JP2021036577A

JP2021036577A - 圧粉磁芯

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Publication number: JP2021036577A
Application number: JP2020116657A
Authority: JP
Inventors: 高橋　毅; Takeshi Takahashi; 高橋　　毅
Original assignee: TDK Corp
Current assignee: TDK Corp
Priority date: 2019-08-21
Filing date: 2020-07-06
Publication date: 2021-03-04
Also published as: CN112420309B; CN112420309A

Abstract

【課題】磁気損失が低く、かつ、透磁率の高い圧粉磁芯を提供する。【解決手段】圧粉磁芯１００は、複数の軟磁性鉄基粒子１０と、各軟磁性鉄基粒子１０の表面にそれぞれ設けられた被覆層２０と、被覆層２０間に設けられた介在層４０と、軟磁性鉄基粒子１０間に配置されたナノ粉体３０と、を備える。被覆層２０は、Ｆｅ，Ｓｉ，Ｏ，Ｂ，及びＮを含む化合物の層であり、ナノ粉体３０は、Ｆｅ，Ｓｉ，Ｚｒ，Ｃｏ，Ａｌ，Ｍｇ，Ｍｎ，及びＮｉからなる群から選択される少なくとも一つの元素と、Ｏと、Ｎと、を含む化合物の粉体である。【選択図】図１

Description

本発明は、圧粉磁芯に関する。

チョークコイルやリアクトル、モータ、インダクタなどの電子部品は、電気機器の小型化、軽量化にともない、電子部品に用いられる磁性材料には、低い磁気損失（コアロス）と高い透磁率が求められている。透磁率の向上及び磁気損失の低減を目指して種々の圧粉磁芯が開発されている。

例えば、特許文献１には、ビッカース硬度（Ｈｖ）が２３０≦Ｈｖ≦１０００の範囲である金属磁性材料と圧縮強度が１００００ｋｇ／ｃｍ^２（９８０．０７ＭＰａ）以下である絶縁材とを含む複合磁性材料に関する技術が開示されている。

特許文献２には、高抵抗かつ高磁束密度のシリカ系絶縁被覆圧粉磁芯およびその製造方法と電磁気回路部品に関する技術が開示されている。

ＷＯ２０１０／０８２４８６号公報特開２０１７−１８８６７８号公報

しかしながら、特許文献１の技術では、高い成形密度を得るために絶縁材を減らすと金属粒子同士の接触を防げなくなり、磁気損失を低くすることが難しかった。特許文献２の技術では金属粒子間に１μｍ以下の薄い粒界層を均一に形成することが難しく、高い透磁率と低いコアロスを同時に得ることは難しかった。

本発明は上記課題に鑑みてなされたものであり、磁気損失が低く、かつ、透磁率の高い圧粉磁芯を提供することを目的とする。

本発明にかかる圧粉磁芯は、複数の軟磁性鉄基粒子と、各前記軟磁性鉄基粒子の表面にそれぞれ設けられた被覆層と、前記被覆層間に設けられた介在層と、前記軟磁性鉄基粒子間に配置されたナノ粉体と、を備える。そして、前記被覆層は、Ｆｅ，Ｓｉ，Ｏ，Ｂ，及びＮを含む化合物の層であり、前記ナノ粉体は、Ｆｅ，Ｓｉ，Ｚｒ，Ｃｏ，Ａｌ，Ｍｇ，Ｍｎ，及びＮｉからなる群から選択される少なくとも一つの元素と、Ｏと、Ｎと、を含む化合物の粉体である。

ここで、前記ナノ粉体は、Ｆｅ、Ｓｉ、Ｏ、及びＮを含む化合物の粉体であることができる。

また、前記ナノ粉体の平均粒径が１０〜２００ｎｍであることができる。

また、前記被覆層の平均厚みは１〜１００ｎｍであることができる。

また、前記軟磁性鉄基粒子の平均粒径が１〜１００μｍであることができる。

また、前記軟磁性鉄基粒子がＦｅ−Ｓｉ合金粒子であり、前記圧粉磁芯のみかけ密度が６．６ｇ／ｃｍ^３以上であることができる。

本発明によれば、磁気損失が低く、かつ、透磁率の高い圧粉磁芯が提供される。

図１は、本発明の実施形態にかかる圧粉磁芯の拡大断面図である。

（圧粉磁芯）
本発明の実施形態にかかる圧粉磁芯について説明する。図１は、本発明の実施形態にかかる圧粉磁芯の拡大断面図である。

本発明の実施形態にかかる圧粉磁芯（コア）１００は、複数の軟磁性鉄基粒子１０と、各軟磁性鉄基粒子１０の表面にそれぞれ設けられた被覆層２０と、被覆層２０間に設けられた介在層４０と、軟磁性鉄基粒子１０間に配置されたナノ粉体３０と、を備える。

（軟磁性鉄基粒子）
軟磁性鉄基粒子とは、軟磁性を有し、かつ、粒子中の元素のうち最大の原子分率を示す元素がＦｅである粒子である。Ｆｅの原子分率は５０ａｔ％以上であることができる。

軟磁性鉄基材料の例は、純鉄、カルボニル鉄(carbonyl iron)、Ｆｅ−Ｓｉ合金、Ｆｅ−Ａｌ合金、Ｆｅ−Ｎ化合物、Ｆｅ−Ｎｉ合金、Ｆｅ−Ｃ化合物、Ｆｅ−Ｂ化合物、Ｆｅ−Ｃｏ合金、Ｆｅ−Ａｌ−Ｓｉ合金、Ｆｅ−Ａｌ−Ｃｒ合金、Ｆｅ−Ａｌ−Ｍｎ合金、Ｆｅ−Ａｌ−Ｎｉ合金、Ｆｅ−Ｓｉ−Ｃｒ合金、Ｆｅ−Ｓｉ−Ｍｎ合金、Ｆｅ−Ｓｉ−Ｎｉ合金である。軟磁性鉄基材料は、結晶性材料であっても良く、アモルファス材料、ナノ結晶材料であってもよい。

軟磁性鉄基粒子１０の平均粒径は、特に限定されないが、１〜１００μｍであることができる。平均粒径の下限は、３μｍでもよく、５μｍでもよい。上限は５０μｍでもよく、３０μｍでもよい。

なお、軟磁性鉄基粒子１０の平均粒径は、圧粉磁芯断面の電子顕微鏡写真（例えばＳＥＭ）において軟磁性鉄基粒子の３０個の断面積をそれぞれ求め、それぞれ等面積円相当径を算出し、算術平均して求めることができる。

なお、軟磁性鉄基粒子１０は、その内部に被覆層２０の界面に沿って、１又は複数の酸化領域１０ａを有していてもよい。例えば、酸化領域１０ａは球形状を有していることができ、界面から５００ｎｍの深さの領域内に存在することができる。酸化領域１０ａの径は、１〜２０ｎｍであることができる。この径は、後述するナノ粉体の径と同様にして測定できる。軟磁性鉄基粒子１０の内部に酸化領域１０ａを含むことにより、電気抵抗率が高くなり、粒子内の渦電流損失が低減される。酸化領域１０ａの径が１ｎｍ未満であると、渦電流損失を低減する効果が低くなる。酸化領域の径が２０ｎｍを超えると、透磁率が低下する傾向がある。

（被覆層）
被覆層２０は、軟磁性鉄基粒子１０の表面を被覆している。被覆層２０は、軟磁性鉄基粒子１０の全面を被覆することが好適である。

被覆層２０の平均厚みは、１ｎｍ以上であることができ、５ｎｍ以上であることが好適であり、１０ｎｍ以上であることが更に好適である。被覆層２０の平均厚みは、１００ｎｍ以下とすることができ、７０ｎｍ以下とすることが好適である。被覆層２０が厚すぎると、加圧成形後の密度が低下しやすくなる一方、薄すぎると、加圧成形時に軟磁性鉄基粒子１０同士の接触を招く場合がある。

被覆層２０の平均厚みは以下のようにして求めることができる。断面写真から１０個の軟磁性鉄基粒子をランダムに選択する。断面写真において各軟磁性鉄基粒子と被覆層の界面に沿って等間隔に配置した１０点で、被覆層の厚みをそれぞれ測定し、各軟磁性鉄基粒子の被覆層毎に算術平均Ａをとる。１０個の軟磁性鉄基粒子の被覆層の算術平均Ａを、さらに算術平均する。

前記被覆層は、電気絶縁性を有する層であり、少なくとも、Ｆｅ，Ｓｉ，Ｏ，Ｂ，及びＮを含む化合物の層である。これにより、軟磁性鉄基粒子１０との密着性が高くなり、また、絶縁性も高くなる。

（介在層）
介在層４０は、被覆層２０間に充填された層であり、被覆層２０を有する軟磁性鉄基粒子１０同士を結着している。介在層４０の材料の例は、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ポリアミド樹脂、シリコーン樹脂である。介在層は、熱可塑性樹脂であってもよいが、熱硬化性樹脂であることが好適である。また、介在層の少なくとも一部又は全部が、当該樹脂の熱分解物でもよい。

（ナノ粉体）
ナノ粉体３０は、軟磁性鉄基粒子１０間に配置されている。すなわち、ナノ粉体３０は、被覆層２０内に配置されていてもよいし、介在層４０内に配置されていてもよいし、被覆層２０と介在層４０との界面に配置されていてもよい。

ナノ粉体３０の平均粒径は２００ｎｍ以下である。平均粒径の上限は２００ｎｍであってよく、１５０ｎｍであってよく、１００ｎｍであることが好ましく、８０ｎｍであることがより好ましい。平均粒径の下限は特にないが、１ｎｍでよく、５ｎｍであることが好ましく、１０ｎｍであることがより好ましい。ナノ粉体３０の粒径は、複合粒子の断面の電子顕微鏡写真（例えばＴＥＭ）における等面積円相当径であり、平均粒径は３０個程度のナノ粒子の粒径の算術平均とすることができる。

ナノ粉体３０は、Ｆｅ，Ｓｉ，Ｚｒ，Ｃｏ，Ａｌ，Ｍｇ，Ｍｎ，及びＮｉからなる群から選択される少なくとも一つの元素と、Ｏ（酸素）と、Ｎ（窒素）とを含む化合物の粉体である。このような金属元素及び／又は半金属元素の酸窒化物であることにより、電気絶縁性及び靱性が確保されて好ましい。特に、Ｎ（窒素）を含むことで酸化物に比して靱性が向上して、加圧後でも軟磁性粒子同士の接触を抑制しやすくなる。

ナノ粉体は、化合物または複合粒子群であることができる。例として、化合物はＳｉＯＮ粉（例えば、Ｓｉ_２Ｎ_２Ｏ粉）、ＡｌＯＮ粉、ＳｉＡｌＯＮ粉、ＺｒＯＮ粉であることができる。

ナノ粉体３０は、Ｆｅ、Ｓｉ、Ｏ、及びＮを含む化合物の粉体であることが好適である。ナノ粉体３０が、Ｆｅ及びＳｉを含む化合物であることでさらに磁性を呈することが出来るので、透磁率などの磁気特性がより向上する。

ナノ粒子の分散性に関する指標として、圧粉磁芯のＴＥＭ断面におけるナノ粉体の面積比率が挙げられる。面積比率は、ＴＥＭ断面写真における、軟磁性鉄基粒子間の面積（被覆層と介在層の面積）に対するナノ粒子の合計の面積の比率（ナノ粒子の合計の面積／軟磁性鉄基粒子間の面積）は、１０％以上５０％以下の間が好ましく、１０％以上４０％以下の間がより好ましい。この面積比率が５０％以下の場合、圧粉磁芯の密度が高くなる。面積比率が１０％以上の場合、圧粉磁芯の絶縁性が良くなる。ＴＥＭ断面写真の軟磁性鉄基粒子間の面積は、０．０１μｍ^２から０．１μｍ^２となるように設定することが好ましい。

軟磁性鉄基粒子がＦｅ−Ｓｉ合金粒子の場合、圧粉磁芯１００のみかけ密度は６．６ｇ／ｃｍ^３以上であることができ、６．７ｇ／ｃｍ^３以上であることもできる。軟磁性鉄基粒子がＦｅ−Ｎｉ−Ｓｉ合金粒子の場合、圧粉磁芯１００のみかけ密度は７．３ｇ／ｃｍ^３以上であることが好適である。軟磁性鉄基材料がカルボニル鉄などＦｅを９９．５質量％以上含む粒子である場合、圧粉磁芯１００のみかけ密度は６．９ｇ／ｃｍ^３以上であることが好適である。圧粉磁芯１００に含まれる軟磁性鉄基粒子１０の充填率は８８％以上であることが好適である。圧粉磁芯の充填率については後述する。

圧粉磁芯の形状に特に限定はない。例えば、トロイダル（環状）コア、Ｕ字型などのカットコア、モータ、インダクタ用の積層コアなどであることができる。

（作用効果）
本実施形態にかかる圧粉磁芯によれば、被覆層２０が、Ｆｅ、Ｓｉ，Ｏ，Ｂ，Ｎを含むことにより、軟磁性鉄基粒子１０間の電気絶縁性が高められる。また、軟磁性鉄基粒子１０間に、特定の金属の酸窒化物などのナノ粉体３０が介在するので、酸化物粒子などが介在するよりも、靭性があり高圧プレス後でも軟磁性粒子間の隙間を確保しやすく、軟磁性鉄基粒子間の接触が抑制され、電気絶縁性を高くしつつ軟磁性鉄基粒子間の隙間を小さくすることができる。

これにより、透磁率を高めつつ、磁気損失を低減することができる。

（圧粉磁芯の製造方法）
圧粉磁芯の製造方法の第１の例（ナノ粉体外部添加）について説明する。

まず、軟磁性鉄基粒子と、ＢＮ粉と、ナノ粉体との混合粉を用意する。球状の軟磁性鉄基粒子を用いることが好ましい。球状にすることで、軟磁性鉄基粒子１０同士の近接点が少なくなり、電気絶縁性を確保しやすい。

ＢＮ粉の平均粒径は軟磁性鉄基粒子より十分小さいことが好適であり、例えば、２０ｎｍ〜４μｍであることができる。ＢＮは、六方晶（ｈ−ＢＮ）であることが好適である。軟磁性鉄基粒子及びＢＮ粉の平均粒径は、湿式のレーザー回折・散乱法により測定された体積基準の粒度分布のＤ５０である。

次に、混合粉を、窒素中で４００〜７００℃程度で熱処理する。これにより、各軟磁性鉄基粒子の表面に、ナノ粉体３０を包含した被覆層２０が形成され、複合粒子が得られる。

続いて、得られた複合粒子群と、バインダ原料と、を混合して混合物を得る。必要に応じて、バインダ原料中の溶媒を乾燥させる。

続いて、必要に応じて、混合物に潤滑剤を混合してもよい。潤滑剤の例は、ステアリン酸亜鉛である。

次に、圧粉磁芯の形状に対応する空隙を有する金型内に、上記の混合物を充填し、加圧成形して、所望の形状の圧粉磁芯を得る。金型の内面にも、あらかじめ、潤滑剤を塗布しておくことが好ましい。

加圧成形の際の圧力も特に限定されないが、９８１〜１５７０ＭＰａとすることができる。

また、加圧成形後、または、加圧成形中に必要に応じて加熱して、バインダ原料の硬化、及び／又は、軟磁性鉄基粒子のアニールを行ってもよい。

つづいて、圧粉磁芯の製造方法の第２の例（ナノ粉体内部合成）について説明する。

本実施形態では、軟磁性鉄基粒子とＢＮ粉との混合物を、窒素中で８００〜１１００℃、好ましくは、９００〜１０００℃程度で熱処理することにより、軟磁性鉄基粒子と、軟磁性鉄基粒子の表面に設けられた被覆層２０と、被覆層２０内に配置されたナノ粉体３０と、を有する複合粒子を得る。ナノ粉体３０は、軟磁性鉄基粒子に由来して形成することができるので、外部から添加する必要は無い。

以降の工程は、第一の方法と同様である。

（実施例１）
平均粒径５μｍのガスアトマイズＦｅ−Ｓｉ（４．５質量％）合金粉と平均粒径４μｍのＢＮ粉と、平均粒径１８０ｎｍのＳｉＯＮ粉とを用意した。Ｆｅ−Ｓｉ合金粉とＢＮ粉とＳｉＯＮ粉とを、５０：１０：１の重量比で混合して粉体混合物を得た。

次に、粉体混合物をるつぼに入れ、窒素雰囲気中５００℃３０分の熱処理を行い、Ｆｅ−Ｓｉ合金粉の表面に、Ｂ，Ｏ，Ｎ，Ｆｅ，Ｓｉを含む化合物の被覆層、及び、当該被覆層内に配置されたＳｉＯＮのナノ粉体を有する複合粒子を得た。

アルコールにより、複合粒子に残る未反応のＢＮ粉及び遊離するＳｉＯＮ粉を除去した。

得られた複合粒子群にシリコーン樹脂を１重量％加えて混合し、乾燥した。乾燥物に、潤滑材（ステアリン酸亜鉛）を０．１重量％加えてさらに混合した。最終混合物の５ｇを、ステアリン酸亜鉛を予め塗布した金型内に充填し、成形圧１５７０ＭＰａでプレスした。その後、９００℃、３０分間窒素雰囲気中でアニールして、圧粉磁芯としてのトロイダルコアを得た。トロイダルコアの充填率、みかけ密度、磁気損失、及び、比透磁率を以下のようにして測定した。

充填率（Ａ）は、トロイダルコアに含まれる金属及び半金属元素の組成に基づいて計算される真密度（Ｂ）に対する、トロイダルコアのみかけ密度（Ｃ）の比（Ａ＝Ｃ／Ｂ＊１００）に基づいて計算した。
真密度（Ｂ）は、トロイダルコアに含まれる金属および半金属元素の質量比と各元素の密度との積の合計から算出した。例えば、実施例１，実施例６，実施例７の軟磁性鉄基粒子では以下のように計算される。
実施例１〜５、比較例１，２のＦｅ−Ｓｉ（４．５質量％）合金粒子の場合、［７．８７×（１００．０−４．５）＋２．３３×４．５］／１００＝７．６２ｇ／ｃｍ^３となる。
実施例６、比較例３，４のＦｅ−Ｎｉ（４７．０質量％）−Ｓｉ（１．０質量％）合金粒子の場合、［７．８７×（１００．０−４７．０−１．０）＋８．９０×４７．０＋２．３３×１．０］／１００＝８．３０ｇ／ｃｍ^３となる。
実施例７、比較例５，６のＦｅ（９９．５質量％）粒子の場合、７．８７×０．９９５＝７．８３ｇ／ｃｍ^３となる。
みかけ密度はトロイダルコアの寸法と重さを測定することにより算出した。

透磁率は以下のように測定した。ＬＣＲメータ（アジレント・テクノロジー社製４２８４Ａ）と直流バイアス電源（アジレント・テクノロジー社製４２８４１Ａ）により、周波数２０ｋＨｚにおける圧粉磁芯のインダクタンスを測定し、インダクタンスから圧粉磁芯の室温における透磁率を算出した。直流重畳磁界が８０００Ａ／ｍの場合について測定した。

磁気損失は以下のように測定した。岩崎通信機社製ＢＨアナライザー（ＳＹ８２５８）を用い、最大５０ｍＴの正弦波交流磁界を印可し、室温における５００ｋＨｚにおける損失を測定した。

磁気損失は１２００ｋＷ／ｍ^３以下であることが好ましく、比透磁率は４５以上であることが好ましい。

圧粉磁心の断面におけるナノ粉体の面積比率（ナノ粒子の合計の面積／軟磁性鉄基粒子間の面積）を測定した。日本ＦＥＩ社製のＦＩＢ（Ｎｏｖａ２００ｉ）により圧粉磁芯をカットして薄片試料を作製し、ＪＥＯＬ社製のＳＴＥＭ−ＥＤＳ（ＪＥＭ２１００ＦＣＳ）により観察した。ＳＴＥＭにより観察したＳＴＥＭ画像をイノテック社製画像解析ソフト（Ｐｉｘｓ２０００Ｐｒｏ（ｖｅｒ２．２．２））により軟磁性鉄基粒子間の面積とナノ粉体の面積をそれぞれ測定した。一つの圧粉磁芯の断面に対して異なる場所を撮影したＴＥＭ写真を５枚用意し、それぞれにおいて面積比率を測定し、算術平均値を求めた。

（比較例１）
Ｆｅ−Ｓｉ合金粉とＢＮ粉の重量比を、１：１とすること、およびＳｉＯＮ粉を用いないこと以外は、実施例１と同様にして、比較例１のトロイダルコアを得た。

（比較例２）
平均粒径５μｍのガスアトマイズＦｅ−Ｓｉ（４．５質量％）合金粉にＦｅ−Ｓｉ粉の重量に対して２重量％のＳｉＯＮ粉とＦｅ−Ｓｉ粉の重量に対して１重量％のリン酸を含むアルコール溶液を供給し、その後アルコールを乾燥させて、Ｆｅ−Ｓｉ合金粉の表面に、ナノ粉体を含むリン酸鉄被覆層を形成した。これ以降は、実施例１と同様として比較例２のトロイダルコアを得た。

（実施例２）
平均粒径５μｍのガスアトマイズＦｅ−Ｓｉ（４．５質量％）合金粉と平均粒径４μｍのＢＮ粉とを用意した。Ｆｅ−Ｓｉ合金粉とＢＮ粉とを、５：１の重量比で混合して粉体混合物を得た。

次に、粉体混合物をるつぼに入れ、窒素雰囲気中９００℃３０分の熱処理を行い、Ｆｅ−Ｓｉ合金粉の表面に、Ｂ，Ｏ，Ｎ，Ｆｅ，Ｓｉを含む化合物の被覆層、及び、当該被覆層内に配置された、Ｏ，Ｎ，Ｓｉ，Ｆｅを含む化合物のナノ粉体を形成させて複合粒子を得た。これ以降は、ＳｉＯＮ粉末を加えないこと以外実施例１と同様にして、実施例２のトロイダルコアを得た。

（実施例３）
平均粒径１０μｍのガスアトマイズＦｅ−Ｓｉ（４．５質量％）粉を用いること以外は、実施例２と同様にして、実施例３のトロイダルコアを得た。

（実施例４）
Ｆｅ−Ｓｉ合金粉とＢＮ粉の重量比を、１：１とすること以外は、実施例２と同様にして、実施例３のトロイダルコアを得た。

（実施例５）
Ｆｅ−Ｓｉ合金粉とＢＮ粉の重量比を、１００：１とすること以外は、実施例２と同様にして、実施例３のトロイダルコアを得た。

（実施例６）
平均粒径５μｍのガスアトマイズＦｅ−Ｎｉ（４７．０質量％）−Ｓｉ（１．０質量％）合金粉と平均粒径４μｍのＢＮ粉とを用意した。Ｆｅ−Ｎｉ−Ｓｉ合金粉とＢＮ粉とを、５：１の重量比で混合して粉体混合物を得た。

次に、粉体混合物をるつぼに入れ、窒素雰囲気中１１００℃６０分の熱処理を行い、Ｆｅ−Ｎｉ−Ｓｉ合金粉の表面に、Ｂ，Ｏ，Ｎ，Ｆｅ，Ｓｉを含む化合物の被覆層、及び、当該被覆層内に配置された、Ｏ，Ｎ，Ｓｉ，Ｆｅを含む化合物のナノ粉体を形成させて複合粒子を得た。

アルコールにより、複合粒子に残る未反応のＢＮ粉を除去した。

得られた複合粒子群にシリコーン樹脂を１重量％加えて混合し、乾燥した。乾燥物に、潤滑材（ステアリン酸亜鉛）を０．１重量％加えてさらに混合した。最終混合物の５ｇを、ステアリン酸亜鉛を予め塗布した金型内に充填し、成形圧１５７０ＭＰａでプレスした。その後、６００℃、３０分間窒素雰囲気中でアニールして、圧粉磁芯としてのトロイダルコアを得た。

（比較例３）
軟磁性鉄基粒子を実施例６のＦｅ−Ｎｉ−Ｓｉ合金粉とすること、Ｆｅ−Ｎｉ−Ｓｉ合金粉とＢＮ粉の重量比を、１：１とすること、およびＳｉＯＮ粉を用いないこと以外は、実施例１と同様にして、複合粒子を作製した。その後、アニール条件を６００℃、３０分とすること以外は実施例１と同様にして、比較例３のトロイダルコアを得た。

（比較例４）
実施例６のＦｅ−Ｎｉ−Ｓｉ合金粉にＦｅ−Ｎｉ−Ｓｉ粉の重量に対して２重量％のＳｉＯＮ粉とＦｅ−Ｎｉ−Ｓｉ粉の重量に対して１重量％のリン酸を含むアルコール溶液を供給し、その後アルコールを乾燥させて、Ｆｅ−Ｎｉ−Ｓｉ粉の表面に、ナノ粉体を含むリン酸鉄被覆層を形成した。これ以降は、実施例６と同様として比較例４のトロイダルコアを得た。

（実施例7）
粒径４μｍのカルボニル鉄粉（Ｆｅ９９．５質量％）と、粒径４μｍのＢＮ粉と、ＴＥＯＳ（ＳｉＯ（Ｃ_２Ｈ_５）４）と、を用意した。カルボニル粉とＢＮ粉およびＴＥＯＳを、５：１：０．０１の重量比で混合して粉体混合物を得た。

次に、粉体混合物をるつぼに入れ、窒素雰囲気中７５０℃３０分の熱処理を行い、カルボニル鉄粉の表面に、Ｂ，Ｏ，Ｎ，Ｆｅ，Ｓｉを含む化合物の被覆層、及び、当該被覆層内に配置された、Ｏ，Ｎ，Ｓｉ，Ｆｅを含む化合物のナノ粉体を形成させて複合粒子を得た。

得られた複合粒子群にシリコーン樹脂を１重量％加えて混合し、乾燥した。乾燥物に、潤滑材（ステアリン酸亜鉛）を０．１重量％加えてさらに混合した。最終混合物の５ｇを、ステアリン酸亜鉛を予め塗布した金型内に充填し、成形圧９８０ＭＰａでプレスした。その後、７５０℃、３０分間窒素雰囲気中でアニールして、圧粉磁芯としてのトロイダルコアを得た。

（比較例５）
軟磁性鉄基粒子を実施例７のカルボニル鉄粉とすること、カルボニル鉄粉とＢＮ粉の重量比を１：１とすること、およびＳｉＯＮ粉を用いないこと以外は、実施例１と同様にして、複合粒子を作製した。その後、成形圧を９８０ＭＰａ、アニール条件を７５０℃、３０分とすること以外は実施例１と同様にして、比較例５のトロイダルコアを得た。

（比較例６）
実施例７のカルボニル鉄粉にカルボニル鉄粉の重量に対して２重量％のＳｉＯＮ粉とカルボニル鉄粉の重量に対して１重量％のリン酸を含むアルコール溶液を供給し、その後アルコールを乾燥させて、カルボニル鉄粉の表面に、ナノ粉体を含むリン酸鉄被覆層を形成した。これ以降は、実施例７と同様として比較例６のトロイダルコアを得た。

条件及び結果を表１及び表２に示す。なお、被覆層及びナノ粉体の化合物の組成は、ＳＴＥＭ−ＥＤＳによる線分析および点分析により確認した。日本ＦＥＩ社製のＦＩＢ（Ｎｏｖａ２００ｉ）により圧粉磁芯から薄片試料を作製し、ＪＥＯＬ社製のＳＴＥＭ−ＥＤＳ（ＪＥＭ２１００ＦＣＳ）により観察した。被覆層層の厚さは１０個の粒子の各１０点を測定し、平均値を求めた。

ナノ粒子の粒径は圧粉磁芯断面のＴＥＭ画像をフリーウェアであるＱＭＰ（ｖｅｒ．２．０．１）により解析し、粒子の面積に等しい円の直径として測定し、３０個の平均を求めた。

実施例１〜７では、高い比透磁率と低い磁気損失とを両立できるトロイダルコアが得られた。一方、比較例１〜７では、比透磁率が十分に高くならなかった。

１０…軟磁性鉄基粒子、２０…被覆層、３０…ナノ粉体、４０…介在層、１００…圧粉磁芯。

Claims

複数の軟磁性鉄基粒子と、
各前記軟磁性鉄基粒子の表面にそれぞれ設けられた被覆層と、
前記被覆層の間に設けられた介在層と、
前記軟磁性鉄基粒子の間に配置されたナノ粉体と、を備え、
前記被覆層は、Ｆｅ，Ｓｉ，Ｏ，Ｂ，及びＮを含む化合物の層であり、
前記ナノ粉体は、Ｆｅ，Ｓｉ，Ｚｒ，Ｃｏ，Ａｌ，Ｍｇ，Ｍｎ，及びＮｉからなる群から選択される少なくとも一つの元素と、Ｏと、Ｎと、を含む化合物の粉体である、圧粉磁芯。
前記ナノ粉体は、Ｆｅ、Ｓｉ、Ｏ、及びＮを含む化合物の粉体である、請求項１記載の圧粉磁芯。
前記ナノ粉体の平均粒径が１０〜２００ｎｍである、請求項１又は２に記載の圧粉磁芯。
前記被覆層の平均厚みは１〜１００ｎｍである、請求項１〜３のいずれか１項に記載の圧粉磁芯。
前記軟磁性鉄基粒子の平均粒径が１〜１００μｍである、請求項１〜４のいずれか１項に記載の圧粉磁芯。
前記軟磁性鉄基粒子がＦｅ−Ｓｉ合金粒子であり、前記圧粉磁芯のみかけ密度が６．６ｇ／ｃｍ^３以上である、請求項１〜５のいずれか１項に記載の圧粉磁芯。