JP2018145277A - 樹脂組成物、接着フィルム、プリプレグ、多層プリント配線板及び半導体装置 - Google Patents
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Abstract
Description
このようなビルドアップ層に用いられる絶縁層には、回路パターンを構成する導体層が絶縁層から剥がれないような接着力が求められる。
導体層と絶縁層との接着力を上げるには、例えば、導体層と絶縁層との界面の粗化形状を大きくすることが有効である。しかし、配線形成性及び電気特性の観点から、界面の粗化形状は小さい方が好ましく、別の方法による接着力の向上が求められている。
本発明が解決しようとする課題は、表面の算術平均粗さ(Ra)が小さい導体層の上に優れたピール強度を有する絶縁層を形成することができる樹脂組成物、該樹脂組成物を用いた接着フィルム、プリプレグ、多層プリント配線板及び半導体装置を提供することである。
すなわち、本発明は、下記[1]〜[15]を提供するものである。
[1](A)エポキシ樹脂と、(B)アミノ基及びカルボキシ基を有する硬化剤と、を含有する樹脂組成物。
[2]前記(B)成分が、2価の芳香族基を含有し、その一方の結合基には、アミノ基又はアミノ基を含有する基が結合し、その他方の結合基には、カルボキシ基又はカルボキシ基を含有する基が結合するものである、上記[1]に記載の樹脂組成物。
[3]前記(B)成分が、硫黄原子を含有する、上記[1]又は[2]に記載の樹脂組成物。
[4]前記(B)成分が、下記一般式(1)で表される、上記[1]〜[3]のいずれかに記載の樹脂組成物。
(式中、R1及びR2は、各々独立に、単結合又は2価の有機基を示す。)
[6]前記一般式(1)中のR2が、スルフィド基を含有する2価の有機基である、上記[4]に記載の樹脂組成物。
[7]前記(B)成分の含有量が、樹脂組成物中の不揮発分(但し、無機充填材を除く。)100質量部に対して、1〜30質量部である、上記[1]〜[6]のいずれかに記載の樹脂組成物。
[8]さらに、(C)硬化促進剤を含有する、上記[1]〜[7]のいずれかに記載の樹脂組成物。
[9]さらに、(D)フェノキシ樹脂を含有する、上記[1]〜[8]のいずれかに記載の樹脂組成物。
[10]樹脂組成物中における(A)エポキシ樹脂のエポキシ基の合計数に対する、(B)アミノ基及びカルボキシ基を有する硬化剤のエポキシ基に対する活性水素の合計数の比[活性水素/エポキシ基]が、0.2〜2である、上記[1]〜[9]のいずれかに記載の樹脂組成物。
[11]算術平均粗さ(Ra)が200nmである銅箔に対する、硬化物のピール強度が、0.32kN/m以上である、上記[1]〜[10]のいずれかに記載の樹脂組成物。
[12]上記[1]〜[11]のいずれかに記載の樹脂組成物が支持体上に層形成されてなる、接着フィルム。
[13]上記[1]〜[11]のいずれかに記載の樹脂組成物がシート状補強基材中に含浸されてなる、プリプレグ。
[14]上記[1]〜[11]のいずれかに記載の樹脂組成物の硬化物を含有する、多層プリント配線板。
[15]上記[14]に記載の多層プリント配線板を用いた、半導体装置。
本発明の樹脂組成物は、(A)エポキシ樹脂と、(B)アミノ基及びカルボキシ基を有する硬化剤と、を含有するものである。
以下、本発明の樹脂組成物を構成する各成分について説明をする。
(A)エポキシ樹脂(以下、「(A)成分」ともいう)は、特に限定されないが、1分子中に2個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂が好ましく、1分子中に3個以上のエポキシ基を有し、温度20℃で固体状の芳香族系エポキシ樹脂がより好ましい。なお、本発明でいう芳香族系エポキシ樹脂とは、その分子内に芳香環構造を有するエポキシ樹脂を意味する。
(A)エポキシ樹脂は、1種を単独で使用してもよく、2種以上を組み合わせて使用してもよい。
これらの中でも、耐熱性、絶縁信頼性及びピール強度を高める観点から、ビスフェノールA型エポキシ樹脂、ビフェニルアラルキルノボラック型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂、ブタジエン構造を有するエポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂が好ましく、ビフェニルアラルキルノボラック型エポキシ樹脂がより好ましい。
ビフェニルアラルキルノボラック型エポキシ樹脂としては、例えば、下記一般式(2)で表される構造単位を有する化合物が挙げられ、下記一般式(3)で表される化合物であることが好ましい。
(式中、R3は水素原子又はメチル基を示す。)
(式中、R3は前記と同様であり、mは1〜20の整数を示す。複数のR3同士は、互いに同一であっても異なっていてもよい。)
なお、本明細書中、樹脂組成物中の不揮発分とは、溶媒等の揮発する物質を除いた不揮発分のことであり、該樹脂組成物を乾燥させた際に、揮発せずに残る成分を示し、室温で液状、水飴状及びワックス状のものも含む。ここで、本明細書において室温とは25℃を示す。
(B)アミノ基及びカルボキシ基を有する硬化剤(以下、「(B)成分」ともいう)としては、アミノ基及びカルボキシ基を有するものであれば特に限定されない。
(B)成分は、1種を単独で使用してもよく、2種以上を組み合わせて使用してもよい。
(B)成分が有するカルボキシ基の数は、特に限定されないが、1〜5個が好ましく、1〜3個がより好ましく、1個が更に好ましい。
また、前記2価の芳香族基が有する2つの結合基はパラ位に存在することが好ましい。
前記2価の芳香族基としては、例えば、フェニレン基、ナフチレン基、ビフェニレン基、アントラニレン基等が挙げられ、これらの中でも、フェニレン基が好ましく、1,4−フェニレン基がより好ましい。
前記2価の芳香族基は置換基を有していてもよく、該置換基は、アミノ基及びカルボキシ基の電子密度を上げる観点から、電子供与性であることが好ましい。電子供与性の置換基としては、例えば、アルキル基、アミノ基、水酸基等が挙げられる。
前記アルキレン基としては、例えば、メチレン基、エチレン基、プロピレン基、ブチレン基等が挙げられる。前記アルケニレン基としては、例えば、ビニレン基、プロペニレン基、ブテニレン基等が挙げられる。前記アルキニレン基としては、例えば、エチニレン基、プロピニレン基等が挙げられる。
2価の有機基は置換基を有していてもよいが、立体障害の観点から、置換基の数は少ない方が好ましい。
チオール基又はスルフィド基は、前記2価の有機基中に含まれていることが好ましい。すなわち、(B)成分は、前記芳香族基を含有する(B)成分であって、アミノ基と2価の芳香族基との間及び/又はカルボキシ基と2価の芳香族基との間には、2価の有機基が介在しており、該2価の有機基が前記2価の炭化水素基とスルフィド基とが組み合わされた2価の基であることが好ましく、アルキレンチオ基(−S−R−;Rはアルキレン基を示す)であることがより好ましい。アルキレンチオ基のアルキレン基の炭素数は、前記2価の炭化水素基の好ましい炭素数として説明した通りである。
アルキレンチオ基は、アミノ基と2価の芳香族基との間又はカルボキシ基と2価の芳香族基との間のいずれに存在していてもよいが、カルボキシ基と2価の芳香族基との間を介在する2価の有機基として存在することが好ましく、アルキレンチオ基中のチオ基が2価の芳香族基と結合し、アルキレン基がカルボキシ基と結合していることがより好ましい。
(式中、R1及びR2は、各々独立に、単結合又は2価の有機基を示す。)
すなわち、R1及びR2としては、アルキレン基、アルケニレン基及びアルキニレン基からなる群から選択される2価の炭化水素基、前記2価の炭化水素基とエーテル結合若しくはスルフィド基とが組み合わされた2価の基、又は単結合であることが好ましい。2価の炭化水素基の具体例及び好ましい炭素数は前述の通りである。
前記2価の有機基は、金属原子との化学結合力をより高める観点から、チオール基又はスルフィド基を含有する2価の基であることが好ましく、前記2価の炭化水素基とスルフィド基とが組み合わされた2価の基であることが好ましく、アルキレンチオ基(−S−R−;Rはアルキレン基を示す)であることがより好ましい。アルキレンチオ基のアルキレン基の炭素数は、前記2価の炭化水素基の好ましい炭素数として説明した通りである。
これらの中でも、R1としては、単結合であることが好ましい。
また、R2としては、2価の有機基が好ましく、金属原子との化学結合力をより高める観点から、スルフィド基を含有することが好ましい。同様の観点から、R2としては、前記2価の炭化水素基とエーテル結合又はスルフィド基とが組み合わされた2価の基であることがより好ましく、前記2価の炭化水素基とスルフィド基とが組み合わされた2価の基であることが更に好ましく、前記アルキレンチオ基であることが特に好ましい。
なお、樹脂組成物中における(A)エポキシ樹脂のエポキシ基の合計数とは、各(A)エポキシ樹脂の固形分質量(g)をエポキシ当量(g/mol)で除した値を、すべてのエポキシ樹脂について合計した値であり、(B)成分の活性水素の合計数とは、各(B)成分の固形分質量(g)を活性水素当量で除した値を、すべての(B)成分について合計した値である。(B)成分が有する活性水素としては、アミノ基由来の活性水素、カルボキシ基由来の活性水素が挙げられる。
本発明の樹脂組成物は、さらに、(C)硬化促進剤を含有することが好ましい。樹脂組成物が、(C)硬化促進剤を含有することにより、(A)成分と(B)成分とを効率的に硬化させることができる。
(C)硬化促進剤としては、特に限定されないが、例えば、アミン系硬化促進剤、グアニジン系硬化促進剤、イミダゾール系硬化促進剤、ホスホニウム系硬化促進剤、金属系硬化促進剤等が挙げられ、イミダゾール系硬化促進剤が好ましい。
(C)硬化促進剤は、1種を単独で使用してもよく、2種以上を組み合わせて使用してもよい。
本発明の樹脂組成物は、さらに、(D)フェノキシ樹脂を含有することが好ましい。本発明の樹脂組成物が(D)フェノキシ樹脂を含有することにより、硬化物の機械強度を向上させることができ、さらに、接着フィルムの形態で使用する場合のフィルム成型能を向上させることもできる。
ここで、「フェノキシ樹脂」とは、主鎖が芳香族ジオールと芳香族ジグリシジルエーテルとの重付加構造である高分子の総称であり、本明細書においては、重量平均分子量が、10,000以上のものを指す。なお、主鎖が芳香族ジオールと芳香族ジグリシジルエーテルの重付加構造である高分子がエポキシ基を有する場合、重量平均分子量が10,000以上のものは(D)フェノキシ樹脂と分類し、重量平均分子量が10,000未満のものは(A)エポキシ樹脂と分類する。
(D)フェノキシ樹脂は、1種を単独で使用してもよく、2種以上を組み合わせて使用してもよい。
なお、本発明における重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー(GPC)法(ポリスチレンン換算)で測定される。GPC法による重量平均分子量は、具体的には、測定装置として株式会社島津製作所製のLC−9A/RID−6Aを、カラムとして昭和電工株式会社社製のShodex K−800P/K−804L/K−804Lを、移動相としてクロロホルム等を用いて、カラム温度40℃にて測定し、標準ポリスチレンの検量線を用いて算出することができる。
本発明の樹脂組成物は、さらに、(E)熱可塑性樹脂を含有していてもよい。
(E)熱可塑性樹脂は、1種を単独で使用してもよく、2種以上を組み合わせて使用してもよい。
(E)熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリエステル樹脂等が挙げられる。
本発明の樹脂組成物は、さらに、(F)無機充填材を含有していてもよい。本発明の樹脂組成物が(F)無機充填材を含有することにより、得られる絶縁層の熱膨張率を更に低減することができる。
(F)無機充填材は、1種を単独で使用してもよく、2種以上を組み合わせて使用してもよい。
(F)無機充填材は特に限定されるものではなく、例えば、シリカ、アルミナ、硫酸バリウム、タルク、クレー、雲母粉、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、酸化マグネシウム、窒化ホウ素、ホウ酸アルミニウム、チタン酸バリウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸カルシウム、チタン酸マグネシウム、チタン酸ビスマス、酸化チタン、ジルコン酸バリウム、ジルコン酸カルシウム等が挙げられる。これらの中でも、優れたワニスの取扱い性及び低熱膨張係数が得られる観点から、シリカが好ましい。シリカとしては、例えば、無定形シリカ、粉砕シリカ、溶融シリカ、結晶シリカ、合成シリカ、中空シリカ等が挙げられ、これらの中でも、溶融シリカが好ましい。また、シリカとしては球状のものが好ましい。市販されている球状溶融シリカとしては、例えば、株式会社アドマテックス製の「SO−C2」、「SO−C1」等が挙げられる。
(F)無機充填材の平均粒径はミー(Mie)散乱理論に基づくレーザー回折・散乱法により測定することができる。具体的にはレーザー回折散乱式粒度分布測定装置により、(F)無機充填材の粒度分布を体積基準で作成し、そのメディアン径を平均粒径とすることで測定することができる。測定サンプルは、(F)無機充填材を超音波により水中に分散させたものを好ましく使用することができる。レーザー回折式粒度分布測定装置としては、株式会社堀場製作所製のLA−500、750、950等を使用することができる。
本発明の樹脂組成物は、本発明の効果を阻害しない範囲で、必要に応じて他の成分を含有していてもよい。他の成分としては、ビニルベンジル化合物、アクリル化合物、マレイミド化合物、ブロックイソシアネート化合物等の(A)エポキシ樹脂以外の熱硬化性樹脂;有機リン系難燃剤、有機系窒素含有リン化合物、窒素化合物、シリコーン系難燃剤、金属水酸化物等の難燃剤;シリコンパウダー、ナイロンパウダー、フッ素パウダー等の有機充填材;コアシェル型ゴム粒子、架橋アクリロニトリルブタジエンゴム粒子、架橋スチレンブタジエンゴム粒子、アクリルゴム粒子等のゴム粒子;オルベン、ベントン等の増粘剤;シリコーン系、フッ素系、高分子系の消泡剤又はレベリング剤;イミダゾール系、チアゾール系、トリアゾール系、シラン系カップリング剤等の密着性付与剤;フタロシアニンブルー、フタロシアニングリーン、アイオジングリーン、ジスアゾイエロー、カーボンブラック等の着色剤などが挙げられる。
これらの他の成分は、1種を単独で使用してもよく、2種以上を組み合わせて使用してもよい。
有機溶剤としては、例えば、アセトン、メチルエチルケトン、シクロヘキサノン等のケトン類;酢酸エチル、酢酸ブチル、セロソルブアセテート、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、カルビトールアセテート等の酢酸エステル類;セロソルブ、ブチルカルビトール等のカルビトール類;トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素類;ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、N−メチルピロリドン等のアミド系溶媒などが挙げられる。有機溶剤は、1種を単独で使用してもよく、2種以上を組み合わせて使用してもよい。
樹脂ワニスの固形分濃度は、特に限定されないが、50〜90質量%が好ましく、60〜80質量%がより好ましい。
本発明の樹脂組成物の用途は、特に限定されず、例えば、接着フィルム、プリプレグ等の絶縁樹脂シート;回路基板、ソルダーレジスト、アンダ−フィル材、ダイボンディング材、半導体封止材、穴埋め樹脂、部品埋め込み樹脂などの樹脂組成物が必要とされる用途の広範囲に使用できる。
これらの中でも、多層プリント配線板の製造において、絶縁層を形成するための樹脂組成物(多層プリント配線板の絶縁層用樹脂組成物)として好適に使用することができ、めっきにより導体層を形成するための樹脂組成物(めっきにより導体層を形成する多層プリント配線板の絶縁層用樹脂組成物)としてより好適に使用することができ、ビルドアップ層を形成するための樹脂組成物(多層プリント配線板のビルドアップ層用樹脂組成物)として更に好適に使用することができる。
本発明の樹脂組成物は、ワニスの状態で回路基板に塗布して絶縁層を形成することもできるが、工業的には一般に、接着フィルム、プリプレグ等のシート状積層材料の形態で用いることが好ましい。樹脂組成物の軟化点は、シート状積層材料のラミネート性の観点から40〜150℃が好ましい。
本発明の接着フィルムは、本発明の樹脂組成物が支持体上に層形成されてなるものである。
本発明の接着フィルムは、当業者に公知の方法、例えば、前記樹脂ワニスを、ダイコーター等を用いて、支持体に塗布し、加熱、熱風吹きつけ等により有機溶剤を乾燥させて、支持体上に樹脂組成物層を形成させることにより製造することができる。
支持体の厚さは特に限定されないが、10〜150μmが好ましく、25〜50μmがより好ましい。
銅箔の厚さは、用途に応じて決定すればよいが、例えば、2〜36μmが好ましく、10〜25μmがより好ましい。
本発明の樹脂組成物は、優れたピール強度を有するため、算術平均粗さ(Ra)が小さい銅箔に対しても十分なピール強度を発揮することができる。したがって、銅箔の算術平均粗さ(Ra)は、優れたピール強度と配線形成性とを両立させる観点から、300nm以下が好ましく、250nm以下がより好ましく、220nm以下が更に好ましく、また、50nm以上が好ましく、60nm以上がより好ましく、70nm以上が更に好ましい。
銅箔の算術平均粗さ(Ra)は、実施例に記載の方法により測定することができる。
本発明のプリプレグは、本発明の樹脂組成物がシート状補強基材中に含浸されてなるものである。
本発明のプリプレグは、例えば、本発明の樹脂組成物を、繊維からなるシート状補強基材にホットメルト法又はソルベント法により含浸させ、加熱して半硬化させることにより製造することができる。
ホットメルト法は、樹脂組成物を有機溶剤に溶解させることなく、該樹脂組成物との剥離性に優れる塗工紙に一旦コーティングし、それをシート状補強基材にラミネートしてプリプレグを製造する方法、又は樹脂組成物を有機溶剤に溶解することなく、ダイコーターによりシート状補強基材に直接塗工するなどして、プリプレグを製造する方法である。
ソルベント法は、接着フィルムと同様にして樹脂組成物を有機溶剤に溶解して樹脂ワニスを調製し、この樹脂ワニスにシート状補強基材を浸漬し、樹脂ワニスをシート状補強基材に含浸させ、その後、乾燥させる方法である。
これらのシート状補強基材は、例えば、織布、不織布、ロービンク、チョップドストランドマット、サーフェシングマット等の形状を有する。なお、材質及び形状は、目的とする成形物の用途及び性能により選択され、1種を単独で使用してもよいし、必要に応じて、2種以上の材質及び形状を組み合わせることもできる。
シート状補強基材の厚さは、特に制限されず、例えば、約0.01〜0.5mmとすることができ、シランカップリング剤等で表面処理したもの又は機械的に開繊処理を施したものが、耐熱性、耐湿性及び加工性の観点から好ましい。
プリプレグは、1枚を用いるか、又は必要に応じて好ましくは2〜20枚を重ね合わせて用いてもよい。
本発明の多層プリント配線板は、本発明の樹脂組成物の硬化物を含有するものである。
本発明の多層プリント配線板は、特に限定されないが、例えば、本発明の接着フィルム又はプリプレグを使用して好適に製造することができる。以下、本発明の接着フィルム又は本発明のプリプレグを使用して本発明の多層プリント配線板を製造する方法について説明をする。
本発明の接着フィルムを用いて多層プリント配線板を製造する方法の一例を説明する。
本発明の多層プリント配線板は、例えば、本発明の接着フィルムを回路基板にラミネートすることにより、製造することができる。具体的には、下記工程(1)〜(6)[但し、工程(3)は任意である。]を含む製造方法により製造することができ、工程(1)、(2)又は(3)の後で支持体を剥離又は除去してもよい。
(1)本発明の接着フィルムを回路基板の片面又は両面に積層する工程[以下、積層工程(1)と称する]。
(2)積層された接着フィルムを熱硬化し、絶縁層を形成する工程[以下、絶縁層形成工程(2)と称する]。
(3)絶縁層を形成した回路基板に穴あけする工程[以下、穴あけ工程(3)と称する]。
(4)絶縁層の表面を酸化剤によって粗化処理する工程[以下、粗化処理工程(4)と称する]。
(5)粗化された絶縁層の表面にめっきにより導体層を形成する工程[以下、導体層形成工程(5)と称する]。
(6)導体層に回路形成する工程[以下、回路形成工程(6)と称する]。
回路基板に用いられる基板としては、例えば、ガラスエポキシ基板、金属基板、ポリエステル基板、ポリイミド基板、BTレジン基板、熱硬化型ポリフェニレンエーテル基板等が挙げられる。なお、ここで回路基板とは、前記のような基板の片面又は両面にパターン加工された導体層(回路)が形成されたものをいう。また導体層と絶縁層とを交互に積層してなる多層プリント配線板において、該多層プリント配線板の最外層の片面又は両面がパターン加工された導体層(回路)となっているものも、ここでいう回路基板に含まれる。導体層表面には、黒化処理、銅エッチング等により予め粗化処理が施されていてもよい。
絶縁層形成工程(2)では、まず、回路基板に積層した接着フィルムを室温付近に冷却してから、支持体を剥離する場合は剥離する。その後、接着フィルムを熱硬化させることにより回路基板に絶縁層を形成することができる。熱硬化の条件は、樹脂組成物中の樹脂成分の種類、含有量等に応じて適宜選択すればよいが、好ましくは150〜220℃で20〜180分間、より好ましくは160〜210℃で30〜120分間の範囲で選択される。
絶縁層を形成した後、硬化前に支持体を剥離しなかった場合は、ここで剥離してもよい。穴あけは、例えば、ドリル、レーザー、プラズマ等の公知の方法により、また必要によりこれらの方法を組み合わせて行うことができるが、炭酸ガスレーザー、YAGレーザー等のレーザーによる穴あけが最も一般的な方法である。
湿式めっきの場合は、絶縁層表面を、膨潤液による膨潤処理、酸化剤による粗化処理及び中和液による中和処理をこの順に行うことによって凸凹のアンカーを形成する。
膨潤液による膨潤処理は、例えば、絶縁層を50〜80℃で5〜20分間膨潤液に浸漬させることで行われる。膨潤液としてはアルカリ溶液、界面活性剤溶液等が挙げられ、好ましくはアルカリ溶液である。該アルカリ溶液としては、例えば、水酸化ナトリウム溶液、水酸化カリウム溶液等が挙げられる。市販されている膨潤液としては、例えば、アトテックジャパン株式会社製のスウェリング・ディップ・セキュリガンス(登録商標)P(Swelling Dip Securiganth P)、スウェリング・ディップ・セキュリガンス(登録商標)SBU(Swelling Dip Securiganth SBU)等が挙げられる。
酸化剤による粗化処理は、例えば、絶縁層を60〜80℃で10〜30分間酸化剤溶液に浸漬させることで行われる。酸化剤としては、例えば、水酸化ナトリウムの水溶液に過マンガン酸カリウム、過マンガン酸ナトリウム等を溶解したアルカリ性過マンガン酸溶液、重クロム酸塩、オゾン、過酸化水素/硫酸、硝酸等が挙げられる。また、アルカリ性過マンガン酸溶液における過マンガン酸塩の濃度は5〜10質量%とすることが好ましい。市販されている酸化剤としては、例えば、アトテックジャパン株式会社製のコンセントレート・コンパクトCP、ドージングソリューションセキュリガンス(登録商標)P等のアルカリ性過マンガン酸溶液などが挙げられる。
中和液による中和処理は、30〜50℃で3〜10分間中和液に浸漬させることで行われる。中和液としては、酸性の水溶液が好ましく、市販品としては、アトテックジャパン株式会社製のリダクションソリューシン・セキュリガント(登録商標)P等が挙げられる。
めっきの方法としては、乾式めっき及び湿式めっきがあり、乾式めっきとしては、蒸着、スパッタリング、イオンプレーティング等の公知の方法を使用することができる。
湿式めっきとしては、無電解めっきと電解めっきとを組み合わせた方法が好ましいが、導体層とは逆パターンのめっきレジストを形成し、無電解めっきのみで導体層を形成することもできる。
めっき用の金属は、めっきに使用し得る金属であれば特に制限されない。めっき用の金属は、銅、金、銀、ニッケル、白金、モリブデン、ルテニウム、アルミニウム、タングステン、鉄、チタン、クロム、これらの金属元素のうちの少なくとも1種を含む合金等が挙げられ、これらの中でも、銅、ニッケルが好ましく、銅がより好ましい。
その場合、例えば、支持体である銅箔を剥離せずに、工程(1)〜(3)を実施し、該支持体である銅箔に対して工程(6)である回路形成工程を施して、回路を形成することもできる。
次に、本発明のプリプレグを用いて多層プリント配線板を製造する方法の一例を説明する。まず、前記回路基板に本発明のプリプレグを1枚、又は必要により数枚重ね、離型フィルムを介して金属プレートで挟み、加圧及び加熱条件下で真空プレス積層する。加圧及び加熱条件は、好ましくは、圧力が5〜40kgf/cm2(49×104〜392×104N/m2)、温度が120〜200℃で20〜100分間である。また接着フィルムと同様に、プリプレグを真空ラミネート法により回路基板にラミネートした後、加熱硬化することも可能である。その後、前記方法と同様にして、硬化したプリプレグ表面を粗化した後、導体層をめっきにより形成して多層プリント配線板を製造することができる。
本発明の半導体装置は、本発明の多層プリント配線板を用いたものである。
本発明の半導体装置は、例えば、本発明の多層プリント配線板の導通箇所に、半導体チップを実装することにより製造することができる。「導通箇所」とは、「多層プリント配線板における電気信号を伝える箇所」であって、その場所は表面であっても、埋め込まれた箇所であってもいずれでも構わない。また、半導体チップは半導体を材料とする電気回路素子であれば特に限定されない。
各例で得られた樹脂組成物は、以下の方法により測定及び評価した。
(1)樹脂組成物の硬化
各例で得られた接着フィルムを170℃、30分間の条件で加熱し、接着フィルムの樹脂組成物層を硬化させてなる絶縁層を形成した。
(2)銅張積層板の取り付け
上記で形成した絶縁層側の全面に、両面テープで、ピール試験中に接着フィルムを支持するための銅張積層板を貼り付け、銅箔(支持体)/絶縁層/両面テープ/銅張積層板の順となる積層体を得た。
(3)ピール強度の測定
銅箔面(すなわち、接着フィルムの支持体である銅箔)に、幅5mmのマイラーテープを貼り、50℃の10%過硫酸アンモニウム水溶液に浸すことで幅5mmの銅配線を形成した。この一端を剥がしてつかみ具で掴み、室温にて、垂直方向に5mm/分の引っ張り速度で10mmの長さを引き剥がしたときの荷重(kN/m)を測定した。
各例で接着フィルムの支持体として使用した銅箔(銅箔の厚さ18μm、古河電気工業株式会社製、商品名:F2−WS)光沢面の表面粗さを、非接触型表面粗さ計(ビーコインスツルメンツ社製、商品名:WYKO NT3300)により、10倍レンズを用いて測定し、その20点の平均値を銅箔光沢面の算術平均粗さ(Ra)とした。
(B)アミノ基及びカルボキシ基を有する硬化剤として、2−(4−アミノフェニルチオ)酢酸(和光純薬工業株式会社製、官能基当量:約61g/mol)9質量部を、ジメチルアセトアミド47質量部に溶解させた。そこに、(A)エポキシ樹脂として、ビフェニル型エポキシ樹脂(日本化薬株式会社製、商品名:NC−3000−H、エポキシ当量:約290g/mol)40質量部、(C)硬化促進剤として、2−フェニルイミダゾール(以下、「2PZ」ともいう)0.12質量部、(D)フェノキシ樹脂として、フェノキシ樹脂(日本化薬株式会社製、商品名:1256B40、エポキシ当量:約6,700〜8,000g/mol)51質量部を混合し、ワニス状の樹脂組成物(樹脂ワニス)を作製した。
次に、かかる樹脂ワニスを、銅箔(古河電気工業株式会社製、商品名:F2−WS、銅箔の厚さ:18μm)の光沢面に、乾燥後の樹脂組成物層の厚さが50μmとなるようにダイコーターにて均一に塗布し、85〜95℃(平均90℃)で10分間乾燥して、接着フィルムを得た。
実施例1において、各成分の種類及び含有量を表1に示すとおりに変更した以外は、実施例1と同様にして樹脂ワニス及び接着フィルムを作製した。
(1)アミノ基及びカルボキシ基を有する硬化剤[(B)成分]
B−1:2−(4−アミノフェニルチオ)酢酸(和光純薬工業株式会社製、官能基当量:約61g/mol)
B−2:4−アミノヒドロけい皮酸(東京化成工業株式会社製、官能基当量:約55g/mol)
(2)アミノ基を有する硬化剤[(B’)成分(比較成分)]
B’−3:m−トリジン(和光純薬工業株式会社製、官能基当量:約53g/mol)
B’−4:1,4−ビス(3−アミノプロピル)ピペラジン(和光純薬工業株式会社製、官能基当量:約50g/mol)
(3)カルボキシ基を有する硬化剤[(B’)成分(比較成分)]
B’−5:3,3’−チオジプロピオン酸(和光純薬工業株式会社製、官能基当量:約89g/mol)
B’−6:ピメリン酸(和光純薬工業株式会社製、官能基当量:約80g/mol)
Claims (15)
- (A)エポキシ樹脂と、(B)アミノ基及びカルボキシ基を有する硬化剤と、を含有する樹脂組成物。
- 前記(B)成分が、2価の芳香族基を含有し、その一方の結合基には、アミノ基又はアミノ基を含有する基が結合し、その他方の結合基には、カルボキシ基又はカルボキシ基を含有する基が結合するものである、請求項1に記載の樹脂組成物。
- 前記(B)成分が、硫黄原子を含有する、請求項1又は2に記載の樹脂組成物。
- 前記(B)成分が、下記一般式(1)で表される、請求項1〜3のいずれか1項に記載の樹脂組成物。
(式中、R1及びR2は、各々独立に、単結合又は2価の有機基を示す。) - 前記一般式(1)中のR1及びR2が、各々独立に、アルキレン基、アルケニレン基及びアルキニレン基からなる群から選択される2価の炭化水素基、前記2価の炭化水素基とエーテル結合若しくはスルフィド基とが組み合わされた2価の基、又は単結合である、請求項4に記載の樹脂組成物。
- 前記一般式(1)中のR2が、スルフィド基を含有する2価の有機基である、請求項4に記載の樹脂組成物。
- 前記(B)成分の含有量が、樹脂組成物中の不揮発分(但し、無機充填材を除く。)100質量部に対して、1〜30質量部である、請求項1〜6のいずれか1項に記載の樹脂組成物。
- さらに、(C)硬化促進剤を含有する、請求項1〜7のいずれか1項に記載の樹脂組成物。
- さらに、(D)フェノキシ樹脂を含有する、請求項1〜8のいずれか1項に記載の樹脂組成物。
- 樹脂組成物中における(A)エポキシ樹脂のエポキシ基の合計数に対する、(B)アミノ基及びカルボキシ基を有する硬化剤のエポキシ基に対する活性水素の合計数の比[活性水素/エポキシ基]が、0.2〜2である、請求項1〜9のいずれか1項に記載の樹脂組成物。
- 算術平均粗さ(Ra)が200nmである銅箔に対する、硬化物のピール強度が、0.32kN/m以上である、請求項1〜10のいずれか1項に記載の樹脂組成物。
- 請求項1〜11のいずれか1項に記載の樹脂組成物が支持体上に層形成されてなる、接着フィルム。
- 請求項1〜11のいずれか1項に記載の樹脂組成物がシート状補強基材中に含浸されてなる、プリプレグ。
- 請求項1〜11のいずれか1項に記載の樹脂組成物の硬化物を含有する、多層プリント配線板。
- 請求項14に記載の多層プリント配線板を用いた、半導体装置。
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