JP2019084498A - 汚染水処理方法 - Google Patents
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Abstract
Description
ここで、1,4−ジオキサンは、促進酸化法においてのみ、処理の有効性が確認されている。しかし、促進酸化法はイニシャルコスト及びランニングコストが高いことから普及に至っていない。また、非特許文献2には、1,4−ジオキサン以外の有機物が存在すると、促進酸化法による1,4−ジオキサンの処理効率が低下することが報告されている。
1,4−ジオキサン分解菌は、1,4−ジオキサンを単一炭素源として分解する菌(資化菌)と、テトラヒドロフラン等の特定の基質の存在下にて1,4−ジオキサンを分解できる菌(共代謝菌)の2種類に大別される。資化菌は、さらに1,4−ジオキサン分解酵素の誘導の有無によって、誘導型と構成型に分けられる。誘導型1,4−ジオキサン分解菌は、1,4−ジオキサンなどの誘導物質が存在することで分解酵素の生産・分泌がされるため、1,4−ジオキサン処理に用いる前に予め馴養する必要がある。一方、構成型1,4−ジオキサン分解菌は、常時、分解酵素を生産しているため、馴養することなく、直ちに1,4−ジオキサン処理に用いることができる。
本発明者らは、特許文献2において、構成型1,4−ジオキサン分解菌であるN23株を報告した。N23株は、これまでに報告されている構成型1,4−ジオキサン分解菌の中で、最も高い1,4−ジオキサン最大比分解速度を示し、1,4−ジオキサンを始めとする環状エーテル化合物の生分解に非常に有望である。また、本願出願時には未公開であるが、特許文献3に示すように、N23株は、他の微生物の活動が抑制されるpH3.0以上5.5以下の酸性環境下においても、高いジオキサン分解性を維持することができる。
1.1,4−ジオキサンと他の有機化合物を含む汚染水を、
主として他の有機化合物の濃度を低くする前処理工程、
1,4−ジオキサンの1,4−ジオキサン分解菌による生分解処理工程、
をこの順で行うことを特徴とする汚染水処理方法。
2.前記前処理工程と前記生分解処理工程とを、異なる処理槽で行うことを特徴とする1.に記載の汚染水処理方法。
3.前記生分解処理工程が、フェッドバッチプロセスであることを特徴とする1.または2.に記載の汚染水処理方法。
4.前記他の有機化合物が、環状エーテル化合物を含むことを特徴とする1.〜3.のいずれかに記載の汚染水処理方法。
5.前記他の有機化合物が、テトラヒドロフラン、テトラヒドロピラン、1,3−ジオキソラン、2−メチル−1,3−ジオキソランを含むことを特徴とする1.〜4.のいずれかに記載の汚染水処理方法。
6.前記前処理工程が、曝気処理であることを特徴とする1.〜5.のいずれかに記載の汚染水処理方法。
7.前記1,4−ジオキサン分解菌が、thmC遺伝子を有する菌であることを特徴とする1.〜6.のいずれかに記載の汚染水処理方法。
8.前記1,4−ジオキサン分解菌が、受託番号NITE BP−02032として寄託されたN23株であることを特徴とする1.〜7.のいずれかに記載の汚染水処理方法。
本発明は、1,4−ジオキサンと他の有機化合物を含む汚染水を、主として他の有機化合物の濃度を低くする前処理工程、1,4−ジオキサンの1,4−ジオキサン分解菌(以下、単に分解菌ということもある)による生分解処理工程、をこの順で行う汚染水処理方法に関する。
本発明の処理方法は、前処理工程、生分解処理工程をこの順で行えばよく、前処理工程と生分解処理工程との間にpH調整工程、温度調整工程、栄養塩添加工程等の別の工程を行うことができる。
本発明は、1,4−ジオキサンと他の有機化合物を含む汚染水を処理するものである。汚染水が含む他の有機化合物としては特に制限されないが、テトラヒドロフラン、テトラヒドロピラン、1,3−ジオキソラン、2−メチル−1,3−ジオキソラン等の環状エーテル化合物や、エチレングリコール、ジエチレングリコール、アセトン、メタノール、エタノール等の他の微生物(以下、雑菌という)が炭素源として利用しやすい有機化合物が、本発明の汚染水処理方法により効率的に1,4−ジオキサンを処理することができるため好ましい。なお、1,4−ジオキサンを含む汚染水は、環状エーテル化合物、エチレングリコールを含む場合が多い。
前処理工程は、汚染水中に含まれる有機化合物のうち、主として1,4−ジオキサン以外の他の有機化合物の濃度を低くするものである。
前処理工程の方法としては特に制限されず、含まれる有機化合物の種類に応じて、曝気処理、活性汚泥処理、オゾン処理等を、単独で、または組み合わせて行うことができる。これらの中で低コストであることから、曝気処理が好ましい。前処理工程では、1,4−ジオキサン以外の他の有機化合物を、30wt%以上取り除くことが好ましく、40wt%以上取り除くことがより好ましく、50wt%以上取り除くことがさらに好ましく、60wt%以上取り除くことが最も好ましい。
生分解処理工程は、前処理工程を終えて移送される一次処理水中に含まれる1,4−ジオキサンを、1,4−ジオキサン分解菌により生分解処理するものである。
ここで、環状エーテル化合物の存在下で1,4−ジオキサンの生分解処理を行うと、環状エーテル化合物が優先的に生分解され、環状エーテル化合物の濃度が低くなった後に、1,4−ジオキサンの生分解が進行するため、1,4−ジオキサンの生分解処理に時間がかかる。また、雑菌が炭素源として利用しやすい有機化合物の存在下で1,4−ジオキサンの生分解処理を行うと、雑菌が優先的に増殖して分解菌の菌体濃度が高まらないため、1,4−ジオキサンの処理がほとんど進行しない。
それに対し、本発明の一次処理水は、1,4−ジオキサン以外の他の有機化合物の濃度が低いため、生分解処理工程において1,4−ジオキサンを効率的に生分解処理することができる。
1,4−ジオキサン分解菌は自然界に存在しており、1,4−ジオキサンで汚染された水中や土壌中から採取した汚泥等を、炭素源として1,4−ジオキサンのみを含む培地で培養することでスクリーニングすることができる。例えば、分解菌として、Pseudonocardia sp.N23、Pseudonocardia sp.D17、Pseudonocardia dioxanivorans CB1190、Afipia sp.D1、Mycobacterium sp.PH−06などが知られている。
Pseudonocardia sp.D17は、受託番号NITE BP−01927として、独立行政法人 製品評価技術基盤機構 特許微生物寄託センター(NPMD)(日本国千葉県木更津市かずさ鎌足2−5−8(郵便番号292−0818))に、2014年8月29日付で国際寄託されている。
Pseudonocardia dioxanivorans CB1190は、米国ATCC(ATCC 55486)、JCM(独立行政法人 理化学研究所 バイオリソースセンター 微生物材料開発室)、ドイツのDSMから購入可能である。
N23株は、構成型1,4−ジオキサン分解菌であり、常時、分解酵素を生産している。N23株は、0.216mg−1,4−ジオキサン/mg−protein・hという、これまでに報告されている構成型1,4−ジオキサン分解菌の中で、最も高い1,4−ジオキサン最大比分解速度を有する。N23株は、1,4−ジオキサンを0.017mg/L以下の極低濃度まで分解することができ、約5200mg/Lという高濃度の1,4−ジオキサンを処理することができる(特許文献2)。さらに、N23株は、幅広いpH及び温度域(特に、pH3.0以上5.5以下の酸性条件下)でも高い分解活性を維持することができる(特許文献3)。そのため、N23株は、1,4−ジオキサンの生分解処理工程に好適に利用することができる。
N23株は、500mg/Lになるようにジオキサンを加えたMGY培地(Malt Extract:10g/L、グルコース:4g/L、Yeast Extract:4g/L、pH7.3)を用いて7日間回転振盪培養(28℃、120rpm)した。この培養液を、10000×g、4℃、10分間遠心分離して集菌し、炭素源を含まない無機塩培地(培地組成:K2HPO4:1g/L、(NH4)2SO4:1g/L、NaCl:50mg/L、MgSO4・7H2O:200mg/L、FeCl3:10mg/L、CaCl2:50mg/L、pH:7.3)を用いて二回洗浄した後、菌体濃度が4000mg−dry cell/Lになるように同無機塩培地に懸濁し、これをN23株植菌液として用いた。
・水質分析
水質分析には、メンブレンフィルター(Advantec社製、孔径:0.45μm、材質:セルロースアセテート)により懸濁物質を除去したろ液を用いた。
1,4−ジオキサン、1,3−ジオキソラン、2−メチル−1,3−ジオキソランの定量は、ヘッドスペースガスクロマトグラフィー質量分析装置(島津製作所社製、GC/MS QP−2010 plus)を用いてJIS K0125に準じて行った。
N23株の菌体タンパク濃度は、既報(Meyers et al., Novel method for rapid measurement of growth of mycobacteria in detergent-free media, J. Clin. Microbiol., 36 (9) 2752〜2754 (1998))に準じて測定した。N23株の乾燥菌体重量及び微生物濃度は、ガラス繊維濾紙GF/B(粒子保持能 1.0μm、Whatman)を用いて試料をろ過し、105℃にて2時間乾燥した後の重量から、ろ過前のフィルター重量を差し引いて求めた。
1,4−ジオキサン(以下、ジオキサンともいう)、1,3−ジオキソラン(以下、ジオキソランともいう)、2−メチル−1,3−ジオキソラン(以下、メチルジオキソランともいう)を、それぞれ10mg/L含む無機塩培地を用いて分解試験を行った(N=3)。いずれの分解試験でも、100mL容の三角フラスコに環状エーテル化合物を含む無機塩培地19mLとN23株植菌液1mLを加え、回転振盪培養を行った。培養は7時間以内とし、培地中の環状エーテル化合物を適宜測定した。培養中の環状エーテル化合物の濃度変化を図1に示す。
ジオキサンよりもジオキソランとメチルジオキソランの分解が優先的に進行したことから、N23株が保有するジオキサン分解酵素は、ジオキサンよりもジオキソラン及びメチルジオキソランに対して親和性が高いことが考えられる。そこで、N23株によるジオキソラン分解の動力学的パラメータの調査を行った。
N23株によるジオキソラン比分解速度を明らかにするため、10〜500mg/Lのジオキソランを含む無機塩培地を用いて分解試験を行い(N=2)、残存濃度が直線的に低下している期間の傾きから、無菌系でのジオキソラン減少速度(揮発速度)を差し引き、実験開始時の菌体タンパク濃度で除することにより、ジオキソラン比分解速度を算出した。N23株におけるジオキソラン初期濃度に対するジオキソラン比分解速度を図2に示す。
水道水にジオキサン及びジオキソランを、それぞれ30mg/L、110mg/L添加し、模擬汚染水を作成した。この模擬汚染水1Lを2L容のガラス瓶に入れ、毎分1Lにて24時間、曝気を行う前処理を行った(水温:25℃)。表2に前処理前後でのジオキサンとジオキソランの濃度を示す。24時間の曝気処理により、ジオキサンは、ほとんど濃度変化はなかったが、ジオキソランは約35%除去できた。
Claims (8)
- 1,4−ジオキサンと他の有機化合物を含む汚染水を、
主として他の有機化合物の濃度を低くする前処理工程、
1,4−ジオキサンの1,4−ジオキサン分解菌による生分解処理工程、
をこの順で行うことを特徴とする汚染水処理方法。 - 前記前処理工程と前記生分解処理工程とを、異なる処理槽で行うことを特徴とする請求項1に記載の汚染水処理方法。
- 前記生分解処理工程が、フェッドバッチプロセスであることを特徴とする請求項1または2に記載の汚染水処理方法。
- 前記他の有機化合物が、環状エーテル化合物を含むことを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の汚染水処理方法。
- 前記他の有機化合物が、テトラヒドロフラン、テトラヒドロピラン、1,3−ジオキソラン、2−メチル−1,3−ジオキソランを含むことを特徴とする請求項1〜4のいずれかに記載の汚染水処理方法。
- 前記前処理工程が、曝気処理であることを特徴とする請求項1〜5のいずれかに記載の汚染水処理方法。
- 前記1,4−ジオキサン分解菌が、thmC遺伝子を有する菌であることを特徴とする請求項1〜6のいずれかに記載の汚染水処理方法。
- 前記1,4−ジオキサン分解菌が、受託番号NITE BP−02032として寄託されたN23株であることを特徴とする請求項1〜7のいずれかに記載の汚染水処理方法。
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