JP2022030030A - アンテナ用基板 - Google Patents

Abstract

【課題】誘電特性のみならず、透明性、耐候性など各種特性のバランスに優れた樹脂製のアンテナ基板を提供する。【解決手段】（メタ）アクリル系樹脂組成物を含有するアンテナ用基板。より詳細には、主鎖に環構造を有する（メタ）アクリル系樹脂を含有するアクリル系樹脂組成物を含有するアンテナ用基板。【選択図】なし

Description

（メタ）アクリル系樹脂を含有するアンテナ用基板材料を提供する。

スマートフォン、インターネット通信などの普及により、電波による高密度の情報の送受信が広く行われるようになり、５Ｇ通信等の発展により、伝送信号の高周波化への対応が必要となる。そのため、高周波帯域用のプリント回路やアンテナ用基板の絶縁基板材料として、低誘電率及び低誘電正接の特性を持つ材料が求められる。また、従来、アンテナ用基板としてガラス材料を用いることが知られているが（特許文献１）、使用用途の広がりにより、より軽量化が求められることから、ガラス材料から樹脂への置き換えが進んでいる。例えば、アンテナ用基板の材料の樹脂としては、シクロオレフィンポリマーなどが知られている（特許文献２）。

特開２０１７－５２６９７号公報 特開２０１３－２５６５９６号公報

アンテナ用基板のガラス材料代替として、シクロオレフィンポリマーなどが知られているが、アンテナ用基板としては、誘電特性だけではなく、熱膨張係数や、使用用途によっては耐候性、透明性などの各種特性が必要になる可能性があり、樹脂特性の改良の余地があった。

また、使用方法によっては、紫外線吸収性や耐屈曲性を要求されることがあり、これらはシクロオレフィンポリマーでは不十分な場合があった。

本発明者らが鋭意検討を重ねた結果、主鎖に環構造含有（メタ）アクリル系樹脂は、耐候性や透明性、耐屈曲性に優れるだけでなく、良好な誘電特性を有する材料であることを見出した。
すなわち、本発明は、誘電特性のみならず、その他の性質においてもバランスが取れたアンテナ基板に関する。
（Ｉ）（メタ）アクリル系樹脂組成物を含有するアンテナ用基板。
（ＩＩ）前記（メタ）アクリル系樹脂組成物が主鎖に環構造を有する（メタ）アクリル系樹脂を含有することを特徴とする（Ｉ）に記載のアンテナ用基板。
（ＩＩＩ）前記環構造が、下記式（１）を含有することを特徴とする（ＩＩ）に記載のアンテナ用基板。

（前記式（１）において、Ｒ^１及びＲ^２はそれぞれ独立に、水素または炭素数１～８のアルキル基を示し、Ｒ^３は水素、炭素数１～１８のアルキル基、炭素数３～１２のシクロアルキル基、または炭素数６～１０のアリール基を示す。）
（ＩＶ）前記（メタ）アクリル系樹脂組成物が、紫外線吸収剤を含有することを特徴とする（Ｉ）～（ＩＩＩ）のいずれか一項に記載のアンテナ用基板。
（Ｖ）前記（メタ）アクリル系樹脂組成物が、架橋弾性体を含有することを特徴とする（Ｉ）～（ＩＶ）のいずれか一項に記載のアンテナ用基板。

誘電特性のみならず、透明性、耐候性など各種バランスに優れた（メタ）アクリル系樹脂組成物を含有するアンテナ基板、及びアンテナ基板用材料を提供する。

本発明は、（メタ）アクリル系樹脂組成物を含有するアンテナ用基板に関する。
（ｉ）（メタ）アクリル系樹脂組成物
（メタ）アクリル系樹脂組成物は、（メタ）アクリル系樹脂と必要に応じてその他成分を含有する。（メタ）アクリル系樹脂は、主に、アクリル酸、メタクリル酸及びこれらの誘導体を重合して得られる樹脂を含有する組成物であり、本発明の効果を損なわない限り特には限定されず、公知の（メタ）アクリル系樹脂を用いることができる。例えば、（メタ）アクリル酸エステルを主成分として含有する単量体組成物を重合することにより製造することができる。

（メタ）アクリル酸エステルとしては、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸ｎ－プロピル、（メタ）アクリル酸ｎーブチル、（メタ）アクリル酸イソブチルなどがあげられる。これらは、１種のみ用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。

（ｉｉ）主鎖に環構造を有する（メタ）アクリル系樹脂
（メタ）アクリル系樹脂は、前述した（メタ）アクリル系樹脂であれば特に制限されないが、耐熱性の観点から主鎖に環構造を有する（メタ）アクリル系樹脂組であることがより好ましい。
環構造としては、ラクトン環構造、無水マレイン酸構造、無水グルタル酸構造、マレイミド構造、下記式（１）で表されるグルタルイミド構造などがあげられる。

（前記式（１）において、Ｒ^１及びＲ^２はそれぞれ独立に、水素または炭素数１～８のアルキル基を示し、Ｒ^３は水素、炭素数１～１８のアルキル基、炭素数３～１２のシクロアルキル基、または炭素数６～１０のアリール基を示す。）

（メタ）アクリル系樹脂の主鎖に環構造を導入する方法としては、公知の方法が挙げられる。
ラクトン環構造を有する（メタ）アクリル系樹脂としては特開２００４－１６８８８２号、特開２００６－１７１４６４号などの各公報に記載のものが挙げられ、マレイミド構造を有する（メタ）アクリル系樹脂としては特開２００７－３１５３７号に示されるようなＮ－置換マレイミド単位を有する（メタ）アクリル系樹脂が例示され、グルタル酸無水物構造含有（メタ）アクリル系樹脂としては特開２００４－７０２９６号、特開２００４－３０７８３４号、特開２００８－７４９１８号、国際公開第２００７／２６６５９号等に記載のものが例示される。

主鎖に環構造を有する（メタ）アクリル系樹脂のガラス転移温度は特に限定されるものではないが、１１０℃以上であることが好ましく、１１５℃以上であることがより好ましく、１２０℃以上であることが特に好ましい。この範囲を下回ると、成形体にした場合の耐熱性が劣るため、高温時の物性変化が大きくなり、適用範囲が狭くなる場合がある。
主鎖に環構造を有する（メタ）アクリル系樹脂中の環構造の含有量は特に制限されないが、耐熱性、物性のバランスを考えると２重量％以上であれば特に制限されないが、２．５重量％以上がさらに好ましい。上限は、成形が可能であれば特に制限されず、物性とのバランスで適宜選択することができるが、７０重量％以下が好ましく、５０重量％以下がさらに好ましく、３０重量％以下が特に好ましい。

主鎖に環構造を有する（メタ）アクリル系樹脂としては、吸水性等のバランスから、グルタルイミド構造を有する（メタ）アクリル系樹脂がより好ましい。

（ｉｉｉ）前記式（１）の主鎖に環構造を含有する（メタ）アクリル系樹脂
前記式（１）の主鎖に環構造を有する（メタ）アクリル系樹脂について説明する。前記式（１）を含有する（メタ）アクリル系樹脂は、本明細書において、グルタルイミド樹脂ともいう。

本発明のグルタルイミド樹脂は、主鎖に環構造を有する（メタ）アクリル系樹脂であり、前記式（１）で表されるグルタルイミド単位と（メタ）アクリル酸メチル単量体単位とを含有する。

前記式（１）において、Ｒ^１及びＲ^２はそれぞれ独立に、水素または炭素数１～８のアルキル基を示し、Ｒ^３は水素、炭素数１～１８のアルキル基、炭素数３～１２のシクロアルキル基、または炭素数６～１０のアリール基を示す。

Ｒ^１としてはメチル基、Ｒ^２としては水素が好ましい。Ｒ^３としては水素、メチル基、フェニル基またはシクロヘキシル基が好ましく、メチル基が特に好ましい。

（イミド化率）
イミド化率は、グルタルイミド樹脂中のグルタルイミド基の割合を示し、大きい程、分子中にグルタルイミド基が多いことを示す。

本発明に係るイミド化率（Ｉ％）は、例えば以下の方法で測定できる値である。¹Ｈ－ＮＭＲ ＢＲＵＫＥＲ ＡｖａｎｃｅＩＩＩ（４００ＭＨｚ）を用いて、樹脂の¹Ｈ－ＮＭＲ測定を行う。３．５～３．８ｐｐｍ付近のメタクリル酸メチルのＯ－ＣＨ₃プロトン由来のピークの面積Ａと、３．０～３．３ｐｐｍ付近のグルタルイミドのＮ－ＣＨ₃プロトン由来のピークの面積Ｂより、次式で求める。
Ｉ％＝Ｂ／（Ａ＋Ｂ）×１００

本発明に係るグルタルイミド樹脂中のイミド化率は、要求特性に応じて適宜変更することが可能であるが、取り扱いの容易さから、２．０％以上であれば特に制限されないが、２．５％以上がさらに好ましい。上限は、成形が可能であれば特に制限されず、物性とのバランスで適宜選択することができるが、５０％以下が好ましく、３０％以下がさらに好ましいく、１０％以下が特に好ましい。グルタルイミド樹脂おいては、イミド化率の値を環構造の値と読み替えることができる。

（酸価）
本発明のグルタルイミド樹脂の酸価は、グルタルイミド樹脂中でのカルボン酸単位および酸無水物単位の含有量を表す。酸価は、例えば国際公開第２００５／０５４３１１号に記載の滴定法などにより算出することが可能である。本発明に係る樹脂組成物の酸価は０．１０～０．６０ｍｍｏｌ／ｇであり、０．１５～０．５０ｍｍｏｌ／ｇであることがより好ましい。酸価が上記範囲内であれば、耐熱性、機械物性、成形加工性のバランスに優れたグルタルイミド樹脂を得ることができる。

上述の通り、特に酸成分の中でもカルボン酸の含有量は成形加工性の点から、０．２５ｍｍｏｌ／ｇ以下が好ましく、さらには０．２０ｍｍｏｌ／ｇ以下が好ましい。
カルボン酸量の測定方法は、国際公開第２００５／０５４３１１号に記載の滴定法の溶媒をメタノールからジメチルスルホキシドに変えた酸価（ＤＭＳＯ酸価）を用いることにより算出できる。具体的には
（カルボン酸量）＝２×（酸価）－（ＤＭＳＯ酸価）

である。メタノールを用いた滴定では酸無水物を１分子をカウントするのに対して、ジメチルスルホキシドを用いた滴定では酸無水物を２分子としてカウントするため、上記式が適用できる。

（アクリル酸エステル単位）
本発明のグルタルイミド樹脂に含まれるアクリル酸エステル単位は熱安定性の観点から、１重量％未満であることが好ましく。０．５重量％未満であることがさらに好ましく、０．３重量％未満であることが特に好ましい。下限は特に限定されず、少なければ少ない方が好ましく、含有されていないことがより好ましい。

また本発明のグルタルイミド単位とメタクリル酸メチル単位を含有するグルタルイミド樹脂を製造する際に、例えば特開２００８－２５５１７５号のように、モノマー種やモノマー比を調整し重合した原料樹脂を加熱環化させる場合は、モノマー仕込み時のメタクリル酸メチルとアクリル酸メチルの重量比で代用してもよい。言うまでもなくアクリル酸メチルを使用しない場合はグルタルイミド樹脂中のアクリル酸メチル量は０％となる。
上記グルタルイミド樹脂には、必要に応じ、グルタルイミド単位、メタクリル酸メチル単位、カルボン酸もしくはカルボン酸無水物単位、アクリル酸エステル単位以外のその他の単位がさらに共重合されていてもよい。

その他の単位としては、スチレンなどの芳香族ビニル単量体単位、アクリロニトリルやメタクリロニトリル等のニトリル系単量体単位、マレイミド、Ｎ－メチルマレイミド、Ｎ－フェニルマレイミド、Ｎ－シクロヘキシルマレイミド等のマレイミド系単量体を共重合してなる構成単位を挙げることができる。
これらのその他の単位は、上記グルタルイミド樹脂中に、直接共重合していてもよいし、グラフト共重合していてもよい。

上記グルタルイミド樹脂の重量平均分子量は特に限定されるものではないが、１×１０⁴～５×１０⁵であることが好ましく、５×１０⁴～３×１０⁵であることがさらに好ましい。上記範囲内であれば、成形加工性が低下したり、フィルム加工時の機械的強度が不足したりすることがない。

上記グルタルイミド樹脂のガラス転移温度は特に限定されるものではないが、１１０℃以上であることが好ましく、１１５℃以上であることがより好ましく、１２０℃以上であることが特に好ましい。この範囲を下回ると、成形体やフィルムにした場合の耐熱性が劣るため、高温時の物性変化が大きくなり、適用範囲が狭くなる。

（ｉｖ）前記式（１）の主鎖に環構造を含有する（メタ）アクリル系樹脂の製造方法
上記グルタルイミド樹脂の製造方法について説明する

（ポリメタクリル酸メチル樹脂）
まず、メタクリル酸メチルを重合させることにより、ポリメタクリル酸メチル樹脂を製造する。
この工程において、メタクリル酸メチル以外にも、例えば、アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸ブチル、（メタ）アクリル酸イソブチル、（メタ）アクリル酸ｔ－ブチル、（メタ）アクリル酸ベンジル、（メタ）アクリル酸シクロヘキシルなども併用しても良いが、これらを併用する場合はアクリル酸エステル単位が１重量％未満であることが好ましく、アクリル酸メチル単位が０．５重量％未満であることがより好ましく、０．３重量％未満であることがさらに好ましい。

また上記モノマー以外にも、スチレン、メチルスチレン等の芳香族単量体、アクリロニトリルやメタクリロニトリル等のニトリル系単量体、マレイミド、Ｎ－メチルマレイミド、Ｎ－フェニルマレイミド、Ｎ－シクロヘキシルマレイミド等のマレイミド系単量体を共重合することも可能である。

上記ポリメタクリル酸メチル樹脂の構造は、特に限定されるものではなく、リニアー（線状）ポリマー、ブロックポリマー、コアシェルポリマー、分岐ポリマー、ラダーポリマー、および架橋ポリマー等のいずれであってもよい。 ブロックポリマーの場合、Ａ－Ｂ型、Ａ－Ｂ－Ｃ型、Ａ－Ｂ－Ａ型、およびこれら以外のタイプのブロックポリマーのいずれであってもよい。コアシェルポリマーの場合、ただ一層のコアおよびただ一層のシェルのみからなるものであってもよいし、それぞれが多層からなるものであってもよい。
ポリメタクリル酸メチル樹脂の製造方法としては特に限定されず、公知の乳化重合法、乳化－懸濁重合法、懸濁重合法、塊状重合法、溶液重合法などが適用可能であるが、光学分野に用いる場合、不純物が少ないとの観点から、塊状重合法、溶液重合法が特に好ましい。例えば、特開昭５６－８４０４号、特公平６－８６４９２号、特公平７－３７４８２号、あるいは特公昭５２－３２６６５号などに記載の方法に準じて製造できる。

（イミド化工程）
本発明の製造方法は、上記ポリメタクリル酸メチル樹脂を加熱溶融して、イミド化剤で処理する工程（イミド化工程）を含む。これによりグルタルイミド樹脂が製造できる。

上記イミド化剤は、上記一般式（１）で表されるグルタルイミド単位を生成できるものであれば特に制限されず、国際公開第２００５／０５４３１１号に記載のもの等が挙げられる。具体的には、例えば、アンモニア、メチルアミン、エチルアミン、ｎ－プロピルアミン、ｉ－プロピルアミン、ｎ－ブチルアミン、ｉ－ブチルアミン、ｔｅｒｔ－ブチルアミン、ｎ－ヘキシルアミン等の脂肪族炭化水素基含有アミン、アニリン、ベンジルアミン、トルイジン、トリクロロアニリン等の芳香族炭化水素基含有アミン、シクロヘキシルアミン等などの脂環式炭化水素基含有アミンを挙げることができる。

また、尿素、１，３－ジメチル尿素、１，３－ジエチル尿素、１，３－ジプロピル尿素のように、加熱により、上記例示したアミンを発生する尿素系化合物を用いることもできる。

上記例示したイミド化剤のうち、コスト、物性の面からメチルアミン、アンモニア、シクロヘキシルアミンまたはアニリンを用いることが好ましく、メチルアミンを用いることが特に好ましい。

また、常温にてガス状のメチルアミンなどは、メタノールなどのアルコール類に溶解させた状態で使用してもよい。

このイミド化の工程において、上記イミド化剤の添加割合を調整することにより、得られるグルタルイミド樹脂におけるグルタルイミド単位および（メタ）アクリル酸エステル単位の割合を調整することができる。

また、イミド化の程度を調整することにより、得られるグルタルイミド樹脂の物性や、本発明にかかる（メタ）アクリル系樹脂を成形してなる光学用フィルムの光学特性等を調整することができる。

イミド化剤は要求される特性に応じて適宜調整することが可能であるが、例えば、ポリメタクリル酸メチル樹脂１００重量部に対して０．５重量部以上であれば、要求される特性に応じて適宜調整することが可能であり、５重量部以上がさらに好ましい。０．５重量部未満であると、得られる（メタ）アクリル系樹脂組成物の耐熱性が低下する場合がある。上限は、成形性及び物性との関係で適宜選択することが可能であるが、ハンドリングの容易さから３０重量部以下が好ましく、２０重量部以下がさらに好ましい。
なお、このイミド化の工程においては、上記イミド化剤に加えて、必要に応じて、閉環促進剤（触媒）を添加してもよい。

加熱溶融し、イミド化剤と処理する方法は、特に限定されなく、従来公知のあらゆる方法を用いることができる。例えば、押出機や、バッチ式反応槽（圧力容器）等を用いる方法により、上記ポリメタクリル酸メチル樹脂をイミド化することができる。
押出機を用いて加熱溶融し、イミド化剤と処理する場合、用いる押出機は特に限定されるものではなく、各種押出機を用いることができる。具体的には、例えば、単軸押出機、二軸押出機または多軸押出機等を用いることができる。

中でも、二軸押出機を用いることが好ましい。二軸押出機によれば、ポリメタクリル酸メチル樹脂に対するイミド化剤（閉環促進剤を用いる場合は、イミド化剤と閉環促進剤）の混合を促進することができる。

二軸押出機としては、非噛合い型同方向回転式、噛合い型同方向回転式、非噛合い型異方向回転式、および噛合い型異方向回転式等を挙げることができる。中でも、噛合い型同方向回転式を用いることが好ましい。噛合い型同方向回転式の二軸押出機は、高速回転可能であるため、原料ポリマーに対するイミド化剤（閉環促進剤を用いる場合は、イミド化剤と閉環促進剤）の混合を、より一層促進することができる。
上記例示した押出機は単独で用いてもよいし、複数を直列につないで用いてもよい。例えば、特開２００８－２７３１４０号に記載のタンデム型反応押出機を用いることができる。

押出機中でイミド化を行う場合は、例えば、ポリメタクリル酸メチル樹脂を押出機の原料投入部から投入し、該樹脂を溶融させ、シリンダ内を充満させた後、添加ポンプを用いてイミド化剤を押出機中に注入することにより、押出機中でイミド化反応を進行させることができる。

この場合、押出機中での反応ゾーンの温度（樹脂温度）を１８０℃～２７０℃にて行うことが好ましく、さらに２００～２５０℃にて行うことがより好ましい。反応ゾーンの温度（樹脂温度）が１８０℃未満では、イミド化反応がほとんど進行せず、耐熱性が低下する傾向にある。反応ゾーン温度が２７０℃を超えると、樹脂の分解が著しくなることから、得られるイミド化樹脂から形成しうるフィルムの耐屈曲性が低下する傾向がある。ここで、押出機中での反応ゾーンとは、押出機のシリンダにおいて、イミド化剤の注入位置から樹脂吐出口（ダイス部）までの間の領域をいう。

押出機の反応ゾーン内での反応時間を長くすることにより、イミド化をより進行させることができる。押出機の反応ゾーン内の反応時間は１０秒より長くするのが好ましく、さらには３０秒より長くするのがより好ましい。１０秒以下の反応時間ではイミド化がほとんど進行しない可能性がある。

押出機での樹脂圧力は、大気圧～５０ＭＰａの範囲内とすることが好ましく、さらには１ＭＰａ～３０ＭＰａの範囲内が好ましい。１ＭＰａ未満ではイミド化剤の溶解性が低く、反応の進行が抑えられる傾向がある。また、５０ＭＰａ以上では通常の押出機の機械耐圧の限界を越えてしまい、特殊な装置が必要となりコスト的に好ましくない。

また、押出機を使用する場合は、未反応のイミド化剤や副生物を除去するために、大気圧以下に減圧可能なベント孔を装着することが好ましい。このような構成によれば、未反応のイミド化剤、もしくはメタノール等の副生物やモノマー類を除去することができる。
また、上記グルタルイミド樹脂の製造には、押出機に代えて、例えば住友重機械（株）製のバイボラックのような横型二軸反応装置やスーパーブレンドのような竪型二軸攪拌槽などの高粘度対応の反応装置も好適に用いることができる。

上記グルタルイミド樹脂を、バッチ式反応槽（圧力容器）を用いて製造する場合、そのバッチ式反応槽（圧力容器）の構造は特に限定されるものでない。

具体的には、ポリメタクリル酸メチル樹脂を加熱により溶融させ、攪拌することができ、イミド化剤（閉環促進剤を用いる場合は、イミド化剤と閉環促進剤）を添加することができる構造を有していればよいが、攪拌効率が良好な構造を有するものであることが好ましい。

このようなバッチ式反応槽（圧力容器）によれば、反応の進行によりポリマー粘度が上昇し、撹拌が不十分となることを防止することができる。このような構造を有するバッチ式反応槽（圧力容器）としては、例えば、住友重機械（株）製の攪拌槽マックスブレンド等を挙げることができる。

イミド化方法の具体例としては、例えば、特開２００８－２７３１４０号、特開２００８－２７４１８７号に記載の方法など公知の方法をあげることができる。

（エステル化工程）
本発明の製造方法では、上記イミド化工程に加え、エステル化剤で処理する工程を含むことができる。このエステル化工程によって、イミド化工程で得られたイミド化樹脂の酸価を所望の範囲内に調整することができる。 エステル化剤としては、例えば、ジメチルカーボネート、２，２－ジメトキシプロパン、ジメチルスルホキシド、トリエチルオルトホルメート、トリメチルオルトアセテート、トリメチルオルトホルメート、ジフェニルカーボネート、ジメチルサルフェート、メチルトルエンスルホネート、メチルトリフルオロメチルスルホネート、メチルアセテート、メタノール、エタノール、メチルイソシアネート、ｐ－クロロフェニルイソシアネート、ジメチルカルボジイミド、ジメチル－ｔ－ブチルシリルクロライド、イソプロペニルアセテート、ジメチルウレア、テトラメチルアンモニウムハイドロオキサイド、ジメチルジエトキシシラン、テトラ－Ｎ－ブトキシシラン、ジメチル（トリメチルシラン）フォスファイト、トリメチルフォスファイト、トリメチルフォスフェート、トリクレジルフォスフェート、ジアゾメタン、エチレンオキサイド、プロピレンオキサイド、シクロヘキセンオキサイド、２－エチルヘキシルグリシジルエーテル、フェニルグリシジルエーテル、ベンジルグリシジルエーテルなどが挙げられる。これらの中でも、コスト、反応性などの観点から、ジメチルカーボネート、トリメチルオルトアセテートが好ましく、コストの観点からジメチルカーボネートが好ましい。
このイミド化の工程において、エステル化剤はポリメタクリル酸メチル樹脂１００重量部に対して０～１２重量部であることが好ましく、０～８重量部であることがより好ましい。

エステル化剤が上記範囲内であれば酸価を適切な範囲に調整できる。一方上記範囲を外れると未反応のエステル化剤が樹脂中に残存する可能性があり、当該樹脂を使って成型を行った際、発泡や臭気発生の原因となることがある。

上記エステル化剤に加え、触媒を併用することもできる。触媒の種類は特に限定されるものではないが、例えば、トリメチルアミン、トリエチルアミン、トリブチルアミン等の脂肪族３級アミンが挙げられる。これらの中でもコスト、反応性などの観点からトリエチルアミンが好ましい。

このエステル化工程では、エステル化剤によって処理することなく、加熱処理等のみを行うこともできる。加熱処理（押出機内での溶融樹脂の混練／分散）のみを行った場合、イミド化工程にて副生した、グルタルイミド樹脂中のカルボン酸同士の脱水反応および／またはカルボン酸とアルキルエステル基の脱アルコール反応、等によりカルボン酸の一部または全部を酸無水物基とすることができる。このとき、閉環促進剤（触媒）を使用することも可能である。
エステル化剤によって処理する場合であっても、加熱処理による酸無水物基化が進行させることも可能である。

（脱揮工程、フィルトレーション工程）
イミド化工程およびエステル化工程を経たグルタルイミド樹脂中には、未反応のイミド化剤や、未反応のエステル化剤、反応により副生した揮発成分および樹脂分解物等を含んでいるため、大気圧以下に減圧可能なベント口を装着することが可能である。
また、グルタルイミド樹脂中の異物低減を目的として、押出機の最後にフィルターを設置することも可能である。フィルターの前にはグルタルイミド樹脂を昇圧するためにギアポンプを設置した方が好ましい。フィルターの種類としては、溶融ポリマーからの異物除去が可能なステンレス製のリーフディスクフィルターを使用するのが好ましく、フィルターエレメントとしてはファイバータイプ、パウダータイプ、あるいはそれらの複合タイプを使用するのが好ましい。

（ｖ）（メタ）アクリル系樹脂組成物に含まれるその他成分
前述の（メタ）アクリル系樹脂組成物は、（メタ）アクリル系樹脂の機械的強度を向上させるために架橋弾性体を含んでもよい。架橋弾性体は、公知の懸濁重合、分散重合、乳化重合、溶液重合、塊状重合等の重合方法によって製造できる。特に以下に記載するようなコアシェル型構造を有する架橋弾性体を製造するには、懸濁重合、分散重合、乳化重合等の重合方法を用いることが好ましい。

架橋弾性体としては、ゴム状重合体からなるコア層とガラス状重合体（硬質重合体）からなるシェル層とを有するコアシェル型弾性体が好ましい。さらにゴム状重合体からなるコア層は、最内層あるいは中間層としてガラス状重合体からなる層を一層以上有していても良い。

コア層を構成するゴム状重合体のガラス転移温度Ｔｇは２０℃以下が好ましく、－６０～２０℃がより好ましく、－６０～１０℃がさらに好ましい。コア層を構成するゴム状重合体のＴｇが２０℃を超えると、（メタ）アクリル系樹脂の機械的強度の向上が十分ではないおそれがある。シェル層を構成するガラス状重合体（硬質重合体）のＴｇは、５０℃以上が好ましく、５０～１４０℃がより好ましく、６０～１３０℃がさらに好ましい。シェル層を構成するガラス状重合体のＴｇが５０℃より低いと、（メタ）アクリル系樹脂の耐熱性が低下するおそれがある。

本願において、「ゴム状重合体」および「ガラス状重合体」の重合体のガラス転移温度は、ポリマーハンドブック［Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｈａｎｄ Ｂｏｏｋ（Ｊ． Ｂｒａｎｄｒｕｐ， Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ１９８９）］に記載されている値を使用してＦｏｘの式を用いて算出した値を用いることとする（例えば、ポリメチルメタクリレートは１０５℃であり、ポリブチルアクリレートは－５４℃である）。

上記コアシェル型弾性体におけるコア層の含有割合は、好ましくは３０～９５重量％、より好ましくは５０～９０重量％である。コア層におけるガラス状重合体層の割合は、コア層の総量１００重量％に対して０～６０％、好ましくは０～４５％、より好ましくは１０～４０％である。上記コアシェル型弾性体中におけるシェル層の含有割合は、好ましくは５～７０重量％、より好ましくは１０～５０重量％である。

上記コアシェル型弾性体には、本発明の効果を損なわない範囲で、任意の適切なその他の成分を含んでいても良い。

上記コア層を構成するゴム状重合体を形成する重合性モノマーとしては、任意の適切な重合性モノマーを使用してもよい。

上記ゴム状重合体を形成する重合性モノマーは、アルキル（メタ）アクリレートを含むことが好ましい。上記ゴム状重合体を形成する重合性モノマー１００重量％中、アルキル（メタ）アクリレートは５０重量％以上含まれることが好ましく、５０～９９．９重量％含まれることがより好ましく、６０～９９．９重量％含まれることがさらに好ましい。

上記アルキル（メタ）アクリレートとしては、例えば、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、イソノニル（メタ）アクリレート、ラウロイル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート等、アルキル基の炭素数が２～２０のアルキル（メタ）アクリレートを挙げることができる。これらのアルキル基は、脂環式あるいは芳香族の環状置換基、分岐構造、あるいは官能基を有していても良い。これらのなかでも、ブチル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、イソノニル（メタ）アクリレート、ベンジル（メタ）アクリレート、フェノキシエチル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート等が好ましく、ブチルアクリレート、２－エチルヘキシルアクリレート、イソノニルアクリレートがより好ましい。これらは１種のみ用いても良いし、２種以上を併用しても良い。

上記ゴム状重合体を形成する重合性モノマーは、分子内に２個以上のビニル基を有する多官能性モノマーを含むことが好ましい。上記ゴム状重合体を形成する重合性モノマー中、分子内に２個以上のビニル基を有する多官能性モノマーは０．０１～２０重量％含まれることが好ましく、０．１～２０重量％含まれることがより好ましく、０．１～１０重量％含まれることがさらに好ましく、０．２～５重量％含まれることが特に好ましい。

上記分子内に２個以上のビニル基を有する多官能性モノマーとしては、例えば、ジビニルベンゼン等の芳香族ジビニルモノマー、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ブチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、オリゴエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパンジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート等のアルカンポリオールポリ（メタ）アクリレート等や、ウレタンジ（メタ）アクリレート、エポキシジ（メタ）アクリレート、トリアリルイソシアヌレート等を挙げることができる。また、異なる反応性のビニル基を有する多官能性モノマーとして、例えば、アリル（メタ）アクリレート、ジアリルマレエート、ジアリルフマレート、ジアリルイタコネート等を挙げることができる。これらのなかでも、エチレングリコールジメタクリレート、ブチレングリコールジアクリレート、アリルメタクリレートが好ましい。これらは１種のみ用いても良いし、２種以上を併用しても良い。

上記ゴム状重合体を形成する重合性モノマーには、上記アルキル（メタ）アクリレートおよび分子内に２個以上のビニル基を有する多官能性モノマーと共重合可能な他の重合性モノマーを含んでも良い。上記ゴム状重合体を形成する重合性モノマー中、他の重合性モノマーは０～４９．９重量％含まれることが好ましく、０～３９．９重量％含まれることがより好ましい。

上記他の重合性モノマーとしては、例えば、スチレン、ビニルトルエン、α－メチルスチレン等の芳香族ビニル、芳香族ビニリデン、アクリロニトリル、メタクリロニトリル等のシアン化ビニル、シアン化ビニリデン、メチルメタクリレート、ウレタンアクリレート、ウレタンメタクリレート等を挙げることができる。また、他の重合性モノマーとしては、エポキシ基、カルボキシル基、水酸基、アミノ基等の官能基を有するモノマーでもよい。具体的には、エポキシ基を有するモノマーとして、例えば、グリシジルメタクリレート等を挙げることができ、カルボキシル基を有するモノマーとして、例えば、メタクリル酸、アクリル酸、マレイン酸、イタコン酸等を挙げることができ、水酸基を有するモノマーとして、例えば、２－ヒドロキシエチルメタクリレート、２－ヒドロキシエチルアクリレート等を挙げることができ、アミノ基を有するモノマーとして、例えば、ジエチルアミノエチルメタクリレート、ジエチルアミノエチルアクリレート等を挙げることができる。これらは１種のみ用いても良いし、２種以上を併用しても良い。

また、上記ゴム状重合体を形成する重合性モノマーは、連鎖移動剤を少量併用しても良い。このような連鎖移動剤としては、広く公知のものが使用可能であるが、オクチルメルカプタン、ドデシルメルカプタン、ｔ－ドデシルメルカプタン等のアルキルメルカプタン、チオグリコール酸誘導体などが例示できる。

上記シェル層および、コア層中のガラス状重合体層を構成するガラス状重合体を形成する重合性モノマーとしては、任意の適切な重合性モノマーを使用してもよい。

上記ガラス状重合体を形成する重合性モノマーとしては、アルキル（メタ）アクリレートおよび芳香族ビニルモノマーから選ばれる少なくとも１種のモノマーを含むことが好ましい。上記ガラス状重合体を形成する重合性モノマー１００重量％中、アルキル（メタ）アクリレートおよび芳香族ビニルモノマーから選ばれる少なくとも１種が５０～１００重量％含まれることが好ましく、６０～１００重量％含まれることがより好ましい。

上記アルキル（メタ）アクリレートとしては、アルキル基の炭素数が１～８のものが好ましい。また、これらのアルキル基は、脂環式あるいは芳香族の環状置換基、分岐構造、あるいは官能基を有していても良い。このようなアルキル（メタ）アクリレートとしては、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ベンジル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、２エチルヘキシル（メタ）アクリレート等が挙げられる。これらの中では特にメチルメタクリレートが好ましい。これらは１種のみ用いても良いし、２種以上を併用しても良い。

上記芳香族ビニルモノマーとしては、例えば、スチレン、ビニルトルエン、α－メチルスチレン等を挙げることができ、これらのなかでも、スチレンが好ましい。これらは１種のみ用いても良いし、２種以上を併用しても良い。

上記ガラス状重合体を形成する重合性モノマーは、分子内に２個以上のビニル基を有する多官能性モノマーを含んでいても良い。上記ガラス状重合体を形成する重合性モノマー１００重量％中、分子内に２個以上のビニル基を有する多官能性モノマーは０～１０重量％含まれることが好ましく、０～８重量％含まれることがより好ましく、０～５重量％含まれることがさらに好ましい。

上記分子内に２個以上のビニル基を有する多官能性モノマーの具体例としては、前述したものと同様のものを挙げることができる。

上記ガラス状重合体を形成する重合性モノマーは、上記アルキル（メタ）アクリレートおよび分子内に２個以上のビニル基を有する多官能性モノマーと共重合可能な他の重合性モノマーを含んでいても良い。上記ガラス状重合体を形成する重合性モノマー１００重量％中、他の重合性モノマーは０～５０重量％含まれることが好ましく、０～４０重量％含まれることがより好ましい。

上記他の重合性モノマーとしては、例えば、アクリロニトリル、メタクリロニトリル等のシアン化ビニル、シアン化ビニリデン、前述したもの以外のアルキル（メタ）アクリレート、ウレタンアクリレート、ウレタンメタクリレート等を挙げることができる。また、エポキシ基、カルボキシル基、水酸基、アミノ基等の官能基を有するものでもよい。エポキシ基を有するモノマーとしては、例えば、グリシジルメタクリレート等を挙げることができ、カルボキシル基を有するモノマーとしては、例えば、メタクリル酸、アクリル酸、マレイン酸、イタコン酸等を挙げることができ、水酸基を有するモノマーとしては、例えば、２－ヒドロキシメタクリレート、２－ヒドロキシアクリレート等を挙げることができ、アミノ基を有するモノマーとしては、例えば、ジエチルアミノエチルメタクリレート、ジエチルアミノエチルアクリレート等を挙げることができる。これらは１種のみ用いても良いし、２種以上を併用しても良い。

更に、上記ガラス状重合体を形成する重合性モノマーは、ゴム状重合体層に使用するものと同様の、公知の連鎖移動剤を少量併用する事も好ましい。

本発明におけるコアシェル型弾性体の製造方法としては、コアシェル型の粒子を製造し得る任意の適切な方法を採用することができる。

例えば、コア層を構成するゴム状重合体を形成する重合性モノマーを懸濁または乳化重合させて、ゴム状重合体粒子を含む懸濁または乳化分散液を製造し、続いて、該懸濁液または乳化分散液にシェル層を構成するガラス状重合体を形成する重合性モノマーを加えてラジカル重合させ、ゴム状重合体粒子の表面をガラス状重合体が被覆してなる多層構造を有するコアシェル型弾性体を得る方法が挙げられる。ここで、ゴム状重合体を形成する重合性モノマー、および、ガラス状重合体を形成する重合性モノマーは、一段で重合しても良いし、組成比を変更して２段以上で重合してもよい。

上記コアシェル型弾性体の好ましい構造としては、例えば、（ａ）軟質でゴム状のコア層および、硬質でガラス状のシェル層を有し、上記コア層が（メタ）アクリル系架橋弾性重合体層を有するもの、（ｂ）上記ゴム状のコア層が、その内部にガラス状の層を一層以上有する多層構造を有し、更にコア層の外側にガラス状のシェル層を有するものなどが挙げられる。各層のモノマー種を適宜選択することによって、（メタ）アクリル系樹脂の諸物性を任意に制御することができる。軟質でゴム状の層は、重合体のガラス転移温度が２０℃未満、好ましくは０℃未満であることが好ましく、硬質でガラス状の層は、重合体のガラス転移温度が０℃以上、好ましくは２０℃以上であることが好ましい。

コアシェル型弾性体の更に好ましい構造の具体例としては、例えば、（Ａ）上記コアシェル型弾性体のシェル層がアルキルアクリレートを３重量％以上、より好ましくは１０重量％以上、更に好ましくは１５重量％以上含む非架橋のメタクリル樹脂であるもの、（Ｂ）上記コアシェル型弾性体のシェル層がアルキルアクリレートの含有量の異なる２段以上の多層からなり、トータルでアルキルアクリレートを１０重量％以上、より好ましくは１５重量％以上含む非架橋のメタクリル樹脂であるもの、（Ｃ）上記コアシェル型弾性体のコア層が、アルキルメタクリレート、多官能性モノマー、アルキルメルカプタン、適宜その他モノマーの混合物を重合したガラス状重合体層の存在下に、アクリルアクリレート、多官能性モノマー、アルキルメルカプタン、適宜その他のモノマーの混合物を重合したゴム状重合体層を形成した多層構造を有するもの、（Ｄ）上記コアシェル型弾性体のコア層が、有機過酸化物をレドックス型重合開始剤として使用して重合したガラス状重合体層の存在下に、過酸（過硫酸、過リン酸塩等）を熱分解型開始剤として使用して重合したゴム状重合体層を形成した多層構造を有するもの、等が例示される。このような好ましいコアシェル型弾性体の構造上の設計要素は、一つだけを有しても良いし、二つ以上の複数の設計要素を併用しても良い。このような構造を有することにより、本発明の（メタ）アクリル系樹脂中でコアシェル型弾性体が良好に分散しやすくなり、フィルムを形成した際に未分散や凝集による欠陥が少なく、また、強度、靭性、耐熱性、透明性、外観に優れ、さらに温度変化や応力による白化が抑制され、品質の優れたフィルムを得ることが出来る。

本発明におけるコアシェル型弾性体を乳化重合、懸濁重合等により製造する場合には、公知の重合開始剤を用いることができる。特に好ましい重合開始剤としては、過硫酸カリウム、過硫酸アンモニウム、過硫酸アンモニウム等の過硫酸塩、過リン酸ナトリウム等の過リン酸塩、２，２－アゾビスイソブチロニトリル等の有機アゾ化合物、クメンハイドロパーオキサイド、ターシャリーブチルハイドロパーオキサイド、１，１－ジメチル－２－ヒドロキシエチルハイドロパーオキサイド等のハイドロパーオキサイド化合物、ターシャリーブチルイソプロピルオキシカーボネート、ターシャリーブチルパーオキシブチレート等のパーエステル類、ベンゾイルパーオキサイド、ジブチルパーオキサイド、ラウリルパーオキサイド等の有機パーオキサイド化合物などが挙げられる。これらは熱分解型重合開始剤として使用してもよく、硫酸第一鉄などの触媒及びアスコルビン酸、ソジウムホルムアルデヒドスルホキシレート等の水溶性還元剤の存在下にレドックス型重合開始剤として使用しても良く、重合するべき単量体組成、層構造、重合温度条件等に応じて適宜選定すれば良い。

本発明におけるコアシェル型弾性体を乳化重合により製造する場合には、公知の乳化剤を用いて通常の乳化重合により製造することができる。公知の乳化剤としては、例えばアルキルスルフォン酸ナトリウム、アルキルベンゼンスルフォン酸ナトリウム、ジオクチルスルフォコハク酸ナトリウム、ラウリル硫酸ナトリウム、脂肪酸ナトリウム、ポリオキシエチレンラウリルエーテルリン酸ナトリウムなどのリン酸エステル塩等の陰イオン性界面活性剤や、アルキルフェノール類、脂肪族アルコール類とプロピレンオキサイド、エチレンオキサイドとの反応生成物等の非イオン性界面活性剤等が示される。これらの界面活性剤は単独で用いてもよく、２種以上併用してもよい。更に要すれば、アルキルアミン塩等の陽イオン性界面活性剤を使用してもよい。このうち、得られたコアシェル型弾性体の熱安定性を向上させる観点から、特にはポリオキシエチレンラウリルエーテルリン酸ナトリウムなどのリン酸エステル塩（アルカリ金属、又はアルカリ土類金属）を用いて重合することが好ましい。乳化重合により得られるコアシェル型弾性体ラテックスは、噴霧乾燥、あるいは一般的に知られるように、ラテックスに凝固剤として電解質あるいは有機溶剤等を添加することでポリマー分を凝固し、適宜加熱・洗浄・水相の分離等の操作を実施してポリマー分の乾燥を行ない、塊状あるいは粉末状のコアシェル型弾性体が得られる。凝固剤としては、水溶性電解質や有機溶剤等、公知のものが使用できるが、得られた共重合体の成形時の熱安定性を向上させる観点や生産性の面からは、塩化マグネシウムあるいは硫酸マグネシウム等のマグネシウム塩や、酢酸カルシウムや塩化カルシウム等のカルシウム塩を用いることが好ましい。

本発明の（メタ）アクリル系樹脂組成物が、コアシェル型弾性体を含む場合は、（メタ）アクリル系樹脂１００重量部に対してコアシェル型弾性体を１～４０重量部含むことが好ましく、より好ましくは２～３５重量部、さらに好ましくは３～２５重量部である。コアシェル型弾性体の含有量が１重量部未満であると、（メタ）アクリル系樹脂の機械的強度の向上が十分ではなく、４０重量部を超えると、（メタ）アクリル系樹脂の耐熱性が低下するおそれがある。

上記コアシェル型弾性体の好ましい粒子径としては、軟質のコア層の粒子径が１～５００ｎｍであることが好ましく、１０～４００ｎｍであることがより好ましく、５０～３００ｎｍであることがさらに好ましく、７０～３００ｎｍであることが特に好ましい。上記コアシェル型弾性体のコア層の粒子径が１ｎｍ未満であると、（メタ）アクリル系樹脂の機械的強度の向上が十分ではなく、５００ｎｍよりも大きいと、（メタ）アクリル系樹脂の耐熱性や透明性が損なわれるおそれがある。

コアシェル型弾性体のコア層の粒子径は、コアシェル架橋弾性体とスミペックスＥＸとを５０：５０の重量比でブレンドしたコンパウンドを成形し得られたフィルムを、透過型電子顕微鏡（日本電子製 ＪＥＭ－１２００ＥＸ）にて、加速電圧８０ｋＶ、ＲｕＯ_４染色超薄切片法で撮影し、得られた写真からゴム粒子画像を無作為に１００個選択し、それらの粒子径の平均値を求めることができる。

本発明におけるアクリル系樹脂組成物には、必要に応じ、一般に用いられる酸化防止剤、熱安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、ラジカル捕捉剤などの耐候性安定剤や、触媒、可塑剤、滑剤、帯電防止剤、着色剤、収縮防止剤、抗菌・脱臭剤等を単独または２種以上組み合わせて、本発明の目的を損なわれない範囲であれば添加してもよい。また、これらの添加剤は、（メタ）アクリル系樹脂組成物を成形加工する際に添加することも可能である。

本発明における（メタ）アクリル系樹脂組成物は、紫外線吸収剤を含むことが好ましい。本発明の（メタ）アクリル系樹脂組成物は紫外線吸収剤との相溶性もよく、用途幅を広げることができる。紫外線吸収剤については、例えば、トリアジン系化合物、ベンゾトリアゾール系化合物、ベンゾフェノン系化合物、シアノアクリレート系化合物、ベンゾオキサジン系化合物およびオキサジアゾール系化合物等が挙げられる。これらの中でも添加量に対する紫外線吸収性能の観点でトリアジン系化合物が好ましい。トリアジン系化合物としては、市販の任意のものが使用できる。

紫外線吸収剤は、波長３００ｎｍ以上３７０ｎｍ以下の最大吸収波長を有する。
このような紫外線吸収剤を含むアクリル系樹脂組成物は、紫外線に曝された場合、紫外線Ａ波（波長３２０ｎｍ以上４００ｎｍ以下）の光による劣化を効率的に抑制する。そのため、紫外線吸収剤の添加量が比較的少量でよく、紫外線吸収剤の増量に起因するブリードアウトは起き難い。

また、紫外線吸収剤は、窒素雰囲気下において、１％重量減少温度が３５０℃以上である。 耐熱性が高く、モル吸光係数が大きいという観点で、トリアジン系化合物が好ましい。トリアジン系化合物が用いられると、添加量が抑えられ、加工における金型（ロール等）汚染も抑えられる。また、トリアジン系化合物を使用した紫外線吸収剤であれば、特開２０１４－９５９２６号公報に記載のように、一般的な熱安定剤の添加をしなくても、熱安定性を高められる。

そして、このようなトリアジン系化合物を使用した紫外線吸収剤の一例としては、Ｔｉｎｕｖｉｎ１５７７、Ｔｉｎｕｖｉｎ４６０、Ｔｉｎｕｖｉｎ４７７、Ｔｉｎｕｖｉｎ４７９（いずれもＢＡＳＦ製）およびＬＡ－Ｆ７０（ＡＤＥＫＡ製）などが挙げられる。

本発明の（メタ）アクリル系樹脂組成物が紫外線吸収剤を含有する場合の添加量は、（メタ）アクリル系樹脂１００重量部に対して紫外線吸収剤が０．１重量部以上、５．０重量部以下であることが好ましく、０．４重量部以上、２．０重量部以下であることがさらに好ましい。

紫外線吸収剤が０．１重量部未満であると、紫外線吸収性が必要な用途で十分な効果が得られない場合があり、２．０重量部よりも多いと、フィルム製膜時にブリードアウトする等が発生する場合がある。

（ｖｉ）（メタ）アクリル系樹脂組成物を含有するフィルム
前記した（メタ）アクリル系樹脂組成物は、例えば公知の成形方法で（メタ）アクリル系樹脂組成物を含有するフィルムとすることができる。
本発明の（メタ）アクリル系樹脂組成物を含有するフィルムは、アンテナ用基板に使用することができるが、その他にも、フレキシブルディスプレイ用基板、フォルダブルディスプレイ用基板、ローラブルディスプレイ用基板、タッチパネル用基板、透明ディスプレイ用基板、空間ディスプレイ用基板、ホログラム用基板、サイネージ用基板、ヘッドアップディスプレイ周辺部材（視点調整フィルム、画像調整フィルム、画像投影スクリーン、再帰反射フィルム、レンズシート、ダストカバー）、輝度向上フィルム、カバーガラス代替、ガラス基板代替、反射フィルム、反射防止フィルム、防眩フィルム、電子デバイス用両面・片面テープや粘着フィルムの基材、ＡＲ Ｇｌａｓｓの光導波路、調光デバイス用基板、遮光デバイス用基板、高周波回路基板フィルム、透明フレキシブルプリント基板、電池セパレーター用フィルム、スマホのバックカバー、離型フィルムまたはＸ線検査装置のディテクター基板など種々の用途に使用することができる。

（フィルムの製造方法）
本発明の（メタ）アクリル系樹脂フィルムの製造方法の一実施形態について説明するが、本発明はこれに限定されない。つまり、本発明に係る（メタ）アクリル系樹脂を成形してフィルムを製造できる方法であれば、従来公知のあらゆる方法を用いることができる。
具体的には、例えば、射出成形、溶融押出成形、インフレーション成形、ブロー成形、圧縮成形、等を挙げることが出来る。また、本発明に係る（メタ）アクリル系樹脂を溶解可能な溶剤に溶解させた後、成形させる溶液流延法やスピンコート法によって、本発明に係るフィルムを製造することが出来る。

中でも溶剤を使用しない溶融押出法を用いることが好ましい。溶融押出法によれば、製造コストや溶剤による地球環境や作業環境への負荷を低減することができる。

以下、本発明に係るフィルムの製造方法の一実施形態として、本発明に係る（メタ）アクリル系樹脂を溶融押出法により成形してフィルムを製造する方法について詳細に説明する。なお、以下の説明では、溶融押出法で得られたフィルムを、溶液流延法等の他の方法で得られたフィルムと区別して、「溶融押出フィルム」と称する。

本発明に係る（メタ）アクリル系樹脂を溶融押出法によりフィルムに成形する場合、まず、本発明に（メタ）アクリル系樹脂を、押出機に供給し、該（メタ）アクリル系樹脂を加熱溶融させる。

（メタ）アクリル系樹脂は、押出機に供給する前に、予備乾燥することが好ましい。このような予備乾燥を行うことにより、押出機から押し出される樹脂の発泡を防ぐことができる。

予備乾燥の方法は特に限定されるものではないが、例えば、原料（すなわち、本発明に係る（メタ）アクリル系樹脂）をペレット等の形態にして、熱風乾燥機や真空乾燥機等を用いて行うことができる。

次に、押出機内で加熱溶融された（メタ）アクリル系樹脂を、ギアポンプやフィルターを通して、Ｔダイに供給する。このとき、ギアポンプを用いれば、樹脂の押出量の均一性を向上させ、フィルム長手方向の厚みムラを低減させることができる。一方、フィルターを用いれば、（メタ）アクリル系樹脂中の異物を除去し、欠陥の無い外観に優れたフィルムを得ることができる。

次に、Ｔダイに供給された（メタ）アクリル系樹脂を、シート状の溶融樹脂として、Ｔダイから押し出す。そして、該シート状の溶融樹脂を２つの冷却ロールで挟み込んで冷却し、フィルムを製膜する。

上記シート状の溶融樹脂を挟み込む２つの冷却ロールの内、一方は、表面が平滑な剛体性の金属ロールであり、もう一方は、表面が平滑な弾性変形可能な金属製弾性外筒を備えたフレキシブルロールであることが好ましい。
このような剛体性の金属ロールと金属製弾性外筒を備えたフレキシブルロールとで、上記シート状の溶融樹脂を挟み込んで冷却して製膜することにより、表面の微小な凹凸やダイライン等が矯正されて、表面が平滑で厚みムラが５μｍ以下であるフィルムを得ることができる。

なお、本明細書において、「冷却ロール」とは、「タッチロール」および「冷却ロール」を包含する意味で用いられる。
上記剛体性の金属ロールとフレキシブルロールとを用いる場合であっても、何れの冷却ロールも表面が金属であるため、製膜するフィルムが薄いと、冷却ロールの面同士が接触して、冷却ロールの外面に傷が付いたり、冷却ロールそのものが破損したりすることがある。

そのため、上説したような２つの冷却ロールでシート状の溶融樹脂を挟み込んで製膜する場合、まず、該２つの冷却ロールで、シート状の溶融樹脂を挟み込んで冷却し、比較的厚みの厚い原反フィルムを一旦取得する。その後、該原反フィルムを、一軸延伸または二軸延伸して所定の厚みのフィルムを製造することが好ましい。

より具体的に説明すると、厚み４０μｍのフィルムを製造する場合、また、上記２つの冷却ロールで、シート状の溶融樹脂を挟み込んで冷却し、一旦、厚み１５０μｍの原反フィルムを取得する。その後、該原反フィルムを縦横二軸延伸により延伸させ、厚み４０μｍのフィルムを製造すればよい。

このように、本発明に係るフィルムが延伸フィルムである場合、本発明に係る（メタ）アクリル系樹脂を一旦、未延伸状態の原反フィルムに成形し、その後、一軸延伸または二軸延伸を行うことにより、延伸フィルムを製造することができる。

本発明の光学フィルムの長手方向（ＭＤ方向）および幅方向（ＴＤ方向）両方の耐屈曲性を向上させるためには、二軸延伸を行うことが好ましい。

本明細書では、説明の便宜上、本発明に係る（メタ）アクリル系樹脂をフィルム状に成形した後、延伸を施す前のフィルム、すなわち未延伸状態のフィルムを「原反フィルム」と称する。

原反フィルムを延伸する場合、原反フィルムを成形後、直ちに、該原反フィルムの延伸を連続的に行ってもよいし、原反フィルムを成形後、一旦、保管または移動させて、該原反フィルムの延伸を行ってもよい。

なお、原反フィルムに成形後、直ちに該原反フィルムを延伸する場合、フィルムの製造工程において、原反フィルムの状態が非常に短時間（場合によっては、瞬間）の場合、延伸されるのに充分な程度のフィルム状を維持していればく、完全なフィルムの状態である必要はない。また、上記原反フィルムは、完成品であるフィルムとしての性能を有していなくてもよい。

（フィルムの延伸方法）
原反フィルムを延伸する方法は、特に限定されるものではなく、従来公知の任意の延伸方法を用いればよい。具体的には、例えば、テンターを用いた横延伸、ロールを用いた縦延伸、及びこれらを逐次組み合わせた逐次二軸延伸等を用いることができる。

また、縦と横とを同時に延伸する同時二軸延伸方法を用いたり、ロール縦延伸を行った後、テンターによる横延伸を行う方法を用いたりすることもできる。

原反フィルムを延伸するとき、原反フィルムを一旦、延伸温度より０．５℃～５℃、好ましくは１℃～３℃高い温度まで予熱した後、延伸温度まで冷却して延伸することが好ましい。

上記範囲内で予熱することにより、原反フィルムの幅方向の厚みを精度よく保つことができ、また、延伸フィルムの厚み精度が低下したり、厚みムラが生じたりすることがない。また、原反フィルムがロールに貼り付いたり、自重で弛んだりすることがない。

一方、原反フィルムの予熱温度が高すぎると、原反フィルムがロールに貼り付いたり、自重で弛んだりするといった弊害が発生する傾向にある。また、原反フィルムの予熱温度と延伸温度との差が小さいと、延伸前の原反フィルムの厚み精度を維持しにくくなったり、厚みムラが大きくなったり、厚み精度が低下したりする傾向がある。

なお、本発明に係る（メタ）アクリル系樹脂は、原反フィルムに成形後、延伸する際、ネッキング現象を利用して、厚み精度を改善することが困難である。したがって、本発明では、上記予熱温度の管理を行うことは、得られるフィルムの厚み精度を維持したり、改善したりするためには重要となる。

原反フィルムを延伸するときの延伸温度は、特に限定されるものではなく、製造する延伸フィルムに要求される機械的強度、表面性、および厚み精度等に応じて、変更すればよい。一般的には、ＤＳＣ法によって求めた原反フィルム（（メタ）アクリル系樹脂組成物）のガラス転移温度をＴｇとした時に、（Ｔｇ－３０℃）～（Ｔｇ＋３０℃）の温度範囲とすることが好ましく、（Ｔｇ－２０℃）～（Ｔｇ＋３０℃）の温度範囲とすることがより好ましく、（Ｔｇ）～（Ｔｇ＋３０℃）の温度範囲とすることがさらに好ましく、（Ｔｇ＋１０℃）～（Ｔｇ＋３０℃）の温度範囲とすることがさらに好ましい。すなわち光学フィルムの二軸延伸の延伸温度は、（メタ）アクリル系樹脂組成物のガラス転移温度をＴｇとしたとき、Ｔｇ－３０℃以上Ｔｇ＋３０℃以下の温度範囲であることが好ましい。

延伸温度が上記温度範囲内であれば、得られる延伸フィルムの厚みムラを低減し、さらに、伸び率、引裂伝播強度、およびＭＩＴ耐屈曲性の力学的性質を良好なものとすることができる。また、フィルムがロールに粘着するといったトラブルの発生を防止することができる。

一方、延伸温度が上記温度範囲よりも高くなると、得られる延伸フィルムの厚みムラが大きくなったり、伸び率、引裂伝播強度、および耐揉疲労等の力学的性質が十分に改善できなかったりする傾向がある。さらに、フィルムがロールに粘着するといったトラブルが発生しやすくなる傾向がある。

また、延伸温度が上記温度範囲よりも低くなると、得られる延伸フィルムの内部ヘイズが大きくなったり、極端な場合には、フィルムが裂けたり、割れたりするといった工程上の問題が発生したりする傾向がある。

上記原反フィルムを延伸する場合、その延伸倍率もまた、特に限定されるものではなく、製造する延伸フィルムの機械的強度、表面性、および厚み精度等に応じて、決定すればよい。延伸温度にも依存するが、延伸倍率は、一般的には、１．１倍～３倍の範囲で選択することが好ましく、１．３倍～２．５倍の範囲で選択することがより好ましく、１．５倍～２．３倍の範囲で選択することがさらに好ましい。

延伸倍率が上記範囲内であれば、フィルムの伸び率、引裂伝播強度、および耐揉疲労等の力学的性質を大幅に改善することができる。それゆえ、厚みムラが５μｍ以下であり、さらに、内部ヘイズが１．０％以下である延伸フィルムを製造することができる。

本発明の（メタ）アクリル系樹脂が架橋弾性体を含む場合には、フィルムの機械的強度に優れることから、未延伸フィルム、１軸延伸フィルム、２軸延伸フィルムのいずれでも好適に使用できる。

（ｖｉｉ）（メタ）アクリル系樹脂組成物を含有するアンテナ用基板
本発明の（メタ）アクリル系樹脂組成物を含有するアンテナ用基板は、前記の（メタ）アクリル系樹脂組成物をフィルム成形したものを用いることができる。

誘電特性、耐熱性、耐候性、及び透明性に優れているため、本発明のアンテナ用基板は、車両の窓ガラス、建築物の窓ガラス、産業機械の表示部、住宅内の電子機器及び表示装置のディスプレイ等に使用することができる。

誘電特性としては、例えば３ＧＨｚの周波数で測定した場合、誘電正接Ｄｆ値は、０．０１０以下であることが好ましく、０．００７以下であることがさらに好ましい。Ｄｆ値がこの範囲にあると、損失が低くなる。

比誘電率Ｄｋ値は３．２以下であることが好ましく、３．０以下であることがさらに好ましい。

温度上昇により基材が膨張収縮すると、導体で形成されたアンテナ部分も基材の収縮膨張に引張られアンテナ寸法が変化する。アンテナ寸法は共振する周波数の波長の長さで一義的に決まるため、アンテナ寸法が温度の上昇等で変化することは好ましくない為、線膨張係数は１００ｐｐｍ以下であることが好ましく、８０ｐｐｍ以下であることが特に好ましい。

透明性はヘイズ値が２．０％以下であることが好ましく、１．０％以下であることがさらに好ましい。

透過率は８５％以上、９０％以上が好ましい。ヘイズ値、透過率ともに上記の範囲内にあると、使用できる用途幅が広がるために好ましい。
本発明に係るアンテナ用基板の光学異方性については特に制限されないが、面内方向（長さ方向、幅方向）の光学異方性だけでなく、厚み方向の光学異方性についても小さいことが好ましい場合がある。換言すれば、面内位相差および厚み方向位相差がともに小さいことが好ましい場合がある。

より具体的には、面内位相差は、面内位相差は、１０ｎｍ以下であることが好ましく、６ｎｍ以下であることがより好ましく、５ｎｍ以下であることがさらに好ましい。

また、厚み方向位相差は、５０ｎｍ以下であることが好ましく、２０ｎｍ以下であることがより好ましく、１０ｎｍ以下であることがさらに好ましい。

なお、面内位相差（Ｒｅ）および厚み方向位相差（Ｒｔｈ）は、それぞれ、以下の式により算出することができる。

Ｒｅ＝（ｎｘ－ｎｙ）×ｄ Ｒｔｈ＝｜（ｎｘ＋ｎｙ）／２－ｎｚ｜×ｄ なお、上記式中において、ｎｘ、ｎｙ、およびｎｚは、それぞれ、面内屈折率が最大となる方向をＸ軸、Ｘ軸に垂直な方向をＹ軸、フィルムの厚さ方向をＺ軸とし、それぞれの軸方向の屈折率を表す。また、ｄはフィルムの厚さ、｜｜は絶対値を表す。
また、本発明に係るフィルムは、配向複屈折の値が、０～０．１×１０ ^-3であることが好ましく、０～０．０１×１０ ^-3であることがより好ましい。

配向複屈折が上記範囲内であれば、環境の変化に対しても、成形加工時に複屈折が生じることなく、安定した光学的特性を得ることができる。

なお、本明細書において、特にことわりのない限り、「配向複屈折」とは、熱可塑性樹脂のガラス転移温度より５℃高い温度で、１００％延伸した場合に発現する複屈折が意図される。配向複屈折（△ｎ）は、前述のｎｘ、ｎｙを用いて説明すると、△ｎ＝ｎｘ－ｎｙ＝Ｒｅ／ｄで定義され、位相差計により測定することができる。

本発明のアンテナ用基板は、（メタ）アクリル系樹脂組成物を含有する一層のフィルムであってもよいし、異なる（メタ）アクリル系樹脂組成物を含有するフィルムや、異なる樹脂組成物を含有するフィルムとの積層構造でも構わない。

以下、実施例によって本発明を具体的に説明するが、本発明はこれら実施例によって限定されるものではない。なお、（メタ）アクリル系樹脂フィルムの評価方法は以下の通りである。以下で「部」および「％」は、特記ない限り、「重量部」および「重量％」を意味する。

（ガラス転移温度）
（メタ）アクリル系樹脂１０ｍｇを用いて、示差走査熱量計（ＤＳＣ、（株）ＳＩＩ製、ＤＳＣ７０２０）を用いて、窒素雰囲気下、昇温速度２０℃／ｍｉｎで測定し、中点法により決定した。

（平均屈折率）
（株）アタゴ社製アッベ屈折計３Ｔを用いて測定した。

（環構造の含有量の算出）
得られた（メタ）アクリル系樹脂を^１Ｈ－ＮＭＲ ＢＲＵＫＥＲ ＡｖａｎｃｅＩＩＩ（４００ＭＨｚ）を用いて測定を行った。対象となる環構造部分とそれ以外の部分のモル比から重量換算を行い算出した。具体的に上記一般式（１）のＲ^３がメチル基であるグルタルイミドのケースでは、３．５～３．８ｐｐｍ付近のメタクリル酸メチルのＯ－ＣＨ_３プロトン由来のピークの面積Ａと、３．０～３．３ｐｐｍ付近のグルタルイミドのＮ－ＣＨ_３プロトン由来のピークの面積Ｂより、求められたモル比を用いて重量換算を行い算出できる。

（厚み測定）
デジマティックインジケーター（株式会社ミツトヨ製）を用いて、光学フィルムの厚みを測定した。

（光学特性）
面内位相差Δｎｄおよび厚み方向位相差Ｒｔｈは、王子計測機器（株）製、位相差測定装置ＫＯＢＲＡ－ＷＲを用いて測定を行った。測定波長５９０ｎｍで行った。

（ヘイズ）
（全光線透過率、及びヘイズ値）
樹脂組成物（成形体）又はフィルムの全光線透過率、及びヘイズ値（Ｈａｚｅ）は、日本電色工業株式会社製 ＮＤＨ－３００Ａを用い、ＪＩＳ Ｋ７１０５の記載の方法にて測定した。

（３８０ｎｍにおける光透過率）
紫外可視分光光度計（日本分光：Ｖ－５６０）を用いて、光学フィルムの波長３８０ｎｍにおける光透過率を測定した。

（比誘電率Ｄｋ、誘電正接Ｄｆ）
比誘電率Ｄｋと誘電正接Ｄｆは、ネットワークアナライザＮ５２２４Ｂ（キーサイトテクノロジー社製）と空洞共振器、空洞共振器摂動法解析ソフトＣＰ－ＭＡ（株式会社関東電子応用開発製）を用いて測定した。測定するフィルムを２ｍｍ×１００ｍｍに切り出し、２３℃／５０％ＲＨ環境下で２４時間調湿後に測定を行った。測定は３ＧＨｚで行った。

（線膨張係数（ＣＴＥ））
線膨張係数は、ＳＩＩナノテクノ口ジ一社製熱機械的分析装置、商品名：ＴＭＡ／ＳＳ６１００により、１０℃～１００℃まで１０℃／ｍｉｎで昇温させた後、１０℃まで４０℃／ｍｉｎで冷却し、さらに１０℃／ｍｉｎで昇温させて、２回目の昇温時の、５０～１００℃の値を見積もった。測定条件を以下に示す。
サンプル形状：幅３ｍｍ、長さ１０ｍｍ
荷重：１ｇ
雰囲気：空気雰囲気下

（耐候性）
耐候性は、キセノンウエザオメーターを使用し、照射エネルギー６３Ｗ／ｍ^２、温度４０℃ (ブラックパネル温度：６３℃)、降雨ありの条件で３００時間後のＹＩおよび全光線透過率の変化量を測定した。
ＹＩの変化量が１以上もしくは全光線透過率の変化量が１％以上を×とした。

（黄色度ＹＩの測定）
日本電色工業製ハンディ色差計ＮＲ－１１Ｂを用いて、三刺激値Ｘ，Ｙ，Ｚを測定し、この三刺激値からＪＩＳ－Ｋ７１０３に基づいて、黄色度ＹＩを算出した。

（耐屈曲性（ＭＩＴ耐屈曲試験） ）
フィルムを幅１５ｍｍの短冊状にカットしこれを試験片とした。この試験片を、東洋精機（株）製のＭＩＴ耐柔疲労試験機型式Ｄを用いて、試験荷重１．９６Ｎ、速度１７５回／分、折り曲げクランプの曲率半径Ｒは０．３８ｍｍ、折り曲げ角度は左右へ１３５°で測定した。ＭＤ方向、ＴＤ方向についてそれぞれ行い、算術平均値をＭＩＴ往復折り曲げ回数とした。

（製造例１）
（メタ）アクリル樹脂の製造例を以下に示す。
押出反応機を２台直列に並べたタンデム型反応押出機を用いて、樹脂を製造した。タンデム型反応押出機に関しては、第１押出機（１）、第２押出機（２）共に直径７５ｍｍ、Ｌ／Ｄ（押出機の長さＬと直径Ｄの比）が７４の同方向噛合型二軸押出機を使用し、定重量フィーダー（クボタ（株）製）を用いて、第１押出機原料供給口に原料樹脂を供給した。

又、第１押出機、第２押出機に於ける各ベントの減圧度は－０．０９５ＭＰａとした。更に、直径３８ｍｍ、長さ２ｍの配管で第１押出機と第２押出機を接続し、第１押出機の樹脂吐出口と第２押出機原料供給口を接続する部品内圧力制御機構には定流圧力弁を用いた。第２押出機から吐出された樹脂（ストランド）は、冷却コンベアで冷却した後、ペレタイザーでカッティングしペレットとした。ここで、第１押出機の樹脂の吐出口と第２押
出機原料供給口を接続する部品内圧力調整、又は押出変動を見極める為に、第１押出機出口、第１押出機と第２押出機接続部品中央部、第２押出機出口に樹脂圧力計を設けた。

第１押出機に関して、原料の樹脂としてポリメタクリル酸メチル樹脂（Ｍｗ：１０．５万）を使用し、イミド化剤として、モノメチルアミンを用いてグルタルイミド樹脂中間体１を製造した。この際、押出機最高温部温度を２８０℃、スクリュー回転数は５５ｒｐｍ、原料樹脂供給量は１５０ｋｇ／時間、モノメチルアミンの添加量は原料樹脂１００部に対して２．０部とした。又、定流圧力弁は第２押出機原料供給口直前に設置し、第１押出機モノメチルアミン圧入部圧力を８ＭＰａになるように調整した。

第２押出機に関して、リアベント及び真空ベントで残存しているイミド化反応試剤及び副生成物を脱揮したのち、エステル化剤として炭酸ジメチルとトリエチルアミンの混合溶液を添加しグルタルイミド樹脂中間体２を製造した。この際、押出機各バレル温度を２６０℃、スクリュー回転数は５５ｒｐｍ、炭酸ジメチルの添加量は原料樹脂１００部に対して３．２部、トリエチルアミンの添加量は原料樹脂１００部に対して０．８部とした。更に、ベントでエステル化剤を除去した後、ストランドダイから押し出し、水槽で冷却した後、ペレタイザーでペレット化することで、樹脂組成物を得た。

この樹脂組成物のイミド化率は３．７％、酸価は０．２９ｍｍｏｌ／ｇ、カルボン酸量は０．０５ｍｍｏｌ／ｇであった。Ｔｇは１２７℃であった。

（製造例２）
このペレット状の樹脂組成物を、１００℃で５時間乾燥後、４０ｍｍφ単軸押出機と４００ｍｍ幅のＴダイとを用いて２７０℃で押し出すことにより得られたシート状の溶融樹脂を冷却ロールで冷却して幅３００ｍｍ、厚み１６０μｍのフィルムを得た。

このフィルムについて、延伸倍率２倍（縦・横）、ガラス転移温度より１０℃ 高い温度で同時二軸延伸（株式会社東洋精機製 二軸延伸装置 Ｘ４ＨＤ）を行ない、厚み４０μの二軸延伸フィルムを作製した。

この二軸延伸フィルムの面内位相差は０．１ｎｍ、厚み方向位相差は３．４ｎｍであった。

（製造例３）
製造例１で得られたグルタルイミド樹脂ペレット１００重量部と、紫外線吸収剤であるＬＡ－Ｆ７０（ＡＤＥＫＡ製）０．６６重量部とを、口径１５ｍｍの噛合い型同方向回転式二軸押出機と２００ｍｍ幅Ｔダイとを用い、押出機各温調ゾーンの設定温度２７０℃、スクリュー回転数１００ｒｐｍにして押し出すことで（すなわち、溶融押出法により）、幅１７０ｍｍ厚み１６０μｍのフィルムを得た。

このフィルムに対して、ガラス転移温度より１０℃高い温度において、延伸倍率２倍（縦・横）にし、同時二軸延伸（株式会社井元製作所製 二軸延伸装置 ＩＭＣ－１９０５）を行ない、二軸延伸フィルムである光学フィルムを製造した。フィルム厚みは４０μｍであった。

（製造例４）
＜架橋弾性体の製造＞
以下の組成の混合物をガラス製反応器に仕込み、窒素気流中で攪拌しながら８０℃に昇温したのち、メタクリル酸メチル２７部、メタクリル酸アリル０．５部、ｔ－ドデシルメルカプタン０．１部からなる単量体混合物とｔ－ブチルハイドロパーオキサイド０．１部との混合液のうち２５％を一括して仕込み、４５分間の重合を行った。
脱イオン水 ２２０部
ホウ酸 ０．３部
炭酸ナトリウム ０．０３部
Ｎ－ラウロイルサルコシン酸ナトリウム ０．０９部
ソディウムホルムアルデヒドスルフォキシレート ０．０９部
エチレンジアミン四酢酸－２－ナトリウム ０．００６部
硫酸第一鉄 ０．００２部

続いてこの混合液の残り７５％を１時間にわたって連続添加した。添加終了後、同温度で２時間保持し重合を完結させた。また、この間に０．２部のＮ－ラウロイルサルコシン酸ナトリウムを追加した。得られた最内層架橋メタクリル系重合体ラテックスの重合転化率（重合生成量／モノマー仕込量）は９８％であった。

得られた最内層重合体ラテックスを窒素気流中で８０℃に保ち、過硫酸カリウム０．１部を添加したのち、アクリル酸ｎ－ブチル４１部、スチレン９部、メタクリル酸アリル１部からなる単量体混合物を５時間にわたって連続添加した。この間にオレイン酸カリウム０．１部を３回に分けて添加した。モノマー混合液の添加終了後、重合を完結させるためにさらに過硫酸カリウムを０．０５部添加し２時間保持した。得られたゴム粒子の重合転化率は９９％、粒径は２４０ｎｍであった。

得られたゴム粒子ラテックスを８０℃に保ち、過硫酸カリウム０．０５部を添加したのちメタクリル酸メチル２１．５部、アクリル酸ｎ－ブチル１．５部の単量体混合物を１時間にわたって連続添加した。モノマー混合液の追加終了後１時間保持しグラフト共重合体ラテックスを得た。重合転化率は９９％であった。得られたゴム含有グラフト共重合体ラテックスを塩化カルシウムで塩析凝固、熱処理、乾燥を行い、白色粉末状の架橋弾性体を得た。製造例１で製造したグルタルイミド樹脂９０重量部と、架橋弾性体を１０重量部を含む混合物を、口径１５ｍｍの噛合い型同方向回転式二軸押出機（Ｌ／Ｄ＝３０）にて混練した。ホッパーから樹脂混合物を２ｋｇ／ｈｒで供給し、押出機各温調ゾーンの設定温度を２６０℃、スクリュー回転数１００ｒｐｍとした。押出機出口に設けられたダイスからストランドとして出てきた樹脂を水槽で冷却した後、ペレタイザでペレット化した

得られたペレットを１００℃で５時間乾燥後、押出機出口にＴダイを備えた口径１５ｍｍの噛合い型同方向回転式二軸押出機（Ｌ／Ｄ＝３０）を用いて製膜した。ホッパーから（メタ）アクリル系樹脂組成物のペレットを２ｋｇ／ｈｒで供給し、押出機各温調ゾーンの設定温度を２７０℃、スクリュー回転数１００ｒｐｍとした。押出機出口に設けられたＴダイから押し出されたシート状の溶融樹脂を冷却ロールで冷却して幅１６０ｍｍ、厚み１６０μｍの原反フィルムを得た。

原反フィルムについて、上記の方法に従って、ガラス転移温度を測定した結果、１２４℃であった。

得られた原反フィルムを、（株）井元製作所製、二軸延伸装置（ＩＭＣ－１９
０５）を用いて、延伸倍率２倍（縦・横）、ガラス転移温度より２１℃高い温度で同時二軸延伸を行い、厚み４０μｍの二軸延伸フィルムを作製した。
（実施例１）
製造例２のフィルムについて特性を評価し、アンテナ用基板を作製した。
（実施例２）
製造例３のフィルムについて特性を評価し、アンテナ用基板を作製した。。
（実施例３）
製造例４のフィルムについて特性を評価し、アンテナ用基板を作製した。
（比較例１）
厚みが１００μｍのポリエチレンテレフタレートフィルムであるルミラー^(R)Ｒ－４１（東レ株式会社製）の特性を評価し、アンテナ用基板を作製した。

実施例１～３のアンテナ基板は比誘電率、誘電正接がいずれも低く、さらに透明性と耐候性に優れていることが分かった。一方、比較例１のアンテナ基板は、誘電正接は良好であるものの、比誘電率が高く、また透明性や耐候性に劣るものであった。

Claims (5)

1. （メタ）アクリル系樹脂組成物を含有するアンテナ用基板。
2. 前記（メタ）アクリル系樹脂組成物が主鎖に環構造を有する（メタ）アクリル系樹脂を含有することを特徴とする請求項１に記載のアンテナ用基板。
3. 前記環構造が、下記式（１）を含有することを特徴とする請求項２に記載のアンテナ用基板。
   

   

   （前記式（１）において、Ｒ^１及びＲ^２はそれぞれ独立に、水素または炭素数１～８のアルキル基を示し、Ｒ^３は水素、炭素数１～１８のアルキル基、炭素数３～１２のシクロアルキル基、または炭素数６～１０のアリール基を示す。）
4. 前記（メタ）アクリル系樹脂組成物が、紫外線吸収剤を含有することを特徴とする請求項１～３のいずれか一項に記載のアンテナ用基板。
5. 前記（メタ）アクリル系樹脂組成物が、架橋弾性体を含有することを特徴とする請求項１～４のいずれか一項に記載のアンテナ用基板。