JP2021024591A

JP2021024591A - 衛生薄葉紙用包装フィルム及び包装体

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Publication number: JP2021024591A
Application number: JP2019141493A
Authority: JP
Inventors: 大資釘本; Hiroshi Kugimoto; 晃基神谷; Koki Kamiya; 幸田　真吾; Shingo Koda; 真吾幸田
Original assignee: Tosoh Corp
Current assignee: Tosoh Corp
Priority date: 2019-07-31
Filing date: 2019-07-31
Publication date: 2021-02-22
Anticipated expiration: 2039-07-31
Also published as: JP7363169B2

Abstract

【課題】ヒートシール性及び保香性に優れる生分解性ポリエステル樹脂組成物からなる衛生薄葉紙包装用フィルムを提供する。【解決手段】生分解性ポリエステル樹脂（Ａ）とエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）とを含む樹脂組成物からなる層を少なくとも一層含む衛生薄葉紙包装用フィルム。エチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）が酢酸ビニル含有量の異なる２種以上のエチレン−酢酸ビニル共重合体を含む組成物である衛生薄葉紙包装用フィルム。【選択図】なし

Description

本発明は、生分解性樹ポリエステル樹脂を含有するフィルムからなる包装に関するものであり、より詳細にはヒートシール性及び保香性に優れるため、トイレットロール包装体またはティッシュペーパー等の衛生薄葉紙を包装するのに好適に用いることのできるフィルム及び該フィルムにより包装した包装体に関するものである。

従来より、トイレットロールおよびティッシュペーパー（以下、「衛生薄葉紙」）などのロール状又は箱入り衛生薄葉紙を複数個纏めて包装する衛生薄葉紙用包装材として、ポリエチレンなどの石油由来のプラスチックを原料とした包装材が使用されていた。このような石油由来プラスチックは、加工性、物性、コストの点において優れている。一方で、そのようなプラスチックは石油を原料としていることから生産や焼却に際して大気中に二酸化炭素濃度を放出する。大気中の二酸化炭素が上昇するため地球温暖化問題と関係する。更には環境中に投棄された製品は自然に分解されないため海洋に蓄積され、海洋生物の生活環境が破壊される海洋プラスチック問題などが世界的に指摘されている。

このような社会情勢から、バイオマス由来樹脂や生分解性樹脂が注目を集めている。これらは、カーボンニュートラル性や環境中の微生物に分解される特性を有することから低環境負荷な材料として注目されており、石油由来プラスチックの代替材料として期待されている。ポリエチレンなどの石油由来プラスチックを使用している衛生薄葉紙用包装材においてもバイオマス由来樹脂や生分解性樹脂への代替化が望まれている。

例えば、特許文献１には生分解性ポリエステル樹脂であるポリ乳酸を用いた衛生薄葉紙包装材が提案されている。しかしながら、ポリ乳酸を一度エマルジョンにしたのち、乾燥することでフィルム化するなど、生産性に優れるものではなかった。また、伸度が不十分なため、フィルム状に成形した際に破れやすいものであった。

ところで、トイレットロールにおいては、構成部材であるトイレットペーパーや紙管に香料を付与して香り付けしたものが提案されている。この香り付きトイレットロールをポリエチレンフィルムで包装すると揮発した香り成分がフィルムを通過し外部に漏れだしてしまう問題があった。

この問題を解決するため特許文献２および３ではガスバリア性に優れるエチレン‐ビニルアルコール共重合体の層を有する包装材が提案されている。しかしながら、環境負荷低減に寄与するものではなかった。

特許第５４５１２９３号公報特許第６２１０８６６号公報特許第６４５６４４７号公報

本発明は、衛生薄葉紙包装に要求されるヒートシール性及び保香性に優れる生分解性ポリエステル樹脂とエチレン−酢酸ビニル共重合体との組成物で構成される衛生薄葉紙包装用フィルムを提供することを目的とする。

本発明者らは、前記課題を解決すべく鋭意検討した結果、生分解性ポリエステル樹脂を含有するフィルムが、優れたヒートシール性と保香性を兼ね備えることを見出し、本発明を完成するに至った。

すなわち、本発明は、生分解性ポリエステル樹脂（Ａ）とエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）とを含む樹脂組成物からなる層を少なくとも一層備えた衛生薄葉紙包装用フィルムである。また、上記フィルムを用いたトイレトロールまたは箱入りティッシュペーパー包装体に関するものである。

以下、本発明について詳細に説明する。

本発明における生分解性ポリエステル樹脂（Ａ）としては、ポリ乳酸（ポリ−Ｌ−乳酸、ポリ−Ｄ−乳酸、Ｌ−乳酸とＤ−乳酸の共重合体、ポリＬ−乳酸とポリＤ−乳酸のステレオコンプレックスを含む）、ポリカプロラクトン、ポリブチレンサクシネート、ポリ（ブチレンサクシネート／アジペート）、ポリエチレンサクシネート、ポリ（ブチレンサクシネート／テレフタレート）、ポリ（ブチレンアジペート／テレフタレート）、ポリ（ヒドロキシブチレート／ヒドロキシヘキサノエート）、ポリ３−ヒドロキシブチレート、ポリグリコール酸、ポリビニルアルコール、修飾澱粉、酢酸セルロースからなる群の少なくとも１種を例示することができる。

この中で、インフレーション成形性に優れることから、生分解性ポリエステル樹脂（Ａ）は、ポリ乳酸、ポリブチレンサクシネート、ポリ（ブチレンアジペート／テレフタレート）からなる群の少なくとも１種であることが好ましい。保香性に優れることからポリ乳酸であることが特に好ましい。

生分解性ポリエステル樹脂（Ａ）がポリ乳酸である場合、樹脂（Ａ）はＬ−乳酸および／またはＤ−乳酸を主たる構成成分とする。耐熱性の点から、乳酸成分の光学純度が高いポリ乳酸系樹脂を用いることが好ましい。ここで、乳酸成分の光学純度とは、ポリ乳酸樹脂の総乳酸成分の内、Ｌ体が８０％以上含まれるかまたはＤ体が８０％以上含まれることが好ましく、Ｌ体が９０％以上含まれるかまたはＤ体が９０％以上含まれることがさらに好ましく、Ｌ体が９５％以上含まれるかまたはＤ体が９５％以上含まれることが特に好ましく、Ｌ体が９８％以上含まれるかまたはＤ体が９８％以上含まれることが最も好ましい。

生分解性樹脂（Ａ）の分子量や分子量分布は、成形体として使用でき得る剛性を有するという点で、重量平均分子量として好ましくは１万以上、より好ましくは５万以上、さらに好ましくは１０万以上である。ここでの重量平均分子量とは、溶媒としてテトラヒドロフランを用いたゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定したポリスチレン換算の重量平均分子量である。

生分解性ポリエステル樹脂（Ａ）のメルトマスフローレートとしては特に限定されないが、インフレーション成形加工性に優れることから、０．０１ｇ／１０分以上１０ｇ／１０分以下であることが好ましく、０．０５ｇ／１０分以上１０ｇ／１０分以下であることがより好ましい。さらに生分解性ポリエステル樹脂（Ａ）がポリ乳酸、ポリブチレンサクシネート、ポリ（ブチレンアジペート／テレフタレート）のいずれかの場合、メルトマスフローレートは０．０１ｇ／１０分以上１０ｇ／１０分以下が好ましく、０．０５ｇ／１０分以上５ｇ／１０分以下がより好ましい。

本発明における包装材は、生分解ポリエステル樹脂（Ａ）にはエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）を混合した樹脂組成物を備える。

本発明において、エチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）は公知の製造方法により得ることができる。具体的には、高圧法ラジカル重合、溶液重合や乳化重合等の製造方法が挙げられる。このような樹脂は市販品の中から便宜選択することができ、エチレン−酢酸ビニル共重合体として、東ソー株式会社からウルトラセンの商品名で、ランクセス株式会社からレバプレンの商品名で各々市販されている。

エチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）のＪＩＳＫ６９２４−１で測定した酢酸ビニル含有量は、６重量％以上９０重量％以下であることが好ましく、より好ましくは１５重量％以上８５重量％以下である。酢酸ビニル含有量が６重量％以上であれば生分解性ポリエステル樹脂（Ａ）との相溶性に優れ、インフレーション成形時にバブルの膜割れが発生しにくい。酢酸ビニル含有量が９０重量％以下であれば包装フィルムが耐衝撃性に優れることから好ましい。

本発明における樹脂組成物は、少なくともＪＩＳＫ６９２４−１で測定した酢酸ビニル含有量が６重量％以上７０重量％以下であるエチレン酢酸ビニル共重合体を含むことが好ましい。これにより本発明の樹脂組成物を用いてインフレーション成形を行った際にバブルがより安定する。

また、エチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）は単独で使用しても、酢酸ビニル含有量が異なる２種類以上の共重合体を含む組成物であってもよい。インフレーション成形性と透明性、耐衝撃性、破断伸度に優れたものとなることから、酢酸ビニル含有量が異なる２種類以上の共重合体を含む組成物であることが好ましい。

エチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）が、前記の２種以上の共重合体組成物である場合、各共重合体の酢酸ビニル含量の差を取った際に、少なくとも１組の共重合体の酢酸ビニル含量の差が４０重量％以下であることが好ましい。これにより、組成物（Ｂ）を構成するエチレン−酢酸ビニル共重合体間の相溶性がより向上し、得られる組成物の耐衝撃性及び柔軟性が向上する。少なくとも１組の共重合体の酢酸ビニル含量の差は、好ましくは３５重量％以下、さらに好ましくは３０重量％以下であり、最も好ましくは２８重量％以下である。

また、少なくとも１組の共重合体の酢酸ビニル含量の差は５重量％以上であることが好ましい。これにより、生分解性ポリエステル樹脂（Ａ）と組成物（Ｂ）を構成するエチレン−酢酸ビニル共重合体間の相容性がより向上し、得られる組成物の耐衝撃性及び柔軟性が向上する。

ここで、エチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）が組成物である場合、各共重合体の酢酸ビニル含量の差とは、例えば、酢酸ビニル含量２５重量％、５０重量％、８０重量％の３種のエチレン−酢酸ビニル共重合体（以下、酢酸ビニル含量をそれぞれ、「ＶＡｃ２５」、「ＶＡｃ５０」、「ＶＡｃ８０」と表記する）を含む組成物においては、次にように算出できる。

ＶＡｃ５０ − ＶＡｃ２５＝２５重量％
ＶＡｃ８０ − ＶＡｃ５０＝３０重量％
ＶＡｃ８０ − ＶＡｃ２５＝５５重量％
エチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）が、前記の２種以上の共重合体組成物である場合、各共重合体の酢酸ビニル含量の差を取った際に、各酢酸ビニル含量の差が全ての組合せにおいて７０重量％以下であることが好ましい。これにより得られる組成物からなるフィルムの透明性がより向上する。全ての酢酸ビニル含量の差は、好ましくは６０重量％以下である。

また、各酢酸ビニル含量の差が全て５重量％以上であることが好ましい。これにより、生分解性ポリエステル樹脂（Ａ）と組成物（Ｂ）を構成するエチレン−酢酸ビニル共重合体間の相容性がより向上し、得られる組成物の耐衝撃性及び柔軟性が向上する。

エチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）は、酢酸ビニル含量が異なる３種以上のエチレン−酢酸ビニル共重合体を含むことが好ましい。これにより、本発明の組成物からなるフィルムが、破断伸度および透明性と成形時にバブル安定性を両立させることができる。

エチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）が、酢酸ビニル含量が異なる２種以上のエチレン−酢酸ビニル共重合体を含む組成物である場合、それらのエチレン−酢酸ビニル共重合体は架橋されていてもよい。

架橋変性方法としては、エチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）に架橋剤を添加する手法が挙げられ、架橋剤としては各成分を架橋できるものあればよく、特に限定されるものではないが、反応性などを考慮して有機過酸化物を使用することが好ましい。

架橋剤の有機過酸化物としては、有機過酸化物であれば特に限定されず、例えば、ジクミルペルオキシド、ジｔ−ブチルペルオキシド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルペルオキシ）ヘキサン、１、１ージ（ｔーブチルペルオキシ）シクロヘキサン、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルペルオキシ）ヘキシン−３、１，３−ビス（ｔ−ブチルペルオキシイソプロピル）ベンゼン、１，１−ビス（ｔ−ブチルペルオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、１，３−ジ−（ｔ−ブチルペルオキシ）−ジイソプロピルベンゼン、ｎ−ブチル−４，４−ビス（ｔ−ブチルペルオキシ）バレレート、ベンゾイルペルオキシド、ｐ−クロロベンゾイルペルオキシド、２，４−ジクロロベンゾイルペルオキシド、ｔ−ブチルペルオキシベンゾエート、ｔ−ブチルペルオキシイソプロピルカーボネート、ジアセチルペルオキシド、ラウロイルペルオキシド、ｔ−ブチルクミルペルオキシドなどが挙げることができる。これらは単独で或いは２種類以上を混合して使用することができる。

なかでも、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルペルオキシ）ヘキサン、１、１ージ（ｔーブチルペルオキシ）シクロヘキサンが反応性の観点から好ましく用いられる。また、前記架橋剤と共に、必要に応じて、トリアリルイソシアヌレート、ジビニルベンゼンなどの架橋助剤を用いてもよい。

また、本発明において、エチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）は、生分解性ポリエステル樹脂（Ａ）との相容性を高めるために、加水分解処理して酢酸ビニルをビニルアルコールに変換してもよい。

加水分解の処理方法は特に限定されないが、エチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）のペレットをアルカリ中で直接加水分解処理するのが好ましい。本発明のエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）のケン化度は１０重量％以上が好ましい。１０重量％以上であれば生分解性ポリエステル樹脂（Ａ）に対する相溶性が向上する。

本発明の樹脂組成物における生分解性ポリエステル樹脂（Ａ）とエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）との混合比率は、生分解性ポリエステル樹脂（Ａ）を１重量％以上９９重量％以下、エチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）を１重量％以上９９重量％以下であることが好ましい。生分解性ポリエステル樹脂（Ａ）を９９重量％以下含むことで得られる樹脂組成物のインフレーション成形性および耐衝撃性がより優れたものとなる。一方、生分解性ポリエステル樹脂（Ａ）を１重量％以上含むことで得られる樹脂組成物の生分解性および保香性がより優れたものとなる。本発明の組成物は、さらに好ましくは生分解性ポリエステル樹脂（Ａ）を３０重量％以上９５重量％以下、エチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）を５重量％以上７０重量％以下含み、またさらに好ましくは生分解性ポリエステル樹脂（Ａ）を５０重量％以上９０重量％以下、エチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）を１０重量％以上５０重量％含む。

ここで、生分解性樹脂（Ａ）とエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）の合計は１００重量％である。ただし、本発明の樹脂組成物において、（Ａ）と（Ｂ）以外の成分を含んでもよく、その場合、（Ａ）と（Ｂ）の合計量を１００重量部とし、その１００重量部に対し、（Ａ）、（Ｂ）以外の成分を所定量含むと表記することができる。

本発明の樹脂組成物は、生分解性ポリエステル樹脂（Ａ）とエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）の他に更に無機フィラー（Ｃ）を含んでもよい。無機フィラーを含むことでフィルムを不透明化し内容物の隠蔽性を向上させることや、燃焼熱量を低減させることができる。このような無機フィラー（Ｃ）としては特に限定されず、例えば、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、硫酸バリウム、酸化チタン、タルク、クレーなどが挙げることができる。これらは単独で或いは２種類以上を混合して使用することができる。

無機フィラー（Ｃ）の配合割合としては、生分解性ポリエステル樹脂（Ａ）及びエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）の組成物の合計を１００重量部とした場合、その１００重量部に対し、１重量部以上５０重量部以下であることが好ましく、５重量部以上３０重量部以下がより好ましい。無機フィラー（Ｃ）の配合割合が１重量部以上であれば隠蔽性に優れたものとなるため好ましく、５０重量部以下であればインフレーション成形性や破断伸度に優れたものとなることから好ましい。

本発明の生分解性ポリエステル樹脂を含有する層に用いる樹脂組成物は、特にインフレ―ション成形性に優れるものとなることからＪＩＳＫ６９２４−１により測定したメルトマスフローレイトが０．０１〜２０ｇ／１０分であることが好ましく、より好ましくは０．０５〜５ｇ／１０分である。

本発明の生分解性ポリエステル樹脂を含有する層に用いる樹脂組成物を混練する方法としては、生分解性ポリエステル樹脂（Ａ）とエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）（及び無機フィラー（Ｃ））をヘンシェルミキサー又はタンブラー等の混合機により予備ブレンドしておき同時に混練装置で混練する方法が挙げられる。また、エチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）が２種以上から構成される場合は、生分解性ポリエステル樹脂（Ａ）（及び無機フィラー（Ｃ））と各種エチレン−酢酸ビニル共重合体を予備ブレンドしておき同時に混練装置で混練する方法と、エチレン−酢酸ビニル共重合体混合物を事前に混練し、その後生分解性ポリエステル樹脂（Ａ）（及び無機フィラー（Ｃ））と混練したエチレン−酢酸ビニル共重合体混合物をブレンドし更に混練する方法が挙げられる。後者の方がエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）がより均一に混ざり所望の物性が安定して得られることから好ましい。

混練装置としては、各成分を均一に分散できれば特に制限はなく、通常用いられる樹脂の混練装置により製造することができる。例えば、単軸押出機、多軸押出機、バンバリーミキサー、加圧ニーダ−、回転ロール、インターナルミキサーなどの混練装置が挙げられる。混練温度は生分解性ポリエステル樹脂（Ａ）の融点〜３００℃程度が好ましい。

また、本発明のフィルムにおける樹脂組成物層は、本発明の効果を損なわない範囲で、帯電防止剤、光安定剤、紫外線吸収剤、造核剤、滑剤、酸化防止剤、ブロッキング防止剤、流動性改良剤、離型剤、難燃剤、着色剤、無機系中和剤、塩酸吸収剤、充填剤導電剤、鎖長延長剤、加水分解防止剤等が用いられても良い。

本発明に用いる樹脂組成物は、各種フィルム成形手法により成形することでフィルムとして使用される。好ましくは、インフレーション成形用を好適に使用することができる。

本発明のフィルムは、少なくとも生分解性ポリエステル樹脂（Ａ）とエチレン−酢酸ビニル重合体（Ｂ）の樹脂組成物からなる層より構成される。

本発明のフィルムを成形する方法として特に制限はなく、インフレーション成形法、共押出インフレーション成形法、Ｔダイ成形法、共押出Ｔダイ成形法、カレンダー成形法、圧縮成形法などを例示できる。これらの中で、生産性に優れることからインフレーション成形法、共押出インフレーション成形法、Ｔダイ成形法、共押出Ｔダイ成形法が好ましく、インフレーション成形法、共押出インフレーション成形法がより好ましい。

本発明フィルムを得るためにインフレーション成形する方法としては特に制限はなく、従来公知の方法を用いることができる。成形条件としては温度１５０〜２５０℃、ブローアップ比１．２〜６．０、成形速度５〜１２０ｍ／分の範囲が好ましい。成形温度が１５０℃以上では流動性が良好であり、２５０℃以下であれば成形時のゲル発生が少なく良好である。また、ブローアップ比が１．２以上であればフィルムの耐衝撃性が良好となり、ブローアップ比が６．０以下であればインフレーション成形時の溶融樹脂を空気で膨張させた部分（以下、バブルと記す）の揺れが少なく安定し、フィルムのシワが少なく良好である。成形速度が５〜１２０ｍ／分の範囲であれば、成形時のバブルの蛇行が少なく良好である。

また、本発明が備える前記樹脂組成物層の厚みは５μｍ以上５０μｍ以下であることが好ましく、さらに好ましくは８μｍ以上３５μｍ以下である。厚みが５μｍ以上であることにより、保持香性に優れるため良好である。また、フィルム厚みが５０μｍ以下であることによりフィルムが硬すぎないために巻き取る際の巻きズレが発生しにくくなり、巻き上がったフィルムの外観が良好である。

また、無機フィラー（Ｃ）を含まない場合の本発明のフィルムの透明性は、フィルム厚みが３０μｍの時のヘーズ値が１％以上４０％以下であることが好ましく、より好ましくは１％以上３０％以下、さらに好ましくは１％以上２０％以下、最も好ましくは１％以上１０％以下である。フィルムのヘーズ値が４０％以下であれば、内容物の視認性に優れることから好ましい。

本発明のフィルムは、前記生分解性ポリエステル樹脂（Ａ）とエチレンー酢酸ビニル共重合体（Ｂ）樹脂組成物からなる層を少なくとも備える。本発明のフィルムは単層フィルムであっても、前記樹脂組成物層以外の層を備えた積層フィルムであってもよい。

本発明のフィルムは、トイレットロールや箱入りティッシュペーパーなどの衛生薄葉紙の包装用フィルムとして好的に用いられる。衛生薄葉紙としては、これ以外にも芳香性を付与した用紙であってもよく、前記例に限定されない。

本発明の別の態様として、本発明の衛生薄葉紙包装用フィルムでトイレットロールが包装されているトイレットロール包装体を挙げることができる。ここで、トイレットロールが香り付きトイレットロールであってもよい。

本発明の別の態様として、本発明の衛生薄葉紙包装用フィルムで箱入りティッシュペーパーが包装されている箱入りティッシュペーパー包装体を挙げることができる。

本発明のフィルムはヒートシール性及び保香性に優れたものとなることから、トイレットロールや箱入りティッシュペーパーなどの衛生薄葉紙の包装用フィルムとして有用である。

以下、実施例および比較例により本発明を説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
（１）メルトマスフローレート（ＭＦＲ）
ポリ乳酸（Ａ）およびエチレン−酢酸ビニル共重合体のＭＦＲは、メルトインデクサー（宝工業製）にて１９０℃、２．１６ｋｇ荷重の条件にて測定した。
（２）酢酸ビニル含有率
酢酸ビニル含有率は、ＪＩＳＫ６９２４−１に準拠して測定した。
（３）ヘーズ
成形したフィルムをヘーズメーター（日本電色工業製、ＮＤＨ７０００型）にて測定した。
（４）引張試験
成形したフィルムをＪＩＳＺ１７０２のダンベル状試験片に打ち抜き、テンシロン引張試験機（オリエンテック製、ＲＴＥ−１２１０）にて、チャック間距離４０ｍｍ、引張速度５００ｍｍ／分の条件で測定した。試料が破断した点における強度と伸度（破断伸度［％］＝破断に要した引張長さ［ｍｍ］／チャック間距離４０ｍｍ）を計測とした。厚みは各実施例に記載したものである。また、計測はＭＤ、ＴＤの両方に関して行った。
（５）衝撃強度
成形したフィルムをパンクチャー衝撃試験機（東洋精機製、ＦＴ−Ｍ型）にて、試験容量３Ｊの条件にて測定した。
（６）ヒートシール
成形したフィルムを２枚重ね、ヒートシールテスター（テスター産業社製、ＴＰ−７０１型）にて１６０℃、０．２ＭＰａ、１秒の条件でシールした後、幅１５ｍｍに裁断してテンシロン引張試験機（オリエンテック製、ＲＴＥ−１２１０）にて接着強度を測定し、シール性を評価した。シール強度が５Ｎ以上のものを「○」、５Ｎより低いものを「×」とした。
（７）保香性
３０ｃｍ×３０ｃｍに裁断したフィルム上に、紙管に香料が塗布されたトイレットロール１つを置き、フィルムを２つ折りにしてロールを包み込み、重なったフィルム端部をヒートシールテスター（テスター産業社製、ＴＰ−７０１型）にて１６０℃、０．２ＭＰａ、１秒の条件でシールすることでトイレットロールを密封包装した。香りがフィルムの外に漏れだしていないか密封後1日目、２日目、１０日間の時点で評価した。評価は密封包装のフィルムに鼻を近づけ匂いの有無を確認する官能的試験で行った。香り漏れがなかったものを「○」、香りが漏れ出たものを「×」とした。また、香り漏れの有無にかかわらず、評価後のフィルムを破って中のトイレットロールの香りを確認したが、いずれもトイレットロールに香りが残っていることを確認した。

実施例１
生分解性ポリエステル樹脂（Ａ）としてＬ体比率９８．５％、Ｄ体比率１．５％、メルトマスフローレイト４ｇ／１０分であるポリ乳酸（Ａ−１）（ＮａｔｕｒｅＷｏｒｋｓ（株）社製、商品名Ｉｎｇｅｏ４０３２Ｄ）８０重量％、エチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）として酢酸ビニル含量２５重量％、メルトマスフローレイト３ｇ／１０分であるエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ−２５）（東ソー（株）製商品名ウルトラセン６４０）２０重量％をタンブラー混合機で予備ブレンドしておき、二軸押出機を用い１８０℃で溶融混練し生分解性ポリエステル樹脂組成物ペレットを得た。
上記生分解性ポリエステル樹脂組成物ペレットをインフレーション成形機（プラコー（株）製、スクリュー径５０ｍｍφ）へ供給し、温度２００℃、ブローアップ比２．５、引取速度１０ｍ／分、フィルム厚み３０μｍの条件にて製膜することでフィルムを得た。得られたフィルムについて前記評価方法で測定した。評価の結果を表１に示す。

実施例２
製膜条件を引取り速度３０ｍ／分、フィルム厚み１０μｍとした以外は実施例１と同様の手法によりフィルムを得た。得られたフィルムについて前記評価方法で測定した。評価の結果を表１に示す。

実施例３
エチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）として酢酸ビニル含量８０重量％、メルトマスフローレイト５ｇ／１０分であるエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ−８０）（ランクセス（株）製商品名レバプレン８００）２０重量％を用いた以外は、実施例２と同様の手法により厚み１０μｍのフィルムを得た。得られたフィルムについて前記評価方法で測定した。評価の結果を表１に示す。

実施例４
エチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）として酢酸ビニル含量２８重量％、メルトマスフローレイト５ｇ／１０分であるエチレン−酢酸ビニル共重合体のケン化度３０％の樹脂（Ｂ−２８−ＯＨ）（東ソー（株）製商品名メルセンＨ−３０５１）２０重量％を用いた以外は、実施例２と同様の手法により厚み１０μｍのフィルムを得た。得られたフィルムについて前記評価方法で測定した。評価の結果を表１に示す。

実施例５
エチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）２０重量％を下記の組成とした以外は実施例２と同様の手法により厚み１０μｍのフィルムを得た。なお、２種類のエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）は生分解性ポリエステル樹脂（Ａ）とともに一緒にタンブラー混合機に投入して予備ブレンドを行った。以下の実施例も同様である。
・酢酸ビニル含量２５重量％、メルトマスフローレイト３ｇ／１０分であるエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ−２５）（東ソー（株）製商品名ウルトラセン６４０）１０重量％
・酢酸ビニル含量５０重量％、メルトマスフローレイト３ｇ／１０分であるエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ−５０）（ランクセス（株）製商品名レバプレン５００）１０重量％
得られたフィルムについて前記評価方法で測定した。評価の結果を表１に示す。

実施例６
エチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）２０重量％を下記の組成とした以外は実施例１と同様の手法により厚み３０μｍのフィルムを得た。
・酢酸ビニル含量２５重量％、メルトマスフローレイト３ｇ／１０分であるエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ−２５）（東ソー（株）製商品名ウルトラセン６４０）１０重量％
・酢酸ビニル含量５０重量％、メルトマスフローレイト３ｇ／１０分であるエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ−５０）（ランクセス（株）製商品名レバプレン５００）５重量％
・酢酸ビニル含量８０重量％、メルトマスフローレイト５ｇ／１０分であるエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ−８０）（ランクセス（株）製商品名レバプレン８００）５重量％
得られたフィルムについて前記評価方法で測定した。評価の結果を表１に示す。

実施例７
エチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）２０重量％を下記の組成とした以外は実施例２と同様の手法により厚み１０μｍのフィルムを得た。
・酢酸ビニル含量２５重量％、メルトマスフローレイト３ｇ／１０分であるエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ−２５）（東ソー（株）製商品名ウルトラセン６４０）１０重量％
・酢酸ビニル含量５０重量％、メルトマスフローレイト３ｇ／１０分であるエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ−５０）（ランクセス（株）製商品名レバプレン５００）５重量％
・酢酸ビニル含量８０重量％、メルトマスフローレイト５ｇ／１０分であるエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ−８０）（ランクセス（株）製商品名レバプレン８００）５重量％
得られたフィルムについて前記評価方法で測定した。評価の結果を表１に示す。

実施例８
エチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）２０重量％を下記の組成とした以外は実施例２と同様の手法により厚み１０μｍのフィルムを得た。
・酢酸ビニル含量２５重量％、メルトマスフローレイト３ｇ／１０分であるエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ−２５）（東ソー（株）製商品名ウルトラセン６４０）１０重量％
・酢酸ビニル含量４０重量％、メルトマスフローレイト３ｇ／１０分であるエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ−４０）（ランクセス（株）製商品名レバプレン４００）２重量％
・酢酸ビニル含量５０重量％、メルトマスフローレイト３ｇ／１０分であるエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ−５０）（ランクセス（株）製商品名レバプレン５００）２重量％
・酢酸ビニル含量７０重量％、メルトマスフローレイト５ｇ／１０分であるエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ−７０）（ランクセス（株）製商品名レバプレン７００）２重量％
・酢酸ビニル含量８０重量％、メルトマスフローレイト５ｇ／１０分であるエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ−８０）（ランクセス（株）製商品名レバプレン８００）４重量％
得られたフィルムについて前記評価方法で測定した。評価の結果を表１に示す。

実施例９
エチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）として架橋されたエチレン−酢酸ビニル共重合組成物（Ｂ−架橋）２０重量％を用いた以外は実施例２と同様の手法により厚み１０μｍのフィルムを得た。但し、架橋されたエチレン−酢酸ビニル共重合組成物（Ｂ−架橋）は以下の方法により得た。

下記組成のエチレン−酢酸ビニル共重合体および架橋剤として有機過酸化物（日油（株）製商品名パーヘキサ２５Ｂ）をエチレン−酢酸ビニル共重合体組成物に対して０．０２重量％ブレンドし、二軸押出機を用い１８０℃で溶融混練し架橋されたエチレン−酢酸ビニル共重合組成物（Ｂ−架橋）ペレットを得た。
・酢酸ビニル含量２５重量％、メルトマスフローレイト３ｇ／１０分であるエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ−２５）（東ソー（株）製商品名ウルトラセン６４０）１０重量％
・酢酸ビニル含量４０重量％、メルトマスフローレイト３ｇ／１０分であるエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ−４０）（ランクセス（株）製商品名レバプレン４００）２重量％
・酢酸ビニル含量５０重量％、メルトマスフローレイト３ｇ／１０分であるエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ−５０）（ランクセス（株）製商品名レバプレン５００）２重量％
・酢酸ビニル含量７０重量％、メルトマスフローレイト５ｇ／１０分であるエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ−７０）（ランクセス（株）製商品名レバプレン７００）２重量％
・酢酸ビニル含量８０重量％、メルトマスフローレイト５ｇ／１０分であるエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ−８０）（ランクセス（株）製商品名レバプレン８００）４重量％
得られたフィルムについて前記評価方法で測定した。評価の結果を表１に示す。

実施例１０
エチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）としてケン化処理されたエチレン−酢酸ビニル共重合組成物（Ｂ−ケン化）２０重量％を用いた以外は実施例２と同様の手法により厚み１０μｍのフィルムを得た。但し、ケン化処理されたエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ−ケン化）は以下の方法により得た。

実施例１０に記載の架橋されたエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ−架橋）のペレットを１重量％の水酸化ナトリウムメタノール溶液中、６０℃で加水分解処理を行い、ケン化処理されたエチレン−酢酸ビニル共重合組成物（Ｂ−ケン化）を得た。

得られたフィルムについて前記評価方法で測定した。評価の結果を表１に示す。

実施例１１
生分解性ポリエステル樹脂（Ａ）としてＬ体比率９８．５％、Ｄ体比率１．５％、メルトマスフローレイト４ｇ／１０分であるポリ乳酸（Ａ−１）（ＮａｔｕｒｅＷｏｒｋｓ（株）社製商品名Ｉｎｇｅｏ４０３２Ｄ）６０重量％を用い、エチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）として酢酸ビニル含量２５重量％、メルトマスフローレイト３ｇ／１０分であるエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ−２５）（東ソー（株）製商品名ウルトラセン６４０）４０重量％をタンブラー混合機で予備ブレンドしておき、二軸押出機を用い１８０℃で溶融混練し生分解性ポリエステル樹脂組成物ペレットを得た。

上記生分解性ポリエステル樹脂組成物ペレットをインフレーション成形機（プラコー（株）製、スクリュー径５０ｍｍφ）へ供給し、温度２００℃、ブローアップ比２．５、引取速度１５ｍ／分、フィルム厚み２０μｍの条件にて製膜することでフィルムを得た。
得られたフィルムについて前記評価方法で測定した。評価の結果を表１に示す。

実施例１２
生分解性ポリエステル樹脂（Ａ）としてＬ体比率９８．５％、Ｄ体比率１．５％、メルトマスフローレイト４ｇ／１０分であるポリ乳酸（Ａ−１）（ＮａｔｕｒｅＷｏｒｋｓ（株）社製商品名Ｉｎｇｅｏ４０３２Ｄ）６０重量％を用い、エチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）４０重量％を下記の組成とした以外は実施例１１と同様の手法により厚み２０μｍのフィルムを得た。
・酢酸ビニル含量２５重量％、メルトマスフローレイト３ｇ／１０分であるエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ−２５）（東ソー（株）製商品名ウルトラセン６４０）２０重量％
・酢酸ビニル含量４０重量％、メルトマスフローレイト３ｇ／１０分であるエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ−４０）（ランクセス（株）製商品名レバプレン４００）４重量％
・酢酸ビニル含量５０重量％、メルトマスフローレイト３ｇ／１０分であるエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ−５０）（ランクセス（株）製商品名レバプレン５００）４重量％
・酢酸ビニル含量７０重量％、メルトマスフローレイト５ｇ／１０分であるエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ−７０）（ランクセス（株）製商品名レバプレン７００）４重量％
・酢酸ビニル含量８０重量％、メルトマスフローレイト５ｇ／１０分であるエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ−８０）（ランクセス（株）製商品名レバプレン８００）８重量％
得られたフィルムについて前記評価方法で測定した。評価の結果を表１に示す。

実施例１３
生分解性ポリエステル樹脂（Ａ）としてＬ体比率９８．５％、Ｄ体比率１．５％、メルトマスフローレイト４ｇ／１０分であるポリ乳酸（Ａ−１）（ＮａｔｕｒｅＷｏｒｋｓ（株）社製商品名Ｉｎｇｅｏ４０３２Ｄ）４０重量％を用い、エチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）として酢酸ビニル含量２５重量％、メルトマスフローレイト３ｇ／１０分であるエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ−２５）（東ソー（株）製商品名ウルトラセン６４０）６０重量％とした以外は実施例１１と同様の手法により厚み２０μｍのフィルムを得た。得られたフィルムについて前記評価方法で測定した。評価の結果を表１に示す。

比較例１
低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）（東ソー（株）社製商品名ペトロセン１８６）１００重量％を用いた以外は実施例１と同様の手法により厚み２０μｍのフィルムを得た。得られたフィルムについて前記評価方法で測定した。評価の結果を表１に示す。

比較例２
市販のポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム厚み：２５μｍについて前記評価方法で測定した。評価の結果を表１に示す。

本発明の生分解性ポリエステル樹脂を含有する樹脂組成物層からなるフィルムはヒートシール性と保香性を兼ね備え各種物性に優れたものとなることから、トイレットロールや箱入りティッシュペーパーなどの衛生薄葉紙の包装用フィルムとして好適に用いられる。

Claims

生分解性ポリエステル樹脂（Ａ）とエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）とを含む樹脂組成物からなる層を少なくとも一層含む衛生薄葉紙包装用フィルム。
前記エチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）が酢酸ビニル含有量の異なる２種以上のエチレン−酢酸ビニル共重合体を含む組成物である請求項１に記載の衛生薄葉紙包装用フィルム。
前記エチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）が酢酸ビニル含有量の異なる３種以上のエチレン−酢酸ビニル共重合体を含む組成物である請求項１または２いずれか一項に記載の衛生薄葉紙包装用フィルム。
前記エチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）が、各共重合体の酢酸ビニル含量の差を取った際に、少なくとも１組の共重合体の酢酸ビニル含量の差が４０重量％以下となるエチレンー酢酸ビニル共重合体組成物である請求項２または３に記載の衛生薄葉紙包装用フィルム。
前記エチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）が、架橋処理された２種以上のエチレン−酢酸ビニル共重合体を含む組成物である請求項２乃至４いずれか一項に記載の衛生薄葉紙包装用フィルム。
前記エチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）の加水分解物を含む請求項１乃至５いずれか一項に記載の衛生薄葉紙包装用フィルム。
前記生分解性ポリエステル樹脂（Ａ）が、ポリ乳酸、ポリブチレンサクシネート、ポリ（ブチレンアジペート／テレフタレート）からなる群の少なくとも１種である請求項１乃至６いずれか一項に記載の衛生薄葉紙包装用フィルム。
前記生分解性ポリエステル樹脂（Ａ）およびエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）を含有する樹脂組成物層の厚みが５μｍ以上５０μｍ以下である請求項１乃至７いずれか一項に記載の衛生薄葉紙包装用フィルム。
前記樹脂組成物層が、生分解性ポリエステル樹脂（Ａ）を３０重量％以上９５重量％以下、エチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｂ）を５重量％以上７０重量％以下含む請求項１乃至８いずれか一項に記載の衛生薄葉紙包装用フィルム。
請求項１乃至９いずれか一項に記載の衛生薄葉紙包装用フィルムでトイレットロールが包装されているトイレットロール包装体。
トイレットロールが香り付きトイレットロールである請求項１０に記載のトイレットロール包装体。
請求項１乃至９のいずれか一項に記載の衛生薄葉紙包装用フィルムで箱入りティッシュペーパーが包装されている箱入りティッシュペーパー包装体。