BR112018068028B1

BR112018068028B1 - Método, sistema de detecção de radiação e cintilador

Info

Publication number: BR112018068028B1
Application number: BR112018068028-1A
Authority: BR
Inventors: Nerine Cherepy; Stephen Payne; Zachary Seeley; Peter Cohen; Mark Andreaco; Matthias Schmand
Original assignee: Lawrence Livermore National Security, Llc; Siemens Medical Solutions Usa, Inc
Priority date: 2016-03-08
Filing date: 2017-03-08
Publication date: 2022-07-05
Also published as: CN108884387A; WO2017156143A1; RU2018133407A3; CA3154050A1; US10000698B2; EP3426749A4; KR20210145838A; CA3016071C; CA3016071A1; US20170260448A1; JP2019515856A; EP3426749A1; KR20180117634A; KR102330805B1; RU2755268C2; JP2021176962A; JP7269994B2; BR112018068028A2; KR102437581B1; RU2018133407A

Abstract

Em uma incorporação, um método inclui formar um pó tendo uma composição com a fórmula: AhBiCjO12, na qual h é 3 ± 10 %, i é 2 ± 10 %, e j é 3 ± 10 %, A inclui um ou mais elementos terras raras, B inclui alumínio e/ou gálio, e C inclui alumínio e/ou gálio. Adicionalmente, o método inclui consolidar o pó para formar uma cerâmica opticamente transparente, e aplicar pelo menos uma condição de processo termodinâmico durante a consolidação para reduzir oxigênio e/ou defeitos termodinamicamente reversíveis na cerâmica. Noutra incorporação, um cintilador inclui (Gd3-a-cYa)x(Ga5-bAlb)yO12Dc, na qual a é de cerca de 0,05 a cerca de 2, b é de cerca de 1 a cerca de 3, x é de cerca de 2,8 a cerca de 3,2, y é de cerca de 4,8 a cerca de 5,2, c é de cerca de 0,003 a cerca de 0,3, e D é um dopante, e onde o cintilador é um cintilador de cerâmica opticamente transparente, o cintilador tendo características físicas de ser formado a partir de um pó de cerâmica consolidado em atmosferas oxidantes.

Description

Campo da invenção

[0001] A presente invenção refere-se a cintiladores, e mais particularmente a detectores cintiladores de granada de cerâmica transparente, que podem ser particularmente úteis para tomografia por emissão de pósitrons (PET).

Histórico da invenção

[0002] Tomografia por emissão de pósitrons (PET) é uma técnica poderosa e sensível para aplicação de imagens médicas. Um traçador de radionuclídeos emissores de pósitrons é tipicamente injetado num paciente, e a distribuição do dito traçador dentro do paciente pode ser medida quantitativamente a partir de dados de imagens de PET. Por exemplo, quando o pósitron emitido encontra um elétron dentro do corpo do paciente, o pósitron e o elétron se aniquilam e produzem dois raios gama de 511 keV deslocando-se em direções opostas. Esses raios gama deslocando-se em direções opostas são medidos em coincidência eletrônica por pares opostos de detectores de radiação. A medição da resolução temporal envolve essencialmente um algoritmo que “traça uma linha” entre os detectores de radiação opostos e que intercepta o paciente. A informação de resolução temporal pode então ser empregada para (idealmente) identificar um ponto no espaço nesta linha correspondente à localização em que a aniquilação de pósitron-elétron ocorreu no corpo do paciente. No entanto, na prática, esta região especificada por tempo não é um ponto no espaço, mas sim um segmento de reta, cuja duração é determinada pelo desempenho de tempo do detector de radiação e de seus componentes eletrônicos associados.

[0003] Detectores de radiação cintiladores são frequentemente utilizados em dispositivos de PET. Em particular, cintiladores de cristal único de ortossilicato de lutécio dopado com cério, LSO(Ce), e ortossilicato de lutécio e ítrio dopado com cério, LYSO(Ce) exibem rápidos tempos de subida e decaimento, proporcionando assim o melhor desempenho até agora para aplicações de PET. No entanto, LSO(Ce) e LYSO(Ce) são caros devido ao seu alto ponto de fusão, exigindo cadinhos de irídio caros e alta entrada elétrica, bem como a inclusão de lutécio caro como componente principal no cristal.

Sumário da invenção

[0004] De acordo com uma incorporação, um método inclui formar um pó tendo uma composição com a fórmula: AhBiCjO12, onde h é 3 ± 10 %, i é 2 ± 10 %, e j é 3 ± 10 %, e onde A inclui um ou mais elementos terras raras, B inclui alumínio e/ou gálio, e C inclui alumínio e/ou gálio. O método inclui adicionalmente consolidar o pó para formar uma cerâmica opticamente transparente, e aplicar pelo menos uma condição de processo termodinâmico durante a consolidação para reduzir oxigênio e/ou defeitos termodinamicamente reversíveis na cerâmica.

[0005] De acordo com outra incorporação, um sistema de detecção de radiação inclui pelo menos um cintilador de cerâmica opticamente transparente tendo a fórmula (Gd3- a-cYa)x(Ga5-bAlb)yO12Dc, onde a é de cerca de 0,05 a cerca de 2, b é de cerca de 1 a cerca de 3, x é de cerca de 2,8 a cerca de 3,2, y é de cerca de 4,8 a cerca de 5,2, c é de cerca de 0,003 a cerca de 0,3, e D é um dopante, e o cintilador de cerâmica opticamente transparente tem características físicas de ser formado a partir de um pó de cerâmica consolidado em atmosferas oxidantes.

[0006] De acordo com outra incorporação ainda, um cintilador inclui (Gd3-a-cYa)x(Ga5-bAlb)yO12Dc, na qual a é de cerca de 0,05 a cerca de 2, b é de cerca de 1 a cerca de 3, x é de cerca de 2,8 a cerca de 3,2, y é de cerca de 4,8 a cerca de 5,2, c é de cerca de 0,003 a cerca de 0,3, e D é um dopante, e onde o cintilador é um cintilador de cerâmica opticamente transparente tendo características físicas de ser formado a partir de um pó de cerâmica consolidado em atmosferas oxidantes.

[0007] Outros aspectos e vantagens da presente invenção tornar-se-ão evidentes a partir da seguinte descrição detalhada que, quando tomada em conjunto com os desenhos, ilustra a título de exemplo, os princípios da invenção Breve descrição das figuras

[0008] Para uma compreensão mais completa da natureza e vantagens da presente invenção, bem como do modo preferido de utilização, deve-se fazer referência à seguinte descrição detalhada lida em conjunto com os desenhos anexos.

[0009] A Fig. 1 é um esquema simplificado de um sistema de espectroscopia, de acordo com uma incorporação.

[0010] A Fig. 2 é um fluxograma de um método para formar um cintilador de cerâmica opticamente transparente, de acordo com uma incorporação.

[0011] A Fig. 3 é um gráfico de etapas exemplares de processamento para formar um cintilador de cerâmica opticamente transparente, bem como a densidade do cintilador nos vários estágios de fabricação, de acordo com uma incorporação. Note-se que na Fig. 3, HIP significa “pressão isostática a quente”.

[0012] A Fig. 4 é um gráfico de traços de decaimento adquiridos com excitação gama de Cs-137 para vários cintiladores de cerâmicas opticamente transparentes, onde as etapas de sinterização/recozimento são indicadas na figura (VAC = vácuo).

[0013] A Fig. 5 é um gráfico dos espectros de absorção óptica de Ce+4 para vários cintiladores de cerâmicas opticamente transparentes.

Descrição detalhada da invenção

[0014] Faz-se a descrição seguinte com a intenção de ilustrar os princípios gerais da presente invenção e sem limitar os conceitos inventivos aqui reivindicados. Além disso, as características particulares aqui descritas podem ser usadas em combinação com outras características descritas em cada uma das várias combinações e permutações possíveis.

[0015] Salvo se definidos especificamente em contrário, todos os termos devem ser dados com suas interpretações mais amplas possíveis incluindo significados implícitos do relatório descritivo, bem como os significados entendidos pelos especialistas na técnica e/ou como definidos em dicionários, tratados, etc.

[0016] Deve-se notar também que, tal como usadas no relatório descritivo e nas reivindicações anexas, as formas singulares “um”, “uma”, “o” e “a” incluem os referentes plurais, salvo indicação em contrário.

[0017] Também quando aqui usado, o termo “cerca de” quando combinado com um valor refere-se a ± 10 % do valor de referência. Por exemplo, um comprimento de cerca de 10 mm refere-se a um comprimento de 10 mm ± 1 mm, resolução de 4 % refere-se a 4 ± 0,4 %, etc.

[0018] Adicionalmente quando aqui usado, um material que é “opticamente transparente” refere-se a um material que é substancialmente livre (por exemplo, mais que 95 % livre, preferivelmente mais que 99,9 % livre) de fases secundárias incluídas, tal que o material seja homogêneo (por exemplo, compreende uma fase). Além disso, materiais opticamente transparentes são aqueles através dos quais a luz se propaga uniformemente e são capazes de transmitir pelo menos 90 % de luz incidente através da massa da peça do cintilador.

[0019] A descrição é aqui apresentada para permitir que qualquer perito na técnica faça e utilize a invenção e é fornecida no contexto de aplicações particulares da invenção e seus requisitos. Várias modificações das incorporações divulgadas tornar-se-ão prontamente evidentes para os especialistas na técnica após a leitura da presente divulgação, incluindo características combinadas de várias incorporações para criar incorporações adicionais e/ou alternativas das mesmas.

[0020] Além disso, os princípios gerais aqui definidos podem ser aplicados em outras incorporações e aplicações sem se afastar do espírito e da abrangência da presente invenção. Assim, a presente invenção não pretende limitar-se às incorporações mostradas, mas estar de acordo com a abrangência mais ampla consistente com os princípios de características aqui divulgados.

[0021] Tal como discutido anteriormente, as imagens da tomografia de emissão de pósitrons (PET) atual usam cintiladores de cristal único de ortossilicato de lutécio dopado com cério, LSO(Ce), ou de ortossilicato de lutécio e ítrio dopado com cério, LYSO(Ce) devido aos seus tempos de elevação e decaimento. Entretanto, LSO(Ce) e LYSO(Ce) são caros devido aos seus elevados pontos de fusão, acima de 2000 °C, a exigência de que eles cresçam a partir do fundido e a inclusão de lutécio como componente principal.

[0022] Além disso, há vantagens distintas associadas com o uso e fabricação de cintiladores de cristal único de óxido, granada e silicato. Por exemplo, tais cintiladores de cristal único podem incluir defeitos relacionados ao oxigênio que tendem a aprisionar e subsequentemente libertar os transportadores (elétrons ou orifícios) gerados no processo de cintilação, retardando assim a elevação e o decaimento do pulso de cintilação. As técnicas atuais de crescimento de fundido para fabricar cristais únicos de óxido, granada e silicato não atenuam a presença de defeitos relacionados ao oxigênio. Por exemplo, o crescimento de fundido de cristais únicos de óxido, granada e silicato emprega, tipicamente, cadinhos de irídio, a partir dos quais os cristais são retirados do fundido usando o método de Czochralski. No entanto, devido a questões de compatibilidade de materiais, uma alta concentração de oxigênio na atmosfera de crescimento (que pode aumentar a difusão de íons oxigênio nos cristais únicos) não pode ser sustentada por este método porque o metal irídio do cadinho se degradará, levando à falha. Adicionalmente, dificulta a difusão de íons oxigênio em cristais únicos devido à ausência de limites de grãos, já que o cristal inteiro é um único cristal contíguo. Além disso, tais cristais únicos exibem, frequentemente, perfis de dopagem não uniformes como os dopantes/ativadores que iluminam tendem a segregar axialmente e radialmente no processo de crescimento de Czochralski.

[0023] Assim, as incorporações aqui divulgada referem-se a cintiladores de cerâmicas transparentes. Cintiladores de cerâmicas transparentes formam uma classe de materiais policristalinos opticamente transparentes que podem ser formados com materiais cristalinos de óxidos possuindo uma estrutura cristalina cúbica, tal que o índice de refração isotrópico não refrata ou reflete a luz em limites de grãos, e se pode atingir excelente transparência. Em abordagens preferidas, as cerâmicas transparentes aqui divulgadas são essencialmente livres de porosidade residual para atingir elevada transparência. Uma vez que cerâmicas transparentes são monólitos inteiramente policristalinos que são opticamente transparentes, elas podem substituir cristais únicos em scanners de PET e outros detectores de gama em várias abordagens, oferecendo vantagens de elevada robustez mecânica e dopagem mais uniforme pelos ativadores que iluminam. Em abordagens particulares, incorporações aqui divulgadas podem incluir um cintilador de granada cerâmica tendo a fórmula geral: (Gd,Y)3(Ga,Al)5O12(Ce), onde a razão Gd:Y é maior que 1 (por exemplo, cerca de 3:1), a razão Ga:Al é de cerca de 1:1 (por exemplo, 2,2:2,8), e o nível de dopagem com Ce substitui até cerca de 5 % da quantidade combinada total de Gd e Y.

[0024] Além disso, incorporações aqui divulgadas referem-se a novos métodos para tratar defeitos termodinamicamente reversíveis em cintiladores cerâmicos opticamente transparentes. Defeitos termodinamicamente reversíveis podem incluir imperfeições de rede cristalina que podem ser influenciadas (por exemplo, reduzidas ou aumentadas em concentração, alternadas ou mudadas, etc.) aplicando diferentes condições de processo termodinâmico incluindo, mas não limitadas a temperatura, atmosfera gasosa, pressão, etc. Tratando defeitos termodinamicamente reversíveis em cintiladores cerâmicos, os novos métodos aqui divulgados podem reduzir o decaimento de emissão dos mesmos, e melhorar assim a resolução de tempo de cintiladores cerâmicos para dispositivos PET, por exemplo, diminuindo o tempo de subida de emissão.

[0025] Em abordagens particulares, os novos métodos aqui divulgados podem utilizar atmosferas oxidantes durante a fabricação dos cintiladores cerâmicos opticamente transparentes para tratar defeitos relacionados ao oxigênio ou outros defeitos termodinamicamente reversíveis aqui presentes. Por exemplo, em algumas abordagens, uma atmosfera oxidante pode ser utilizada durante a consolidação de nanopartículas e/ou micropartículas cerâmicas num corpo verde com densidade maior e menor porosidade. Em outras abordagens, os novos métodos podem implementar adicionalmente etapa pós- recozimento igualmente em uma atmosfera oxidante após a consolidação.

[0026] O uso de cintiladores cerâmicos transparentes nas incorporações aqui divulgadas, em vez de cintiladores de cristal único, é favorável na busca de obter baixas concentrações de defeitos relacionados ao oxigênio, porque a incorporação de espécies de óxidos adicionais (usualmente por meio de atmosferas contendo O2) pode ser altamente ativada durante as etapas de processamento de cerâmica (por exemplo, as etapas de sinterização/recozimento supramencionadas). Tal pode ser particularmente o caso quando o material de cintilador cerâmico compreende ainda nanopartículas ou micropartículas devido à sua elevada área superficial. Entretanto, nota-se que a oxidação também pode ser permitida em cerâmicas consolidadas em virtude da capacidade dos íons óxido serem transportados juntamente com os limites de grãos micro estruturados que existem nas peças ópticas (por exemplo, após a eliminação de porosidade quando o cintilador está em densidade total).

[0027] Seguem vários exemplos de incorporações gerais e específicas de detectores de cintiladores de granada cerâmica transparente, e/ou sistemas e métodos relacionados.

[0028] Por exemplo, em uma incorporação geral, um método inclui formar um pó tendo uma composição com a fórmula: AhBiCjO12, onde h é 3 ± 10 %, i é 2 ± 10 %, e j é 3 ± 10 %, e onde A inclui um ou mais elementos terras raras, B inclui alumínio e/ou gálio, e C inclui alumínio e/ou gálio. O método inclui, adicionalmente, consolidar o pó para formar uma cerâmica opticamente transparente, e aplicar pelo menos uma condição de processo termodinâmico durante a consolidação para reduzir oxigênio e/ou defeitos termodinamicamente reversíveis na cerâmica.

[0029] Em outra incorporação geral, um sistema de detecção de radiação inclui pelo menos um cintilador de cerâmica opticamente transparente compreendendo a fórmula (Gd3-a- cYa)x(Ga5-bAlb)yO12Dc, onde a é de cerca de 0,05 a cerca de 2, b é de cerca de 1 a cerca de 3, x é de cerca de 2,8 a cerca de 3,2, y é de cerca de 4,8 a cerca de 5,2, c é de cerca de 0,003 a cerca de 0,3, e D é um dopante, e onde o cintilador de cerâmica opticamente transparente tem características físicas de ser formado a partir de um pó de cerâmica consolidado em atmosferas oxidantes.

[0030] Já em outra incorporação geral, um cintilador inclui (Gd3-a-cYa)x(Ga5-bAlb)yO12Dc, onde a é de cerca de 0,05 a cerca de 2, b é de cerca de 1 a cerca de 3, x é de cerca de 2,8 a cerca de 3,2, y é de cerca de 4,8 a cerca de 5,2, c é de cerca de 0,003 a cerca de 0,3, e D é um dopante, e onde o cintilador é um cintilador de cerâmica opticamente transparente tendo características físicas de ser formado a partir de um pó de cerâmica consolidado em atmosferas oxidantes.

Sistema detector de radiação a base de cintilador

[0031] Referindo-se agora à Fig. 1, mostra-se, de acordo com uma incorporação, um esquema simplificado de um sistema detector de radiação baseado em cintilação 100. Como uma opção, o sistema detector de radiação 100 pode ser implementado juntamente com características de qualquer outra incorporação aqui listada, tais como aquelas descritas com referência às outras figuras. Obviamente, o sistema detector de radiação 100 e outros aqui descritos podem ser usados em várias aplicações e/ou em permutações que podem ou não estar especificamente descritas nas incorporações ilustrativas aqui listadas. Por exemplo, o sistema detector de radiação 100 pode incluir mais ou menos componentes que aqueles mostrados na Fig. 1, em várias abordagens.

[0032] Tal como mostrado na Fig. 1, o sistema detector de radiação 100 compreende um material cintilador 102, tal como de um tipo aqui descrito, e que é aqui referido de modo permutável como um cintilador. O sistema detector de radiação 100 inclui também um fotodetector 104, tal como um tubo fotomultiplicador, um fotomultiplicador de silício, um fotodiodo, ou outro dispositivo/transdutor conhecido na técnica, que pode detectar e registrar a intensidade da luz emitida pelo cintilador 102. O sistema detector de radiação 100 é, preferivelmente, configurado para registrar raios-X e raios gama, bem como ser capaz de determinar parcialmente ou completamente a energia de fótons das ditas formas de radiação.

[0033] O cintilador 102 produz pulsos de luz na ocorrência de um evento, tal como um raio gama, um raio-X, ou outra radiação produzindo ionização no cintilador 102. Por exemplo, quando um raio gama atravessa o cintilador 102, um pulso de fótons visíveis é liberado do cintilador 102. Os pulsos de luz são detectados pelo fotodetector 104 e transduzidos em sinais elétricos que correspondem à intensidade dos pulsos. O tipo de radiação pode então ser determinado analisando o histograma dos pulsos de luz integrados e, assim, identificando as energias de raios gama absorvidas pelo cintilador.

[0034] Em algumas incorporações, o detector de radiação 100 pode compreender ainda, ou ser acoplável ou estar acoplado a um pré-amplificador, a um analisador de múltiplos canais, e/ou a um digitalizador (não mostrados na Fig. 1).

[0035] Em outras incorporações, o detector de radiação 100 pode incluir um dispositivo processador 106 configurado para processar saída de traços de pulsos pelo fotodetector 104, que corresponde a pulsos de luz do cintilador 102. Em algumas abordagens, o dispositivo processador 106 pode ser configurado ainda para gerar dados de imagens radiológicas com base nos traços de pulsos emitidos pelo fotodetector 104.

[0036] Em abordagens adicionais, o detector de radiação 100 pode incluir um dispositivo processador que recebe dados de um fotodetector que não está permanentemente acoplado ao dispositivo processador. Dispositivos processadores ilustrativos incluem microprocessadores, redes de portas lógicas programáveis (FPGAs), circuitos integrados de aplicações específicas (ASICs), computadores, etc.

[0037] O resultado do processamento pode ser fornecido e/ou armazenado. Por exemplo, o resultado pode ser mostrado num dispositivo de exibição 108 em qualquer forma, tal como num histograma do número de contagens recebido contra a luz total do cintilador ou derivado do mesmo.

[0038] Em algumas abordagens, o sistema detector de radiação 100 pode ser um sistema de tomografia por emissão de pósitrons (PET). Em tais abordagens, o sistema de PET pode incluir uma pluralidade de voxels de cintilador opostos, onde cada voxel pode ter uma dimensão variando de cerca de (1 - 40)x(1-40)x(10-50) mm3.

[0039] Em outras abordagens, o sistema detector de radiação 100 pode ser um dispositivo de imagens de raios-X, tal como um dispositivo de tomografia computadorizada (CT). Em mais abordagens ainda, o sistema detector de radiação 100 pode ser um dispositivo de PET/CT. Em abordagens adicionais, o sistema detector de radiação 100 pode ser selecionado do grupo consistindo de: um sistema de CT, um sistema de PET, um sistema de tomografia computadorizada por emissão de fóton único (SPECT), e combinações dos mesmos.

[0040] O ambiente de programa no qual uma incorporação da invenção pode ser executada, incorpora ilustrativamente um ou mais computadores de uso geral ou dispositivos para fins especiais, tais como computadores de mão (palmtops). Detalhes de tais dispositivos (por exemplo, processador, memória, armazenamento de dados, dispositivos de entrada e saída) são bem conhecidos e são omitidos por uma questão de clareza.

[0041] Deve-se entender também que as técnicas da presente invenção podem ser implementadas usando uma variedade de tecnologias. Por exemplo, os métodos aqui descritos podem ser implementados em software rodando num sistema computador, ou implementados em hardware utilizando um ou mais processadores e lógica (hardware e/ou software) para executar operações do método, circuitos integrados de aplicações específicas, dispositivos lógicos programáveis tais como redes de portas lógicas programáveis (FPGAs), e/ou várias combinações dos mesmos. Em particular, os métodos aqui descritos podem ser implementados por uma série de instruções executáveis por computador existente num meio de armazenamento tal como um meio físico legível por computador (por exemplo, não transitório). Além disso, embora incorporações específicas da invenção possam empregar conceitos de programação de software orientados a objeto, a invenção não é tão limitada e é facilmente adaptada para empregar outras formas de direcionar a operação de um computador.

[0042] Porções da invenção também podem ser providas na forma de um programa de computador compreendendo um meio físico legível por computador com código de computador. Um meio legível por computador pode incluir qualquer meio físico capaz de armazenar código de computador para uso por um computador incluindo mídias ópticas tais como CD e DVD somente de leitura e gravável, mídia ou memória magnética (por exemplo, unidade de disco rígido), memória semicondutora (por exemplo, memória FLASH e outros cartões de memória portáteis, etc.), etc.

Materiais cintiladores

[0043] Em várias abordagens, um cintilador (por exemplo, cintilador 102 na Fig. 1) pode ser uma cerâmica compreendendo materiais policristalinos opticamente transparentes. Em abordagens preferidas, o cintilador pode compreender uma composição de granada (pedra) cerâmica.

[0044] Em abordagens particulares, o cintilador pode ter uma composição de granada cerâmica compreendendo cátions com coordenação dodecaédrica (A), octaédrica (B) e tetraédrica (C) na fórmula A3B2C3O12, onde as quantidades estequiométricas de A, B e C podem ser de cerca de 3, 2 e 3, respectivamente. Em algumas abordagens, a composição de granada pode ser altamente estável em fase através da utilização de íons inter substituíveis, onde um ou mais dos íons metálicos A, B ou C podem ser capazes de substituir outro destes três sítios (locais). Por exemplo, a patente U.S. n° 8.461.535, que aqui se incorpora totalmente por referência, descreve o uso de íons escândio, ítrio e/ou gálio como um estabilizador de fase em granadas de terra rara/alumínio.

[0045] Como se notou acima, a composição de granada do cintilador pode ser expressa pela fórmula A3B2C3O12, onde A é o sítio dodecaédrico, B é o sítio octaédrico, e C é o sítio tetraédrico. Em algumas abordagens, a composição de granada pode incluir aquela de uma granada de terra rara/alumínio, onde A inclui um elemento terra rara ou uma mistura de elementos terras raras (por exemplo, ítrio (Y), gadolínio (Ga), lutécio (Lu), lantânio (La), térbio (Tb), praseodímio (Pr), neodímio (Nd), cério (Ce), samário (Sm), európio (Eu), disprósio (Dy), hólmio (Ho), érbio (Er), itérbio (Yb) e/ou combinações dos mesmos) e B e C são alumínio. Em mais abordagens, a composição de granada pode incluir aquela de uma granada de terra rara/gálio, onde A inclui um elemento terra rara ou uma mistura de elementos terras raras e B e C são gálio e alumínio.

[0046] Nem todos os elementos terras raras formam uma estrutura cristalina de granada cúbica com alumínio e gálio, mesmo na razão estequiométrica correta. Isto se deve ao requisito que a razão de raios iônicos de dodecaedro para octaédrico para tetraédrico sendo limitada a uma faixa ótima para a estrutura cristalina de granada cúbica. Um exemplo de uma composição de granada com estabilidade de fase insatisfatória é Gd3Al5O12, que comumente forma uma mistura de fases de granada e perovsquita e é indesejável para formar peças transparentes. No entanto, granadas a base de Gd são de particular interesse para cintilação porque elas oferecem um número atômico eficaz elevado para interação de raios gama, e foram encontrados para ter altos rendimentos de luz.

[0047] Para superar problemas de estabilidade de fase com granadas a base de Gd, uma composição preferida para o cintilador pode compreender gadolínio e ítrio principalmente no sítio A, onde o ítrio serve como um íon inter substituível nos sítios A e B, e o gálio e alumínio servem como íons inter substituíveis nos sítios B e C, uma composição referida como GYGAG. A inclusão dos íons inter substituíveis relaxa a exigência da estequiometria dos materiais de partida, tal que uma faixa mais ampla de composições pode ser produzida em cerâmicas transparentes sem a inclusão indesejável de fases secundárias (por exemplo, estruturas de perovsquita).

[0048] Em abordagens adicionais, a composição de granada (por exemplo, GYGAG e outras aqui divulgadas) do cintilador pode compreender um ou mais dopantes, “D” (aqui também referidos como íons ativadores), que podem localizar-se principalmente no sítio A. Estes dopantes, D, podem ser configurados para captar energia transmitida para o cintilador e emitir luz na região de ultravioleta, visível ou infravermelho. Em geral, a emissão gerada por um ativador é característica da estrutura eletrônica do dito ativador. Em várias abordagens, o um ou mais íons ativadores podem ser particularmente configurados para modificar a luz de cintilação de saída quando se compara com aquela do cintilador puro (isto é, um cintilador sem quaisquer íons ativadores, mas é de outra forma idêntica, exceto por uma possível diminuição de seus íons “A” para manter a estequiometria) por um ou mais dos seguintes: mudando o tempo de decaimento ou comprimento de onda de emissão, aumentando ou diminuindo a quantidade de luz emitida, e melhorando a resolução espectral do cintilador como um detector de raios-X ou gama. Os íons ativadores apropriados podem incluir, mas não se limitam a Tl+, Cu+, Ag+, Au+, Pb2+, Bi3+, In+, Sn2+, Sb3+, 3+ 3+ 2+ 2+ 5+ 5+ 6+ 2+ Ce , Pr , Eu , Yb , Nb , Ta , W , Sr , e comb nações dos mesmos. Além disso, determinados íons podem ser usados para melhorar o desempenho de cintilação de composições de granadas. Estes íons podem ser adicionados juntamente com os ativadores listados acima mantendo, ao mesmo tempo, a estequiometria original das composições. Estes íons incluem, mas não se limitam a B, Ba, Sr, Ca, Mg ou quaisquer combinações dos mesmos.

[0049] Em abordagens onde a composição de granada (por exemplo, GYGAH e outras aqui divulgadas) do cintilador compreende um dopante de Ce3+, uma pequena concentração de Ce4+ (por exemplo, de cerca de 0 % até cerca de 50 % da concentração de dopante de Ce3+) também pode ser incluída dentro da composição de granada. Quando transportadores de carga excitados (elétrons ou orifícios) são produzidos no cintilador por radiação ionizante incidente, elétrons e orifícios podem ser aprisionados em oxigênio e/ou outros defeitos termodinamicamente reversíveis, se presentes, bem como diretamente no Ce3+ ou Ce4+. Quando um par elétron- orifício é aprisionado em Ce3+, ele promove o ativador no estado excitado, resultando em emissão de cintilação. Sem querer estar vinculado a qualquer teoria em particular, acredita-se que uma pequena concentração de Ce4+ pode eliminar pós-luminescência no cintilador permitindo que os elétrons sejam aprisionados nos defeitos (tais como defeitos relacionados a óxido) para recombinar de modo não radioativo (isto é, sem a geração de luz) em vez de serem subsequentemente liberados de outras armadilhas para eventualmente chegar nos dopantes/ativadores de Ce3+ em escalas de tempo que podem prolongar os tempos de subida e de decaimento da emissão de dopante/ativador. A inclusão de Ce4+ em adição ao dopante de Ce3+ pode ser conseguida, em uma abordagem, adicionando uma pequena concentração de um ou mais dopantes aliovalentes bivalentes, tais como Mg2+, Ca2+, Sr2+, Ba2+, etc., na composição de granada do cintilador, resultando assim na formação de uma concentração proporcional de Ce4+ para manter o balanço de carga na composição. Em uma abordagem alternativa, a formação da composição de granada dopada com Ce3+ pode incluir uma etapa de recozimento na qual se aquece a composição em ar ou atmosfera contendo oxigênio para produzir uma pequena concentração de Ce4+ na composição. Esta etapa de recozimento também pode reduzir a presença de oxigênio e/ou de outros defeitos termodinamicamente reversíveis presentes na composição de granada, tal como discutido detalhadamente, infra.

[0050] Em uma abordagem preferida, a composição de granada do cintilador pode ter a fórmula (Gd3-a-cYa)x(Ga5-bAlb)yO12Dc, onde a é de cerca de 0,05 a cerca de 2, b é de cerca de 1 a cerca de 3, x é de cerca de 2,8 a cerca de 3,2, y é de cerca de 4,8 a cerca de 5,2, c é de cerca de 0,003 a cerca de 0,3. Preferivelmente, a razão Gd:Y pode ser maior que um, e mais preferivelmente ser uma razão de cerca de 3:1 em algumas abordagens. Preferivelmente, a razão Ga:Al pode ser de cerca de 1:1, tal como 2,5:2,5, em mais abordagens. Em abordagens adicionais, o dopante, D, pode preferivelmente substituir de cerca de 0,1 a cerca de 10 % da quantidade combinada total de Gd e Y. Em mais abordagens ainda, o dopante D pode ser Ce3+, ou uma combinação de Ce3+ e Ce4+. Em abordagens onde o dopante D inclui Ce3+, o nível/grau de transparência do cintilador pode ser controlado com base na quantidade de Ce3+ nele. Semelhantemente, em abordagens onde o dopante D inclui uma combinação de Ce3+ e Ce4+, o nível/grau de transparência do cintilador pode ser controlado com base na quantidade de pelo menos um de Ce3+ e Ce4+ nele.

[0051] Em uma abordagem particularmente preferida, a composição de granada pode ser Gd1,49Y1,49Ce0,02Ga2,20Al2,80O12, que foi encontrada para ser especialmente de fase estável e produzir um cintilador de lato rendimento de luz. A razão (Gd,Y) para (Ga,Al) pode variar em uma faixa limitada, mantendo simultaneamente ainda a estabilidade.

[0052] Em abordagens adicionais, o cintilador, por exemplo, tendo qualquer uma das composições de granadas aqui divulgadas, podem ser sinterizadas de pós, nunca fundidos, e crescidos como um monólito/corpo policristalino opticamente transparente, onde o comprimento de pelo menos uma dimensão de cintilador está em uma faixa de cerca de 1 mm a cerca de 12 polegadas.

[0053] Em algumas abordagens, o cintilador, por exemplo, tendo qualquer uma das composições de granadas aqui divulgadas, pode ser um detector de radiação num dispositivo de PET. Em outras abordagens, o dito cintilador pode ser um detector de radiação num dispositivo de tomografia computadorizada (CT), ou outro dispositivo de formação de imagens de raios-X. Em outras abordagens ainda, o dito cintilador pode ser um detector de radiação num dispositivo de PET/CT e/ou dispositivo de SPECT.

[0054] Em várias abordagens, o cintilador, por exemplo, tendo qualquer uma das composições de granadas aqui divulgadas, pode exibir um tempo de subida, tempo de decaimento, e/ou resolução de tempo coincidente aproximadamente superior ou igual a de cintiladores de cristal único de ortossilicato de lutécio dopado com cério, LSO(Ce), e de ortossilicato de lutécio-ítrio dopado com cério, LYSO(Ce).

[0055] Em abordagens preferidas, o cintilados, por exemplo, tendo qualquer uma das composições de granadas aqui divulgadas, pode exibir um componente de tempo de subida menor ou igual a cerca de 10 ns, preferivelmente menor ou igual a cerca de 4 ns, e mais preferivelmente menor ou igual a cerca de 1 ns. Em abordagens preferidas adicionais, o cintilador, por exemplo, tendo qualquer uma das composições de granadas aqui divulgadas, pode ter uma resolução de tempo coincidente menor ou igual a cerca de 400 os, e mais preferivelmente menor ou igual a cerca de 250 os. Métodos exemplares de preparar o material de cintilador

[0056] A Fig. 2 provê um método exemplar 200 não limitativo de preparar um cintilador de cerâmica opticamente transparente, de acordo com uma incorporação. O método 200, e outro aqui apresentado, pode ser executado em qualquer ambiente desejado. Além disso, mais ou menos operações que aquelas mostradas na Fig. 2 podem ser incluídas no método 200, de acordo com várias incorporações. Deve-se notar que se pode usar qualquer uma das características supramencionadas dos cintiladores aqui descritos em qualquer uma das incorporações descritas de acordo com os vários métodos.

[0057] Tal como mostrado na Fig. 2, o método 200 inclui, primeiramente, formar um pó compreendendo uma pluralidade de nanopartículas e micropartículas. Vide operação 202. Em várias abordagens, as partículas podem ser formadas via pirólise de chama de um ou mais materiais precursores líquidos, processos de síntese por combustão, precipitação de uma ou mais soluções líquidas mudando o pH das ditas soluções, processos de síntese por tecnologia sol-gel, ou outra técnica apropriada para um especialista na técnica após leitura da presente divulgação. Em algumas abordagens, o pó pode ser caracterizado por um diâmetro médio de partícula em uma faixa de cerca de 5 nm a cerca de 1000 nm. Em mais abordagens, as partículas podem ser submetidas a pelo menos uma etapa de processamento, tal como moagem, para atingir partículas com um tamanho de partícula menor ou igual a cerca de 500 micra. Em mais abordagens ainda, o pó pode incluir partículas que são substancialmente uniformes em forma e tamanho, e que podem ter forma esférica ou substancialmente esférica. Em abordagens preferidas, o pó pode exibir baixas tendências de aglomeração a fim de manter um pó uniforme fino.

[0058] Em várias abordagens, o pó pode ter uma fórmula de cristal de granada A3B2C3O12, onde A é o sítio dodecaédrico, B é o sítio octaédrico, e C é o sítio tetraédrico. Em abordagens particulares, A pode incluir gadolínio e ítrio e cada um de B e C inclui gálio e alumínio.

[0059] Em abordagens adicionais, o pó pode incluir um dopante configurado para agir como um íon ativador, onde o dopante pode ser selecionado do grupo consistindo de: Tl+, + + 2+ 3+ + 2+ 3+ 3+ 3+ 2+ 2+ 5+ Cu, Ag, Pb , Bi , In, Sn , Sb , Ce , Pr , Eu , Yb , Nb , Ta5+, W6+< e combinações dos mesmos. A quantidade total dos dopantes no pó nanométrico pode ser menor ou igual a cerca de 10 % em algumas abordagens.

[0060] Em numerosas abordagens, a composição de pó pode ter a fórmula (Gd3-a-cYa)x(Ga5-bAlb)yO12Cec, onde a é de cerca de 0,05 a cerca de 2, b é de cerca de 1 a cerca de 3, x é de cerca de 2,8 a cerca de 3,2, y é de cerca de 4,8 a cerca de 5,2, c é de cerca de 0,003 a cerca de 0,3. Preferivelmente, a razão Gd:Y pode ser maior que um, e mais preferivelmente ser uma razão de cerca de 3:1 em algumas abordagens. Preferivelmente, a razão Ga:Al pode ser de cerca de 1:1, tal como de 2,5:2,5, em mais abordagens. Em abordagens adicionais, preferivelmente o dopante de Ce (que pode incluir Ce3+, ou incluir uma combinação de Ce3+ e Ce4+) pode substituir de cerca de 0,01 a cerca de 10 % da quantidade combinada total de Gd e Y.

[0061] Em abordagens onde o pó inclui cério como dopante, o método 200 pode incluir etapas opcionais para controlar o estado de valência de cério. Como se discutiu anteriormente, o cério pode existir como Ce3+ e Ce4+, e a população relativa destas espécies pode resultar em diferenças significativas no mecanismo de cintilação. Por exemplo, elétrons e orifícios podem ser aprisionados em defeitos (tais como defeitos relacionados a óxidos e/ou outros defeitos termodinamicamente reversíveis) num cintilador, e subsequentemente liberados para chegar nos dopantes/ativadores de Ce3+ em escalas de tempo que podem prolongar os tempos de subida e de decaimento da emissão de dopante/ativador. Esta resposta de cintilação atrasada (pós-luminescência) pode ser suavizada e/ou eliminada em algumas abordagens formando uma pequena concentração de Ce4+ dentro da cerâmica dopada com Ce3+. Consequentemente, o método 200, em uma abordagem opcional, pode incluir adicionar uma pequena concentração de um ou mais dopantes aliovalentes bivalentes, tais como Mg2+, Ca2+, Sr2+, Ba2+, etc., na composição de granada dopada com Ce3+ do cintilador, resultando assim na formação de uma concentração proporcional de Ce4+ para manter o balanço de carga na composição. Uma alternativa, processo opcional para formar Ce4+ pode envolver uma etapa de recozimento que inclui aquecimento em ar ou em uma atmosfera contendo oxigênio, tal como discutido, infra.

[0062] Tal como também mostrado na Fig. 2, o método 200 inclui prensar o pó num “corpo verde”. Vide operação 204. Para formar um corpo verde de acordo com algumas abordagens, o pó pode ser disperso num dispersante (por exemplo, poli(glicol etilênico) (PEG)), que pode incluir um aglomerante opcional. Pode-se executar a dispersão por misturação em alto cisalhamento, ultrassonicação, e outro processo apropriado conhecido dos especialistas na técnica após leitura da presente divulgação. Condições tais como temperatura, pH, etc. da suspensão podem ser controladas de acordo com métodos conhecidos na técnica.

[0063] Em abordagens adicionais, a pasta semifluida pode ser ainda secada por aspersão para conferir uma distribuição vantajosamente uniforme de aglomerados para subsequente prensagem e/ou sinterização como se discutirá detalhadamente abaixo. Em uma abordagem exemplar, a secagem por aspersão inclui atomizar a pasta semifluida em uma atmosfera inerte em uma temperatura de aproximadamente 200 °C. Em abordagens adicionais, as nanopartículas ou micropartículas das partículas de pó podem ser revestidas com um ou mais compostos orgânicos para facilitar distribuição uniforme de aglomerados. Em ainda outras abordagens, a pasta semifluida pode ser passada através de um filtro ou peneira, por exemplo, preferivelmente um filtro ou peneira tendo um diâmetro de poro menor ou igual a cerca de 50 μ m, A filtração da pasta semifluida pode ser especialmente eficaz em limitar o tamanho do aglomerado de partículas a uma faixa desejada.

[0064] Em várias abordagens, pode ser vantajoso prensar a pasta semifluida em uma configuração pré-formada antes de sinterizar, por exemplo, prensando a quente em uma matriz de carbono. A prensagem da pasta semifluida sob aquecimento antes da sinterização pode ser particularmente vantajoso em abordagens onde as partículas são revestidas com orgânicos na formação da composição de pasta semifluida tal como descrito acima, porque o aquecimento da pasta semifluida durante a prensagem permite que os orgânicos fluam livremente e evaporem da solução de pasta semifluida. Em algumas abordagens, a prensagem a quente pode ser executada submetendo os pós secados por aspersão a pressões de cerca de 50-400 MPa para formar o corpo verde.

[0065] Em abordagens adicionais, pode-se aplicar calor durante e/ou após a prensagem, por exemplo, incubando a matriz contendo a pasta semifluida num ambiente compreendendo uma atmosfera de vácuo em temperaturas maiores ou iguais a aproximadamente 900-1100 °C.

[0066] Em mais abordagens, processos de pré-sinterização podem incluir calcinação da pasta semifluida e/ou do corpo verde em temperaturas variando de cerca de 500 °C a cerca de 1500 °C, por exemplo, para remover completamente compostos orgânicos.

[0067] Em algumas abordagens, o corpo verde resultante formado após as etapas de prensagem e calcinação pode ter uma densidade de cerca de 60 %.

[0068] Tal como mostrado ainda na Fig. 2, o método 200 pode incluir sinterizar o corpo verde para perto da densidade (por exemplo, uma densidade maior ou igual a cerca de 90 %). Vide operação 206. Em algumas abordagens, o corpo verde é sinterizado em uma atmosfera controlada. Mais preferivelmente, o corpo verde pode ser sinterizado em oxigênio substancialmente puro, ou oxigênio combinado com um ou mais gases nobres. Em várias abordagens, o processo de sinterização pode ocorrer em uma atmosfera controlada em uma temperatura de pelo menos cerca de 1200 °C, ou mais preferivelmente em uma temperatura de cerca de 1600 °C.

[0069] Na operação 208, o corpo sinterizado pode ser subsequentemente aquecido em uma pressão maior que cerca de 500 atmosferas e mais preferivelmente de cerca de 2000 atmosferas (equivalente a cerca de 30.000 psi ou cerca de 200 MPa). Nesta etapa, conhecida como prensagem isostática a quente (HIP-ing), os poros restantes são forçados a se fechar de modo que a óptica do cintilador se torne essencialmente transparente.

[0070] Como uma etapa final de processamento, a cerâmica transparente pode ser recozida em ar ou em atmosfera contendo oxigênio em uma temperatura variando de cerca de 1000 °C a cerca de 1900 °C. Vide operação 210. Em abordagens preferidas, a cerâmica transparente pode ser recozida em uma temperatura de cerca de 1700 °C.

[0071] Note-se que sinterizar e/ou recozer o material cerâmico em ar e/ou em outra atmosfera contendo oxigênio pode reduzir defeitos relacionados ao oxigênio e/ou outros defeitos termodinamicamente reversíveis na cerâmica para as concentrações mínimas atingíveis, e assim pode ser um processo desejável para atingir a perfeição cristalina da mesma. Note-se ainda que a sinterização e/ou recozimento do material cerâmico em ar ou em outra atmosfera contendo oxigênio também pode ajudar a impedir a evaporação de gálio. Além disso, em abordagens onde a cerâmica transparente inclui Ce3+, o recozimento da cerâmica opticamente transparente completamente consolidada em uma atmosfera oxidante pode gerar Ce4+.

[0072] Embora não mostrado na Fig. 2, a cerâmica opticamente transparente consolidada pode ser opticamente polida.

[0073] A Fig. 3 provê um gráfico ilustrando etapas de processamento exemplares (tais como aquelas descritas acima na Fig. 2) para formar um cintilador de granada cerâmica opticamente transparente, bem como a densidade do cintilador nos vários estágios de fabricação.

Resultados experimentais e Exemplos comparativos

[0074] Provêm-se abaixo vários resultados experimentais ilustrativos e exemplos comparativos associados com os cintiladores de granada cerâmica aqui descritos, bem como métodos de prepara-los. É importante notar que estes resultados experimentais e exemplos comparativos não são limitativos, e são providos apenas com propósitos de ilustração.

[0075] Seis amostras de cintiladores cerâmicos de GYGAG(Ce) (Amostras A-F) foram fabricadas usando um único lote de pó nanométrico de GYGAG(Ce). As seis amostras de cintilador cerâmico de GYGAG(Ce) foram preparadas exatamente do mesmo modo usando as etapas de processamento descritas na Fig. 2, exceto que cada amostra foi submetida a diferentes condições de sinterização e/ou recozimento. Por exemplo, as Amostras AC foram submetidas a vácuo, enquanto que as amostras D-F foram sinterizadas em O2 puro. Após sinterização, todas as amostras atingiram transparências aproximadamente equivalentes e pareceram semelhantes ao olho em luz ambiente. Uma de cada amostra sinterizada a vácuo e em oxigênio (isto é, Amostras B e E) foram então recozidas em ar a cerca de 1600 °C, e uma de cada amostra sinterizada a vácuo e em oxigênio (isto é, Amostras C e F) foram então recozidas a vácuo em uma temperatura de cerca de 1600 °C. Para maior clareza as etapas de sinterização/recozimento executadas para cada amostra podem ser notadas como se segue, onde “Vac” é “vácuo”: Amostra A: Vac/Nenhum; Amostra B: Vac/ar; Amostra C: Vac/Vac; Amostra D: O2/Nenhum; Amostra E: O2/ar; Amostra F: O2/Vac.

[0076] Para observar a presença de pós-luminescência, as Amostras A-F foram brevemente iluminadas com uma lâmpada de mercúrio de 254 nm e fotografadas no escuro cerca de 1 segundo após desligar a lâmpada ultravioleta. Descobriu-se surpreendente e inesperadamente que as amostras recozidas em ar (isto é, Amostras B e E) não exibiram pós-luminescência, enquanto que o recozimento a vácuo aumentou a pós- luminescência da amostra sinterizada a vácuo (isto é, Amostra C) e diminuiu a pós-luminescência da amostra sinterizada em oxigênio (isto é, Amostra F). As amostras que não foram recozidas (isto é, Amostras A e D) exibiram pós- luminescência.

[0077] Os tempos de subida e a resolução de tempo coincidente das Amostras A-F também foram medidos e estão resumidos na Tabela 1, abaixo. Descobriu-se surpreendente e inesperadamente também que as amostras recozidas em ar (isto é, Amostras B e E0 exibiram tempos de subida e resolução de tempo coincidente apropriados para uso em scanners de PET, para os quais <400 ps é provavelmente requerido, <300 ps é preferível, e <250 ps é muito preferível. Tabela 1

[0078] A Fig. 4 ilustra traços de decaimento para Amostras A-F adquiridos com excitação gama de Cs-137. Novamente, descobriu-se surpreendente e inesperadamente que a redução em pós-luminescência em Amostras A-F correlacionaram fortemente com decaimentos mais curtos em escala de tempo de microssegundo, tal como mostrado na Fig. 4. Os decaimentos consistem de vários componentes: um componente rápido com um decaimento de cerca de 100 ns e que é atribuído ao decaimento de Ce3+; um componente médio com um decaimento de cerca de 500 ns e que é atribuído à migração de energia via sub-rede de Gd3+; e um componente lento com um decaimento de cerca de 1-5 μ s, acredita-se que seja devido a armadilhas superficiais que podem ser acessadas através do salto de transportadores para e da banda de condução. Note-se que este terceiro componente está faltando nos decaimentos adquiridos para as amostras recozidas em ar. Os decaimentos mais rápidos correspondem às amostras recozidas em ar (isto é, Amostras B e F), no entanto, a melhor resolução de energia do fotópico é obtida para as amostras sinterizadas a vácuo sem nenhum recozimento (Isto é, Amostra A) ou com um recozimento a vácuo (isto é, Amostra C). Em outras palavras, os tratamentos de sinterização em oxigênio e de recozimento em ar melhoraram a resolução de tempo à “custa” de resolução de energia degradada (para a qual valores menores são melhores), o que torna os cintiladores fabricados desta maneira mais apropriados para uso em scanners de PET em vez de para identificação espectroscópica de isótopos radioativos.

[0079] A Fig. 5 é o espectro de absorção de UV de Amostras A-F. A característica no espectro de absorção de UV próximo de 300 nm se deve aos íons Ce4+ e, portanto, serve como uma medida de seu conteúdo nas amostras. Novamente descobriu-se surpreendente e inesperadamente que se observou absorbância muito significativa de Ce4+ para as amostras recozidas em ar (isto é, Amostras B e F), com um melhoramento perceptível para as amostras sinterizadas em O2 (isto é, Amostras D-F).

[0080] Todas as características acima mencionadas em relação às Figs. 4 e 5 (por exemplo, observância de pós- luminescência, observância de absorbância de Ce4+, decaimento efetivo (definido como o tempo para 1 % de intensidade inicial), e resolução obtida em 662 keV) estão resumidas na Tabela 2 abaixo. Tabela 2

Aplicações e usos

[0081] Incorporações da presente invenção podem ser usadas em uma ampla variedade de aplicações, e potencialmente qualquer aplicação na qual a detecção de raios gama, raios-X, partículas carregadas, etc. é útil.

[0082] Usos ilustrativos de várias incorporações da presente invenção incluem, mas não se limitam a aplicações requerendo detecção de radiação. Aplicações de formação de imagens médicas, incluindo tomografia por emissão de fótons (PET), PET com tempo de voo (TOF); tomografia computadorizada (CT) e outras técnicas de formação de imagens de raios-X, técnicas de PET/CT combinadas, SPECT, SPECT/CT, etc., são alguns exemplos.

[0083] Para aplicações pertencentes à detecção de radiação, tais como aquelas discutidas diretamente acima, podem empregar qualquer um dos cintiladores aqui descritos num detector de radiação. Em abordagens particulares, este detector de radiação pode incluir um de leitura de detecção de resposta de luz do cintilador e registar a intensidade da luz produzida empregando um tubo fotomultiplicador, fotomultiplicador de silício, fotodiodo, ou qualquer transdutor configurado para responder à luz de cintilação. Este detector de radiação pode finalmente produzir um espectro de altura de pulso, onde a resposta da luz é apresentada como um histograma do número de contagens coletadas dentro de cada caixa de rendimento de luz gerada pelo cintilador. Além disso, em abordagens preferidas, tal detector de radiação é configurado para registrar raios-X e/ou raios gama, e é também configurado para distinguir parcialmente ou completamente entre estas formas particulares de radiação e determinar aproximadamente a energia do fóton de raio-X ou gama.

[0084] Os conceitos inventivos aqui divulgados foram apresentados por meio de exemplo para ilustrar o grande número de características dos mesmos em uma pluralidade de cenários, incorporações e/ou implementações ilustrativas. Deve-se considerar que os conceitos geralmente divulgados serão considerados como modulares, e podem ser implementados em qualquer combinação, permutação, ou síntese dos mesmos. Além disso, qualquer modificação, alteração, ou equivalente das características, funções e conceitos presentemente apresentados que seriam apreciados por um especialista na técnica após leitura das presentes descrições devem também ser consideradas dentro dos limites da abrangência desta divulgação.

[0085] Embora várias incorporações tenham sido descritas acima, deve-se entender que elas foram apresentadas apenas como exemplo, e não limitação. Assim, a amplitude e a abrangência de uma incorporação preferida não devem ser limitadas por qualquer uma das incorporações exemplares descritas acima, mas devem ser definidas apenas de acordo com as reivindicações seguintes e suas equivalentes.

Claims

1. Método, caracterizado pelo fato de compreender: - formar um pó compreendendo uma composição com a fórmula: AhBiCjO12, na qual h é 3 ± 10 %, i é 2 ± 10 %, e j é 3 ± 10 %, sendo que A inclui um ou mais elementos terras raras, B inclui alumínio e/ou gálio, e C inclui alumínio e/ou gálio; - consolidar o pó para formar uma cerâmica opticamente transparente; - aplicar pelo menos uma condição de processo termodinâmico durante a consolidação para reduzir oxigênio e/ou defeitos termodinamicamente reversíveis na cerâmica; e - recozer a composição em uma atmosfera contendo oxigênio em uma temperatura variando acima de 1600 °C.

2. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de A ser selecionado do grupo consistindo de ítrio, gadolínio, lutécio, lantânio, térbio, praseodímio, neodímio, cério, samário, európio, disprósio, hólmio, érbio, itérbio, e combinações dos mesmos.

3. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de A compreender gadolínio (Gd) e ítrio (Y), sendo que uma razão de Gd para Y está em uma faixa de 1:1 a 10:1.

4. Método, de acordo com a reivindicação 3, caracterizado pelo fato de a composição compreender pelo menos um dopante configurado para agir como um ativador, sendo que o dopante é selecionado do grupo consistindo de: Tl+, Cu+, Ag+, Au+, Pb2+, 3+ + 2+ 3+ 3+ 3+ 2+ 2+ 5+ 5+ 6+ Bi , In, Sn , Sb , Ce , Pr , Eu , Yb , Nb , Ta , W , e combinações dos mesmos.

5. Método, de acordo com a reivindicação 4, caracterizado pelo fato de o dopante estar presente em uma quantidade variando de 0,01 a 10 % de uma quantidade combinada total de Gd e Y.

6. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de a composição compreender a fórmula (Gd3-a-cYa)x(Ga5-bAlb)yO12Dc, na qual a é de 0,05 a 2, b é de 1 a 3, x é 2,8 a 3,2, y é de 4,8 a 5,2, c é de 0,003 a 0,3, e D é um dopante.

7. Método, de acordo com a reivindicação 6, caracterizado pelo fato de D incluir cério.

8. Método, de acordo com a reivindicação 7, caracterizado pelo fato de compreender ainda formar Ce4+ na cerâmica opticamente transparente, sendo que de 0 % a 50 % do cério na cerâmica opticamente transparente é Ce4+.

9. Método, de acordo com a reivindicação 6, caracterizado pelo fato de se adicionar pelo menos um dopante aliovalente bivalente na composição antes de consolidar o pó para formar a cerâmica opticamente transparente.

10. Método, de acordo com a reivindicação 9, caracterizado pelo fato de o dopante aliovalente bivalente ser selecionado do grupo consistindo de: Mg2+, Ca2+, Sr2+, Ba2+, B3+ e combinações dos mesmos.

11. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de a formação do pó compreender pirólise de chama de um ou mais materiais precursores líquidos.

12. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de a formação do pó compreender um processo de síntese de combustão.

13. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de a formação do pó compreender pelo menos uma etapa de processamento para atingir partículas tendo um tamanho menor que 500 micra, a pelo menos uma etapa de processamento compreender moer as partículas.

14. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de a formação do pó compreender precipitação de partículas de uma ou mais soluções liquidas via mudança de pH das mesmas.

15. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de a formação do pó compreender um processo de síntese de tecnologia sol-gel.

16. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de a condição de processo termodinâmico incluir pelo menos uma de: temperatura, atmosfera gasosa, e pressão.

17. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de a consolidação compreender sinterizar o pó em uma atmosfera contendo oxigênio em uma temperatura variando de 1200 °C a 1700 °C.

18. Método, de acordo com a reivindicação 17, caracterizado pelo fato de compreender ainda recozer a cerâmica opticamente transparente em uma atmosfera contendo oxigênio em uma temperatura variando de 1000 °C a 1900 °C.

19. Método, de acordo com a reivindicação 17, caracterizado pelo fato de compreender ainda recozer a cerâmica opticamente transparente em ar em uma temperatura variando de 1000 °C a 1900 °C.

20. Método, de acordo com a reivindicação 17, caracterizado pelo fato de compreender ainda recozer a cerâmica opticamente transparente em uma atmosfera contendo oxigênio e/ou ar em uma temperatura variando de 1000 °C a 1900 °C.

21. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de compreender ainda, antes da consolidação: - prensar o pó num corpo verde; e - calcinar o corpo verde em uma temperatura variando de 500 °C a 1500 °C.

22. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de a cerâmica opticamente transparente ter um tempo de decaimento e/ou um tempo de subida e/ou uma resolução de tempo superior para selecionar blocos de cristais.

23. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de a cerâmica opticamente transparente ter um componente de tempo se subida menor ou igual a 2 ns, e/ou uma resolução de tempo menor ou igual a 350 ps.

24. Sistema de detecção de radiação, caracterizado pelo fato de compreender: 26. pelo menos um cintilador de cerâmica opticamente transparente compreendendo a fórmula (Gd3-a-cYa)x(Ga5- bAlb)yO12Dc, na qual a é de 0,05 a 2, b é de cerca de 1 a 3, x é de 2,8 a 3,2, y é de 4,8 a 5,2, c é de 0,003 a 0,3, e D é um dopante, sendo que o cintilador de cerâmica opticamente transparente tem características físicas de ser formado a partir de um pó de cerâmica consolidado em atmosferas oxidantes, conforme definido na reivindicação 1.

25. Sistema de detecção de radiação, de acordo com a reivindicação 24, caracterizado pelo fato de a cerâmica opticamente transparente não ter quaisquer defeitos relacionados a oxigênio e/ou defeitos termodinamicamente reversíveis.

26. Sistema de detecção de radiação, de acordo com a reivindicação 24, caracterizado pelo fato de compreender um fotodetector configurado para detectar pulsos de luz do cintilador de cerâmica opticamente transparente, e o fotodetector compreender pelo menos um de um fotomultiplicador e um fotomultiplicador de silício.

27. Sistema de detecção de radiação, de acordo com a reivindicação 24, caracterizado pelo fato de ser um sistema de tomografia por emissão de pósitrons.

28. Sistema de detecção de radiação, de acordo com a reivindicação 24, caracterizado pelo fato de ser selecionado do grupo consistindo de: um sistema de tomografia computadorizada (CT), um sistema de tomografia por emissão de pósitrons (PET), um sistema de tomografia computadorizada por emissão de fóton único (SPECT), e combinações dos mesmos.

29. Cintilador, caracterizado pelo fato de compreender: - a fórmula (Gd3-a-cYa)x(Ga5-bAlb)yO12Dc, na qual a é de 0,05 a 2, b é de 1 a 3, x é de 2,8 a 3,2, y é de 4,8 a cerca de 5,2, c é de 0,003 a 0,3, e D é um dopante, sendo que o cintilador é um cintilador de cerâmica opticamente transparente, sendo que o cintilador de cerâmica opticamente transparente tem características físicas de ser formado a partir de um pó de cerâmica consolidado em atmosferas oxidantes, conforme definido na reivindicação 1.

30. Cintilador, de acordo com a reivindicação 29, caracterizado pelo fato de não ter quaisquer defeitos relacionados a oxigênio e/ou defeitos termodinamicamente reversíveis.

31. Cintilador, de acordo com a reivindicação 29, caracterizado pelo fato de o cintilador ter um componente de tempo de subida menor ou igual a 2 ns, e/ou uma resolução de tempo menor ou igual a 350 ps.

32. Cintilador, de acordo com a reivindicação 29, caracterizado pelo fato de D compreender Ce3+ e Ce4+, sendo que um nível de transparência do cintilador baseia-se em uma quantidade de pelo menos um de Ce3+ e Ce4+.