JP2021508129A - 遮断弁を用いたパルスガス供給方法および装置 - Google Patents

Abstract

【解決手段】本発明は、流体のパルス供給に用いる流体制御システムであって、フローチャネルと、フローチャネルからの流体のパルスの開始および終了を行う遮断弁と、マスフローコントローラ（ＭＦＣ）とを備える。このＭＦＣは、フローチャネルにおける流体のフローを制御する制御弁と、フローチャネルにおける流量を計測するフローセンサと、制御弁を通過する流体のフローおよび遮断弁の切替えを制御して、流体のパルスの間に供給される流体の質量を制御するコントローラとを備える。制御弁を通過する流体のフローの制御は、遮断弁により開始および終了されるパルスの間、フローセンサからのフィードバックに基づいて行うことができる。【選択図】図６

Description

関連出願

本願は、２０１８年２月２日出願の米国特許出願第１５／８８７，４４７号の継続出願であり、その教示内容全体を参照により本出願の一部をなすものとして引用する。

マスフローコントローラ（ＭＦＣ）とは、液体およびガスのフローを計測し制御する装置である。一般的に、ＭＦＣは、導入口と、吐出口と、マスフローセンサと、所望のマスフローを得るために調節される比例制御弁とを備える。

原子層蒸着（ＡＬＤ）プロセスなどの半導体製造プロセスでは、複数種類の様々なガスおよびガス混合物が様々な量で、いくつかの処理ステップにわたって供給される。通常、ガスは処理施設のタンクに貯蔵されており、ガス計量システムを用いて、計量したガスをタンクから処理器具（化学蒸着リアクタ、真空スパッタリング装置、プラズマエッチング装置など）に供給する。典型的には、ガス計量システムにおいて、またはガス計量システムから処理器具までの流路に、弁、圧力制御装置、マスフローコントローラ（ＭＦＣ）、マスフロー比制御システムなどの構成部品が設けられている。

半導体処理器具にパルス状のガスのマスフローを供給するために、パルスガス供給装置が開発されている。高速プロセスでは、パルスガス供給を用いて、ダイ間およびウェハ間の相互接続を提供するシリコン貫通ビア（ＴＳＶ）を有する高度な三次元集積回路を製造することが可能である。

流体のパルス供給に用いられる流体制御システムは、フローチャネル（流路）と、前記フローチャネルからの流体のパルスの開始および終了を行う遮断弁と、パルスマスフローコントローラ（ＭＦＣ）とを備える。前記ＭＦＣは、前記フローチャネルにおける流体のフロー（流れ）を制御する制御弁と、前記フローチャネルにおける流量を計測するフローセンサと、前記制御弁を通過する流体のフローおよび前記遮断弁の切替えを制御して、前記流体のパルスの間に供給される流体の質量を制御するコントローラとを備える。

前記ＭＦＣは、圧力式ＭＦＣであっても熱式ＭＦＣであってもよい。前記制御弁は、制御入力（例えば、コントローラからの電子制御入力）に比例したフロー出力を生成する比例弁であることが好ましい。比例制御弁は、流体のフローの液位を制御するために使用することができる。

前記コントローラは、前記遮断弁によって開始および終了される前記パルスの間、前記フローセンサからのフィードバックに基づいて、前記制御弁を通過する前記流体のフローを制御することができる。

前記フローセンサは、前記フローチャネル内において、前記制御弁および前記遮断弁の間に配置された制流体（絞り）を備えていてもよい。前記フローセンサは、さらに、前記フローチャネル内において、前記制御弁および前記制流体の間の上流位置における上流側圧力を検出するように構成された上流側圧力センサと、前記フローチャネル内において、前記制流体および前記遮断弁の間の下流位置における下流側圧力を検出するように構成された下流側圧力センサとを備えていてもよい。このように構成された前記フローセンサは、前記上流側圧力および前記下流側圧力に基づいて流量を計測する。

前記コントローラは、ｉ）計測された前記流量、ｉｉ）検出された前記圧力、ｉｉｉ）前記流体のパルスの開始時間（開始時刻）、およびｉｖ）前記流体のパルスの終了時間（終了時刻）の関数として、供給される流体の推定モル数を決定するように構成されていてもよい。前記コントローラは、さらに、前記供給される流体の推定モル数に基づいて、前記制御弁を通過する前記フローおよび前記遮断弁の前記切替えを制御するように構成されていてもよい。

前記コントローラは、残存流量の決定および計測された流量に基づいて、前記供給される流体の推定モル数を決定するように構成されていてもよい。前記コントローラは、前記上流側圧力に応じた上流側圧力信号と、前記下流側圧力に応じた下流側圧力信号とを受信し、ｉ）前記下流側圧力およびｉｉ）前記制流体と前記遮断弁との間のデッドボリュームの関数として前記残存流量を決定するように構成されていてもよい。

前記コントローラは、前記流体のパルスの間に供給される前記流体の質量の計算に基づいて、前記遮断弁を切り替える（例えば、閉止する）ように構成されていてもよい。特に、前記コントローラは、前記供給される流体の推定モル数を、下記式により決定するように構成されていてもよい。

式中、Δｎは前記推定モル数であり、Ｑ_ｍは前記フローセンサにより計測された前記流量であり、Ｖ_ｄ２は前記制流体と前記遮断弁との間の前記デッドボリュームであり、Ｐ_ｄは前記下流側圧力であり、ｔ_１は前記パルスの前記開始時間であり、ｔ_２は前記パルスの前記終了時間である。

前記流量は、前記上流側圧力、前記下流側圧力、および前記流体の１つ以上の特性（分子量ＭＷや比熱比γなど）の関数として計測することができる。

前記システムは、さらに、前記フローチャネルにおける前記流体の温度を計測するように構成された温度センサを備えていてもよく、この場合、前記流量は、さらに、前記流体の前記温度の関数として計測することができる。

前記コントローラは、ホストコントローラからの制御信号を受信するように構成され、前記制御信号は、前記流体の識別、前記流体のパルスの所望のモル数、前記流体のパルスの継続時間、およびパルスの繰り返し数を含んでいてもよい。

前記遮断弁は、前記パルスＭＦＣに一体化されていてもよく、または前記パルスＭＦＣの外部に設けられていてもよい。例えば、この外部遮断弁は、処理室および排出ラインに接続された三方弁であってもよい。前記システムは、複数の外部遮断弁を備えていてもよい。前記遮断弁のうちの１つが処理室に接続され、前記遮断弁のうちの他の１つが排出ラインに接続されていてもよい。

流体のパルスを供給する方法は、制御弁を用いてフローチャネルへの流体のフローを制御することと、フローセンサを用いて前記フローチャネルにおける流量を計測することと、遮断弁の切替えを制御して、前記フローチャネルからの流体のパルスの開始および終了を行うことと、前記制御弁を通過する流体のフローおよび前記遮断弁の切替えを制御して、前記流体のパルスの間に供給される流体の質量を制御することとを含む。

前記制御弁を通過する前記流体のフローの制御は、前記遮断弁により開始および終了される前記パルスの間、フィードバック（例えば、前記フローセンサからのフィードバック）に基づいて行うことができる。

前記方法は、さらに、前記フローチャネル内において、前記制御弁および前記遮断弁の間に配置された制流体と前記制御弁との間の上流位置における上流側圧力を検出することと、前記フローチャネル内において、前記制流体と前記遮断弁との間の下流位置における下流側圧力を検出することとを含んでいてもよい。前記フローチャネルにおける流量の計測は、前記上流側圧力および前記下流側圧力に基づいて行うことができる。

前記方法は、さらに、ｉ）計測された前記流量、ｉｉ）計測された前記圧力、ｉｉｉ）前記流体のパルスの開始時間、およびｉｖ）前記流体のパルスの終了時間の関数として、供給される流体の推定モル数を決定することを含んでいてもよい。前記制御弁を通過する前記流体のフローおよび前記遮断弁の前記切替えは、前記供給される流体の推定モル数に基づいて制御することができる。

本発明の実施形態は、いくつかの利点を有する。ＭＦＣ（例えば、供給されるガスの推定モル数に基づくコントローラ）により制御される遮断弁を設けることにより、実施形態において、パルスガス供給を高速化し、パルスガス供給の精度を向上し、所望のパルス形状に適合させ、パルスガス供給を簡易化し、ガス使用量を節約し、チャンバにおけるガス種のクロスコンタミネーションを最小限に抑え、かつＭＦＣの制御弁のリークの問題を解消することができる。本発明の実施形態は、マスフローコントローラを用いた高速パルス供給用途（ＡＬＤプロセスやＴＳＶプロセスなど）に対して包括的な解決手段を提供することができる。

上記の内容は、添付の図面に示された例示的な実施形態についての以下のより具体的なから明らかとなる。添付の図面において、複数の図面における同一の参照符号は、同一部分を示す。これらの図面は必ずしも縮尺に合わせたものではなく、実施形態を図示するにあたり強調が加えられている。
熱式マスフローコントローラ（ＭＦＣ）および分流ラインを用いた従来のパルスガス供給システムの図である。 高速応答性ＭＦＣを採用した従来のパルスガス供給システムの図である。 高速応答性ＭＦＣを採用した従来のパルスガス供給システムの別の図である。 減衰率パルス供給を用いた従来のパルスガス供給システムの図である。 減衰率パルス供給を用いた従来のパルスガス供給システムの別の図である。 フロー設定点（Ｑ）と供給時間（Δｔ）の積によって定められるガス用量を用いたパルス供給の図である。 従来の圧力式パルスＭＦＣ装置の模式図である。 一体型の遮断弁を有する圧力式パルスＭＦＣの模式図である。 一体型の遮断弁が設けられていないＭＦＣを用いて供給されたガスパルスのパルス形状を示すグラフである。 一体型の高速応答性遮断弁を有するＭＦＣを用いて供給されたガスパルスのパルス形状を示すグラフである。 外部遮断弁を有する例示的なパルスＭＦＣシステムの図である。 外部遮断弁および排出ラインを有する例示的なパルスＭＦＣシステムの図である。 ２つの外部遮断弁および排出ラインを有する例示的なパルスＭＦＣシステムの図である。

以下において、例示的な実施形態を説明する。

半導体製造プロセスまたは化学プロセスにおけるプロセスガスなどの流体のパルス供給に用いる流体制御システムが提供される。この流体制御システムは、マスフローコントローラ（ＭＦＣ）と、フローチャネルからの流体の１つ以上のパルスの開始および終了を行う遮断弁とを備える。

産業プロセスにおいては、流体のパルスが処理室に供給される間に、所望のモル数の流体を供給することが必要となることがある。

「モル」とは、国際単位系（ＳＩ）で物質量に用いられる計測単位である（単位の記号はｍｏｌ）。「モル」は、１２ｇの炭素１２（１２Ｃ：定義では、標準原子量が１２の炭素の同位体）の中に存在する原子の数と等しい数の構成粒子（例えば、原子、分子、イオン、電子、または光子）を含む物質の量またはサンプルとして定義される。この数は、アボガドロ定数（値は約６．０２２１４０８５７×１０^２３ｍｏｌ^−１）によって示される。モルは、化学反応における反応物および生成物の量を表す簡便な方法として広く用いられている。モル体積（記号：Ｖ_ｍ）は、所定の温度および圧力において１モルの物質が占める体積である。モル体積は、質量密度（ρ）で除したモル質量（Ｍ）に等しい。

これまでのパルスガス供給のアプローチとしては、ホストコントローラによりＭＦＣにおいてガス流のオンオフを切り替えることが挙げられる。別の従来のアプローチでは、体積圧力を計測することにより、充填体積および吐出体積を用いてパルスを供給する。従来から知られているこれらのアプローチの短所としては、要求されるガス量を供給するために流量を算出し調節しなければならないホストコントローラに、高い作業負荷が課される点である。パルス幅が短くなるほど、ホストコントローラとＭＦＣとの間の通信ジッタにより、繰り返し性および精度の点でパルスガス供給性能が低下する。従来のパルスＭＦＣ（特に、圧力式パルスＭＦＣ）ではパルス形状が理想的でなく、長いテールを有する傾向にある（例えば、図７Ａおよび関連の説明を参照）。

図１には、熱式マスフローコントローラ（ＭＦＣ）１１０と、ホストコントローラ１２０と、分流ラインおよび処理室に接続された三方弁１３０とを用いる従来のパルスガス供給システム１００が示されている。ホストコントローラ１２０は、ＭＦＣ１１０に指示を与えてガス源から一定の流量のガスを供給し、三方弁１３０を作動させて、所望のパルス継続時間に基づいて処理室または分流ラインへフローを切り替える。このシステム１００は、実際に処理室に供給されたガスの量についてのフィードバックを用いていない。システム１００のようなパルスガス供給システムの短所としては、パルスの精度および繰り返し性が閉止弁（例えば、三方弁１３０）に依存する点である。さらに、このようなシステムのＭＦＣは常時ガスを流しており、分流ラインを介してプロセスガスを浪費してしまうので、プロセスガスが高価となる場合もあることから望ましくない。

図２Ａには、微小電子機械システム（ＭＥＭＳ）技術に基づく熱式ＭＦＣなどの高速応答性の熱式ＭＦＣ２１０を採用した従来のパルスガス供給システム２００が示されている。ホストコントローラ２２０は、標準流量制御を用いてパルス供給を直接制御する。標準流量制御モードは、
ａ）フローを開始するために、ホストコントローラが所望のパルス開始時間（ｔ_１）におけるフロー設定点Ｑを送信する処理ステップと、
ｂ）フローを終了するために、ホストコントローラが所望の終了時間（ｔ_２）におけるゼロ（“０”）フロー設定点を送信する処理ステップと、
ｃ）時間（ｔ_３）から所望の数のパルスを得るために、上記のステップを“ｎ”回繰り返す処理ステップと、を含んでいてもよい。

図２Ｂは、図２Ａのシステム２００を標準速度制御モードで用いたときの所望の流量（“設定点”）および実際の流量（“フロー”）の例を示すグラフである。

図２Ａ〜図２Ｂに示された従来のアプローチにはいくつかの短所がある。上記ＭＦＣは、高速制御（例えば、＜５００ｍsec ）を行うものの、特定のＡＬＤおよびＴＳＶプロセスの要件に対しては速さが十分とならない場合もある。また、上記ＭＦＣは設定点に応じて動作するが、設定点までの初期ガスランプを調節するものではない。供給は時間にのみ基づいて行われ、実際に供給されるガス量に対するフィードバックがない。さらに、ホストコントローラ２２０とＭＦＣ２１０との間のデジタル通信「ジッタ」は、パルス供給の繰り返し性に影響を与える可能性がある。また、ＭＥＭＳ技術に基づく熱式ＭＦＣは高速であるものの、腐食性ガスとは適合しない場合もある。

図３Ａには、圧力式パルスガス供給を用いた従来のパルスガス供給装置３００が示されている。この分野では圧力式のモル計測技術が知られており、この技術は、図３Ｂに示されるような、既知の容積に導入されたガスについての時間（ｔ）に対する圧力（Ｐ）の応答３０５を用いる。装置３００は、既知の容積を有するチャンバ３５０と、チャンバ３５０の上流側（“Ｖ_ｉｎ”）に位置する弁３４０と、チャンバ３５０の下流側（“Ｖ_ｏｕｔ”）に位置する弁３４５とを備える。また、チャンバ３５０に圧力センサ３６５と、温度センサ３６０とが設けられている。

まず、装置３００は、上流側の弁３４０を開放し下流側の弁３４５を閉止することにより充填してもよく、これによって、一定期間（“充填”期間Δｔ＝（ｔ_１−ｔ_０），図３Ｂ）にわたりガス流（Ｑ_ｉ）を装置に流入させてチャンバ３５０を満たし、圧力の変化を生じさせることができる。時間ｔ_１および圧力Ｐ_２において、上流側の弁３４０は閉止される（“Ｖ_ｉｎ閉止”）。その後、このプロセスは、チャンバ３５０内のガスを設定点に安定化させることができる期間（ｔ_２−ｔ_１）を有する。この期間に、例えば、圧力センサ３６５および温度センサ３６０により、圧力および温度の計測が行われる。下流側の弁３４５を開放すると（時間ｔ_２の“Ｖ_ｏｕｔ開放”，図３Ｂ）、弁３４５が再度閉止される（時間ｔ_４の“Ｖ_ｏｕｔ閉止”）まで、ガス流（Ｑ_ｏ）が装置３００から流出し、一定期間（“供給”期間Δｔ＝ｔ_４−ｔ_２）および圧力変化（ΔＰ＝Ｐ_１−Ｐ_２）にわたり、前記装置から処理器具にガスのパルスを供給する。

圧力式のモル計測方法および装置は、さらに、Dingによる米国特許出願第１３／６２６，４３２号（米国特許出願公開第２０１４／００８３５１４号として２０１４年３月２７日に公開）に記載されている。同文献の内容全体を、参照により本出願の一部をなすものとして引用する。供給チャンバ内の圧力低下に基づいて決定される流量を用いたマルチチャネルパルスガス供給については、２０１６年５月２４日発行のDing et al.による米国特許第９，３４８，３３９号に記載されている。同文献の内容全体を、参照により本出願の一部をなすものとして引用する。

図３Ｂに示されるパルスガス供給は、供給レシピを実行する装置３００のコントローラ上のプログラムによって実装することができる。パルス供給はトリガ信号（例えば、ホストコントローラからの制御信号）により開始される。供給されるガスは、理想気体の法則Δｎ＝（ΔＰ＊Ｖ）／（Ｒ＊Ｔ）に基づいて推定することができる。

図３Ａ〜図３Ｂに示されるアプローチにはいくつかの制限がある。パルス供給の精度および繰り返し性は、下流側の閉止弁の速度および信頼性に依存している。応答時間が短い閉止弁が所望される。しかしながら、この弁が古くなると、適応調整が必要となって複雑性が増すことになるか、またはこの弁の交換が必要となることがあり、通常、交換にはプロセスの中断を要する。多くの場合、パルス形状（例えば、パルス幅）が所望するものではないか、所望する矩形波とパルスが十分に一致しない。さらに、チャンバ３５０に一定量のガスを充填する必要があることにより、時間を要する。各パルスの前にガス充填時間および安定化時間があることにより、急速ガス供給サイクルの時間が制限される。

一方、圧力式のモル計測技術の利点としては、計測対象となる特定のガスまたはガス混合物についての情報を要することなくこれらの技術を適用することができる点である。チャンバ容積に対するマスバランスおよび理想気体の法則を適用することにより導かれるガス流量は、ガスに依存したものではなく、計測対象のガスの挙動を特徴づける３つの状態変数である圧力（Ｐ）、温度（Ｔ）および体積（Ｖ）に基づいている。

図４には、理想的な矩形状のフロー設定点（Ｑ）および供給時間（Δｔ）の積によって定められるガス用量を用いたパルス供給が示されている。ガス供給サイクル４００は、“パルス・オン”期間（ｔ_２−ｔ_１）、“パルス・オフ”期間（ｔ_３−ｔ_２）、ガス用量（例えば、１パルス当たりのガスのモル数）、および１サイクル当たりのパルス数によって特定することができる。パルス供給について、ガスのモル供給量は、理想のフロー設定点（Ｑ）×供給時間（Δｔ＝ｔ_２−ｔ_１）として定義することができる。

図４に示されるようなステップ関数のフロー供給は理想的ではあるものの、実際のセンサおよび弁の時定数により現実的ではない。実用的用途の場合、要求されるタイムフレームにおける用量の精度および繰り返し性が重要な目的となる。よって、正確性および繰り返し性をもってガスを供給することが望ましい。このために、ＭＦＣの計算機能を用いて流量の計算および調節を行うことで、要求される量のガスを指定時間内に供給することができる。特に、このＭＦＣは、実際に供給されたガス用量を算出し、目標のパルスガス用量に調整するように構成することができる。

図５には、ガスのパルス供給に用いられる従来のシステム５００が示されている。システム５００は、パルス供給用に構成された圧力式ＭＦＣ５１０を有する。ホストコントローラ５２０はＭＦＣ５１０と通信して、例えば、パルスモル設定点、パルス・オン期間、パルス・オフ期間、およびパルス繰り返し数などの所望のパルス供給情報についての情報をＭＦＣ５１０に提供する。パルス供給サイクルを開始するために、ホストコントローラ５２０は、ＭＦＣ５１０にトリガ信号を送る。ＭＦＣ５１０は、ガス源からフローチャネル５１５への流体のフローを制御する制御弁５８０（例えば、比例制御弁）を有する。ＭＦＣ５１０のコントローラ５０５は、制御弁５８０を通過する流体のフローを制御して、流体のパルスの間に処理室に供給される流体を制御するように構成されている。コントローラ５０５は、フローチャネルにおける流量（Ｑ）を計測するために設けられたフローセンサ５２５からのフィードバックに基づいて、制御弁５８０を通過する流体のフローを制御する。フローセンサ５２５は、フローチャネル５１５内において上流側圧力センサ５５５の下流側かつ下流側圧力センサ５６５の上流側に制流体５７０を備える。制御弁５８０は、制流体５７０およびこれらの圧力センサの上流側にある。

図５の装置におけるパルスガス供給量は、下記式により求められる。

式中、Δｎは供給されたガスのモル数であり、Ｑはフローセンサにより計測された流量であり、ｔ_１はパルスの開始時間であり、ｔ_２はパルスの終了時間である。

圧力式のパルスＭＦＣガス供給は、さらに、Junhua Ding et al.による国際公開第２０１２／１１６２８１号（タイトル：“System for and Method of Fast Pulse Gas Delivery”）に記載されている。同文献の内容全体を、参照により本出願の一部をなすものとして引用する。

図７Ａには、図５のシステム５００を用いたパルス供給のグラフが示されている。流量は、理想のパルス形状７０２に実際のパルス形状７０４を重ねた時間の関数として示されている。理想のパルスのパルス幅は３００ｍｓである。曲線の下の面積は、供給されたガスのモル数を表している。実際に供給されたパルスにおいては、過渡的応答（例えば、テール）が大きく、これは、センサ（例えば、下流側圧力センサ５６５）と制御弁５８０との間の容積に起因し得る。パルスを終了させるために制御弁５８０が閉止されたとき、フローチャネル５１５内のガスは処理室へ流入し続ける。

比較的長い時間にわたってパルスが供給される場合、過渡的なフローはあまり重要とならないこともある。一方、パルスが短い場合には、過渡的なフローは問題となり得る。通常、ＭＦＣは定常状態で校正される。しかしながら、ＭＦＣ制御弁の過渡的な応答は、弁によって異なることがある。

図６には、本発明の一実施形態に係る流体のパルス供給に用いられる、改良された流体供給システム６００が示されている。システム６００は、一体化された遮断弁６９０を有する圧力式のパルスＭＦＣ６１０を備える。ＭＦＣ６１０は、フローチャネル６１５における流体のフローを制御する制御弁６８０（例えば、比例制御弁）を有する。遮断弁６９０は、フローチャネル６１５から、例えば処理室への流体のパルスの開始および終了を行うように構成されている。パルスＭＦＣコントローラ６０５は、制御弁６８０を通過する流体のフローおよび遮断弁６９０の切替えを制御して、流体のパルスの間に供給される流体の質量を制御するように構成されている。コントローラ６０５は、遮断弁６９０によって開始および終了されるパルスの間、フローセンサ６２５からのフィードバックに基づいて、制御弁６８０を通過する流体のフローを制御することができる。

図６では、制御弁６８０は、フローチャネル６１５へのフローを制御するためにフローセンサ６２５の前に配置された状態で示されているが、制御弁はフローセンサの後に配置することもできる。

フローセンサ６２５は、フローチャネル６１５における流量（Ｑ）を計測するために設けられている。図６に示された実施形態では、フローセンサ６２５は、フローチャネル６１５内において、制御弁６８０と遮断弁６９０との間に配置された制流体６７０を備える。フローセンサ６２５は、さらに、上流側の圧力センサ６５５と、下流側圧力センサ６６５とを備える。上流側圧力センサ６５５は、フローチャネル６１５内において、制御弁６８０と制流体６７０との間の上流位置における上流側圧力（Ｐ_ｕ）を検出するように構成されている。下流側圧力センサ６６５は、フローチャネル６１５内において、制流体６７０と遮断弁６９０との間の下流位置における下流側圧力（Ｐ_ｄ）を検出するように構成されている。フローセンサは、この分野で知られているように、この上流側圧力および下流側圧力に基づいて流量を計測するように構成されている。前記システムは、さらに、フローチャネル６１５内の流体の温度を計測するように構成された温度センサ６６０を有していてもよく、この場合、前記流量は、さらに、この分野で知られているように、流体の温度の関数として計測することができる。

図６に示されるように、パルスＭＦＣコントローラ６０５は、流体供給プロセスに関するデータの送受信を行うためにホストコントローラ６２０と通信している。コントローラ６０５は、例えば流体のパルス供給に用いるパラメータを特定するために、ホストコントローラ６２０からの制御信号を受信するように構成されていてもよい。この制御信号としては、流体の識別、流体のパルスの所望のモル数、流体のパルスの所望の継続時間、パルス間におけるオフ時間、およびパルスの数が挙げられる。コントローラ６０５は、供給される流体の推定モル数に基づいて、制御弁６８０を通過するフローおよび遮断弁６９０の切替えを制御するように構成されていてもよい。コントローラ６０５は、制御弁６８０のフロー設定点を調節して、パルス供給の間に前記弁を通過するフローを制御するように構成されている。また、コントローラ６０５は、供給された推定モル数に基づいて、パルス供給の間、フロー設定点およびパルスの継続時間（例えば、実際のパルス・オン期間）を制御するように構成されていてもよい。一実施形態において、前記コントローラは、ｉ）計測された流量、ｉｉ）残存流量、ｉｉｉ）流体のパルスの開始時間、およびｉｖ）流体のパルスの終了時間の関数として、供給される流体の推定モル数を決定する。コントローラ６０５は、上流側圧力（Ｐ_ｕ）に対応する上流側圧力信号と、下流側圧力（Ｐ_ｄ）に対応する下流側圧力信号とを受信し、ｉ）下流側圧力およびｉｉ）制流体と遮断弁との間のデッドボリュームの関数として残存流量を決定するように構成されている。

図６に示されるシステムには、より矩形または理想に近いパルス形状とするために、圧力式パルスＭＦＣ６１０に高速応答性遮断弁６９０が追加されている。遮断されていない場合、長い時間にわたってフローが減少することにより、パルス形状および制御弁が閉止された後の供給精度に悪影響を与える傾向がある。また、遮断弁６９０を用いることにより供給速度が向上するので、システム６００は短時間（１００〜２００ｍｓ）のパルスを供給することができる。制御弁６８０および遮断弁６９０はパルスの終了時に同時に閉止することができるので、処理室に流体が漏れることがなくなる。

図６に示された実施形態では、パルスＭＦＣ６１０と一体化された遮断弁６９０が設けられている。この遮断弁は、図８〜図１０に示されるように、熱式ＭＦＣを含むパルスＭＦＣの外側に取り付けてもよい。このような解決手段は、パルスガス供給機能を有するＭＫＳ Ｐ９Ｂ ＭＦＣ（MKS Instruments, Inc.）等の既存のパルスＭＦＣと適合可能である。

外部遮断弁を用いる場合、図９〜図１０に示されるように、排出ライン（例えば、分流ライン）を用いて、パルスＭＦＣが各パルス供給につき決定性初期条件を有するようにしてもよい。この排出ラインにより、パルスの開始前にフローチャネルから流体をパージすることができる。

本発明の実施形態は、既存のパルスＭＦＣ（特に、圧力式パルスＭＦＣ）に対する拡張である。パルス供給期間（パルス・オン期間）が終了すると、下流側の遮断弁が直ちに閉止され、出力フローが零まで低下する。図６の装置に用いられるパルスガス供給量Δｎ（モル）は、以下に再度示す式１により求めることができる。

式中、Ｑ_ｍはフローセンサによって計測された流量（制流体に対して上流側の圧力Ｐ_ｕおよび下流側の圧力Ｐ_ｄ、ガス温度Ｔならびにガスの分子量ＭＷおよび比熱比γ等のガスの特性の関数）であり、Ｖ_ｄ２は制流体と遮断弁との間のデッドボリュームであり、Ｐ_ｄは下流側圧力の計測結果であり、ｔ_１はパルスの開始時間であり、ｔ_２はパルスの終了時間である。

デッドボリュームＶ_ｄ２および下流側のＰ_ｄを含む下記の項は、質量保存の法則に基づいている。

この項は、前記制流体と遮断弁との間の空間に存在する流体を補償するために、式１に含まれている。この項は、残存流量として定義することができる。前記フローセンサは、前記フローチャネルにおいて上流側圧力センサと下流側圧力センサの間に圧力差がある場合、遮断弁が閉止された後にフロー信号を生成してもよい。なお、遮断弁は閉止されているので、このフローは処理室には向かわない。しかし、チャネル内には流体が残っており、式１の前記項がこれを補償するように意図されている。

動作中、ユーザは、モルベースのパルス供給について以下のパラメータを指定することができる：（１）モル供給設定点（ｎ_ｓｐ）、（２）パルス・オン期間（Ｔ_ｏｎ）の所望（例えば、目標）の長さ、（３）パルス・オン期間およびパルス・オフ期間の合計（Τ_{ｔｏｔａｌ}）、および（４）パルス数（Ｎ）。この情報は、ホストコントローラ６２０を介してＭＦＣ６１０に伝達することができる。ＭＦＣ６１０のコントローラ６０５は、この情報に基づき、式１に従ってフローセンサ（例えば、フローセンサ６２５）により計測された流量に基づいて、フロー設定点および任意でパルス・オン期間を自動的に調節して、所望のモル数のガスを所望のパルス・オン期間内に正確に供給するように構成されている。

ＭＦＣ６１０は、モルベースのパルス供給を用いて、制御弁６８０のフロー設定点および任意で実際のパルス・オン期間を制御し、必要に応じて調節を行うことで、各パルスにより供給されるモル数を制御する。ＭＦＣ６１０は、これらのパラメータに基づき、正確なタイミングで連続したＮ個のパルスのフローを自動的に供給し、各パルスは、合計パルス期間のうちＭＦＣがオンである各部分の間、Δｎのモルを供給し、パルス・オン期間およびパルス・オフ期間の合計（Ｔ_{ｔｏｔａｌ}）における残りの部分については、前記ＭＦＣをオフにし、遮断弁を閉止する。パルス供給の間、ＭＦＣ６１０は、各パルスに対する目標パルス・オン期間（Ｔ_ｏｎ）内に所望のモル数を正確に供給するために、パルスの間に供給される推定モル数のフィードバックに基づいて、制御弁６８０のフロー設定点（Ｑ_ｓｐ）を自動的に調節する。また、ＭＦＣ６１０は、前回のパルス供給のフィードバックに基づいて、制御弁６８０のフロー設定点および任意で実際のパルス・オン期間を調節してもよい。

特定の状況において（例えば、前記システムがしばらくの間アイドル状態に置かれた後のプロセススタートアップの間）、モル供給の要求が、フローチャネルの容積部内の流体の質量よりも小さくなることがある。これは、「ファーストウェハ」問題とも呼ばれる。例えば、制御弁にリークがあることがあり、この場合、フローチャネルにおいて圧力が上昇することになる。この圧力は、パルスに必要とされるモル数を得るために十分である場合もある。このような状況では、ＭＦＣは、前記制御弁を開放せずに前記遮断弁のみを開放して、所望の流体のパルスを供給してもよい。パルスの間に、下流側圧力Ｐ_ｄを計測し、式１から算出される所望のモル数の流体が得られた場合には、パルスを終了させることが可能である。

この分野において知られているように、前記チャネルの制流体を通過するフロー（Ｑ）は、制流体の上流側および下流側の圧力（Ｐ_ｕおよびＰ_ｄ）（つまり、制流体のすぐ近くの圧力）、制流体を通過する流路の断面積（Ａ）、および比熱比γや分子量ＭＷなどのガスの特性の関数として、下記式のように表すことができる。

関数ｆ_Ｑは、実験データまたは実験により得ることができる。制流体としてフローノズルが用いられる場合、下記式を用いることができる。

式中、Ｃは制流体の吐出係数であり、Ｒは一般ガス定数であり、Ｔはガスの温度である。

他の制流体およびこうした制流体を通過するマスフローを表す対応の式を用いることも可能であり、この分野において知られている。

従来の方法に対して本発明の実施形態により得られる特定の利点としては、ガスパルス供給の精度が向上し；長いパルステールをなくすことにより、要求されるパルス形状に適合し；（特に、短時間のパルスについて）供給速度が向上したことが挙げられる。図７Ａおよび図７Ｂにより、一体型の下流側の遮断弁が設けられている場合と、設けられていない場合について、パルスガス供給性能の比較が可能である。

上述のとおり、図７Ａは、図５のシステム５００などの一体型の遮断弁を有していないシステムを用いて得られたパルス形状を示すグラフである。図７Ｂは、図６のシステム６００のような一体型の高速応答性遮断弁を有するシステムを用いて得られたパルス形状を示すグラフである。図７Ａと同様に、図７Ｂには２つの曲線が示されており、理想のパルス形状７０６はパルス幅が３００ｍｓであり、実際のパルス形状７０８はシステム６００を用いて得られたものである。図７Ａおよび図７Ｂの実際のパルス形状を比較すると、図７Ｂのパルス形状は、ガスパルス供給の精度を高め、かつ、長いパルステールをなくすことによって理想のパルス形状に適合させることが示されている。パルステールをなくすことにより、供給速度を向上させることが可能である。

１つ以上の外部遮断弁を有するパルスＭＦＣ（図８〜図１０）について、こうしたパルスＭＦＣも、パルス供給要求に基づいて下流側遮断弁を直接制御するものである。図９および図１０に示されるような排出ラインが採用される場合、パルスＭＦＣは、パルス供給の終了時において、新たなパルス供給が開始される前に、パルスＭＦＣと下流側の遮断弁との間に捕捉された残存ガスを速やかに排出することができる。

図８には、外部遮断弁８９０を有するパルスＭＦＣ８１０を含むパルス供給システム８００の例が示されている。パルスＭＦＣ８１０は、ホストコントローラ８２０から受信したパルス供給要求に基づいて、ガス源からのガス流および遮断弁８９０の開閉を制御する。

図９には、外部の三方遮断弁９３０および排出ラインを有するパルスＭＦＣ９１０を含むパルス供給システム９００の例が示されている。遮断弁９３０は、図１の三方遮断弁１３０とは異なり、ホストコントローラ９２０によってではなく、パルスＭＦＣ９１０によって直接制御される。

図１に示されるような外部遮断弁を有する既存のシステムに対して、改良されたパルスＭＦＣ（ＭＦＣ６１０など）を後付けして遮断弁の制御を行い、本明細書に記載の方法を用いて、改良されたパルス供給を提供することが可能である。改良されたパルスＭＦＣは、標準的なＭＦＣのように単にフローを経時的に制御するだけでなく、パルスの間に供給される流体の質量をモルレベルで補償する。ホストコントローラは、他の所望のプロセスパラメータに加えて、１パルス当たりに供給されるモル数を指定する。ただし、このＭＦＣはパルス供給サイクルをローカルで制御する。この場合、制御弁および遮断弁は、時間のみに基づいてではなく、供給された推定モル数の計算に基づいて制御される。パルスを終了させるためには、供給された推定モル数の計算が十分に速やかに行われ、制御信号により十分に速やかに遮断弁を閉止することが必要である。つまり、この計算は、ＭＦＣにおいてローカルで行われる。

図１０には、パルスＭＦＣ１０１０と、２つの外部遮断弁１０９０，１０９２と、排出ラインとを有するパルス供給システム１０００の例が示されている。これら２つの遮断弁１０９０，１０９２は、パルス供給要求に応じてパルスＭＦＣ１０１０によって制御される。図示のとおり、遮断弁１０９０は、処理室へのフローの開閉を行うように構成され、遮断弁１０９２は、排出ラインへのフローの開閉を行うように構成されている。前記パルス供給要求は、ホストコントローラ１０２０によりＭＦＣ１０１０に送信される。

本明細書で引用した全ての特許、公開広報および文献の教示内容全体を、参照により本出願の一部をなすものとして引用する。

上記では例示的な実施形態について具体的に図示し説明を行っているものの、当業者は、添付の請求の範囲に包含される実施形態の範囲から逸脱することなく、形態および細部に様々な変更を施すことができると理解されたい。

上記では例示的な実施形態について具体的に図示し説明を行っているものの、当業者は、添付の請求の範囲に包含される実施形態の範囲から逸脱することなく、形態および細部に様々な変更を施すことができると理解されたい。
なお、本発明は、実施の態様として以下の内容を含む。
［態様１］
流体のパルス供給に用いる流体制御システムであって、
フローチャネルと、
前記フローチャネルからの流体のパルスの開始および終了を行う遮断弁と、
マスフローコントローラ（ＭＦＣ）とを備え、
前記マスフローコントローラが、
前記フローチャネルにおける流体のフローを制御する制御弁と、
前記フローチャネルにおける流量を計測するフローセンサと、
前記制御弁を通過する流体のフローおよび前記遮断弁の切替えを制御して、前記流体のパルスの間に供給される流体の質量を制御するコントローラとを備えるシステム。
［態様２］
態様１に記載のシステムにおいて、前記コントローラが、前記遮断弁によって開始および終了される前記パルスの間、前記フローセンサからのフィードバックに基づいて、前記制御弁を通過する前記流体のフローを制御するシステム。
［態様３］
態様１または２に記載のシステムにおいて、前記フローセンサが、
前記フローチャネル内において、前記制御弁および前記遮断弁の間に配置された制流体と、
前記フローチャネル内において、前記制御弁および前記制流体の間の上流位置における上流側圧力を検出するように構成された上流側圧力センサと、
前記フローチャネル内において、前記制流体および前記遮断弁の間の下流位置における下流側圧力を検出するように構成された下流側圧力センサとを備え、
前記フローセンサが、前記上流側圧力および前記下流側圧力に基づいて流量を計測するシステム。
［態様４］
態様３に記載のシステムにおいて、前記コントローラが、前記流体のパルスの間に供給される前記流体の質量の計算に基づいて、前記遮断弁を閉止するように構成されているシステム。
［態様５］
態様３または４に記載のシステムにおいて、前記コントローラが、ｉ）計測された前記流量、ｉｉ）検出された前記圧力、ｉｉｉ）前記流体のパルスの開始時間、およびｉｖ）前記流体のパルスの終了時間の関数として、供給される流体の推定モル数を決定するように構成され、
前記コントローラが、前記供給される流体の推定モル数に基づいて、前記制御弁を通過する前記フローおよび前記遮断弁の前記切替えを制御するように構成されているシステム。
［態様６］
態様５に記載のシステムにおいて、前記コントローラが、残存流量の決定および計測された流量に基づいて、前記供給される流体の推定モル数を決定するように構成されているシステム。
［態様７］
態様６に記載のシステムにおいて、前記コントローラが、前記上流側圧力に応じた上流側圧力信号と、前記下流側圧力に応じた下流側圧力信号とを受信し、ｉ）前記下流側圧力およびｉｉ）前記制流体と前記遮断弁との間のデッドボリュームの関数として前記残存流量を、

として決定するように構成されており、
式中、Ｖ _ｄ２ は前記制流体と前記遮断弁との間の前記デッドボリュームであり、Ｐ _ｄ は前記下流側圧力であるシステム。
［態様８］
態様６または７に記載のシステムにおいて、前記コントローラが、前記供給される流体の推定モル数を、下記式により決定するように構成されており、

式中、Δｎは前記推定モル数であり、Ｑ _ｍ は前記フローセンサにより計測された前記流量であり、Ｖ _ｄ２ は前記制流体と前記遮断弁との間の前記デッドボリュームであり、Ｐ _ｄ は前記下流側圧力であり、ｔ _１ は前記パルスの前記開始時間であり、ｔ _２ は前記パルスの前記終了時間であるシステム。
［態様９］
態様５から８のいずれか一態様に記載のシステムにおいて、前記流量が、前記上流側圧力、前記下流側圧力、および前記流体の１つ以上の特性の関数として計測されるシステム。
［態様１０］
態様９に記載のシステムにおいて、前記流体の前記１つ以上の特性には、分子量ＭＷおよび比熱比γが含まれるシステム。
［態様１１］
態様９に記載のシステムにおいて、前記フローチャネルにおける前記流体の温度を計測するように構成された温度センサをさらに備え、前記流量が、さらに、前記流体の前記温度の関数として計測されるシステム。
［態様１２］
態様１から１１のいずれか一態様に記載のシステムにおいて、前記コントローラが、ホストコントローラからの制御信号を受信するように構成され、前記制御信号が、前記流体の識別、前記流体のパルスの所望のモル数、および前記流体のパルスの継続時間を含むシステム。
［態様１３］
態様１に記載のシステムにおいて、前記遮断弁が、前記パルスＭＦＣに一体化されているシステム。
［態様１４］
態様１に記載のシステムにおいて、前記遮断弁が、前記パルスＭＦＣの外部に設けられているシステム。
［態様１５］
態様１４に記載のシステムにおいて、前記遮断弁が、処理室および排出ラインに接続された三方弁であるシステム。
［態様１６］
態様１５に記載のシステムにおいて、前記システムが複数の遮断弁を備え、前記遮断弁の１つが処理室に接続され、前記遮断弁の他の１つが排出ラインに接続されているシステム。
［態様１７］
流体のパルスを供給する方法であって、
制御弁を用いてフローチャネルへの流体のフローを制御することと、
フローセンサを用いて前記フローチャネルにおける流量を計測することと、
遮断弁の切替えを制御して、前記フローチャネルからの流体のパルスの開始および終了を行うことと、
前記制御弁を通過する流体のフローおよび前記遮断弁の切替えを制御して、前記流体のパルスの間に供給される流体の質量を制御することとを含む方法。
［態様１８］
態様１７に記載の方法において、前記制御弁を通過する前記流体のフローの制御が、前記遮断弁により開始および終了される前記パルスの間、前記フローセンサからのフィードバックに基づいて行われる方法。
［態様１９］
態様１７または１８に記載の方法において、
前記フローチャネル内において、前記制御弁および前記遮断弁の間に配置された制流体と前記制御弁との間の上流位置における上流側圧力を検出することと、
前記フローチャネル内において、前記制流体と前記遮断弁との間の下流位置における下流側圧力を検出することとをさらに含み、
前記フローチャネルにおける流量の計測が、前記上流側圧力および前記下流側圧力に基づいて行われる方法。
［態様２０］
態様１９に記載の方法において、ｉ）計測された前記流量、ｉｉ）計測された前記圧力、ｉｉｉ）前記流体のパルスの開始時間、およびｉｖ）前記流体のパルスの終了時間の関数として、供給される流体の推定モル数を決定することをさらに含み、
前記制御弁を通過する前記流体のフローおよび前記遮断弁の前記切替えが、前記供給される流体の推定モル数に基づいて制御される方法。
［態様２１］
態様２０に記載の方法において、ｉ）前記下流側圧力およびｉｉ）前記制流体と前記遮断弁との間の前記デッドボリュームの関数として残存流量を決定することをさらに含み、
前記供給される流体の推定モル数が、前記残存流量および計測された流量に基づいて決定される方法。

Claims (21)

1. 流体のパルス供給に用いる流体制御システムであって、
   フローチャネルと、
   前記フローチャネルからの流体のパルスの開始および終了を行う遮断弁と、
   マスフローコントローラ（ＭＦＣ）とを備え、
   前記マスフローコントローラが、
   前記フローチャネルにおける流体のフローを制御する制御弁と、
   前記フローチャネルにおける流量を計測するフローセンサと、
   前記制御弁を通過する流体のフローおよび前記遮断弁の切替えを制御して、前記流体のパルスの間に供給される流体の質量を制御するコントローラとを備えるシステム。
2. 請求項１に記載のシステムにおいて、前記コントローラが、前記遮断弁によって開始および終了される前記パルスの間、前記フローセンサからのフィードバックに基づいて、前記制御弁を通過する前記流体のフローを制御するシステム。
3. 請求項１または２に記載のシステムにおいて、前記フローセンサが、
   前記フローチャネル内において、前記制御弁および前記遮断弁の間に配置された制流体と、
   前記フローチャネル内において、前記制御弁および前記制流体の間の上流位置における上流側圧力を検出するように構成された上流側圧力センサと、
   前記フローチャネル内において、前記制流体および前記遮断弁の間の下流位置における下流側圧力を検出するように構成された下流側圧力センサとを備え、
   前記フローセンサが、前記上流側圧力および前記下流側圧力に基づいて流量を計測するシステム。
4. 請求項３に記載のシステムにおいて、前記コントローラが、前記流体のパルスの間に供給される前記流体の質量の計算に基づいて、前記遮断弁を閉止するように構成されているシステム。
5. 請求項３または４に記載のシステムにおいて、前記コントローラが、ｉ）計測された前記流量、ｉｉ）検出された前記圧力、ｉｉｉ）前記流体のパルスの開始時間、およびｉｖ）前記流体のパルスの終了時間の関数として、供給される流体の推定モル数を決定するように構成され、
   前記コントローラが、前記供給される流体の推定モル数に基づいて、前記制御弁を通過する前記フローおよび前記遮断弁の前記切替えを制御するように構成されているシステム。
6. 請求項５に記載のシステムにおいて、前記コントローラが、残存流量の決定および計測された流量に基づいて、前記供給される流体の推定モル数を決定するように構成されているシステム。
7. 請求項６に記載のシステムにおいて、前記コントローラが、前記上流側圧力に応じた上流側圧力信号と、前記下流側圧力に応じた下流側圧力信号とを受信し、ｉ）前記下流側圧力およびｉｉ）前記制流体と前記遮断弁との間のデッドボリュームの関数として前記残存流量を、
   

   

   として決定するように構成されており、
   式中、Ｖ_ｄ２は前記制流体と前記遮断弁との間の前記デッドボリュームであり、Ｐ_ｄは前記下流側圧力であるシステム。
8. 請求項６または７に記載のシステムにおいて、前記コントローラが、前記供給される流体の推定モル数を、下記式により決定するように構成されており、
   

   

   式中、Δｎは前記推定モル数であり、Ｑ_ｍは前記フローセンサにより計測された前記流量であり、Ｖ_ｄ２は前記制流体と前記遮断弁との間の前記デッドボリュームであり、Ｐ_ｄは前記下流側圧力であり、ｔ_１は前記パルスの前記開始時間であり、ｔ_２は前記パルスの前記終了時間であるシステム。
9. 請求項５から８のいずれか一項に記載のシステムにおいて、前記流量が、前記上流側圧力、前記下流側圧力、および前記流体の１つ以上の特性の関数として計測されるシステム。
10. 請求項９に記載のシステムにおいて、前記流体の前記１つ以上の特性には、分子量ＭＷおよび比熱比γが含まれるシステム。
11. 請求項９に記載のシステムにおいて、前記フローチャネルにおける前記流体の温度を計測するように構成された温度センサをさらに備え、前記流量が、さらに、前記流体の前記温度の関数として計測されるシステム。
12. 請求項１から１１のいずれか一項に記載のシステムにおいて、前記コントローラが、ホストコントローラからの制御信号を受信するように構成され、前記制御信号が、前記流体の識別、前記流体のパルスの所望のモル数、および前記流体のパルスの継続時間を含むシステム。
13. 請求項１に記載のシステムにおいて、前記遮断弁が、前記パルスＭＦＣに一体化されているシステム。
14. 請求項１に記載のシステムにおいて、前記遮断弁が、前記パルスＭＦＣの外部に設けられているシステム。
15. 請求項１４に記載のシステムにおいて、前記遮断弁が、処理室および排出ラインに接続された三方弁であるシステム。
16. 請求項１５に記載のシステムにおいて、前記システムが複数の遮断弁を備え、前記遮断弁の１つが処理室に接続され、前記遮断弁の他の１つが排出ラインに接続されているシステム。
17. 流体のパルスを供給する方法であって、
    制御弁を用いてフローチャネルへの流体のフローを制御することと、
    フローセンサを用いて前記フローチャネルにおける流量を計測することと、
    遮断弁の切替えを制御して、前記フローチャネルからの流体のパルスの開始および終了を行うことと、
    前記制御弁を通過する流体のフローおよび前記遮断弁の切替えを制御して、前記流体のパルスの間に供給される流体の質量を制御することとを含む方法。
18. 請求項１７に記載の方法において、前記制御弁を通過する前記流体のフローの制御が、前記遮断弁により開始および終了される前記パルスの間、前記フローセンサからのフィードバックに基づいて行われる方法。
19. 請求項１７または１８に記載の方法において、
    前記フローチャネル内において、前記制御弁および前記遮断弁の間に配置された制流体と前記制御弁との間の上流位置における上流側圧力を検出することと、
    前記フローチャネル内において、前記制流体と前記遮断弁との間の下流位置における下流側圧力を検出することとをさらに含み、
    前記フローチャネルにおける流量の計測が、前記上流側圧力および前記下流側圧力に基づいて行われる方法。
20. 請求項１９に記載の方法において、ｉ）計測された前記流量、ｉｉ）計測された前記圧力、ｉｉｉ）前記流体のパルスの開始時間、およびｉｖ）前記流体のパルスの終了時間の関数として、供給される流体の推定モル数を決定することをさらに含み、
    前記制御弁を通過する前記流体のフローおよび前記遮断弁の前記切替えが、前記供給される流体の推定モル数に基づいて制御される方法。
21. 請求項２０に記載の方法において、ｉ）前記下流側圧力およびｉｉ）前記制流体と前記遮断弁との間の前記デッドボリュームの関数として残存流量を決定することをさらに含み、
    前記供給される流体の推定モル数が、前記残存流量および計測された流量に基づいて決定される方法。

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