JP2018063813A - 燃料電池の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】長期間の使用によってセパレータが剥離することを防止する。
【解決手段】ＭＥＧＡの周縁部に、両面に接着層が施された板状シール部材を配置する工程と、ＭＥＧＡの一面から板状シール部材の一面に亘る範囲に、凹凸形状によって形成された複数の反応ガス流路溝を有するセパレータを配置する工程と、セパレータをＭＥＧＡの側に押圧しながら、板状シール部材を加熱することによって、セパレータを板状シール部材に接着するセパレータ接着工程と、を備える燃料電池の製造方法である。複数の反応ガス流路溝の内の最も外側の反応ガス流路溝は、板状シール部材の一部と向かい合っている。最も外側の反応ガス流路溝の縁部分に、突起部が備えられている。セパレータ接着工程は、押圧しながら加熱する際に、突起部が板状シール部材のセパレータ側の接着層に食い込むことによって、当該接着層を分断する。
【選択図】図４

Description

本発明は、燃料電池の製造方法に関する。

一般に、燃料電池は、複数の燃料電池セルを積層したスタック構造を有している。各燃料電池セルは、膜電極接合体の両面にガス拡散層を配置した膜電極ガス拡散層接合体と、膜電極ガス拡散層接合体を挟む２枚のセパレータとを有する。各セパレータは、プレス加工によって凹凸形状に成型されており、この凹凸形状によって形成される反応ガス流路溝を有する（例えば、特許文献１参照）。この燃料電池セルでは、２枚のセパレータの間における膜電極ガス拡散層接合体の周縁部は、ゴムや樹脂などのシール部材によってシールされる。

特開２００６−２２８５３３号公報 特開２００１−１９６０７９号公報

先行技術の燃料電池では、反応ガス流路溝の内側にシール部材の一部が存在する場合に、反応ガス流路溝に反応ガスが流れることによって、反応ガス流路溝の内圧がシール部材を接着する接着層を剥離する剥離力として働く。このため、先行技術の燃料電池では、長期間の使用によってセパレータが剥離する虞があった。

本発明は、上述の課題の少なくとも一部を解決するためになされたものであり、以下の形態として実現することが可能である。

（１）本発明の一形態は、燃料電池の製造方法である。この燃料電池の製造方法は、膜電極接合体の両面にガス拡散層をそれぞれ配置した膜電極ガス拡散層接合体の周縁部に、両面に接着層が施された板状シール部材を配置する板状シール部材配置工程と、前記膜電極ガス拡散層接合体の一面から前記板状シール部材の一面に亘る範囲に、凹凸形状によって形成された複数の反応ガス流路溝を有するセパレータを配置するセパレータ配置工程と、前記セパレータを前記膜電極ガス拡散層接合体の側に押圧しながら、前記板状シール部材を加熱することによって、前記セパレータを前記板状シール部材に接着するセパレータ接着工程と、を備える。前記複数の反応ガス流路溝の内の最も外側の反応ガス流路溝は、前記板状シール部材の一部と向かい合う。前記最も外側の反応ガス流路溝の縁部分に、突起部が備えられる。前記セパレータ接着工程は、前記押圧しながら加熱する際に、前記突起部が前記板状シール部材の前記セパレータ側の接着層に食い込むことによって、当該接着層を分断する。

この形態の燃料電池の製造方法によれば、セパレータを板状シール部材に接着する際に、突起部が接着層を分断する。この形態の燃料電池の製造方法によって製造された燃料電池では、板状シール部材の一部と向かい合う反応ガス流路溝に反応ガスが流れることによって、この反応ガス流路溝の内圧が板状シール部材の接着層を剥離する剥離力として働くが、反応ガス流路溝内に位置する接着層の部分は、板状シール部材とセパレータとを接着する接着層の部分から分断していることから、前者の接着層の部分が内圧の作用で剥離しても、後者の部分である板状シール部材とセパレータとの接着に寄与する部分に悪影響を与えることがない。このため、この形態の燃料電池の製造方法によって製造された燃料電池は、長期間の使用によって、セパレータが剥離することを防止することができる。

本発明の一実施形態としての燃料電池の製造方法を採用して作製した燃料電池セルの要部断面図である。 燃料電池セルの製造方法を示す説明図である。 板状シール部材配置工程の実行後の組立部品の要部断面図である。 ホットプレスによる接着の際の板状シール部材の様子を示す説明図である。 板状シール部が分断される様子を示す説明図である。 比較例の燃料電池セルの製造方法によって作成された燃料電池セルの接着層の周辺を示す説明図である。 比較例によって作成された燃料電池セルが長期間使用されたときの状態を示す説明図である。

Ａ．燃料電池セルの構成：
図１は、本発明の一実施形態としての燃料電池の製造方法を採用して作製した燃料電池セル１００の要部断面図である。図示するように、燃料電池セル１００は、膜電極ガス拡散層接合体１０と、膜電極ガス拡散層接合体１０を挟持する一対のセパレータ５０，６０と、セパレータ５０，６０の間における膜電極ガス拡散層接合体１０の周縁部に接着された板状シール部材８０と、を備えている。

膜電極ガス拡散層接合体（ＭＥＧＡ：Membrane Electrode Gas diffusion layer Assembly）１０は、膜電極接合体（ＭＥＡ：Membrane Electrode Assembly）２０と、ＭＥＡ２０の両面に配置された一対のガス拡散層３０，４０と、を備えている。

ＭＥＡ２０は、電解質膜２１の両面に触媒電極層（カソード２２およびアノード２３）を接合してなる。電解質膜２１として、フッ素系樹脂などの固体高分子材料で形成された膜、例えばナフィオン（登録商標）を用いることができる。カソード２２およびアノード２３としては、カーボン粒子に白金などの触媒を担持させた触媒層を用いることができる。なお、本実施形態では、カソード２２の平面方向のサイズは、アノード２３の平面方向のサイズより小さい。

一対のガス拡散層３０，４０のうちのカソード２２の表面（第１の面）の側に配置されたガス拡散層３０を、以下、カソード側ガス拡散層３０と呼ぶ。一対のガス拡散層３０，４０のうちのアノード２３の表面（第２の面）の側に配置されたガス拡散層４０を、以下、アノード側ガス拡散層４０と呼ぶ。カソード側ガス拡散層３０、アノード側ガス拡散層４０として、カーボンクロスを用いるものとした。カソード側ガス拡散層３０、アノード側ガス拡散層４０として、カーボンペーパー等、導電性およびガス透過性を有する他の部材を用いるものとしてもよい。

図中には、互いに直交するＸ、Ｙ、Ｚ方向を規定した。Ｙ方向は、カソード側ガス拡散層３０、ＭＥＡ２０、およびアノード側ガス拡散層４０の積層方向と一致する。Ｙ方向のうちのアノード側ガス拡散層４０側を＋Ｙ方向側と呼び、Ｙ方向のうちのカソード側ガス拡散層３０側を−Ｙ方向側と呼ぶ。Ｙ方向を積層方向Ｙと呼ぶ。

積層方向Ｙから見た平面視において、カソード側ガス拡散層３０は、アノード側ガス拡散層４０が接合された領域よりも内側の領域に接合されている。Ｘ方向のうちの図中の左側が外側であり、Ｘ方向のうちの図中の右側が内側である。その上、ＭＥＡ２０は、カソード側ガス拡散層３０およびアノード側ガス拡散層４０の全面に接合されており、また、ＭＥＡ２０の−Ｙ方向側の表面において、カソード側ガス拡散層３０が接合された領域から外側部分（カソード２２の部分）が露出している。ＭＥＡ２０のこの露出した部分における、カソード側ガス拡散層３０の外周に、板状シール部材８０が接着されている。板状シール部材８０の詳細は、後述する。

セパレータ５０は、ＭＥＧＡ１０におけるカソード側ガス拡散層３０の表面に積層される。セパレータ５０の平面方向（Ｘ−Ｚ平面）のサイズは、カソード側ガス拡散層３０の平面方向のサイズよりも大きい。このため、積層方向Ｙから見た平面視において、セパレータ５０は、カソード側ガス拡散層３０よりも外側（＋Ｘ方向側）に突出した構成となっており、カソード側ガス拡散層３０はもとより板状シール部材８０も覆う。

セパレータ５０は、凹凸形状（波形状）を有している。凹凸形状は、例えば、一枚の平板をプレス加工することによって形成されたもので、断面において凹部５２と凸部５４とがＸ方向に交互に繰り返し並んだ形状である。ここでは、ＭＥＧＡ１０に対して凹んでいる方を凹部５２、突出している方を凸部５４と呼ぶ。凹部５２と凸部５４は、それぞれＺ方向に筋状に伸びており、凹部５２が、反応ガス、ここでは酸化剤ガスとしての空気をカソード側ガス拡散層３０の表面に沿って流すための酸化剤ガス流路を構成する。以下、酸化剤ガス流路を、酸化剤ガス流路５２とも呼ぶ。

酸化剤ガス流路５２は、ＭＥＧＡ１０におけるカソード側ガス拡散層３０との当接面に形成されている。さらに、カソード側セパレータ５０に形成された複数の酸化剤ガス流路５２のうちの最も外側（＋Ｘ方向側）に位置する酸化剤ガス流路５２ａは、カソード側ガス拡散層３０の外側にある板状シール部材８０の一部分との当接面まで達している。この酸化剤ガス流路５２ａの外側（＋Ｘ方向側）の縁（へり）部分には、突起部５６が形成されている。突起部５６は、酸化剤ガス流路５２ａの流路方向に沿った筋状であり、具体的には、−方向側から＋Ｙ方向側に凹んだ凹部を成型することによって、＋Ｙ方向側の表面から突出した形状となっている。セパレータ５０をプレス加工するときに、凹凸形状を成型すると同時に、突起部５６用の凹部も成型される。突起部５６は、板状シール部材８０のセパレータ５０側の接着層８２に食い込むことによって、その食い込んだ部分で接着層８２を分断している。

もう一方のセパレータ６０は、ＭＥＧＡ１０におけるアノード側ガス拡散層４０の表面に積層される。このセパレータ６０（以下、「アノード側セパレータ６０」とも呼ぶ）において、ＭＥＧＡ１０におけるアノード側ガス拡散層４０との当接面には、アノード側ガス拡散層４０の表面に沿って燃料ガスとしての水素を流すための燃料ガス流路６２が形成されている。燃料ガス流路６２は、酸化剤ガス流路５２と同様に、プレス加工によって形成された凹凸形状によって形成される。

本実施例では、セパレータ５０，６０として、金属プレートを用いるものとした。セパレータ５０，６０として、ガス不透過で導電性を有する他の部材を用いるものとしてもよい。

板状シール部材８０は、板形状で、内側に大きな穴が空いた枠体である。板状シール部材８０は、前述したように、カソード側ガス拡散層３０の外周に設けられている。本明細書において「外周」とは、最も外側の端部だけではなく、ある程度、内側まで入った部分も含む範囲を意味する。なお、板状シール部材８０は、カソード側ガス拡散層３０から隙間Ｓを開けて配置されている。

板状シール部材８０は、板状シール部材の本体部分である樹脂シート８１と、樹脂シート８１の両面に施された接着層８２，８３とを備える。樹脂シート８１は、例えば、ＰＥＮ（ポリエチレンナフタレート）製である。接着層８２，８３としては、接着性を付与した熱可塑性樹脂、例えば、シランカップリング剤が配合されたポリプロピレンやポリエチレン、ポリオレフィンに官能基を導入した変性ポリオレフィンを用いることができる。板状シール部材８０は、接着層８２，８３と後述する接着剤７０とによって、セパレータ５０とＭＥＧＡ１０との間に接着され、この間を密封する。

Ｂ．燃料電池の製造方法：
図２は、燃料電池セル１００の製造方法を示す説明図である。図２に示すように、燃料電池セル１００の製造方法によれば、まず、準備工程を行う（ステップＳ１００）。準備工程では、ＭＥＧＡ１０と、板状シール部材８０と、セパレータ５０，６０と、を用意する。

次いで、ＭＥＧＡ１０に板状シール部材８０を配置する板状シール部材配置工程を行う（ステップＳ２００）。具体的には、ＭＥＧＡ１０における、先に説明した板状シール部材８０を接着する部位、すなわち、ＭＥＡ２０が露出した部分におけるカソード側ガス拡散層３０の外周に、接着剤７０を塗布し、板状シール部材８０を接着することによって、その配置を行う。

接着剤７０は、ＵＶ（紫外線）硬化型の接着剤であり、塗布部位に所定の波長のＵＶ照射をすることで、硬化する性質を有する液状の接着剤である。接着剤７０は、ＵＶ硬化後もタック性（粘着性）を有するＰＩＢ（ポリイソブチレン、Polyisobutylene）を含む接着剤である。なお、接着剤７０には、ＰＩＢを含む接着剤に代えてブチルゴム等のＵＶ硬化型の弾力性を有するエストラマー系の材料を含む種々の接着剤を使用してもよい。

図３は、板状シール部材配置工程の実行後の組立部品の要部断面図である。図３に示すように、組立部品ＡＳとして、ＭＥＧＡ１０に接着剤７０を介して板状シール部材８０が接着された積層体が得られる。

図２に戻り、ステップＳ２００の実行後、セパレータ配置工程を行う（ステップＳ３００）。セパレータ配置工程では、ステップＳ２００によって得られた組立部品ＡＳをセパレータ５０，６０で挟持することによって、組立部品ＡＳにセパレータ５０，６０が積層された積層体を得る。

続いて、ホットプレス工程を行う（ステップＳ４００）。ホットプレス工程では、ホットプレス装置（図示せず）を用いる。ホットプレス装置は、上型と下側とを有する。上型はセパレータ５０に対応した形状の部分を有し、下型はセパレータ６０に対応した形状の部分を有する。ホットプレス装置は、上型と下型の間にステップＳ３００によって得られた積層体を配置し、上型を下方向（＋Ｙ方向）に、下型を上方向（−Ｙ方向）に圧力を掛けて移動することで、その積層体をプレス処理する。ホットプレス装置は、圧力を掛けると同時に、加熱も行う。この結果、積層体は、プレスとともに加熱される。

積層体は加熱されると、板状シール部材８０において樹脂シート８１の両面に施された接着層８２，８３も加熱され、溶解する。すなわち、接着層８２，８３は間接的に加熱され、溶解する。この結果、接着層８２，８３の作用によって、カソード側セパレータ５０は、ＭＥＧＡ１０に接着される。

図４は、この接着の際の板状シール部材８０の様子を示す説明図である。図示するように、ホットプレス工程による押圧、加熱の際には、最外周の酸化剤ガス流路５２ａの外側の縁部分に形成された突起部５６が、板状シール部材８０のセパレータ５０側の接着層８２に食い込む。これによって、その食い込んだ部分で、接着層８２は分断される。この結果、酸化剤ガス流路５２ａ内に位置する接着層８２の部分８２ｂは、板状シール部材８０とセパレータ５０とを接着する接着層８２の部分８２ａから分断される。

図示はしないが、アノード側ガス拡散層４０の外周には、板状シール部材８０とは異なる板状シール部材が接着されている。ステップＳ４００のホットプレス工程によって、この板状シール部材の両側の接着層が溶けて、アノード側のセパレータ６０もＭＥＧＡ１０に接着される。また、ステップＳ４００のホットプレス工程によって、この板状シール部材と、カソード側ガス拡散層３０の外周に取り付けられた板状シール部材８０とは一体に接着される。ステップＳ１００〜Ｓ４００までの工程によって、セパレータ５０，６０とＭＥＧＡ１０との間が密封される。ステップＳ４００のホットプレス工程が、本発明の一形態における「セパレータ接着工程」に相当する。ステップＳ４００の実行後、燃料電池セル１００の製造方法が終了する。

Ｃ．実施形態の効果：
以上、詳述したように、本実施形態の燃料電池セル１００の製造方法によれば、セパレータ５０を板状シール部材８０にホットプレスする際に、突起部５６が、酸化剤ガス流路５２ａ内に位置する接着層８２の部分８２ｂを、板状シール部材８０とセパレータ５０とを接着する接着層８２の部分８２ａから分断する。製造された燃料電池の使用の際には、酸化剤ガス流路５２ａに酸化剤ガスが流れることによって、酸化剤ガス流路５２ａの内圧が接着層８２を剥離する剥離力として働くが、酸化剤ガス流路５２ａ内に位置する接着層８２の部分８２ｂは板状シール部材８０とセパレータ５０とを接着する接着層８２の部分８２ａから分断されていることから、図５に示すように、接着層８２の部分８２ｂが内圧の作用で剥離しても、板状シール部材８０とセパレータ５０との接着に寄与する部分８２ａに悪影響を与えることがない。このため、本実施形態の燃料電池の製造方法によって製造された燃料電池は、長期間の使用によって、セパレータ５０が剥離することを防止することができる。

図６は、比較例の燃料電池セルの製造方法によって作成された燃料電池セルの接着層２８２の周辺を示す説明図である。比較例によって作成された燃料電池セル２００は、突起部５６を有しない点だけが相違し、その他の構成については前記実施形態の燃料電池セル１００と同一である。前記実施形態と同一の構成要素については、図６において、図４と同一の符合を付し、その説明を省略する。

図７は、比較例によって作成された燃料電池セルが長期間使用されたときの状態を示す説明図である。酸化剤ガス流路５２に酸化剤ガスが流れることによって、酸化剤ガス流路５２の内圧が接着層８２を剥離する剥離力として働くことで、長期間の使用によって、接着層２８０が先端２８２ａ側から次第に剥がれる。この結果、長期間の使用によって、セパレータ５０が樹脂シート８１から剥離してしまう。

本発明は、上述の実施形態に限られるものではなく、その趣旨を逸脱しない範囲において種々の構成で実現することができる。例えば、発明の概要の欄に記載した各形態中の技術的特徴に対応する実施形態中の技術的特徴は、上述の課題の一部又は全部を解決するために、あるいは、上述の効果の一部又は全部を達成するために、適宜、差し替えや、組み合わせを行うことが可能である。また、前述した各実施形態における構成要素の中の、独立請求項で記載された要素以外の要素は、付加的な要素であり、適宜省略可能である。

１０…膜電極ガス拡散層接合体（ＭＥＧＡ）
２０…膜電極接合体（ＭＥＡ）
２１…電解質膜
２２…カソード
２３…アノード
３０…ガス拡散層
４０…ガス拡散層
５０…セパレータ
５２…酸化剤ガス流路（凹部）
５２ａ…酸化剤ガス流路
５４…凸部
５６…突起部
６０…セパレータ
６２…燃料ガス流路
７０…接着剤
８０…板状シール部材
８１…樹脂シート
８２，８３…接着層
１００…燃料電池セル

Claims (1)

1. 燃料電池の製造方法であって、
   膜電極接合体の両面にガス拡散層をそれぞれ配置した膜電極ガス拡散層接合体の周縁部に、両面に接着層が施された板状シール部材を配置する板状シール部材配置工程と、
   前記膜電極ガス拡散層接合体の一面から前記板状シール部材の一面に亘る範囲に、凹凸形状によって形成された複数の反応ガス流路溝を有するセパレータを配置するセパレータ配置工程と、
   前記セパレータを前記膜電極ガス拡散層接合体の側に押圧しながら、前記板状シール部材を加熱することによって、前記セパレータを前記板状シール部材に接着するセパレータ接着工程と、
   を備え、
   前記複数の反応ガス流路溝の内の最も外側の反応ガス流路溝は、前記板状シール部材の一部と向かい合い、
   前記最も外側の反応ガス流路溝の縁部分に、突起部が備えられ、
   前記セパレータ接着工程は、前記押圧しながら加熱する際に、前記突起部が前記板状シール部材の前記セパレータ側の接着層に食い込むことによって、当該接着層を分断する、燃料電池の製造方法。

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