JP2019156971A - ポリオレフィン組成物および積層体 - Google Patents
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Abstract
Description
(A)プロピレンと、炭素数2〜20のα−オレフィン(ただしプロピレンを除く)とを含有する共重合体で、共重合体中の全構成成分を100モル%としたときに、プロピレン以外に由来する構成成分の含有量が5モル%以下である、プロピレン・α−オレフィン共重合体65〜94質量%と、
(B)エチレン性不飽和単量体でグラフト変性された、下記(b−1)と(b−2)から選ばれる少なくとも1種の変性プロピレン系(共)重合体1〜20質量%と、
(b−1)プロピレン単独重合体
(b−2)プロピレンと炭素数2〜20のα−オレフィン(ただしプロピレンを除く)の共重合体で、α−オレフィンに由来する構成成分含有量が10モル%以下であるプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体、
(C)密度が0.86g/cm3以上、かつ0.94g/cm3以下であり、下記(c−1)と(c−2)から選ばれる少なくとも1種であるエチレン系(共)重合体5〜15質量%と、
(c−1)直線状低密度ポリエチレン
(c−2)エチレンと炭素数3〜20α−オレフィンのモル比が99.5/0.5〜35/65である、エチレン・α−オレフィンランダム共重合体
を(ただし(A)、(B)、(C)の合計を100質量%とする)含有する、ポリオレフィン組成物 である。
また、本発明は、上記ポリオレフィン組成物を含む層を少なくとも1層を有する積層体である。
本発明のポリオレフィン組成物は、プロピレン・α−オレフィン共重合体(A)、変性プロピレン系(共)重合体、エチレン系(共)重合体(C)を含む。
本発明で用いられるプロピレン・α−オレフィン共重合体(A)は、プロピレンに対し、α−オレフィンが5モル%以下である。
α−オレフィンとしては、プロピレン以外のものであれば限定はされないが、好ましくは炭素数2のエチレンおよび/または炭素数4〜20のα−オレフィンが挙げられ、これらのα−オレフィンは、1種単独でも2種以上使用してもよい。本発明において好ましいα−オレフィンとしては、炭素数2のエチレンもしくは炭素数4〜10のα−オレフィンであり、中でも特に炭素数2のエチレンもしくは炭素数4〜8のα−オレフィンが好適に使用できる。
1/2結晶化時間(t1/2)は等温結晶化過程でのDSC熱量曲線とベースラインとの間の面積を全熱量とした場合、50%熱量に到達した時間である。〔新高分子実験講座8 高分子の物性(共立出版株式会社)参照〕
本発明で用いられるエチレン性不飽和単量体でグラフト変性された変性プロピレン系(共)重合体(B)は、プロピレン系重合体に、エチレン性不飽和単量体がグラフトしている。グラフト量は、好ましくは0.01〜10質量%、より好ましくは0.1〜5質量%である。このようなグラフト量の場合、積層体を構成する他の樹脂層である基材に対する接着性が良好であり好ましい。
本発明ではエチレン系(共)重合体(C)として、直鎖状低密度ポリエチレン(c−1)および/またはエチレン・α−オレフィン共重合体(c−2)が使用される。
本発明で使用されるエチレン系(共)重合体(C)は、密度が0.860g/cm3以上、0.940g/cm3以下、好ましくは0.860〜0.930g/cm3の範囲にある。密度が上記範囲にあるものを使用すると、組成物の透明性および接着力の改良効果に優れており、好ましい範囲にある場合上記特性にさらに優れる。
また、本発明のポリオレフィン組成物には、本発明の目的を損なわない範囲で、公知のプロセス安定剤、耐熱安定剤、耐候安定剤、帯電防止剤、顔料、染料、発錆防止剤、粘着剤等を添加することも可能である。粘着剤としては、例えば、ロジン誘導体、テルペン樹脂、石油樹脂、およびそれらの水素化物を挙げることができ、これらの中では、水素化テルペン樹脂、水素化石油樹脂が好ましい。
本発明のポリオレフィン組成物の調製方法は特に制限されないが、前記プロピレン・α−オレフィン共重合体、変性プロピレン系(共)重合体(B)、エチレン系(共)重合体(C)を前記範囲で種々公知の方法、たとえばヘンシェルミキサー、v− ブレンダー、リボンブレンダー、タンブラブレンダーなどで混合する方法、あるいは混合後、一軸押出機、二軸押出機、ニーダー、バンバリーミキサーなどで溶融混練後、造粒あるいは粉砕する方法を採用すればよい。
本発明のポリオレフィン組成物は、積層体の接着樹脂層として好適に使用される。積層体を構成する、接着樹脂層以外の層を構成する熱可塑性樹脂層の樹脂としては、種々の熱可塑性樹脂、例えばポリオレフィン、ポリエステル、ポリアミドあるいはエチレン・ビニルアルコール共重合体が使用でき、これらの中では、ポリオレフィン樹脂層、エチレン・ビニルアルコール共重合体含有層が好ましく使用される。なおエチレン・ビニルアルコール共重合体含有層は、エチレン・ビニルアルコール共重合体を主成分として51〜100質量%含むものであれば特に制限されない。また、当該含有層に含まれていてもよい、樹脂としては、前記した、ポリオレフィン、ポリエステル、ポリアミドなどが挙げられる。
本実施例等においては、以下の方法に従って測定を実施した。
[メルトフローレート(MFR)]
ASTM D1238に従い、230℃、2.16kg荷重下、測定を実施した。
[密度]
密度は、JIS K7112に準拠して測定した。
[結晶化速度]
結晶化速度は、110℃での1/2結晶化時間を測定した。
実施例及び比較例において使用したポリオレフィンを以下に示す。なお、特に断らない限りはいずれも常法に従い重合を行い調製した。
PP−1 :ポリプロピレン
(メルトフローレート2.0g/10分、密度0.90g/cm3、1/2結晶化時間150秒、エチレン含量3.6モル%)
PP−2 :ポリプロピレン
(メルトフローレート2.0g/10分、密度0.90g/cm3、1/2結晶化時間190秒、エチレン含量6.6モル%)
変性PP−1 :無水マレイン酸変性ポリプロピレン(MAH−PP)
(メルトフローレート100g/10分、密度0.90g/cm3、エチレン含量5.0モル%)
LLDPE−1:ポリエチレン
(メルトフローレート2.0g/10分、密度0.90g/cm3、ヘキセン含量=6.0モル%)
<ポリオレフィン組成物の製造>
PP−1: 85質量%、変性PP−1: 5質量%、LLDPE−1: 10質量%を、二軸混練機(日本製鋼所製、TEX−30)を用いて230℃で溶融混練し、接着用のポリオレフィン組成物を得た。得られた組成物のメルトフローレートは2.4g/10分であり、密度は0.90g/cm3であった。また110℃における1/2結晶化時間は75秒であった。
以下に示した構成から成る層を、下記の条件で共押出して、5層シートを成形した。
[内層、外層]
内層、外層として市販のポリプロピレン(プライムポリマー社製 F113G、MFR=1g/10分)を、40mm、L/D=28のスクリューを用いて230℃で押出した。
中間層として市販のエチレン・ビニルアルコール共重合体(クラレ社製 J171B、MFR=8.0g/10分)を、30mm、L/D=24のスクリューを用いて220℃で押出した。
接着樹脂層として上記のポリオレフィン組成物を、40mm、L/D=28のスクリューを用いて220℃で押出した。
外層、内層、中間層、接着層用として押出された樹脂は、フィードブロック内で内層、接着層、中間層、接着層、外層の順に積層される。ダイス温度は220℃であり、厚さ約850μmのフィルム状に共押出された各樹脂の積層体は、チルロールで冷却を受けつつ、1m/分の速さで引き取られる。各層の厚さは外層/接着層(1)/中間層/接着層(2)/内層=350/50/50/50/350μmとした。成形された積層体の接着層(1)/中間層の層間接着力を表1に示す。
<ポリオレフィン組成物の製造>
表1に示した配合処方に従い実施例1と同様の方法でポリオレフィン組成物、および積層体を製造した。得られた積層体の層間接着力の結果を表1に示す。
(比較例1〜3)
表1に示した配合処方に従い実施例1と同様の方法でポリオレフィン組成物、および積層体を製造した。得られた積層体の層間接着力の結果を表1に示す。
フィルム外観の評価は、外観が良いものを○、悪いものを×とした。
Claims (6)
- (A)プロピレンと、炭素数2〜20のα−オレフィン(ただしプロピレンを除く)とを含有する共重合体で、共重合体中の全構成成分を100モル%としたときに、プロピレン以外に由来する構成成分の含有量が5モル%以下である、プロピレン・α−オレフィン共重合体65〜94質量%と、
(B)エチレン性不飽和単量体でグラフト変性された、下記(b−1)と(b−2)から選ばれる少なくとも1種の変性プロピレン系(共)重合体1〜20質量%と、
(b−1)プロピレン単独重合体
(b−2)プロピレンと炭素数2〜20のα−オレフィン(ただしプロピレンを除く)の共重合体で、α−オレフィンに由来する構成成分含有量が10モル%以下であるプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体、
(C)密度が0.86g/cm3以上、かつ0.94g/cm3以下であり、下記(c−1)と(c−2)から選ばれる少なくとも1種であるエチレン系(共)重合体5〜15質量%と、
(c−1)直線状低密度ポリエチレン
(c−2)エチレンと炭素数3〜20α−オレフィンのモル比が99.5/0.5〜35/65である、エチレン・α−オレフィンランダム共重合体
を(ただし(A)、(B)、(C)の合計を100質量%とする)含有する、ポリオレフィン組成物。 - 前記変性プロピレン系(共)重合体(B)のエチレン性不飽和単量体が、不飽和カルボン酸またはその誘導体である、請求項1に記載のポリオレフィン組成物。
- 前記プロピレン・α−オレフィン共重合体(A)の110℃における1/2結晶化時間が150秒以下である請求項1または2に記載のポリオレフィン組成物。
- 前記ポリオレフィン組成物の110℃における1/2結晶化時間が100秒以下である請求項1〜3のいずれか1項に記載のポリオレフィン組成物。
- 請求項1〜4のいずれか1項に記載のポリオレフィン組成物を含む接着樹脂層と、ポリオレフィン樹脂層およびエチレン・ビニルアルコール共重合体含有層から選ばれる少なくとも1層とが積層された積層体。
- 請求項5の積層体から構成される食品用カップ。
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