JP2018178254A - Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末およびその製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】高周波領域で比透磁率が高く且つ磁気損失が低いコアを得ることができるＦｅ−Ｎｉ系合金粉末およびその製造方法を提供する。【解決手段】鉄とニッケルを溶解した溶湯を酸素濃度１０００ｐｐｍ以下の非酸化性雰囲気中において落下させながら、ｐＨ５〜１３の高圧水を水圧５０〜２００ＭＰａで吹き付けて急冷凝固することにより、Ｆｅ含有量が４０〜６０質量％、Ｎｉ含有量が４０〜６０質量％、Ｆｅ含有量とＮｉ含有量の合計が９０質量％以上であり、平均粒径が１〜６μｍで酸素含有量が１質量％以下のＦｅ−Ｎｉ系合金粉末を製造する。【選択図】図１

Description

本発明は、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末およびその製造方法に関し、特に、軟磁性材料して使用されるＦｅ−Ｎｉ系合金粉末およびその製造方法に関する。

従来の軟磁性材料として、ＦｅおよびＮｉの合計質量に対して４５〜５５質量％のＦｅと４５〜５５質量％のＮｉを含み、Ｆｅ、Ｎｉ、ＣｏおよびＳｉの合計質量に対して１〜１２質量％のＣｏと１．２〜６．５質量％のＳｉを含むＦｅ−Ｎｉ系結晶粒子を含有する軟磁性合金粉末が提案されている（例えば、特許文献１参照）。

特開２００８−１３５６７４号公報（段落番号０００８）

軟磁性合金粉末を（１〜１００ＭＨｚの高周波領域で使用される）高周波パワーインダクタのコア材料として使用する場合、軟磁性合金粉末を圧縮成形して得られたコアの比透磁率が低いと、インダクタを小型化することができず、一方、コアの磁気損失が高いと、渦電流損失により発熱するという問題がある。そのため、高周波パワーインダクタのコア材料として使用される軟磁性合金粉末には、圧縮成形して得られたコアの比透磁率が高く且つ磁気損失が低いことが求められている。

しかし、従来の軟磁性合金粉末では、圧縮成形して得られたコアの比透磁率が高い場合には磁気損失も高く、磁気損失が低い場合には比透磁率も低く、軟磁性合金粉末を圧縮成形して、１〜１００ＭＨｚの高周波領域で比透磁率が高く且つ磁気損失が低いコアを得ることができなかった。

したがって、本発明は、このような従来の問題点に鑑み、高周波領域で比透磁率が高く且つ磁気損失が低いコアを得ることができるＦｅ−Ｎｉ系合金粉末およびその製造方法を提供することを目的とする。

本発明者らは、上記課題を解決するために鋭意研究した結果、鉄とニッケルを溶解した溶湯を酸素濃度１０００ｐｐｍ以下の非酸化性雰囲気中において落下させながら、高圧水を吹き付けて急冷凝固することにより得られたＦｅ−Ｎｉ系合金粉末を使用して、高周波領域で比透磁率が高く且つ磁気損失が低いコアを得ることができることを見出し、本発明を完成するに至った。

すなわち、本発明によるＦｅ−Ｎｉ系合金粉末の製造方法は、鉄とニッケルを溶解した溶湯を酸素濃度１０００ｐｐｍ以下の非酸化性雰囲気中において落下させながら、高圧水を吹き付けて急冷凝固することを特徴とする。このＦｅ−Ｎｉ系合金粉末の製造方法において、高圧水のｐＨが５〜１３であるのが好ましく、高圧水が水圧５０〜２００ＭＰａで吹き付けられるのが好ましい。また、急冷凝固により得られたスラリーを固液分離して得られた固形物を乾燥するのが好ましい。この乾燥は、非酸化性雰囲気中において１００℃以上の温度で行うのが好ましい。また、この乾燥は、２５〜８０℃の温度で行ってもよく、この場合、減圧または真空雰囲気中において行うのが好ましい。

また、本発明によるＦｅ−Ｎｉ系合金粉末は、平均粒径が１〜６μｍで酸素含有量が１質量％以下であることを特徴とする。このＦｅ−Ｎｉ系合金粉末において、Ｆｅ含有量が４０〜６０質量％、Ｎｉ含有量が４０〜６０質量％であり、Ｆｅ含有量とＮｉ含有量の合計が９０質量％以上であるのが好ましい。また、ＢＥＴ比表面積が０．０１〜１．５ｍ^２／ｇであるのが好ましく、タップ密度が３ｇ／ｃｍ^３以上であるのが好ましい。また、炭素含有量が０．１質量％以下であるのが好ましい。さらに、Ｃｏ、ＳｉおよびＢからなる群から選ばれる一種以上の元素を合計で１０質量％以下含んでもよい。また、平均粒径と酸素含有量との積が、１μｍ・質量％以下であるのが好ましく、０．３〜０．８μｍ・質量％であるのがさらに好ましい。

なお、本明細書中において、「Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末」とは、ＦｅとＮｉを主成分とする合金粉末をいい、「平均粒径」とは、レーザー回折式粒度分布測定装置により測定した体積基準の累積５０％粒子径（Ｄ_５０径）をいう。

本発明によれば、高周波領域で比透磁率が高く且つ磁気損失が低いコアを得ることができるＦｅ−Ｎｉ系合金粉末を製造することができる。

実施例１で得られたＦｅ−Ｎｉ系合金粉末の走査型電子顕微鏡写真（ＳＥＭ像）である。 実施例２で得られたＦｅ−Ｎｉ系合金粉末のＳＥＭ像である。 実施例３で得られたＦｅ−Ｎｉ系合金粉末のＳＥＭ像である。 比較例１で得られたＦｅ−Ｎｉ系合金粉末のＳＥＭ像である。 比較例２で得られたＦｅ−Ｎｉ系合金粉末のＳＥＭ像である。 比較例３で得られたＦｅ−Ｎｉ系合金粉末のＳＥＭ像である。

本発明によるＦｅ−Ｎｉ系合金粉末の製造方法の実施の形態では、鉄とニッケルを溶解した溶湯を酸素濃度１０００ｐｐｍ以下の非酸化性雰囲気（好ましくは、窒素、アルゴン、水素、一酸化炭素などの雰囲気）中において落下させながら、高圧水を吹き付けて急冷凝固し、得られたスラリーを固液分離し、固形物を乾燥して、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末を得る。なお、必要に応じて、固液分離して得られた固形物を乾燥する前に水洗してもよいし、乾燥した後に解砕したり分級して、粒度を調整してもよい。

このＦｅ−Ｎｉ系合金粉末の製造方法において、高圧水のｐＨが５〜１３であるのが好ましく、高圧水が水圧５０〜２００ＭＰａで吹き付けられるのが好ましい。高圧水を吹き付ける、所謂水アトマイズ法によって、鉄とニッケルを溶解した溶湯からＦｅ−Ｎｉ系合金粉末を製造すると、粒子径が小さく且つ凝集し難い粉末を得ることができる。また、水アトマイズ法によって溶湯からＦｅ−Ｎｉ系合金粉末を製造する際に、溶湯の温度と高圧水の圧力を調整することによって、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末の平均粒径を調整することができる。例えば、溶湯の温度を高くしたり、高圧水の圧力を高くすることにより、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末の平均粒径を小さくすることができる。

また、固形物の乾燥は、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末の酸化を防ぐために、（窒素雰囲気などの）非酸化性雰囲気または真空雰囲気中において行うのが好ましく、乾燥時間を短縮して生産性を向上させるためには、１００℃以上の高温で行うのが好ましい。しかし、乾燥前の固形物は、スラリーを固液分離する際や、乾燥のために移送される際に、大気に晒されることによって、表面がある程度酸化された状態になり、このような固形物を高温で乾燥すると、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末の粒子の表面に存在する酸素（粒子がそれ以上酸化するのを防止する表面酸化膜として存在すると考えられる酸素）が熱により粒子の内部に熱拡散して、粒子の表面に形成されていた表面酸化膜が薄くなり、酸化され易くなった粒子の表面がさらに酸化されると考えられる。このような酸化を防止してＦｅ−Ｎｉ系合金粉末中の酸素含有量を低く抑えるためには、固形物の乾燥は、８０℃以下で行うのが好ましく、６０℃以下の温度で行うのがさらに好ましい。一方、乾燥時間を短縮するために、固形物の乾燥は、室温（２５℃）以上で行うのが好ましく、３０℃以上の温度で行うのがさらに好ましい。また、このような低温で固形物を乾燥させる場合には、乾燥時間を短縮するために、大気圧に対して−０．０５ＭＰａ以下の減圧雰囲気中や−０．０９５ＭＰａ以下の真空雰囲気中において行うのが好ましい。なお、減圧雰囲気中で行う場合には、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末の酸化を防ぐために、（窒素、アルゴン、水素、一酸化炭素雰囲気などの）非酸化性雰囲気中で行うのが好ましい。

また、本発明によるＦｅ−Ｎｉ系合金粉末は、平均粒径が１〜６μｍ（好ましくは１．５〜５μｍ、さらに好ましくは１．５〜４μｍ、最も好ましくは１．５〜３μｍ）で酸素含有量が１質量％以下（好ましくは０．５質量％以下）である。

このＦｅ−Ｎｉ系合金粉末において、Ｆｅ含有量が好ましくは４０〜６０質量％（さらに好ましくは４５〜５５質量％）、Ｎｉ含有量が好ましくは４０〜６０質量％（さらに好ましくは４５〜５５質量％）であり、Ｆｅ含有量とＮｉ含有量の合計が好ましくは９０質量％以上（さらに好ましくは９５質量％以上、最も好ましくは９９質量％以上）である。また、ＢＥＴ比表面積は０．０１〜１．５ｍ^２／ｇであるのが好ましい。また、タップ密度は、３ｇ／ｃｍ^３以上であるのが好ましく、６／ｃｍ^３以下であるのが好ましい。また、炭素含有量が０．１質量％以下であるのが好ましい。

なお、溶湯中にＣｏ、ＳｉおよびＢからなる群から選ばれる一種以上の元素を合計で１０質量％以下（好ましくは５質量％以下、さらに好ましくは１質量％以下）添加することにより、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末が、Ｃｏ、ＳｉおよびＢからなる群から選ばれる一種以上の元素を合計で１０質量％以下（好ましくは５質量％以下、さらに好ましくは１質量％以下）含むようにしてもよい。

このようなＦｅ−Ｎｉ系合金粉末を使用して、高周波領域で比透磁率が高く且つ磁気損失が低い成形体を得ることができる。また、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末を軟磁性材料として１〜１００ＭＨｚの高周波領域で使用される）高周波パワーインダクタのコア材料に使用する場合、軟磁性合金粉末を圧縮成形して得られたコアの比透磁率が低いと、インダクタを小型化することができず、一方、コアの磁気損失が高いと、渦電流損失により発熱するという問題がある。そのため、高周波パワーインダクタのコア材料として使用される軟磁性合金粉末には、圧縮成形して得られたコアの比透磁率が高く且つ磁気損失が低いことが求められている。また、渦電流損失は周波数の２乗に比例するため、低周波領域で使用される場合と比べて、渦電流損失の影響が非常に大きくなる。この渦電流損失を低減するためには、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末の粒径を小さくするのが好ましいが、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末の粒径が小さくなると、酸素含有量が多くなり易く、酸素含有量が多くなると、比透磁率が低下する。しかし、溶湯を非酸化性雰囲気中において落下させながら、高圧水を吹き付けて急冷凝固する方法によりＦｅ−Ｎｉ系合金粉末を製造すれば、平均粒径が小さく且つ酸素含有量が少ないＦｅ−Ｎｉ系合金粉末を得ることができる。このＦｅ−Ｎｉ系合金粉末は、粒径による影響を除いた酸素含有量の指標として、平均粒径と酸素含有量との積が、１μｍ・質量％以下であるのが好ましい。また、平均粒径がさらに小さく且つ酸素含有量が少ないＦｅ−Ｎｉ系合金粉末を得るためには、平均粒径と酸素含有量との積が、０．３〜０．８μｍ・質量％であるのが好ましく、０．３５〜０．７μｍ・質量％であるのがさらに好ましい。

なお、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末のＢＥＴ比表面積は、ＢＥＴ比表面積測定器を使用し、測定器内に１０５℃で２０分間窒素ガスを流して脱気した後、３０体積％の窒素と７０体積％のヘリウムの混合ガスを流しながら、ＢＥＴ１点法により測定することができる。また、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末のタップ密度（ＴＡＰ）は、特開２００７−２６３８６０号公報に記載された方法と同様に、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末を内径６ｍｍ×高さ１１．９ｍｍの有底円筒形のダイに容積の８０％まで充填して合金粉末層を形成し、この合金粉末層の上面に０．１６０Ｎ／ｍ^２の圧力を均一に加えて、この圧力でＦｅ−Ｎｉ系合金粉末がこれ以上密に充填されなくなるまで合金粉末層を圧縮した後、合金粉末層の高さを測定し、この合金粉末層の高さの測定値と、充填された合金粉末の重量とから、合金粉末の密度を求めて、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末のタップ密度として求めることができる。また、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末の鉄含有量およびニッケル含有量は、誘導結合プラズマ発光分光分析装置により測定することができる。同様に、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末のコバルト、ケイ素およびホウ素の含有量も、誘導結合プラズマ発光分光分析装置により測定することができる。また、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末の酸素含有量は、酸素・窒素・水素分析装置により測定することができる。また、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末の炭素含有量は、炭素・硫黄分析装置により測定することができる。さらに、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末の平均粒径は、レーザー回折式粒度分布測定装置を使用して測定した粒度分布から得られた体積基準の累積５０％粒子径（Ｄ_５０）として求めることができる。なお、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末の粒度分布として、レーザー回折式粒度分布測定装置を使用して、体積基準の累積１０％粒子径（Ｄ_１０）、累積５０％粒子径（Ｄ_５０）、累積９０％粒子径（Ｄ_９０）、累積９９％粒子径（Ｄ_９９）を求めることができる。

以下、本発明によるＦｅ−Ｎｉ系合金粉末およびその製造方法の実施例について詳細に説明する。

［実施例１］
純度９９．９５質量％以上の電解鉄フレーク７．５ｋｇと純度９９．９９質量％以上の電気ニッケルフレーク７．５ｋｇを窒素雰囲気中において１７００℃に加熱して溶解した溶湯を（酸素濃度９９ｐｐｍの）窒素雰囲気中においてタンディッシュ下部から落下させながら、水圧１５０ＭＰａ、水量１６１Ｌ／分で高圧水（ｐＨ５．９の純水）を吹き付けて急冷凝固させ、得られたスラリーを固液分離し、固形分を窒素雰囲気中において１２０℃で乾燥し、解砕して得られた解砕物を平均粒径が２．５μｍになるように風力分級して、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末を得た。

このようにして得られたＦｅ−Ｎｉ系合金粉末について、ＢＥＴ比表面積、タップ密度、鉄含有量、ニッケル含有量、酸素含有量、炭素含有量および粒度分布を求めた。

ＢＥＴ比表面積は、ＢＥＴ比表面積測定器（ユアサアイオニクス株式会社製の４ソーブＵＳ）を使用し、測定器内に１０５℃で２０分間窒素ガスを流して脱気した後、３０体積％の窒素と７０体積％のヘリウムの混合ガスを流しながら、ＢＥＴ１点法により測定した。その結果、ＢＥＴ比表面積は０．５７ｍ^２／ｇであった。

タップ密度（ＴＡＰ）は、特開２００７−２６３８６０号公報に記載された方法と同様に、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末を内径６ｍｍ×高さ１１．９ｍｍの有底円筒形のダイに容積の８０％まで充填して合金粉末層を形成し、この合金粉末層の上面に０．１６０Ｎ／ｍ^２の圧力を均一に加えて、この圧力でＦｅ−Ｎｉ系合金粉末がこれ以上密に充填されなくなるまで合金粉末層を圧縮した後、合金粉末層の高さを測定し、この合金粉末層の高さの測定値と、充填された合金粉末の重量とから、合金粉末の密度を求めて、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末のタップ密度とした。その結果、タップ密度は４．５ｇ／ｃｍ^３であった。

鉄含有量およびニッケル含有量は、誘導結合プラズマ発光分光分析装置（アジレント・テクノロジー社製のＩＣＰ−ＯＥＳ ７２０ＥＳ）により測定した。その結果、鉄含有量は４９．４質量％、ニッケル含有量は５０．２質量％であった。

酸素含有量は、酸素・窒素・水素分析装置（株式会社堀場製作所製のＥＭＧＡ−９２０）により測定した。その結果、酸素含有量は０．３５質量％であった。

炭素含有量は、炭素・硫黄分析装置（堀場製作所製のＥＭＩＡ−２２０Ｖ）により測定した。その結果、炭素含有量は０．００６質量％であった。

粒度分布は、レーザー回折式粒度分布測定装置（ＳＹＭＰＡＴＥＣ社製のへロス粒度分布測定装置（ＨＥＬＯＳ＆ＲＯＤＯＳ（気流式の乾燥モジュール）））を使用して、分散圧５ｂａｒで測定した。その結果、累積１０％粒子径（Ｄ_１０）は１．０μｍ、累積５０％粒子径（Ｄ_５０）は２．５μｍ、累積９０％粒子径（Ｄ_９０）は４．９μｍ、累積９９％粒子径（Ｄ_９９）は７．５μｍであった。なお、本実施例では、累積５０％粒子径（Ｄ_５０）と酸素含有量との積を算出すると、０．８７５μｍ・質量％になる。

また、得られたＦｅ−Ｎｉ系合金粉末の磁気特性として、振動試料型磁力計（ＶＳＭ）（東英工業株式会社製のＶＳＭ−７Ｐ）を使用して、外部磁場１０ｋＯｅ（７９５．８ｋＡ／ｍ）で、保磁力Ｈｃ（ｋＡ／ｍ）および飽和磁化σｓ（Ａｍ^２／ｋｇ）を測定したところ、保磁力Ｈｃは１．９ｋＡ／ｍであり、飽和磁化σｓは１４６．８Ａｍ^２／ｋｇであった。

また、得られたＦｅ−Ｎｉ系合金粉末とビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（株式会社テスク製の一液性エポキシ樹脂Ｂ−１１０６）を９０：１０の質量割合で秤量し、これらを真空攪拌脱泡ミキサー（株式会社ＥＭＥ製のＶ−ｍｉｎｉ３００）により混練して、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末がエポキシ樹脂中に分散したペーストを得た。このペーストをホットプレート上において６０℃で２時間加熱して乾燥させることにより、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末とエポキシ樹脂の複合体とした後、粉末状に解粒して、複合体粉末を得た。この複合体粉末０．２ｇをドーナツ状の容器に入れて、ハンドプレス機により９８００Ｎ（１トン）の荷重をかけることにより、外径７ｍｍ、内径３ｍｍのトロイダル形状の成形体を得た。この成形体について、ＲＦインピーダンス／マテリアル・アナライザ（アジレント・テクノロジー社製のＥ４９９１Ａ）とテストフィクスチャ（アジレント・テクノロジー社製の１６４５４Ａ）を使用して、１０ＭＨｚおよび１００ＭＨｚにおける複素比透磁率の実数部μ’と虚数部μ”を測定し、複素比透磁率の損失係数ｔａｎδ＝μ”／μ’を求めた。その結果、１０ＭＨｚにおける複素比透磁率の実数部μ’は８．８１、虚数部μ”は０．０５、複素比透磁率の損失係数ｔａｎδは０．００６であり、１００ＭＨｚにおける複素比透磁率の実数部μ’は９．０２、虚数部μ”は０．４８であり、複素比透磁率の損失係数ｔａｎδは０．０５３であった。

［実施例２］
平均粒径が２．０μｍになるように風力分級した以外は、実施例１と同様の方法により、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末を得た後、ＢＥＴ比表面積、タップ密度、鉄含有量、ニッケル含有量、酸素含有量、炭素含有量および粒度分布を求めた。その結果、ＢＥＴ比表面積は０．６９ｍ^２／ｇ、タップ密度は４．３ｇ／ｃｍ^３、鉄含有量は４９．４質量％、ニッケル含有量は５０．２質量％、酸素含有量は０．４１質量％、炭素含有量は０．００６質量％であった。また、累積１０％粒子径（Ｄ_１０）は０．９μｍ、累積５０％粒子径（Ｄ_５０）は２．０μｍ、累積９０％粒子径（Ｄ_９０）は３．７μｍ、累積９９％粒子径（Ｄ_９９）は５．８μｍであった。なお、累積５０％粒子径（Ｄ_５０）と酸素含有量との積は０．８２０μｍ・質量％になる。また、実施例１と同様の方法により、保磁力Ｈｃ（ｋＡ／ｍ）および飽和磁化σｓ（Ａｍ^２／ｋｇ）を測定したところ、保磁力Ｈｃは１．７ｋＡ／ｍであり、飽和磁化σｓは１４６．９Ａｍ^２／ｋｇであった。さらに、実施例１と同様の方法により、１０ＭＨｚおよび１００ＭＨｚにおける複素比透磁率の実数部μ’と虚数部μ“を測定し、複素比透磁率の損失係数ｔａｎδ＝μ”／μ’を求めた。その結果、１０ＭＨｚにおける複素比透磁率の実数部μ’は７．７６、虚数部μ”は０．０３、複素比透磁率の損失係数ｔａｎδは０．００４であり、１００ＭＨｚにおける複素比透磁率の実数部μ’は７．９７、虚数部μ”は０．２９であり、複素比透磁率の損失係数ｔａｎδは０．０３６であった。

［実施例３］
ｐＨ５．９の純水に代えて、ｐＨ１０．３のアルカリ水を使用し、窒素雰囲気中の酸素濃度を７３ｐｐｍとした以外は、実施例１と同様の方法により、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末を得た後、ＢＥＴ比表面積、タップ密度、鉄含有量、ニッケル含有量、酸素含有量、炭素含有量および粒度分布を求めた。その結果、ＢＥＴ比表面積は０．５５ｍ^２／ｇ、タップ密度は４．５ｇ／ｃｍ^３、鉄含有量は４９．６質量％、ニッケル含有量は５０．１質量％、酸素含有量は０．３２質量％、炭素含有量は０．００６質量％であった。また、累積１０％粒子径（Ｄ_１０）は１．１μｍ、累積５０％粒子径（Ｄ_５０）は２．７μｍ、累積９０％粒子径（Ｄ_９０）は５．１μｍ、累積９９％粒子径（Ｄ_９９）は８．６μｍであった。なお、累積５０％粒子径（Ｄ_５０）と酸素含有量との積は０．８６４μｍ・質量％になる。また、実施例１と同様の方法により、保磁力Ｈｃ（ｋＡ／ｍ）および飽和磁化σｓ（Ａｍ^２／ｋｇ）を測定したところ、保磁力Ｈｃは１．８ｋＡ／ｍであり、飽和磁化σｓは１４７．１Ａｍ^２／ｋｇであった。さらに、実施例１と同様の方法により、１０ＭＨｚおよび１００ＭＨｚにおける複素比透磁率の実数部μ’と虚数部μ”を測定し、複素比透磁率の損失係数ｔａｎδ＝μ”／μ’を求めた。その結果、１０ＭＨｚにおける複素比透磁率の実数部μ’は８．９１、虚数部μ”は０．０５、複素比透磁率の損失係数ｔａｎδは０．００６であり、１００ＭＨｚにおける複素比透磁率の実数部μ’は９．１７、虚数部μ”は０．５０、複素比透磁率の損失係数ｔａｎδは０．０５５であった。また、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末とビスフェノールＦ型エポキシ樹脂を９７：３の質量割合とした以外は、実施例１と同様の方法により得られた成形体について、実施例１と同様の方法により、１０ＭＨｚおよび１００ＭＨｚにおける複素比透磁率の実数部μ’と虚数部μ”を測定し、複素比透磁率の損失係数ｔａｎδ＝μ”／μ’を求めた。その結果、１０ＭＨｚにおける複素比透磁率の実数部μ’は１５．６、虚数部μ”は０．１０、複素比透磁率の損失係数ｔａｎδは０．００６であり、１００ＭＨｚにおける複素比透磁率の実数部μ’は１６．１、虚数部μ”は１．１０、複素比透磁率の損失係数ｔａｎδは０．０６８であった。

［比較例１］
溶解した溶湯を（酸素濃度９９ｐｐｍの）窒素雰囲気中において落下させる代わりに、（酸素濃度２０．９体積％の）大気雰囲気中において落下させ、風力分級を行わなかった以外は、実施例１と同様の方法により、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末を得た後、ＢＥＴ比表面積、タップ密度、鉄含有量、ニッケル含有量、酸素含有量、炭素含有量および粒度分布を求めた。その結果、ＢＥＴ比表面積は０．４５ｍ^２／ｇ、タップ密度は４．７ｇ／ｃｍ^３、鉄含有量は４７．７質量％、ニッケル含有量は４８．２質量％、酸素含有量は４．１３質量％、炭素含有量は０．００４質量％であった。また、累積１０％粒子径（Ｄ_１０）は１．０μｍ、累積５０％粒子径（Ｄ_５０）は２．８μｍ、累積９０％粒子径（Ｄ_９０）は９．５μｍ、累積９９％粒子径（Ｄ_９９）は２３．３μｍであった。なお、累積５０％粒子径（Ｄ_５０）と酸素含有量との積は１１．５６４μｍ・質量％になる。また、実施例１と同様の方法により、保磁力Ｈｃ（ｋＡ／ｍ）および飽和磁化σｓ（Ａｍ^２／ｋｇ）を測定したところ、保磁力Ｈｃは３．３ｋＡ／ｍであり、飽和磁化σｓは１２２．７Ａｍ^２／ｋｇであった。さらに、実施例１と同様の方法により、１０ＭＨｚおよび１００ＭＨｚにおける複素比透磁率の実数部μ’と虚数部μ”を測定し、複素比透磁率の損失係数ｔａｎδ＝μ”／μ’を求めた。その結果、１０ＭＨｚにおける複素比透磁率の実数部μ’は５．７１、虚数部μ”は０．０３、複素比透磁率の損失係数ｔａｎδは０．００５であり、１００ＭＨｚにおける複素比透磁率の実数部μ’は５．５１、虚数部μ”は０．３４、複素比透磁率の損失係数ｔａｎδは０．０６２であった。

［比較例２］
溶解した溶湯を（酸素濃度９９ｐｐｍの）窒素雰囲気中において落下させる代わりに、（酸素濃度２０．９体積％の）大気雰囲気中において落下させ、平均粒径が２．０μｍになるように風力分級した以外は、実施例１と同様の方法により、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末を得た後、ＢＥＴ比表面積、タップ密度、鉄含有量、ニッケル含有量、酸素含有量、炭素含有量および粒度分布を求めた。その結果、ＢＥＴ比表面積は０．６６ｍ^２／ｇ、タップ密度は４．２ｇ／ｃｍ^３、鉄含有量は４７．４質量％、ニッケル含有量は４７．９質量％、酸素含有量は４．７２質量％、炭素含有量は０．００４質量％であった。また、累積１０％粒子径（Ｄ_１０）は０．９μｍ、累積５０％粒子径（Ｄ_５０）は２．０μｍ、累積９０％粒子径（Ｄ_９０）は３．６μｍ、累積９９％粒子径（Ｄ_９９）は５．８μｍであった。なお、累積５０％粒子径（Ｄ_５０）と酸素含有量との積は９．４４０μｍ・質量％になる。また、実施例１と同様の方法により、保磁力Ｈｃ（ｋＡ／ｍ）および飽和磁化σｓ（Ａｍ^２／ｋｇ）を測定したところ、保磁力Ｈｃは４．１ｋＡ／ｍであり、飽和磁化σｓは１２１．１Ａｍ^２／ｋｇであった。さらに、実施例１と同様の方法により、１０ＭＨｚおよび１００ＭＨｚにおける複素比透磁率の実数部μ’と虚数部μ”を測定し、複素比透磁率の損失係数ｔａｎδ＝μ”／μ’を求めた。その結果、１０ＭＨｚにおける複素比透磁率の実数部μ’は５．０３、虚数部μ”は０．０１、複素比透磁率の損失係数ｔａｎδは０．００２であり、１００ＭＨｚにおける複素比透磁率の実数部μ’は５．１８、虚数部μ”は０．０９、複素比透磁率の損失係数ｔａｎδは０．０１７であった。また、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末とビスフェノールＦ型エポキシ樹脂を９７：３の質量割合とした以外は、実施例１と同様の方法により得られた成形体について、実施例１と同様の方法により、１０ＭＨｚおよび１００ＭＨｚにおける複素比透磁率の実数部μ’と虚数部μ”を測定し、複素比透磁率の損失係数ｔａｎδ＝μ”／μ’を求めた。その結果、１０ＭＨｚにおける複素比透磁率の実数部μ’は７．６、虚数部μ”は０．００、複素比透磁率の損失係数ｔａｎδは０．０００であり、１００ＭＨｚにおける複素比透磁率の実数部μ’は７．７、虚数部μ”は０．３０、複素比透磁率の損失係数ｔａｎδは０．０３９であった。

［比較例３］
溶解した溶湯を（酸素濃度９９ｐｐｍの）窒素雰囲気中において落下させる代わりに、（酸素濃度２０．９体積％の）大気雰囲気中において落下させ、平均粒径が１．５μｍになるように風力分級した以外は、実施例１と同様の方法により、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末を得た後、ＢＥＴ比表面積、タップ密度、鉄含有量、ニッケル含有量、酸素含有量、炭素含有量および粒度分布を求めた。その結果、ＢＥＴ比表面積は０．８５ｍ^２／ｇ、タップ密度は４．０ｇ／ｃｍ^３、鉄含有量は４７．３質量％、ニッケル含有量は４８．０質量％、酸素含有量は４．６５質量％、炭素含有量は０．００５質量％であった。また、累積１０％粒子径（Ｄ_１０）は０．７μｍ、累積５０％粒子径（Ｄ_５０）は１．５μｍ、累積９０％粒子径（Ｄ_９０）は２．５μｍ、累積９９％粒子径（Ｄ_９９）は５．０μｍであった。なお、累積５０％粒子径（Ｄ_５０）と酸素含有量との積は６．９７５μｍ・質量％になる。また、実施例１と同様の方法により、保磁力Ｈｃ（ｋＡ／ｍ）および飽和磁化σｓ（Ａｍ^２／ｋｇ）を測定したところ、保磁力Ｈｃは４．４ｋＡ／ｍであり、飽和磁化σｓは１２０．４Ａｍ^２／ｋｇであった。さらに、実施例１と同様の方法により、１０ＭＨｚおよび１００ＭＨｚにおける複素比透磁率の実数部μ’と虚数部μ”を測定し、複素比透磁率の損失係数ｔａｎδ＝μ”／μ’を求めた。その結果、１０ＭＨｚにおける複素比透磁率の実数部μ’は５．２４、虚数部μ”は０．０１、複素比透磁率の損失係数ｔａｎδは０．００２であり、１００ＭＨｚにおける複素比透磁率の実数部μ’は５．２１、虚数部μ”は０．１０、複素比透磁率の損失係数ｔａｎδは０．０１９であった。また、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末とビスフェノールＦ型エポキシ樹脂を９７：３の質量割合とした以外は、実施例１と同様の方法により得られた成形体について、実施例１と同様の方法により、１０ＭＨｚおよび１００ＭＨｚにおける複素比透磁率の実数部μ’と虚数部μ”を測定し、複素比透磁率の損失係数ｔａｎδ＝μ”／μ’を求めた。その結果、１０ＭＨｚにおける複素比透磁率の実数部μ’は７．３、虚数部μ”は０．１０、複素比透磁率の損失係数ｔａｎδは０．０１４であり、１００ＭＨｚにおける複素比透磁率の実数部μ’は７．４、虚数部μ”は０．２０、複素比透磁率の損失係数ｔａｎδは０．０２７であった。

［実施例４］
純度９９．８質量％以上の純鉄ナゲット７．５ｋｇと純度９９．９９質量％以上の電気ニッケルフレーク７．５ｋｇを窒素雰囲気中において１７００℃に加熱して溶解した溶湯を（酸素濃度１１ｐｐｍの）窒素雰囲気中においてタンディッシュ下部から落下させながら、水圧１５０ＭＰａ、水量１６１Ｌ／分で高圧水（ｐＨ１２．７のアルカリ水）を吹き付けて急冷凝固させ、得られたスラリーを固液分離し、固形分を（大気圧に対して−０．０９５ＭＰａ以下の）真空雰囲気中において４０℃で乾燥し、解砕して得られた解砕物を平均粒径が１．３μｍになるように風力分級して、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末を得た。

このようにして得られたＦｅ−Ｎｉ系合金粉末について、実施例１と同様の方法により、ＢＥＴ比表面積、タップ密度、鉄含有量、ニッケル含有量、酸素含有量、炭素含有量および粒度分布を求めた。その結果、ＢＥＴ比表面積は０．９６ｍ^２／ｇ、タップ密度は４．０ｇ／ｃｍ^３、鉄含有量は４９．４質量％、ニッケル含有量は４９．９質量％、酸素含有量は０．４９質量％、炭素含有量は０．０１２質量％であった。また、累積１０％粒子径（Ｄ_１０）は０．６μｍ、累積５０％粒子径（Ｄ_５０）は１．３μｍ、累積９０％粒子径（Ｄ_９０）は２．４μｍ、累積９９％粒子径（Ｄ_９９）は７．８μｍであった。なお、累積５０％粒子径（Ｄ_５０）と酸素含有量との積は０．６５７μｍ・質量％になる。また、実施例１と同様の方法により、保磁力Ｈｃ（ｋＡ／ｍ）および飽和磁化σｓ（Ａｍ^２／ｋｇ）を測定したところ、保磁力Ｈｃは２．２ｋＡ／ｍであり、飽和磁化σｓは１４６．９Ａｍ^２／ｋｇであった。さらに、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末とビスフェノールＦ型エポキシ樹脂を９７：３の質量割合とした以外は、実施例１と同様の方法により得られた成形体について、実施例１と同様の方法により、１０ＭＨｚおよび１００ＭＨｚにおける複素比透磁率の実数部μ’と虚数部μ“を測定し、複素比透磁率の損失係数ｔａｎδ＝μ”／μ’を求めた。その結果、１０ＭＨｚにおける複素比透磁率の実数部μ’は１２．８、虚数部μ”は０．１０、複素比透磁率の損失係数ｔａｎδは０．００８であり、１００ＭＨｚにおける複素比透磁率の実数部μ’は１３．２、虚数部μ”は０．７０であり、複素比透磁率の損失係数ｔａｎδは０．０５３であった。

［実施例５］
ｐＨ１２．７のアルカリ水に代えて、ｐＨ１２．９のアルカリ水を使用し、窒素雰囲気中の酸素濃度を７ｐｐｍとした以外は、実施例４と同様の方法により、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末を得た後、実施例１と同様の方法により、ＢＥＴ比表面積、タップ密度、鉄含有量、ニッケル含有量、酸素含有量、炭素含有量および粒度分布を求めた。その結果、ＢＥＴ比表面積は０．９２ｍ^２／ｇ、タップ密度は４．１ｇ／ｃｍ^３、鉄含有量は４９．９質量％、ニッケル含有量は４９．４質量％、酸素含有量は０．４５質量％、炭素含有量は０．０１５質量％であった。また、累積１０％粒子径（Ｄ_１０）は０．７μｍ、累積５０％粒子径（Ｄ_５０）は１．５μｍ、累積９０％粒子径（Ｄ_９０）は２．７μｍ、累積９９％粒子径（Ｄ_９９）は４．９μｍであった。なお、累積５０％粒子径（Ｄ_５０）と酸素含有量との積は０．６８４μｍ・質量％になる。また、実施例１と同様の方法により、保磁力Ｈｃ（ｋＡ／ｍ）および飽和磁化σｓ（Ａｍ^２／ｋｇ）を測定したところ、保磁力Ｈｃは２．１ｋＡ／ｍであり、飽和磁化σｓは１４７．８Ａｍ^２／ｋｇであった。さらに、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末とビスフェノールＦ型エポキシ樹脂を９７：３の質量割合とした以外は、実施例１と同様の方法により得られた成形体について、実施例１と同様の方法により、１０ＭＨｚおよび１００ＭＨｚにおける複素比透磁率の実数部μ’と虚数部μ“を測定し、複素比透磁率の損失係数ｔａｎδ＝μ”／μ’を求めた。その結果、１０ＭＨｚにおける複素比透磁率の実数部μ’は１５．０、虚数部μ”は０．００、複素比透磁率の損失係数ｔａｎδは０．０００であり、１００ＭＨｚにおける複素比透磁率の実数部μ’は１５．７、虚数部μ”は０．９０であり、複素比透磁率の損失係数ｔａｎδは０．０５７であった。

［実施例６］
ｐＨ１２．７のアルカリ水に代えて、ｐＨ１２．８のアルカリ水を使用し、窒素雰囲気中の酸素濃度を８ｐｐｍとした以外は、実施例４と同様の方法により、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末を得た後、実施例１と同様の方法により、ＢＥＴ比表面積、タップ密度、鉄含有量、ニッケル含有量、酸素含有量、炭素含有量および粒度分布を求めた。その結果、ＢＥＴ比表面積は０．６８ｍ^２／ｇ、タップ密度は４．２ｇ／ｃｍ^３、鉄含有量は５０．２質量％、ニッケル含有量は４９．１質量％、酸素含有量は０．３７質量％、炭素含有量は０．００９質量％であった。また、累積１０％粒子径（Ｄ_１０）は０．９μｍ、累積５０％粒子径（Ｄ_５０）は２．１μｍ、累積９０％粒子径（Ｄ_９０）は３．８μｍ、累積９９％粒子径（Ｄ_９９）は６．３μｍであった。なお、累積５０％粒子径（Ｄ_５０）と酸素含有量との積は０．７６６μｍ・質量％になる。また、実施例１と同様の方法により、保磁力Ｈｃ（ｋＡ／ｍ）および飽和磁化σｓ（Ａｍ^２／ｋｇ）を測定したところ、保磁力Ｈｃは１．８ｋＡ／ｍであり、飽和磁化σｓは１４９．６Ａｍ^２／ｋｇであった。さらに、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末とビスフェノールＦ型エポキシ樹脂を９７：３の質量割合とした以外は、実施例１と同様の方法により得られた成形体について、実施例１と同様の方法により、１０ＭＨｚおよび１００ＭＨｚにおける複素比透磁率の実数部μ’と虚数部μ“を測定し、複素比透磁率の損失係数ｔａｎδ＝μ”／μ’を求めた。その結果、１０ＭＨｚにおける複素比透磁率の実数部μ’は１７．９、虚数部μ”は０．１０、複素比透磁率の損失係数ｔａｎδは０．００６であり、１００ＭＨｚにおける複素比透磁率の実数部μ’は１８．６、虚数部μ”は１．４０であり、複素比透磁率の損失係数ｔａｎδは０．０７５であった。

これらの実施例および比較例の結果を表１〜表６に示す。また、実施例および比較例で得られたＦｅ−Ｎｉ系合金粉末の走査型電子顕微鏡写真（ＳＥＭ像）を図１〜図６に示す。なお、図１〜図６において、ＳＥＭ像の右下に表示した１１個の目盛で５μｍを示している。

表１〜表６からわかるように、実施例１〜６のＦｅ−Ｎｉ系合金粉末を使用すれば、高周波領域で比透磁率が高く且つ磁気損失が低いコアを得ることができる。また、実施例１〜６と比較例１〜３を比較すると、酸素含有量や累積５０％粒子径（Ｄ_５０）と酸素含有量との積が小さいほど、成形体の比透磁率が高くなる傾向があることがわかる。なお、酸素含有量や累積５０％粒子径（Ｄ_５０）と酸素含有量との積が大きいにもかかわらず、比透磁率が高くなっている場合があるが、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末を使用して成形体を作製する際にＦｅ−Ｎｉ系合金粉末が密に充填されているほど成形体の比透磁率が高くなり、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末の充填具合にはＦｅ−Ｎｉ系合金粉末の粒度分布が影響すると考えられる。実施例３のＦｅ−Ｎｉ系合金粉末（Ｄ_５０＝２．７μｍ）と実施例６のＦｅ−Ｎｉ系合金粉末（Ｄ_５０＝２．１μｍ）は、比較的粒度分布が類似しているが、実施例６のＦｅ−Ｎｉ系合金粉末の方が、累積５０％粒子径（Ｄ_５０）と酸素含有量との積が小さく、成形体の比透磁率が高くなっている。

Claims (15)

1. 鉄とニッケルを溶解した溶湯を酸素濃度１０００ｐｐｍ以下の非酸化性雰囲気中において落下させながら、高圧水を吹き付けて急冷凝固することを特徴とする、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末の製造方法。
2. 前記高圧水のｐＨが５〜１３であることを特徴とする、請求項１に記載のＦｅ−Ｎｉ系合金粉末の製造方法。
3. 前記高圧水が水圧５０〜２００ＭＰａで吹き付けられることを特徴とする、請求項１または２に記載のＦｅ−Ｎｉ系合金粉末の製造方法。
4. 前記急冷凝固により得られたスラリーを固液分離して得られた固形物を乾燥することを特徴とする、請求項１乃至３のいずれかに記載のＦｅ−Ｎｉ系合金粉末の製造方法。
5. 前記乾燥が、非酸化性雰囲気中において１００℃以上の温度で行われることを特徴とする、請求項４に記載のＦｅ−Ｎｉ系合金粉末の製造方法。
6. 前記乾燥が、２５〜８０℃の温度で行われることを特徴とする、請求項４に記載のＦｅ−Ｎｉ系合金粉末の製造方法。
7. 前記乾燥が、減圧または真空雰囲気中において行われることを特徴とする、請求項６に記載のＦｅ−Ｎｉ系合金粉末の製造方法。
8. 平均粒径が１〜６μｍで酸素含有量が１質量％以下であることを特徴とする、Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末。
9. Ｆｅの含有量が４０〜６０質量％、Ｎｉの含有量が４０〜６０質量％であり、ＦｅとＮｉの含有量の合計が９０質量％以上であることを特徴とする、請求項８に記載のＦｅ−Ｎｉ系合金粉末。
10. ＢＥＴ比表面積が０．０１〜１．５ｍ^２／ｇであることを特徴とする、請求項８または９に記載のＦｅ−Ｎｉ系合金粉末。
11. タップ密度が３ｇ／ｃｍ^３以上であることを特徴とする、請求項８乃至１０のいずれかに記載のＦｅ−Ｎｉ系合金粉末。
12. 炭素含有量が０．１質量％以下であることを特徴とする、請求項８乃至１１のいずれかに記載のＦｅ−Ｎｉ系合金粉末。
13. 前記Ｆｅ−Ｎｉ系合金粉末が、Ｃｏ、ＳｉおよびＢからなる群から選ばれる一種以上の元素を合計で１０質量％以下含むことを特徴とする、請求項８乃至１２のいずれかに記載のＦｅ−Ｎｉ系合金粉末。
14. 前記平均粒径と前記酸素含有量との積が１μｍ・質量％以下であることを特徴とする、請求項８乃至１３のいずれかに記載のＦｅ−Ｎｉ系合金粉末。
15. 前記平均粒径と前記酸素含有量との積が０．３〜０．８μｍ・質量％であることを特徴とする、請求項８乃至１３のいずれかに記載のＦｅ−Ｎｉ系合金粉末。

Images