JP2020518714A - ポリオレフィン廃棄物材料からの炭化水素燃料の調製方法 - Google Patents

ポリオレフィン廃棄物材料からの炭化水素燃料の調製方法 Download PDF

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Abstract

ポリオレフィン廃棄物材料から炭化水素燃料を生成する方法であって、ポリオレフィン廃棄物材料には、可動充填物を有する垂直円筒容器型流通反応装置内で連続解重合が施され、上記反応装置は、反応槽の下半分を加熱するための加熱システムを備え、上記反応槽で、解重合生成物は、上記反応槽の上半分にある排出口を介して気体状態で回収され、かつ、上記得られた解重合生成物には、炭化水素燃料の混合物を得るために、合成ガス雰囲気中、大気圧下で、接触水素化および異性化が施され、上記方法は、ポリオレフィン廃棄物材料が、上記反応装置の上記充填物を構成する加熱された要素と、上記充填物要素の表面が可塑化材料の薄層でコーティングされるまで、混合され、上記解重合プロセスにおいて、上記得られた混合物は、上記槽の頂部から上記反応槽内への流れとして供給され、他方、合成ガスは、底部から向流で供給され、上記ガスは、CO:H2が0.25〜1.5:0.5〜3であるモル比を有する一酸化炭素(CO)および水素(H2)を含むことを特徴とする方法。

Description

本発明は、ポリオレフィン廃棄物材料から原料リサイクルの手段により不飽和化合物の含有量を低減した炭化水素燃料を生成するための方法に関する。
廃棄物プラスチックは、主として熱可塑性材料を含むが、公共廃棄物の10%超は、ポリエチレン(PE)、ポリプロピレン(PP)、およびポリスチレン(PS)を含むポリオレフィンである。このことは、ポリマー廃棄物の主要な発生源である包装の生産において、ポリオレフィンが大規模に利用されていることの結果である。
ポリオレフィン廃棄物材料の公知の処理方法には、特に、原料リサイクル、材料リサイクル、およびエネルギーリサイクルが含まれる。
エネルギーリサイクルは、廃棄物プラスチックの燃焼と、この燃焼プロセス中で生成したエネルギーの回収に基づくものである。しかるに、ポリオレフィンは、高い発熱量を有するとはいえ、プラスチックの燃焼は、塩素化合物、硫黄化合物、または窒素化合物などの環境有害物質を放出する。
次に、プラスチックの再造粒および再処理からなる材料リサイクルを用いることは、複合材料または含金属材料などの一部の廃棄物材料の場合には、廃棄物精製の高コストまたは可能性欠如のために、不可能である。
上述の理由により、様々なプロセスにおいて、例えば、燃料成分としてまたは多様な工業プロセスにおける基質として利用することのできる、分子量のより小さい炭化水素を生成するポリマー鎖の解重合からなる原料リサイクルが、ポリオレフィンを含む廃棄物熱可塑性プラスチックの処分において大変重要な役割を果たす。
とはいえ、廃棄物プラスチックの解重合法には、実施上の困難が伴う。例えば、プラスチックの物理化学的特性は、解重合プロセスを妨害する数多くの技術的問題の原因となっている。固体形態のプラスチックを利用可能とするには、プロセスの初期段階でプラスチックを液化することが必要である。しかるに、大抵のプラスチックの低い熱伝導率、大きい熱容量、および解重合反応の高い活性化エネルギーが、廃棄物の容積全体を均一に加熱することを困難にしている。上述の理由のために、加熱中にプラスチックの塊は局所的に過熱され、この局所過熱が、解重合反応の副生成物であるコークスの大量の生成をもたらす。さらに、液化プラスチックは、比較的高い温度においても、粘性が高く、混合プロセスを妨害し、このことがさらに、解重合中のプラスチックの均一な温度の発生を不可能にする。大抵の熱可塑性プラスチックの場合、温度が450℃を超えると、反応槽の加熱表面のコーキングにつながり、この表面コーキングも材料への熱流入を妨害することになり、熱源温度の上昇が必要となってくる。反応空間のデコーキングには、プロセスを停止して、その後に再開する必要があるが、このことは、全体の効率にマイナスに影響し、プロセスコストを増大させる。
したがって、廃棄物プラスチックの解重合は通常、解重合反応の活性化エネルギーを低下させるとともに、生成物分子量の制御を確保する触媒の助けを借りて実施される。触媒活性の結果として解重合温度が低下すると、生成物中のコークス量が減少し、この減少によりプロセスの温度効率が改善する。
窒素、またはアルゴンもしくはヘリウムなどの一部の貴ガスを含む不活性ガス雰囲気中で実施される公知の解重合プロセスが存在する。
特許文献には、廃棄物プラスチックの様々な熱解重合法が記載されている。
ポーランド特許出願第408583号明細書の記載は、廃棄物プラスチックおよびバイオマスの熱分解法を開示している。この方法において、廃棄物プラスチックおよびバイオマスには、ゼオライト触媒の存在下、450〜550℃の間の比較的高い温度条件下で接触解重合が施されている。充填物と、粉砕プラスチック材料の形態にある反応物とを触媒と混合して反応装置に供給し、それら全体を反応装置内で所定の期間加熱するプロセスにおいて、解重合は、ポールリングが充填された垂直円筒容器型流通反応装置内において連続方式で実施される。高温に供してあるために、反応槽内のプラスチックは、最初に可塑化を受け、次いで分子量のより小さい化合物に熱分解される。気体状生成物は、反応槽頂部の排出口を介して除去され、一方、ポールリング上に残留するチャーは、反応槽底部の排出口を介して除去される。次いで、炭化水素混合物から構成される気体状生成物は、蒸留の手段により、留分、すなわち、最高沸点180℃を有するベンジン留分および最高沸点360℃を有する油留分に分離することができる。このプロセスの利点は、解重合プロセスの比較的高い収率であり、一方、その欠点には、ポールリング上における可塑化プラスチックの不均一分布および解重合生成物中の不飽和結合の高含有量が挙げられる。
廃棄物プラスチックの解重合に関連する別の重要な問題は、解重合生成物中の不飽和化合物の高い比率であり、この高比率が、液体炭化水素燃料成分としての解重合生成物の有用性を限定している。上述の問題は、解重合生成物に接触水素化を施す手段により制限される。
例えば、ポーランド特許第210518号明細書は、ポリマー廃棄物処理からの炭化水素留分の水素化のための2ステップ法を開示している。この方法では、第1のステップにおいて、不活性ガス雰囲気中、触媒の存在下、100〜300℃の間の温度において、メタノールが一酸化炭素と水素とに還元される。この触媒は、CoO、NiO、CuO、およびZnOの群から選択される金属酸化物が、SiO,Al,TiO,ZrOの群から選択される担体上に析出したものである。次に、第2のステップにおいて、ポリオレフィン分解生成物であるとともに、360℃よりも低い沸点を有する不飽和留分に、SiO2、Al3、TiO2、MgOおよびZrOの群から選択される酸化物担体上にある、Pt、Rh、Co/Mo、Mo、W、およびFeの群から選択される金属触媒の存在下、100〜400℃の間の温度において、一酸化炭素および水素の混合物の助けを借りて水素化が施される。このプロセスにおいて得られる生成物は、液体燃料成分として使用することができる。
以上論述した刊行物から、ポリオレフィン原料リサイクル技術は、解重合を介して得られる燃料の品質を改良するために、具体的には、燃料中、特にベンジン留分または油留分中に存在し、燃料劣化の加速および析出物の沈殿をもたらす可能性のある不飽和化合物含有量を制限することによって、絶えず修正されているということになる。
PE、PP、またはPSなどのポリオレフィン廃棄物材料からの炭化水素燃料の製造プロセスを、このような材料の熱解重合を備えるプロセスにおいて、さらに改良することが望ましい。
本発明の主題は、ポリオレフィン廃棄物材料から炭化水素燃料を生成する方法であり、ポリオレフィン廃棄物材料には、可動充填物を有する垂直円筒容器型流通反応装置内で連続解重合が施され、上記反応装置は、上記反応槽の下半分を加熱するための加熱システムを備え、上記反応槽で、解重合生成物は、上記反応槽の上半分にある排出口を介して気体状態で回収され、かつ、上記回収された解重合生成物には、合成ガス雰囲気中、大気圧下で、接触水素化および異性化が施されて、炭化水素燃料の混合物を得る。上記方法は、ポリオレフィン廃棄物材料が、上記垂直円筒容器型反応装置の上記充填物を構成する加熱された要素と、上記充填物要素の表面が可塑化材料の薄層でコーティングされるまで、混合され、上記解重合プロセスにおいて、上記得られた混合物は、上記槽の頂部から上記反応槽内への流れとして供給され、他方、合成ガスは、底部から向流で供給され、上記ガスは、モル比CO:Hが、0.25〜1.5:0.5〜3である、一酸化炭素(CO)および水素(H)を含むことを特徴とする。
好ましくは、解重合は、大気圧下で実施される。
好ましくは、上記反応槽の上記充填物は、ラシヒリング、ポールリング、ビアレツキリングの群から選択される。
好ましくは、上記ポリオレフィン廃棄物材料は、上記反応装置充填物と、上記充填物の比表面積1m当たり上記材料1kg以下の量で混合される。
好ましくは、上記反応装置充填物と上記可塑化材料との上記混合物は、240〜260℃の温度、好ましくは、250℃で上記反応槽内に供給される。
好ましくは、上記垂直円筒容器型反応装置の槽の上記下半分が400〜440℃の範囲内の温度に加熱システムを用いて加熱される一方、上記解重合生成物用排出口の近傍の温度が200〜360℃の範囲内に維持される温度勾配を維持しつつ,解重合は実施される。
好ましくは、解重合は、ポリエチレン、ポリプロピレン、およびポリスチレンの群から選択されるポリオレフィン材料のために使用される。
好ましくは、解重合生成物は、320〜360℃の範囲内の温度を有する気体状態で、水素化および異性化プロセスに送達される。
好ましくは、AlおよびPの群から選択される酸化物担体上に析出した白金およびパラジウムの群から選択される少なくとも1種の金属触媒の存在下において、水素化は実施される。
好ましくは、重量比CO:Hが、0.25〜1.5:0.5〜3である、一酸化炭素および水素を含む合成ガスの雰囲気中で、水素化および異性化は実施される。
好ましくは、水素化生成物および異性化生成物に、低沸点留分(C1〜C4)、ベンジン留分、および油留分への分離を伴う分別蒸留が施される。
好ましくは、上記低沸点留分は、解重合および水素化のための合成ガスを生成するために使用される。
本発明の主題は、以下の図面における例示的実施形態において提示される。
廃棄物プラスチックから液体燃料を製造するプロセスのブロック図である。 廃棄物プラスチックの解重合用反応装置の断面の概略図である。
図1に示されているように、本発明に係る、廃棄物プラスチックから液体燃料を製造する方法は、ステップ101において、解重合反応装置の充填物を加熱することと、ステップ102において、廃棄物プラスチックを充填物と混合することと、ステップ103において、得られた混合物を反応装置内に供給して、廃棄物プラスチックを解重合することと、ステップ104において、解重合生成物を水素化および異性化することと、ステップ105における炭化水素混合物の分別蒸留とを含む。
好ましくは、プロセスの開始前に、廃棄物ポリオレフィン、すなわち、ポリエチレン(PE)、ポリプロピレン(PP)、およびポリスチレン(PS)が洗浄および粉砕され、次いで、粉砕された廃棄物の断片間の空間内に捕捉された空気とともに反応装置内に供給される酸素の量を制限するために窒素で濯がれる。原材料(廃棄物ポリオレフィン)の調製とは無関係に、反応装置の充填物が調製され、次いで、この充填物は、ステップ101において、430〜470℃の間の温度、好ましくは450℃に加熱される。反応装置には、蒸留塔用構造化充填物として使用されるいずれかの公知の要素、例えば、ラシヒリング、ポールリング、ビアレツキリングを充填することができる。
次いで、加熱された充填物要素は、ステップ102において、可塑化されるとともに、好ましくは0.3〜2mmの厚さを有する、プラスチックの一様な薄層が充填物要素表面上に形成されるのに必要な期間、洗浄および粉砕されたポリオレフィン廃棄物と混合される。プラスチック層の適切な薄さを得るために、充填物要素の比表面積1m当たりのプラスチックの重量は、1kgを超えることはできず、好ましくは、0.5kg以下である。
充填物要素表面上にプラスチックの適切な薄層を得るために、プラスチックは、適切な温度に加熱された充填物要素が充満した槽内に、充填物要素表面上の原材料が一定の可塑性を維持するような割合で、徐々に供給することができる。
原材料が充填物と満遍なく混合されると、混合物の平均温度は、240〜260℃の範囲内、好ましくは、250℃となるはずである。この温度は、充填物要素からプラスチックへの熱伝達の結果である。
次に、約250℃、すなわち、ポリオレフィンの流動温度を超える温度を有するプラスチックの一様な層で被覆された充填物が、解重合反応装置200の槽内に供給される。この装置の断面が概略的に図2に示されている。反応装置200は、ポーランド特許出願第408583号明細書に記載の解重合反応装置に類似する構造および寸法を有することができる。解重合反応装置200は、垂直円筒容器型反応装置であり、この垂直円筒容器型反応装置は、槽の上部に配置された、原材料および充填物用投入口202ならびに気体状解重合生成物用排出口203と、槽の下部に配置された、充填物用排出口204とを有する垂直管201の形態の反応槽を備える。好ましくは、原材料および充填物投入口202ならびに充填物排出口204には、反応槽を通過する充填物の流れを調整するとともに、この調整によって槽内部の試薬の滞留時間を制御することを提供するコアレスのスクリューコンベアが装備される。反応槽201は、好ましくは、槽の高さよりも小さい直径を有し、好ましくは、高さに対する直径の比は、1:6であり、この比が、解重合プロセス中の温度の最適分布を提供する。
ポーランド特許出願第408583号明細書に係る反応装置とは異なり、図2に示される解重合反応装置200には、反応槽内に合成ガスを、解重合プロセス中に充填物要素が移動する方向に対して向流で供給するために、充填物排出口204の近傍に配置された投入口205がさらに装備される。
解重合反応装置200には、反応槽201の下部に配置され、槽201の中間の高さにまで延びる加熱ジャケットの形態の加熱システム(簡明にするため図示せず)がさらに装備される。好ましくは、反応装置の加熱システムには、加熱剤を構成する液体金属合金、好ましくは、スズ合金が供給され、この合金が、反応槽の選択された領域内の温度の一様分布をさらに提供し、槽内部の適切な温度勾配を得ることを可能にする。解重合プロセス中、反応槽の下半分において測定された温度は、400〜470℃、好ましくは、420℃であるべきであり、一方、反応槽201の上(非加熱)半分では、温度は、槽201の最上点、すなわち、解重合生成物排出口204の近傍において、槽内部で測定した温度が200〜360℃となるべく徐々に降下する。槽の最下点と最上点との間の反応槽内部の温度勾配は、270℃程度である可能性がある。反応槽内部の上述の温度勾配は、反応装置の加熱システムの温度が500℃を超えない場合に対して得られる。
解重合プロセス中、ステップ103において、原材料は、充填物要素と一緒に、充填物要素表面上にプラスチックの均一な薄層を生み出す可塑化状態で、好ましくは約250℃の温度で、反応槽内に供給される。反応槽内において、原材料は、重力によって下部排出口204に向かって輸送され、投入口205を介して反応槽202内に向流で供給された合成ガス雰囲気中でさらなる加熱および解重合を受ける。解重合プロセスにおいて、水素と、一酸化炭素と、場合により合成ガス成分の希釈目的のための不活性物質を構成する追加の窒素とを含有する合成ガスが使用される。使用される合成ガス成分のモル比、CO:H:Nは、0.25〜1.5:0.5〜3:0〜1である。合成ガス中の最も好ましいモル比、CO:Hは、1:2である。合成ガスは、原材料1kg当たり合成ガス50〜500リットルの量の流れとして反応槽内に供給される。
解重合プロセス中、高温運転の結果として、不活性ガス雰囲気中で、長いポリマー鎖が分断され、気体状態で排出口203に向けて輸送される。それゆえ、使用される合成ガスは、水素供与体として、および気体状態にある炭化水素の、反応装置200の上部に向けた輸送を促進するキャリアとして機能する。さらに、合成ガス中の一酸化炭素の存在が、解重合プロセスの生産性を向上することが判明している。
反応装置の上部において、反応槽内部の温度勾配により、360℃を超える沸点を有する炭化水素は、プラスチックの薄層で被覆された反応装置充填物要素上で凝縮し、この凝縮により反応槽201内に新たに供給された原材料の流れを補給し、この補給が、解重合反応の活性化温度の低下をもたらす。凝縮した炭化水素は、充填物と一緒になって、重力によって、反応装置の下部に向かって輸送され、ここで、運転温度がより高くなる結果として、これらの炭化水素は、さらなる解重合を受ける。反応槽内部の温度が約420℃に到達する反応装置200の下部における解重合プロセスと、「新鮮な」原材料の流れを補給する凝縮物を伴うさらなる凝縮のプロセスとを、360℃より低い沸点、好ましくは、200〜360℃との間の沸点を有する解重合生成物を取得するまで、反応装置200内で周期的に繰り返すことができる。特定の沸点を有する解重合生成物は、排出口203を通って反応槽201から流出する。
プロセス中に、副生成物として、チャーが、充填物要素上に析出し、プロセス条件により、チャーは灰の形態にあり、この形態のチャーは、充填物要素から機械的に分離することができるために、充填物は、解重合プロセス中で何度でも利用できる。充填物からチャーを取り除くプロセスは、例えば、チャーを篩にかけて選り分ける手段により実施することができる。それゆえ、上述の手段で実施されたプロセスは、反応槽201の外部で充填物要素からチャーを除去する可能性により、中断時間の削減を確保する。
気体状態の生成された解重合生成物には、ステップ104において、水素化および異性化が施される。水素化プロセスおよび異性化プロセスは、ポーランド特許第210518号明細書の記載と類似の方法、すなわち、酸化物担体、例えば、AlまたはP上に析出した白金および/またはパラジウムなどの金属触媒を使用し、320〜360℃の範囲内の温度において、CO:Hが0.25〜1.5:0.5〜3であるモル比を有する、好ましくは、CO:Hが1:2であるモル比を有するCOおよびHを含む合成ガスの存在下に実施することができる。ただし、ポーランド特許第210518号明細書に記載された水素化プロセスとは異なり、本発明の方法において利用される合成ガスは、メタノールではなく、ポリオレフィンの解重合プロセスにおいて好ましくは得られるC1〜C4炭化水素から作られる。さらに、ポーランド特許第210518号明細書の記載から公知である解決策とは異なり、本発明に係る、水素化プロセスおよび異性化プロセスには、320〜360℃の間の温度において気体状態の炭化水素が使用される。解重合生成物を水素化および異性化反応装置に輸送するための配管には、加熱システムおよび温度制御システムが装備され、これらのシステムが、水素化および異性化反応装置の投入口における解重合物の適切な温度を確保する。
水素化および異性化の結果として、飽和炭化水素の混合物が得られ、次いで、この混合物には、ステップ105において、分別蒸留が施されて、低沸点留分(C1〜C4)、ベンジン留分、および油留分を得る。蒸留プロセスは、例えば、従来の蒸留塔を用いて、実施することができる。
得られたC1〜C4留分は、合成ガスの製造106のために使用することができ(図2)、この合成ガスは、ポリオレフィンの解重合用に、ならびに後続の水素化プロセスおよび異性化プロセス用に、さらに水素化および異性化反応装置のバーナ、または、例えば、蒸気タービンの形態の発電装置の燃料供給用に使用される。
用いられた異性化プロセスは、生成される炭化水素燃料のオクタン価の向上をもたらす分岐生成物の取得を確保する。
本発明に係る方法において、ポリオレフィン解重合プロセスならびに水素化および異性化プロセスの双方は、大気圧下に実施され、このことは、設置コストおよび処理コストの低減につながる。上述の理由のために、プロセスを経済的に有益とするためには、原材料の年間処理容積をかなり多く必要とする高圧技術とは対照的に、本発明の方法は、廃棄物プラスチックの年間処理容積の大小にかかわらず、経済的に有益である。
開発された解重合技術により、解重合および水素化を大気圧下で実施することが可能となった。この技術において、水素供与体は、一酸化炭素および水素の適切な比率の混合物(合成ガス)であり、反応槽内に供給される合成ガス流れの容積は、原材料1kg当たり合成ガス50〜500リットルに維持される。
プロセス内の一酸化炭素の存在が、解重合および水素化の双方の効率を改善することが判明している。合成ガス雰囲気中で実施される解重合プロセスは、再生の必要性のために、生産コストを増大させるとともに、環境に有害な廃棄物を発生させる可能性のある触媒を添加することなく、大気圧下で実施される。
さらに、粉砕された材料と加熱された充填物との予備混合を伴う解決策を用いることで、充填物要素表面上に可塑化ポリマーの一様な薄膜の形成が可能になる。この膜のために、材料がより一様に加熱されることが、解重合中の原材料の局所過熱の発生を制限するとともに、ポリオレフィン鎖内の炭素―炭素結合を破断する反応の活性化温度の低下につながる。
本発明の方法はまた、高純度で、生成物中の二重結合の量が低減していることで特徴づけられる、低沸点留分C1〜C4、ベンジン留分、および油留分を含む飽和炭化水素生成物の生成を可能にする。このような生成物は、廃棄物材料の場合には、廃棄物材料中に存在する不純物およびあらゆる種類の添加剤のために取得するのが、特に困難である。
生成される炭化水素留分中の不飽和化合物を十分に制限することが、解重合生成物を燃料として使用する場合には、特に重要となる。このことは、二重結合および三重結合の比較的高い反応性が原因であり、この高い反応性は、重合または酸化の結果として、燃料劣化の加速および固体不純物沈殿の原因となる。

Claims (12)

  1. ポリオレフィン廃棄物材料から炭化水素燃料を生成する方法であって、
    ポリオレフィン廃棄物材料には、可動充填物を有する垂直円筒容器型流通反応装置内で連続解重合が施され、前記反応装置は、反応槽の下半分を加熱するための加熱システムを備え、前記反応槽で、解重合生成物は、前記反応槽の上半分にある排出口を介して気体状態で回収され、
    かつ、前記得られた解重合生成物には、合成ガス雰囲気中、大気圧下で、接触水素化および異性化が施されて、炭化水素燃料の混合物をもたらし、
    前記方法は、
    ポリオレフィン廃棄物材料が、前記反応装置の前記充填物を構成する加熱された要素と、前記充填物要素の表面が可塑化材料の薄層でコーティングされるまで、混合され、前記解重合プロセスにおいて、前記得られた混合物は、前記槽の頂部から前記反応槽内への流れとして供給され、他方、合成ガスは、底部から向流で供給され、前記ガスは、CO:Hが0.25〜1.5:0.5〜3であるモル比を有する一酸化炭素(CO)および水素(H)を含むことを特徴とする方法。
  2. 解重合が、大気圧下で実施されることを特徴とする、請求項1に記載の方法。
  3. 前記反応槽の前記充填物が、ラシヒリング、ポールリング、ビアレツキリングの群から選択されることを特徴とする、請求項1または2に記載の方法。
  4. 前記ポリオレフィン廃棄物材料が、前記反応装置充填物と、前記充填物の比表面積1m当たり前記材料1kg以下の量で混合されることを特徴とする、請求項1〜3のいずれか一項に記載の方法。
  5. 前記反応装置充填物と前記可塑化材料との前記混合物が、240〜260℃の温度、好ましくは、250℃で前記反応槽内に供給されることを特徴とする、請求項1〜4のいずれか一項に記載の方法。
  6. 前記垂直円筒容器型反応装置の槽の前記下半分が、400〜440℃の温度に到達するまで、加熱システムを用いて加熱される一方、前記解重合生成物用排出口の近傍の温度が200〜360℃の範囲内に維持される温度勾配を維持しつつ、解重合が実施されることを特徴とする、請求項1〜5のいずれか一項に記載の方法。
  7. 解重合が、ポリエチレン、ポリプロピレン、およびポリスチレンからなる群から選択されるポリオレフィン材料のために使用されることを特徴とする、請求項1〜6のいずれか一項に記載の方法。
  8. 解重合生成物が、320〜360℃の範囲内の温度を有する気体状態で、水素化および異性化プロセスに送達されることを特徴とする、請求項1〜7のいずれか一項に記載の方法。
  9. AlおよびPの群から選択される酸化物担体上に析出した白金およびパラジウムからなる群から選択される少なくとも1種の金属触媒の存在下において、水素化が実施されることを特徴とする、請求項1〜8のいずれか一項に記載の方法。
  10. CO:Hが、0.25〜1.5:0.5〜3である重量比を有する一酸化炭素および水素を含む合成ガスの雰囲気中で、水素化および異性化が実施されることを特徴とする、請求項1〜9のいずれか一項に記載の方法。
  11. 前記水素化生成物および前記異性化生成物に、低沸点留分(C1〜C4)、ベンジン留分、および油留分への分離を伴う分別蒸留が施されることを特徴とする、請求項1〜10のいずれか一項に記載の方法。
  12. 前記低沸点留分が、解重合および水素化のための合成ガスを生成するために使用されることを特徴とする、請求項11に記載の方法。

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