JP2018098206A - 双極型二次電池 - Google Patents
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Abstract
Description
集電体11は、高分子材料からなる樹脂マトリックスと、導電性フィラー(導電性粒子)とを含む樹脂集電体(樹脂集電箔)である。
図2は、単電池層の一部の概略断面図である。なお、図2においては、単電池層14bとともに集電体11(正極側集電体11pおよび負極側集電体11m)も併せて示している。
セパレータ15は、正極電極12と負極電極13との間に設けられ、正極電極12と負極電極13とを電気的に隔離している。セパレータ15は、正極電極12と負極電極13との間に電解液を保持して、イオンの伝導性を担保している。
シール部18には、たとえば、アクリル樹脂、ウレタン樹脂、エポキシ樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリイミド樹脂、ゴム(エチレン−プロピレン−ジエンゴム:EPDM)、などが用い得る。また、イソシアネート系接着剤や、アクリル樹脂系接着剤、シアノアクリレート系接着剤などを用いてもよく、ホットメルト接着剤(ウレタン樹脂、ポリアミド樹脂、ポリオレフィン樹脂)などを用いてもよい。
絶縁部材31a、31bには、絶縁性、個体電解質の脱落に対するシール性(密封性)や外部からの水分の透湿に対するシール性、電池動作温度下での耐熱性などを有する材料を用いる。たとえば、ウレタン樹脂、エポキシ樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリイミド樹脂、ゴムなどが用いられる。特に、耐蝕性、耐薬品性、製造し易さ(製膜性)、経済性などの観点から、ウレタン樹脂、エポキシ樹脂を使用することが好ましい。
電解液は、非水(系)電解液である。電解液を介して正極電極12と負極電極13の間をイオンが移動することで、発電要素10の電気が充放電される。たとえば、電解液は、有機溶媒に支持塩であるリチウム塩などが溶解した形態である。有機溶媒としては、支持塩を十分に溶解させ得るものであればよく、たとえば、(1)プロピレンカーボネート、エチレンカーボネートなどの環状カーボネート類、(2)ジメチルカーボネート、メチルエチルカーボネート、ジエチルカーボネート等の鎖状カーボネート類、(3)テトラヒドロフラン、2−メチルテトラヒドロフラン、1,4−ジオキサン、1,2−ジメトキシエタン、1,2−ジブトキシエタン等のエーテル類、(4)γ−ブチロラクトン等のラクトン類、(5)アセトニトリル等のニトリル類、(6)プロピオン酸メチル等のエステル類、(7)ジメチルホルムアミド等のアミド類、(8)酢酸メチル、蟻酸メチルの中から選ばれる少なくともから一種類または二種以上を混合した非プロトン性溶媒等の可塑剤などが挙げられる。これら有機溶媒は、単独で用いても二種類以上を組み合わせて用いてもよい。支持塩としては、従来公知のものを用い得る。たとえば、Li(C2F5SO2)2N(LiBETI)、Li(CF3SO2)2N(LiTFSI)、Li(FSO2)2N(LiFSI)、LiPF6、LiBF4、LiClO4、LiAsF6、LiCF3SO3、Li(CF3SO2)2N、Li(C2F5SO2)2Nなどを用いる。
外装体20は、たとえば、内部に金属板を備えたラミネートシートから構成される。
(1)実施例
表1は、釘刺し試験を実施した電池の仕様と釘刺し試験結果を示す表である。表1の実施例1〜7に示す仕様の電池を作製した。すなわち、セパレータの熱収縮率を1%以下とし、かつ集電体の熱収縮率を5%以下とした。また、電池のエネルギー量を200Whまたは300Whとした。外部放電部は外装材の内部に設けた。
集電体は、樹脂マトリックスと導電性フィラーとを含む樹脂集電箔とし、熱収縮率の異なる3種類の集電体を作製した。
ポリプロピレン、アセチレンブラック、分散剤を、180℃、100rpm、滞留時間10分の条件でペレタイザーで溶融混練して樹脂集電体用ペレットを得た。得られた樹脂集電体用ペレットを用いて、押し出し成形機で膜厚100μmの樹脂層に製膜した。これにより、熱収縮率4.3%の集電体を作製した。
(i)で作製した集電体の両面を、アセチレンブラックを添加したエポキシ樹脂でコーティングした。これにより、熱収縮率0.9%の集電体を作製した。
ポリイミドの前駆体(ポリアミド酸)のN−メチルピロリドン溶液、アセチレンブラック、分散剤を、室温で均一混合した後、アプリケーターを用いて離型処理したガラス板上に塗布した後に、220℃で1時間加熱して脱溶媒と反応を行うことで膜厚100μmの樹脂層に製膜した。これにより、熱収縮率0.1%の集電体を作製した。
熱収縮率の異なる2種類のセパレータを作製した。
市販の二次電池用ポリプロピレン製セパレータの表面を耐熱絶縁層でコーティングすることでセパレータを作製した。耐熱絶縁層は、無機粒子およびバインダを含むセラミック層であり、無機粒子としてアルミナを使用した。バインダとしてカルボキシメチルセルロースを使用した。無機粒子であるアルミナ95質量%およびカルボキシメチルセルロース5質量%を水に分散させてスラリーを作製した。そして、作製したスラリーを二次電池用ポリプロピレン製セパレータの表面に塗布し、60℃で乾燥することで耐熱絶縁層を形成した。これにより、熱収縮率0.9%のセパレータを作製した。
市販の二次電池用アラミドセパレータで熱収縮率0.1%のものを用いた。
使用した電池の満充電時の蓄積エネルギー量については、次のように測定した。すなわち、作製した各電池について、常温(25℃)において0.2Cの定電流で終止電圧が4.2Vに達するまで定電流充電した後、電池電圧を4.2Vの定電圧で終止電流が0.002C相当の電流値に達するまで、定電流−定電圧充電を行い、満充電状態とした。次いで、常温(25℃)において0.1Cの定電流で終止電圧が2.5Vに達するまで放電を行い、放電した際の容量(放電容量)と電池電圧の平均値(平均放電電圧)との積として、電池の満充電時の蓄積エネルギー量を測定し、表1中に容量として記載した。
集電体の熱収縮率については、次のように測定した。
電池1を満充電した後、直径3mmの釘状の導電体で電池をセルの厚さ方向に貫通させる釘刺し試験を実施した。釘刺し試験結果の良否判断は、発煙および発火の有無により行った。表1には発煙および発火が観察された場合にはNGと記載し、発煙および発火が観察されなかった場合はOKと記載した。
表1の比較例1〜6に示す仕様の電池を作製した。すなわち、セパレータの熱収縮率を1%を超える値とするか、または集電体の熱収縮率を5%を超える値とし、電池のエネルギー量を200Wh未満または200Whとした。これら以外は実施例と同様の電池を作製した。
(i)ポリプロピレン集電体(PP1)、ポリプロピレン集電体(PP2)、およびポリイミド集電体(PI)は、実施例と同じものを作製した。
ポリエチレン、アセチレンブラック、分散剤を、180℃、100rpm、滞留時間10分の条件でペレタイザーで溶融混練して樹脂集電体用ペレットを得た。得られた樹脂集電体用ペレットを用いて、押し出し成形機で膜厚100μmの樹脂層に製膜した。これにより、熱収縮率5.5%の集電体を作製した。
(i)セラミックセパレータおよびアラミドセパレータは、実施例と同じものを使用した。
市販のポリプロピレン多孔質膜(セルガード社製、セルガード♯3501)をPPセパレータとして用いた。このPPセパレータの熱収縮率は1.5%であった。
実施例と同様に釘刺し試験を行った。
比較例は、セパレータの熱収縮率が1%を超える値か、または集電体の熱収縮率が5%を超える値である。この場合、電池のエネルギー量が200Wh未満のもの以外、すべて不良品となった。なお、比較例1は容量が200Wh未満であったのでセパレータが所定の熱収縮率を有していなくても発煙や発火は生じなかった。
上記結果により、次のことが実証された。すなわち、エネルギー量(満充電時の蓄積エネルギー)が200Wh以上の電池では、外部放電部を設け、かつセパレータの熱収縮率を1%以下で、集電体の熱収縮率を5%以下にすることにより、釘刺し試験の結果良品となる。
10 発電要素、
11 集電体、
12 正極電極、
13 負極電極、
14a 双極型電極、
14b 単電池層、
15 セパレータ、
16 正極導電材、
17 負極導電材、
18 シール部、
20 外装体、
35a、35b 外部放電部、
123 導電部材、
124 正極活物質、
125 被覆剤、
126 導電助剤、
134 負極活物質。
Claims (7)
- セパレータと、前記セパレータの一方の面に形成された正極活物質層と、前記セパレータの他方の面に形成された負極活物質層とを含む単電池層が、樹脂集電体を介して、前記正極活物質層と前記負極活物質層とが交互になるように積層された発電要素と、
前記発電要素を覆う外装体と、
前記発電要素の一方の最外層上で前記発電要素と電気的に接続され、前記外装体の外部に導出される第一導電材と、前記発電要素の他方の最外層上で前記発電要素と電気的に接続され、前記外装体の外部に導出される第二導電材と、前記第一導電材を介して前記発電要素の前記一方の最外層上に積層される絶縁部材と、前記絶縁部材を介して前記第一導電材上に積層され、前記第二導電材と電気的に接続される外短部材と、を有する外部放電部と、を有し、
前記発電要素は満充電時の蓄積エネルギーが200Wh以上であり、少なくとも1つの前記セパレータの150℃における熱収縮率が1%以下であり、かつ少なくとも1つの前記樹脂集電体の150℃における熱収縮率が5%以下である、双極型二次電池。 - 少なくとも、前記発電要素において積層された前記単電池層のうち最外層の単電池層の前記セパレータの150℃における熱収縮率が1%以下であり、かつ少なくとも、前記発電要素において積層された前記単電池層の間に介在する前記樹脂集電体のうち最外層の樹脂集電体の150℃における熱収縮率が5%以下である、請求項1に記載の双極型二次電池。
- 前記セパレータの方が前記樹脂集電体よりも150℃における熱収縮率が小さい、請求項1または2に記載の双極型二次電池。
- 前記セパレータはアラミドセパレータである、請求項1〜3のいずれか一項に記載の双極型二次電池。
- 前記樹脂集電体は、導電性ポリイミドフィルムである、請求項1〜4のいずれか一項に記載の双極型二次電池。
- 前記絶縁部材は、前記外装体の内部で前記第一導電材を介して前記発電要素の前記一方の最外層上に積層され、前記外短部材は、前記外装体の内部で、前記絶縁部材上に積層され前記第二導電材と電気的に接続される、請求項1〜5のいずれか一項に記載の双極型二次電池。
- 前記第一導電材は、前記発電要素の一方の最外層上で前記発電要素と電気的に接続されるとともに前記外装体の外部に導出され、前記外装体の外部において、前記外装体を介して前記発電要素の前記一方の最外層上に積層され、
前記絶縁部材は、前記外装体の外部において、前記第一導電材の、前記外装体を介して前記発電要素の前記一方の最外層上に積層された部分の上に積層され、
前記外短部材は、前記外装体の外部で、前記絶縁部材上に積層され前記第二導電材と電気的に接続される、請求項1〜5のいずれか一項に記載の双極型二次電池。
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- 2017-12-08 JP JP2017236314A patent/JP2018098206A/ja active Pending
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