を向上できる。このため、物理的な応力によるヒューズ機能部１２１の破断や、上記破断に伴う短絡を防止できる。また、ヒューズ機能部１２１が溶断した場合における正極１０のセル内での滑落を防止できるため、上記滑落に伴う短絡を抑制できる。
上記絶縁材としては、電気絶縁性を有し、ヒューズ機能部１２１の空隙に充填された状態で固定可能なものであれば特に限定されない。上記補強材としては、上記絶縁材としての条件を満たし、かつ所定の強度を有するものであれば特に限定されない。上記断熱材としては、上記絶縁材としての条件を満たし、かつ一定の数値以下の熱伝導率を有するものであれば特に限定されない。上記絶縁材、補強材及び断熱材としては、例えば、アルミナ等の金属酸化物や合成樹脂、又はこれらの混合物等が挙げられる。
上記合成樹脂としては、特に限定されず、例えば、熱硬化性樹脂であれば、ポリイミド系樹脂、エポキシ系樹脂、シリコーン系樹脂、ポリウレタン系樹脂等を、熱可塑性樹脂であれば、ポリオレフィン系樹脂、ポリスチレン系樹脂、フッ素系樹脂、ポリ塩化ビニル系樹脂、ポリメタクリル酸系樹脂、ポリウレタン系樹脂等を、光硬化性樹脂であれば、シリコーン系樹脂、ポリメタクリル酸系樹脂、ポリエステル系樹脂等を挙げることができる。
ヒューズ機能部１２１は、合材未充填領域１２の一部を利用して形成される。これにより、電気化学反応が起こる積層体の近くにヒューズ機能部１２１が配置されるため、異常が発生した場合に電流が遮断されるまでの時間を短くすることができ、事故リスクを低減できる。上記に加えて、ヒューズ機能部１２１を、固体電池１の内部に配置することにより、固体電池１の外部の、例えばバスバー等にヒューズを配置する必要がなくなる。従って、固体電池１の設置スペースを低減でき、結果的に固体電池１の体積エネルギー密度を向上できる。
本実施形態において、正極１０にヒューズ機能部１２１が設けられる構成について説明した。同様の構成を有するヒューズ機能部が、負極３０に対しても設けられることが好ましい。更に、複数の正極１０及び負極３０を積層させた固体電池１において、複数の正極１０及び負極３０にそれぞれヒューズ機能部が設けられることが好ましい。
以下、本発明の他の実施形態について説明する。上記第１実施形態と同様の構成については、説明を省略する場合がある。
《第２実施形態》
図４は、第２実施形態に係る正極１０ａを示す上面図である。本実施形態において、合材未充填領域１２は、ヒューズ機能部１２２を有する。
図４は、第２実施形態に係る正極１０ａを示す上面図である。本実施形態において、合材未充填領域１２は、ヒューズ機能部１２２を有する。
ヒューズ機能部１２２は、例えば、電子が流れる方向である、集電タブ形成部１３の延出方向に対して直交する断面において、他の合材未充填領域１２よりも金属多孔体の断面積が小さい領域ｎを有して形成される。図５は、図４におけるＡ－Ａ断面図を示す。図５に示すように、ヒューズ機能部１２２の領域ｎは、他の合材未充填領域１２よりも金属多孔体の断面積が小さい。
ヒューズ機能部１２２の上記構成により、ヒューズ機能部１２１と同様に、過電流が発生した際に、ヒューズ機能部１２２が優先的に溶断される。従って、ヒューズ機能部１２２の上記断面積を調整することによって、ヒューズ機能部１２２が溶断する定格電流を、ヒューズ機能部１２２に設定できる。
領域ｎの空孔の少なくとも一部には、絶縁材、補強材、及び断熱材のうち少なくともいずれかが充填されることが好ましい。また、領域ｎの周囲の領域１２３に対しても、同様に絶縁材、補強材、及び断熱材のうち少なくともいずれかが配置されることが好ましい。これにより、他の合材未充填領域１２よりも金属多孔体の断面積が小さい領域ｎを有する、ヒューズ機能部１２２の強度を向上できる。上記絶縁材、補強材、及び断熱材としては、第１実施形態と同様の構成が適用できる。
ヒューズ機能部１２２は、例えば、集電体の合材充填領域１１に正極合材を充電した後、正極１０ａを圧延して合材未充填領域１２及び集電タブ形成部１３を形成した後に、合材未充填領域１２の一部を切削することで形成される。上記以外に、集電体として用いる金属多孔体を製造する際に、一部に断面積が小さい箇所を設け、その箇所をヒューズ機能部１２２としてもよい。
以上、本発明の好ましい実施形態について説明した。本発明は上記実施形態に限定されず、適宜変更が可能である。
１ 固体電池
１０、１０ａ 正極（固体電池用電極）
１２ 合材未充填領域
１２１、１２２ ヒューズ機能部
１０、１０ａ 正極（固体電池用電極）
１２ 合材未充填領域
１２１、１２２ ヒューズ機能部
Claims (3)
- 固体電池用電極であって、
前記固体電池用電極は、金属多孔体である集電体と、前記集電体に充填される電極合材と、を有し、
前記集電体の端部には、前記電極合材が充填されていない合材未充填領域が形成され、
前記合材未充填領域の一部には、端部方向に直交する断面における金属の総断面積が、前記合材未充填領域における他の部分よりも小さい、ヒューズ機能部が設けられる、固体電池用電極。 - 前記ヒューズ機能部は、前記合材未充填領域における他の部分よりも、高い空孔率及び／又は細い金属素線径を有する、請求項１に記載の固体電池用電極。
- 前記ヒューズ機能部の少なくとも一部には、絶縁材、補強材、及び断熱材のうち少なくともいずれかが充填される、請求項１又は２に記載の固体電池用電極。
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