JP2021176962A - 陽電子放出断層撮影のための透明セラミックガーネットシンチレーター検出器 - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、陽電子放出断層撮影(PET)に特に有用であり得るシンチレーター、より具体的には、透明セラミックガーネットシンチレーター検出器に関する。
陽電子放出断層撮影(PET)は、医療撮像の用途のための有力で高感度の技術である。陽電子放出放射性核種トレーサーは、通常患者に注射され、患者内の前記トレーサーの分布は、PET画像データから定量的に測定することができる。例えば、放出された陽電子が患者の体内の電子に出会うと、陽電子と電子が消滅し、反対方向に進む2つの511keVガンマ線を生成する。これらの反対に進むガンマ線は、対向する対の放射線検出器によって電子的に一致して測定される。タイミング分解能の測定には、対向する放射線検出器の間に「線を引く」かつ患者と交差するアルゴリズムが本質的に必要である。タイミング分解能の情報を次に使用して、患者の体内で陽電子−電子消滅が起こった位置に対応するこの線上の空間内の点を(理論上)特定することができる。しかしながら、実際には、このタイミング指定領域は、空間内の点ではなく、むしろ線分であり、その長さは、放射線検出器およびそれに関連する電子機器のタイミング性能によって決定される。
一実施形態によれば、方法は、式:AhBiCjO12(式中、hは3±10%であり、iは2±10%であり、jは3±10%であり、Aは、1種または複数の希土類元素を含み、Bは、アルミニウムおよび/またはガリウムを含み、Cは、アルミニウムおよび/またはガリウムを含む)の組成物を有する粉末を形成することを含む。方法はさらに、粉末を圧密して(consolidating)光学的に透明なセラミックを形成することと、圧密中に少なくとも1つの熱力学的プロセス条件を適用してセラミック中の酸素および/または熱力学的に可逆的な欠陥を減少させることを含む。
以下の説明は、本発明の一般的な原理を示す目的でなされており、本明細書で特許請求されている本発明の概念を制限することを意図するものではない。さらに、本明細書に記載の特定の特徴は、それぞれの種々の可能な組合せおよび並べ替えにおいて他の記載された特徴と併せて使用することができる。
に提供され、本発明の特定の用途およびそれらの要件に関連して提供される。種々の実施形態から特徴を組み合わせてその追加のおよび/また代替的実施形態を作成することを含めて、開示した実施形態の種々の変更形態は、本開示を読めば当業者にとって容易に明らかである。
なる熱力学的プロセス条件を適用することによって影響され得る(例えば、濃度の減少または増加、代替または変化など)結晶格子の不完全性を含み得る。セラミックシンチレーター中の熱力学的に可逆的な欠陥を処理することによって、本明細書に開示した新規な方法は、その放出減衰を減少させることができ、したがって例えば放出立ち上がり時間を短縮することによってPET装置のためのセラミックシンチレーターのタイミング分解能を改善する。
ここで図1を参照すると、シンチレーションベース放射線検出器システム100の簡単な概略図が一実施形態に基づいて示されている。選択肢として、放射線検出器システム100は、他の図を参照して説明したものなど、本明細書に列挙された任意の他の実施形態の特徴と併せて実施されてもよい。もちろん、放射線検出器システム100および本明細書に記載されている他のものは、本明細書に列挙された例示的な実施形態に具体的に記載されてもまたはされなくてもよい種々の用途および/または並べ替えで使用することができる。例えば、放射線検出器システム100は、種々の手法で、図1に示されたものよりも多いまたは少ない構成要素を含むことができる。
0)×(10−50)mm3の範囲の寸法を有していてよい。
種々の手法では、シンチレーター(例えば、図1のシンチレーター102)は、光学的に透明な多結晶材料を含むセラミックであってよい。好ましい手法では、シンチレーターは、セラミックガーネット組成物を含んでいてよい。
である。いくつかの手法では、ガーネット組成物は、希土類アルミニウムガーネットのものを含んでいてよく、ここで、Aは、希土類元素または希土類元素の混合物(例えば、イットリウム(Y)、ガドリニウム(Ga)、ルテチウム(Lu)、ランタン(La)、テルビウム(Tb)、プラセオジム(Pr)、ネオジム(Nd)、セリウム(Ce)、サマリウム(Sm)、ユウロピウム(Eu)、ジスプロシウム(Dy)、ホルミウム(Ho)、エルビウム(Er)、イッテルビウム(Yb)、および/またはその組合せ)を含み、BおよびCは、アルミニウムである。より多くの手法では、ガーネット組成物は、希土類ガリウムガーネットのものを含んでいてよく、ここで、Aは、希土類元素または希土類元素の混合物を含み、BおよびCは、どちらもガリウムおよびアルミニウムである。
た電荷担体(電子または空孔)が入射電離放射線によってシンチレーター中に生成されると、電子および空孔が、酸素および/または他の熱力学的に可逆的な欠陥(存在する場合)で、ならびに直接Ce3+またはCe4+上にトラップされ得る。電子−空孔対がCe3+上にトラップされると、励起状態の活性化剤を促進し、シンチレーション放出をもたらす。任意の特定の理論に拘泥するものではないが、低濃度のCe4+は、後で他のトラップから解放されてドーパント/活性剤放出の立ち上がりおよび減衰時間の両方を延長できるタイムスケール上のCe3+ドーパント/活性剤に最終的に到達するのではなく、欠陥(酸化物関連欠陥など)にトラップされた電子を非放射的に再結合する(すなわち、光を生成することなく)ことによって、シンチレーターの残光を排除できると考えられている。低濃度の1種または複数の二価異原子価(aliovalent)ドーパント、例えばMg2+、Ca2+、Sr2+、Ba2+などをシンチレーターのガーネット組成物に添加し、それにより組成物中の電荷平衡を維持するために同等の濃度のCe4+が形成されることによって、1つの手法で、Ce3+ドーパントに加えてCe4+を含有することが達成され得る。代替的手法では、Ce3+をドープしたガーネット組成物の形成は、組成物を空気または酸素含有雰囲気中で加熱して低いCe4+濃度の組成物を生成するアニーリングステップを含むことができる。このアニーリングステップはまた、より詳細に後述するように、ガーネット組成物中に存在する酸素および/または他の熱力学的に可逆的な欠陥の存在を軽減することもできる。
シンチレーターは、セリウムをドープしたオルトケイ酸ルテチウム、LSO(Ce)、およびセリウムをドープしたオルトケイ酸ルテチウム−イットリウム、LYSO(Ce)、単結晶シンチレーターとほぼ同等またはより優れた、立ち上がり時間、減衰時間、および/または一致タイミング分解能を示し得る。
図2は、一実施形態に基づいて、光学的に透明なセラミックシンチレーターを作製する非限定的な、例示的な方法200を提供する。方法200、および本明細書に提示された他のものは、任意の所望の環境で実施することができる。その上、種々の実施形態によれば、図2に示されているものよりも多いまたは少ない工程が方法200に含まれていてもよい。本明細書に記載されたシンチレーターの前述の特徴のいずれかが、種々の方法に従って記載された実施形態のいずれかにおいて使用できることにも留意されたい。
ドーパント(それはCe3+を含んでいてよく、またはCe3+とCe4+との組合せを含んでいてよい)は、好ましくはGdおよびYを合わせた合計量の約0.01〜約10%を置き換えることができる。
は、約500℃〜約1500℃の範囲の温度でのスラリーおよび/または素地の焼成が含まれていてよい。
本明細書に記載されたセラミックガーネットシンチレーターに関連するいくつかの例示的な実験結果および比較例、ならびにそれらを作製する方法を以下に示す。これらの実験結果および比較例は、限定するものではなく、例示目的のためだけに提供されていることに留意することが重要である。
。焼結後、全ての試料が、ほぼ同等の透明性を達成し、室内光では目視で類似して見えた。次いで、真空および酸素焼結試料を各1つずつ(すなわち、試料BおよびE)約1600℃の空気中でアニールし、次いで、真空および酸素焼結試料を各1つずつ(すなわち、試料CおよびF)約1600℃の真空下でアニールした。明確にするために、各試料について行なった焼結/アニーリングステップは、以下のように述べることができ、ここで、「vac」は「真空(vacuum)」である:
試料A:真空/なし
試料B:真空/空気
試料C:真空/真空
試料D:O2/なし
試料E:O2/空気
試料F:O2/真空
したエネルギー分解能の「コスト」で時間分解能を改善することが判明し(値が小さいほどよい)、この方法で製造されたシンチレーターを、放射性同位体の分光学的同定ではなくPETスキャナーでの使用により適したものにする。
本発明の実施形態は、多種多様な用途、およびガンマ線、X線、荷電粒子などの検出が有用である潜在的な任意の用途で使用することができる。
Claims (32)
- 式:AhBiCjO12(式中、hは3±10%であり、iは2±10%であり、jは3±10%であり、Aは、1種または複数の希土類元素を含み、Bは、アルミニウムおよび/またはガリウムを含み、Cは、アルミニウムおよび/またはガリウムを含む)の組成物を含む粉末を形成すること;
前記粉末を圧密して光学的に透明なセラミックを形成すること;ならびに
前記圧密中に少なくとも1つの熱力学的プロセス条件を適用して前記セラミック中の酸素および/または熱力学的に可逆的な欠陥を減少させること
を含む、方法。 - Aが、イットリウム、ガドリニウム、ルテチウム、ランタン、テルビウム、プラセオジム、ネオジム、セリウム、サマリウム、ユウロピウム、ジスプロシウム、ホルミウム、エルビウム、イッテルビウム、およびその組合せからなる群から選択される、請求項1に記載の方法。
- Aがガドリニウム(Gd)およびイットリウム(Y)を含み、Gd対Yの比が約1:1〜約10:1の範囲である、請求項1に記載の方法。
- 前記組成物が、活性剤として作用するように構成された少なくとも1種のドーパントを含み、前記ドーパントが、Tl+、Cu+、Ag+、Au+、Pb2+、Bi3+、In+、Sn2+、Sb3+、Ce3+、Pr3+、Eu2+、Yb2+、Nb5+、Ta5+、W6+、およびその組合せからなる群から選択される、請求項3に記載の方法。
- 前記ドーパントが、GdおよびYを合わせた合計量の約0.01〜約10%の範囲の量で存在する、請求項4に記載の方法。
- 前記組成物が、式(Gd3−a−cYa)x(Ga5−bAlb)yO12Dc(式中、aは約0.05〜約2であり、bは約1〜約3であり、xは約2.8〜約3.2であり、yは約4.8〜約5.2であり、cは約0.003〜約0.3であり、Dはドーパントである)を含む、請求項1に記載の方法。
- Dにセリウムが含まれる、請求項6に記載の方法。
- 前記光学的に透明なセラミック中にCe4+を形成させることをさらに含み、前記光学的に透明なセラミック中の前記セリウムの0%〜約50%がCe4+である、請求項7に記載の方法。
- 前記粉末を圧密して前記光学的に透明なセラミックを形成する前に、少なくとも1種の二価異原子価ドーパントを前記組成物に添加する、請求項6に記載の方法。
- 前記二価異原子価ドーパントが、Mg2+、Ca2+、Sr2+、Ba2+、B3+およびその組合せからなる群から選択される、請求項9に記載の方法。
- 前記粉末を形成することが、1種または複数の液体前駆体材料の火炎溶射熱分解を含む、請求項1に記載の方法。
- 前記粉末を形成することが、燃焼合成プロセスを含む、請求項1に記載の方法。
- 前記粉末を形成することが、約500ミクロン未満のサイズを有する粒子を得るための
少なくとも1つの処理ステップを含み、前記少なくとも1つの処理ステップが、前記粒子をミリングすることを含む、請求項1に記載の方法。 - 前記粉末を形成することが、そのpHを変化させることによる1種または複数の溶液からの粒子の沈殿を含む、請求項1に記載の方法。
- 前記粉末を形成することが、ゾルゲル技術合成プロセスを含む、請求項1に記載の方法。
- 前記熱力学的プロセス条件には、温度、ガス雰囲気、および圧力の少なくとも1つが含まれる、請求項1に記載の方法。
- 前記圧密が、酸素含有雰囲気中、約1200℃〜約1700℃の範囲の温度で前記粉末を焼結することを含む、請求項1に記載の方法。
- 酸素含有雰囲気中、約1000℃〜約1900℃の範囲の温度での前記光学的に透明なセラミックのアニーリングをさらに含む、請求項17に記載の方法。
- 空気中、約1000℃〜約1900℃の範囲の温度での前記光学的に透明なセラミックのアニーリングをさらに含む、請求項17に記載の方法。
- 酸素含有雰囲気および/または空気中、約1000℃〜約1900℃の範囲の温度での前記光学的に透明なセラミックのアニーリングをさらに含む、請求項17に記載の方法。
- 圧密前に、前記粉末を素地に圧縮すること;および前記素地を約500℃〜約1500℃の範囲の温度で焼成することをさらに含む、請求項1に記載の方法。
- 前記光学的に透明なセラミックが、単結晶ガーネットよりも優れた減衰時間および/または立ち上がり時間および/またはタイミング分解能を有する、請求項1に記載の方法。
- 前記光学的に透明なセラミックが、約2ns以下の立ち上がり時間成分、および/または約350ps以下のタイミング分解能を有する、請求項1に記載の方法。
- 式(Gd3−a−cYa)x(Ga5−bAlb)yO12Dc(式中、aは約0.05〜約2であり、bは約1〜約3であり、xは約2.8〜約3.2であり、yは約4.8〜約5.2であり、cは約0.003〜約0.3であり、Dはドーパントである)を含む少なくとも1種の光学的に透明なセラミックシンチレーターを含み、
前記光学的に透明なセラミックシンチレーターが、酸化雰囲気中で圧密されたセラミック粉末から形成される物理的特性を有する、
放射線検出システム。 - 前記光学的に透明なセラミックが、酸素関連欠陥および/または熱力学的に可逆的な欠陥を実質的に有していない、請求項24に記載の放射線検出システム。
- 前記光学的に透明なセラミックシンチレーターから光パルスを検出するように構成された光検出器を含み、前記光検出器が光電子増倍管およびケイ素光電子増倍管の少なくとも1つを含む、請求項24に記載の放射線検出システム。
- 陽電子放出断層撮影システムである、請求項24に記載の放射線検出システム。
- コンピューター断層撮影システム(CT);陽電子放出断層撮影システム(PET);単一光子放出コンピューター断層撮影システム(SPECT);およびその組合せからなる群から選択される、請求項24に記載の放射線検出システム。
- (Gd3−a−cYa)x(Ga5−bAlb)yO12Dc(式中、aは約0.05〜約2であり、bは約1〜約3であり、xは約2.8〜約3.2であり、yは約4.8〜約5.2であり、cは約0.003〜約0.3であり、Dはドーパントである)を含み、
前記シンチレーターが、光学的に透明なセラミックシンチレーターであり、かつ
前記光学的に透明なセラミックシンチレーターが、酸化雰囲気中で圧密されたセラミック粉末から形成される物理的特性を有する、シンチレーター。 - 酸素関連欠陥および/または熱力学的に可逆的な欠陥を実質的に有していない、請求項29に記載のシンチレーター。
- 約2ns以下の立ち上がり時間成分、および/または約350ps以下のタイミング分解能を有する、請求項29に記載のシンチレーター。
- DがCe3+およびCe4+を含み、前記シンチレーターの透明レベルがCe3+およびCe4+の少なくとも1つの量に基づく、請求項29に記載のシンチレーター。
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