JP2019207895A - 非水電解質二次電池 - Google Patents
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Abstract
Description
本発明者は、巻回素子について鋭意検討し、その結果、本実施形態に係る非水電解質二次電池に想到した。そこで、まず、図5に基づいて、本発明者が行った検討について説明する。
次に、図1〜図3に基づいて、本実施形態に係る非水電解質二次電池の構成について説明する。非水電解質二次電池1は、扁平状の巻回素子1aと、正極集電タブ15と、正極充填部材51と、負極集電タブ35と、負極充填部材61と、非水電解質溶液と、外装材とを備える。
帯状正極10(以下、単に「正極10」とも称する)は、正極集電体と、正極集電体の両面に形成された正極活物質層とを有する。正極活物質層は、少なくとも正極活物質を含み、導電剤と、結着剤とをさらに含んでいてもよい。正極活物質は、リチウムイオンを可逆的に吸蔵及び放出することが可能な物質であれば特に限定されず、例えば、コバルト酸リチウム(LCO)、ニッケル酸リチウム、ニッケルコバルト酸リチウム、ニッケルコバルトアルミニウム酸リチウム(以下、「NCA」と称する場合もある。)、ニッケルコバルトマンガン酸リチウム(以下、「NCM」と称する場合もある。)、マンガン酸リチウ
ム、リン酸鉄リチウム、硫化ニッケル、硫化銅、硫黄、酸化鉄、酸化バナジウム等が挙げられる。これらの正極活物質は、単独で用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
は、正極10の長さ方向の先端に溶接される。また、正極集電タブ15は、巻回素子1aの最内周部分に配置される。
次に、図1及び図2に基づいて、正極充填部材51の構成について説明する。正極充填部材51は、正極集電タブ15の面方向の周囲、より詳細には、正極集電タブ15と電極積層体とで囲まれる領域(すなわち図5に示す空間150)に設けられる。正極充填部材51は、空間150を充填するための部材である。
帯状負極30(以下、単に「負極30」とも称する)は、負極集電体と、負極集電体の両面に形成された負極活物質層とを含む。
次に、図1及び図3に基づいて、負極充填部材61の構成について説明する。負極充填部材61は、基本的には正極充填部材51と同様である。すなわち、負極充填部材61は、負極集電タブ35の面方向の周囲、より詳細には、負極集電タブ35と電極積層体とで囲まれる領域(すなわち図5に示す空間160)に設けられる。負極充填部材61は、空間160を充填するための部材である。
セパレータ20a、20bは、特に制限されず、リチウムイオン二次電池のセパレータとして使用されるものであれば、どのようなものであってもよい。セパレータ20a、20bとしては、優れた高率放電性能を示す多孔質膜や不織布等を、単独あるいは併用することが好ましい。セパレータ20a、20bを構成する樹脂としては、例えばポリエチレン(polyethylene),ポリプロピレン(polypropylene)等に代表されるポリオレフィン(polyolefin)系樹脂、ポリエチレンテレフタレート(Polyethylene terephthalate),ポリブチレンテレフタレート(polybutylene terephthalate)等に代表されるポリエステル(Polyester)系樹脂、PVDF、フッ化ビニリデン(VDF)−ヘキサフルオロプロピレン(HFP)共重合体、フッ化ビニリデン−パーフルオロビニルエーテル(par fluorovinyl ether)共重合体、フッ化ビニリデン−テトラフルオロエチレン(tetrafluoroethylene)共重合体、フッ化ビニリデン−トリフルオロエチレン(trifluoroethylene)共重合体、フッ化ビニリデン−フルオロエチレン(fluoroethylene)共重合体、フッ化ビニリデン−ヘキサフルオロアセトン(hexafluoroacetone)共重合体、フッ化ビニリデン−エチレン(ethylene)共重合体、フッ化ビニリデン−プロ
ピレン(propylene)共重合体、フッ化ビニリデン−トリフルオロプロピレン(trifluoro propylene)共重合体、フッ化ビニリデン−テトラフルオロエチレン(tetrafluoroethylene)−ヘキサフルオロプロピレン(hexafluoropropylene)共重合体、フッ化ビニリデン−エチレン(ethylene)−テトラフルオロエチレン(tetrafluoroethylene)共重合体等を挙げることができる。
が十分でなくなる可能性がある。温度が150℃を超える場合、電解液が沸騰しガスが発生する可能性がある。圧力が10kgf/cm2未満となる場合、セパレータ20a、20bと正極10、負極30との接着力が十分でなくなる可能性がある。圧力が100kgf/cm2を超える場合、電極積層体が過剰に圧縮されて、特性がかえって低下する可能性がある。
非水電解質溶液は、電解質を有機溶媒に溶解させた溶液である。電解質は特に限定されず、例えば、本実施形態では、リチウム塩を使用することができる。リチウム塩としては、例えば、LiClO4、LiBF4、LiAsF6、LiPF6,LiPF6−x(CnF2n+1)x(但し、1<x<6,n=1or2),LiSCN,LiBr,LiI,Li2SO4,Li2B10Cl10,NaClO4,NaI,NaSCN,NaBr,KClO4,KSCN等のリチウム(Li)、ナトリウム(Na)またはカリウム(K)の1種を含む無機イオン塩、LiCF3SO3,LiN(CF3SO2)2,LiN(C2F5SO2)2,LiN(CF3SO2)(C4F9SO2),LiC(CF3SO2)3,LiC(C2F5SO2)3,(CH3)4NBF4,(CH3)4NBr,(C2H5)4NClO4,(C2H5)4NI,(C3H7)4NBr,(n−C4H9)4NClO4,(n−C4H9)4NI,(C2H5)4N−maleate,(C2H5)4N−benzoate,(C2H5)4N−phtalate、ステアリルスルホン酸リチウム(stearyl sulfonic acid lithium)、オクチルスルホン酸リチウム(octyl sulfonic acid)、ドデシルベンゼンスルホン酸リチウム(dodecyl benzene sulphonic acid)等の有機イオン塩等が挙げられ、これらのイオン性化合物を単独、あるいは2種類以上混合して用いることが可能である。なお、電解質塩の濃度は、従来のリチウム二次電池で使用される非水電解液と同様でよく、特に制限はない。本実施形態では、適当なリチウム化合物(電解質塩)を0.8〜1.5mol/L程度の濃度で含有させた非水電解液を使用することができる。
外装材の構成は特に制限されず、非水電解質二次電池に適用可能なものであれば本実施形態でも好適に使用可能である。例えば、外装材は、アルミラミネート等のラミネートであってもよい。外装材がラミネートとなる場合、外装材は電極積層体の形状変化を抑制しにくい。したがって、本実施形態による効果が特に顕著に現れる。
次に、非水電解質リチウムイオン二次電池の製造方法について説明する。
(帯状正極の作製及び集電タブの取り付け)
正極10は、例えば、以下の方法により作製される。すなわち、正極活物質層の材料を有機溶媒や水に分散させることで正極合剤スラリーを形成し、この正極合剤スラリーを集電体上に塗工する。これにより、塗工層が形成される。ついで、塗工層を乾燥する。ついで、乾燥した塗工層を正極集電体とともに圧延する。これにより、正極10が作製される。ついで、正極10の長さ方向先端に正極集電タブ15を溶接する。
負極30は、例えば、以下の方法により作製される。まず、負極活物質および結着剤を所望の割合で混合したものを、溶媒(例えば水、有機溶媒(例えばN−メチル−2−ピロリドン)等)に分散させることでスラリーを形成する。次に、スラリーを負極集電体上に形成(例えば塗工)し、乾燥させることで、負極活物質層を形成する。さらに、圧縮機により負極活物質層を所望の厚さとなるように圧縮する。これにより、負極30が製造される。ここで、負極活物質層の厚さは特に制限されず、リチウムイオン二次電池の負極活物質層が有する厚さであればよい。また、負極活物質層として金属リチウムを用いる場合、負極集電体に金属リチウム箔を重ねれば良い。ついで、負極30の長さ方向先端に負極集電タブ35を溶接する。
ついで、セパレータ20bの一方の表面に正極10を積層する。ついで、正極集電タブ15の面方向の周囲に正極充填部材51を設ける。ここで、正極充填部材51のうち、薄肉領域上に設けられる部分51bは、厚肉領域上に設けられる部分51aよりも厚いこと
が好ましい。すなわち、正極集電タブ15の表面と正極充填部材51の表面とは面一になることが好ましい。また、正極充填部材51の幅はセパレータ20bの幅と同じであることが好ましい。正極充填部材51の長さL1は、空間150を全て充填できる長さであることが好ましい。なお、セパレータ20bの両面には、事前に接着層が形成されていることが好ましい。
図4に本実施形態の変形例を示す。この変形例では、正極10、セパレータ20、及び負極30が順次積層されることで電極積層体1bが形成され、電極積層体1bの厚さ方向両端に正極集電タブ15、負極集電タブ35が形成されている。そして、電極積層体1bが外装材200内に収納されている。この変形例では、外装材200、正極集電タブ15、及び電極積層体1bで囲まれる領域に空間が形成されている。同様に、外装材200、負極集電タブ35、及び電極積層体1bで囲まれる領域に空間が形成されている。そこで、本変形例では、これらの空間を充填する充填部材が各空間内に形成されている。具体的には、正極集電タブ15の面方向の周囲に正極充填部材51が形成され、負極集電タブ35の面方向の周囲に負極充填部材61が形成されている。正極充填部材51、負極充填部材61の具体的な構成は上述した実施形態と同様である。この変形例によっても、上述した実施形態と同様の効果が得られる。
(正極の作製)
コバルト酸リチウム、アセチレンブラック、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)を固形分の質量比98:1:1でN−メチルピロリドン中に溶解分散させることで正極合剤スラリーを作製した。ついで、正極合剤スラリーを厚さ12μmのアルミ箔集電体の両面に塗布後、乾燥した。乾燥後の塗工層を圧延することで正極活物質層を作製した。すなわち、正極10を作製した。正極10の総厚は120μmであった。ついで、厚さ80μmのアルミリード線を正極集電タブ15として正極10の長さ方向先端に溶接した。なお、正極10の長さ及び幅は後述するセパレータ20a、20bよりも小さくした。したがって、正極10の周囲には薄肉領域が形成される。
天然黒鉛、カルボキシメチルセルロース、SBR(スチレンブタジエンゴム)を固形分の質量比98:1:1で水溶媒中に溶解分散させることで、負極合剤スラリーを作製した。ついで、この負極合剤スラリーを厚さ8μmの銅箔集電体の両面に塗布後、乾燥した。乾燥後の塗工層を圧延することで負極活物質層を得た。すなわち、負極30を作製した。負極30の総厚は120μmであった。その後、ニッケルリード線を負極集電タブ35として負極30の先端に溶接した。なお、負極30の長さ及び幅は、正極10の長さ及び幅より大きく、セパレータ20a、20bの幅より小さくした。したがって、負極30の周囲には薄肉領域が形成される。
セパレータ20a、20bとして、コロナ処理済みの厚さ12μmの多孔質ポリエチレンセパレータフィルムを用意した。一方、PVDFをNMPに溶解させることでスラリーを作製した。ここで、スラリーの固形分濃度は8質量%とした。そして、このスラリーをセパレータ20a、20bの両面に塗工することで塗工層を形成した。ついで、塗工層を含むセパレータ20a、20bを洗浄することで、PVDFを相分離させた。これにより、接着層を形成した。接着層の厚さは2μmとした。
ついで、セパレータ20bの一方の表面に正極10を積層した。ついで、正極充填部材51として厚さ80μm(すなわち正極集電タブ15と同じ厚さ)の多孔質ポリエチレンセパレータフィルムを用意した。また、正極充填部材51の長さL1は30mmとし、幅はセパレータ20a、20bと同じとした。そして、正極充填部材51を正極集電タブ15の面方向の周囲に設けた。
上記巻回素子1aをポリプロピレン/アルミ/ナイロンの3層からなるラミネートフィルムに、2本のリード線が外に出るように電解液とともに減圧封止することで、電池を作製した。電解液には、エチレンカーボネート/エチルメチルカーボネートを3対7(体積比)で混合した溶媒に1MのLiPF6を溶解させたものを使用した。この電池を80℃に加熱した厚さ3cmの2枚の金属プレートの間に挟み、5分間保持した。以上の工程により、非水電解質二次電池1を作製した。
以上のように作成した非水電解質二次電池1を用いて充放電サイクル試験を行った。1サイクル目のみ充電条件0.2Cで定電流定電圧(CCCV)0.05Ccutoffで充電し、放電は0.5CでCC放電、3.5Vcutoffとした。2サイクル目以降は電流量を充電、放電ともに0.7Cとして同様な方法で充放電試験を行った。一方、サイクル試験中の非水電解質二次電池1の厚さを、非水電解質二次電池1に平板金属板を30g/cm2の力で押しあてることで測定した。厚さの測定は、1サイクル後、100サイクル後、200サイクル後、300サイクル後、400サイクル後、500サイクル後のそれぞれで行った。
正極充填部材51、負極充填部材61を設けなかったこと以外は実施例1と同様の処理を行った。表1に評価結果をまとめて示す。表1から明らかな通り、実施例は比較例よりも厚さの増大を抑えることができた。
更に、正極充填部材51及び負極充填部材61の厚さを以下の表2に示す厚さにした他は、実施例1と同様の処理を行った。具体的には、厚肉領域及び薄肉領域上に形成される各充填部材の厚さを変更した。実施例2では、厚肉領域上の充填部材厚さがタブの厚さと同等である80μmとなっており、かつ薄肉領域上の充填部材厚さが200μmとなっている。したがって、実施例2では、薄肉領域上の充填部材厚さと厚肉領域上の充填部材厚さとの差が電極の厚さ(=120μm)に等しくなっている。すなわち、充填部材の表面と集電タブの表面とは面一となっている。実施例3〜10では、厚肉領域上の充填部材厚さと薄肉領域上の充填部材厚さとをそれぞれ変更している。表2から明らかな通り、実施例2では、300サイクル後のセル厚みが最も抑制されていた。また、厚肉領域の充填部材厚さが80μmより厚い方が薄いものより300サイクル後のセル厚みが抑制されていた。
1a 巻回素子
10 正極
15 正極集電タブ
20a、20b セパレータ
30 負極
35 負極集電タブ
51 正極充填部材
61 負極充填部材
Claims (7)
- 電極及びセパレータが順次積層された電極積層体と、
前記電極の表面の一部に設けられた集電タブと、
前記電極積層体と、前記集電タブと、を少なくとも含む複数の部材で囲まれ、前記集電タブの面方向の周囲の空間全体を充填する充填部材と、を備えることを特徴とする、非水電解質二次電池。 - 前記充填部材が絶縁物質であることを特徴とする、請求項1に記載の非水電解質二次電池。
- 前記充填部材の表面と集電タブの表面とは面一となっていることを特徴とする、請求項1または2に記載の非水電解質二次電池。
- 前記電極積層体は、前記電極及びセパレータが巻回された巻回素子であり、
前記集電タブは、前記巻回素子の最内周部分に設けられ、
前記充填部材は、前記巻回素子と前記電極とで囲まれる空間に設けられることを特徴とする、請求項1から3のいずれか一項に記載の非水電解質二次電池。 - 前記セパレータ上の領域は、前記電極が形成される厚肉領域と、前記電極が形成されない薄肉領域とに区分され、
前記薄肉領域上に設けられる充填部材は、前記厚肉領域上に設けられる充填部材よりも厚いことを特徴とする、請求項4に記載の非水電解質二次電池。 - 電極積層体を含む非水電解質二次電池の製造方法であって、
電極の表面の一部に集電タブを形成する工程と、
前記集電タブが表面の一部に形成された電極をセパレータに積層する工程と、
電極積層体が形成されたときに、当該電極積層体と、前記集電タブと、を少なくとも含む複数の部材で囲まれ、前記集電タブの面方向の周囲の空間全体を充填するように、前記集電タブの面方向の周囲に充填部材を設ける工程と、
前記セパレータに積層され、前記集電タブ及び充填部材が形成された電極を含む電極積層体を作製する工程と、
前記電極積層体をプレスする工程と、を含むことを特徴とする、非水電解質二次電池の製造方法。 - 前記充填部材が絶縁物質であることを特徴とする、請求項6に記載の非水電解質二次電池の製造方法。
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