JP2018528986A - 熱ルミネセンス及び超常磁性複合粒子、並びにそれを含むマーキング - Google Patents
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Abstract
【選択図】 なし
Description
[発明の分野]
[0001]本発明は、ドープされたセラミック材料を含む少なくとも1つの熱ルミネセンス部分又はコアと、熱ルミネセンス部分の表面上に分布した少なくとも1つの超常磁性部分とを備える複合粒子、複数の複合粒子を含むマーキング、並びに、マーキングが施された物品の識別及び/又は認証のためのマーキングの使用に関する。
[0002]偽造はもはや国内又は地域的な問題ではなく世界的な問題であり、製造者だけでなく消費者にも影響を与える。偽造は、衣服及び腕時計等の商品に関する大きな問題であるが、医薬及び薬物にまで及ぶと、さらにより深刻となる。毎年、世界中で何千もの人々が、偽造薬物により死亡している。偽造はまた、有効な納税印紙を有さない偽造(密輸、横流し等)製品を追跡及び捕捉することが不可能なブラックマーケットの存在により、例えばタバコ及びアルコールの税金徴収に影響するという点で、政府収入に影響を与える。
[0005]本発明は、マーキングにおける使用のための複合粒子を提供する。粒子は、少なくとも1つの超常磁性部分(a)と、少なくとも1つの熱ルミネセンス部分(b)とを備える。
(i)マーキングに(好ましくは電磁)放射線を照射して、複合粒子に、(熱ルミネセンス部分に特徴的な波長の)放射線の形態で、照射されたエネルギーのいくつかを再放出させるステップと;
(ii)照射されたマーキングを、所定の強度及び周波数の振動磁場に所定の期間供し、超常磁性材料を加熱させるステップと;
(iii)ステップ(ii)の所定の期間の間、所定の波長範囲でマーキングにより放出された熱ルミネセンスの強度を検出し、時間の関数としての熱ルミネセンスの強度の変動を得るステップと、
(iv)任意選択で、ステップ(iii)の後に、磁場がオフに切り替えられた後のルミネセンス強度の検出を続行するステップとを含む。
(v)任意選択で、UV光は、(ii)照射されたマーキングを振動磁場に供する前にオフにされてもよい。
ステップ(iii)において得られた熱ルミネセンスの強度の変動を、ステップ(i)及び(ii)において使用されたものと同一の条件下で事前に決定された、マーキングを作製するために使用された複合粒子(すなわち参照試料)の熱ルミネッセンスの強度の変動と比較するステップをさらに含んでもよい。
[0029]本発明は、図面を参照しながら、以下の詳細な説明においてさらに説明される。
[0030]本明細書において示される詳細は、例示のためのものであり、また本発明の実施形態の実例的な議論のみを目的としており、本発明の原理及び概念的態様の最も有用で容易に理解される説明であると考えられるものを提供するために提示される。これに関して、本発明の基本的理解のために必要とされる以上に詳細には本発明の構造的細部を示す試みはなされておらず、説明は、図面と共に考慮されて、本発明のいくつかの形態がどのようにして実践で具現化され得るかを当業者に明らかとしている。
(i)マーキングに(好ましくは電磁)放射線(例えば、電磁スペクトルのUV又は可視範囲の放射線)を照射して、複合粒子に、熱ルミネセンス部分に特徴的な波長の放射線を放出させるステップと;
(ii)照射されたマーキングを、所定の強度(例えば、超常磁性コアに使用される特定の材料及びそのサイズに依存して、1G〜1000G又はさらにそれ以上の範囲内)並びに所定の周波数(例えば、超常磁性コアの特定の材料及びサイズに依存して、1kHz〜1MHz、好ましくは1kHz〜500kHz又はさらにそれより低い範囲内)の振動磁場に所定の期間(例えば30ミリ秒〜30秒の範囲内)供し、超常磁性材料を加熱させるステップと;
(iii)ステップ(ii)の所定の期間の間、所定の波長範囲でマーキングにより放出された熱ルミネセンスの強度を検出し、時間の関数としての熱ルミネセンスの強度の変動(「グロー曲線」)を得るステップと、
(iv)任意選択で、振動磁場印加の1つ又はいくつかの特定の期間の間、所定の波長範囲でマーキングにより放出された熱ルミネセンスの強度を検出するステップ;例えば、t0(振動磁場を印加する前)における強度を検出するステップ、t1(例えば、10ミリ秒の振動磁場印加後)における強度を検出するステップ、t2(例えば、100ミリ秒の振動磁場印加後)における強度を検出するステップ、t3(例えば、1秒の振動磁場印加後)における強度を検出するステップ、t4(例えば、2秒の振動磁場印加後)における強度を検出するステップ等と、
(v)任意選択で、ステップ(iii)の後に、磁場がオフに切り替えられた後のルミネセンス強度の検出を続行するステップとを含んでもよい。
(vi)任意選択で、(i)における励起に使用されたUV(又は可視)光は、(ii)照射されたマーキングを振動磁場に供する前にオフにされてもよい。
[0062]本発明の方法を実行するための装置は、ステップ(i)における使用のための放射線源、例えばUV及び/又は可視範囲内の放射線を放出するランプ等と、ステップ(ii)における使用のための振動磁場を生成するためのデバイスと、ステップ(iii)における使用のための熱ルミネセンスの強度(及び任意選択でさらにステップ(i)における再放出された放射線の強度)を検出するためのデバイスとを備えてもよい。
Journal of Nanomaterials、2013、Article ID 752973、Hiroaki Mamiya、Recent Advances in Understanding Magnetic Nanoparticles in AC Magnetic Fields and Optimal Design for Targeted Hyperthermia
International Journal of Molecular Sciences、2013、14、15910〜15930、Reju Thomasら、Magnetic Iron Oxide Nanoparticles for Multimodal Imaging and Therapy of Cancer
These no 5694 (2013) EPFL、Usawadee Sakulkhu、Preparation of coated nanoparticles and investigation of their behavior in biological environment。
Journal of Colloid and Interface Science 278、353〜360 (2004)、Chastellain, M.、Petri, A. & Hofmann, H. Particle size investigations of a multistep synthesis of PVA coated superparamagnetic nanoparticles。
Biomaterials 26、2685〜2694 (2005)、Petri−Fink, A.、Chastellain, M.、Juillerat−Jeanneret, L.、Ferrari, A. & Hofmann, H. Development of functionalized superparamagnetic iron oxide nanoparticles for interaction with human cancer cells。
超常磁性酸化鉄ナノ粒子はまた、Sigma Aldrichから購入することができる。
Advanced Materials、2013、25、142〜149、Wei Li 及びDongyuan Zhao、Extension of the Stober Method to Construct Mesoporous SiO2 and TiO2 Shells for Uniform Multifunctional Core−Shell Structures
Chemical Engineering Journal、239、(2014)、360〜363、K. Sueら、Ultrafast hydrothermal synthesis of Pr−doped Ca0.6Sr0.4TiO3 red phosphor nanoparticles using corrosion resistant microfluidic devices with Ti−lined structure under high−temperature and high−pressure conditions。
Journal of Alloys and Compunds 415、(2006)、220〜224、C. Chang、Z. Yuan及びD. Mao、Eu2+ activated long persistent strontium aluminate nano scaled phosphor prepared by precipitation method。
Powder Technology、237、2013、141〜146
Spectrochimica Acta Part A: Molecular and Biomolecular Spectroscopy 127、2014、256〜260
Materials 2010、3、2536〜2566
Materials 2013、6、2789〜2818
Claims (39)
- 少なくとも1つの超常磁性部分と、少なくとも1つの熱ルミネセンス部分とを備える、マーキングにおける使用のための複合粒子であって、(a)超常磁性材料により少なくとも部分的に囲まれた(b)熱ルミネッセンス中心部分(コア)を備える複合粒子。
- 前記熱ルミネセンス部分が、ドープされたセラミック材料を含む、請求項1に記載の複合粒子。
- (b)前記熱ルミネセンス部分が、(a)超常磁性材料により少なくとも部分的に囲まれた、金属イオン、遷移金属イオン及び希土類金属イオンから選択される1種又は複数種のイオンでドープされたセラミック材料を含む、請求項1又は2に記載の複合粒子。
- 前記熱ルミネセンス部分が、熱ルミネセンス粒子の凝集体の形態で存在する、請求項1〜3のいずれか一項に記載の複合粒子。
- 前記超常磁性材料が、前記中心熱ルミネセンス部分の表面上の吸着粒子として存在する、請求項1、2及び4のいずれか一項に記載の複合粒子。
- 前記超常磁性部分が、Fe3O4を含む、請求項1〜5のいずれか一項に記載の複合粒子。
- 前記熱ルミネセンス部分が、O、N、S、Pから選択される少なくとも1つの元素を含むセラミック材料で作製されている、請求項1〜6のいずれか一項に記載の複合粒子。
- 前記セラミック材料が、少なくともO及び/又はSを含む、請求項7に記載の複合粒子。
- 前記セラミック材料が、Ga2O3を含む、請求項1〜8のいずれか一項に記載の複合粒子。
- セラミック材料で作製された前記熱ルミネセンス部分が、CaTiO3を含む、請求項1〜8のいずれか一項に記載の複合粒子。
- セラミック材料で作製された前記熱ルミネセンス部分が、SrAl2O4を含む、請求項1〜8のいずれか一項に記載の複合粒子。
- 前記ドープされたセラミック材料が、1種又は複数種のドープイオンを含み、少なくとも1種のドープイオンは、Eu2+、Eu3+、Dy3+、Pr3+、Sm3+、Tb3+、Ce3+、Ce2+、Er3+、Tm3+から選択される、請求項2〜11のいずれか一項に記載の複合粒子。
- 1種又は複数種のドープイオンを含むドープされたセラミック材料が、少なくとも2種の希土類金属イオンを含む、請求項2〜12のいずれか一項に記載の複合粒子。
- 1種又は複数種のドープイオンを含むドープされたセラミック材料が、Cr3+、Mn2+、Ti3+、In3+から選択される少なくとも1種のイオンを含む、請求項2〜11のいずれか一項に記載の複合粒子。
- 複合粒子全体が、シリカ層でコーティングされている、請求項1〜14のいずれか一項に記載の複合粒子。
- 前記シリカ層コーティングが、5nm以上、例えば10nm以上、又は20nm以上の厚さを有し、多くの場合(必須ではないが)、600nm以下、例えば500nm以下、200nm以下、又は100nm以下である、請求項15に記載の複合粒子。
- 前記超常磁性部分を前記熱ルミネセンス部分から分離する熱伝導性材料をさらに含む、請求項1〜16のいずれか一項に記載の複合粒子。
- 前記熱伝導性材料が、SiO2、TiO2、ポリメチルメタクリレートのうちの1つ又は複数を含む、請求項17に記載の複合粒子。
- 前記熱伝導性材料が、SiO2を含む、請求項17又は18に記載の複合粒子。
- 前記熱伝導性材料が、前記複合粒子の前記超常磁性材料と前記熱ルミネセンス材料との間に層又はコネクタとして配置されている、及び/又は、複合粒子全体が、熱伝導性、好ましくは熱分離材料でコーティングされている、請求項1〜19のいずれか一項に記載の複合粒子。
- 前記熱伝導性の層又はコネクタが、10nm〜600nm、好ましくは10nm〜300nm、より好ましくは10〜200nm、さらにより好ましくは10〜100nm、さらにより好ましくは5〜50nmの厚さを有する、請求項20に記載の複合粒子。
- 前記超常磁性部分又はコア、前記熱ルミネセンス部分、及び任意選択で前記熱伝導性部分の少なくとも1つに関して異なる少なくとも2つの複合粒子を含む、請求項1〜21のいずれか一項に記載の複数の複合粒子。
- 前記熱ルミネセンス部分及び前記熱伝導性部分の少なくとも1つの厚さに関して異なる少なくとも2つの複合粒子を含む、請求項1〜22のいずれか一項に記載の複数の複合粒子。
- 少なくとも2つの異なる粒子サイズ分布を示す、請求項1〜23のいずれか一項に記載の複数の複合粒子。
- 請求項1〜24のいずれか一項に記載の複数の複合粒子を含むマーキング。
- 前記マーキングの少なくとも一部が、画像、写真、ロゴ、印、ドットの群、無作為に分布したドット、1つ又は複数の記号、及び、1次元バーコード、スタック1次元バーコード、2次元バーコード、3次元バーコード、データ行列のうちの1つ又は複数から選択されるコードを表すパターンの少なくとも1つの形態である、請求項25に記載のマーキング。
- 請求項25又は26に記載のマーキングを有する物品。
- ラベル、及び食料品、栄養補助食品、医薬品又は飲料を包含する包装、カートリッジ、容器又はカプセル、及び紙幣、クレジットカード、印紙、課税表示、セキュリティ文書、パスポート、IDカード、運転免許証、アクセスカード、公共交通機関の乗車券、イベントチケット、証票、インク転写フィルム、反射フィルム、アルミニウム箔、並びに商品の少なくとも1つである、又はそれを備える、請求項27に記載の物品。
- マーキングを作製するためのインクであって、請求項1〜24のいずれか一項に記載の複数の複合粒子と、前記複合粒子用の担体とを含むインク。
- 物品にマーキングを施す方法であって、前記マーキングを施すために請求項29に記載のインクを使用するステップを含む方法。
- 請求項25又は26に記載のマーキングが施された物品の識別及び認証のいずれか一方を行う方法であって、
(i)前記マーキングに放射線を照射して、前記複合粒子に放射線を放出させるステップと;
(ii)ステップ(i)の前記照射されたマーキングを、所定の強度及び周波数の振動磁場に所定の期間供し、前記超常磁性材料を加熱させるステップと;
(iii)ステップ(ii)において適用された期間の間、所定の波長範囲で前記マーキングにより放出された熱ルミネセンスの強度を検出し、時間の関数としての前記熱ルミネセンスの強度の変動を得るステップと、任意選択で、ステップ(iii)の後に、前記磁場がオフに切り替えられた後のルミネセンス強度の検出を続行するステップとを含む方法。 - (iii)において得られた熱ルミネセンスの強度の変動を、ステップ(i)及び(ii)において使用されたものと同一の条件下で事前に決定された参照試料の熱ルミネセンスの強度の変動と比較するステップをさらに含む、請求項30に記載の方法。
- ステップ(i)において使用される前記放射線は、UV又は可視範囲内である、請求項30〜32のいずれか一項に記載の方法。
- ステップ(i)において再放出された前記放射線の強度を決定するステップをさらに含む、請求項30〜33のいずれか一項に記載の方法。
- ステップ(i)において再放出された前記放射線の強度を、同一条件下で事前に決定された参照試料により再放出された放射線の強度と比較するステップをさらに含む、請求項34に記載の方法。
- 請求項30〜35のいずれか一項に記載の方法を実行するための装置であって、(1)ステップ(i)における使用のための放射線源と、(2)ステップ(ii)における使用のための振動磁場を生成することができるデバイスと、(3)ステップ(iii)における使用のための前記熱ルミネセンスの強度を検出することができるデバイスとを備える装置。
- (1)及び(3)が、単一ユニットとして組み合わされている、請求項36に記載の装置。
- (4)前記単一ユニットに接続され、前記マーキングに(1)により放出された放射線を提供することができ、(3)に前記マーキングにより放出された熱ルミネセンスを提供することができる光ファイバをさらに備える、請求項37に記載の装置。
- 請求項20に記載のインク組成物を物体に噴霧することによって、連続偏向ジェット技術でのインクジェット印刷により、物体、基板及び/又は担体をマーキングするための方法。
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