JP2022027623A - 素子およびその製造方法、無線通信装置および薄膜トランジスタアレイ - Google Patents

素子およびその製造方法、無線通信装置および薄膜トランジスタアレイ Download PDF

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Yusuke Sako
和生 磯貝
Kazuo Isogai
清一郎 村瀬
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Abstract

Figure 2022027623000001
【課題】電気的リークが抑制され、搬送工程を含む製造技術にも適用可能である素子を提供すること。
【解決手段】少なくとも、基材と、前記基材上に形成された第一の電極および配線と、前記基材および前記第一の電極上に形成された誘電体層と、前記誘電体層上に形成された第二の電極と、を含む素子であって、前記基材上に形成された前記誘電体層の平均膜厚（ｄｉ２）と、前記基材の最大山高さ（Ｓｐ）とが、下記の関係である、素子。
５０ｎｍ＜Ｓｐ＜ｄｉ２
【選択図】 図１

Description

本発明は、素子およびその製造方法、無線通信装置および薄膜トランジスタアレイに関する。
近年、ＲＦＩＤ（Ｒａｄｉｏ Ｆｒｅｑｕｅｎｃｙ ＩＤｅｎｔｉｆｉｃａｔｉｏｎ）技術を用いた無線通信システムが注目されている。ＲＦＩＤタグは、薄膜トランジスタ（ＴＦＴ）などで構成された回路を有するＩＣチップと、リーダ／ライタと無線通信するためのアンテナとを有する。タグ内に設置されたアンテナが、リーダ／ライタから送信される搬送波を受信し、ＩＣチップ内の駆動回路が動作する。
ＲＦＩＤタグは、物流管理、商品管理、万引き防止などの様々な用途での利用が期待されており、交通カードなどのＩＣカード、商品タグなど一部で導入が始まっている。
今後、あらゆる商品でＲＦＩＤタグを使用するためには、製造コストの低減が必要である。そこで、ＲＦＩＤタグの製造プロセスにおいて、真空や高温を使用するプロセスから脱却し、塗布・印刷技術を用いた、フレキシブルで安価なプロセスを利用することが検討されている。この動きは、ＲＦＩＤタグに限らず、例えばセンサやディスプレイ用ＴＦＴアレイなどとして用いられる半導体においても見られる。
塗布技術を用いてＴＦＴを製造する際に、例えば表面に凹凸のある基材を用いると、基材上への均一な塗布が困難であるという問題や、形成した素子に電気的リークが生じるという問題がある。そこで、凹凸のある基材表面に表面粗さの小さい層を形成することでこれらの問題を解消する手法が提案されている（例えば、特許文献１～２参照）。
特開２０１１－２１０９７２号公報 特開２００５－２８９０５４号公報
しかしながら、特許文献１～２に記載の技術では、例えば基材上への連続的な塗布を行う等のために基材を搬送しようとする場合において、搬送不良が生じるという問題があった。
そこで本発明は、電気的リークが抑制され、搬送工程を含む製造技術にも適用可能である素子の提供を目的とする。
すなわち本発明は、
少なくとも、
基材と、
前記基材上に形成された第一の電極と、
前記基材および前記第一の電極上に形成された誘電体層と、
前記誘電体層上に形成された第二の電極と、
を含む素子であって、
前記基材上に形成された前記誘電体層の平均膜厚（ｄｉ２）と、前記基材の最大山高さ（Ｓｐ）とが、下記の関係の素子である。
５０ｎｍ＜Ｓｐ＜ｄｉ２
本発明によれば、電気的リークが抑制され、搬送工程を含む製造技術にも適用可能である素子を提供することができる。
本発明の実施の形態１に係る素子を示した模式断面図 本発明の実施の形態１に係る素子の製造方法を示した模式断面図 本発明の実施の形態２に係る素子を示した模式断面図 本発明の実施の形態２に係る素子の製造方法を示した模式断面図 本発明の実施の形態３に係る素子を示した模式断面図 本発明の実施の形態３に係る素子の製造方法を示した模式断面図 無線通信装置の一例を示すブロック図 ＴＦＴアレイの構成例を示す模式図
以下、本発明に係る素子、素子の製造方法、無線通信装置および薄膜トランジスタアレイの好適な実施の形態を詳細に説明する。ただし、本発明は、以下の実施の形態に限定されるものではなく、目的や用途に応じて種々に変更して実施することができる。
＜素子＞
本発明の実施の形態に係る素子は、少なくとも、基材と、上記基材上に形成された第一の電極と、上記基材および上記第一の電極上に形成された誘電体層と、上記誘電体層上に形成された第二の電極と、を備えた素子であって、上記基材上に形成された上記誘電体層の平均膜厚（ｄｉ２）と、上記基材の最大山高さＳｐとの間に、５０ｎｍ＜Ｓｐ＜ｄｉ２の関係があることを特徴とする素子である。基材上には第一の電極とともに配線が形成されていてもよい。
素子としては、例えば、薄膜トランジスタ（ＴＦＴ）やコンデンサ、ダイオードが挙げられる。
ＴＦＴとしては、基材上にゲート電極と、誘電体層と、ソース電極と、ドレイン電極と、ソース電極及びドレイン電極に接する半導体層とを有する素子が挙げられる。
コンデンサとしては、下部電極と、上部電極と、下部電極と上部電極の間の誘電体層とを有する素子が挙げられる。
ダイオードとしては、基材上に、ゲート電極と、誘電体層と、ソース電極と、ドレイン電極と、ソース電極及びドレイン電極に接する半導体層とを有して、ソース電極およびゲート電極が配線で電気的に接続されている素子が挙げられる。
本発明における誘電体層は、上記ＴＦＴまたはダイオードではゲート絶縁層として、コンデンサでは誘電体層として機能するものである。
［実施の形態１：ＴＦＴ］
図１（ａ）は、本発明の実施の形態１に係る素子であるＴＦＴを示した模式断面図である。図１（ｂ）は、図１（ａ）における破線で囲まれた部分の拡大図である。本実施の形態１に係る素子は、基材１と、基材１の上に配された第一の電極であるゲート電極２および配線１２と、それらの上に配された誘電体層３および１３と、誘電体層３および１３の上に配された第二の電極であるソース電極４およびドレイン電極５と、それらの間に配された半導体層６とを備える。配線１２およびソース電極４とはコンタクトホール７部において電気的に接続される。図１（ｂ）に示すように、基材１は表面に凹凸を有しており、例えば凸部１１を有する。
（最大山高さＳｐと膜厚ｄｉ２との関係）
本実施の形態１に係る素子は、基材１の最大山高さＳｐと、基材１の上に形成された誘電体層３の平均膜厚ｄｉ２との間に、５０ｎｍ＜Ｓｐ＜ｄｉ２の関係があることで、電気的リークが抑制され、搬送工程を含む製造技術にも適用可能な素子となっている。ここで、最大山高さＳｐとはＩＳＯ ２５１７８に規定される最大山高さのことである。
その詳細な機序は不明であるが、以下のように推定される。まず、基材１の最大山高さＳｐが５０ｎｍ以下である場合は、長尺の基材１上に何らかの部材を連続的に形成するためロールツーロール方式で印刷等を行う際に、印刷版やフォトマスクと基材との間に静電気が発生しやすく、搬送トラブルが発生する。そこで、最大山高さＳｐを５０ｎｍより大きくすることで、搬送トラブルを抑制することができる。また、Ｓｐがｄｉ２より小さいことで、誘電体層３が十分な厚さを有するため、印刷または塗布方式で作成した素子の電気的リークを抑制することが可能であると考えられる。
基材１の最大山高さＳｐの測定方法としては、色走査型白色干渉顕微鏡による光学画像を計測する手法が挙げられる。観察範囲は１辺１００μｍから１５０μｍの視野とし、無作為に抽出した視野５点について等間隔撮像を実施する。各視野について、等間隔撮像は１５０μｍの間隔を空けた各辺３点の計９点を実施し、９点のＳｐを平均した値を該視野のＳｐとする。視野５点についての各Ｓｐの平均値を、該基材の代表値Ｓｐとして用いる。本測定方法については実施の形態２および３についても適用できる。
基材１の上に形成された誘電体層３の平均膜厚ｄｉ２とは、基材１の上に配されたゲート電極２および配線１２が存在しない領域における誘電体層３の平均膜厚を指す。
ｄｉ２の測定方法としては、基材１上に誘電体層３が形成された膜面に垂直な断面を切り出し、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）による断面観察像を計測する方法が挙げられる。ＳＥＭによる断面観察は、無作為に抽出した５個のＴＦＴについて、基材上の誘電体層を観察することとする。観察範囲は、誘電体層厚さの４～１０倍の範囲とする。得られた各断面観察像について、誘電体層の幅方向について６等分する分割線の５本上を対象として各ＴＦＴにおける平均膜厚を算出する。５個のＴＦＴにおける各平均膜厚を平均した値をｄｉ２とする。本測定方法については実施の形態２および３についても適用できる。
Ｓｐ＜ｄｉ２とするための方法は、特に制限はないが、例えばスピンコート法、ブレードコート法、スリットダイコート法、スクリーン印刷法、バーコート法、鋳型法、印刷転写法、浸漬引き上げ法、インクジェット法などの公知の塗布方法が挙げられる。
第一の電極の厚さ（ｄｃ）は、上記ｄｉ２との間に、２０ｎｍ＜ｄｃ＜ｄｉ２の関係があることが好ましい。この範囲にすることで、電気的リークをより抑制することができる。ｄｃは２５０ｎｍ以下であることが好ましい。この範囲である場合に、ｄｉ２を例えば５００ｎｍ以下とした時であっても、電気的リークを抑制しやすくなる。
ゲート電極２上に形成された上記誘電体層３の最小膜厚（ｄｉ３）は、５０ｎｍ以上であることがより好ましい。この範囲にすることで、ゲート電極上に十分な膜厚の誘電体層３が存在することになるので、電気的リークをより抑制することができる。
ｄｉ３を５０ｎｍ以上とするために、ｄｉ２はｄｃの２倍以上であることが望ましい。また、ｄｃが２０～５０ｎｍである場合はｄｉ２を１００ｎｍ以上とすることが望ましい。この範囲であることでｄｉ３を５０ｎｍ以上とする確率が上がり、電気的リーク抑制に特に効果がある。
ゲート電極２上に形成された誘電体層３の最小膜厚ｄｉ３とは、基材１の上に配された誘電体層３のうちゲート電極２上の領域に位置する該誘電体層の膜厚の最小値を指す。
ｄｉ３の上限はｄｉ２同様に、５００ｎｍ以下であることが素子の電気特性の観点から好ましい。
ｄｉ３の測定方法としては、ゲート電極２上に形成された誘電体層３の断面を切り出し、ＳＥＭによる断面観察像を計測する方法が挙げられる。ＳＥＭによる断面観察は、無作為に抽出した２０個のＴＦＴの上記断面を観察することとする。各断面として、ゲート電極２全域を観察視野に含むように画像を取得し、各画像内においてゲート電極２上の誘電体層３が最も薄い箇所を観察する。このとき、拡大倍率は１０，０００～５０，０００倍とする。一つの画像内にゲート電極２の全体が入りきらない場合や薄膜箇所の特定に高倍率が必要な場合は、画像を分割して取得し、薄膜箇所を特定しても良い。２０箇所の断面においてそれぞれ誘電体層３の膜厚の最小値が得られたら、それらの中の最小値をｄｉ３とする。本測定方法については実施の形態２および３についても適用できる。
ゲート電極２の厚さｄｃの測定方法としては、ゲート電極膜面に垂直な断面を切り出し、ＳＥＭによる断面観察像を計測する方法が挙げられる。ＳＥＭによる断面観察は、無作為に抽出した５箇所のゲート電極を観察することとする。観察範囲は、ゲート電極厚さの１０～５０倍の範囲とする。得られた各断面観察像について、ゲート電極膜の幅方向について６等分する分割線の５本上を対象として各平均膜厚を算出する。観察した５箇所の各平均膜厚を平均して算術した値をｄｃとする。本測定方法については実施の形態２および３についても適用できる。
（基材）
基材１は、少なくとも電極系が配置される面が絶縁性を備えており、本発明の範囲に含まれる基材であればよい。基材としては、例えば、ポリイミド、ポリビニルアルコール、ポリビニルクロライド、ポリエチレンテレフタレート、ポリフッ化ビニリデン、ポリシロキサン、ポリビニルフェノール（ＰＶＰ）、ポリエステル、ポリカーボネート、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリエチレン、ポリフェニレンスルフィド、ポリパラキシレン等の有機材料からなる樹脂基材や、シリコンウエハ、ガラス、セラミックス等からなる無機基材が採用可能である。より安価な製造プロセスの採用のため、単位面積あたりのコストが低く、フレキシブル性に優れる材料である樹脂基材がより好ましい。
また、基材としては、表面にコート層が形成されたものであってもよい。その場合の基材はコート層を含むこととし、最大山高さＳｐはコート層を含んで測定することとする。コート層は易接着機能や濡れ性調整機能を持つものであってもよい。
基材１は、枚葉状であっても長尺状であってもいずれでもよい。長尺状の場合は、ロールツーロール方式による素子の製造に供することができる。
（ゲート電極および配線）
ゲート電極２および配線１２に用いられる材料は、一般的に電極として使用されうる導電材料であれば、いかなるものでもよい。導電材料としては、例えば、酸化錫、酸化インジウム、酸化錫インジウム（ＩＴＯ）などの導電性金属酸化物；白金、金、銀、銅、鉄、錫、亜鉛、アルミニウム、インジウム、クロム、リチウム、ナトリウム、カリウム、セシウム、カルシウム、マグネシウム、パラジウム、モリブデン、アモルファスシリコン、ポリシリコンなどの金属やこれらの合金；ヨウ化銅、硫化銅などの無機導電性物質；ポリチオフェン、ポリピロール、ポリアニリン；ポリエチレンジオキシチオフェンとポリスチレンスルホン酸との錯体など；ヨウ素などのドーピングにより導電率を向上させた導電性ポリマーなど；炭素材料など；および有機成分と導電体とを含有する材料など、が挙げられるが、これらに限定されるものではない。
（誘電体層）
誘電体層３および１３に用いられる材料は、ＴＦＴが正常に機能する程度の絶縁性を示すものであれば特に制限はないが、ポリマーが好ましく用いられる。ポリマーとしては、例えば、ポリシロキサン、ポリアミド、ポリアミドイミド、ポリイミド、ポリベンズイミダゾール、ポリビニルアルコール、ポリビニルフェノール、ポリアセタール、ポリカーボネート、ポリアリレート、ポリフェニレンスルフィド、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルケトン、ポリフタルアミド、ポリエーテルニトリル、ポリメチルメタクリレート、ポリメタクリルアミド、ポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレン、ポリスチレン、ポリエステル、芳香族ポリエーテル、ノボラック樹脂、フェノール樹脂、アクリル樹脂、オレフィン樹脂、脂環式オレフィン樹脂、塩化ビニル樹脂、エポキシ樹脂、メラミン樹脂、尿素樹脂等を用いることができる。また、これらのポリマーに他のポリマーを共重合もしくは混合したものを用いることもできる。これらの内、ＴＦＴの電気特性の向上、電気的リーク抑制の観点から、ポリシロキサンが好ましく用いられる。
誘電体層は、無機粒子を含むことが好ましい。無機粒子としては、無機物質からなる粒子であれば特に制限はない。無機粒子は熱硬化時の収縮率が小さいため、収縮応力の発生を抑制することができる。そのため、本発明の素子の耐クラック性が向上し、リーク電流を低減することができる。
誘電体層中の無機粒子は、ポリマー中に分散されていてもよいが、無機粒子が結合したポリマーとして含まれることが好ましい。
誘電体層は、薄膜であり、かつ、無機粒子の含有率が高いことが、高い静電容量の素子を得るために好ましい。しかし、無機粒子の含有率が高すぎると電気的リークの発生率が上がることが懸念される。このため誘電体層における無機粒子の含有率は１０ｖｏｌ％以上が好ましく、１５ｖｏｌ％以上がより好ましく、２０ｖｏｌ％以上が特に好ましい。また、同様に含有率は、６０ｖｏｌ％以下が好ましく、５０ｖｏｌ％以下がより好ましく、４５ｖｏｌ％以下が特に好ましい。
また、素子の静電容量は誘電体層の比誘電率に比例する。高い静電容量のコンデンサやオン電流の大きいＴＦＴを得るために、誘電体層の比誘電率が５以上であることが好ましい。また、誘電体層の比誘電率は２０以下であることが好ましい。ゲート絶縁層による過剰な誘電損失を防ぐことができ、特に１００ＭＨｚ以上の高周波帯域の電波により駆動するＴＦＴでは、正確な動作を行うことができるからである。
このように、誘電体層における無機粒子の含有量は可能な範囲で高いことが好ましいが、一方で、無機粒子の含有率が高い場合には、誘電体層形成時のレベリング性が低下するため、基材のＳｐの影響を受けて電気的リークが発生しやすくなる。具体的には、基材のＳｐが比較的大きい場合に誘電体層における無機粒子の含有量が比較的高めであると、均一な誘電体層が形成できない場合がある。
このため、搬送工程を含む製造技術にも適用可能であり、電気的リークを抑制した上、さらに優れた電気特性を持つ素子を得る観点から、５０ｎｍ＜Ｓｐ＜ｄｉ２かつ誘電体層における無機粒子含有率が１０～６０ｖｏｌ％であることが好ましく、５０ｎｍ＜Ｓｐ＜ｄｉ２かつ誘電体層における無機粒子含有率が２０～４５ｖｏｌ％であることがより好ましく、５０ｎｍ＜Ｓｐ≦２００ｎｍかつ誘電体層における無機粒子含有率が２０～４５ｖｏｌ％であることがさらに好ましい。
無機粒子としては、無機物質からなる粒子であれば特に制限はないが、金属化合物または半金属化合物からなる粒子が好ましく、ポリマーとの反応性の観点から、特に無機酸化物粒子が好ましい。
金属又は半金属としては、例えば、ケイ素、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム、ランタン、セリウム、スズ、チタン、ジルコニウム、ハフニウム、イットリウム、ニオブ、タンタル及びアルミニウムからなる群から選ばれる元素が挙げられる。金属化合物又は半金属化合物としては、例えば、上記金属若しくは半金属のハロゲン化物、酸化物、窒化物、水酸化物、炭酸塩、硫酸塩、硝酸塩又はメタケイ酸塩が挙げられる。これらの中でも、ＴＦＴの電気特性を向上させる観点から、金属酸化物であることが好ましい。
無機粒子の形状に特に制限はないが、誘電体層の表面を平滑に保つためには、低アスペクト比の形状が好ましく、球状であることがより好ましい。
誘電体層のパターン加工性向上、及び耐クラック性向上による電気的リーク抑制の観点から、無機粒子の数平均粒子径は、１ｎｍ以上が好ましく、５ｎｍ以上がより好ましく、１５ｎｍ以上がさらに好ましく、２０ｎｍ以上が特に好ましい。無機粒子の数平均粒子径が上記範囲内であると、誘電体層の耐クラック性を向上させ、電気的リークを抑制することができる。一方、数平均粒子径は、１００ｎｍ以下が好ましく、７０ｎｍ以下がより好ましく、６０ｎｍ以下がさらに好ましく、５０ｎｍ以下が特に好ましい。数平均粒子径が上記範囲内であると、パターン加工性を向上させることができる。
ここで、無機粒子の数平均粒子径は、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）または透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）を用いて、以下のように測定することで求めることができる。拡大倍率を５０，０００～２００，０００倍として、ゲート絶縁層の断面を観測する。無機粒子が真球の場合、真球の直径を測定し、その粒子の粒子径とする。無機粒子が真球でない場合、最も長い径（以下、「長軸径」）及び長軸径と直交する方向において最も長い径（以下、「短軸径」）を測定し、長軸径と短軸径を平均した、二軸平均径をその粒子の粒子径とする。この粒子径測定を無作為に選んだ２０個以上の粒子について行い、その算術平均を数平均粒子径とする。
また、樹脂と反応しやすくするため、無機粒子はその表面にヒドロキシ基など、樹脂と反応可能な官能基を有することが好ましい。無機粒子と樹脂との反応性が良好であると、熱硬化時に樹脂中に無機粒子が組み込まれ、熱硬化時の収縮応力の発生が抑えられるため、誘電体層の耐クラック性が向上し、電気的リークを抑制できる。
無機粒子としては、例えば、シリカ粒子、フッ化マグネシウム粒子、塩化マグネシウム粒子、臭化マグネシウム粒子、酸化マグネシウム粒子、炭酸マグネシウム粒子、硫酸マグネシウム粒子、硝酸マグネシウム粒子、水酸化マグネシウム粒子、フッ化カルシウム粒子、塩化カルシウム粒子、臭化カルシウム粒子、酸化カルシウム粒子、炭酸カルシウム粒子、硫酸カルシウム粒子、硝酸カルシウム粒子、水酸化カルシウム粒子、フッ化ストロンチウム粒子、フッ化バリウム粒子、フッ化ランタン粒子、フッ化セリウム、酸化スズ－酸化チタン複合粒子、酸化ケイ素－酸化チタン複合粒子、酸化チタン粒子、酸化ジルコニウム粒子、酸化ハフニウム、酸化スズ粒子、酸化イットリウム粒子、酸化ニオブ粒子、酸化タンタル粒子、酸化スズ－酸化ジルコニウム複合粒子、酸化ケイ素－酸化ジルコニウム複合粒子、酸化アルミニウム粒子、チタン酸バリウム粒子、チタン酸ストロンチウム粒子又はチタン酸バリウム－チタン酸ストロンチウム複合粒子が挙げられるが、後述するポリマーとの相溶性の観点から、シリカ粒子、酸化スズ－酸化チタン複合粒子、酸化ケイ素－酸化チタン複合粒子、酸化チタン粒子、酸化ジルコニウム粒子、酸化ハフニウム、酸化スズ粒子、酸化イットリウム粒子、酸化ニオブ粒子、酸化タンタル粒子、酸化スズ－酸化ジルコニウム複合粒子、酸化ケイ素－酸化ジルコニウム複合粒子、酸化アルミニウム粒子、チタン酸バリウム粒子、チタン酸ストロンチウム粒子又はチタン酸バリウム－チタン酸ストロンチウム複合粒子が好ましい。
さらに、ＴＦＴの電気特性を向上させる観点から、酸化スズ－酸化チタン複合粒子、酸化ケイ素－酸化チタン複合粒子、酸化チタン粒子、酸化ジルコニウム粒子、酸化ハフニウム、酸化イットリウム粒子、酸化ニオブ粒子、酸化タンタル粒子、酸化スズ－酸化ジルコニウム複合粒子、酸化ケイ素－酸化ジルコニウム複合粒子、酸化アルミニウム粒子、チタン酸バリウム粒子、チタン酸ストロンチウム粒子又はチタン酸バリウム－チタン酸ストロンチウム複合粒子などの粒子がより好ましい。
シリカ粒子としては、例えば、メタノール（ＭＡ）を分散媒としたメタノールシリカゾル、イソプロピルアルコール（ＩＰＡ）を分散媒としたＩＰＡ－ＳＴ、エチレングリコール（ＥＧ）を分散媒としたＥＧ－ＳＴ、メチルエチルケトン（ＭＥＫ）を分散媒としたＭＥＫ－ＳＴ、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート（ＰＧＭＥＡ）を分散媒としたＰＭＡ－ＳＴ、プロピレングリコールモノメチルエーテル（ＰＧＭＥ）を分散媒としたＰＧＭ－ＳＴ、分散溶液が水であるスノーテックス（登録商標）ＯＸＳ、分散溶液が水である同ＯＳ、分散溶液が水であるの同Ｏ、分散溶液が水である同Ｏ－５０（以上、何れも日産化学工業（株）製）、ＩＰＡを分散媒としたＯＳＣＡＬ（登録商標）－１４２１、ＩＰＡを分散媒とした同－１４３２、ＭＡを分散媒とした同－１１３２、エチレングリコールモノメチルエーテル（ＥＧＭＥ）を分散媒とした同－１６３２、ＥＧを分散媒とした同－１７２７ＢＭ（以上、何れも日揮触媒化成工業（株）製）、分散溶液が水であるクォートロン（登録商標）ＰＬ－０６Ｌ、分散溶液が水である同ＰＬ－１、分散溶液が水である同ＰＬ－２Ｌ、分散溶液が水である同ＰＬ－３、ＩＰＡを分散媒とした同ＰＬ－１－ＩＰＡ、ＩＰＡを分散媒とした同ＰＬ－２Ｌ－ＩＰＡ、ＭＡを分散媒とした同ＰＬ－２Ｌ－ＭＡ、ＰＧＭＥを分散媒とした同ＰＬ－２Ｌ－ＰＧＭＥ、ジアセトンアルコール（ＤＡＡ）を分散媒とした同ＰＬ－２Ｌ－ＤＡＡ（以上、何れも扶桑化学工業（株）製）などが、アルカリ現像液でのパターン加工性の観点から好ましく例示されるが、他の公知の材料も利用することができる。
酸化スズ－酸化チタン複合粒子としては、例えば、オプトレイク（登録商標）ＴＲ－５０２又は同ＴＲ－５０４が挙げられる。（以上、何れも日揮触媒化成工業（株）製）
酸化ケイ素－酸化チタン複合粒子としては、例えば、オプトレイク（登録商標）ＴＲ－５０３、同ＴＲ－５１３、同ＴＲ－５２０、同ＴＲ－５２１、同ＴＲ－５２７、同ＴＲ－５２８、同ＴＲ－５２９、同ＴＲ－５４３、同ＴＲ－５４４又は同ＴＲ－５５０が挙げられる。（以上、何れも日揮触媒化成工業（株）製）
酸化チタン粒子としては、例えば、オプトレイク（登録商標）ＴＲ－５０５（日揮触媒化成工業（株）製）、タイノック（登録商標）Ａ－６、同Ｍ－６若しくは同ＡＭ－１５（以上、何れも多木化学（株）製）、ｎＳｏｌ（登録商標）１０１－２０Ｉ、同１０１－２０Ｌ、同１０１－２０ＢＬ若しくは同１０７－２０Ｉ（以上、何れもナノグラム（株）製）、ＴＴＯ－５１（Ａ）、ＴＴＯ－５１（Ｂ）、ＴＴＯ－５５（Ａ）、ＴＴＯ－５５（Ｂ）、ＴＴＯ－５５（Ｃ）、ＴＴＯ－５５（Ｄ）、ＴＴＯ－Ｖ－４若しくはＴＴＯ－Ｗ－５（以上、何れも石原産業（株）製）、ＲＴＴＡＰ１５ＷＴ％－Ｅ１０、ＲＴＴＤＮＢ１５ＷＴ％－Ｅ１１、ＲＴＴＤＮＢ１５ＷＴ％－Ｅ１２、ＲＴＴＤＮＢ１５ＷＴ％－Ｅ１３、ＲＴＴＩＢＡ１５ＷＴ％－Ｅ６、ＲＴＩＰＡ１５ＷＴ％－ＮＯ８、ＲＴＩＰＡ１５ＷＴ％－ＮＯ９、ＲＴＩＰＡ２０ＷＴ％－Ｎ１１、ＲＴＩＰＡ２０ＷＴ％－Ｎ１３、ＲＴＩＰＡ２０ＷＴ％－Ｎ１４若しくはＲＴＩＰＡ２０ＷＴ％－Ｎ１６（以上、何れもシーアイ化成（株）製）又はＨＴ３３１Ｂ、ＨＴ４３１Ｂ、ＨＴ６３１Ｂ、ＨＴ７３１Ｂ若しくはＨＴ８３０Ｘ（以上、何れも東邦チタニウム（株）製）が挙げられる。
酸化ジルコニウム粒子としては、ナノユース（登録商標）ＺＲ－３０ＢＬ、同ＺＲ－３０ＢＳ、同ＺＲ－３０ＢＨ、同ＺＲ－３０ＡＬ、同ＺＲ－３０ＡＨ若しくは同ＯＺ－３０Ｍ（以上、何れも日産化学工業（株）製）又はＺＳＬ－Ｍ２０、ＺＳＬ－１０Ｔ、ＺＳＬ－１０Ａ若しくはＺＳＬ－２０Ｎ（以上、何れも第一稀元素化学工業（株）製）が挙げられる。
酸化スズ粒子としては、セラメース（登録商標）Ｓ－８又は同Ｓ－１０（以上、何れも多木化学（株）製）が挙げられる。
酸化ニオブ粒子のバイラール（登録商標）Ｎｂ－Ｘ１０（多木化学（株）製）が挙げられる。
その他の無機粒子としては、酸化スズ－酸化ジルコニウム複合粒子（触媒化成工業（株）製）、酸化スズ粒子又は酸化ジルコニウム粒子（以上、何れも（株）高純度化学研究所製）が挙げられる。
ポリマーは、溶媒に可溶性のものが好ましく、その骨格は直鎖状、環状、分岐状の何れも用いられる。また側鎖には架橋性やの官能基や、極性を有する官能基や、ポリマーの種々の特性を制御する官能基が導入されていることが好ましい。これらの特性を制御したポリマーを用いることによって、素子の作製工程においては例えば、塗布性、表面の平坦性、耐溶剤性、透明性、他インクの良好な濡れ性などが得られ、さらには素子形成後の耐久性や安定性などに優れた、良好な素子を得ることができるため、上記のポリマーが好ましい。
上記ポリマーは、少なくとも、一般式（１）で表される構造単位を有するポリシロキサンを含有することが好ましい。
Figure 2022027623000002
一般式（１）において、Ｒ１は、水素原子、アルキル基、シクロアルキル基、複素環基、アリール基、ヘテロアリール基またはアルケニル基を表す。Ｒ２は、水素原子、アルキル基、シクロアルキル基またはシリル基を表す。ｍは０または１を表す。Ａ１は、カルボキシル基、スルホ基、チオール基、フェノール性水酸基またはそれらの誘導体を少なくとも二つ含む有機基を表す。ただし、前記誘導体が、前記カルボキシル基、スルホ基、チオール基およびフェノール性水酸基のうちの二つによる環状縮合構造である場合は、Ａ１は当該環状縮合構造を少なくとも一つ有する有機基を表す。
このようなポリシロキサンは、国際公開第２０１８／０９７０４２号に詳細に説明されており、本発明において好適に利用することができる。
（ソース電極、ドレイン電極）
ソース電極４およびドレイン電極５に用いられる材料は、ゲート電極に用いられる材料と同じ材料であってよいが、少なくとも金属粒子と有機成分とを含むことが好ましい。金属粒子としては、金、銀、銅、ニッケル、錫、ビスマス、鉛、亜鉛、パラジウム、白金、アルミニウム、タングステン、モリブデンまたは炭素などが挙げられる。より好ましい金属粒子は、金、銀、銅、ニッケル、錫、ビスマス、鉛、亜鉛、パラジウム、白金、アルミニウムおよび炭素からなる群より選ばれる少なくとも一つの元素を含有する金属粒子である。これらの金属粒子は、単独で用いられてもよいし、合金として用いられてもよいし、混合粒子として用いられてもよい。
有機成分としては、特に制限はないが、モノマー、オリゴマー、ポリマー、光重合開始剤、カルボキシル基を有する化合物、重合禁止剤、可塑剤、レベリング剤、界面活性剤、シランカップリング剤、消泡剤、顔料などが挙げられる。
オリゴマーもしくはポリマーとしては、特に限定されず、アクリル樹脂、エポキシ樹脂、ノボラック樹脂、フェノール樹脂、ポリイミド前駆体、ポリイミドなどを用いることができる。これらの中でも、電極を屈曲した時の耐クラック性の観点から、アクリル樹脂が好ましい。これは、アクリル樹脂のガラス転移温度が１００℃以下であり、導電膜の熱硬化時に軟化し、金属粒子間の結着が高まるためと推定される。
アクリル樹脂とは、繰返し単位に少なくともアクリル系モノマーに由来する構造を含む樹脂である。アクリル系モノマーの具体例としては、メチルアクリレート、メチルメタクリレート、アクリル酸、メタクリル酸、２－ヒドロキシエチルアクリレート、イソボニルアクリレート等が挙げられ、これらのアクリル系モノマーは、単独で用いられてもよいし、２種以上を組み合わせて用いられてもよい。
モノマーとしては、炭素－炭素二重結合を有する化合物を用いることができる。モノマーの具体例としては、前述のアクリル系モノマーに加え、スチレン、α－メチルスチレン、マレイン酸、フマル酸などが挙げられる。
カルボキシル基を有する化合物としては、構成モノマーの一部として不飽和カルボン酸等の不飽和酸を用いたアクリル樹脂、カルボキシル基を有する界面活性剤、カルボキシル基を有するその他の添加剤が挙げられる。
有機成分として、少なくとも、炭素－炭素二重結合を有する化合物と、カルボキシル基を有する化合物とを含有することが好ましい。少なくともこれらの化合物を含有することにより、ラジカル重合、カチオン重合、アニオン重合などの重合反応による硬化反応性と、アルカリ現像液に対する溶解性を付与することができるため、感光性導電ペーストを作製でき、フォトリソグラフィによる微細なパターン加工が可能となる。
（半導体層）
本発明における半導体層は、半導体性を有するものであれば特に制限はなく、シリコン半導体や酸化物半導体等の無機半導体、ペンタセンやポリチオフェン誘導体等の有機半導体、カーボンナノチューブ（ＣＮＴ）やグラフェン等のカーボン半導体を用いることができる。これらの中でも、ＣＮＴは、キャリア移動度が高く、低コストで簡便な塗布プロセスが適用できる点で優れている。
ＣＮＴとしては、１枚の炭素膜（グラフェン・シート）が円筒状に巻かれた単層ＣＮＴ、２枚のグラフェン・シートが同心円状に巻かれた２層ＣＮＴ、複数のグラフェン・シートが同心円状に巻かれた多層ＣＮＴのいずれを用いてもよく、これらを２種以上用いてもよい。半導体の特性を示すという観点から単層ＣＮＴを用いることが好ましい。単層ＣＮＴが半導体型単層ＣＮＴを９０質量％以上含むことがより好ましい。さらに好ましくは単層ＣＮＴが半導体型単層ＣＮＴを９５質量％以上含むことである。
さらに、ＣＮＴ表面の少なくとも一部に共役系重合体が付着した、ＣＮＴ複合体は、溶液中での分散安定性に優れ、低ヒステリシスが得られるため、特に好ましい。共役系重合体がＣＮＴの表面の少なくとも一部に付着した状態とは、ＣＮＴ表面の一部、あるいは全部を共役系重合体が被覆した状態を意味する。共役系重合体がＣＮＴを被覆できるのはそれぞれの共役系構造に由来するπ電子雲が重なることによって相互作用が生じるためと推測される。ＣＮＴが共役系重合体で被覆されているか否かは、被覆されたＣＮＴの反射色が被覆されていないＣＮＴの色から共役系重合体の色に近づくことで判別できる。定量的には元素分析やＸ線光電子分光法などによって付着物の存在とＣＮＴに対する付着物の質量比を同定することができる。また、ＣＮＴに付着させる共役系重合体は、分子量、分子量分布や構造に関わらず用いることができる。
上記のＣＮＴを被覆する共役系重合体としては、ポリチオフェン系重合体、ポリピロール系重合体、ポリアニリン系重合体、ポリアセチレン系重合体、ポリ－ｐ－フェニレン系重合体、ポリ－ｐ－フェニレンビニレン系重合体、チオフェンユニットとヘテロアリールユニットを繰り返し単位中に有するチオフェン－ヘテロアリーレン系重合体などが挙げられ、これらを２種以上用いてもよい。上記重合体は、単一のモノマーユニットが並んだもの、異なるモノマーユニットをブロック共重合したもの、ランダム共重合したもの、また、グラフト重合したものなどを用いることができる。
また、半導体層は、ＣＮＴ複合体と有機半導体を混合して用いてもよい。有機半導体中にＣＮＴ複合体を均一に分散させることにより、有機半導体そのものの特性を維持しつつ、低ヒステリシスを実現することが可能となる。好ましく用いられる有機半導体としては、国際公開第２０１９／０６５５６１号に記載されているもの等、公知のものが挙げられる。
半導体層は、他のカーボン材料を含んでもよい。ここで用いられる他のカーボン材料としては、グラフェン、フラーレンなどが挙げられる。
半導体層は、さらに絶縁性材料を含んでもよい。ここで用いられる絶縁性材料としては、ポリ（メチルメタクリレート）、ポリカーボネート、ポリエチレンテレフタレートなどのポリマー材料が挙げられるが、特にこれらに限定されない。
（素子の製造方法）
本発明における誘電体層の形成方法は、特に制限はなく、真空蒸着、電子線ビーム、スパッタリング、メッキ、ＣＶＤ、イオンプレーティングコーティング、インクジェット、印刷、塗布方法などの技術が挙げられる。塗布方法としては、スピンコート法、ブレードコート法、スリットダイコート法、スクリーン印刷法、バーコーター法、鋳型法、印刷転写法、浸漬引き上げ法、インクジェット法などの公知の塗布法が挙げられる。コストおよび効率の観点から塗布法による形成が好ましい。また、誘電体層の塗布工程が前記基材をロールツーロール方式で搬送する工程を含むことが好ましい。
以下、図１に示す構造の素子を製造する場合を例に挙げて、本発明の実施の形態１に係る素子の製造方法を具体的に説明する。
まず、図２（ａ）に示すように、基材１の上にゲート電極２および配線１２を形成する。これらの形成方法としては、特に制限はなく、抵抗加熱蒸着、電子線ビーム、スパッタリング、メッキ、化学気相成長法（ＣＶＤ）、イオンプレーティングコーティング、インクジェット、印刷などの、公知技術を用いた方法が挙げられる。また、電極の形成方法の別の例として、有機成分および導電体を含むペーストを、スピンコート法、ブレードコート法、スリットダイコート法、スクリーン印刷法、バーコーター法、鋳型法、印刷転写法、浸漬引き上げ法などの、公知の技術で、絶縁基板上に塗布し、オーブン、ホットプレート、赤外線などを用いて乾燥を行い、形成する方法などが挙げられる。第一の電極群の形成は間欠形成であっても連続塗布であってもよい。
また、電極パターンの形成方法としては、上記方法で作製した電極薄膜を、公知のフォトリソグラフィ法などで所望の形状にパターン形成してもよいし、あるいは、電極物質の蒸着やスパッタリング時に、所望の形状のマスクを介することで、パターンを形成してもよい。
次に、図２（ｂ）に示すように、ゲート電極２および配線１２の上に誘電体層３、１３を形成する。誘電体層３、１３の作製方法は、特に制限はないが、ロールツーロール方式に適性があることから、塗布法が好ましい。例えば、誘電体層を形成する材料を含む組成物を基板に塗布し、乾燥することで得られたコーティング膜を、フォトリソグラフィ法でコンタクトホール７を形成した後、必要に応じ熱処理する方法が挙げられる。
また、誘電体層パターンの形成方法としては、上記方法で作製した誘電体層を、露光法などで所望の形状にパターン形成してもよいし、あるいは、印刷時に、所望の形状のマスクを介することで、パターンを形成してもよい。パターンには、配線１２とソース電極４とを接続する配線に用いるコンタクトホール７を有してもよい。
露光法としては、通常のフォトリソグラフィで行われるように、フォトマスクを介して露光する方法が一般的である。また、レーザー光等で直接描画する方法を用いても構わない。露光装置としては、例えば、ステッパー露光機又はプロキシミティ露光機が挙げられる。この際使用される活性光源としては、例えば、近紫外線、紫外線、電子線、Ｘ線又はレーザー光等が挙げられるが、紫外線が好ましい。紫外線の光源としては、例えば、低圧水銀灯、高圧水銀灯、超高圧水銀灯、ハロゲンランプ又は殺菌灯が挙げられるが、超高圧水銀灯が好ましい。
現像法としては、水酸化テトラメチルアンモニウム、水酸化カリウム、炭酸ナトリウムなどのアルカリ現像液を用いて、基板を静置又は回転させながら現像液をスプレーする方法、基板を現像液中に浸漬する方法などが挙げられる。現像により得られたパターンは、水やアルコール水溶液によるリンス処理を施しても構わない。
さらに、必要に応じて、得られたパターンをキュアすることも好ましい。キュアする方法としては、例えば、オーブン、イナートオーブン、ホットプレート若しくは赤外線等による加熱乾燥又は真空乾燥が挙げられる。この形成方法により、微細な配線パターンを簡便に形成することができる。
次に、図２（ｃ）に示すように、誘電体層３の上部に半導体層６を形成する。半導体層６の形成方法としては、抵抗加熱蒸着、電子線、スパッタリング、ＣＶＤなど乾式の方法を用いることも可能であるが、製造コストや大面積への適合の観点から塗布法を用いることが好ましい。塗布法としては、スピンコート法、ブレードコート法、スリットダイコート法、スクリーン印刷法、バーコート法、鋳型法、印刷転写法、浸漬引き上げ法、インクジェット法などの公知の塗布方法が挙げられる。塗膜厚み制御や配向制御など、得ようとする塗膜特性に応じて塗布方法を選択できる。これらの方法を用いて、半導体層と、ソース電極４およびドレイン電極５となる導電性パターンとが、お互いに接するように半導体層を形成する。なお、半導体層を形成した後に、ソース電極およびドレイン電極を形成してもよい。
特に、ＣＮＴを含有する半導体層を形成する場合は、ＣＮＴを含む溶液を、ゲート絶縁膜上に塗布することが好ましい。この場合、塗布する方法に特に制限は無いが、インクジェット法を用いることが、溶液の使用量を削減し、生産性を高めることができる点で優れている。ＣＮＴを含む溶液は、超音波ホモジナイザーなど公知の分散装置を用いた撹拌処理によって、ＣＮＴを溶媒中で撹拌することにより作製することができる。
半導体層を塗布にて形成する場合、形成した塗膜に対して、大気下、減圧下または不活性ガス（窒素やアルゴン）雰囲気下で乾燥処理を行う。乾燥温度は５０～１５０℃が好ましい。
次に、図２（ｄ）に示すように、誘電体層３、１３、ゲート電極２および半導体層６の上部にソース電極４ドレイン電極５を形成する。これらの形成方法としては、少なくとも金属粒子および有機成分を含有するペーストを塗布し、乾燥、露光、現像を含む工程を通して第二の電極群を形成することがより好ましい。
塗布法としては、スピンコート法、ブレードコート法、スリットダイコート法、スクリーン印刷法、バーコーター法、鋳型法、印刷転写法、浸漬引き上げ法などの、公知の技術が挙げられる。乾燥法としては、オーブン、ホットプレート、赤外線などを用いた乾燥法が挙げられる。
露光法としては、通常のフォトリソグラフィで行われるように、フォトマスクを介して露光する方法が一般的である。また、レーザー光等で直接描画する方法を用いても構わない。露光装置としては、例えば、ステッパー露光機又はプロキシミティ露光機が挙げられる。この際使用される活性光源としては、例えば、近紫外線、紫外線、電子線、Ｘ線又はレーザー光等が挙げられるが、紫外線が好ましい。紫外線の光源としては、例えば、低圧水銀灯、高圧水銀灯、超高圧水銀灯、ハロゲンランプ又は殺菌灯が挙げられるが、超高圧水銀灯が好ましい。
現像法としては、水酸化テトラメチルアンモニウム、水酸化カリウム、炭酸ナトリウムなどのアルカリ現像液を用いて、基板を静置又は回転させながら現像液をスプレーする方法、基板を現像液中に浸漬する方法などが挙げられる。現像により得られたパターンは、水やアルコール水溶液によるリンス処理を施しても構わない。
さらに、必要に応じて、得られたパターンをキュアすることも好ましい。キュアする方法としては、例えば、オーブン、イナートオーブン、ホットプレート若しくは赤外線等による加熱乾燥又は真空乾燥が挙げられる。この形成方法により、微細な配線パターンを簡便に形成することができる。
［実施の形態２：コンデンサ］
図３（ａ）は、本発明の実施の形態２に係る素子であるコンデンサを示した模式断面図である。図３（ｂ）は、図３（ａ）における破線で囲まれた部分の拡大図である。この構造では、基材２１上に、第一の電極である下部電極２２、誘電体層２３、および第二の電極である上部電極２４を有する。下部電極２２と上部電極２４とは電気的に接続されておらず、これらの間に誘電体層２３が形成されている。図３（ｂ）に示すように、基材１は表面に凹凸を有しており、例えば凸部３１を有する。
この実施の形態２は、素子がコンデンサであることを除いては、実施の形態１における特徴と同様の点があてはまる。
本実施の形態２において、基材２１の上に形成された誘電体層２３の平均膜厚ｄｉ２とは、基材２１の上に配された下部電極２２が存在しない領域における誘電体層２３の平均膜厚を指す。
本実施の形態２において、下部電極２２上に形成された誘電体層２３の最小膜厚ｄｉ３とは、基材２１の上に配された誘電体層２３のうち下部電極２２上の領域に位置する該誘電体層２３の膜厚の最小値を指す。
（素子の製造方法）
以下、図３に示す構造の素子を製造する場合を例に挙げて、本実施の形態２に係る素子の製造方法を具体的に説明する。
まず、図４（ａ）に示すように、基材１の上に下部電極２２を形成する。次に、図４（ｂ）に示すように、誘電体層２３を形成する。次に、図４（ｃ）に示すように、誘電体層２３の上部に上部電極２４を形成する。各構成部材の形成方法の具体的な操作については、実施の形態１に係る素子の場合と同様である。
［実施の形態３：ダイオード］
図５（ａ）は、本発明の実施の形態３に係る素子であるダイオードを示した模式断面図である。図５（ｂ）は、図５（ａ）における破線で囲まれた部分の拡大図である。この構造では、基材４１と、基材４１の上に配された第一の電極であるゲート電極４２と、それらの上に配された誘電体層４３および５３と、誘電体層４３および５３の上に配された第二の電極であるソース電極４４およびドレイン電極４５と、それらの間に配された半導体層４６とを備える。ゲート電極４２とソース電極４４はコンタクトホール４７部において電気的に接続されている。図４（ｂ）に示すように、基材４１は表面に凹凸を有しており、例えば凸部５１を有する。
この実施の形態３は、素子がダイオードであることを除いては、実施の形態１における特徴と同様の点があてはまる。
本実施の形態３において、基材４１の上に形成された誘電体層４３の平均膜厚ｄｉ２とは、基材４１の上に配されたゲート電極４２が存在しない領域における誘電体層４３の平均膜厚を指す。
本実施の形態３において、ゲート電極４２上に形成された誘電体層４３の最小膜厚ｄｉ３とは、基材４１の上に配された誘電体層４３のうちゲート電極４２上の領域に位置する該誘電体層４３の膜厚の最小値を指す。
（素子の製造方法）
以下、図５に示す構造の素子を製造する場合を例に挙げて、本実施の形態３に係る素子の製造方法を具体的に説明する。
まず、図６（ａ）に示すように、基材４１の上にゲート電極４２を形成する。次に、図６（ｂ）に示すように、誘電体層４３、５３を形成する。次に、図６（ｃ）に示すように、誘電体層４３の上部に半導体層４６を形成する。次に、図６（ｄ）に示すように、誘電体層４３、５３、ゲート電極４２および半導体層４６の上部にソース電極４４ドレイン電極４５を形成する。各構成部材の形成方法の具体的な操作については、実施の形態１に係る素子の場合と同様である。
（素子の適用可能性）
本発明の実施の形態に係る素子は、各種電子機器のＩＣ、ＲＦＩＤタグなどの無線通信装置、ディスプレイ用ＴＦＴアレイ、センサ、開封検知システムなどに適用可能である。
＜無線通信装置＞
次に、本発明の素子を含有する無線通信装置について説明する。この無線通信装置は、例えば商品タグ、万引き防止タグ、各種チケットやスマートカードのような、無線電波を用いて情報の通信を行う装置である。
無線通信装置は、上述の素子と、アンテナと、を少なくとも有するものである。本発明の実施の形態に係る無線通信装置の、より具体的な構成としては、例えば、図７に示すようなものが挙げられる。これは、アンテナ１００で受信した外部からの変調波信号の整流を行い各部に電源を供給する電源生成部と、上記変調波信号を復調して制御回路へ送る復調回路と、制御回路から送られたデータを変調してアンテナに送り出す変調回路と、復調回路で復調されたデータの記憶回路への書込み、および記憶回路からデータを読み出して変調回路への送信を行う制御回路と、で構成され、各回路部が電気的に接続されている。上記電源生成部、復調回路、制御回路、変調回路、記憶回路の少なくともいずれか１つ以上は本発明の実施の形態にかかる素子を含み、さらに抵抗素子を含んでいても良い。なお、上記記憶回路は、さらに、製造時に情報が書き込まれる読み取り専用の記憶部や、ＥＥＰＲＯＭ（Ｅｌｅｃｔｒｉｃａｌｌｙ Ｅｒａｓａｂｌｅ Ｐｒｏｇｒａｍｍａｂｌｅ Ｒｅａｄ－Ｏｎｌｙ Ｍｅｍｏｒｙ）、ＦｅＲＡＭ（Ｆｅｒｒｏｅｌｅｃｔｒｉｃ Ｒａｎｄａｍ Ａｃｃｅｓｓ Ｍｅｍｏｒｙ）等の、不揮発性の書換え可能な記憶部を有していてもよい。上記電源生成部は、本発明の実施の形態に係るコンデンサと、ダイオードとから構成される。
アンテナ、抵抗素子、不揮発性の書き換え可能な記憶部は、一般的に使用されるものであればよく、用いられる材料、形状は特に限定はされない。また、上記の各構成要素を電気的に接続する材料も、一般的に使用されうる導電材料であればいかなるものでもよい。各構成要素の接続方法も、電気的に導通を取ることができれば、いかなる方法でもよい。各構成要素の接続部の幅や厚みは、任意である。
＜ＴＦＴアレイ＞
本発明の実施の形態に係るＴＦＴを用いて、ＴＦＴアレイを得ることができる。図８は、ＴＦＴアレイの一例を示す模式図である。図８に示すように、ＴＦＴアレイ２００は、二本のゲート線２５０、２６０と、二本のソース線２７０、２８０と、四つのＴＦＴ２１０、２２０、２３０、２４０とを含む。ゲート線２５０はＴＦＴ２１０、２３０のゲート電極と電気的に結合し、ゲート線２６０はＴＦＴ２２０、２４０のゲート電極と電気的に結合している。ソース線２７０はＴＦＴ２１０、２２０のソース電極と電気的に結合し、ソース線２８０はＴＦＴ２３０、２４０のソース電極と電気的に結合している。なお、図８には説明の簡略化のために四つのＴＦＴを含むＴＦＴアレイ２００が例示されているが、ゲート線、ソース線およびＴＦＴの数は任意に変更してもよい。
ゲート線、ソース線、ＴＦＴを電気的に接続する材料は、特に制限はないが、例えば、一般的に使用される導電材料を用いることができる。上記接続の方法も、電気的に導通を取ることができれば、いかなる方法でもよい。また、接続部の幅や厚みは、任意である。
本発明の実施の形態にかかるＴＦＴアレイは、例えば、アクティブマトリクス駆動の液晶ディスプレイや電子ペーパーなどに用いることができる。
以下、本発明を実施例に基づいてさらに具体的に説明する。なお、本発明は下記実施例に限定されるものではない。
（感光性ペーストの作製）
合成例１；化合物Ｐ１（感光性有機成分）
共重合比率（質量基準）：エチルアクリレート（以下、「ＥＡ」）／メタクリル酸２－エチルヘキシル（以下、「２－ＥＨＭＡ」）／スチレン（以下、「Ｓｔ」）／グリシジルメタクリレート（以下、「ＧＭＡ」）／アクリル酸（以下、「ＡＡ」）＝２０／４０／２０／５／１５。
窒素雰囲気の反応容器中に、７５０ｇのジエチレングリコールモノエチルエーテルアセテート（以下、「ＤＭＥＡ」）を仕込み、オイルバスを用いて８０℃まで昇温した。これに、１００ｇのＥＡ、２００ｇの２－ＥＨＭＡ、１００ｇのＳｔ、７５ｇのＡＡ、４ｇの２，２’－アゾビスイソブチロニトリルおよび５０ｇのＤＭＥＡからなる混合物を、１時間かけて滴下した。滴下終了後、さらに６時間重合反応を行った。その後、５ｇのハイドロキノンモノメチルエーテルを添加して、重合反応を停止した。引き続き、２５ｇのＧＭＡ、５ｇのトリエチルベンジルアンモニウムクロライドおよび５０ｇのＤＭＥＡからなる混合物を、０．５時間かけて滴下した。滴下終了後、さらに２時間付加反応を行った。得られた反応溶液をメタノールで精製することで未反応不純物を除去し、さらに２４時間真空乾燥することで、化合物Ｐ１を得た。
合成例２；化合物Ｐ２（感光性有機成分）
共重合比率（質量基準）：２官能エポキシアクリレートモノマー（エポキシエステル３００２Ａ；共栄社化学（株）製）／２官能エポキシアクリレートモノマー（エポキシエステル７０ＰＡ；共栄社化学（株）製）／ＧＭＡ／Ｓｔ／ＡＡ＝２０／４０／５／２０／１５。
窒素雰囲気の反応容器中に、７５０ｇのＤＭＥＡを仕込み、オイルバスを用いて８０℃まで昇温した。これに、１００ｇのエポキシエステル３００２Ａ、２００ｇのエポキシエステル７０ＰＡ、１００ｇのＳｔ、７５ｇのＡＡ、４ｇの２，２’－アゾビスイソブチロニトリルおよび５０ｇのＤＭＥＡからなる混合物を、１時間かけて滴下した。滴下終了後、さらに６時間重合反応を行った。その後、５ｇのハイドロキノンモノメチルエーテルを添加して、重合反応を停止した。引き続き、２５ｇのＧＭＡ、５ｇのトリエチルベンジルアンモニウムクロライドおよび５０ｇのＤＭＥＡからなる混合物を、０．５時間かけて滴下した。滴下終了後、さらに２時間付加反応を行った。得られた反応溶液をメタノールで精製することで未反応不純物を除去し、さらに２４時間真空乾燥することで、化合物Ｐ２を得た。
合成例３；化合物Ｐ３（感光性有機成分）
化合物Ｐ２のウレタン変性化合物
窒素雰囲気の反応容器中に、５００ｇのＤＭＥＡを仕込み、オイルバスを用いて８０℃まで昇温した。これに、感光性成分Ｐ２を５０ｇ、１６．５ｇのｎ－ヘキシルイソシアネートおよび５０ｇのＤＭＥＡからなる混合物を、１時間かけて滴下した。滴下終了後、さらに３時間反応を行った。得られた反応溶液をメタノールで精製することで未反応不純物を除去し、さらに２４時間真空乾燥することで、ウレタン結合を有する化合物Ｐ３を得た。
調製例；感光性ペーストＡ
５００ｍｌクリーンボトルに、上記により得られた化合物Ｐ１を８０ｇ、化合物Ｐ３を２０ｇ、ライトアクリレートＢＰ－４ＥＡ（共栄社化学（株）製）を１０ｇ、光重合開始剤ＯＸＥ－０１（ＢＡＳＦジャパン株式会社製）２０ｇ、酸発生剤ＳＩ－１１０（三新化学工業株式会社製）を３ｇ、γ－ブチロラクトン（三菱ガス化学株式会社製）を５０ｇ入れ、自転－公転真空ミキサー“あわとり練太郎”（登録商標）（ＡＲＥ－３１０；（株）シンキー製）で混合し、感光性樹脂溶液１を１７８ｇ（固形分７８．５質量％）を得た。得られた感光性樹脂溶液１を８０ｇと平均粒子径０．０６μｍのＡｇ粒子４２０ｇを混ぜ合わせ、３本ローラー“ＥＸＡＫＴ Ｍ－５０”（商品名、ＥＸＡＫＴ社製）を用いて混練し、５００ｇの感光性ペーストＡを得た。
（誘電体層の作製例）
誘電体層の作製例では、ポリマー溶液Ａを作製した。具体的には、まず、メチルトリメトキシシラン（６１．２９ｇ（０．４５モル））、２－（３，４－エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン（１２．３１ｇ（０．０５モル））、およびフェニルトリメトキシシラン（９９．１５ｇ（０．５モル））を、２０３．３６ｇのプロピレングリコールモノブチルエーテル（沸点１７０℃）に溶解した。これに、水（５４．９０ｇ）およびリン酸（０．８６４ｇ）を、撹拌しながら加えた。これによって得られた溶液をバス温１０５℃で２時間加熱し、内温を９０℃まで上げて、主として副生するメタノールからなる成分を留出させた。ついで、バス温１３０℃で２時間加熱し、内温を１１８℃まで上げて、主として水とプロピレングリコールモノブチルエーテルとからなる成分を留出させた。その後、室温まで冷却し、固形分濃度２６．０重量％のポリシロキサン溶液Ａ３を得た。得られたポリシロキサン溶液Ａ３中のポリシロキサンの重量平均分子量は、６０００であった。
つぎに、得られたポリシロキサン溶液Ａ３を３０ｇはかり取り、これに、プロピレングリコールモノエチルエーテルアセテート（以下、ＰＧＭＥＡという）を１６３．２ｇ混合して、室温にて２時間撹拌した。このようにして、ポリマー溶液Ａを得た。
（基材の最大山高さの測定）
色査型白色干渉顕微鏡（ＶＳ１５４０（株）日立製作所製）を用いて、基材のＳｐを測定した。観察範囲は倍率を５０倍とし、視野５点について等間隔撮像を実施した。各視野について、等間隔撮像は１５０μｍの間隔を空けた各辺３点の計９点を実施し、各点についてＳｐを算出し、９点のＳｐを平均した値を該視野のＳｐとした。視野５点についての各Ｓｐの平均値を、該基材の代表値Ｓｐとして評価した。
（実施例１）
実施例１では、本発明の実施の形態２に係る素子（図３参照）において、コンデンサをロールツーロール方式にて連続して作製した。コンデンサは下記フォトマスクのデザインでフィルム上における配置を設計した。マスクの中心を基準に、各コンデンサの中心座標を１０．５ｍｍの間隔となるように上下左右に均等に配置した。該フォトマスクを用いた１ピッチの露光で約１，０００個のコンデンサが得られる。
具体的には、まず、基材２１（Ｕ３２４、東レ（株）製、幅３００ｍｍ、長さ５０ｍ、膜厚５０μｍ）上に、抵抗加熱法により、銅を１００ｎｍ全面に真空蒸着した。その上にフォトレジスト（商品名「ＬＣ１００－１０ｃＰ」、ローム・アンド・ハース（株）製）をスリット塗布で全面連続印刷し、１００℃で４分熱風乾燥炉にて加熱乾燥した。作製したフォトレジスト膜を、第一の電極２がデザインされたフォトマスクを介して、露光量６０ｍＪ／ｃｍ２（波長３６５ｎｍ換算）、送り量４２０ｍｍで１００ショット露光を行った。フォトマスクにデザインされた第一の電極は５００μｍ四方とした。露光した後、２．３８重量％水酸化テトラメチルアンモニウム水溶液で３０秒間現像し、次いで水で１分間洗浄した。その後、混酸（商品名ＳＥＡ－５、関東化学（株）製）で３０秒間エッチング処理した後、水で３０秒間洗浄した。ＡＺリムーバ１００（商品名、ＡＺエレクトロニックマテリアルズ（株）製）に２分間浸漬してレジストを剥離し、水で３０秒間洗浄後、水滴をエアナイフで除去後、８０℃で６０秒間熱風乾燥炉にて加熱乾燥することによって、下部電極２２を形成した。（図４（ａ）参照）
その後、誘電体層となるポリマー溶液Ａをスリット塗布で全面連続印刷し、熱風乾燥炉にて大気雰囲気下、１００℃で３分間熱処理し、ＩＲ乾燥炉にて窒素雰囲気下１５０℃で２０分間熱処理することによって、膜厚４００ｎｍの誘電体層２３を形成した（図４（ｂ）参照）。
次に、上記誘電体層上に感光性ペーストＡを印刷サイズ２８０ｍｍ×４００ｍｍで第一の電極を形成した際の露光エリアと重なるようにスクリーン印刷にて送り量４２０ｍｍで１００ショット塗布し、熱風乾燥炉にて１００℃、４分間プリベークを行った。その後、第二の電極４がデザインされたフォトマスクを介して、感光性ペーストＡが塗布されたエリアと重なるように、露光量８０ｍＪ／ｃｍ２（波長３６５ｎｍ換算）、送り量４２０ｍｍピッチで全線露光を行った。露光した後、０．５％のＮａ２ＣＯ３溶液で３０秒間現像し、超純水で６０秒間洗浄後、ＩＲ乾燥炉で１５０℃、１０分間キュアを行った。これにより、コンデンサを作製した（図４（ｃ））。
得られたコンデンサについて以下の［１］～［５］で説明する各評価を行った。また、誘電体層の無機粒子の体積分率の測定および比誘電率の測定を国際公開第２０１９／０６５５６１号に記載の方法で測定した［６］。結果を表１に示す。
［１］誘電体層の平均膜厚ｄｉ２の測定
作製したコンデンサから５個を無作為に選択し、基材上に誘電体層が形成された膜面に垂直な断面を切り出し、ＳＥＭ（ＪＳＭ－６０１０ＰＬＵＳ／ＬＡ日本電子製（株））により断面観察像を計測した。断面観察は、抽出した５個のコンデンサの断面について、観察範囲は、誘電体層厚さの１０倍の範囲とした。得られた各断面観察像について、誘電体層の幅方向について６等分する分割線の５本上を対象として各平均膜厚を算出した。観察した５個のコンデンサの各平均膜厚を平均した値をｄｉ２とした。
［２］誘電体層の最小膜厚ｄｉ３の測定
第一の電極上に形成された誘電体層の断面を切り出し、ＳＥＭ（ＪＳＭ－６０１０ＰＬＵＳ／ＬＡ日本電子製（株））により断面観察像を計測した。断面観察は、作製したコンデンサから２０個を無作為に選択し、その断面を観察した。観察範囲は、対象となる第一の電極上の誘電体層について、まず拡大倍率３０，０００倍で全域の画像を取得し、薄膜箇所を特定した。特定した薄膜箇所についてさらに拡大倍率５０，０００倍で撮像し、膜厚を測定した。２０個のコンデンサの中で最も薄い膜厚であった箇所の数値をｄｉ３とした。
［３］第一の電極厚さｄｃの測定
第一の電極膜面に垂直な断面を切り出し、ＳＥＭ（ＪＳＭ－６０１０ＰＬＵＳ／ＬＡ日本電子製（株））により断面観察像を計測した。断面観察は、無作為に抽出した５箇所の第一の電極を観察することとする。観察範囲は、第一の電極厚さの４０倍の範囲とした。得られた各断面観察像について、第一の電極膜の幅方向について６等分する分割線の５本上を対象として各平均膜厚を算出した。観察した５箇所の各平均膜厚を平均した値をｄｃとした。
［４］ロールツーロールプロセス適性の評価
フォトマスクを介して露光を行う際に、フォトマスクと基材が張り付き、搬送時のシワ、蛇行の問題が発生するか否かを確認した。このような問題が発生した場合を搬送適性なしと評価した。
［５］リーク率の評価
作製したコンデンサの中で無作為に抽出した１００個について、印加電圧（Ｖｅ）を変えたときの電極間電流（Ｉｅ）を測定した。測定には半導体特性評価システム４２００－ＳＣＳ型（ケースレーインスツルメンツ（株）製）を用い、大気中（気温２０℃、湿度３５％）で測定した。電極面積０．２５ｍｍ２の素子について、Ｖｅ＝１０ＶにおけるＩｅが１０－８Ａ以上の素子を短絡素子として、以下の基準で評価を行った。
Ａ（非常に良好）：短絡が見られた素子数が１００個中１個以下。
Ｂ（良好）：短絡が見られた素子数が１００個中２個以上５個未満。
Ｃ（可）：短絡が見られた素子数が１００個中５個以上２０個未満。
Ｄ（不可）：短絡が見られた素子数が１００個中２０個以上。
（実施例２）
基材としてＵ３２４のかわりにＵ４０（東レ（株）製）を使用した他は実施例１と同様の方法で、実施例１の［１］～［６］と同様の評価をした。評価結果を、表１に示す。
（実施例３）
基材としてＵ３２４のかわりにＵ４０３（東レ（株）製）を使用した他は実施例１と同様の方法で、実施例１の［１］～［６］と同様の評価をした。評価結果を、表１に示す。
（実施例４）
基材としてＵ３２４のかわりにＵ４８（東レ（株）製）を使用した他は実施例１と同様の方法で、実施例１の［１］～［６］と同様の評価をした。評価結果を、表１に示す。
（実施例５）
誘電体層としてポリマー溶Ａのかわりに国際公開第２０１９／０６５５６１号の実施例２に記載の方法で得たポリマー溶液Ｂを使用した他は実施例１と同様の方法で、実施例１の［１］～［６］と同様の評価をした。評価結果を、表１に示す。
（実施例６）
誘電体層としてポリマー溶液Ａのかわりに国際公開第２０１９／０６５５６１号の実施例１に記載の方法で得たポリマー溶液Ｃを使用した他は実施例１と同様の方法で、実施例１の［１］～［６］と同様の評価をした。評価結果を、表１に示す。
（実施例７）
誘電体層としてポリマー溶液Ａのかわりに国際公開第２０１９／０６５５６１号の実施例３に記載の方法で得たポリマー溶液Ｄを使用した他は実施例１と同様の方法で、実施例１の［１］～［６］と同様の評価をした。評価結果を、表１に示す。
（実施例８）
誘電体層としてポリマー溶液Ａのかわりに国際公開第２０１９／０６５５６１号の実施例４に記載の方法で得たポリマー溶液Ｅを使用した他は実施例１と同様の方法で、実施例１の［１］～［６］と同様の評価をした。評価結果を、表１に示す。
（実施例９）
誘電体層としてポリマー溶液Ａのかわりに国際公開第２０１９／０６５５６１号の実施例５に記載の方法で得たポリマー溶液Ｆを使用した他は実施例１と同様の方法で、実施例１の［１］～［６］と同様の評価をした。評価結果を、表１に示す。
（比較例１）
基材としてＵ３２４のかわりにＡＦ２０００（アイム（株）製）を使用した他は実施例１と同様の方法で、実施例１の［１］～［６］と同様の評価をした。評価結果を、表１に示す。
（比較例２）
基材としてＵ３２４のかわりにＵ４１（東レ（株）製）を使用した他は実施例１と同様の方法で、実施例１の実施例１の［１］～［６］と同様の評価をしようとしたが、搬送トラブルが発生し、素子を形成できなかった。
Figure 2022027623000003
１ 基材
２ ゲート電極
３ 誘電体層
４ ソース電極
５ ドレイン電極
６ 半導体層
７ コンタクトホール
１１ 凸部
１２ 配線
１３ 誘電体層
２１ 基材
２２ 下部電極
２３ 誘電体層
２４ 上部電極
３１ 凸部
４１ 基材
４２ ゲート電極
４３ 誘電体層
４４ ソース電極
４５ ドレイン電極
４６ 半導体層
４７ コンタクトホール
５１ 凸部
５３ 誘電体層
１００ アンテナ
２００ ＴＦＴアレイ
２１０ ＴＦＴ
２２０ ＴＦＴ
２３０ ＴＦＴ
２４０ ＴＦＴ
２５０ ゲート線
２６０ ゲート線
２７０ ソース線
２８０ ソース線

Claims (14)

  1. 少なくとも、
    基材と、
    前記基材上に形成された第一の電極と、
    前記基材および前記第一の電極上に形成された誘電体層と、
    前記誘電体層上に形成された第二の電極と、
    を含む素子であって、
    前記基材上に形成された前記誘電体層の平均膜厚（ｄｉ２）と、前記基材の最大山高さ（Ｓｐ）とが、下記の関係である、素子。
    ５０ｎｍ＜Ｓｐ＜ｄｉ２
  2. 前記第一の電極の厚さ（ｄｃ）と、前記基材上に形成された前記誘電体層の平均膜厚（ｄｉ２）とが、下記の関係である、請求項１に記載の素子。
    ２０ｎｍ＜ｄｃ＜ｄｉ２
  3. 前記第一の電極上に形成された前記誘電体層の最小膜厚（ｄｉ３）が５０ｎｍ以上である請求項１または２に記載の素子。
  4. 前記誘電体層の平均膜厚（ｄｉ２）が１μｍ以下である、請求項１～３のいずれかに記載の素子。
  5. 前記誘電体層または前記第一の電極と接する前記基材の最大山高さ（Ｓｐ）が２００ｎｍ以下である、請求項１～４のいずれかに記載の素子。
  6. 前記誘電体層が無機粒子とポリマーとを含む、請求項１～５のいずれかに記載の素子。
  7. 前記ポリマーが、少なくとも、一般式（１）で表される構造単位を有するポリシロキサンを含有することを特徴とする、請求項６に記載の素子。
    Figure 2022027623000004
     （一般式（１）において、Ｒ１は、水素、アルキル基、シクロアルキル基、複素環基、アリール基、ヘテロアリール基又はアルケニル基を表す。Ｒ２は、水素、アルキル基、シクロアルキル基又はシリル基を表す。ｍは０又は１を表す。Ａ１は、カルボキシル基、スルホ基、チオール基、フェノール性水酸基又はそれらの誘導体を少なくとも二つ含む有機基を表す。ただし、前記誘導体が、前記カルボキシル基、スルホ基、チオール基およびフェノール性水酸基のうちの二つによる環状縮合構造である場合は、Ａ１は当該環状縮合構造を少なくとも一つ有する有機基を表す。）
  8. 前記誘電体層中の無機粒子の含有率が１０～６０ｖｏｌ％である請求項６または７に記載の素子。
  9. 前記素子がコンデンサ、薄膜トランジスタまたはダイオードから選ばれる、請求項１～８のいずれかに記載の素子。
  10. 前記薄膜トランジスタが半導体層にカーボンナノチューブを含む、請求項９に記載の素子。
  11. 請求項１～１０のいずれかに記載の素子の製造方法であって、前記誘電体層が塗布法により形成される、素子の製造方法。
  12. 前記誘電体層の塗布工程が前記基材をロールツーロール方式で搬送する工程を含む、請求項１１に記載の素子の製造法。
  13. 請求項１～１０のいずれかに記載の素子と、アンテナと、を少なくとも有する無線通信装置。
  14. 請求項１～１０のいずれかに記載の素子を有する薄膜トランジスタアレイ。
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