JP2016126857A

JP2016126857A - 非水電解質二次電池

Info

Publication number: JP2016126857A
Application number: JP2014265092A
Authority: JP
Inventors: 淳西本; Atsushi Nishimoto; 靖男高野; Yasuo Takano
Original assignee: Samsung SDI Co Ltd
Current assignee: Samsung SDI Co Ltd
Priority date: 2014-12-26
Filing date: 2014-12-26
Publication date: 2016-07-11
Also published as: KR102555493B1; KR20160079633A

Abstract

【課題】圧力の不均一性を抑制し、ひいては、非水電解質二次電池の厚さの増大を抑えることが可能な、新規かつ改良された非水電解質二次電池及び非水電解質二次電池の製造方法を提供する。【解決手段】上記課題を解決するために、本発明のある観点によれば、電極及びセパレータが順次積層された電極積層体と、電極の表面の一部に設けられた集電タブと、集電タブの面方向の周囲に設けられた充填部材と、を備えることを特徴とする、非水電解質二次電池が提供される。【選択図】図１

Description

本発明は、非水電解質二次電池に関する。

近年、小型情報機器の高機能化に伴い二次電池の高性能化、小型化、高エネルギー密度化が求められている。特に、リチウムイオン（ｌｉｔｈｉｕｍｉｏｎ）二次電池などの非水電解液を用いた非水電解質二次電池は電池電圧を高くすることができ、高エネルギー（ｅｎｅｒｇｙ）密度化が可能なことから研究開発が盛んに行われている。中でも外装材にラミネート（Ｌａｍｉｎａｔｅ）を用い、その中に電極積層体（電極及びセパレータ（ｓｅｐａｒａｔｏｒ）を順次積層したもの）及び電解液を収納した非水電解質二次電池は、形状の自由度が高く、薄型化が可能であることから、注目されている。

ところで、非水電解質二次電池の作製工程においては、電極積層体をプレス（ｐｒｅｓｓ）する場合がある。例えば、電極積層体を扁平状の巻回素子とする場合に、電極積層体をプレスする。以下、扁平状の巻回素子の作製工程を簡単に説明する。まず、正極、負極、セパレータを順次積層することで電極積層体を作製する。ここで、正極、負極には、積層前に集電タブ（集電リードとも称される）が溶接される。ついで、電極積層体を円筒状に巻回することで、円筒状の巻回素子を作製する。ここで、集電タブは、巻回素子の最内周部分に配置される。ついで、円筒状の巻回素子をプレスする（押しつぶす）ことで、扁平状の巻回素子を作製する。

特開２００３−１５７８８８号公報特開２００６−１６４９５６号公報特開２０１２−１７４３８７号公報

ところで、電極積層体には、上述したように集電タブが設けられる。集電タブは、電極積層体の厚さ方向に突出した構造体となっている。このため、電極積層体のうち、集電タブが形成された部分は、他の部分よりも集電タブの厚さ分だけ厚くなる。したがって、電極積層体をプレスした際に、電極積層体に圧力が不均一に掛かる。例えば、扁平状の巻回素子を作製する場合、円筒状の巻回素子をプレスする。ここで、集電タブの面方向（厚さ方向に垂直な方向）の周囲には、電極積層体及び集電タブによって囲まれた空間が形成されている。したがって、電極積層体をプレスすると、集電タブの厚さ方向上に存在する部分と、空間の厚さ方向上に存在する部分とに異なる圧力が掛かる。すなわち、電極積層体に圧力が不均一に掛かる。この結果、電極積層体を構成する電極及びセパレータの厚さにばらつきが生じうる。電極及びセパレータの厚さにばらつきが生じた場合、充放電時に電流密度が不均一になりうる。この結果、電極積層体内でひずみが発生し、座屈などが生じうる。このようなひずみ、座屈によって、リチウム金属の析出などが起こり、ひいては、巻回素子が厚くなる。

このように、従来の非水電解質二次電池においては、集電タブによる厚さの不均一に起因して非水電解質二次電池の厚さが増大するという問題があった。この問題は、外装材がラミネートフィルムとなる場合にとくに顕著であった。すなわち、外装材が金属製の缶となる場合、外装材は巻回素子の変形をある程度抑えることができる。一方、ラミネートフィルムは、金属製の缶に比べて強度が小さいので、巻回素子の変形を抑えにくい。一方、特許文献１〜３は、巻回素子に関する技術を開示するが、これらの技術では、上記問題を何ら解決することができなかった。

そこで、本発明は、上記問題に鑑みてなされたものであり、本発明の目的とするところは、圧力の不均一性を抑制し、ひいては、非水電解質二次電池の厚さの増大を抑えることが可能な、新規かつ改良された非水電解質二次電池及び非水電解質二次電池の製造方法を提供することにある。

上記課題を解決するために、本発明のある観点によれば、電極及びセパレータが順次積層された電極積層体と、電極の表面の一部に設けられた集電タブと、集電タブの面方向の周囲に設けられた充填部材と、を備えることを特徴とする、非水電解質二次電池が提供される。

この観点によれば、充填部材が電極積層体と集電タブとで囲まれる空間を充填することができるので、圧力の不均一性を抑制し、ひいては、非水電解質二次電池の厚さの増大を抑えることができる。

ここで、充填部材の表面と集電タブの表面とは面一となっていてもよい。

この観点によれば、充填部材が電極積層体と集電タブとで囲まれる空間をより確実に充填することができるので、圧力の不均一性を抑制し、ひいては、非水電解質二次電池の厚さの増大を抑えることができる。

また、電極積層体は、電極及びセパレータが巻回された巻回素子であり、集電タブは、巻回素子の最内周部分に設けられ、充填部材は、巻回素子と電極とで囲まれる空間に設けられてもよい。

また、セパレータ上の領域は、電極が形成される厚肉領域と、電極が形成されない薄肉領域とに区分され、薄肉領域上に設けられる充填部材は、厚肉領域上に設けられる充填部材よりも厚くてもよい。

本発明の他の観点によれば、電極の表面の一部に集電タブを形成する工程と、集電タブの面方向の周囲に充填部材を設ける工程と、集電タブ及び充填部材が形成された電極とセパレータとを順次積層することで、電極積層体を作製する工程と、電極積層体をプレスする工程と、を含むことを特徴とする、非水電解質二次電池の製造方法が提供される。

以上説明したように本発明によれば、この観点によれば、充填部材が電極積層体と集電タブとで囲まれる空間を充填することができるので、圧力の不均一性を抑制し、ひいては、非水電解質二次電池の厚さの増大を抑えることができる。

本発明の実施形態に係る巻回素子の概略構成を示す平断面図である。同実施形態に係る正極、正極集電タブ、セパレータ、及び正極充填部材の概略構成を示す説明図である。同実施形態に係る負極、負極集電タブ、セパレータ、及び負極充填部材の概略構成を示す説明図である。非水電解質二次電池の変形例を示す側断面図である。従来の巻回素子をプレスしている様子を示す平断面図である。

以下に添付図面を参照しながら、本発明の好適な実施の形態について詳細に説明する。なお、本明細書及び図面において、実質的に同一の機能構成を有する構成要素については、同一の符号を付することにより重複説明を省略する。

＜１．本発明者による検討＞
本発明者は、巻回素子について鋭意検討し、その結果、本実施形態に係る非水電解質二次電池に想到した。そこで、まず、図５に基づいて、本発明者が行った検討について説明する。

図５は、従来の巻回素子１００をプレスしている様子を示す説明図である。まず、巻回素子の製造方法について簡単に説明する。まず、帯状セパレータ１２０ａ、帯状正極１１０、帯状セパレータ１２０ｂ、及び帯状負極１３０をこの順で積層することで電極積層体を作製する。なお、正極１１０の長さ方向（ＭＤ方向）端部には、積層前に集電タブ１１５が溶接される。同様に、負極１３０の長さ方向端部には、積層前に集電タブ１３５が溶接される。

ついで、電極積層体を円筒状に巻回することで、円筒状の巻回素子１００を作製する。ここで、集電タブ１１５、１３５は、巻回素子１００の最内周部分に配置される。ついで、円筒状の巻回素子１００をプレスする（押しつぶす）ことで、扁平状の巻回素子１００を作製する。図５に示す矢印Ｐは、プレス方向を示す。ここで、図５から明らかな通り、集電タブ１１５、１３５は、電極積層体の厚さ方向に突出した構造体となっている。このため、電極積層体のうち、集電タブ１１５、１３５が形成された部分は、他の部分よりも集電タブの厚さ分だけ厚くなる。

したがって、電極積層体をプレスした際に、電極積層体に圧力が不均一に掛かる。具体的には、電極積層体をプレスしていくと、負極集電タブ１３５の表面（負極３０に溶接されていない方の面）がセパレータ２０ａに接触する。この時点で、集電タブ１１５、１３５の面方向（厚さ方向に垂直な方向）の周囲には、電極積層体及び集電タブ１１５、１３５によって囲まれた空間１５０、１６０が形成されている。この状態からさらに電極積層体をプレスすると、電極積層体のうち、集電タブ１１５、１３５の厚さ方向上に存在する部分と、空間の厚さ方向上に存在する部分とに異なる圧力が掛かる。すなわち、電極積層体に圧力が不均一に掛かる。この結果、正極１１０、負極１３０、及びセパレータ１２０ａ、１２０ｂの厚さにばらつきが生じうる。正極１１０、負極１３０、及びセパレータ１２０ａ、１２０ｂの厚さにばらつきが生じた場合、充放電時に電流密度が不均一になりうる。この結果、電極積層体内でひずみが発生し、座屈などが生じうる。

そこで、本発明者は、圧力の不均一性が生じる原因である空間１５０、１６０を低減するための方法について鋭意検討した。この結果、本発明者は、空間１５０、１６０を充填部材で充填することで、空間１５０、１６０の体積を低減することに想到した。そして、本発明者は、このような知見の元、本実施形態に係る非水電解質二次電池に想到した。

＜２．巻回素子の構成＞
次に、図１〜図３に基づいて、本実施形態に係る非水電解質二次電池の構成について説明する。非水電解質二次電池１は、扁平状の巻回素子１ａと、正極集電タブ１５と、正極充填部材５１と、負極集電タブ３５と、負極充填部材６１と、非水電解質溶液と、外装材とを備える。

巻回素子１ａは、帯状セパレータ２０ａ、帯状正極１０、帯状セパレータ２０ｂ、帯状負極３０がこの順で積層された電極積層体を長手方向に巻回し、矢印Ｐ方向にプレスしたものである。

（帯状正極及び正極集電タブの構成）
帯状正極１０（以下、単に「正極１０」とも称する）は、正極集電体と、正極集電体の両面に形成された正極活物質層とを有する。正極活物質層は、少なくとも正極活物質を含み、導電剤と、結着剤とをさらに含んでいてもよい。正極活物質は、リチウムイオンを可逆的に吸蔵及び放出することが可能な物質であれば特に限定されず、例えば、コバルト酸リチウム（ＬＣＯ）、ニッケル酸リチウム、ニッケルコバルト酸リチウム、ニッケルコバルトアルミニウム酸リチウム（以下、「ＮＣＡ」と称する場合もある。）、ニッケルコバルトマンガン酸リチウム（以下、「ＮＣＭ」と称する場合もある。）、マンガン酸リチウム、リン酸鉄リチウム、硫化ニッケル、硫化銅、硫黄、酸化鉄、酸化バナジウム等が挙げられる。これらの正極活物質は、単独で用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

正極活物質は、上記に挙げた正極活物質の例のうち、特に、層状岩塩型構造を有する遷移金属酸化物のリチウム塩であることが好ましい。このような層状岩塩型構造を有する遷移金属酸化物のリチウム塩としては、例えば、Ｌｉ_{１−ｘ−ｙ−ｚ}Ｎｉ_ｘＣｏ_ｙＡｌ_ｚＯ_２（ＮＣＡ）またはＬｉ_{１−ｘ−ｙ−ｚ}Ｎｉ_ｘＣｏ_ｙＭｎ_ｚＯ_２（ＮＣＭ）（０＜ｘ＜１、０＜ｙ＜１、０＜ｚ＜１、かつｘ＋ｙ＋ｚ＜１）で表される３元系の遷移金属酸化物のリチウム塩が挙げられる。

導電剤は、例えばケッチェンブラック（Ｋｅｔｊｅｎｂｌａｃｋ）、アセチレンブラック（ａｃｅｔｙｌｅｎｅｂｌａｃｋ）等のカーボンブラック、天然黒鉛、人造黒鉛等であるが、正極の導電性を高めるためのものであれば特に制限されない。

結着剤は、正極活物質同士を結合すると共に、正極活物質と正極集電体とを結合する。結着剤の種類は特に限定されず、従来のリチウムイオン二次電池の正極活物質層に使用された結着剤であればどのようなものであっても使用できる。例えばポリフッ化ビニリデン（ｐｏｌｙｖｉｎｙｌｉｄｅｎｅｆｌｕｏｒｉｄｅ）、フッ化ビニリデン（ＶＤＦ）−ヘキサフルオロプロピレン（ＨＦＰ）共重合体、フッ化ビニリデン−パーフルオロビニルエーテル（ｐａｒｆｌｕｏｒｏｖｉｎｙｌｅｔｈｅｒ）共重合体、フッ化ビニリデン−テトラフルオロエチレン（ｔｅｔｒａｆｌｕｏｒｏｅｔｈｙｌｅｎｅ）共重合体、フッ化ビニリデン−トリフルオロエチレン（ｔｒｉｆｌｕｏｒｏｅｔｈｙｌｅｎｅ）共重合体、エチレンプロピレンジエン（ｅｔｈｙｌｅｎｅ−ｐｒｏｐｙｌｅｎｅ−ｄｉｅｎｅ）三元共重合体、スチレンブタジエンゴム（Ｓｔｙｒｅｎｅ−ｂｕｔａｄｉｅｎｅｒｕｂｂｅｒ）、アクリロニトリルブタジエンゴム（ａｃｒｙｌｏｎｉｔｒｉｌｅ−ｂｕｔａｄｉｅｎｅｒｕｂｂｅｒ）、フッ素ゴム（ｆｌｕｏｒｏｒｕｂｂｅｒ）、ポリ酢酸ビニル（ｐｏｌｙｖｉｎｙｌａｃｅｔａｔｅ）、ポリメチルメタクリレート（ｐｏｌｙｍｅｔｈｙｌｍｅｔｈａｃｒｙｌａｔｅ）、ポリエチレン（ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ）、ニトロセルロース（ｃｅｌｌｕｌｏｓｅｎｉｔｒａｔｅ）等であるが、正極活物質及び導電剤を正極集電体上に結着させることができるものであれば、特に制限されない。

正極集電体は、導電体であればどのようなものでも良く、例えば、アルミニウム、ステンレス鋼、及びニッケルメッキ鋼等で構成される。正極集電体には、正極端子が接続される。

図２に示すように、正極１０の長さ（図２中左右方向（ＭＤ方向）の長さ）及び幅（図２中上下方向（ＴＤ方向）の長さ）は、帯状セパレータ２０ｂ（以下、単に「セパレータ２０ｂ」とも称する）よりも小さめになっていることが好ましい。負極３０との短絡を抑制するためである。このため、セパレータ２０ｂ上には、正極１０が形成されている領域（厚肉領域）と、正極１０が形成されていない領域（薄肉領域）とが存在する。図１、図２中の領域７０は、薄肉領域を示す。

正極１０は、例えば、以下の方法により作製される。すなわち、正極活物質層の材料を有機溶剤または水に分散させることで正極合剤スラリーを形成し、この正極合剤スラリーを集電体上に塗工する。これにより、塗工層が形成される。ついで、塗工層を乾燥する。ついで、乾燥した塗工層を正極集電体とともに圧延する。これにより、正極１０が作製される。

正極集電タブ１５は、例えば正極集電体と同様の材料で構成される。正極集電タブ１５は、正極１０の長さ方向の先端に溶接される。また、正極集電タブ１５は、巻回素子１ａの最内周部分に配置される。

（正極充填部材の構成）
次に、図１及び図２に基づいて、正極充填部材５１の構成について説明する。正極充填部材５１は、正極集電タブ１５の面方向の周囲、より詳細には、正極集電タブ１５と電極積層体とで囲まれる領域（すなわち図５に示す空間１５０）に設けられる。正極充填部材５１は、空間１５０を充填するための部材である。

正極充填部材５１のうち、薄肉領域に設けられる部分５１ｂは、厚肉領域に設けられる部分５１ａよりも厚いことが好ましい。結果として、正極充填部材５１の表面（セパレータ２０ａに対向する面）は、正極集電タブ１５の表面（正極１０に溶接されていない方の面）と面一になっていることが好ましい。なお、厚肉領域上に設けられる部分５１ａの厚さは、正極集電タブ１５の厚さよりも厚くてもよい。

また、正極充填部材５１の幅は、セパレータ２０ａ（以下、単に「セパレータ２０ａ」とも称する）、セパレータ２０ｂの幅と同じであることが好ましい。なお、図２では、各層の重なり状態をわかりやすくするために、正極充填部材５１の外縁をセパレータ２０ｂの外縁よりも内側に描いた。また、正極充填部材５１の長さＬ１は、空間１５０を全て充填できるように設定されることが好ましい。

正極充填部材５１を構成する材料は特に制限されないが、電解質存在下で安定している材料が好ましい。具体的には、絶縁性の材料が好ましい。絶縁性の材料としては、セパレータ２０ａ、２０ｂに使用される材料が挙げられる。なお、絶縁性の材料以外の材料として正極充填部材５１に使用可能な材料としては、アルミニウム箔等が挙げられる。

（負極及び負極集電タブの構成）
帯状負極３０（以下、単に「負極３０」とも称する）は、負極集電体と、負極集電体の両面に形成された負極活物質層とを含む。

負極活物質層は、リチウムイオン二次電池の負極活物質層として使用されるものであれば、どのようなものであってもよい。例えば、負極活物質層は、負極活物質を含み、結着剤をさらに含んでいてもよい。負極活物質は、例えば、黒鉛活物質（人造黒鉛、天然黒鉛、人造黒鉛と天然黒鉛との混合物、人造黒鉛を被覆した天然黒鉛等）、ケイ素（Ｓｉ）もしくはスズ（Ｓｎ）もしくはそれらの酸化物の微粒子と黒鉛活物質との混合物、ケイ素もしくはスズの微粒子、ケイ素もしくはスズを基本材料とした合金、およびＬｉ_４Ｔｉ_５Ｏ_１２等の酸化チタン（ＴｉＯ_ｘ）系化合物等を使用することができる。なお、ケイ素の酸化物は、ＳｉＯ_ｘ（０≦ｘ≦２）で表される。また、負極活物質としては、これらの他に、例えば金属リチウム等を使用することができる。

負極集電体は、導電体であればどのようなものでも良く、例えば、銅、ステンレス鋼、及びニッケルメッキ鋼等で構成される。

図３に示すように、負極３０の長さ（図３中左右方向（ＭＤ方向）の長さ）及び幅（図３中上下方向（ＴＤ方向）の長さ）は、セパレータ２０ｂよりも小さめになっていることが好ましい。正極１０との短絡を抑制するためである。ただし、負極３０の長さ及び幅は、正極１０の長さ及び幅より大きくてもよい。このため、セパレータ２０ｂ上には、負極３０が形成されている領域（厚肉領域）と、負極３０が形成されていない領域（薄肉領域）とが存在する。図１、図３中の領域７１は、薄肉領域を示す。

負極３０は、例えば、以下の方法により作製される。まず、負極活物質および結着剤を所望の割合で混合したものを、有機溶媒（例えばＮ−メチル−２−ピロリドン）に分散させることでスラリーを形成する。次に、スラリーを負極集電体上に形成（例えば塗工）し、乾燥させることで、負極活物質層を形成する。さらに、圧縮機により負極活物質層を所望の厚さとなるように圧縮する。これにより、負極３０が製造される。ここで、負極活物質層の厚さは特に制限されず、リチウムイオン二次電池の負極活物質層が有する厚さであればよい。また、負極活物質層として金属リチウムを用いる場合、負極集電体に金属リチウム箔を重ねれば良い。

負極集電タブ３５は、例えば負極集電体と同様の材料で構成される。負極集電タブ３５は、負極３０の長さ方向の先端に溶接される。また、負極集電タブ３５は、巻回素子１ａの最内周部分に配置される。

（負極充填部材の構成）
次に、図１及び図３に基づいて、負極充填部材６１の構成について説明する。負極充填部材６１は、基本的には正極充填部材５１と同様である。すなわち、負極充填部材６１は、負極集電タブ３５の面方向の周囲、より詳細には、負極集電タブ３５と電極積層体とで囲まれる領域（すなわち図５に示す空間１６０）に設けられる。負極充填部材６１は、空間１６０を充填するための部材である。

負極充填部材６１のうち、薄肉領域に設けられる部分６１ｂは、厚肉領域に設けられる部分６１ａよりも厚いことが好ましい。結果として、負極充填部材６１の表面（巻回素子１ａをプレスした際に負極３０に接触する面）は、負極集電タブ３５の表面（負極３０に溶接されていない方の面）と面一になっていることが好ましい。なお、厚肉領域上に設けられる部分６１ａの厚さは、負極集電タブ３５の厚さよりも厚くてもよい。

また、負極充填部材６１の幅は、セパレータ２０ａ、２０ｂの幅と同じであることが好ましい。なお、図３では、各層の重なり状態をわかりやすくするために、負極充填部材６１の外縁をセパレータ２０ｂの外縁よりも内側に描いた。また、負極充填部材６１の長さＬ２は、空間１６０を全て充填できるように設定されることが好ましい。負極充填部材６１を構成する材料は、正極充填部材５１と同様であれば良い。

（セパレータの構成）
セパレータ２０ａ、２０ｂは、特に制限されず、リチウムイオン二次電池のセパレータとして使用されるものであれば、どのようなものであってもよい。セパレータ２０ａ、２０ｂとしては、優れた高率放電性能を示す多孔質膜や不織布等を、単独あるいは併用することが好ましい。セパレータ２０ａ、２０ｂを構成する樹脂としては、例えばポリエチレン（ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ），ポリプロピレン（ｐｏｌｙｐｒｏｐｙｌｅｎｅ）等に代表されるポリオレフィン（ｐｏｌｙｏｌｅｆｉｎ）系樹脂、ポリエチレンテレフタレート（Ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅｔｅｒｅｐｈｔｈａｌａｔｅ），ポリブチレンテレフタレート（ｐｏｌｙｂｕｔｙｌｅｎｅｔｅｒｅｐｈｔｈａｌａｔｅ）等に代表されるポリエステル（Ｐｏｌｙｅｓｔｅｒ）系樹脂、ＰＶＤＦ、フッ化ビニリデン（ＶＤＦ）−ヘキサフルオロプロピレン（ＨＦＰ）共重合体、フッ化ビニリデン−パーフルオロビニルエーテル（ｐａｒｆｌｕｏｒｏｖｉｎｙｌｅｔｈｅｒ）共重合体、フッ化ビニリデン−テトラフルオロエチレン（ｔｅｔｒａｆｌｕｏｒｏｅｔｈｙｌｅｎｅ）共重合体、フッ化ビニリデン−トリフルオロエチレン（ｔｒｉｆｌｕｏｒｏｅｔｈｙｌｅｎｅ）共重合体、フッ化ビニリデン−フルオロエチレン（ｆｌｕｏｒｏｅｔｈｙｌｅｎｅ）共重合体、フッ化ビニリデン−ヘキサフルオロアセトン（ｈｅｘａｆｌｕｏｒｏａｃｅｔｏｎｅ）共重合体、フッ化ビニリデン−エチレン（ｅｔｈｙｌｅｎｅ）共重合体、フッ化ビニリデン−プロピレン（ｐｒｏｐｙｌｅｎｅ）共重合体、フッ化ビニリデン−トリフルオロプロピレン（ｔｒｉｆｌｕｏｒｏｐｒｏｐｙｌｅｎｅ）共重合体、フッ化ビニリデン−テトラフルオロエチレン（ｔｅｔｒａｆｌｕｏｒｏｅｔｈｙｌｅｎｅ）−ヘキサフルオロプロピレン（ｈｅｘａｆｌｕｏｒｏｐｒｏｐｙｌｅｎｅ）共重合体、フッ化ビニリデン−エチレン（ｅｔｈｙｌｅｎｅ）−テトラフルオロエチレン（ｔｅｔｒａｆｌｕｏｒｏｅｔｈｙｌｅｎｅ）共重合体等を挙げることができる。

また、セパレータ２０ａ、２０ｂの両面には、接着層が形成されることが好ましい。接着層は、各電極とセパレータ２０ａ、２０ｂとの接着力を向上させるものであり、多孔質体となっている。接着層は、非水電解質二次電池に使用されるものであれば特に制限されない。接着層を構成する好ましい樹脂としては、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）系のフッ素樹脂が挙げられる。このようなフッ素樹脂としては、例えば、ＰＶＤＦの他、フッ化ビニリデン（ＶＤＦ）と他の単量体（ヘキサフルオロプロピレン（ＨＦＰ）等）との共重合体等が挙げられる。

フッ素系樹脂を含む接着層は、例えば以下の第１の方法または第２の方法によりセパレータ２０ａ、２０ｂの表面に形成される。

第１の方法では、ＮＭＰ（Ｎ−メチルピロリドン）、ジメチルアセトアミド、アセトン（ａｃｅｔｏｎｅ）等の有機溶剤中にフッ素樹脂を溶解させることでスラリー（ｓｌｕｒｒｙ）を作製する。そして、このスラリーをセパレータ２０ａ、２０ｂに塗工後、水、メタノール、トリプロピレングリコール等の貧溶媒を用いてフッ素樹脂を相分離させることでフッ素樹脂を多孔質化させた接着層を形成する。第２の方法では、フッ素樹脂をジメチルカーボネート、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート等を溶媒とする加熱電解液中に溶解させることで加熱スラリーを作製する。そして、この加熱スラリーをセパレータ２０ａ、２０ｂに塗工することで塗工層を形成する。そして、塗工層を冷却することで、フッ素樹脂をゲル（電解液で膨潤した多孔質膜）に転移させる。すなわち、接着層を作製する。

このような接着層をセパレータ２０ａ、２０ｂの表面に形成する趣旨は以下のとおりである。すなわち、外装材がラミネートとなる場合、充放電に伴って正極１０、負極３０の膨張収縮がおこりやすい。そして、このような膨張収縮の結果、非水電解質二次電池１内部の応力が集中する部分が生じ、そこを起点として非水電解質二次電池１の座屈、ゆがみが生じる場合がある。さらに、座屈、ゆがみが生じることにより、正極１０、負極３０間の極間距離が不均一となり、リチウムイオンのスムーズな移動が妨げられる。この結果、充放電サイクルに伴う容量劣化や電池厚みの増加が顕著になってしまう。

そこで、非水電解質二次電池１の座屈、ゆがみを抑制するために、セパレータ２０ａ、２０ｂの表面に接着層を形成する。接着層をセパレータ２０ａ、２０ｂの表面に形成することで、セパレータ２０ａ、２０ｂと各電極との接着力が向上するので、電池の内部応力によるゆがみ、正負極間の極間距離が不均一になることを抑制することが期待できる。

ただし、接着層の接着性を発現させるため、電解液存在下で一定の圧力、温度で電極積層体をプレスするいわゆるヒートプレス工程が必要となる。このヒートプレス工程は、ポリマーのゾルゲル転移が起こるような高い温度で行われる。これにより、接着層中のポリマーが電極あるいはセパレータの微細孔に入り込む（いわゆるアンカー効果）。さらに、接着層中のポリマーは、電極表面に存在するバインダーと相互作用する。これらの作用により、電極間の接着力が発現される。ヒートプレスの条件は特に制限されないが、例えば、温度は２５〜１５０℃、圧力は１０〜１００ｋｇｆ／ｃｍ^２であることが好ましい。温度が２５℃未満となる場合、セパレータ２０ａ、２０ｂと正極１０、負極３０との接着力が十分でなくなる可能性がある。温度が１５０℃を超える場合、電解液が沸騰しガスが発生する可能性がある。圧力が１０ｋｇｆ／ｃｍ^２未満となる場合、セパレータ２０ａ、２０ｂと正極１０、負極３０との接着力が十分でなくなる可能性がある。圧力が１００ｋｇｆ／ｃｍ^２を超える場合、電極積層体が過剰に圧縮されて、特性がかえって低下する可能性がある。

本実施形態では、充填部材５１、６１が集電タブ１５、３５の面方向の周囲に設けられるので、ヒートプレス時に電極積層体に掛かる圧力をより均一にすることができる。この結果、接着層の接着力を正極１０、負極３０との界面上でより均一にすることができ、また、接着層の厚さもより均一にすることができる。この結果、非水電解質二次電池１のひずみ、座屈等を抑制することができる。

なお、接着層には、非水電解質二次電池１の耐熱性等を向上するために、耐熱性フィラーを添加してもよい。耐熱性フィラーは、例えばセラミック粒子であり、より具体的には、金属酸化物粒子である。金属酸化物粒子としては、例えばアルミナ、ベーマイト、チタニア、ジルコニア、マグネシア、酸化亜鉛、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム等の微粒子が挙げられる。

（非水電解質溶液の構成）
非水電解質溶液は、電解質を有機溶媒に溶解させた溶液である。電解質は特に限定されず、例えば、本実施形態では、リチウム塩を使用することができる。リチウム塩としては、例えば、ＬｉＣｌＯ_４、ＬｉＢＦ_４、ＬｉＡｓＦ_６、ＬｉＰＦ_６，ＬｉＰＦ_６−ｘ（Ｃ_ｎＦ_２ｎ＋１）_ｘ（但し、１＜ｘ＜６，ｎ＝１ｏｒ２），ＬｉＳＣＮ，ＬｉＢｒ，ＬｉＩ，Ｌｉ_２ＳＯ_４，Ｌｉ_２Ｂ_１０Ｃｌ_１０，ＮａＣｌＯ_４，ＮａＩ，ＮａＳＣＮ，ＮａＢｒ，ＫＣｌＯ_４，ＫＳＣＮ等のリチウム（Ｌｉ）、ナトリウム（Ｎａ）またはカリウム（Ｋ）の１種を含む無機イオン塩、ＬｉＣＦ_３ＳＯ_３，ＬｉＮ（ＣＦ_３ＳＯ_２）_２，ＬｉＮ（Ｃ_２Ｆ_５ＳＯ_２）_２，ＬｉＮ（ＣＦ_３ＳＯ_２）（Ｃ_４Ｆ_９ＳＯ_２），ＬｉＣ（ＣＦ_３ＳＯ_２）_３，ＬｉＣ（Ｃ_２Ｆ_５ＳＯ_２）_３，（ＣＨ_３）_４ＮＢＦ_４，（ＣＨ_３）_４ＮＢｒ，（Ｃ_２Ｈ_５）_４ＮＣｌＯ_４，（Ｃ_２Ｈ_５）_４ＮＩ，（Ｃ_３Ｈ_７）_４ＮＢｒ，（ｎ−Ｃ_４Ｈ_９）_４ＮＣｌＯ_４，（ｎ−Ｃ_４Ｈ_９）_４ＮＩ，（Ｃ_２Ｈ_５）_４Ｎ−ｍａｌｅａｔｅ，（Ｃ_２Ｈ_５）_４Ｎ−ｂｅｎｚｏａｔｅ，（Ｃ_２Ｈ_５）_４Ｎ−ｐｈｔａｌａｔｅ、ステアリルスルホン酸リチウム（ｓｔｅａｒｙｌｓｕｌｆｏｎｉｃａｃｉｄｌｉｔｈｉｕｍ）、オクチルスルホン酸リチウム（ｏｃｔｙｌｓｕｌｆｏｎｉｃａｃｉｄ）、ドデシルベンゼンスルホン酸リチウム（ｄｏｄｅｃｙｌｂｅｎｚｅｎｅｓｕｌｐｈｏｎｉｃａｃｉｄ）等の有機イオン塩等が挙げられ、これらのイオン性化合物を単独、あるいは２種類以上混合して用いることが可能である。なお、電解質塩の濃度は、従来のリチウム二次電池で使用される非水電解液と同様でよく、特に制限はない。本実施形態では、適当なリチウム化合物（電解質塩）を０．８〜１．５ｍｏｌ／Ｌ程度の濃度で含有させた非水電解液を使用することができる。

また、有機溶媒としては、例えば、プロピレンカーボネート（ｐｒｏｐｙｌｅｎｅｃａｒｂｏｎａｔｅ）、エチレンカーボネート（ｅｔｈｙｌｅｎｅｃａｒｂｏｎａｔｅ）、ブチレンカーボネート（ｅｔｈｙｌｅｎｅｃａｒｂｏｎａｔｅ）、クロロエチレンカーボネート（ｃｈｌｏｒｏｅｔｈｙｌｅｎｅｃａｒｂｏｎａｔｅ）、ビニレンカーボネート（ｖｉｎｙｌｅｎｅｃａｒｂｏｎａｔｅ）等の環状炭酸エステル（ｅｓｔｅｒ）類；γ−ブチロラクトン（ｂｕｔｙｒｏｌａｃｔｏｎｅ）、γ−バレロラクトン（ｖａｌｅｒｏｌａｃｔｏｎｅ）等の環状エステル類；ジメチルカーボネート（ｄｉｍｅｔｈｙｌｃａｒｂｏｎａｔｅ）、ジエチルカーボネート（ｄｉｅｔｈｙｌｃａｒｂｏｎａｔｅ）、エチルメチルカーボネート（ｅｔｈｙｌｍｅｔｈｙｌｃａｒｂｏｎａｔｅ）等の鎖状カーボネート類；ギ酸メチル（ｍｅｔｈｙｌｆｏｒｍａｔｅ）、酢酸メチル（ｍｅｔｈｙｌａｃｅｔａｔｅ）、酪酸メチル（ｂｕｔｙｒｉｃａｃｉｄｍｅｔｈｙｌ）、酢酸エチル（ｅｔｈｙｌａｃｅｔａｔｅ）、プロピオン酸エチル（ｅｔｈｙｌｐｒｏｐｉｏｎａｔｅ）等の鎖状エステル類；テトラヒドロフラン（Ｔｅｔｒａｈｙｄｒｏｆｕｒａｎ）またはその誘導体；１，３−ジオキサン（ｄｉｏｘａｎｅ）、１，４−ジオキサン（ｄｉｏｘａｎｅ）、１，２−ジメトキシエタン（ｄｉｍｅｔｈｏｘｙｅｔｈａｎｅ）、１，４−ジブトキシエタン（ｄｉｂｕｔｏｘｙｅｔｈａｎｅ）、メチルジグライム（ｍｅｔｈｙｌｄｉｇｌｙｍｅ）等のエーテル（ｅｔｈｅｒ）類；アセトニトリル（ａｃｅｔｏｎｉｔｒｉｌｅ）、ベンゾニトリル（ｂｅｎｚｏｎｉｔｒｉｌｅ）等のニトリル（ｎｉｔｒｉｌｅ）類；ジオキソラン（Ｄｉｏｘｏｌａｎｅ）またはその誘導体；エチレンスルフィド（ｅｔｈｙｌｅｎｅｓｕｌｆｉｄｅ）、スルホラン（ｓｕｌｆｏｌａｎｅ）、スルトン（ｓｕｌｔｏｎｅ）またはその誘導体等の単独またはそれら２種以上の混合物等を挙げることができるが、これらに限定されるものではない。非水電解質溶液は、セパレータ２０ａ、２０ｂに含浸される。なお、上記の各電極には、公知の導電助剤、添加剤等を適宜加えてもよい。

（外装材の構成）
外装材の構成は特に制限されず、非水電解質二次電池に適用可能なものであれば本実施形態でも好適に使用可能である。例えば、外装材は、アルミラミネート等のラミネートであってもよい。外装材がラミネートとなる場合、外装材は電極積層体の形状変化を抑制しにくい。したがって、本実施形態による効果が特に顕著に現れる。

なお、図１では充填部材を正極集電タブ１５の周囲、負極集電タブ３５の周囲に設けたが、いずれか一方の周囲にのみ設けてもよい。この場合であっても、厚さの増加を抑えることができる。もちろん、正極集電タブ１５の周囲、負極集電タブ３５の周囲の両方に充填部材を設けることが好ましい。

＜３．非水電解質リチウムイオン二次電池の製造方法＞
次に、非水電解質リチウムイオン二次電池の製造方法について説明する。
（帯状正極の作製及び集電タブの取り付け）
正極１０は、例えば、以下の方法により作製される。すなわち、正極活物質層の材料を有機溶媒や水に分散させることで正極合剤スラリーを形成し、この正極合剤スラリーを集電体上に塗工する。これにより、塗工層が形成される。ついで、塗工層を乾燥する。ついで、乾燥した塗工層を正極集電体とともに圧延する。これにより、正極１０が作製される。ついで、正極１０の長さ方向先端に正極集電タブ１５を溶接する。

（帯状負極の作製及び集電タブの取り付け）
負極３０は、例えば、以下の方法により作製される。まず、負極活物質および結着剤を所望の割合で混合したものを、溶媒（例えば水、有機溶媒（例えばＮ−メチル−２−ピロリドン）等）に分散させることでスラリーを形成する。次に、スラリーを負極集電体上に形成（例えば塗工）し、乾燥させることで、負極活物質層を形成する。さらに、圧縮機により負極活物質層を所望の厚さとなるように圧縮する。これにより、負極３０が製造される。ここで、負極活物質層の厚さは特に制限されず、リチウムイオン二次電池の負極活物質層が有する厚さであればよい。また、負極活物質層として金属リチウムを用いる場合、負極集電体に金属リチウム箔を重ねれば良い。ついで、負極３０の長さ方向先端に負極集電タブ３５を溶接する。

（巻回素子及び電池の製造方法）
ついで、セパレータ２０ｂの一方の表面に正極１０を積層する。ついで、正極集電タブ１５の面方向の周囲に正極充填部材５１を設ける。ここで、正極充填部材５１のうち、薄肉領域上に設けられる部分５１ｂは、厚肉領域上に設けられる部分５１ａよりも厚いことが好ましい。すなわち、正極集電タブ１５の表面と正極充填部材５１の表面とは面一になることが好ましい。また、正極充填部材５１の幅はセパレータ２０ｂの幅と同じであることが好ましい。正極充填部材５１の長さＬ１は、空間１５０を全て充填できる長さであることが好ましい。なお、セパレータ２０ｂの両面には、事前に接着層が形成されていることが好ましい。

ついで、セパレータ２０ｂの他方の表面に負極３０を積層する。ついで、負極集電タブ３５の面方向の周囲に負極充填部材６１を設ける。ここで、負極充填部材６１のうち、薄肉領域上に設けられる部分６１ｂは、厚肉領域上に設けられる部分６１ａよりも厚いことが好ましい。すなわち、負極集電タブ３５の表面と負極充填部材６１の表面とは面一になることが好ましい。また、負極充填部材６１の幅はセパレータ２０ｂの幅と同じであることが好ましい。負極充填部材６１の長さＬ２は、空間１６０を全て補充できる長さであることが好ましい。

ついで、正極集電タブ１５及び正極充填部材５１の表面にセパレータ２０ａを積層する。なお、セパレータ２０ａの両面には、事前に接着層が形成されていることが好ましい。これにより、電極積層体を作製する。ついで、電極積層体を巻き芯に巻きつけることで、円筒状の巻回素子１ａを作製する。ついで、円筒状の巻回素子１ａを矢印Ｐ方向にプレスする（接着層が存在する場合にはヒートプレスを行う）。ヒートプレスの条件は特に制限されないが、例えば、温度は２５〜１５０℃、圧力は１０〜１００ｋｇｆ／ｃｍ^２であることが好ましい。加熱を伴わない場合であっても、プレスの圧力は１０〜１００ｋｇｆ／ｃｍ^２であることが好ましい。

これにより、扁平状の巻回素子１ａを作製する。なお、集電タブ１５、３５の面方向の周囲には、充填部材５１、６１が設けられている。したがって、巻回素子１ａのうち、充填部材５１、６１の厚さ方向上に存在する部分に掛かる圧力を、集電タブ１５、３５の厚さ方向上の部分に掛かる圧力に近づけることができる。すなわち、圧力の不均一性を抑制することができる。この結果、非水電解質二次電池１内のひずみ、座屈を抑制することができ、ひいては、非水電解質二次電池１の厚さの増大を抑えることができる。

ついで、扁平状の巻回素子１ａを非水電解液とともに外装体（例えばラミネートフィルム）に挿入し、外装体を封止することで、非水電解質二次電池１を作製する。なお、外装体を封止する際には、集電タブ１５、３５を外装体の外部に突出させる。

＜４．変形例＞
図４に本実施形態の変形例を示す。この変形例では、正極１０、セパレータ２０、及び負極３０が順次積層されることで電極積層体１ｂが形成され、電極積層体１ｂの厚さ方向両端に正極集電タブ１５、負極集電タブ３５が形成されている。そして、電極積層体１ｂが外装材２００内に収納されている。この変形例では、外装材２００、正極集電タブ１５、及び電極積層体１ｂで囲まれる領域に空間が形成されている。同様に、外装材２００、負極集電タブ３５、及び電極積層体１ｂで囲まれる領域に空間が形成されている。そこで、本変形例では、これらの空間を充填する充填部材が各空間内に形成されている。具体的には、正極集電タブ１５の面方向の周囲に正極充填部材５１が形成され、負極集電タブ３５の面方向の周囲に負極充填部材６１が形成されている。正極充填部材５１、負極充填部材６１の具体的な構成は上述した実施形態と同様である。この変形例によっても、上述した実施形態と同様の効果が得られる。

（実施例１）
（正極の作製）
コバルト酸リチウム、アセチレンブラック、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）を固形分の質量比９８：１：１でＮ−メチルピロリドン中に溶解分散させることで正極合剤スラリーを作製した。ついで、正極合剤スラリーを厚さ１２μｍのアルミ箔集電体の両面に塗布後、乾燥した。乾燥後の塗工層を圧延することで正極活物質層を作製した。すなわち、正極１０を作製した。正極１０の総厚は１２０μｍであった。ついで、厚さ８０μｍのアルミリード線を正極集電タブ１５として正極１０の長さ方向先端に溶接した。なお、正極１０の長さ及び幅は後述するセパレータ２０ａ、２０ｂよりも小さくした。したがって、正極１０の周囲には薄肉領域が形成される。

（負極の作製）
天然黒鉛、カルボキシメチルセルロース、ＳＢＲ（スチレンブタジエンゴム）を固形分の質量比９８：１：１で水溶媒中に溶解分散させることで、負極合剤スラリーを作製した。ついで、この負極合剤スラリーを厚さ８μｍの銅箔集電体の両面に塗布後、乾燥した。乾燥後の塗工層を圧延することで負極活物質層を得た。すなわち、負極３０を作製した。負極３０の総厚は１２０μｍであった。その後、ニッケルリード線を負極集電タブ３５として負極３０の先端に溶接した。なお、負極３０の長さ及び幅は、正極１０の長さ及び幅より大きく、セパレータ２０ａ、２０ｂの幅より小さくした。したがって、負極３０の周囲には薄肉領域が形成される。

（セパレータの作製）
セパレータ２０ａ、２０ｂとして、コロナ処理済みの厚さ１２μｍの多孔質ポリエチレンセパレータフィルムを用意した。一方、ＰＶＤＦをＮＭＰに溶解させることでスラリーを作製した。ここで、スラリーの固形分濃度は８質量％とした。そして、このスラリーをセパレータ２０ａ、２０ｂの両面に塗工することで塗工層を形成した。ついで、塗工層を含むセパレータ２０ａ、２０ｂを洗浄することで、ＰＶＤＦを相分離させた。これにより、接着層を形成した。接着層の厚さは２μｍとした。

（巻回素子及び電池の作製）
ついで、セパレータ２０ｂの一方の表面に正極１０を積層した。ついで、正極充填部材５１として厚さ８０μｍ（すなわち正極集電タブ１５と同じ厚さ）の多孔質ポリエチレンセパレータフィルムを用意した。また、正極充填部材５１の長さＬ１は３０ｍｍとし、幅はセパレータ２０ａ、２０ｂと同じとした。そして、正極充填部材５１を正極集電タブ１５の面方向の周囲に設けた。

ついで、セパレータ２０ｂの他方の表面に負極３０を積層した。ついで、負極充填部材６１として厚さ８０μｍ（すなわち負極集電タブ３５と同じ厚さ）の多孔質ポリエチレンセパレータフィルムを用意した。また、負極充填部材６１の長さＬ２は３０．３ｍｍとし、幅はセパレータ２０ａ、２０ｂと同じとした。ついで、負極集電タブ３５の面方向の周囲に負極充填部材６１を設けた。

ついで、正極集電タブ１５及び正極充填部材５１の表面にセパレータ２０ａを積層した。これにより、電極積層体を作製した。ついで、電極積層体を直径３ｃｍの巻き芯に巻きつけた。巻回方向は電極積層体の長さ方向とした。これにより、円筒状の巻回素子１ａを作製した。巻回素子１ａの端部をテープにて固定した後、巻き芯を取り除いた。ついで、巻回素子１ａを厚さ３ｃｍの２枚の金属プレートの間に挟んだ。そして、巻回素子１ａを９８℃まで加熱しつつ、７３０ｋＰａの圧力で１２０秒間プレスした。これにより、扁平状の巻回素子１ａを得た。巻回素子１ａの平断面を目視で観察したところ、正極充填部材５１、負極充填部材６１は、空間１５０、１６０の長さ方向の全域に渡って空間１５０、１６０を充填していた。

（電池の作製）
上記巻回素子１ａをポリプロピレン／アルミ／ナイロンの３層からなるラミネートフィルムに、２本のリード線が外に出るように電解液とともに減圧封止することで、電池を作製した。電解液には、エチレンカーボネート／エチルメチルカーボネートを３対７（体積比）で混合した溶媒に１ＭのＬｉＰＦ_６を溶解させたものを使用した。この電池を８０℃に加熱した厚さ３ｃｍの２枚の金属プレートの間に挟み、５分間保持した。以上の工程により、非水電解質二次電池１を作製した。

（特性評価）
以上のように作成した非水電解質二次電池１を用いて充放電サイクル試験を行った。１サイクル目のみ充電条件０．２Ｃで定電流定電圧（ＣＣＣＶ）０．０５Ｃｃｕｔｏｆｆで充電し、放電は０．５ＣでＣＣ放電、３．５Ｖｃｕｔｏｆｆとした。２サイクル目以降は電流量を充電、放電ともに０．７Ｃとして同様な方法で充放電試験を行った。一方、サイクル試験中の非水電解質二次電池１の厚さを、非水電解質二次電池１に平板金属板を３０ｇ／ｃｍ^２の力で押しあてることで測定した。厚さの測定は、１サイクル後、１００サイクル後、２００サイクル後、３００サイクル後、４００サイクル後、５００サイクル後のそれぞれで行った。

（比較例）
正極充填部材５１、負極充填部材６１を設けなかったこと以外は実施例１と同様の処理を行った。表１に評価結果をまとめて示す。表１から明らかな通り、実施例は比較例よりも厚さの増大を抑えることができた。

（実施例２〜１０）
更に、正極充填部材５１及び負極充填部材６１の厚さを以下の表２に示す厚さにした他は、実施例１と同様の処理を行った。具体的には、厚肉領域及び薄肉領域上に形成される各充填部材の厚さを変更した。実施例２では、厚肉領域上の充填部材厚さがタブの厚さと同等である８０μｍとなっており、かつ薄肉領域上の充填部材厚さが２００μｍとなっている。したがって、実施例２では、薄肉領域上の充填部材厚さと厚肉領域上の充填部材厚さとの差が電極の厚さ（＝１２０μｍ）に等しくなっている。すなわち、充填部材の表面と集電タブの表面とは面一となっている。実施例３〜１０では、厚肉領域上の充填部材厚さと薄肉領域上の充填部材厚さとをそれぞれ変更している。表２から明らかな通り、実施例２では、３００サイクル後のセル厚みが最も抑制されていた。また、厚肉領域の充填部材厚さが８０μｍより厚い方が薄いものより３００サイクル後のセル厚みが抑制されていた。

以上、添付図面を参照しながら本発明の好適な実施形態について詳細に説明したが、本発明はかかる例に限定されない。本発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者であれば、特許請求の範囲に記載された技術的思想の範疇内において、各種の変更例または修正例に想到し得ることは明らかであり、これらについても、当然に本発明の技術的範囲に属するものと了解される。

１非水電解質二次電池
１ａ巻回素子
１０正極
１５正極集電タブ
２０ａ、２０ｂセパレータ
３０負極
３５負極集電タブ
５１正極充填部材
６１負極充填部材

Claims

電極及びセパレータが順次積層された電極積層体と、
前記電極の表面の一部に設けられた集電タブと、
前記集電タブの面方向の周囲に設けられた充填部材と、を備えることを特徴とする、非水電解質二次電池。
前記充填部材の表面と集電タブの表面とは面一となっていることを特徴とする、請求項１記載の非水電解質二次電池。
前記電極積層体は、前記電極及びセパレータが巻回された巻回素子であり、
前記集電タブは、前記巻回素子の最内周部分に設けられ、
前記充填部材は、前記巻回素子と前記電極とで囲まれる空間に設けられることを特徴とする、請求項１または２記載の非水電解質二次電池。
前記セパレータ上の領域は、前記電極が形成される厚肉領域と、前記電極が形成されない薄肉領域とに区分され、
前記薄肉領域上に設けられる充填部材は、前記厚肉領域上に設けられる充填部材よりも厚いことを特徴とする、請求項３記載の非水電解質二次電池。
電極の表面の一部に集電タブを形成する工程と、
前記集電タブの面方向の周囲に充填部材を設ける工程と、
前記集電タブ及び充填部材が形成された電極とセパレータとを順次積層することで、電極積層体を作製する工程と、
前記電極積層体をプレスする工程と、を含むことを特徴とする、非水電解質二次電池の製造方法。