JP2021092476A

JP2021092476A - 評価装置、評価方法、学習装置、及び学習方法

Info

Publication number: JP2021092476A
Application number: JP2019223929A
Authority: JP
Inventors: 琢真能任; Takuma Noto
Original assignee: Shimizu Construction Co Ltd; Shimizu Corp
Current assignee: Shimizu Construction Co Ltd; Shimizu Corp
Priority date: 2019-12-11
Filing date: 2019-12-11
Publication date: 2021-06-17

Abstract

【課題】精度の高い元素組成比の計測を行える評価装置を提供する。【解決手段】レーザー光源は、試料にレーザー光を照射する。質量分析部は、レーザー光が照射された試料の元素組成分析を行う。レーザーパラメータ測定部、環境パラメータ測定部、質量分析出力及び質量分析パラメータ測定部は、計測結果に影響を与える可能性のある各種のパラメータを取得する。機械学習及び補正部は、質量分析の測定値を目的変数とし、計測結果に影響を与える可能性のある各種のパラメータを説明変数として、機械学習アルゴリズムにより回帰モデルを作成し、標準資料を用いて機械学習を行って生成された予測値を用いて、各種のパラメータの影響により受ける成分を補正する。【選択図】図１

Description

本発明は、評価装置、評価方法、学習装置、及び学習方法に関する。

放射線施設のコンクリート遮蔽体は、中性子捕獲反応によりコンクリート中の微量原子であるコバルトやユーロピウムが放射化し、かつ長期に渡り残存する。放射線施設の一例として、原子炉施設の場合、コンクリートの放射能は原子炉の運転履歴と、コバルト及びユーロピウムを含むコンクリートの組成から評価することができる。特に、コンクリートの元素組成分析では、ＩＣＰ−ＭＳ（Ｉｎｄｕｃｔｉｖｅｌｙｃｏｕｐｌｅｄｐｌａｓｍａ−ｍａｓｓｓｐｅｃｔｒｏｍｅｔｒｙ）、蛍光Ｘ線分析、放射化分析が適用可能である。特許文献１には、ＩＣＰ−ＭＳのように、測定の前に化学的前処理が必用な手法に対し、前処理不要で測定の迅速化や、廃液処理が不要な手法として、レーザー共鳴イオン化質量分析（ＲＩＭＳ）による手法が適用可能と考えられ、蛍光Ｘ線分析と組み合わせた手法が提案されている（特許文献１）。また、非特許文献１には、試料測定中の各種のパラメータの揺らぎ自体を測定し、揺らぎと測定値の相関を求めることでイオン化効率と測定効率を補正する手法(逐次補正法)が記載されている。

特許第６５２８２７９号公報

能任琢真、「環境微粒子中核物質同位体比迅速分析法の開発」名古屋大学, (2015), 博士論文 T.Noto, et al., "Development of a sequential data correction method for isotope ratio analysis by resonance ionization mass spectrometry", J. Nucl. Sci. Tech, 53, 289-294, (2016).

レーザー共鳴イオン化は、特定の波長（エネルギー）を持つレーザー光を用いて、原子固有の励起準位を経てイオン化させ、同重体の干渉を抑えて特定元素のみの測定を行う手法である。一方で、測定中のレーザーの波長、出力、照射位置、パルス幅及び照射時間差（パルスレーザーの場合）等の揺らぎが対象元素のイオン化効率、測定効率に大きな影響を与える。この他にも、試料温度、測定器の電圧や真空度、レーザー光路がある環境の温度、湿度、気圧等の影響も無視できないものと考えられる。高精度に測定するためには、非常に安定した環境・装置を用意し、測定することが考えられる。

一方で、非特許文献１には、試料測定中の各種のパラメータの揺らぎ自体を測定し、揺らぎと測定値の相関を求めることでイオン化効率と測定効率を補正する手法(逐次補正法)が記載されている。ここでいう測定値とは、検出器の出力電圧や、検出器に到達したイオンの個数、レーザー照射から検出器に届くまでの時間等がある。上記補正手法では、補正に使うパラメータの数や、相関をフィッティングさせる関数の形状に限界がある。

上述の課題を鑑み、本発明は、非常に安定した環境・装置を用意することなく、精度の高い元素組成比の計測を行える評価装置、評価方法、学習装置、及び学習方法を提供することを目的とする。

本発明の一態様に係る評価装置は、試料にレーザー光を照射するレーザー発光源と、前記レーザー光が照射された試料の元素組成分析を行う質量分析部と、計測結果に影響を与える可能性のある各種のパラメータを取得する測定部と、前記質量分析部の測定値を目的変数とし、前記計測結果に影響を与える可能性のある各種のパラメータを説明変数として、機械学習アルゴリズムにより回帰モデルを作成し、標準資料を用いて機械学習を行って生成された予測値を用いて、前記各種のパラメータの影響により受ける成分を補正する補正部とを備える。

本発明の一態様に係る評価方法は、試料にレーザー光を照射し、試料の元素組成分析を行う工程と、計測結果に影響を与える可能性のある各種のパラメータを取得する工程と、質量分析の測定値を目的変数とし、前記計測結果に影響を与える可能性のある各種のパラメータを説明変数として回帰モデルを作成し、標準資料を用いて機械学習を行って生成された予測値を用いて、前記各種のパラメータの影響により受ける成分を補正する工程とを含む。

本発明の一態様に係る学習装置は、レーザー光が照射された試料の元素組成分析を行う質量分析部の計測結果を補正するための学習装置であって、質量分析の測定値を目的変数とし、前記計測結果に影響を与える可能性のある各種のパラメータを説明変数として、機械学習アルゴリズムにより回帰モデルを作成するモデル作成部と、標準資料を用いて機械学習を行い、各種のパラメータの影響により受ける成分を補正するための補正値を算出する機械学習部とを備える。

本発明の一態様に係る学習方法は、レーザー光が照射された試料の元素組成分析を行う質量分析の計測結果を補正するための学習方法であって、質量分析の測定値を目的変数とし、前記計測結果に影響を与える可能性のある各種のパラメータを説明変数として、機械学習アルゴリズムにより回帰モデルを作成する工程と、標準資料を用いて機械学習を行い、各種のパラメータの影響により受ける成分を補正するための補正値を算出する工程とを含む。

本発明によれば、機械学習により、各種のパラメータにより受ける計測値の影響を推定し、質量分析の計測結果を補正することで、精度の高い元素組成比を得ることができる。

本発明の実施形態に係る組成分析システムの一例のブロック図である。本発明の実施形態における機械学習での処理工程を説明するためのフローチャートである。本発明の実施形態における補正処理の工程を説明するためのフローチャートである。本発明の実施形態における補正処理の説明に用いるグラフである。

以下、本発明の実施の形態について図面を参照しながら説明する。図１は、本発明の実施形態に係る評価装置の一例のブロック図である。本発明の実施形態に係る評価装置は、レーザー共鳴イオン化質量分析により、放射線施設のコンクリート遮蔽体等の組成分析を行うものである。

図１に示すように、本発明の実施形態に係る評価装置１は、レーザー発光源１１ａ及び１１ｂと、質量分析部１２と、光学系１３と、レーザーパラメータ測定部１４と、環境パラメータ測定部１５と、質量分析出力及び質量分析パラメータ測定部１６と、機械学習及び補正部１７とから構成される。

レーザー発光源１１ａ及び１１ｂは、レーザー共鳴イオン化質量分析を行うためのレーザー光を試料に照射する。レーザー発光源１１ａ及び１１ｂとしては、パルスレーザーであっても良いし、ＣＷ（Ｃｏｎｔｉｎｕｏｕｓｗａｖｅｌａｓｅｒ）レーザーであっても良い。なお、ここでは、２つのレーザー発光源１１ａ及び１１ｂを示しているが、レーザー発光源１１ａ及び１１ｂの数はこれに限定されない。また、レーザー発光源１１ａ及び１１ｂとしては、波長可変のレーザーを用いても良い。

質量分析部１２は、レーザー共鳴イオン化質量分析により、コンクリート遮蔽体等を実試料として元素組成分析を行う。レーザー共鳴イオン化は、特定の波長を持つレーザー光を用いて、原子固有の励起準位を経てイオン化させ、同重体の干渉を抑えて特定元素の測定を行う。

光学系１３は、レーザー発光源１１ａ及び１１ｂからのレーザー光を質量分析部１２及びレーザーパラメータ測定部１４に導光する。この例では、光学系１３は、ビームスプリッタ２１ａ及び２１ｂ、ミラー２２ａ及び２２ｂから構成される。ビームスプリッタ２１ａは、レーザー発光源１１ａからのレーザー光を分光して、質量分析部１２及びレーザーパラメータ測定部１４に導光する。ビームスプリッタ２１ｂは、レーザー発光源１１ｂからのレーザー光を分光して、レーザーパラメータ測定部１４に導光するとともに、ミラー２２ｂ、２２ａを介して、質量分析部１２に導光する。

レーザーパラメータ測定部１４は、レーザー発光源１１ａ及び１１ｂから出射されるレーザー光に関するパラメータを計測する。レーザー光に関するパラメータは、例えば、レーザー光の波長、レーザー光の出力等である。

環境パラメータ測定部１５は、周囲の環境パラメータを計測する。周囲の環境パラメータは、例えば、レーザー光路がある環境の温度、湿度、気圧等である。

質量分析出力及び質量分析パラメータ測定部１６は、質量分析部１２での分析結果を出力するとともに、質量分析に関するパラメータを計測する。質量分析に関するパラメータは、例えば、試料に照射されるレーザー光の照射位置、試料温度、測定部の電圧や真空度等である。

機械学習及び補正部１７は、機械学習による推定を行い、質量分析部１２の計測結果を補正する。すなわち、質量分析部１２の計測結果には、各種のパラメータの影響により受ける成分が含まれている。機械学習及び補正部１７は、質量分析の測定値を目的変数、計測結果に影響を与える可能性のある各種のパラメータを説明変数として、機械学習アルゴリズムにより回帰モデルを作成し、標準試料を用いて機械学習を行い、各種のパラメータの影響により受ける成分を補正するための補正値を算出する。そして、実試料を使って質量分析を行う場合、機械学習及び補正部１７は、機械学習により求められた補正値を用いて、質量分析部１２の計測結果を補正する。

機械学習及び補正部１７は、ＣＰＵ（ＣｅｎｔｒａｌＰｒｏｃｅｓｓｉｎｇＵｎｉｔ）やＧＰＵ（ＧｒａｐｈｉｃｓＰｒｏｃｅｓｓｉｎｇＵｎｉｔ）により実現できる。この場合、機械学習及び補正部１７は、質量分析部１２の測定値を目的変数とし、計測結果に影響を与える可能性のある各種のパラメータを説明変数として、機械学習アルゴリズムにより回帰モデルを作成するモデル作成部と、標準資料を用いて機械学習を行い、各種のパラメータの影響により受ける成分を補正するための補正値を算出する機械学習部と、標準資料を用いて機械学習を行って生成された予測値を用いて、各種のパラメータの影響により受ける成分を補正する補正部として機能する。

図２は、本発明の実施形態における機械学習での処理工程を説明するためのフローチャートである。

（ステップＳ１０１）先ず、機械学習及び補正部１７は、質量分析部１２の計測値を目的変数、各種のパラメータを説明変数として、機械学習のための回帰モデルを作成する。すなわち、レーザー共鳴イオン化質量分析を行う場合、測定中のレーザーの波長、出力、照射位置、パルス幅及び照射時間差等の揺らぎが対象元素のイオン化効率、測定効率に大きな影響を与える。また、試料温度、測定部の電圧や真空度、レーザー光路がある環境の温度、湿度、気圧等も、計測結果に影響を与える。そこで、本実施形態では、組成が明らかになっている標準試料を用意し、この標準試料を使って、質量分析部１２の計測値を目的変数、各種のパラメータを説明変数として、回帰モデルを作成する。なお、機械学習アルゴリズム及び回帰モデルとしては、どのようなものを用いても良い。

（ステップＳ１０２）質量分析部１２は、標準試料の分析を行う。質量分析出力及び質量分析パラメータ測定部１６は、質量分析部１２での分析結果から、標準試料の計測値を取得して、機械学習及び補正部１７に出力する。

（ステップＳ１０３）機械学習及び補正部１７は、標準試料の分析を行っているときの各種のパラメータを取得する。すなわち、レーザーパラメータ測定部１４は、レーザー光の波長、出力等、レーザー発光源１１ａ及び１１ｂから出射されるレーザー光に関するパラメータを計測し、機械学習及び補正部１７に出力する。環境パラメータ測定部１５は、レーザー光路がある環境の温度、湿度、気圧等、周囲の環境パラメータを計測し、機械学習及び補正部１７に出力する。質量分析出力及び質量分析パラメータ測定部１６は、試料に照射されるレーザー光の照射位置、試料温度、測定部の電圧や真空度等、質量分析に関するパラメータを計測し、機械学習及び補正部１７に出力する。

なお、複数のパルスレーザーを用いる場合には、各レーザーの照射時間差や、パルス幅の揺らぎが各種効率に影響を与えると考えられる。この時、例えばパルスレーザーの場合はパルス数に対応付け、ＣＷ（Continuous wave laser）レーザーの場合は時間に対応付け、パラメータと測定値を記録する。

また、ここでは、レーザー光の波長、出力等のレーザー光に関するパラメータと、レーザー光路がある環境の温度、湿度、気圧等の周囲の環境パラメータと、レーザー光の照射位置、試料温度、測定部の電圧や真空度等の質量分析に関するパラメータを説明変数として用いているが、計測結果に影響を与える可能性のあるパラメータであれば、どのようなパラメータを説明変数としても良い。

（ステップＳ１０４）機械学習及び補正部１７は、それぞれのパルス又は時間毎の質量分析部１２の測定値を目的変数とし、その瞬間の各種のパラメータを説明変数として、機械学習アルゴリズムにより、標準試料を用いて機械学習を行い、予測値を算出する。

図３は、本発明の実施形態における補正処理の工程を説明するためのフローチャートである。

（ステップＳ２０１）機械学習及び補正部１７は、それぞれのパルス又は時間毎の質量分析部１２の測定値を取得して、実試料の質量分析を行う。

（ステップＳ２０２）機械学習及び補正部１７は、レーザーパラメータ測定部１４からレーザー光に関するパラメータを取得し、環境パラメータ測定部１５から周囲の環境パラメータを取得し、質量分析出力及び質量分析パラメータ測定部１６から質量分析に関するパラメータを取得する。

（ステップＳ２０３）機械学習及び補正部１７は、取得した各種のパラメータにより算出される予測値と、標準試料を用いて算出された予測値とを用いて、質量分析部１２の測定値を補正する。測定値の補正は、例えば、以下のようにして行うことができる。

図４は、本発明の実施形態における補正処理の説明に用いるグラフである。図４において、横軸は各種のパラメータを示し、縦軸は計測結果を示す。各種のパラメータは、機械学習で説明変数として用いた値で、レーザー光の波長、出力、レーザー光路がある環境の温度、湿度、気圧、試料に照射されるレーザー光の照射位置、試料温度、測定部の電圧や真空度等である。計測結果は、質量分析部１２で計測された値であり、機械学習で説明変数として用いた値である。また、図４において、ｘ_０は基準値の各種のパラメータの値であり、ｙ_０は基準値での予測値である。

今、ある瞬間の質量分析部１２の測定値がｙであり、このときの各種のパラメータの値がｘであったとする。この場合、補正モデルを用いて、その瞬間の各種のパラメータの値ｘからその瞬間における計測結果の予測値ｙ＾（ただし＾はｙの上に付されている。以下同様。）が求められる。そして、以下のように、その瞬間における計測結果の予測値ｙ＾と、基準値での計測結果の予測値ｙ_０＾（ただし＾はｙ_０の上に付されている。以下同様。）との比が次のように求められる。

その瞬間での質量分析部１２の測定値ｙに、上述の予測値の比を乗算することで、測定結果がパラメータ一定時の値に補正され、補正値ｙ’が得られる（（１）式）。

このように、本実施形態では、機械学習により、各種のパラメータにより受ける計測値の影響を推定し、質量分析部１２の計測結果を補正している。補正値を以降の分析に使うことで、精度の高い元素組成比が得られる。

逐次補正法の補正モデルの作成は、相関の強い少数の説明変数（イオン化効率で変数１つ、測定効率で変数２つ）で、線形のモデル程度のものしか作ることができない。一方で、元素選択性、効率的なイオン化にあたって、使用するレーザーが３本以上になった場合、測定結果との相関がより複雑になる。本発明の実施形態では、こうした複雑なシステムにおいて、機械学習を使うことで、人力では困難な多数の説明変数に対し非線形回帰のような高度な回帰モデルを作り、補正に使うことができる。

また、本発明の実施形態では、イオン化効率補正、測定効率補正として分けることなく、1つに統合した補正モデルを作ることができる。また、レーザー共鳴イオン化質量分析は、検出部の性能により、元素組成比だけではなく同位体比の測定が可能であるが、本補正法は同位体比の補正にも適用可能である。

上述した実施形態における評価装置１の全部又は一部をコンピュータで実現するようにしてもよい。その場合、この機能を実現するためのプログラムをコンピュータ読み取り可能な記録媒体に記録して、この記録媒体に記録されたプログラムをコンピュータシステムに読み込ませ、実行することによって実現してもよい。なお、ここでいう「コンピュータシステム」とは、ＯＳや周辺機器等のハードウェアを含むものとする。また、「コンピュータ読み取り可能な記録媒体」とは、フレキシブルディスク、光磁気ディスク、ＲＯＭ、ＣＤ−ＲＯＭ等の可搬媒体、コンピュータシステムに内蔵されるハードディスク等の記憶装置のことをいう。さらに「コンピュータ読み取り可能な記録媒体」とは、インターネット等のネットワークや電話回線等の通信回線を介してプログラムを送信する場合の通信線のように、短時間の間、動的にプログラムを保持するもの、その場合のサーバやクライアントとなるコンピュータシステム内部の揮発性メモリのように、一定時間プログラムを保持しているものも含んでもよい。また上記プログラムは、前述した機能の一部を実現するためのものであってもよく、さらに前述した機能をコンピュータシステムにすでに記録されているプログラムとの組み合わせで実現できるものであってもよく、ＦＰＧＡ等のプログラマブルロジックデバイスを用いて実現されるものであってもよい。

以上、この発明の実施形態について図面を参照して詳述してきたが、具体的な構成はこの実施形態に限られるものではなく、この発明の要旨を逸脱しない範囲の設計等も含まれる。

１１ａ、１１ｂ…レーザー発光源，１２…質量分析部，１３…光学系，１４…レーザーパラメータ測定部，１５…環境パラメータ測定部，１６…質量分析出力及び質量分析パラメータ測定部，１７…機械学習及び補正部

Claims

試料にレーザー光を照射するレーザー発光源と、
前記レーザー光が照射された試料の元素組成分析を行う質量分析部と、
計測結果に影響を与える可能性のある各種のパラメータを取得する測定部と、
前記質量分析部の測定値を目的変数とし、前記計測結果に影響を与える可能性のある各種のパラメータを説明変数として、機械学習アルゴリズムにより回帰モデルを作成し、標準資料を用いて機械学習を行って生成された予測値を用いて、前記各種のパラメータの影響により受ける成分を補正する補正部と
を備える評価装置。
前記質量分析部は、レーザー共鳴イオン化質量分析により質量分析を行う請求項１に記載の評価装置。
前記各種のパラメータは、レーザー発光源から出射されるレーザー光に関するパラメータである請求項２に記載の評価装置。
前記レーザー光に関するパラメータは、レーザー光の波長、レーザー光の出力の全部又は一部である請求項３に記載の評価装置。
前記各種のパラメータは、周囲の環境パラメータである請求項２乃至４の何れか１項に記載の評価装置。
前記周囲の環境パラメータは、レーザー光路がある環境の温度、湿度、気圧の全部又は一部である請求項５に記載の評価装置。
前記各種のパラメータは、質量分析に関するパラメータである請求項２乃至６の何れか１項に記載の評価装置。
前記質量分析に関するパラメータは、試料に照射されるレーザー光の照射位置、試料温度、測定部の電圧、真空度の全部又は一部である請求項７に記載の評価装置。
試料にレーザー光を照射し、試料の元素組成分析を行う工程と、
計測結果に影響を与える可能性のある各種のパラメータを取得する工程と、
質量分析の測定値を目的変数とし、前記計測結果に影響を与える可能性のある各種のパラメータを説明変数として回帰モデルを作成し、標準資料を用いて機械学習を行って生成された予測値を用いて、前記各種のパラメータの影響により受ける成分を補正する工程と
を備える評価方法。
レーザー光が照射された試料の元素組成分析を行う質量分析部の計測結果を補正するための学習装置であって、
質量分析の測定値を目的変数とし、前記計測結果に影響を与える可能性のある各種のパラメータを説明変数として、機械学習アルゴリズムにより回帰モデルを作成するモデル作成部と、
標準資料を用いて機械学習を行い、各種のパラメータの影響により受ける成分を補正するための補正値を算出する機械学習部と
を備える学習装置。
レーザー光が照射された試料の元素組成分析を行う質量分析の計測結果を補正するための学習方法であって、
質量分析の測定値を目的変数とし、前記計測結果に影響を与える可能性のある各種のパラメータを説明変数として、機械学習アルゴリズムにより回帰モデルを作成する工程と、
標準資料を用いて機械学習を行い、各種のパラメータの影響により受ける成分を補正するための補正値を算出する工程と
を含む学習方法。