JP2020173244A - 粒子サイズ測定装置および測定方法 - Google Patents

Abstract

【課題】より小さい粒子サイズを測定することのできる粒子サイズ測定装置および測定方法を提供すること。【解決手段】粒子のサイズを測定する粒子サイズ測定装置１は、粒子を含む試料９へ平行光１０を照射する第１光源２と、試料を挟んで第１光源と略対向するように配置され、試料を撮像する第１撮像装置４と、第１撮像装置により撮像された画像を解析する画像解析部７とを備え、第１撮像装置と第１光源とは、粒子に入射した平行光が所定角度θｔｈ以下で散乱された散乱光を第１撮像装置で撮像できるように略対向して配置されており、画像解析部は、第１撮像装置により撮像された散乱光画像に基づいて、粒子のサイズを算出する。【選択図】図１

Description

本発明は、粒子サイズ測定装置および測定方法に関する。

試料の粒度分布を測定する技術として、特開２００９―１５６５９５号公報（特許文献１）がある。この公報には、単一波長の光を試料に照射する光源と、試料の投影画像を撮影する画像センサとを備え、画像センサによって撮影された画像を解析することにより粒子サイズを算出する。

特開２００９−１５６５９５号公報

特許文献１の技術では、撮影された画像からひとつひとつの粒子を認識し、認識された粒子の形状から粒子サイズを算出している。しかし、光学的に認識できる粒子サイズには限界があり、一般的に１μｍ以下の粒子を認識するのは難しい。

本発明は、上記問題に鑑みてなされたもので、その目的は、より小さい粒子サイズを測定することのできる粒子サイズ測定装置および測定方法を提供することにある。

上記課題を解決すべく、本発明の一つの観点に従う粒子サイズ測定装置は、粒子のサイズを測定する粒子サイズ測定装置であって、粒子を含む試料へ平行光を照射する第１光源と、試料を挟んで第１光源と略対向するように配置され、試料を撮像する第１撮像装置と、第１撮像装置により撮像された画像を解析する画像解析部とを備え、第１撮像装置と第１光源とは、粒子に入射した平行光が所定角度以下で散乱された散乱光を第１撮像装置で撮像できるように略対向して配置されており、画像解析部は、第１撮像装置により撮像された散乱光画像に基づいて、粒子のサイズを算出する。

本発明によれば、粒子に入射した平行光が所定角度以下で散乱された散乱光を第１撮像装置により撮影するため、粒子の画像を撮像する場合に比べてより小さなサイズまで測定することができる。

粒度分布測定装置の構成図である。 粒子と平行光および散乱光の関係を模式的に示す説明図である。 遮光板の例を示す説明図である。 平行光のビーム形状の例を示す説明図である。 測定部の構成図である。 散乱光の画像の例を示す説明図である。 散乱角および粒子サイズに対する散乱光強度の特性を示す特性図である。 第２実施例に係り、粒度分布測定装置の構成図である。 粒度分布測定処理のフローチャートである。 粒子サイズと散乱光の強度との関係を示す特性図である。 第３実施例に係り、粒度分布測定装置の構成図である。 第４実施例に係り、粒度分布測定装置の構成図である。 粒度分布測定処理のフローチャートである。 平行光の波長を変えた場合における、粒子サイズと散乱光強度の関係を示す特性図である。 変形例に係る光源の配置例を示す。

以下、図面に基づいて、本発明の実施の形態を説明する。本実施形態に係る粒子サイズ測定装置は、例えば、粒度分布測定装置として使用することができる。本実施形態の粒子サイズ測定装置は、実験室などの静的な環境下で用いることもできるし、工場またはプラントなどの動的な環境下でも用いることができる。さらに、本実施形態の粒子サイズ測定装置は、試料を停止させて粒子サイズを測定することもできるし、試料を連続的に搬送しながら粒子サイズを測定することもできる。

本実施形態に係る粒子サイズ測定装置としての粒度分布測定装置１は、後述のように、平行光を粒子に入射させて所定角度以下の小角散乱光を発生せしめ、この散乱光の画像から粒子サイズを算出する。したがって、粒子の影の画像を測定する場合に比べて、より小さなサイズまで測定することができる。

図１〜図７を用いて第１実施例を説明する。図１は、本実施例における粒度分布測定装置１の概略構成を示す。粒度分布測定装置１は、例えば、光源２と、測定部３と、マイクロスコープ４と、撮像部５と、遮光板６と、画像処理部７と、制御部８とを備えることができる。

「第１光源」の例としての光源２は、測定部３に設置された試料９に向けて平行光１０を照射する。光源２に用いる発光素子には、例えばＬＥＤやレーザー等を用いることができる。レーザーを使用する場合は、試料９に含まれる粒子群による光干渉によりスペックルが発生する場合がある。そこで、レーザーを使用する場合は、例えばディヒューザーまたはスペックルレデューサー等を設置することにより、干渉性を低減すればよい。

ここで、平行光１０の光軸は、マイクロスコープ４の光軸１１に対して、図中に示した角度θｔｈだけずらしてある。平行光１０は、その光軸に対する平行度の分布幅が角度θｔｈよりも十分小さくなるように設定される。

平行光１０のビームサイズおよび形状は、試料９中の粒子９１（図２参照）に散乱されずに直進した成分が撮像部５に入射せず、かつ、粒子９１により散乱された光のみがマイクロスコープ４によって撮像されるように、かつ、試料９におけるマイクロスコープ４の視野範囲全体を照射できるように設計される。

測定部３の構成は図５で後述する。「第１撮像装置」の例としてのマイクロスコープ４は、測定部３を挟んで光源２に略対向して配置されている。マイクロスコープ４は、入射した光（ここでは粒子により発生した散乱光）を撮像部５によって電気信号に変換し、画像データを生成して画像処理部７へ送る。

ここで、光源２とマイクロスコープ４とが試料９を有する測定部３を挟んで略対向するとは、光源２の平行光１０とマイクロスコープ４の光軸１１とが一致しないこと、すなわち、光源２の平行光１０とマイクロスコープ４の光軸１１とが平行ではなく交差することを意味する。より詳しくは、光源２とマイクロスコープ４とが測定部３を挟んで略対向するとは、光源２の平行光１０とマイクロスコープ４の光軸１１とが９０°未満の所定角度θｔｈで交差するように、向かい合って配置されることを意味する。

マイクロスコープ４の入射部には、不要な光（ここでは光源２から直接入射する光）がマイクロスコープ４内に入るのを阻止する遮光板６を設けることもできる。遮光板６の例は、図３で後述する。

「画像解析部」の例としての画像処理部７は、散乱光の強度に基づいて粒子サイズを算出する。メモリ（不図示）に格納されたコンピュータプログラム７１がマイクロプロセッサ（不図示）に読み込まれて実行されることにより、画像処理部７としての機能が実現される。画像処理部７は、マイクロスコープ４の撮像部５から取得する散乱光画像に基づいて、散乱光画像に含まれる粒子のサイズを算出する。画像処理部７の算出結果は、制御部８へ送られる。画像処理部７は、測定状況をモニタするための信号を外部ディスプレイ（不図示）等へ出力することもできる。

制御部８は、粒度分布測定装置１の動作を制御する。制御部８は、例えば、光源２の点灯を制御したり、測定部３を調整したりする。さらに、制御部８は、画像処理部７の測定結果に基づいて、警報信号を発したり、図外の他システムへ粒子サイズまたは粒度分布状況等の情報を送ることもできる。

制御部８は、例えば、マイクロプロセッサ、メモリ、インターフェース回路などを備えた計算機として構成することができる。この場合、メモリに格納された所定のコンピュータプログラムをマイクロプロセッサが読み込んで実行することにより、計算機は制御部８としての機能を実現する。

計算機とコンピュータプログラムとから実現する例に代えて、主にハードウェア回路によって画像処理部７または制御部８を実現してもよい。この場合、回路構成を制御するためのデータにしたがって回路素子の接続構成などを変更可能なハードウェアを用いることもできる。

画像処理部７または制御部８が計算機とコンピュータプログラムとから実現される場合、そのコンピュータプログラムの一部もしくは全部、または、使用されるデータの一部もしくは全部を、記録媒体ＭＭへ格納したり、通信ネットワークＣＮを用いて転送したりすることもできる、

図２は、粒子９１と、平行光１０と、マイクロスコープ４の光軸１１との関係を模式的に示す図である。

光源２からの平行光１０が試料９に入射すると、平行光１０の多くは、図２中に平行光１０（１）として示すように、粒子９１の間を通過して透過する。残りの平行光１０は、平行光１０（２），（３）として示すように、粒子９１に入射して散乱する。

粒子９１により散乱される平行光１０（２），（３）のうち、一部の平行光１０（２）は、マイクロスコープ４の光軸１１に対して所定角度θｔｈ以下の角度θ１で散乱されて（θ１≦θ）、マイクロスコープ４に入射し、撮像部５に到達する。他の一部の平行光１０（３）は、所定角度θｔｈを超える角度θ２で散乱される（θ２＞θ）。所定角度θｔｈより大きい角度で散乱された光１０（３）は、遮光板６により遮られるなどして、マイクロスコープ４へ入射しない。

図３を用いて、遮光板６を説明する。遮光板６は、試料９とマイクロスコープ４との間に配置される。遮光板６は、粒子９１で発生した散乱光のうち、所定の角度範囲にある散乱光（所定角度θｔｈ以下の散乱光）のみをマイクロスコープ４へ入射させる。

図３は、アパーチャの光軸１１から見た遮光板６の例を示す。図３（１）の遮光板６（１）は、光軸１１を中心とする開口６１（１）を有し、全体が環状に形成されている。この遮光板６（１）を用いることにより、マイクロスコープ４の入射部（アパーチャ）へ不要な光が入射するのを低減することができる。ここで、不要な光とは、粒子のサイズを測定するのに使用できる光以外の光、すなわち所定角度θｔｈ以下で散乱される散乱光以外の光である。

図３（２）の遮光板６（２）は、平行光１０に近い方（図３中の上側）が開口する略Ｕ字状に形成されている。散乱光のうち平行光１０の光軸に近い散乱光は、開口部６１（２）を通ってマイクロスコープ４へ入射する。それ以外の散乱光は、もともとマイクロスコープ４へ入射しないか、あるいは遮光板６（２）により遮られる。この遮光板６（２）を用いる場合も、マイクロスコープ４内に不要な光が入射するのを低減できる。

図４を用いて、平行光１０のビーム形状（ビーム断面）の例を説明する。図４中には、ビーム断面におけるマイクロスコープ４の視野範囲４１と、平行光１０の直進成分が撮像部５に入る領域である直進成分入射範囲５１とが示されている。

図４（１）は、円形のビームの例である。円形ビームの場合、平行光１０の断面サイズが大きいため、平行光１０の中心１０１を視野範囲４１に一致させると直進成分入射範囲５１に重なってしまう。そこで、平行光１０の断面中心１０１からずらした位置に視野範囲４１が位置するように光学系を設定する。この場合、平行光１０の光密度が視野範囲４１において均一となるように、光源２の光学系を拡散板またはレンズ等を組み合わせて設計するとよい。

図４（２）は、略半円状のビームの例である。この例では、図示せぬ遮蔽板等を用いて平行光１０の断面の一部をカットすることにより、平行光１０のビーム断面が直進成分入射範囲５１に重ならないようにしている。図４（２）に示す例は、図４（１）の場合に比べて、視野範囲４１を平行光１０の断面中心１０１へ近づけることができる。したがって、平行光１０の光密度が例えばガウス分布のような中心対称の分布を持つ場合であっても、光密度が比較的均一な中心付近を視野範囲４１に一致させることができる。

図４（３）では、略矩形状のビームの例である。この例では、図示せぬ遮蔽板等を用いて平行光１０の断面が視野範囲４１より僅かに広くなるように整形している。これにより、視野範囲４１の外側にある粒子９１による散乱光が多重散乱してマイクロスコープ４へ侵入のを抑制することができ、視野範囲４１における粒子９１からの散乱光を高いＳ／Ｎ比で撮像することができる。

図５の断面図を用いて、測定部３を説明する。測定部３は、その内部に試料９を保持し、保持された試料９に平行光１０を照射させる。測定部３は、例えば、試料容器３１と、観察窓３３と、照射窓３４と、照射窓駆動部３５とを備える。

試料容器３１は、試料９を保持する容器である。試料容器３１を製造ライン（不図示）から離れた場所に設けて、製造ラインから取り出した試料９を試料容器３１の空間３２へ注入してもよいし、または、製造ラインの途中に試料容器３１を設けて、製造ラインから直接的に試料９を容器３１の空間３２へ送り込んでもよい。

観察窓３３は、試料９をマイクロスコープ４により観察するための窓である。観察窓３３は、少なくとも平行光１０の波長に対して透明である。観察窓３３の試料側の表面付近にマイクロスコープ４の焦点が位置するように光学系が設定される。

照射窓３４は、試料容器３１内へ平行光１０を照射させるための窓である。照射窓３４は、観察窓１２と正対するようにして試料容器３１に設けられている。照射窓３４は、少なくとも平行光１０の波長に対して透明である。観察窓３３と照射窓３４との間には微少な隙間３２１が形成され、その隙間３２１に試料９の一部が保持される。

照射窓駆動部３５は、照射窓３４の位置を制御する。照射窓３４は、照射窓駆動部３５により観察窓３３へ近づいたり、観察窓３３から離れたりする。照射窓駆動部３５は、制御部８からの制御信号にしたがって動作してもよいし、あるいは、ユーザが手動で動かしてもよい。

なお、マイクロスコープ４により試料容器３１内の試料９を撮像するときに粒子同士が重ならないように、必要に応じて試料９に希釈・分散処理を施す。

平行光１０は、照射窓３４から入射して試料９へ照射される。平行光１０のうち、試料９中の粒子で散乱されずに直進した成分は、観察窓３３を透過して測定部３の外へ抜けていく。マイクロスコープ４は、平行光１０のうち試料９の粒子によってマイクロスコープの光軸１１の方向へ散乱された成分を、観察窓３３を介して撮像する。

ここで、観察窓３３は、平行光１０の直進成分の全てが透過できるように、十分な大きさに設定することが望ましい。平行光１０の直進成分の一部が試料容器３１に接触すると、試料容器３１の内部で反射、散乱し、その一部がマイクロスコープ４に侵入して、撮像におけるＳ／Ｎ比を悪化させる。

なお、本実施例では平行光１０の直進成分が観察窓３３から透過して測定部３の外へ抜けていく例を説明した。これに代えて、試料容器３１の内壁を光吸収剤でコーティングしたり、試料容器３１の内側に光吸収性の部材を設置したりしてもよい。これにより、試料容器３１内での光の乱反射などを抑制することができる。

照射窓駆動部３５は、上述の通り、照射窓３４をマイクロスコープ４の光軸１１の方向に移動させる。測定時では、照射窓３４を観察窓３３に近付けることにより、試料９の光軸１１の方向の厚さを薄くし、平行光１０を照射される試料９の領域（体積）を最小限にする。これによりマイクロスコープ４によって試料９を撮像する場合の粒子同士の重なりを抑制したり、マイクロスコープ４の焦点位置外の粒子による散乱光の影響等を抑制したりできる。さらに、照射窓３４と観察窓３３とをできるだけ接近させることにより、粒子の移動が抑制されるため、撮像時のブレを抑制することができる。

マイクロスコープ４による撮像の終了後は、照射窓駆動部３５により照射窓３４を観察窓３３から遠ざける。照射窓３４と観察窓３３とを離した後で、試料容器３１内の試料９を入れ替えることもできる。

図１で述べたマイクロスコープ４は、対物側の焦点を試料９に合わせてあり、ひとつひとつの粒子からの散乱光をマイクロスコープ４の撮像部５で撮像できるように光学系が設計されている。さらに、本実施例のマイクロスコープ４では、平行光１０の直進成分が撮像部５に入射するのを抑制すべく、焦点距離およびレンズ径を設定する。

図６は、アルミナ粒子を撮像した画像例を示す。図６（１）は散乱光画像を示し、図６（２）は散乱光画像を模式的に示す説明図である。図６（２）の模式図は、散乱光画像を説明するためのものであり、図６（１）の画像と直接対応しない。

図６中の各点は、ひとつひとつの粒子からの散乱光を示す。本実施例では、散乱光のうち光軸１１にほぼ平行な成分（光軸１１からの角度が所定角度θｔｈ以下の成分）を撮像するために、マイクロスコープ４は、レンズ径に対する焦点距離ができるだけ長くなるように設定されている。

図１で述べた画像処理部７は、撮像部５で撮像した画像からひとつひとつの粒子９１を認識し、それぞれの粒子における散乱光強度を取得し、その散乱高強度に基いて粒子サイズを算出する。

画像処理部７は、それぞれの粒子に対応するピクセル群の中で最も輝度値が高いピクセルにおける値を、その粒子の散乱光強度として取得する。または、画像処理部７は、ガウス分布等でフィッティングすることにより、得られたカーブのピーク強度を散乱光強度とすることもできる。

さらに、画像処理部７は、試料９の材質の散乱光強度と粒子サイズとの対応関係を、関係式またはデータベースとしてあらかじめ用意しておき、関係式またはデータベースを用いることにより粒子サイズを算出する。

散乱光強度が撮像画像の輝度レンジを外れる場合は、光源２の出力を調整したり、撮像部５の露光時間を調整したり、撮像部５のゲインを調整したりすればよい。これにより、散乱光強度が輝度レンジの範囲内に収まるようにする。後述する第４実施例においても、試料９の特性に合わせて第２の光源１８の出力を調整することができる。

粒子毎に散乱光強度が大きく異なり、撮像画像の輝度レンジに全ての粒子の散乱光強度が収まらない場合は、例えば光源２の出力、撮像部５の露光時間、またはゲインを変化させて複数回撮像する。

本実施例において１μｍ以下の小粒子を認識して、その粒子サイズを算出できる理由を説明する。粒子による光の散乱光強度は、Ｍｉｅ散乱理論によって計算可能である。図７に、アルミナ粒子について散乱光強度を計算した結果を示す。

図７の特性図では、横軸は散乱角を示す。図７の縦軸は、幾つかの粒子サイズ（例えば、１０μｍ，０．８μｍ，０，６μｍ，０．４μｍ，０．３μｍ，０．２μｍ，０．１μｍ）における散乱光強度の計算値を示す。

散乱光強度は、粒子内での光干渉等により、散乱角に対して複雑な挙動を示す。しかし、散乱角が所定角度θｔｈ以下である範囲内に着目すると、粒子サイズの増加に対して散乱光強度が単調に増加していることが分かった。そこで本実施例では、図７に示された関係を利用し、粒子サイズに対して単調に変化する小角散乱範囲（所定角度θｔｈ以下の範囲）における散乱光強度から、粒子サイズを一意に算出する。

このように構成される本実施例によれば、粒子９１において、平行光１０の光軸から所定角度θｔｈ以下で散乱する散乱光の強度に基づき、粒子９１のサイズと位置とを測定することができる。したがって、透過系の光学系で粒子９１の影画像を測定する従来技術よりも小さなサイズの粒子を測定することができる。

なお、本実施例では、平行光１０の直進成分が撮像部５に入射しない光学系の例を説明したが、これに代えて、試料９と撮像部５との間に偏光フィルタを設置し、偏光光源を光源２として使用してもよい。偏光光源としては、例えば、偏光を持つレーザー光源、偏光フィルタと光源２との組合せ等がある。偏光光源と偏光フィルタとの組合せにより、平行光１０の直進成分が撮像部５に入射しないようにすることができる。

図８〜図１０を用いて第２実施例を説明する。以下に述べる各実施例では、第１実施例との相違を中心に述べる。本実施例では、散乱光強度に基づく粒子サイズの測定に加えて、粒子形状画像に基づく粒子サイズの測定も行うことにより、測定可能な粒子サイズの範囲を拡張している。

図８は、本実施例における粒度分布測定装置１Ａの構成を示す。粒度分布測定装置１Ａは、図１で述べた粒度分布測定装置１に比べて、粒子形状撮像用光源１２と光源切替部１３とが追加されている。さらに、粒度分布測定装置１Ａの画像処理部７Ａは、複数の測定アルゴリズム７１，７２に基づいて粒子サイズを測定する。

「第２光源」の例である粒子形状撮像用光源１２は、測定部３の保持する試料９へ向けて平行光１４を照射する。平行光１４の光軸は、マイクロスコープ４の光軸１１にほぼ一致するように設定される。

光源切替部１３は、制御部８からの制御信号（切替信号）に応じて、光源２と光源１２とを切り替える。光源切替部１３は、光源２と粒子形状撮像用光源１２とを交互に使用することにより、試料９へ平行光１０または平行光１４を照射させる。

光源２からの平行光１０が試料９を照射する場合は、第１実施例と同様に、粒子において所定角度θｔｈ以下で散乱した散乱光画像を撮像部５で撮像する。そして、画像処理部７の散乱高強度に基づく粒子サイズ測定処理部７１は、撮像部５で撮影された散乱光画像からひとつひとつの粒子を認識し、散乱光強度から粒子サイズを算出する。

これに対し、粒子形状撮像用光源１２からの平行光１４が試料を照射する場合は、粒子の影画像を撮像部５により撮像する。画像処理部７の粒子形状画像に基づく粒子サイズ測定処理部７２は、平行光１４により生成される粒子９１の影画像に基づいて、ひとつひとつの粒子を認識し、影画像の大きさから粒子サイズを算出する。

図９のフローチャートを用いて、粒度分布測定処理を説明する。粒度分布測定装置１Ａ（以下、測定装置１Ａと略記する場合がある）は、光源２から試料９へ平行光１０を照射させることにより（Ｓ１１）、所定角度θｔｈ以下で散乱された散乱光画像を撮像部５から取得する（Ｓ１２）。

測定装置１Ａは、散乱光画像から各粒子を識別し、識別された各粒子ｉについて、位置（ｘ_１ｉ、ｙ_１ｉ）とサイズＤ_１ｉとを算出する（Ｓ１３）。

次に、測定装置１Ａは、光源２から粒子形状撮像用光源１２に切り替えさせて、粒子形状撮像用光源１２から試料９へ平行光１４を照射させることにより（Ｓ１４）、粒子の影画像を撮像部５から取得する（Ｓ１５）。測定装置１Ａは、粒子形状画像から各粒子を識別し、識別された各粒子ｊについて位置（ｘ_２ｊ、ｙ_２ｊ）とサイズＤ_２ｊとを算出する（Ｓ１６）。

測定装置１Ａは、散乱光画像から得られた各粒子ｉについて、影画像から得られた粒子ｊと位置を比較し、同一粒子であるか否かを判定する（Ｓ１７）。すなわち、粒度分布測定装置１Ａは、互いに位置の一致する粒子ｉと粒子ｊがあるか判定する。

測定装置１Ａは、同一粒子を検出した場合（Ｓ１７：ＹＥＳ）、同一と判定された粒子ｊのサイズＤ_２ｊが、予め定められた閾値Ｄｔｈより大きいか判定する（Ｓ１８）。

測定装置１Ａは、比較の結果、影画像の粒子サイズＤ_２ｊが閾値Ｄｔｈよりも大きい場合（Ｓ１８：ＹＥＳ）、ステップＳ１７で検出された粒子のサイズは「Ｄ_２ｊ」であると判断する（Ｓ１９）。これ以外の場合（Ｓ１８：ＮＯ）、測定装置１Ａは、ステップＳ１７で検出された粒子のサイズを「Ｄ_１ｉ」であると判断する（Ｓ２０）。

測定装置１Ａは、ステップＳ１７〜Ｓ２０を、散乱光画像から識別された全ての粒子ｉについて繰り返す（Ｓ２１）。全ての粒子ｉについて粒子サイズが決定されると（Ｓ２１：ＹＥＳ）、本処理を終了する。

本実施例において計測可能な粒子サイズの範囲を拡張できる理由を説明する。図７で述べたように、所定の散乱角θｔｈ以下では、粒子サイズの増加に対して散乱光強度が単調に増加する。しかし、さらに粒子サイズを増加させると、散乱光強度は極大を示し、減少を始める。

図１０は、アルミナ粒子について粒子サイズと散乱角１０°における散乱光強度との関係を示す。粒子サイズ「１．２μｍ」までは散乱光強度が増加するが、それ以上粒子サイズが大きくなると、散乱光強度が低下する。この場合は、一つの散乱光強度に対して複数の粒子サイズが対応してしまうため、粒子サイズを一意に決定することができない。図１０の例では、粒子サイズ「１．０μｍ」の場合の散乱光強度と、粒子サイズ「１．４μｍ」の散乱光強度とはほぼ等しいため、散乱光強度だけでは粒子サイズを決定できない。

一方、粒子サイズが「１．０μｍ」を上回ると粒子形状撮像用光源１２による影画像で粒子を認識することができる。そこで本実施例では、図１０で説明したように粒子サイズの閾値Ｄｔｈを設定し、散乱光画像から得られた粒子サイズと影画像から得られた粒子サイズとを使い分けることにより、測定可能な粒子サイズの範囲を拡張する。

なお、閾値Ｄｔｈの設定方法は、複数ある。一つは、影画像から粒子サイズを認識できる限界値を基準として設定する方法である。他の一つは、あらかじめ測定対象の散乱光強度特性を予測可能な場合、散乱光強度を一意に決定できない粒子サイズを基準として設定する方法である。

このように構成される本実施例によれば、第１実施例と同様の作用効果を奏する。さらに、本実施例では、光源２と粒子形状撮像用光源１２とを交互に使用して試料９へ平行光を照射することにより、散乱光画像と粒子形状画像とを取得し、それらの画像を照合することにより粒子サイズを決定するため、測定可能な粒子サイズを第１実施例よりも拡張することができ、使い勝手が向上する。

なお、光源２の波長と粒子形状撮像用光源１２の波長とを違え、波長範囲別に光を検出するように撮像部５を構成してもよい。撮像部５を例えばカラーＣＣＤのような、或る波長範囲別に光を検出する構造とし、光源２からの平行光の波長と粒子形状撮像用光源１２からの平行光の波長とのそれぞれに対応する画像を取得してもよい。この場合は、光源を切り替えることなく、粒子による散乱光画像と影画像とを連続的に、または同時に取得することが可能となり、高速に測定することができる。

図１１を用いて第３実施例を説明する。本実施例では、第２実施例で説明した粒度分布測定装置１Ａよりも測定時間を短縮させる例を説明する。

図１１は、本実施例にかかる粒度分布測定装置１Ｂの構成を示す。粒度分布測定装置１Ｂは、図１で述べた測定装置１に比較して、複数のマイクロスコープ４（１），４（２）を備える。図１に示す光源２とマイクロスコープ４の関係は、図１１に示す光源１５と第１のマイクロスコープ４（１）との関係に対応する。

すなわち、第１のマイクロスコープ４（１）は、第１実施例で述べたマイクロスコープ４と同様に、粒子において所定角度θｔｈ以下で散乱された散乱光を撮像し、散乱光画像を得る。第２のマイクロスコープ４（２）は、粒子の影画像を撮像する。

ここで、第１のマイクロスコープ４（１）の光軸１１は、光源１５からの平行光１６の光軸に対して、所定角度θｔｈだけずらしてある。第２のマイクロスコープ４（２）の光軸１７は、光源１５からの平行光１６の光軸とほぼ一致している。さらに、第１のマイクロスコープ４（１）の焦点位置と第２のマイクロスコープ４（２）の焦点位置とはほぼ一致している。

第１のマイクロスコープ４（１）では、ひとつひとつの粒子からの散乱光を撮像部５（１）で撮像できるように、光学系が設計されている。さらに、第１のマイクロスコープ４（１）では、平行光１６の直進成分が撮像部５（１）に入射しないように、焦点距離およびレンズ径が設定される。散乱光のうち、光軸１１に平行な成分を撮像するために、第１のマイクロスコープ４（１）において、レンズ径に対する焦点距離をできるだけ長く設計することが望ましい。

第２のマイクロスコープ４（２）は、上述の通り、測定部３を挟んで光源１５と正対して配置されており、光源１５の光軸と第２のマイクロスコープ４（２）の光軸１７とは略一致している。これにより、第２のマイクロスコープ４（２）では、粒子の影画像を撮像部５（２）により撮像する。

画像処理部７Ｂは、第１のマイクロスコープ４（１）から取得される散乱光画像と第２のマイクロスコープ４（２）から取得される粒子形状画像とに基づいて、粒子のサイズを算出する。粒子サイズを算出する方法は、図９で述べた通りであるので、ここでは説明を省略する。

このように本実施例では、光源１５から平行光１６を照射し、第１のマイクロスコープ４（１）により散乱光画像を撮像し、第２のマイクロスコープ４（２）により影画像を撮像する。第１のマイクロスコープ４（１）による撮像と第２のマイクロスコープ４（２）による撮像とは、連続的に行われてもよいし、あるいは同時に行われてもよい。

本実施例によれば、第１、第２実施例と同様の作用効果を奏する。さらに本実施例では、第２実施例のように光源２，１２を切り替えるのではなく、光源１５を連続的に使用することができるため、散乱光画像と粒子形状画像とをより高速に取得することができ、測定時間を短縮できる。この結果、測定装置１Ｂの性能および使い勝手が向上する。

図１２〜図１５を用いて第４実施例を説明する。本実施例では、第１実施例で説明した粒度分布測定装置１よりも材料に対する適用範囲を拡張している。

図１２は、本実施例における粒度分布測定装置１Ｃの構成を示す。粒度分布測定装置１Ｃには、図１で述べた粒度分布測定装置１に比べて、第３の光源１８と波長選択ミラー１９とミラー２０とが追加されている。さらに、粒度分布測定装置１Ｃの画像処理部７Ｃは、複数の測定アルゴリズム７１，７２に基づいて粒子サイズを測定する。

第３の光源１８は、出力波長が光源２と異なっており、波長選択ミラー１９とミラー２０を介して、測定部３の保持する試料９へ向けて平行光２１を照射する。平行光２１の光軸は、光源２の光軸１０にほぼ一致するように設定される。

波長選択ミラー１９は、光源２からの光を透過し、第３の光源１８からの光を反射するように設計されている。

撮像部５Ｃは、入射した光を複数の波長域に分光して、各波長域に対応する画像を撮像する。撮像部５Ｃとしては、例えば、ＲＧＢに分光するカラーＣＣＤ（Charge Coupled Device）を用いることができる。

本実施例では、光源２の波長と第３の光源１８の波長とを撮像部５Ｃの各分光波長域に対応させて、各光源からの平行光が試料９によって散乱された散乱光画像を、撮像部５Ｃによりそれぞれ撮像する。例えば、撮像部５ＣをＲＧＢに分光するカラーＣＣＤとする場合、光源２の出力波長を赤色として、この赤色光による散乱光を撮像部５ＣのＲ画素で撮像し、第３の光源１８の出力波長を青色として、この青色光による散乱光を撮像部５ＣのＢ画素で撮像する。

図１３のフローチャートを用いて、粒度分布測定処理を説明する。まず粒度分布測定装置１Ｃは、光源２および第３の光源１８の出力値を、それぞれに対応する散乱光強度が同程度となるように設定する（Ｓ２１）。出力値の設定方法は、手動入力による設定や、関係式やデータベースとしてあらかじめ用意しておいた散乱光強度の予測値に基いて自動的に算出する方法がある。

次に、光源２および第３の光源１８から試料９へ平行光１０，２１を照射させることにより（Ｓ２２）、所定角度θｔｈ以下で散乱された散乱光画像（カラー画像）を撮像部５Ｃから取得する（Ｓ２３）。

粒度分布測定装置１Ｃは、撮像されたカラー画像から、Ｒ画素で撮像されたモノクロ画像とＢ画素で撮像されたモノクロ画像とを抽出する。画像処理部７Ｃは、抽出された各モノクロ画像から各粒子を識別し、識別された各粒子ｉについて、それぞれの粒子に対応するピクセル群の中で最も輝度値が高いピクセルにおける値を、その粒子の散乱光強度Ｉ_Ｒ，ｉ，Ｉ_Ｂ，ｉとして取得する（Ｓ２４，Ｓ２５）。または、画像処理部７Ｃは、ガウス分布等でフィッティングすることにより、得られたカーブのピーク強度を散乱光強度とすることもできる。

次に、画像処理部７Ｃは、各モノクロ画像から取得した散乱光強度Ｉ_Ｒ，ｉ，Ｉ_Ｂ，ｉから、ＣＣＤの分光特性を補正して真の散乱光強度Ｉ_0Ｒ，ｉ，Ｉ_0Ｂ，ｉを算出する（Ｓ２６）。例えば、一般的なカラーＣＣＤではカラーフィルタを用いて分光を行っているが、所定の波長域以外の光に対してカット率は１００％ではなく、僅かに透過してしまう。このため例えば光源２からの光に対応した散乱光の強度が高い場合、撮像部５ＣのＢ画素においても光を検知してしまう。このために、取得された散乱光強度Ｉ_Ｂ，ｉは、第３の光源１８からの光に対応した散乱光と、光源２からの光に対応した散乱光とのうち、フィルタによってカットされなかった成分の足し合わせとなる。このとき、各光源に対応した真の散乱光強度をＩ_0Ｒ，ｉ，Ｉ_0Ｂ，ｉとすると、画像から取得した散乱光強度Ｉ_Ｒ，ｉ，Ｉ_Ｂ，ｉは次の式１，式２で表される。

Ｉ_Ｒ，ｉ＝Ｉ_0Ｒ，ｉ＋ａ×Ｉ_0Ｂ，ｉ・・・式１

Ｉ_B，ｉ＝Ｉ_0B，ｉ＋ｂ×Ｉ_0R，ｉ・・・式２

ここで、「ａ」は第３の光源１８のみを照射したときにＲ画素で取得された光強度を、Ｂ画素で取得された光強度で割った値である。「ｂ」は光源２のみを照射したときにＢ画素で取得された光強度を、Ｒ画素で取得された光強度で割った値である。これらａ値およびｂ値は、事前に標準試料などを用いて測定し取得しておく。各光源に対応した真の散乱光強度は、上記の式１，式２を解くことで得られる。

粒度分布測定装置１Ｃは、次に、各光源の波長における、試料９の材質の散乱光強度と粒子サイズとの対応関係を、それぞれ関係式またはデータベースとしてあらかじめ用意しておき、上記算出された各光源に対応する真の散乱光強度から、粒子サイズを算出する（Ｓ２７）。例えば、あらかじめ用意された各粒子サイズ（ｄ）における散乱光強度を
Ｉ_Ｒ（ｄ），Ｉ_Ｂ（ｄ）とすると、以下の式３の値が最小となるｄを算出し、算出されたｄの値が粒子サイズであると判断する。

(I_0R,I - I_R(d))² + (I_0B,I - I_B(d))²・・・式３

本実施例において材料に対する適用範囲を拡張できる理由を説明する。図１０に示したアルミナの例では、粒子サイズが１．２μｍまでは、粒子サイズの増加に対して散乱光強度が単調に増加する。しかし、さらに屈折率の高い材料を用いた場合、散乱光強度が単調に増加する粒子サイズの上限が低くなる。

図１４（１）は、チタン酸バリウム粒子について６３５ｎｍ（赤色）の光を照射したときの、粒子サイズと散乱角１０°における散乱光強度との関係を示す。粒子サイズ「０．５μｍ」までは散乱光強度が増加するが、それ以上粒子サイズが大きくなると、散乱光強度が低下する。この場合は、一つの散乱光強度に対して複数の粒子サイズが対応してしまうため、粒子サイズを一意に決定することができない。図１４（１）の例では、粒子サイズ０．５μｍから０．８μｍまでの範囲で粒子サイズを決定することができない。

一方、図１４（２）は、チタン酸バリウム粒子について４５５ｎｍ（青色）の光を照射したときの、粒子サイズと散乱角１０°における散乱光強度との関係を示す。図１４（１）と比較すると、図１４（２）では、粒子サイズに対する散乱光強度のカーブ形状が異なっている。図１４（１）において散乱光強度の減少傾向を示した０．５μｍから０．８μｍまでの範囲において、図１４（２）では、散乱光強度が単調に増加している。したがって、４５５ｎｍの光源に対応する散乱光強度を用いることにより、粒子サイズを決定することができる。

なお、本実施例では、光源２からの平行光１０の光軸と第３の光源１８からの平行光２１の光軸とを一致させて試料９に照射させる例を説明したが、図１５に示した変形例のように、各光源の光軸１０，２１が光軸１１と角度θthをなす面上にあるように並べて配置してもよい。また、光軸１０と光軸１１のなす角、光軸２１と光軸１１のなす角は、散乱光強度と粒子サイズとを対応付け可能な範囲内であれば、異なっていてもよい。

また、本実施例では、光源２と第３の光源１８を同時に照射する例を説明したが、時間的に交互に照射して、それぞれに対応する散乱光画像を取得し粒子サイズを算出してもよい。

なお、本発明は、上述した実施形態に限定されない。当業者であれば、本発明の範囲内で、種々の追加や変更等を行うことができる。上述の実施形態において、添付図面に図示した構成例に限定されない。本発明の目的を達成する範囲内で、実施形態の構成や処理方法は適宜変更することが可能である。

また、本発明の各構成要素は、任意に取捨選択することができ、取捨選択した構成を具備する発明も本発明に含まれる。さらに特許請求の範囲に記載された構成は、特許請求の範囲で明示している組合せ以外にも組合せることができる。

１，１Ａ，１Ｂ，１Ｃ：粒度分布測定装置、２，１２，１５，１８：光源、３：測定部、４，４（１），４（２）：マイクロスコープ、５，５（１），５（２），５Ｃ：撮像部、６，６（１），６（２）：遮光板、７，７Ａ，７Ｂ，７Ｃ：画像処理部、８：制御部、９：試料、１０，１４，１６，２１：平行光、１１，１７：撮像系の光軸、１９，２０：ミラー、９１：粒子

Claims (13)

1. 粒子のサイズを測定する粒子サイズ測定装置であって、
   粒子を含む試料へ平行光を照射する第１光源と、
   前記試料を挟んで前記第１光源と略対向するように配置され、前記試料を撮像する第１撮像装置と、
   前記第１撮像装置により撮像された画像を解析する画像解析部とを備え、
   前記第１撮像装置と前記第１光源とは、粒子に入射した平行光が所定角度以下で散乱された散乱光を前記第１撮像装置で撮像できるように略対向して所定配置されており、
   前記画像解析部は、前記第１撮像装置により撮像された散乱光画像に基づいて、粒子のサイズを算出する、
   粒子サイズ測定装置。
2. 請求項１に記載の粒子サイズ測定装置であって、
   前記所定配置とは、前記第１撮像装置の光軸と前記平行光の方向とが前記所定角度以下で交差するように配置されることを示す、
   粒子サイズ測定装置。
3. 請求項２に記載の粒子サイズ測定装置であって、
   前記所定角度は、粒子における散乱光の強度の違いから前記粒子のサイズを特定可能な、散乱角の閾値として定められる、
   粒子サイズ測定装置。
4. 請求項３に記載の粒子サイズ測定装置であって、
   前記画像解析部は、さらに、粒子の形状を示す粒子形状画像を取得し、取得された粒子形状画像から粒子サイズを算出し、算出された粒子サイズと前記散乱光画像から算出された粒子サイズとに基づいて、いずれか一方の粒子サイズを選択して出力する、
   粒子サイズ測定装置。
5. 請求項４に記載の粒子サイズ測定装置であって、
   前記画像解析部は、前記粒子形状画像から算出された粒子サイズが予め設定された所定サイズ以上の場合に、前記粒子形状画像から算出された粒子サイズを選択し、それ以外の場合に前記散乱光画像から算出された粒子サイズを選択する、
   粒子サイズ測定装置。
6. 請求項４または５のいずれか一項に記載の粒子サイズ測定装置であって、
   前記第１撮像装置により前記粒子形状画像を撮像するために、前記第１撮像装置の光軸と略一致する方向から光を前記試料へ向けて照射する第２光源をさらに備える、
   粒子サイズ測定装置。
7. 請求項４または５のいずれか一項に記載の粒子サイズ測定装置であって、
   前記第１撮像装置と同じく前記試料付近に焦点を持つ第２撮像装置をさらに備え、
   前記第２撮像装置は、前記第１光源から試料に向けて照射される平行光を利用して前記粒子形状画像を撮像する、
   粒子サイズ測定装置。
8. 粒子のサイズを測定する粒子サイズ測定方法であって、
   粒子を含む試料へ第１光源から平行光を照射させる照射ステップと、
   前記試料を挟んで前記第１光源と略対向するように配置される第１撮像装置により、前記試料を撮像させる撮像ステップと、
   前記第１撮像装置により撮像された画像を画像解析部により解析させる解析ステップと、を備え、
   前記第１撮像装置と前記第１光源とは、粒子に入射した平行光が所定角度以下で散乱された散乱光を前記第１撮像装置で撮像できるように略対向して配置されており、
   前記解析ステップは、前記第１撮像装置により撮像された散乱光画像に基づいて、粒子のサイズを算出する、
   粒子サイズ測定方法。
9. 試料に平行光を照射する複数の光源と、
   前記平行光が前記試料によって散乱された散乱光を複数の波長域に分光して撮像するカラー撮像装置と、
   前記撮像された画像を解析する画像解析部とを備え、
   各光源の波長が異なり、撮像された画像から各光源に対応する散乱光強度をそれぞれ抽出し、前記抽出された散乱光強度に基いて粒子のサイズが算出される、粒子サイズ測定装置。
10. 請求項９に記載の粒子サイズ測定装置であって、前記カラー撮像装置は、前記散乱光として小角散乱光を撮像する、粒子サイズ測定装置。
11. 請求項９に記載の粒子サイズ測定装置であって、撮像された画像から各光源に対応する散乱光強度を抽出する際に、前記カラー撮像装置の分光特性に基づいて補正される、粒子サイズ測定装置。
12. 請求項１１に記載の粒子サイズ測定装置であって、前記補正に用いるパラメータはあらかじめ測定により決定される、粒子サイズ測定装置。
13. 請求項９に記載の粒子サイズ測定装置であって、前記試料の特性に合わせて各光源の出力を調整する、粒子サイズ測定装置。

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