JP2021061215A - 積層型電池の製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
複数の前記板状部材は、正極板と負極板との間に位置する絶縁体をさらに有してもよい。
膜電極接合体2は、電極板を含む積層された複数の板状部材を有する。図2に示す例において、膜電極接合体2の板状部材は、電極板として、交互に積層された第1電極板10及び第2電極板20を含む。本実施の形態においては、膜電極接合体2がリチウムイオン二次電池を構成する例について説明する。この例において、第1電極板10は正極板10Xを構成し、第2電極板20は負極板20Yを構成するものとする。ただし、以下に説明する作用効果の記載からも理解され得るように、ここで説明する一実施の形態は、リチウムイオン二次電池に限定されることなく、第1電極板10及び第2電極板20を交互に積層してなる膜電極接合体2に広く適用され得る。
タブ16,26は、複数の電極板のうち少なくとも一つの電極板に電気的に接続されている。図2に示す例において、タブ16,26は、正極板10Xと電気的に接続した第1タブ16と、負極板20Yと電気的に接続した第2タブ26と、を有する。図5は、図3のV−V線に沿った断面を示す断面図である。図5に示す二点鎖線は、外装体3の第1部材4及び第2部材5の位置の一例を示している。図5に示すように、第1タブ16は、正極板10Xのうち、正極集電体11Xに電気的に接続されている。また、図示はしないが、第2タブ26は、負極板20Yのうち、負極集電体21Yに電気的に接続されている。図5に示す例において、第1タブ16は、第1接続領域a1において最も下側に位置する正極集電体11Xの第2面11b(下面)に接続されている。図示はしないが、第2タブ26も、第2接続領域a2において最も下側に位置する負極集電体21Yの第2面21b(下面)に接続されている。なお、正極集電体11Xと第1タブ16とが電気的に接続され得る限りにおいて、第1タブ16の取り付け方は任意である。同様に、負極集電体21Yと第2タブ26とが電気的に接続され得る限りにおいて、第2タブ26の取り付け方は任意である。
シーラント18,28は、外装体3と溶着可能な材料から構成された部材である。シーラント18,28の材料としては、ポリプロピレン、変性ポリプロピレン、低密度ポリプロピレン、アイオノマー、エチレン・酢酸ビニル等を挙げることができる。シーラント18,28の厚みは、例えば0.05mm以上であり、0.4mm以下であってもよい。
外装体3は、膜電極接合体2を外部から封止するための包装材である。外装体3は、図1に示すように、膜電極接合体2の上側に位置するシート状の第1部材4と、膜電極接合体2の下側に位置するシート状の第2部材5と、を有する。第1部材4及び第2部材5は、平面視において膜電極接合体2を囲むように外縁に沿って互いに接合されている。図3に示すように、外装体3の第1部材4及び第2部材5は、平面視において、第1辺3cと、第1辺3cに対向する第2辺3dと、第1辺3cが延びる方向とは異なる方向に延びる第3辺3e及び第4辺3fと、を含む矩形状の形状を有する。図3に示す例においては、第1辺3c及び第2辺3dは第2方向d2に沿って延びる。また、第3辺3e及び第4辺3fは第1方向d1に沿って延びる。
準備工程においては、図6に示すように、第1開口部3aを有する外装体3と、外装体3の内部に収容されている膜電極接合体2とを準備する。本実施の形態においては、準備工程において、外装体3及び膜電極接合体2とともに、膜電極接合体2の少なくとも一つの電極板10,20に電気的に接続しているタブ16,26を準備する。本実施の形態に係る準備工程は、膜電極接合体2及び膜電極接合体2の少なくとも一つの電極板10,20に電気的に接続しているタブ16,26を準備する工程と、外装体3の内部に膜電極接合体2を収容する工程と、を含む。
電解液注入工程においては、第1開口部3aを通して外装体3の内部に電解液を注入する。図7は、図6に示す外装体3に電解液を注入した様子を示す、図6のVII−VII線に沿った断面図である。電解液の注入は、図7に示すように、外装体3の第1開口部3aが上側に位置するように、外装体3を支持した状態で行う。この場合、外装体3を支持する方法は、特に限定されない。外装体3は、図示はしないが、例えば外装体3の第1部材4側に接触する部分と第2部材5側に接触する部分とを有するスタンドによって、第1部材4側と第2部材5側との両側から外装体3を支持することによって、第1開口部3aが上側に位置するように支持される。図7に示す例において、注入された電解液は、重力の作用のために、外装体3の第1開口部3aとは反対側に位置する第3辺3e側において、液溜まり70を形成している。
第1封止工程においては、外装体3の内部を減圧した状態で、第1開口部3aを封止する。図8は、第1封止工程において外装体3の内部を減圧する様子を示す図である。第1封止工程においては、電解液が注入された外装体3を、図示しないスタンドによって第1開口部3aが上側に位置するように支持された状態にて、図8に示すように減圧チャンバ80内に配置し、減圧チャンバ80に設けられているポンプ81を用いて、減圧チャンバ80内を減圧する。これによって、外装体3の内部を、第1圧力P1に減圧する。第1圧力P1は、例えば3.0kPa以上12.5kPa以下である。
本実施の形態においては、第1封止工程の後、後述する初期充電工程の前に、膜電極接合体2を放置する、放置工程を行う。放置工程においては、外装体3を、図示しないスタンドによって第1開口部3aが上側に位置するように支持された状態にて、36時間以下の時間だけ、外装体3及び膜電極接合体2を放置する。放置工程において膜電極接合体2を放置する時間は、例えば2時間以上である。放置工程の間に、液溜まり70を形成している電解液が電極板10,20の内部の間隙に含浸する。電解液の含浸によって、電解液が電極板10,20の表面に供給される。放置工程における電解液の電極板10,20への含浸は、例えば絶縁体40が内部に間隙を有する場合、図7に示す液溜まり70の電解液が、毛細管現象によって絶縁体40の内部の間隙を通って電極板10,20の表面まで移動し、電極板10,20に含浸することによって進行する。この場合、絶縁体40の内部の間隙を電解液が移動しやすくする観点からは、絶縁体40は、ポリエチレン、ポリプロピレン、フッ素系化合物及びアラミド繊維の少なくともいずれか一つを含むことが好ましい。また、電解液の電極板10,20への含浸は、電解液が毛細管現象によって電極板10,20の内部の間隙を移動することによって、進行してもよい。この場合、電解液は、例えば電極板10,20の活物質層12,22の内部の間隙に含浸してもよい。
初期充電工程においては、膜電極接合体2を充電する。本実施の形態においては、図9及び図10に示すように外装体3の内部に収容された膜電極接合体2を、第1タブ16及び第2タブ26を介して充電する。初期充電工程においては、充電用の電源を用意し、電源の正極を第1タブ16に、電源の負極を第2タブ26に、それぞれ電気的に接続する。次に、電源を用いて、積層型電池1に電流を流す。これによって、積層型電池1が初期充電される。膜電極接合体2を充電することによって、電解液に含まれる添加剤の反応のために、図11に示すように、電極板の表面に、絶縁層30として被膜が形成される。例えば、電解液が還元電位を有する添加剤を含む場合、初期充電工程において、負極板20Yの電位が、添加剤が有する還元電位のうち最も低い還元電位よりも低くなるように、膜電極接合体2を充電する。これによって、負極板20Yの表面において添加剤が還元されることで、図11に示すように、負極板20Yの、正極板10Xの正極活物質層12Xと積層方向dLに対面する面に、絶縁層30が形成される。また、初期充電工程における電解液の反応、例えば電解液に含まれる添加剤の反応に伴って、外装体3の内部の収容空間6aを含む空間内にガスが発生する。
第2開口形成工程においては、外装体3に第2開口部3bを形成する。第2開口形成工程においては、外装体3を破線L1に沿って裁断する。これによって、図12に示すように、外装体3を裁断した位置に、第2開口部3bが形成される。第2開口部3bによって、収容空間6aを、第2開口部3bを通して外部に連通させ、初期充電によって発生したガスを収容空間6aから抜くことができる。なお、外装体3を破線L1に沿って裁断することによって、外装体3に第4辺3fが形成される。
第2封止工程においては、外装体3の内部を第1圧力P1よりも小さい第2圧力P2に減圧した状態で、第2開口部3bを封止する。第2封止工程において外装体3の内部を第2圧力P2に減圧する方法は、第1封止工程において外装体3の内部を第1圧力P1に減圧する方法と同様である。第1封止工程における第1圧力P1は、例えば第2封止工程における第2圧力P2よりも2.0kPa以上小さい。また、第2圧力P2は、例えば1.0kPa以下である。上述の通り、第2圧力P2を十分に小さくすることによって、製造される積層型電池1の板状部材60の間に気体が残って、板状部材60同士の間隔が大きくなることを抑制することができる。これによって、製造される積層型電池1のエネルギー密度を、より高くすることができる。また、電極板10,20同士の間に多くの空気が残存した状態、又は電極板10,20同士の間隔が広がった状態で積層型電池1の充放電が行われることが、抑制される。これによって、正極板10Xと負極板20Yとの間隔が広がっていることに起因して、充放電時に正極板10Xと負極板20Yとの間を移動するリチウムイオンの量が減少することを抑制することができる。また、電極板10,20同士の間に空気が残存し、残存した空気中の水分とリチウムイオンとが反応することを抑制することができる。以上の理由から、製造される積層型電池1について充放電を繰り返す場合に、積層型電池1の容量が低下することを抑制することができる。
実施例1として、本実施の形態に記載の積層型電池の製造方法によって、積層型電池を作製した。準備工程においては、図6に示すような外装体3、及び外装体3の内部に収容されている膜電極接合体2を準備した。膜電極接合体2としては、複数の正極板10Xと、複数の負極板20Yと、複数の絶縁体40とを、図2に示す順に積層したものを用いた。
実施例2として、第1封止工程において、減圧チャンバ80内を10.5kPaまで減圧して、20秒間保持した後、減圧チャンバ80内の圧力を10.5kPaに維持した状態で、外装体3の第1開口部3aを封止した以外は、実施例1に記載の方法と同様の方法によって、積層型電池を作製した。
比較例1として、第1封止工程において、減圧チャンバ80内を0.5kPaまで減圧して、20秒間保持した後、減圧チャンバ80内の圧力を0.5kPaに維持した状態で、外装体3の第1開口部3aを封止した以外は、実施例1に記載の方法と同様の方法によって、積層型電池を作製した。換言すれば、比較例1においては、第1封止工程においても、第2封止工程においても、減圧チャンバ80内の圧力を0.5kPaに維持した状態で、外装体3の第1開口部3a及び第2開口部3bを封止した。
上記の実施例1、2及び比較例1の方法によって作製した積層型電池1において、電極板10,20に電解液が含浸している度合いを評価するために、以下の測定を行った。まず、外装体3から、一枚の負極板20Yを取り出した。次に、取り出した負極板20Yの一部を打ち抜き、打ち抜いた部分に含まれるリン(P)の濃度を、ICP質量分析計(アジレント・テクノロジー社製、商品名「ICP質量分析装置 7700」)を用いて、ICP質量分析によって測定した。
2 膜電極接合体
3 外装体
3a 第1開口部
3b 第2開口部
4 第1部材
5 第2部材
6 収容領域
6a 収容空間
7 封止領域
10 第1電極板
10X 正極板
11 第1電極集電体
11X 正極集電体
11a 第1面
11b 第2面
12 第1電極活物質層
12X 正極活物質層
16 第1タブ
18 第1シーラント
20 第2電極板
20Y 負極板
21 第2電極集電体
21Y 負極集電体
21a 第1面
21b 第2面
22 第2電極活物質層
22Y 負極活物質層
26 第2タブ
28 第2シーラント
30 絶縁層
30A 電解質層
40 絶縁体
60 板状部材
70 液溜まり
Claims (11)
- 第1開口部を有する外装体と、前記外装体の内部に収容され、電極板を含む複数の板状部材を有する膜電極接合体と、を準備する準備工程と、
前記第1開口部を通して前記外装体の内部に電解液を注入する電解液注入工程と、
前記外装体の内部を第1圧力に減圧した状態で、前記第1開口部を封止する第1封止工程と、
前記膜電極接合体を充電する初期充電工程と、
前記外装体に第2開口部を形成する第2開口形成工程と、
前記外装体の内部を前記第1圧力よりも小さい第2圧力に減圧した状態で、前記第2開口部を封止する第2封止工程と、をこの順に備える、積層型電池の製造方法。 - 前記第1圧力は、3.0kPa以上12.5kPa以下である、請求項1に記載の積層型電池の製造方法。
- 前記第2圧力は、1.0kPa以下である、請求項1又は2に記載の積層型電池の製造方法。
- 前記第1圧力は、前記第2圧力よりも2.0kPa以上小さい、請求項1乃至3のいずれか一項に記載の積層型電池の製造方法。
- 前記電極板は、正極板と負極板とを有し、
複数の前記板状部材は、正極板と負極板との間に位置する絶縁体をさらに有する、請求項1乃至4のいずれか一項に記載の積層型電池の製造方法。 - 前記絶縁体は、ポリエチレン、ポリプロピレン、フッ素系化合物及びアラミド繊維の少なくともいずれか一つを含む、請求項5に記載の積層型電池の製造方法。
- 前記正極板及び前記負極板の面積は、400cm2以上1200cm2以下である、請求項5又は6に記載の積層型電池の製造方法。
- 前記電解液は、還元電位を有する添加剤を含み、
前記初期充電工程において、前記負極板の電位が、前記添加剤が有する還元電位のうち最も低い還元電位よりも低くなるように、前記膜電極接合体を充電する、請求項5乃至7のいずれか一項に記載の積層型電池の製造方法。 - 前記第1封止工程の後、初期充電工程の前に、前記膜電極接合体を、36時間以下の時間だけ放置する、放置工程をさらに備える、請求項1乃至8のいずれか一項に記載の積層型電池の製造方法。
- 前記放置工程において、前記膜電極接合体を2時間以上放置する、請求項9に記載の積層型電池の製造方法。
- 前記第1封止工程において、前記外装体の内部を前記第1圧力に減圧した状態を10秒以上維持した後に、前記第1開口部を封止する、請求項1乃至10のいずれか一項に記載の積層型電池の製造方法。
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