JP2021115788A - 積層体 - Google Patents
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Abstract
Description
特許文献2には、金属層と熱可塑性樹脂フィルムとを接着するための接着性樹脂層として、2液硬化タイプのポリウレタン系接着剤が開示されている。
また、特許文献2に記載の2液硬化タイプのポリウレタン系接着剤では、主剤と硬化剤とを混合する比率によっては未硬化の部分が生じてしまう懸念があった。
以上から、成形加工が容易であり、かつ、金属層と樹脂層とのいずれにも接着できる技術が求められている。
金属層(A)と、
スチレン系樹脂層(B)と、
上記金属層(A)と上記スチレン系樹脂層(B)との間に設けられ、かつ、エチレン・極性モノマー共重合体(C1)(ただし、下記エチレン・不飽和エステル・一酸化炭素共重合体(C2)を除く)およびエチレン・不飽和エステル・一酸化炭素共重合体(C2)を含む接着性樹脂層(C)と、
を備える積層体。
[2]
上記[1]に記載の積層体において、
上記接着性樹脂層(C)中の上記エチレン・極性モノマー共重合体(C1)および上記エチレン・不飽和エステル・一酸化炭素共重合体(C2)の合計量を100質量部としたとき、
上記接着性樹脂層(C)中の上記エチレン・極性モノマー共重合体(C1)の含有量が5質量部以上95質量部以下であり、
上記接着性樹脂層(C)中の上記エチレン・不飽和エステル・一酸化炭素共重合体(C2)の含有量が5質量部以上95質量部以下である積層体。
[3]
上記[1]または[2]に記載の積層体において、
JIS K7210:1999に準拠し、190℃、2160g荷重の条件で測定される、上記エチレン・極性モノマー共重合体(C1)のメルトマスフローレート(MFR1)と上記エチレン・不飽和エステル・一酸化炭素共重合体(C2)のメルトマスフローレート(MFR2)との比であるMFR1/MFR2が0.60以上2.00以下である積層体。
[4]
上記[1]乃至[3]のいずれか一つに記載の積層体において、
上記接着性樹脂層(C)が熱融着性を有する積層体。
[5]
上記[1]乃至[4]のいずれか一つに記載の積層体において、
上記エチレン・極性モノマー共重合体(C1)は、エチレン・不飽和カルボン酸共重合体、エチレン・不飽和カルボン酸エステル共重合体およびエチレン・ビニルエステル共重合体からなる群から選択される少なくとも一種の重合体を含む積層体。
[6]
上記[1]乃至[5]のいずれか一つに記載の積層体において、
上記スチレン系樹脂層(B)は、アクリロニトリル・ブタジエン・スチレン共重合体およびアクリロニトリル・エチレン・スチレン共重合体からなる群から選択される少なくとも一種のスチレン系樹脂を含む積層体。
[7]
上記[1]乃至[6]のいずれか一つに記載の積層体において、
上記金属層(A)を構成する金属は、銅、銀、鉄、ニッケル、クロムおよびアルミニウムからなる群から選択される少なくとも一種の金属を含む積層体。
[8]
上記[1]乃至[7]のいずれか一つに記載の積層体において、
上記エチレン・極性モノマー共重合体(C1)中の極性モノマー由来の構成単位の含有量が、上記エチレン・極性モノマー共重合体(C1)の全体を100質量%としたとき、7質量%以上である積層体。
[9]
上記[1]乃至[8]のいずれか一つに記載の積層体において、
上記エチレン・不飽和エステル・一酸化炭素共重合体(C2)中の不飽和エステル由来の構成単位の含有量が、上記エチレン・不飽和エステル・一酸化炭素共重合体(C2)の全体を100質量%としたとき、20質量%以上33質量%以下である積層体。
[10]
上記[1]乃至[9]のいずれか一つに記載の積層体において、
建築材料である積層体。
図1は、本発明に係る実施形態の積層体10の構造の一例を模式的に示した断面図である。
本実施形態に係る積層体10は、金属層(A)と、スチレン系樹脂層(B)と、金属層(A)とスチレン系樹脂層(B)との間に設けられ、かつ、エチレン・極性モノマー共重合体(C1)(ただし、下記エチレン・不飽和エステル・一酸化炭素共重合体(C2)を除く)およびエチレン・不飽和エステル・一酸化炭素共重合体(C2)を含む接着性樹脂層(C)と、を備える。
以上から、本実施形態に係る積層体10は、成形性および層間接着性に優れている。
本実施形態に係る積層体10は特に限定されないが、例えば、建築材料、自動車用部品、土木資材、OA機器用部品、家庭電化製品用部品、その他電気部品、文具、玩具、雑貨、家具、楽器等からなる群から選択される少なくとも一種として好適に用いることができる。
これらの中でも、本実施形態に係る積層体10は建築材料として特に好適に用いることができる。
建築材料としては、例えば、床材、壁紙、手摺等が挙げられる。
本実施形態に係る金属層(A)を構成する金属としては、例えば、アルミニウム、鉄、ニッケル、クロム、銅、鉛、亜鉛、銀、金、チタン、白金、パラジウム、ステンレススチール、ハステロイ、インジウム、ガリウム、錫、ケイ素などの金属又はこれらの合金等が挙げられる。これらの金属は金属箔として使用してもよい。
これらの中でも、本実施形態に係る金属層(A)を構成する金属としては、銅、銀、鉄、ニッケル、クロムおよびアルミニウムからなる群から選択される少なくとも一種の金属が好ましく、アルミニウムがより好ましい。
スチレン系樹脂層(B)はスチレン系樹脂を含有する。
スチレン系樹脂層(B)は、スチレン系樹脂を含有する層が単一の層により構成されていることが好ましいが、スチレン系樹脂の種類や含有量等が異なる複数の層により構成されていてもよい。
スチレン系樹脂としては、例えば、ポリスチレン、ハイインパクトポリスチレン、AS樹脂(アクリロニトリル・スチレン共重合体)、ABS樹脂(アクリロニトリル・ブタジエン・スチレン共重合体)、AES樹脂(アクリロニトリル・エチレン・スチレン共重合体)、スチレン系エラストマー等が挙げられる。ハイインパクトポリスチレンは、ブタジエンゴム、スチレン・ブタジエン共重合ゴム、エチレン・プロピレン共重合ゴムのようなゴム成分にスチレンをグラフト重合して得られるものである。スチレン系エラストマーとしては、エラストマーの重合単位(繰り返し単位)として、スチレンを含むものであれば特に制限されない。スチレン系エラストマーとしては、例えば、SIS(スチレン・イソプレン・スチレン)共重合体、SBS(スチレン・ブタジエン・スチレン)共重合体等が挙げられる。また、SEPS(スチレン・エチレン・プロピレン・スチレン)共重合体、SEBS(スチレン・エチレン・ブタジエン・スチレン)共重合体などの水添系のスチレン系エラストマーを用いてもよい。共重合体の形態は、特に制限されず、ブロック共重合体でも、グラフト共重合体でもよいが、通常、ブロック共重合体が用いられる。これらのスチレン系樹脂の中で、耐衝撃性や剛性、耐候性の観点から、少なくともアクリロニトリルとスチレンとが共重合したスチレン系共重合体が好ましく、ABS樹脂およびAES樹脂からなる群から選択される少なくとも一種のスチレン系樹脂がより好ましい。
これらのスチレン系樹脂は1種単独で用いてもよいし、2種以上を組み合わせて用いてもよい。
本実施形態に係るスチレン系樹脂層(B)中のスチレン系樹脂の含有量の上限は特に限定されないが、例えば、100質量%以下である。
有機フィラーとしては特に限定されないが、例えば、木粉、ケナフ繊維、竹繊維、有機化クレー等を挙げることができる。
無機フィラーとしては特に限定されないが、例えば、シリカ、炭酸カルシウム、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム、ガラス繊維、タルク、マイカ、クレー等を挙げることができる。
各種添加剤は1種単独で用いてもよいし、2種以上を組み合わせて用いてもよい。
本実施形態に係る接着性樹脂層(C)は、エチレン・極性モノマー共重合体(C1)(ただし、下記エチレン・不飽和エステル・一酸化炭素共重合体(C2)を除く)およびエチレン・不飽和エステル・一酸化炭素共重合体(C2)を含む接着性樹脂組成物(P)により構成される。
本実施形態に係る接着性樹脂層(C)は熱融着性を有する。これにより、熱融着や熱成形によって、金属層(A)とスチレン系樹脂層(B)とを接着できるため、本実施形態に係る積層体10は成形加工が容易になる。
また、本実施形態に係る接着性樹脂組成物(P)すなわち接着性樹脂層(C)中のエチレン・極性モノマー共重合体(C1)およびエチレン・不飽和エステル・一酸化炭素共重合体(C2)の合計量を100質量部としたとき、接着性樹脂層(C)中のエチレン・不飽和エステル・一酸化炭素共重合体(C2)の含有量は例えば5質量部以上95質量部以下であり、好ましくは15質量部以上90質量部以下である。
エチレン・極性モノマー共重合体(C1)としては、例えば、エチレン・不飽和カルボン酸共重合体、エチレン・不飽和カルボン酸エステル共重合体およびエチレン・ビニルエステル共重合体からなる群から選択される少なくとも一種の重合体が挙げられる。
本実施形態において極性モノマーとは官能基を有するモノマーを意味する。
具体的には、エチレンと、不飽和カルボン酸と、からなる共重合体を例示することができる。
これらの不飽和カルボン酸は1種単独で用いてもよいし、2種以上を組み合わせて用いてもよい。これら中でも、アクリル酸およびメタクリル酸が好ましい。
本実施形態において、特に好ましいエチレン・不飽和カルボン酸共重合体は、エチレン
・(メタ)アクリル酸共重合体である。
具体的には、エチレンと、不飽和カルボン酸のアルキルエステルと、からなる共重合体を例示することができる。
不飽和カルボン酸のアルキルエステルにおけるアルキル部位としては、炭素数1〜12のものを挙げることができ、より具体的には、メチル、エチル、n−プロピル、イソプロピル、n−ブチル、イソブチル、セカンダリーブチル、2−エチルヘキシル、イソオクチル等のアルキル基を例示することができる。本実施形態では、アルキルエステルのアルキル部位の炭素数は、1〜8が好ましい。
なお、本実施形態においてはエチレン・極性モノマー共重合体(C1)は、単独で用いてもよいし、二種以上を組み合わせて用いてもよい。
また、エチレン・極性モノマー共重合体(C1)中の極性モノマー由来の構成単位の含有量の上限は特に限定されないが、積層体10の機械的特性や耐熱性、取扱い性、加工性をより良好にする観点から、接着性樹脂組成物(P)中の樹脂成分全体に対して好ましくは40質量%以下、より好ましくは30質量%以下、さらに好ましくは25質量%以下、さらに好ましくは20質量%以下である。
極性モノマーが酢酸ビニルの場合、極性モノマーの含有量は、例えば、JIS K7192:1999に準拠して測定することができる。
また、極性モノマーが不飽和カルボン酸または不飽和カルボン酸エステルの場合は、極性モノマーの含有量は、例えば、不飽和カルボン酸または不飽和カルボン酸エステルに帰属する赤外吸収スペクトル(IR)により測定される。例えば、不飽和カルボン酸エステルがアクリル酸エチル(EA)の場合、EAに帰属する860cm−1の吸光度から求める。ただし、検量線は、核磁気共鳴スペクトル(NMR)によりEA濃度を求め、IRの860cm−1の吸光度との相関によって求める。
エチレン・極性モノマー共重合体(C1)のMFRは、異なるMFRを有するエチレン・極性モノマー共重合体(C1)を複数ブレンドして調整してもよい。
本実施形態に係るエチレン・不飽和エステル・一酸化炭素共重合体(C2)は、エチレンと、不飽和エステルの少なくとも1種と、一酸化炭素と、を共重合した重合体である。エチレン・不飽和エステル・一酸化炭素共重合体(C2)としては、エチレンと不飽和エステルと一酸化炭素共重合体とを含む共重合体を例示することができる。
なお、本実施形態において、「(メタ)アクリル酸」とはアクリル酸、メタクリル酸またはアクリル酸とメタクリル酸を意味する。
エチレン・不飽和エステル・一酸化炭素共重合体(C2)は1種単独で用いてもよいし、2種以上を組み合わせて用いてもよい。
本実施形態に係るエチレン・不飽和エステル・一酸化炭素共重合体(C2)において、不飽和エステル由来の構成単位の含有量は、接着性樹脂層(C)の柔軟性をより一層良好にする観点から、好ましくは20質量%以上33質量%以下、より好ましくは25質量%以上31質量%以下である。
本実施形態に係るエチレン・不飽和エステル・一酸化炭素共重合体(C2)において、一酸化炭素由来の構成単位の含有量は、接着性樹脂層(C)のスチレン系樹脂層(B)への接着性をより良好にする観点から、好ましくは5質量%以上20質量%以下、より好ましくは8質量%以上15質量%以下である。
エチレン・不飽和エステル・一酸化炭素共重合体(C2)のMFRは、異なるMFRを有するエチレン・不飽和エステル・一酸化炭素共重合体(C2)を複数ブレンドして調整してもよい。
本実施形態に係る接着性樹脂組成物(P)には、本発明の効果を損なわない範囲で、エチレン・極性モノマー共重合体(C1)およびエチレン・不飽和エステル・一酸化炭素共重合体(C2)以外の樹脂や添加剤を含有してもよい。
その他の樹脂としては特に限定されないが、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブテン等が挙げられる。添加剤としては特に限定されないが、例えば、可塑剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、界面活性剤、着色剤、光安定剤、発泡剤、潤滑剤、結晶核剤、結晶化促進剤、結晶化遅延剤、触媒失活剤、無機充填剤、有機充填剤、耐衝撃性改良剤、スリップ剤、架橋剤、架橋助剤、粘着付与剤、シランカップリング剤、加工助剤、離型剤、加水分解防止剤、耐熱安定剤、アンチブロッキング剤、防曇剤、難燃剤、難燃助剤、放熱剤、光拡散剤、抗菌剤、防黴剤、分散剤、有機フィラー、無機フィラー等を挙げることができる。
有機フィラーとしては特に限定されないが、例えば、木粉、ケナフ繊維、竹繊維、有機化クレー等を挙げることができる。
無機フィラーとしては特に限定されないが、例えば、シリカ、炭酸カルシウム、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム、ガラス繊維、タルク、マイカ、クレー等を挙げることができる。
その他の成分は1種単独で用いてもよいし、2種以上を組み合わせて用いてもよい。
接着性樹脂組成物(P)の調製方法としては特に限定されないが、例えば、エチレン・極性モノマー共重合体(C1)と、エチレン・不飽和エステル・一酸化炭素共重合体(C2)と、必要に応じてその他の樹脂と、添加剤と、をドライブレンドして混合することにより調製する方法、エチレン・極性モノマー共重合体(C1)と、エチレン・不飽和エステル・一酸化炭素共重合体(C2)と、必要に応じてその他の樹脂と、添加剤と、を押出機で溶融混練することにより調製する方法、等を適用することができる。
本実施形態に係る積層体10の製造方法は特に限定されず、熱可塑性樹脂について一般に使用されている成形法を適用することができる。例えば、各層を積層して加熱加圧する方法、T−ダイ押出機あるいはインフレーション成形機等を用いる公知の方法によって作製することができる。
例えば、金属層(A)とスチレン系樹脂層(B)との間に接着性樹脂層(C)を狭持した後、加熱加圧する方法により得ることができる。
例えば、接着性樹脂層(C)を形成するための接着性樹脂組成物(P)を、T−ダイ押出機のホッパーから供給してTダイ先端から金属層(A)上に接着性樹脂層(C)をフィルム状に押出成形し、次いで、スチレン系樹脂層(B)を形成するための樹脂組成物を、T−ダイ押出機のホッパーから供給してTダイ先端から接着性樹脂層(C)上にスチレン系樹脂層(B)をフィルム状に押出成形することにより得ることができる。あるいは多層Tダイ押し出し機によって接着樹脂層(C)とスチレン系樹脂層(B)を共押出によりフィルム状に成形した後に、当該フィルムに金属層(A)を積層し、さらに加熱加圧することにより得ることもできる。
・アルミ箔(東洋アルミニウム株式会社製、A1N30H−0、0.05mm厚)
<スチレン系樹脂層(B)>
・AES(テクノUMG株式会社製、テクノAES W220、1mm厚プレスシート)
・EMAA1:エチレン・メタクリル酸共重合体(エチレン含有量:89.5質量%、メタクリル酸含有量:10.5質量%、MFR(190℃、2160g荷重):8.0g/10分)
・EMAA・BA1:エチレン・メタクリル酸・アクリル酸ブチル共重合体(エチレン含有量:81.0質量%、メタクリル酸含有量:11.0質量%、アクリル酸ブチル含有量:8.0質量%、MFR(190℃、2160g荷重):10.0g/10分)
・EMAA・BA2:エチレン・メタクリル酸・アクリル酸ブチル共重合体(エチレン含有量:90.3質量%、メタクリル酸含有量:9.1質量%、アクリル酸ブチル含有量:0.6質量%、MFR(190℃、2160g荷重):1.7g/10分)
・EMAA2:エチレン・メタクリル酸共重合体(エチレン含有量:91.0質量%、メタクリル酸含有量:9.0質量%、MFR(190℃、2160g荷重):2.7g/10分)
・EnBACO:エチレン・アクリル酸n−ブチル・一酸化炭素共重合体(エチレン含量:57質量%、BA含量:30質量%、CO含量:13質量%)、MFR(190℃、2160g荷重):12g/10分)
(1)メルトブレンド
東洋精機工業株式会社製ラボプラストミルを使用して、温度130℃、回転数50rpm、溶融混合時間10分の条件で、EMAA1とEnBACOとを表1に示す割合でメルトブレンドした。なお、表1に示す配合割合の数値の単位は質量部である。
上記メルトブレンドにより得られた接着性樹脂組成物を、200μmのスペーサーを使用して、アルミ箔の光沢面とAESプレスシートの間に配置した。東邦マシナリー株式会社製50ton圧縮成形機を用いて、プレス温度170℃、プレス圧力5MPa、プレス時間2分の条件でプレス成型し、1.25mm厚みの積層体を作製した。得られた積層体を大気中に静置し、自然冷却によって徐冷した。
得られた積層体のプレスシート部分に15mm幅のスリットを入れて試験片とした。JIS Z1707に準拠して、15mm幅のフィルムを180度剥離した際のシール界面の状況を観察すると共に、このときの積層体の剥離強度を測定した。測定には、積層体作成後24時間経過したサンプルを使用した。得られた結果を表1に示す。
表1に示す配合とした以外は実施例1と同様にして積層体を作製し、実施例1と同様の評価をそれぞれおこなった。得られた結果を表1にそれぞれ示す。
B スチレン系樹脂層
C 接着性樹脂層
10 積層体
Claims (10)
- 金属層(A)と、
スチレン系樹脂層(B)と、
前記金属層(A)と前記スチレン系樹脂層(B)との間に設けられ、かつ、エチレン・極性モノマー共重合体(C1)(ただし、下記エチレン・不飽和エステル・一酸化炭素共重合体(C2)を除く)およびエチレン・不飽和エステル・一酸化炭素共重合体(C2)を含む接着性樹脂層(C)と、
を備える積層体。 - 請求項1に記載の積層体において、
前記接着性樹脂層(C)中の前記エチレン・極性モノマー共重合体(C1)および前記エチレン・不飽和エステル・一酸化炭素共重合体(C2)の合計量を100質量部としたとき、
前記接着性樹脂層(C)中の前記エチレン・極性モノマー共重合体(C1)の含有量が5質量部以上95質量部以下であり、
前記接着性樹脂層(C)中の前記エチレン・不飽和エステル・一酸化炭素共重合体(C2)の含有量が5質量部以上95質量部以下である積層体。 - 請求項1または2に記載の積層体において、
JIS K7210:1999に準拠し、190℃、2160g荷重の条件で測定される、前記エチレン・極性モノマー共重合体(C1)のメルトマスフローレート(MFR1)と前記エチレン・不飽和エステル・一酸化炭素共重合体(C2)のメルトマスフローレート(MFR2)との比であるMFR1/MFR2が0.60以上2.00以下である積層体。 - 請求項1乃至3のいずれか一項に記載の積層体において、
前記接着性樹脂層(C)が熱融着性を有する積層体。 - 請求項1乃至4のいずれか一項に記載の積層体において、
前記エチレン・極性モノマー共重合体(C1)は、エチレン・不飽和カルボン酸共重合体、エチレン・不飽和カルボン酸エステル共重合体およびエチレン・ビニルエステル共重合体からなる群から選択される少なくとも一種の重合体を含む積層体。 - 請求項1乃至5のいずれか一項に記載の積層体において、
前記スチレン系樹脂層(B)は、アクリロニトリル・ブタジエン・スチレン共重合体およびアクリロニトリル・エチレン・スチレン共重合体からなる群から選択される少なくとも一種のスチレン系樹脂を含む積層体。 - 請求項1乃至6のいずれか一項に記載の積層体において、
前記金属層(A)を構成する金属は、銅、銀、鉄、ニッケル、クロムおよびアルミニウムからなる群から選択される少なくとも一種の金属を含む積層体。 - 請求項1乃至7のいずれか一項に記載の積層体において、
前記エチレン・極性モノマー共重合体(C1)中の極性モノマー由来の構成単位の含有量が、前記エチレン・極性モノマー共重合体(C1)の全体を100質量%としたとき、7質量%以上である積層体。 - 請求項1乃至8のいずれか一項に記載の積層体において、
前記エチレン・不飽和エステル・一酸化炭素共重合体(C2)中の不飽和エステル由来の構成単位の含有量が、前記エチレン・不飽和エステル・一酸化炭素共重合体(C2)の全体を100質量%としたとき、20質量%以上33質量%以下である積層体。 - 請求項1乃至9のいずれか一項に記載の積層体において、
建築材料である積層体。
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