JP2020097557A

JP2020097557A - 口腔用組成物

Info

Publication number: JP2020097557A
Application number: JP2018237357A
Authority: JP
Inventors: 亜希橘; Aki Tachibana; 里絵渡邊; Rie Watanabe
Original assignee: Sunstar Inc
Current assignee: Sunstar Inc
Priority date: 2018-12-19
Filing date: 2018-12-19
Publication date: 2020-06-25

Abstract

【課題】ステイン除去効果を有する口腔用組成物を提供する。【解決手段】口腔用組成物は、スルホコハク酸系界面活性剤と、ポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレンブロック共重合体とを含有する。【選択図】なし

Description

本発明は、口腔用組成物に関する。

歯牙の着色の要因の一つとしてステインが知られている。ステインは、歯牙を覆っているタンパク質の膜（ペリクル）が、茶等に含まれるポリフェノール等により不溶化して歯牙表面へ強固に付着した色素沈着物である。特許文献１には、ポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレンブロック共重合体を含有する口腔用組成物によって、ステインの形成を抑制する技術が開示されている。

特開平７−２５８０５１号公報

本発明者らは、スルホコハク酸系界面活性剤と、特定のポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレンブロック共重合体とを組み合わせて用いた場合に、相乗的ステイン除去効果が得られることを見出した。本発明の目的は、ステイン除去効果を有する口腔用組成物を提供することにある。

上記課題を解決する口腔用組成物は、スルホコハク酸系界面活性剤と、ポリオキシプロピレン鎖の両末端にポリオキシエチレン鎖が結合した構造のポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレンブロック共重合体とを含有する。

上記口腔用組成物において、前記スルホコハク酸系界面活性剤は、スルホコハク酸及びその塩、炭素数８〜１８の飽和又は不飽和のアルキル基を有するモノアルキルスルホコハク酸及びその塩、炭素数８〜１８の飽和又は不飽和のアルキル基を有し、エチレンオキサイドの平均付加モル数が１〜７であるポリオキシエチレンモノアルキルスルホコハク酸及びその塩から選ばれる少なくとも一種であることが好ましい。

上記口腔用組成物において、前記スルホコハク酸系界面活性剤の含有量が０．０１〜５質量％であることが好ましい。
上記口腔用組成物において、前記ポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレンブロック共重合体の含有量が８〜３５質量％であることが好ましい。

本発明の口腔用組成物によれば、歯牙に付着したステインを除去できる。

以下、本実施形態の口腔用組成物について具体的に説明する。
本実施形態の口腔用組成物は、（Ａ）スルホコハク酸系界面活性剤と、（Ｂ）ポリオキシプロピレン鎖の両末端にポリオキシエチレン鎖が結合した構造のポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレンブロック共重合体とを含有する。

（Ａ）スルホコハク酸系界面活性剤としては、例えば、スルホコハク酸及びその塩、炭素数８〜１８の飽和又は不飽和のアルキル基を有するモノアルキルスルホコハク酸及びその塩、炭素数８〜１８の飽和又は不飽和のアルキル基を有し、エチレンオキサイドの平均付加モル数が１〜７であるポリオキシエチレンモノアルキルスルホコハク酸及びその塩が挙げられる。

スルホコハク酸及びその塩の具体例としては、スルホコハク酸ナトリウムが挙げられる。
モノアルキルスルホコハク酸及びその塩の具体例としては、スルホコハク酸モノラウリル２ナトリウムが挙げられる。

ポリオキシエチレンモノアルキルスルホコハク酸及びその塩の具体例としては、ポリオキシエチレン（１）モノアルキル（炭素数１２〜１４）スルホコハク酸２ナトリウム、ポリオキシエチレン（２）モノアルキル（炭素数１２〜１４）スルホコハク酸２ナトリウム、ポリオキシエチレン（２）モノラウリルスルホコハク酸２ナトリウム、ポリオキシエチレン（２）モノアルキル（炭素数１２〜１４）スルホコハク酸２トリエタノールアミン、ポリオキシエチレン（３）モノアルキル（炭素数１２〜１４）スルホコハク酸２ナトリウム、ポリオキシエチレン（３）モノラウリルスルホコハク酸２ナトリウム、ポリオキシエチレン（３）モノラウリルスルホコハク酸マグネシウム、ポリオキシエチレン（３）モノヤシ油脂肪酸（炭素数８〜１８）スルホコハク酸２ナトリウム、ポリオキシエチレン（５）モノアルキル（炭素数１２〜１４）スルホコハク酸２ナトリウム、ポリオキシエチレン（５）モノヤシ油脂肪酸（炭素数８〜１８）スルホコハク酸２ナトリウム、ポリオキシエチレン（５）モノラウリルスルホコハク酸ジエタノールアミド、ポリオキシエチレン（５）ラウリルスルホコハク酸マグネシウム、ポリオキシエチレン（５）モノヤシ油脂肪酸（炭素数８〜１８）スルホコハク酸２ナトリウム、スルホコハク酸ポリオキシエチレン（５）ラウロイルエタノールアミド２ナトリウム、ポリオキシエチレン（７）モノアルキル（炭素数１２〜１４）スルホコハク酸２ナトリウム、ポリオキシエチレン（７）モノラウリルスルホコハク酸マグネシウムが挙げられる。なお、上記の具体例におけるポリオキシエチレンの後の括弧書きの数字は、エチレンオキシドの平均付加モル数を意味する。これらのスルホコハク酸系界面活性剤は、１種単独で用いてもよいし、２種以上を適宜組み合わせて用いてもよい。

スルホコハク酸系界面活性剤は、例えば、市販の製品を用いることができる。なお、市販の製品に記載されているアルキル基の炭素数は、一定割合以上（例えば、５０％以上）の物質のアルキル基の炭素数がその数値であることを意味する。また、市販の製品に記載されているポリオキシエチレンの平均付加モル数は、その数値を含む一定範囲であることを意味する。例えば、平均付加モル数「２」は、「１．５〜２．４」の範囲を意味し、平均付加モル数「３」は、「２．５〜３．４」の範囲を意味する。

口腔用組成物中におけるスルホコハク酸系界面活性剤の含有量は特に限定されるものではないが、例えば、０．０１〜１０質量％であることが好ましく、０．０１〜５質量％であることがより好ましい。

（Ｂ）ポリオキシプロピレン鎖の両末端にポリオキシエチレン鎖が結合した構造のポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレンブロック共重合体は、下記一般式（１）に示す構造を有する非イオン性界面活性剤である。

一般式（１）において、ポリオキシエチレン又はポリオキシプロピレンの平均付加モル数を表すｘ，ｙ，ｚは、それぞれ独立して１以上の数値である。

一般式（１）において、ポリオキシエチレンとポリオキシプロピレンとの比率は特に限定されるものではないが、例えば、ポリオキシエチレンが占める質量割合が５〜９０％であることが好ましく、１０〜８０％であることがより好ましい。

ポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレンブロック共重合体は、例えば、市販の製品を用いることができる。なお、市販の製品に記載されているポリオキシエチレン及びポリオキシプロピレンの平均付加モル数は、その数値を含む一定範囲であることを意味する。

口腔用組成物中におけるポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレンブロック共重合体の含有量は特に限定されるものではないが、例えば、８〜３５質量％であることが好ましい。

口腔用組成物の適用形態は、特に限定されず、例えば医薬品、医薬部外品として使用することができる。口腔用組成物の用途としては、公知のものを適宜採用することができ、例えば、練歯磨剤、粉歯磨剤、液体歯磨剤、潤性歯磨剤、洗口剤が挙げられる。口腔用組成物の剤形は特に限定されるものではなく、公知の方法（特に常法）によって、例えば、固形状又は半固形状、液体状等に適宜、調製することができる。固形状又は半固形状としては、例えば、日本歯磨工業会において規定される歯磨剤の剤形に準じた粉状、練状、液状等が挙げられる。

口腔用組成物は、適用形態や用途等に応じて、（Ａ）スルホコハク酸系界面活性剤及び（Ｂ）ポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレンブロック共重合体以外のその他成分を含有することができる。その他成分としては、公知の口腔用組成物に配合される成分、例えば、水、抗菌剤、抗炎症剤、香料、湿潤剤、上記以外の界面活性剤、研磨剤、アルコール類、増粘剤、甘味成分、薬用成分、安定剤、ｐＨ調整剤が挙げられる。その他の成分は、それぞれ１種のみを適用してもよいし、２種以上を組み合わせて適用してもよい。

抗菌剤の具体例としては、塩化セチルピリジニウム、パラベン、安息香酸ナトリウム、トリクロサン、塩酸クロルヘキシジン、イソプロピルメチルフェノール、塩化ベンザルコニウム、塩化ベンゼトニウム等が挙げられる。

抗炎症剤の具体例としては、グリチルリチン酸塩、トラネキサム酸、ε−アミノカプロン酸、オウバクエキス等が挙げられる。
香料の具体例としては、アネトール、オイゲノール、リナロール、メントール、カルボン、リモネン、ウインターグリーン、サリチル酸メチル、シオネール、チモール、丁字油、ユーカリ油、ローズマリー油、セージ油、レモン油、オレンジ油、オシメン油、シトロネロール、各種香料の水溶性香料等が挙げられる。

湿潤剤の具体例としては、ソルビット、エチレングリコール、プロピレングリコール、１，３−ブチレングリコール等の多価アルコール等が挙げられる。
界面活性剤としては、例えば、ポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレンブロック共重合体以外の非イオン性界面活性剤、スルホコハク酸系界面活性剤以外のアニオン性界面活性剤、両性界面活性剤が挙げられる。

非イオン性界面活性剤の具体例としては、ショ糖脂肪酸エステル、マルトース脂肪酸エステル等の糖脂肪酸エステル、マルチトール脂肪酸エステル等の糖アルコール脂肪酸エステル、モノラウリン酸ソルビタン等のソルビタン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンソルビタンモノラウレート、ポリオキシエチレンソルビタンモノステアレート等のポリオキシエチレンソルビタン脂肪酸エステル、ラウリン酸ジエタノールアミド等の脂肪酸アルカノールアミド、ポリオキシエチレンステアリルエーテル、ポリオキシエチレンオレイルエーテル等のポリオキシエチレンアルキルエーテル、モノオレイン酸ポリエチレングリコール、モノラウリン酸ポリエチレングリコール等のポリエチレングリコール脂肪酸エステル、ラウリルグルコシド、デシルグルコシド等のアルキルグルコシド、ポリグリセリン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレングリセリン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレン脂肪酸エステル、アルキルグルコシド類、ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油、グリセリン脂肪酸エステル等が挙げられる。

アニオン性界面活性剤の具体例としては、ラウリル硫酸ナトリウム、ポリオキシエチレンラウリルエーテル硫酸ナトリウム等の硫酸エステル塩、ココイルサルコシンナトリウム、ラウロイルメチルアラニンナトリウム、ラウロイルサルコシンナトリウム等のアシルアミノ酸塩、ココイルメチルタウリンナトリウム等が挙げられる。

両性界面活性剤の具体例としては、Ｎーラウリルジアミノエチルグリシン、Ｎーミリスチルジエチルグリシン等のＮーアルキルジアミノエチルグリシン、ＮーアルキルーＮーカルボキシメチルアンモニウムベタイン、２−アルキル−１ヒドロキシエチルイミダゾリンベタインナトリウム等が挙げられる。

研磨剤の具体例としては、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、第二リン酸カルシウム、第三リン酸カルシウム、リン酸マグネシウム、ゼオライト、メタリン酸ナトリウム、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、ピロリン酸カルシウム、ベンガラ、硫酸カルシウム、無水ケイ酸等が挙げられる。

アルコール類の具体例としては、エチルアルコール、ラウリルアルコール、ミリスチルアルコール等が挙げられる。
増粘剤の具体例としては、ポリアクリル酸ナトリウム、カラギーナン、カルボキシメチルセルロースナトリウム、アルギン酸ナトリウム、キサンタンガム、ヒドロキシエチルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、メチルセルロース、アルギン酸プロピレングリコールエステル等が挙げられる。

甘味成分の具体例としては、サッカリン、サッカリンナトリウム、スクラロース、ステビオサイド、アセスルファムカム、アスパルテーム、キシリトール、マルチトール、エリスリトール等が挙げられる。

薬用成分の具体例としては、モノフルオロリン酸ナトリウム、フッ化ナトリウム、フッ化第１スズ、フッ化ストロンチウム等のフッ化物、ピロリン酸ナトリウムやポリリン酸ナトリウム等の縮合リン酸塩、リン酸一水素ナトリウム、リン酸三ナトリウム等のリン酸塩、アスコルビン酸、アスコルビン酸ナトリウム、塩酸ピリドキシン、トコフェロール酢酸エステル等のビタミン剤、デキストラナーゼ、ムタナーゼ等のグルカナーゼ酵素、プロテアーゼ、リゾチーム等の分解酵素、塩化亜鉛、クエン酸亜鉛、塩化ストロンチウム、硝酸カリウム等の無機塩類、ゼオライト、クロロフィル、グリセロホスフェート、塩化ナトリウム、乳酸アルミニウム、塩化ストロンチウム等が挙げられる。

安定剤の具体例としては、緑色１号、青色１号、黄色４号等の法定色素や酸化チタンが挙げられる。
ｐＨ調整剤の具体例としては、クエン酸、リンゴ酸、乳酸、酒石酸、酢酸、リン酸、ピロリン酸、並びにこれらのカリウム塩、ナトリウム塩及びアンモニウム塩等の各種塩、水酸化ナトリウム等が挙げられる。口腔用組成物は、ｐＨ調整剤を配合することにより、ｐＨが５〜１１、特に６〜９の範囲になるように調整されていることが好ましい。口腔用組成物中におけるｐＨ調整剤の配合量は、本発明の効果を妨げない範囲で適宜設定することができる。

本実施形態の口腔用組成物の処方例を表１、表２及び表３に示す。表１に示す処方例１は、固形状又は半固形状の口腔用組成物である練歯磨剤として適用する場合の処方例であり、表２に示す処方例２は、固形状又は半固形状の口腔用組成物である液状歯磨剤として適用する場合の処方例であり、表３に示す処方例３液体状の口腔用組成物として適用する場合の処方例である。なお、表１、表２及び表３の「配合欄」の数値は、質量％であり、全体として１００質量％になるように調製される。

次に、本実施形態の効果について記載する。

（１）口腔用組成物は、スルホコハク酸系界面活性剤と、ポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレンブロック共重合体とを含有する。
上記構成によれば、スルホコハク酸系界面活性剤及びポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレンブロック共重合体を単独で使用した場合と比較して、相乗的なステイン除去効果が得られる。したがって、歯牙に付着したステインを効果的に除去できる。

（２）スルホコハク酸系界面活性剤の含有量が０．０１〜５質量％である。上記構成によれば、高いステイン除去効果が得られる。
（３）ポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレンブロック共重合体の含有量が８〜３５質量％である。上記構成によれば、高いステイン除去効果が得られる。

本発明の口腔用組成物について、以下の試験例に基づいてさらに詳細に説明する。なお、本発明は、実施例欄記載の構成に限定されるものではない。なお、実施例欄においては、ポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレンブロック共重合体に関して、ポリオキシエチレンの平均付加モル数の合計（ｘ＋ｚ）を「ＰＯＥ」、ポリオキシプロピレンの平均付加モル数（ｙ）を「ＰＯ」、ポリオキシエチレンが占める質量割合を「ＥＯ比率」と省略して記載する。

＜試験１＞
（Ａ）スルホコハク酸系界面活性剤及び（Ｂ）ポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレンブロック共重合体を含有する口腔用組成物と、（Ａ）スルホコハク酸系界面活性剤及び（Ｂ）ポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレンブロック共重合体の一方を他の成分に異ならせた口腔用組成物とを調製し、それらのステイン除去効果を評価した。

（試験例１〜１７の調製）
表４〜７に示す処方で試験例１〜１７の口腔用組成物を調製した。表４〜７の「配合欄」の数値は質量％であり、全体として１００質量％になるように調製した。本試験では、スルホコハク酸系界面活性剤としてスルホコハク酸ナトリウムを用いるとともに、下記のポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレンブロック共重合体Ｂ，Ｃを用いた。なお、各表中においては、ポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレンブロック共重合体を「共重合体」と省略して記載している。

ポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレンブロック共重合体Ｂ（共重合体Ｂ）：ＰＯＥ（２５）ＰＯ（３０）、ＥＯ比率５０％（ＡＤＥＫＡ社製アデカプルロニックＬ−６４）
ポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレンブロック共重合体Ｃ（共重合体Ｃ）：ＰＯＥ（１１６）ＰＯ（６６）、ＥＯ比率６０％（ＢＡＳＦ社製ＰｌｕｒａｃａｒｅＬ１２２０）を用いた。

（ステイン除去効果の評価）
直径１ｃｍのハイドロキシアパタイト（ＨＡＰ）ディスクを歯のモデルとして用いた。ＨＡＰディスクをイオン交換水に２分間、浸漬させた後、２時間、自然乾燥させることにより付着前ＨＡＰディスクを得た。蛍光分光濃度計（コニカミノルタジャパン社製ＦＤ−５）を用いて、付着前ＨＡＰディスクの色差（Ｌ^＊値、ａ^＊値、ｂ^＊値）を測定し、得られた各測定値をＬ^＊ _０、ａ^＊ _０、ｂ^＊ _０とした。

次に、付着前ＨＡＰディスクにステインを付着させる付着処理を行った。付着処理は、２％ウシ血清アルブミン水溶液に１０分間、イオン交換水に１分間、０．２％グルコン酸クロルヘキシジン溶液に２分間、イオン交換水に１分間、０．３％クエン酸鉄アンモニウム水溶液に２分間、イオン交換水に１分間、紅茶溶液に１０分間、イオン交換水に１分間の順番で浸漬する処理を１０回、繰り返し行った。

付着処理後のＨＡＰディスクを２時間、自然乾燥させることにより付着後ＨＡＰディスクを得た。色差計を用いて、付着後ＨＡＰディスクの色差（Ｌ^＊値、ａ^＊値、ｂ^＊値）を測定し、得られた各測定値をＬ^＊ _１、ａ^＊ _１、ｂ^＊ _１とした。

次に、付着後ＨＡＰディスクを各試験例の口腔用組成物に１分間、イオン交換水に１分間の順で浸漬する除去処理を行った後、２時間、自然乾燥させることにより除去後ＨＡＰディスクを得た。色差計を用いて、除去後ＨＡＰディスクの色差（Ｌ^＊値、ａ^＊値、ｂ^＊値）を測定し、得られた各測定値をＬ^＊ _２、ａ^＊ _２、ｂ^＊ _２とした。そして、下記式（１）〜（３）を用いて、ステイン除去率ΔＥを算出した。その結果を表４〜７の「除去率」欄に示す。

ΔＥ_１＝｛（Ｌ^＊ _１−Ｌ^＊ _０）^２＋（ａ^＊ _１−ａ^＊ _０）^２＋（ｂ^＊ _１−ｂ^＊ _０）^２｝^１／２ …（１）
ΔＥ_２＝｛（Ｌ^＊ _２−Ｌ^＊ _０）^２＋（ａ^＊ _２−ａ^＊ _０）^２＋（ｂ^＊ _２−ｂ^＊ _０）^２｝^１／２ …（２）
ΔＥ（％）＝１００−（ΔＥ_２／ΔＥ_１）×１００ …（３）

表４及び表６に示すように、（Ａ）スルホコハク酸系界面活性剤と（Ｂ）ポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレンブロック共重合体とを組み合わせて用いた場合（試験例４、試験例１１）のステイン除去率は、両成分を単独で用いた場合のステイン除去率の合計値よりも高い。この結果から、（Ａ）スルホコハク酸系界面活性剤と（Ｂ）ポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレンブロック共重合体とを組み合わせて用いた場合に、相乗的なステイン除去効果が得られることが分かる。一方、表５及び表７に示すように、（Ａ）スルホコハク酸系界面活性剤及び（Ｂ）ポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレンブロック共重合体の一方を他の成分に変更した場合のステイン除去効果は、相加的又は単独で用いた場合よりも低い効果であり、他の組み合わせとした場合には、相乗的なステイン除去効果は得られなかった。

＜試験２＞
（Ｂ）ポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレンブロック共重合体の種類を異ならせた口腔用組成物を調製し、それらのステイン除去効果を評価した。

（試験例１８〜２８）
表８及び表９に示す処方で試験例１８〜２８の口腔用組成物を調製した。表８及び表９の「配合欄」の数値は質量％であり、全体として１００質量％になるように調製した。得られた試験例１８〜２８について、試験１と同様にして、ステイン除去率を算出した。その結果を表８及び表９の「除去率」欄に示す。本試験では、スルホコハク酸系界面活性剤としてスルホコハク酸ナトリウムを用いるとともに、下記のポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレンブロック共重合体Ａ〜Ｅを用いた。ポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレンブロック共重合体Ａ〜Ｅの構成は、表８及び表９の「共重合体の種類」欄に記載するとおりである。

ポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレンブロック共重合体Ａ（共重合体Ａ）：日油社製プロノン＃２０１
ポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレンブロック共重合体Ｂ（共重合体Ｂ）：ＡＤＥＫＡ社製アデカプルロニックＬ−６４
ポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレンブロック共重合体Ｃ（共重合体Ｃ）：ＢＡＳＦ社製ＰｌｕｒａｃａｒｅＬ１２２０
ポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレンブロック共重合体Ｄ（共重合体Ｄ）：日油社製ユニルーブ７０ＤＰ−９５０Ｂ
ポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレンブロック共重合体Ｅ（共重合体Ｅ）：日油社製プロノン＃２０８

表８及び表９に示すように、（Ｂ）ポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレンブロック共重合体の種類を変更した場合にも、（Ａ）スルホコハク酸系界面活性剤と（Ｂ）ポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレンブロック共重合体とを組み合わせて用いることによる相乗的なステイン除去効果が得られた。この結果から、（Ａ）スルホコハク酸系界面活性剤と（Ｂ）ポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレンブロック共重合体とを組み合わせて用いることによる相乗的なステイン除去効果は、（Ｂ）ポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレンブロック共重合体の種類に依存しないことが分かる。

Claims

スルホコハク酸系界面活性剤と、
ポリオキシプロピレン鎖の両末端にポリオキシエチレン鎖が結合した構造のポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレンブロック共重合体とを含有する口腔用組成物。
前記スルホコハク酸系界面活性剤は、スルホコハク酸及びその塩、炭素数８〜１８の飽和又は不飽和のアルキル基を有するモノアルキルスルホコハク酸及びその塩、炭素数８〜１８の飽和又は不飽和のアルキル基を有し、エチレンオキサイドの平均付加モル数が１〜７であるポリオキシエチレンモノアルキルスルホコハク酸及びその塩から選ばれる少なくとも一種である請求項１に記載の口腔用組成物。
前記スルホコハク酸系界面活性剤の含有量が０．０１〜５質量％である請求項１又は請求項２に記載の口腔用組成物。
前記ポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレンブロック共重合体の含有量が８〜３５質量％である請求項１〜３のいずれか一項に記載の口腔用組成物。