JP2017537201A - 向上した光学特性を有する組成物、層、及び中間膜のためのポリ（ビニルアセタール）樹脂のブレンド - Google Patents

Abstract

２種類以上のポリ（ビニルアセタール）樹脂、及び少なくとも１種類のブレンド剤又は曇り減少剤を含む樹脂組成物、層、及び中間膜を提供する。かかる組成物、層、及び中間膜は、耐衝撃性及び音響性能のような他の特性を維持しながら向上した光学特性を示す。【選択図】なし

Description

[0001]本発明はポリマー樹脂に関し、特に多層パネルにおいて用いられるものなどのポリマー中間膜において用いるのに好適なポリマー樹脂に関する。

[0002]ポリ（ビニルブチラール）（ＰＶＢ）は、例えば安全ガラス又はポリマー積層体のような光透過性積層体などの多層パネルにおいて中間膜として用いることができるポリマーシートの製造においてしばしば用いられている。ＰＶＢはまた、光起電ソーラーパネルにおいて、商業用途及び住居用途の電力を生成及び供給するのに用いるパネルを封入するためにも用いられている。

[0003]「安全ガラス」という用語は、一般にガラスの２つのシートの間に配置されている少なくとも１つのポリマーシート又は中間膜を含む透明な積層体を指す。安全ガラスは建築用途及び自動車用途において透明バリヤとしてしばしば用いられており、その主要な機能の１つは、物体がガラスを貫通することなく衝撃又は打撃から生成するエネルギーを吸収することである。更に、加えられる力がガラスを破壊するのに十分である場合においても、ポリマー中間膜はガラスを積層体に結合した状態に維持することを助け、これによって鋭利なガラスの破片が分散するのが回避され、これにより内部空間内の人又は物体に対する損傷及び損害が最小になる。安全ガラスはまた、紫外（ＵＶ）及び／又は赤外（ＩＲ）放射線の減少のような他の利益を与えることもでき、これはまた、色、テクスチャーなどを加えることによって窓の開口部の美的外観を向上させることもできる。更に、より静かな内部空間をもたらす所望の音響特性を有する安全ガラスも製造されている。

[0004]音響性能のような望ましい特性の組を示すポリマーは、しばしば耐衝撃性又は強度のような他の所望の特性に欠けている。したがって、複数の特性の特定の組み合わせを達成するために、多層ポリマー中間膜が用いられている。これらの多層中間膜には、２つの外側の「スキン」層の間にサンドイッチされている少なくとも１つの内側の「コア」層を含ませることができる。しばしば、中間膜のコア層は、より低いガラス転移温度を有するより軟質の層にすることができ、これによってその音響性能が向上する。しかしながら、かかる樹脂層は容易に加工及び／又は輸送するのが困難である可能性があるので、しばしばかかる多層中間膜のスキン層をより硬質でより高いガラス転移温度を有するものにして、これにより中間膜に向上した加工性、強度、及び耐衝撃性を与えている。幾つかの場合においては、外側層はより低いガラス転移温度の材料から形成することができ、内側のコア層はより硬質の層にする。

[0005]時には、異なる特性を有する種々の樹脂を用いると、中間膜内に光学欠陥が生成する可能性もある。例えば、これらのタイプの組成物、層、及び中間膜に共通の１つの欠陥は色斑である。色斑は、通常は最終構造体における不均一な染み又はテクスチャーとして現れる好ましくない形態の光学的歪み又は視覚的欠陥である。色斑は、個々の層が異なる屈折率を有する軟質層と硬質層の間の界面における小規模の表面変動によって引き起こされる。明澄度は、組成物、層、又は中間膜内の曇り度のレベルを測定することによって求められる他の重要な光学特性である。高い曇り度は、通常は異なるタイプの光学的に適合しないポリマー及び／又は可塑剤をブレンド又は混合する場合に生じる。かかる混合物においては、ブレンドを通過する光は異なるポリマー材料の領域に出会うと散乱して、その結果、曇った視覚的に明澄でない外観が与えられる。高明澄度のポリマー及び中間膜は、非常に低い曇り度を有するものである。而して、異なる組成を有する複数のポリ（ビニルアセタール）樹脂のブレンドから形成されるが、望ましい光学特性を示すポリマー樹脂組成物、樹脂層、及び中間膜に対する必要性が存在する。更に、かかる組成物、層、及び中間膜は、最終生成物の機械的及び音響的性能を犠牲にせずに製造しなければならず、自動車及び建築用多層パネルなどの広範囲の最終用途において用いることができなければならない。

[0006]本発明の一態様は、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂、第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂、及びブレンド剤を含む樹脂層を含む中間膜に関する。第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量と少なくとも２重量％異なる残留ヒドロキシル含量を有する。第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂のそれぞれは、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の合計重量を基準として少なくとも１０重量％の量で樹脂層中に存在する。ブレンド剤は、第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂よりも第１のポリ（ビニルアセタール）とより相溶性である第１の部分、及び第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂よりも第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂とより相溶性である第２の部分を含み、ブレンド剤は、樹脂層の全重量を基準として少なくとも０．５重量％の量で樹脂層中に存在する。

[0007]本発明の他の態様は、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂を与え；第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂よりも少なくとも２重量％多いか又は少ない残留ヒドロキシル含量を有する第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂を与え；第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂を少なくとも１種類のブレンド剤とブレンドして、ブレンドされた組成物中の樹脂の全重量を基準として少なくとも１０重量％の第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂のそれぞれを含むブレンドされた樹脂組成物を与え：そして、ブレンドされた樹脂組成物から樹脂層を形成する；工程を含み、中間膜は５％未満の曇り度を有する、中間膜の製造方法に関する。

[0008]向上した光学特性を示す本発明の種々の態様による樹脂組成物、層、及び中間膜が提供される。特に、ここに記載する樹脂組成物、層、及び中間膜は、少なくとも２種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂、及び通常は非相溶性の相溶性を向上させるための少なくとも１種類のブレンド剤又は曇り減少剤を含む。ここに記載する曇り減少剤又はブレンド剤の不存在下でブレンドした場合には、異なる組成を有する複数のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、自動車及び建築用途などの多くの最終用途に好適でない可能性がある増加した曇り度及び減少した明澄度を示す組成物、層、及び中間膜を与える可能性がある。しかしながら、本発明における種々の態様にしたがって記載するブレンド剤又は曇り減少剤を含ませると、向上した光学特性を有し、自動車及び／又は建築用途のための多層パネルなどの広範囲の用途において用いることができる組成物、層、又は中間膜を得ることができる。

[0009]本発明は、概して、ポリマー樹脂組成物、並びにそれを含むポリマー樹脂層及び中間膜に関する。本明細書において用いる「ポリマー樹脂組成物」及び「樹脂組成物」という用語は、２種類以上のポリマー樹脂を含む組成物を指す。ポリマー組成物には、場合によって可塑剤及び／又は他の添加剤のような他の成分を含ませることができる。本明細書において用いる「ポリマー樹脂層」及び「樹脂層」という用語は、ポリマーシートに成形された、場合によって１種類以上の可塑剤と混合した２種類以上のポリマー樹脂を指す。ここでも、樹脂層に更なる添加剤を含ませることができるが、これらは必須ではない。本明細書において用いる「中間膜」という用語は、多層パネルを形成するために少なくとも１つの硬質基材と共に用いるのに好適な単層又は多層ポリマーシートを指す。「単一シート」中間膜及び「モノリス型」中間膜という用語は、１つの単一の樹脂シートから形成される中間膜を指し、一方、「複数層」及び「多層」中間膜という用語は、共押出、積層、又は他の形態で互いと結合されている２以上の樹脂シートを有する中間膜を指す。

[0010]本発明の種々の態様による樹脂組成物、層、及び中間膜には、少なくとも２種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含ませることができる。ポリ（ビニルアセタール）樹脂は、ポリビニルアルコールを酸触媒の存在下で１種類以上のアルデヒドによってアセタール化することによって形成することができる。得られる樹脂は、次に、例えば米国特許出願公開第２，２８２，０５７号明細書及び米国特許第２，２８２，０２６号明細書、並びに"Vinyl Acetal Polymers", Encyclopedia of Polymer Science & Technology, 3版, vol.8, p.381-399, B.E. Wade (2003)に記載されているもののような公知の方法にしたがって分離し、安定化し、乾燥することができる。得られるポリ（ビニルアセタール）樹脂中に存在する残留アルデヒド基又は残基の全量は、ＡＳＴＭ−Ｄ１３９６によって測定して少なくとも約５０重量％、少なくとも約６０重量％、少なくとも約７０重量％、少なくとも約７５重量％、少なくとも約８０重量％、少なくとも約８５重量％であってよい。ポリ（ビニルアセタール）樹脂中のアルデヒド残基の全量はアセタール成分として総称することができ、ポリ（ビニルアセタール）樹脂の残りは残留ヒドロキシル及び残留アセテート基であり、これは下記において更に詳細に議論する。

[0011]幾つかの態様においては、ポリ（ビニルアセタール）樹脂はポリ（ビニルｎ−ブチラール）（ＰＶＢ）樹脂を含んでいてよい。ポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂のアセタール成分は主としてｎ−ブチルアルデヒドの残基を含んでいてよく、例えば樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として少なくとも約５０％、少なくとも約６０％、少なくとも約７０％、少なくとも約８０％、少なくとも約９０％、少なくとも約９５％、少なくとも約９７％、又は少なくとも約９９％のｎ−ブチルアルデヒドの残基を含んでいてよい。更に、ポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂は、樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として約５０重量％以下、約４０重量％以下、約３０重量％以下、約２０重量％以下、約１５重量％以下、約１０重量％以下、約５重量％以下、約２重量％以下、約１重量％以下、又は約０．５重量％以下のｎ−ブチルアルデヒド以外のアルデヒドの残基を含んでいてよい。

[0012]１以上のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、ｎ−ブチルアルデヒド以外の１種類以上のアルデヒドの残基を含んでいてもよい。例えば、幾つかの態様においては、組成物、層、又は中間膜中の少なくとも１つのポリ（ビニルアセタール）樹脂は、例えばイソブチルアルデヒド、２−メチルバレルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、２−エチルヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、及びこれらの組み合わせなどの少なくとも１種類の他のＣ_４〜Ｃ_８アルデヒドの残基を含んでいてよい。幾つかの態様においては、少なくとも１つのポリ（ビニルアセタール）樹脂は、イソブチルアルデヒド、２−エチルヘキシルアルデヒド、及びこれらの組合せからなる群から選択される１種類以上のＣ_４〜Ｃ_８アルデヒドを含んでいてよい。種々の態様においては、少なくとも１つのポリ（ビニルアセタール）樹脂は０重量％のｎ−ブチルアルデヒド以外の１種類以上のアルデヒドを含んでいてよく、或いは少なくとも約１重量％、少なくとも約５重量％、少なくとも約１０重量％、少なくとも約２０重量％、少なくとも約３０重量％、少なくとも約４０重量％、及び／又は約８０重量％以下、約７０重量％以下、約６０重量％以下、約５０重量％以下、約４０重量％以下、或いは約０重量％〜約４０重量％、約０重量％〜約３０重量％、約０重量％〜約２０重量％、約１重量％〜約８０重量％、約５重量％〜約７０重量％、約１０重量％〜約６０重量％のｎ−ブチルアルデヒド以外の１種類以上のアルデヒドを含んでいてよい。

[0013]幾つかの態様においては、本樹脂組成物、層、又は中間膜には、少なくとも第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含ませることができ、これらのそれぞれは、組成物、層、又は中間膜中の全樹脂の合計重量を基準として少なくとも約０．１０重量％、少なくとも約０．５０重量％、少なくとも約１重量％、少なくとも約１．５重量％、少なくとも約２重量％、少なくとも約２．５重量％、少なくとも約３重量％、少なくとも約３．５重量％、少なくとも約５重量％、少なくとも約１０重量％、少なくとも約１５重量％、少なくとも約２０重量％、少なくとも約３０重量％、少なくとも約４０重量％、又は少なくとも約４５重量％の量で組成物、層、又は中間膜中に存在させることができる。全体として、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、組成物、層、又は中間膜中の全樹脂の少なくとも約１０重量％、少なくとも約２０重量％、少なくとも約３０重量％、少なくとも約４０重量％、少なくとも約５０重量％、少なくとも約６０重量％、少なくとも約７０重量％、又は少なくとも約８０重量％を構成させることができる。幾つかの態様においては、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂以外の樹脂の量は、全樹脂の合計重量を基準として約２０重量％以下、約１５重量％以下、約１０重量％以下、約５重量％以下、約２重量％以下、又は約１重量％以下であってよい。

[0014]第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂はほぼ同量で組成物中に存在させることができ、或いは第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の一方を他よりも多い量で存在させることができる。例えば、幾つかの態様においては、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の一方は、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の合計重量を基準として少なくとも約０．５重量％、少なくとも約１重量％、少なくとも約５重量％、少なくとも約１０重量％、少なくとも約１５重量％、少なくとも約２０重量％、少なくとも約３０重量％、及び／又は約９９．５重量％以下、約９０重量％以下、約８５重量％以下、約８０重量％以下、約７０重量％以下、約６０重量％以下、約５０重量％以下、約４０重量％以下、約３０重量％以下、約２０重量％以下、或いは約０．５重量％〜約９９．５重量％、約１０重量％〜約９０重量％、又は約３０重量％〜約６０重量％の範囲の量で存在させることができる。

[0015]幾つかの態様においては、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の一方は、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の合計重量を基準として１２重量％未満の量で、組成物、層、又は中間膜中に存在させることができる。例えば、第１又は第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の合計重量を基準として少なくとも約０．３重量％、少なくとも約０．５重量％、少なくとも約１重量％、少なくとも約１．５重量％、少なくとも約２重量％、少なくとも約２．５重量％、少なくとも約３重量％、少なくとも約３．５重量％、少なくとも約４重量％、少なくとも約４．５重量％、少なくとも約５重量％、少なくとも約５．５重量％、少なくとも約６重量％、少なくとも約６．５重量％、少なくとも約７重量％、及び／又は約１２重量％以下、約１１．５重量％以下、約１１重量％以下、約１０．５重量％以下、約１０重量％以下、約９．５重量％以下、約９重量％以下、約８．５重量％以下、約８重量％以下、約７．５重量％以下、又は約５重量％以下の量で、組成物、層、又は中間膜中に存在させることができる。幾つかの態様においては、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の一方は、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の合計重量を基準として約０．５重量％〜約１２重量％、約１重量％〜約１０重量％、約１．５重量％〜約７．５重量％、約２．５重量％〜約５重量％の範囲の量で、組成物、層、又は中間膜中に存在させることができる。

[0016]第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の一方と他方との重量基準の比は、少なくとも約０．３：９９．７、少なくとも約０．５：９９．５、少なくとも約１：９９、少なくとも約５：９５、少なくとも約１０：９０、少なくとも約１５：８５、少なくとも約２０：８０、少なくとも約２５：７５、少なくとも約４０：６０、及び／又は約９９．７：０．３以下、約９９．５：０．５以下、約９９：１以下、約９５：５以下、約９０：１０以下、約８５：１５以下、約８０：２０以下、約７５：２５以下、約６０：４０以下、或いは約０．３：９９．７〜９９．７：０．３、約１０：９０〜９０：１０、約２５：７５〜約７５：２５、又は約４０：６０〜６０：４０の範囲であってよい。

[0017]幾つかの態様においては、本樹脂組成物、層、又は中間膜に、少なくとも、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂、第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂、及び第３のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含ませることができる。これらの態様によれば、第１、第２、及び／又は第３のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、実質的に同量で組成物、層、又は中間膜中に存在させることができ、或いは１以上のポリ（ビニルアセタール）樹脂を１以上の他のポリ（ビニルアセタール）樹脂と異なる量で存在させることができる。３つのポリ（ビニルアセタール）樹脂の少なくとも１つ、少なくとも２つ、又はそれぞれは、組成物、層、又は中間膜中の全樹脂の合計重量を基準として少なくとも約０．１０重量％、少なくとも約０．５０重量％、少なくとも約１重量％、少なくとも約２重量％、少なくとも約３重量％、少なくとも約５重量％、少なくとも約１０重量％、少なくとも約１５重量％、少なくとも約２０重量％、少なくとも約３０重量％、少なくとも約４０重量％、又は少なくとも約４５重量％の量で組成物、層、又は中間膜中に存在させることができる。全体で、第１、第２、及び第３のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、組成物、層、又は中間膜中の樹脂の少なくとも約１０重量％、少なくとも約２０重量％、少なくとも約３０重量％、少なくとも約４０重量％、少なくとも約５０重量％、少なくとも約６０重量％、少なくとも約７０重量％、又は少なくとも約８０重量％を構成させることができる。幾つかの態様においては、組成物、層、又は中間膜中の第１、第２、及び第３のポリ（ビニルアセタール）樹脂以外の樹脂の量は、約２０重量％以下、約１５重量％以下、約１０重量％以下、約５重量％以下、約２重量％以下、又は約１重量％以下であってよい。

[0018]第１、第２、及び第３のポリ（ビニルアセタール）樹脂はほぼ同量で組成物中に存在させることができ、或いは第１、第２、及び第３のポリ（ビニルアセタール）樹脂の少なくとも１つを、他の１以上よりも多い量で存在させることができる。例えば、幾つかの態様においては、第１、第２、及び第３のポリ（ビニルアセタール）樹脂の少なくとも１つは、第１、第２、及び第３のポリ（ビニルアセタール）樹脂の合計重量を基準として少なくとも約０．３重量％、少なくとも約０．５重量％、少なくとも約１重量％、少なくとも約５重量％、少なくとも約１０重量％、少なくとも約１５重量％、少なくとも約２０重量％、少なくとも約３０重量％、及び／又は約９９．７重量％以下、約９９．５重量％以下、約９０重量％以下、約８５重量％以下、約８０重量％以下、約７０重量％以下、約６０重量％以下、約５０重量％以下、約４０重量％以下、約３０重量％以下、約２０重量％以下、或いは約０．３重量％〜約９９．７重量％、約１０重量％〜約９０重量％、又は約３０重量％〜約６０重量％の範囲の量で存在させることができる。

[0019]第１、第２、及び第３のポリ（ビニルアセタール）樹脂の１つと他の１つ又は両方との重量基準の比は、少なくとも約０．３：９９．７、少なくとも約１：９９、少なくとも約５：９５、少なくとも約１０：９０、少なくとも約１５：８５、少なくとも約２０：８０、少なくとも約２５：７５、少なくとも約４０：６０、及び／又は約９９．５：０．５以下、約９９：１以下、約９５：５以下、約９０：１０以下、約８５：１５以下、約８０：２０以下、約７５：２５以下、約６０：４０以下、或いは約０．３〜９９．７〜９９．７：０．３、約１０：９０〜９０：１０、約２５：７５〜約７５：２５、又は約４０：６０〜６０：４０の範囲であってよい。

[0020]幾つかの態様においては、組成物、層、又は中間膜中に存在する第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、第１及び第２の樹脂の一方が第１及び第２の樹脂の他方の中に分散されて、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の一方のドメインを他方の中に形成することができるようにブレンドすることができる。かかるブレンドされた樹脂は単一層の中間膜として用いることができ、或いはこれは１以上の隣接する層と組み合わせて多層中間膜を形成することができる。他の態様においては、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂を多層中間膜の隣接する複数の層の中に存在させて、中間膜の複数の層の１つが第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含み、中間膜の他の層が第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含むようにすることができる。また、本発明の種々の態様による多層中間膜中に更なる層を存在させることもできる。

[0021]本発明の種々の態様による樹脂組成物、層、及び中間膜には、少なくとも１種類の可塑剤を更に含ませることができる。組成物、層、又は中間膜における１種類又は複数の樹脂の特定の組成に応じて、可塑剤は、樹脂１００部あたりの部（ｐｈｒ）で少なくとも約５ｐｈｒ、少なくとも約１０ｐｈｒ、少なくとも約１５ｐｈｒ、少なくとも約２０ｐｈｒ、少なくとも約２５ｐｈｒ、少なくとも約３０ｐｈｒ、少なくとも約３５ｐｈｒ、少なくとも約４０ｐｈｒ、少なくとも約４５ｐｈｒ、少なくとも約５０ｐｈｒ、少なくとも約５５ｐｈｒ、少なくとも約６０ｐｈｒ、及び／又は約１２０ｐｈｒ以下、約１１０ｐｈｒ以下、約１０５ｐｈｒ以下、約１００ｐｈｒ以下、約９５ｐｈｒ以下、約９０ｐｈｒ以下、約８５ｐｈｒ以下、約７５ｐｈｒ以下、約７０ｐｈｒ以下、約６５ｐｈｒ以下、約６０ｐｈｒ以下、約５５ｐｈｒ以下、約５０ｐｈｒ以下、約４５ｐｈｒ以下、又は約４０ｐｈｒ以下、或いは約５ｐｈｒ〜約１２０ｐｈｒ、約１０ｐｈｒ〜約１１０ｐｈｒ、約２０ｐｈｒ〜約９０ｐｈｒ、又は約２５ｐｈｒ〜約７５ｐｈｒの範囲の量で存在させることができる。

[0022]本明細書において用いる「樹脂１００部あたりの部」又は「ｐｈｒ」という用語は、重量基準で樹脂１００部に対して存在する可塑剤の量を指す。例えば、３０ｇの可塑剤を１００ｇの樹脂に加えた場合には、可塑剤は３０ｐｈｒの量で存在する。樹脂組成物、層、又は中間膜が２種類以上の樹脂を含む場合には、可塑剤の重量を存在する全樹脂の合計量と比較して樹脂１００部あたりの重量部を求める。更に、本明細書において層又は中間膜の可塑剤含量が与えられている場合には、これは層又は中間膜を製造するために用いた混合物又は溶融体中の可塑剤の量に関して与えられている。

[0023]好適な可塑剤の例としては、トリエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）（３ＧＥＨ）、トリエチレングリコールジ（２−エチルブチレート）、トリエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）（４−ＧＥＨ）、ジヘキシルアジペート、ジオクチルアジペート、ヘキシルシクロヘキシルアジペート、ジイソノニルアジペート、ヘプチルノニルアジペート、ジ（ブトキシエチル）アジペート、及びビス（２−（２−ブトキシエトキシ）エチル）アジペート、ジブチルセバケート、ジオクチルセバケート、並びにこれらの混合物を挙げることができるが、これらに限定されない。可塑剤は、トリエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）及びテトラエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）からなる群から選択することができ、或いは可塑剤はトリエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）を含んでいてよい。

[0024]幾つかの態様によれば、ここに記載する組成物、層、及び中間膜中の第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂は異なる組成を有していてよい。通常は、第１と第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の間の組成におけるかかる相違によって、これらの樹脂を組成物、層、又は中間膜において組み合わせると、増加した曇り度及び減少した明澄度のような望ましくない光学特性がもたらされる。しかしながら、下記において更に詳細に議論するように、本発明の幾つかの態様にしたがって少なくとも１種類の曇り減少剤又はブレンド剤を含ませると、向上した明澄度を示すかかる樹脂ブレンドを含む組成物、層、及び中間膜が得られる。

[0025]幾つかの態様によれば、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、異なる量の残留ヒドロキシル及び／又はアセテート基がポリマー骨格中に導入されていてよい。本明細書において用いる「残留ヒドロキシル含量」及び「残留アセテート含量」という用語は、それぞれ処理が完了した後に樹脂上に残留しているヒドロキシル及びアセテート基の量を指す。例えば、ポリビニルｎ−ブチラールは、ポリ酢酸ビニルをポリビニルアルコールに加水分解し、次にポリビニルアルコールをｎ−ブチルアルデヒドによってアセタール化してポリビニルｎ−ブチラールを形成することによって製造することができる。ポリ酢酸ビニルを加水分解するプロセスにおいては、全てのアセテート基がヒドロキシル基に転化する訳ではなく、残留アセテート基が樹脂上に残留する。同様に、ポリビニルアルコールをアセタール化するプロセスにおいては、全てのヒドロキシル基がアセタール基に転化する訳ではなく、同様に樹脂上に残留ヒドロキシル基が残留する。その結果、殆どのポリ（ビニルアセタール）樹脂は、ポリマー鎖の一部として、残留ヒドロキシル基（ビニルアルコール基として）、及び残留アセテート基（酢酸ビニル基として）の両方を含む。残留ヒドロキシル含量及び残留アセテート含量は、ポリマー樹脂の重量を基準とする重量％で表され、ＡＳＴＭ−Ｄ１３９６にしたがって測定される。

[0026]また、本発明の種々の態様にしたがう組成物、層、及び中間膜において用いられる第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量の間の差は、少なくとも約２重量％、少なくとも約３重量％、少なくとも約４重量％、少なくとも約６重量％、少なくとも約８重量％、少なくとも約１０重量％、少なくとも約１２重量％、少なくとも約１５重量％、少なくとも約２０重量％、又は少なくとも約３０重量％であってもよい。本明細書において用いる「・・・重量％異なる」及び「差は少なくとも・・・重量％である」という用語は、１つの数値を他の数値から減じることによって算出される２つの与えられた重量％の間の差を指す。例えば、１２重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルアセタール）樹脂と、１４重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルアセタール）樹脂は、互いと２重量％異なる。本明細書において用いる「差」という用語は、他の値よりも高い値又は低い値の両方を包含する。

[0027]幾つかの態様においては、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の少なくとも一方は、少なくとも約１４重量％、少なくとも約１４．５重量％、少なくとも約１５重量％、少なくとも約１５．５重量％、少なくとも約１６重量％、少なくとも約１６．５重量％、少なくとも約１７重量％、少なくとも約１７．５重量％、少なくとも約１８重量％、少なくとも約１８．５重量％、少なくとも約１９重量％、少なくとも約１９．５重量％、及び／又は約４５重量％以下、約４０重量％以下、約３５重量％以下、約３３重量％以下、約３０重量％以下、約２７重量％以下、約２５重量％以下、約２２重量％以下、約２１．５重量％以下、約２１重量％以下、約２０．５重量％以下、又は約２０重量％以下、或いは約１４重量％〜約４５重量％、約１６重量％〜約３０重量％、約１８重量％〜約２５重量％、約１８．５重量％〜約２０重量％、又は約１９．５重量％〜約２１重量％の範囲の残留ヒドロキシル含量を有していてよい。

[0028]他のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、少なくとも約８重量％、少なくとも約９重量％、少なくとも約１０重量％、少なくとも約１１重量％、及び／又は約１６重量％以下、約１４．５重量％以下、約１３重量％以下、約１１．５重量％以下、約１１重量％以下、約１０．５重量％以下、約１０重量％以下、約９．５重量％以下、又は約９重量％以下、或いは約８重量％〜約１６重量％、約９重量％〜約１５重量％、又は約９．５重量％〜約１４．５重量％の範囲の残留ヒドロキシル含量を有していてよい。上述したように、ポリ（ビニルアセタール）樹脂は、組成物、層、又は中間膜において、１以上の樹脂の残留ヒドロキシル含量の間の差が、１以上の他の樹脂の残留ヒドロキシル含量と少なくとも約２重量％異なるように選択することができる。

[0029]また、１種類以上の他のポリ（ビニルアセタール）樹脂を樹脂組成物、層、又は中間膜中に存在させることもでき、これらは上記に与えた範囲内の残留ヒドロキシルを有していてよい。更に、組成物、層、又は中間膜中の１種類以上の他のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量は、第１及び／又は第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量と同一又は異なっていてよい。

[0030]幾つかの態様においては、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留アセテート含量よりも少なくとも約２重量％、少なくとも約３重量％、少なくとも約４重量％、少なくとも約５重量％、少なくとも約６重量％、又は少なくとも約８重量％、少なくとも約１０重量％、少なくとも約１２重量％、少なくとも約１５重量％、少なくとも約２０重量％、又は少なくとも約３０重量％多いか又は少ない残留アセテート含量を有していてよい。他の態様においては、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留アセテート含量よりも約５重量％以下、約４重量％以下、約３重量％以下、約２重量％以下、約１重量％以下、又は約０．５重量％以下多いか又は少ない残留アセテート含量を有していてよい。第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の少なくとも一方は、約４重量％以下、約３重量％以下、約２重量％以下、又は約１重量％以下の残留アセテート含量を有していてよく、一方、他の態様においては、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の少なくとも一方は、少なくとも約５重量％、少なくとも約８重量％、少なくとも約１０重量％、少なくとも約１２重量％、少なくとも約１４重量％、少なくとも約１６重量％、少なくとも約１８重量％、少なくとも約２０重量％、又は少なくとも約３０重量％の残留アセテート含量を有していてよい。樹脂組成物又は中間膜中に存在する更なるポリ（ビニルアセタール）樹脂は、第１及び／又は第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留アセテート含量と同じか又は異なる残留アセテート含量を有していてよく、その値は上記の１以上の範囲内であってよい。

[0031]種々の態様においては、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル及び／又は残留アセテート含量の差は、最終の組成物、層、又は中間膜に対して強度、耐衝撃性、貫通抵抗性、加工性、又は音響性能のような幾つかの性能特性を制御又は与えるように選択することができる。例えば、例えば約１６重量％より大きな値のようなより多い残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルアセタール）樹脂は、樹脂組成物又は層に対する増加した耐衝撃性、貫通抵抗性、及び強度を促進することができ、一方、例えば１３重量％未満の残留ヒドロキシル含量を有するもののようなより少ないヒドロキシル含量の樹脂は、中間膜又はブレンドの音響性能を向上させることができる。

[0032]より多いか又はより少ない残留ヒドロキシル含量及び／又は残留アセテート含量を有するポリ（ビニルアセタール）樹脂にはまた、少なくとも１種類の可塑剤と混合する場合に、最終的に異なる量の可塑剤を含ませることができる。その結果、異なる組成を有する第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂から形成される層又はドメインは、単一の樹脂層又は中間膜において異なる特性を有することもできる。理論によって縛られることは望まないが、与えられた可塑剤とポリ（ビニルアセタール）樹脂との相溶性は、少なくとも部分的にポリマーの組成、及び特にその残留ヒドロキシル含量によって定まる可能性があると理解される。概して、より多い残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルアセタール）樹脂は、より少ない残留ヒドロキシル含量を有する同様の樹脂と比べて与えられた可塑剤に対してより低い相溶性（又は容量）を示す傾向がある。その結果、より多い残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルアセタール）樹脂は、より少ない残留ヒドロキシル含量を有する同様の樹脂よりも可塑化されず、より高い剛軟性を示す傾向がある。これとは逆に、より少ない残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルアセタール）樹脂は、与えられた可塑剤によって可塑化した際により多い量の可塑剤を含める傾向を示す可能性があり、これによってより多い残留ヒドロキシル含量を有する同様の樹脂よりも低いガラス転移温度を示すより軟質の樹脂層を与えることができる。特定の樹脂及び可塑剤に応じて、これらの傾向は逆転する可能性がある。

[0033]異なるレベルの残留ヒドロキシル含量を有する２種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂を可塑剤とブレンドすると、可塑剤を樹脂層又はドメインの間に分配して、より少ない残留ヒドロキシル含量を有する層又はドメイン中により多い可塑剤を存在させることができ、より多い残留ヒドロキシル含量を有する層又はドメイン中により少ない可塑剤を存在させることができる。最終的には、２つの樹脂の間に平衡状態が達成される。ポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量と可塑剤相溶性／容量との間の相関関係によって、ポリマー樹脂に適当な量の可塑剤を加えることを容易にすることができる。また、かかる相関関係によって、可塑剤を他の形態で樹脂の間で移動させる際に２以上の樹脂の間の可塑剤含量の差を安定に維持することも促進される。

[0034]幾つかの態様においては、２以上の樹脂層又は中間膜をブレンドして、それによって予期しなかった特性及び性能属性を有する新規な樹脂層又は中間膜を形成することができる。例えば、より少ない残留ヒドロキシル含量及びより低いガラス転移温度を有する樹脂層又は中間膜を、より多い残留ヒドロキシル含量及びより高いガラス転移温度を有する他の樹脂層又は中間膜とブレンドして、より低いガラス転移温度の軟質のドメイン（これによってその音響性能が向上する）、及びより高いガラス転移温度の硬質のドメイン（これによって樹脂層又は中間膜に向上した加工性、強度、及び耐衝撃性が与えられる）を有する新規な樹脂層又は中間膜を与えることができる。他の態様においては、単一シートの中間膜を多層中間膜とブレンドすることができ、２つの多層中間膜をブレンドすることができ、又は１つの多層中間膜を他の多層中間膜の樹脂層中にブレンドすることができる。２つの材料をブレンドすることによって得られる効果は、材料の内容物にしたがって２以上の樹脂、可塑剤、又は他の添加剤をブレンドすることによって達成することもできる。本発明を明確にするために、複数の樹脂のブレンド及び複数の樹脂層又は中間膜のブレンドなどのブレンドに関する議論は、本発明全体にわたって複数の樹脂のブレンドを中心とする。ここで用いる「ブレンド樹脂材料」又は「ブレンド材料」とは、他の樹脂組成物、樹脂層、又は中間膜中にブレンドする樹脂組成物、樹脂層、又は中間膜を指す。２つの樹脂層又は２つの中間膜をブレンドする際には、ブレンドする２つの材料の少なくとも１つに本発明の樹脂層又は中間膜を含ませることができる。他の態様においては、両方の材料に本発明の樹脂層又は中間膜を含ませることができる。

[0035]幾つかの態様においては、樹脂層又は中間膜に、少なくとも、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂及び第１の可塑剤を含む第１の樹脂層、並びに第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂及び第２の可塑剤を含む第２の樹脂層を含ませることができる。第１の層は第２の層に隣接させることができ、第１の可塑剤と第２の可塑剤は同じか又は異なっていてよい。第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の一方が、他方の残留ヒドロキシル含量よりも少なくとも２重量％多いか又は少ない残留ヒドロキシル含量を有する場合には、樹脂層の間の可塑剤含量の差は、少なくとも約２ｐｈｒ、少なくとも約５ｐｈｒ、少なくとも約８ｐｈｒ、少なくとも約１０ｐｈｒ、少なくとも約１２ｐｈｒ、又は少なくとも約１５ｐｈｒであってよい。幾つかの態様においては、より少ないヒドロキシル含量を有する樹脂を含む樹脂層は、より多い可塑剤含量を有していてよい。樹脂層又は中間膜の他の特性を制御又は維持するためには、第１及び第２の樹脂層の間の可塑剤含量の差は、約１００ｐｈｒ以下、約５０ｐｈｒ以下、約４５ｐｈｒ以下、約４０ｐｈｒ以下、約３５ｐｈｒ以下、約３０ｐｈｒ以下、約２０ｐｈｒ以下、約１５ｐｈｒ以下、約１０ｐｈｒ以下、約５ｐｈｒ以下であってよい。他の態様においては、第１及び第２の樹脂層の間の可塑剤含量の差は、少なくとも約４０ｐｈｒ、少なくとも約５０ｐｈｒ、少なくとも約６０ｐｈｒ、又は少なくとも約７０ｐｈｒであってよい。

[0036]一態様によれば、樹脂層の１つは、少なくとも約４２ｐｈｒ、少なくとも約４５ｐｈｒ、少なくとも約５０ｐｈｒ、少なくとも約５５ｐｈｒ、少なくとも約６０ｐｈｒ、少なくとも約６５ｐｈｒ、及び／又は約１２０ｐｈｒ以下、約１１０ｐｈｒ以下、約９０ｐｈｒ以下、約８５ｐｈｒ以下、約８０ｐｈｒ以下、又は約７５ｐｈｒ以下、或いは約５０ｐｈｒ〜約１２０ｐｈｒ、約５５ｐｈｒ〜約１１０ｐｈｒ、約６０ｐｈｒ〜約９０ｐｈｒ、又は約６５ｐｈｒ〜約７５ｐｈｒの範囲の可塑剤含量を有していてよい。１以上の他の樹脂層は、５０ｐｈｒ未満、約４５ｐｈｒ以下、約４０ｐｈｒ以下、約３８ｐｈｒ以下、約３０ｐｈｒ以下、又は約２０ｐｈｒ以下の可塑剤含量を有していてよい。

[0037]幾つかの態様においては、第１及び第２の樹脂層は異なるガラス転移温度を示していてよい。ガラス転移温度又はＴ_ｇは、ポリマーのガラス状態からゴム状態への転移を示す温度である。ここに記載する樹脂及び層のガラス転移温度は、動的機械熱分析（ＤＴＭＡ）によって求めた。ＤＴＭＡは、試料の貯蔵（弾性）係数（Ｇ’）（パスカル）、損失（粘性）係数（Ｇ”）（パスカル）、及びｔａｎδ（Ｇ”／Ｇ’）を、与えられた振動数及び温度スイープ速度において温度の関数として測定する。次に、温度スケールでのｔａｎδピークの位置によってガラス転移温度を求める。ここに与えるガラス転移温度は、１Ｈｚの振動数において、剪断モード下、３℃／分の温度スイープ速度で求めた。

[0038]第１の樹脂層と第２の樹脂層、又はブレンドされた樹脂又は樹脂層の種々の領域のガラス転移温度の差は、少なくとも約３℃、少なくとも約５℃、少なくとも約８℃、少なくとも約１０℃、少なくとも約１２℃、少なくとも約１５℃、少なくとも約１８℃、少なくとも約２０℃、少なくとも約２２℃、又は少なくとも約２５℃であってよい。第１及び第２の樹脂又は樹脂層の一方は、少なくとも約２６℃、少なくとも約２８℃、少なくとも約３０℃、少なくとも約３３℃、少なくとも約３５℃、及び／又は約７０℃以下、約６５℃以下、約６０℃以下、約５５℃以下、約５０℃以下、約４５℃以下、約４０℃以下、又は約３５℃以下のガラス転移温度、或いは約２６℃〜約７０℃、約３０℃〜約７０℃、約３０℃〜約６５℃、又は約３０℃〜約４０℃の範囲のガラス転移温度を有していてよい。第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂又は樹脂層の他方は、２５℃未満、約２０℃以下、約１５℃以下、約１０℃以下、約５℃以下、約０℃以下、約−５℃以下、約−１０℃以下のガラス転移温度を有していてよい。幾つかの態様においては、第１及び第２の樹脂のブレンドされた樹脂の種々の領域のガラス転移温度の間の差は、Ｔ_ｇ測定によって区別できないものであってよい。

[0039]第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂を互いとブレンドして一方の樹脂のドメインが他方の中に分散されるようにする場合には、第１及び第２の樹脂のドメインの間に可塑剤含量及び／又はガラス転移温度のかかる差を存在させることもできる。例えば幾つかの態様においては、樹脂層又は中間膜に、上記に記載したように、より多いか又はより少ない可塑剤含量の種々のドメイン、及び／又はより高いか又はより低いガラス転移温度を有するドメインを含ませることができる。幾つかの態様においては、樹脂層又は中間膜の少なくとも一部は、少なくとも約２５℃、少なくとも約２７℃、少なくとも約３０℃、少なくとも約３３℃、少なくとも約３５℃、及び／又は約７０℃以下、約６５℃以下、約６０℃以下、約５５℃以下、約５０℃以下、約４５℃以下、約４０℃以下、又は約３５℃以下のガラス転移温度或いは約２５℃〜約７０℃、約２７℃〜約６５℃、又は約３０℃〜約４０℃の範囲のガラス転移温度を有していてよい。幾つかの態様においては、樹脂層又は中間膜の少なくとも一部は、２５℃未満、約２０℃以下、約１５℃以下、約１０℃以下、約５℃以下、約０℃以下、約−５℃以下、−１０℃以下のガラス転移温度を有していてよい。

[0040]ここに記載する１以上の樹脂組成物、層、及び中間膜に種々の他の添加剤を含ませて、中間膜に特定の特性又は特徴を与えることができる。かかる添加剤としては、染料、顔料、安定剤、例えば紫外線安定剤、酸化防止剤、アンチブロッキング剤、難燃剤、ＩＲ吸収剤又は遮断剤、例えばインジウムスズオキシド、アンチモンスズオキシド、六ホウ化ランタン（ＬａＢ_６）、及びセシウムタングステンオキシド、加工助剤、流動向上添加剤、潤滑剤、耐衝撃性改良剤、成核剤、熱安定剤、ＵＶ吸収剤、分散剤、界面活性剤、キレート剤、カップリング剤、接着剤、プライマー、強化添加剤、及び充填剤を挙げることができるが、これらに限定されない。

[0041]更に、本発明の中間膜において種々の接着制御剤（ＡＣＡ）を用いて、ガラスへのシートの接着性を制御することができる。種々の態様においては、樹脂組成物、層、又は中間膜中に存在させるＡＣＡの量は、少なくとも約０．００３ｐｈｒ、少なくとも約０．０１ｐｈｒ、少なくとも約０．０２５ｐｈｒ、及び／又は約０．１５ｐｈｒ以下、約０．１０ｐｈｒ以下、又は約０．０４ｐｈｒ以下、或いは約０．００３ｐｈｒ〜約０．１５ｐｈｒ、約０．０１ｐｈｒ〜約０．１０ｐｈｒ、又は約０．０２５ｐｈｒ〜約０．０４ｐｈｒの範囲であってよい。好適なＡＣＡとしては、酢酸ナトリウム、酢酸カリウム、マグネシウムビス（２−エチルブチレート）、マグネシウムビス（２−エチルヘキサノエート）、及びこれらの組み合わせ、並びに米国特許第５，７２８，４７２号明細書において開示されているＡＣＡを挙げることができるが、これらに限定されない。

[0042]異なる組成を有する樹脂及び異なる特性を有する可塑化樹脂層はまた、曇り度及び可視透過率のような幾つかの光学特性に関して異なる値を示す傾向があり、これによって得られる層又はブレンドの光学品質が低下する可能性がある。しかしながら、本発明の種々の態様においては、少なくとも第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含む組成物、層、及び中間膜に、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の互いとの相溶性を増加させ、及び／又は組成物、層、又は中間膜の光学特性を向上させるための少なくとも１種類のブレンド剤を更に含ませることができる。

[0043]一態様によれば、組成物、層、又は中間膜に少なくとも１種類のブレンド剤を含ませることができる。本明細書において用いる「ブレンド剤」という用語は、組成物、層、又は中間膜内に成分をブレンドすることを容易にするために組成物、層、又は中間膜中に含ませる任意の薬剤又は添加剤を指す。幾つかの態様においては、ブレンド剤は、他のものと比べてポリ（ビニルアセタール）樹脂の幾つかとより相溶性である少なくとも２つの化学官能基又は部分を含んでいてよい。例えば、幾つかの態様においては、ブレンド剤は、第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂よりも第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂とより相溶性である少なくとも１つの部分、及び第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂よりも第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂とより相溶性である少なくとも１つの他の部分を有していてよい。

[0044]幾つかの態様においては、ブレンド剤は親水性基及び親油性基を有していてよく、その結果、他方のポリ（ビニルアセタール）樹脂よりも２つのポリ（ビニルアセタール）樹脂の一方と水素結合する高い傾向を示していてよい。ブレンド剤はまた、２つの樹脂の他方よりも２つの樹脂の一方とより多い極性−極性相互作用を示していてよい。更に、ブレンド剤は２つの樹脂の一方とより高い疎水性−疎水性相互作用を有する１つの部分を有していてよく、２つの樹脂の他方とより高い親水性−親水性相互作用を有する少なくとも１つの他の部分を有していてよい。

[0045]ブレンド剤は、少なくとも１つの疎水性セグメント及び少なくとも１つの親油性セグメントを含んでいてよく、例えば"Polymeric Surfactants", Surfactant Science Series, v.42, p.221, I. Piirma (CRC Press, 1992）に記載されているように測定して少なくとも約２、少なくとも約３、少なくとも約４、少なくとも約５、少なくとも約６、少なくとも約８、及び／又は約１６以下、約１５以下、約１４以下、約１３以下、約１２以下、約１０以下、約９以下の疎水性−親油性バランス（ＨＬＢ）値を有していてよい。ブレンド剤に関するＨＬＢ値は、約２〜約１６、約２〜約１５、約３〜約１４、約６〜約９、又は約８〜約１４の範囲であってよい。幾つかの態様においては、ブレンド剤はグリコール及びグリコールエーテルからなる群から選択することができ、或いはこれは、少なくとも２つのエチレングリコール単位を含むポリエチレングリコールアルキルフェノールエーテル、モノアルキルエチレングリコールエーテル、アルキルアルコール、及び低分子量ポリエチレングリコール、並びにこれらの組合せからなる群から選択することができる。幾つかの態様においては、ブレンド剤は、アジピン酸エステル、ポリアジピン酸エステル、及びこれらの組合せからなる群から選択される化合物を含んでいてはならない。幾つかの態様においては、ブレンド剤にプロピレングリコール単位又は低分子量ポリプロピレングリコールを含ませることができる。
[0046]ブレンド剤は、第１及び第２の樹脂の相溶性を所望の程度まで増加させるのに好適な任意の量で組成物、層、又は中間膜中に存在させることができる。幾つかの態様においては、ブレンド剤は、下記において詳細に議論する光学及び／又は音響特性を有する組成物、層、又は中間膜を与えるのに十分な量で存在させることができる。幾つかの態様においては、ブレンド剤は、組成物、層、又は中間膜が、上記に記載したように異なる組成を有する複数のポリ（ビニルアセタール）樹脂の通常のブレンドにおいて予測される２つの別個のガラス転移温度ではなく、単一のガラス転移温度のみを示すのに十分な量で組成物、層、又は中間膜中に存在させることができる。

[0047]種々の態様においては、ブレンド剤は、組成物、層、又は中間膜の全重量を基準として少なくとも約０．２５重量％、少なくとも約０．５重量％、少なくとも約１重量％、少なくとも約１．５重量％、少なくとも約２重量％、少なくとも約２．５重量％、少なくとも約５重量％、及び／又は約５０重量％以下、約４０重量％以下、約３０重量％以下、約２０重量％以下、約１５重量％以下、約１０重量％以下、又は約５重量％以下の量で組成物中に存在させることができる。ブレンド剤は、組成物、層、又は中間膜の全重量を基準として約０．２５重量％〜約６０重量％、約０．５重量％〜約４５重量％、又は約１重量％〜約３０重量％の範囲の量で存在させることができる。本組成物、層、又は中間膜には、上記に記載したタイプ及び量の少なくとも１種類の可塑剤を更に含ませることができ、或いはブレンド剤それ自体を組成物、層、又は中間膜のための可塑剤として機能させることもできる。

[0048]幾つかの態様によれば、少なくとも、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂、第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂、並びに第１と第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の相溶性を増加させるのに十分な量で組成物中に存在する少なくとも１種類のブレンド剤を含む樹脂層又は中間膜が提供される。この層又は中間膜は、上記に記載したように測定して少なくとも約−１５℃、少なくとも約０℃、少なくとも約５℃、少なくとも約１０℃、少なくとも約１５℃、及び／又は約７０℃以下、約６５℃以下、約６０℃以下、約５５℃以下、約５０℃以下、約４５℃以下、約４０℃以下、約３５℃以下、約３０℃以下、約２５℃以下、約２０℃以下の単一のガラス転移温度を有することができる。ガラス転移温度は、約−１０℃〜約７５℃、約０℃〜約７０℃、約０℃〜約５０℃、約５℃〜約４５℃、又は約１０℃〜約４０℃の範囲であってよい。本層又は中間膜には、場合によっては、上記で議論したように１種類以上の更なるポリ（ビニルアセタール）樹脂又は添加剤と共に少なくとも１種類の可塑剤を含ませることができる。

[0049]幾つかの態様においては、少なくとも、第１の樹脂層、及び第１の樹脂層に隣接している第２の樹脂層を含む多層中間膜が提供される。１つの層に第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含ませることができ、第２の樹脂層には、種々の態様においては、少なくとも２種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂のブレンドを含ませることができる。第２の樹脂層が複数の樹脂のブレンドを含む場合には、ブレンド中の樹脂の１つは、ブレンド中の少なくとも１つの他の樹脂と異なる組成、例えば異なる残留ヒドロキシル含量及び／又は異なる残留アセテート含量を有していてよく、ブレンド中の少なくとも１つの樹脂は、第１の樹脂層中に存在する第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂と同様の組成を有していてよい。

[0050]例えば、幾つかの態様においては、第２の樹脂層中に存在するポリ（ビニルアセタール）樹脂の１つは少なくとも１４重量％の残留ヒドロキシル含量を有していてよく、一方、第２の樹脂層中の他のポリ（ビニルアセタール）樹脂は１２重量％未満の残留ヒドロキシル含量を有していてよい。第１の樹脂層中に存在する第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂も少なくとも１４重量％の残留ヒドロキシル含量を有していてよく、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量は、他の樹脂層中のより多いヒドロキシル含量の樹脂の残留ヒドロキシル含量の約２以内、約１以内、又は約０．５重量％以内であってよい。

[0051]通常は、ブレンド剤の不存在下では、上記に記載する第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含む層及び中間膜は、１％より高い曇り度を示し、及び／又はブレンドされた層中に存在する個々の樹脂のそれぞれに対応する２以上のガラス転移温度を有する。しかしながら、本発明の幾つかの態様によれば、少なくとも１種類のブレンド剤を含むここに記載する層及び中間膜は、単一のガラス転移温度及び／又は低い曇り度を有するブレンドされた樹脂層を示す。例えば、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂のブレンドを含む層及び中間膜は、上記に記載のように測定して約７０℃以下、約６５℃以下、約６０℃以下、約５５℃以下、約５０℃以下、約４５℃以下、約４０℃以下、約３５℃以下、約３０℃以下、約２５℃以下、約２０℃以下、又は約１８℃以下の単一のガラス転移温度、及び／又は下記に記載するように測定して約５％以下、約４％以下、約３％以下、約２％以下、約１％以下の曇り度を有することができる。

[0052]本発明の幾つかの態様によれば、異なる組成及び／又は特性を有する２種類以上のポリ（ビニルアセタール）樹脂のブレンドを含む樹脂組成物、層、及び中間膜に、少なくとも１種類の曇り減少剤を含ませることができる。本明細書において用いる「曇り減少剤」という用語は、上記で議論したような異なる組成を有する２つのポリ（ビニルアセタール）樹脂を用いて形成される組成物、層、又は中間膜の曇り度を減少させる任意の添加剤又は薬剤を指す。本発明の幾つかの態様による曇り減少剤は、少なくとも２つの異なる化学基又は部分を含んでいてよく、これらの１つは第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の一方に対してより高い親和性を有していてよく、これらの１つは第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の他方に対してより高い親和性を有していてよい。曇り減少剤の１つの部分がポリ（ビニルアセタール）樹脂の１つに対して他よりも高い親和性を有する場合には、これは、他の樹脂の少なくとも１つと比べて、その樹脂と水素結合を形成するより高い傾向を有することができ、その樹脂とより多い極性−極性相互作用を示すことができ、或いはその樹脂とより多い疎水性−疎水性又は親水性−親水性相互作用を示すことができる。

[0053]曇り減少剤は、樹脂組成物、層、又は中間膜の全重量を基準として少なくとも約０．２５重量％、少なくとも約０．５重量％、少なくとも約１．０重量％、少なくとも約１．５重量％、少なくとも約２．０重量％、少なくとも約２．５重量％、少なくとも約５．０重量％、及び／又は約２０重量％以下、約１５重量％以下、約１２重量％以下、約１０重量％以下、約８重量％以下の量で樹脂組成物、層、又は中間膜中に存在させることができる。曇り減少剤は、樹脂組成物、層、又は中間膜の全重量を基準として約０．２５重量％〜約２０重量％、約０．５重量％〜約１５重量％、又は約１重量％〜約１２重量％の範囲の量で存在させることができる。

[0054]曇り減少剤は、組成物、層、又は中間膜中の一方又は両方のポリ（ビニルアセタール）樹脂と非反応性であってよく、幾つかの態様においては、芳香族曇り減少剤であってよい。幾つかの態様においては、曇り減少剤は、少なくとも１つのエステル基及び少なくとも１つの脂肪族基を含んでいてよく、これらのそれぞれは２つのポリ（ビニルアセタール）樹脂の一方に対して、他方に対するよりも高い親和性を有していてよい。好適な曇り減少剤の例としては、例えば、下式（Ｉ）〜（ＩＩＩ）：

及び

によって表される１種類以上の化合物を挙げることができる。
[0055]上式（Ｉ）において、Ｒ_１は、少なくとも約４個、少なくとも約５個、少なくとも約６個、少なくとも約８個、及び／又は約５０個以下、約４０個以下、約３０個以下、約２５個以下の炭素原子を有する脂肪族炭化水素基であってよく、或いはこれは４個〜５０個の間の炭素原子、４個〜４０個の間の炭素原子、又は４個〜３０個の間の炭素原子を有していてよい。幾つかの態様においては、Ｒ_１は、８個〜２５個の間の炭素原子を有する脂肪族炭化水素基であってよい。Ｒ_１は直鎖又は分岐の炭化水素基であってよく、ハロゲンのような更なる置換基又は他の成分を含んでいてよく、含んでいなくてもよい。Ｒ_２は、少なくとも１つ、少なくとも２つ、少なくとも３つ、少なくとも４つ、少なくとも５つ、少なくとも６つ、又は少なくとも８つの繰り返し単位を含んでいてよいポリ（アルキレングリコール）基であってよい。

[0056]式（ＩＩ）において、Ｒ_３は、少なくとも２個、少なくとも３個、少なくとも４個、少なくとも５個、又は少なくとも８個の炭素原子を有する直鎖又は分岐の脂肪族炭化水素基であってよく、ｍは少なくとも１、少なくとも２、少なくとも３、又は少なくとも４であってよい。Ｒ_３は非環式であってよい。

[0057]式（ＩＩＩ）において、Ｒ_４及びＲ_５は同一又は異なっていてよく、それぞれ少なくとも２個、少なくとも３個、少なくとも４個、少なくとも６個、又は少なくとも８個の炭素原子を含んでいてよい。Ｒ_４及びＲ_５中の炭素原子の合計数は、少なくとも８、少なくとも１０、又は少なくとも１２であってよい。

[0058]好適な曇り減少剤の例としては、少なくとも１つ、少なくとも２つ、少なくとも４つ、少なくとも６つ、少なくとも８つ、又は少なくとも１０の繰り返しエチレングリコール単位を有するノニルフェノールエトキシレートを挙げることができるが、これに限定されない。

[0059]少なくとも２種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂及びブレンド剤又は曇り減少剤を含む本発明の種々の態様にしたがって調製される樹脂組成物、層、及び中間膜は、向上した光学特性を示すことができる。例えば、ここに記載する組成物、層、及び中間膜は、ブレンド剤又は曇り減少剤の不存在下で調製される組成物、層、及び中間膜よりも高い明澄度、低い曇り度、及び／又は低い色斑を有することができる。

[0060]明澄度は、ここで開示する組成物、層、又は中間膜を示すために用いることができる。明澄度は曇り度の値又は曇り度（％）を測定することによって求められる。曇り度（％）に関する試験は、Hunter Associates（Reston, VA）から入手できるモデルD25のよなヘーズメーターを用い、ＡＳＴＭ−Ｄ１００３−１３手順Ｂにしたがって、光源Ｃを用いて２°の観察角度で行う。ポリマー中間膜を、それぞれ２．３ｍｍの厚さの１対の透明ガラスシート（PennsylvaniaのPittsburgh Glass Worksから商業的に入手できる）と共に積層する。

[0061]組成物、層、又は中間膜の明澄度は、その曇り度と関係している。曇り度は、試料によって散乱した光を入射光と比較して定量した値を表す。幾つかの態様においては、試料の曇り度は例えば２％未満のように低くすることができるが、明るい光を後方から積層体上に照射した場合には、積層体を広角（＞３０°）で観察すると「乳白状の曇り」として現れる光学欠陥が見られる可能性がある。かかる「乳白状の曇り」の存在又は不存在は、ここではＨＬＤ曇り度によって特徴付けられる。ＨＬＤ曇り度は、タングステンハロゲン光源、試料ホルダー、その上に光検出器が搭載されているゴニオメーターで構成されるＨＬＤ曇り度測定装置によって測定される。ＨＬＤ曇り度の測定装置は、０、１、２などのＨＬＤ曇り度等級（増加した値は増加したＨＬＤ曇り度を示す）を示す２枚の２．３ｍｍの透明ガラスシートの間で８．３ｍｍの合計厚さ（５層の０．７６ｍｍ中間膜）を有する１組のＨＬＤ標準積層体を用いて較正する。この測定においては、通常のオートクレーブ積層プロセスによって、約２．３ｍｍの厚さを有する透明ガラスを用いて積層体を形成する。オートクレーブ処理の後、積層体を室温に一晩配置する。ＨＬＤ曇り度測定装置を用いて、室温において試験積層体試料から４５°の散乱角度における散乱光の強度を集め、コンピューターソフトウエアを用いてＨＬＤ曇り度を計算し、みかけの合計積層体厚さにおいて報告する。

[0062]幾つかの態様においては、ここに記載する樹脂ブレンド、層、及び中間膜は、５未満、約４未満、約３未満、約２未満、約１未満、又は約０．５未満のＨＬＤ値を有することができる。幾つかの態様によれば、ここに記載する曇り減少剤又はブレンド剤を含む組成物、層、及び中間膜は、ブレンド剤又は曇り減少剤の不存在下で調製される同じ組成物、層、又は中間膜のＨＬＤ曇り度よりも少なくとも約１％、少なくとも約２％、少なくとも約５％、少なくとも約８％、少なくとも約１０％、及び／又は約５０％以下、約３０％以下、約２５％以下、約２０％以下低いＨＬＤ曇り度を示すことができる。ＨＬＤ曇り度は、ブレンド剤又は曇り減少剤の不存在下で調製される同じ組成物、層、又は中間膜のＨＬＤ曇り度よりも約１％〜約５０％、約２％〜約３０％、又は約１０％〜約２０％の範囲低くすることができる。

[0063]ここで組成物、層、又は中間膜に関して用いる「同じ」という用語は、与えられる組成物、層、又は中間膜と同じタイプ及び量のアルデヒド残基並びに同じ残留ヒドロキシル及びアセテート含量を有して同じ量で存在する同じポリ（ビニルアセタール）樹脂を用いて調製される組成物、層、又は中間膜を指す。組成物、層、又は中間膜が可塑剤を含む場合には、「同じ」樹脂組成物、層、又は中間膜は、規定される組成物、層、又は中間膜と同じタイプの可塑剤を同じ量で含む。

[0064]幾つかの態様においては、上記で議論したように、樹脂層又は中間膜の少なくとも一部は、２５℃未満、約２０℃以下、約１５℃以下、約１０℃以下、約５℃以下、約２℃以下、約１℃以下、約０℃以下、約−５℃以下、約−１０℃以下、約−１５℃以下のガラス転移温度を有していてよく、これによってその向上した音響性能を促進することができる。同時に、層又は中間膜の少なくとも一部は、少なくとも約２６℃、少なくとも約３０℃、少なくとも約３５℃、少なくとも約４０℃、少なくとも約４５℃のガラス転移温度を有していてよく、これによって耐衝撃性及び強度を促進することができる。上記で議論したように、異なる組成を有するがブレンド剤を含む複数のポリビニルアセタール樹脂のブレンドは、上記に与える１以上の範囲内の単一のガラス転移温度を示すことができる。

[0065]更に、本樹脂層及び中間膜は、少なくとも約０．１０、少なくとも約０．１５、少なくとも約０．１７、少なくとも約０．２０、少なくとも約０．２５、少なくとも約０．２７、少なくとも約０．３０、少なくとも約０．３３、又は少なくとも約０．３５の減衰損失係数（damping loss factor）を有することができる。損失係数は、ＩＳＯ標準規格１６９４０に記載されているように機械インピーダンス測定によって測定した。それぞれが２．３ｍｍの厚さを有する透明ガラスの２つのシートの間にポリマー試料を積層し、２５ｍｍの幅及び３００ｍｍの長さを有するように調製した。次に、積層された試料を、Bruel and Kjaer（Naerum, オランダ）から商業的に入手できる振動振盪機を用いて中心点において励振し、インピーダンスヘッドを用いて、棒材を励振して振動させるのに必要な力、及び振動の速度を測定した。得られた伝達関数を、National Instrumentデータ獲得及び分析システムに記録し、ハーフパワー法を用いて第１振動モードにおける損失係数を計算した。上記に記載の樹脂組成物、層、及び中間膜は、任意の好適な方法にしたがって製造することができる。種々の態様においては、これらの組成物、層、及び中間膜を製造する方法に、２種類以上のポリ（ビニルアセタール）樹脂を与え、樹脂を少なくとも１種類のブレンド剤及び／又は少なくとも１種類の曇り減少剤、並びに場合によっては少なくとも１種類の他の可塑剤又は他の添加剤とブレンドしてブレンドされた組成物を形成し、そしてブレンドされた組成物から層を形成することを含ませることができる。

[0066]幾つかの態様においては、本方法の最初の工程において与えられる樹脂は、１種類以上のポリ（ビニルアセタール）樹脂の形態であってよい。２つの樹脂をブレンドする工程には溶融ブレンドすることを含ませることができ、これは少なくとも約１００℃、少なくとも約１５０℃、少なくとも約２００℃の温度で行うことができる。更に、ブレンド工程の一部に、樹脂の１以上を少なくとも１種類の可塑剤及び／又は上記に記載のブレンド剤又は曇り減少剤の１以上とブレンドすることを含ませることができる。２つのブレンド材料をブレンドする工程は、２つの樹脂をブレンドする工程と同様に行うことができる。

[0067]得られるブレンドされた樹脂は、次に任意の好適な方法にしたがって１以上の樹脂層又は中間膜に成形することができる。ポリマー層及び中間膜を形成する代表的な方法としては、溶液キャスト、圧縮成形、射出成形、溶融押出、メルトブロー、及びこれらの組合せを挙げることができるが、これらに限定されない。２以上の樹脂層を含む多層中間膜はまた、例えば共押出、ブローンフィルム、メルトブロー、浸漬被覆、溶液被覆、ブレード塗布、パドル塗布、エアナイフ塗布、印刷、粉末被覆、噴霧被覆、及びこれらの組合せのような任意の好適な方法にしたがって製造することもできる。本発明の種々の態様においては、層又は中間膜は押出又は共押出によって形成することができる。押出プロセスにおいては、１種類以上の熱可塑性ポリマー、可塑剤、及び場合によっては上記に記載の１種類以上のブレンド又は曇り減少剤などの少なくとも１種類の添加剤を予め混合して、押出装置中に供給することができる。液体、粉末、又はペレット形態であってよいＡＣＡ、着色剤、及びＵＶ抑制剤のような他の添加剤を用いることもでき、これらは押出装置に導入する前に熱可塑性ポリマー又は可塑剤中に混合することができる。これらの添加剤は、ポリマー樹脂中に、及び拡大解釈すると得られるポリマーシート中に導入して、それによってポリマー層又は中間膜の幾つかの特性、及び最終多層ガラスパネル又は他の最終製品におけるその性能を向上させることができる。

[0068]種々の態様においては、層又は中間膜の厚さ又はゲージは、少なくとも約１０ミル、少なくとも約１５ミル、少なくとも約２０ミル、及び／又は約１００ミル以下、約９０ミル以下、約６０ミル以下、約５０ミル以下、又は約３５ミル以下であってよく、或いはこれは約１０ミル〜約１００ミル、約１５ミル〜約６０ミル、又は約２０ミル〜約３５ミルの範囲であってよい。ミリメートルでのポリマー層又は中間膜の厚さは、少なくとも約０．２５ｍｍ、少なくとも約０．３８ｍｍ、少なくとも約０．５１ｍｍ、及び／又は約２．５４ｍｍ以下、約２．２９ｍｍ以下、約１．５２ｍｍ以下、又は約０．８９ｍｍ以下、或いは約０．２５ｍｍ〜約２．５４ｍｍ、約０．３８ｍｍ〜約１．５２ｍｍ、又は約０．５１ｍｍ〜約０．８９ｍｍの範囲であってよい。幾つかの態様においては、樹脂層又は中間膜に、シートの長さ若しくは最長寸法及び／又は幅若しくは第２の最長寸法に沿って実質的に同じ厚さを有する平坦なポリマー層を含ませることができ、一方、他の態様においては、例えば多層中間膜の１以上の層を楔形状にするか、或いは楔形状のプロファイルを与えて、中間膜の厚さがシートの長さ及び／又は幅に沿って変化して、層又は中間膜の一方の縁部が他方よりも大きい厚さを有するようにすることができる。

[0069]本発明の幾つかの態様においては、樹脂組成物、層、又は中間膜に、少なくとも１種類のリサイクルされた樹脂材料を含ませることができる。ここで用いる「リサイクルされた材料」という用語は、製造ラインから取り出されて、その後に同じか又は異なる製造ラインに戻された樹脂層又は中間膜を指す。幾つかの態様においては、本樹脂組成物、層、又は中間膜に、少なくとも１種類の再生された材料を含ませることができる。ここで用いる「再生された材料」という用語は、製造ラインから取り出されて、その後に同じ製造ラインに戻された樹脂層又は樹脂中間膜を指す。リサイクル又は再生される樹脂及び可塑剤のタイプ及び／又は量が製造されるポリ（ビニルアセタール）樹脂中のものと異なる場合には、得られる樹脂組成物、層、又は中間膜の明澄度及び曇り度のような光学特性が悪影響を受ける可能性がある。しかしながら、上記に記載した曇り減少又はブレンド剤を用いると、リサイクル又は再生された材料を含むが、向上した光学特性を有する層又は中間膜を得ることができる。本発明の種々の態様において層及び中間膜中で用いるリサイクル又は再生された樹脂材料のタイプ及び／又は量は上記に記載した１以上の範囲内であってよく、層又は中間膜に、本明細書に記載する少なくとも１種類の曇り減少剤及び／又は少なくとも１種類のブレンド剤を更に含ませることができることを理解すべきである。

[0070]本発明の幾つかの態様による樹脂組成物、層、及び中間膜は、樹脂層又は中間膜及び少なくとも１つの硬質基材を含む多層パネルにおいて用いることができる。任意の好適な硬質基材を用いることができ、幾つかの態様においては、これはガラス、ポリカーボネート、アクリル樹脂、及びこれらの組合せからなる群から選択することができる。幾つかの態様においては、多層パネルは１対の硬質基材を含み、その間に樹脂中間膜が配置される。このパネルは、例えば、自動車用フロントガラス及び窓、航空機用風防及び窓、構造建築パネル、装飾建築パネル、及び他の同様の用途などの種々の最終用途のために用いることができる。

[0071]ガラスのような２つの硬質基材の間に樹脂層又は中間膜を積層する場合には、このプロセスに少なくとも次の：（１）２つの基材及び中間膜を組み立ててアセンブリにし；（２）ＩＲ放射材又は対流装置によってアセンブリを第１の短い時間加熱し；（３）アセンブリを、第１の脱気のために加圧ニップロール中に通し；（４）アセンブリを約６０℃〜約１２０℃へ短時間加熱して、中間膜の縁部を封止するのに十分な一時的接着をアセンブリに与え；（５）アセンブリを第２の加圧ニップロール中に通して、中間膜の縁部を更に封止して更なる取扱いを可能にし；そして（６）アセンブリを、１３５℃〜１５０℃の間の温度及び１５０ｐｓｉｇ〜２００ｐｓｉｇの間の圧力において約３０分間〜９０分間オートクレーブ処理する；工程を含ませることができる。幾つかの態様にしたがって上記の工程（２）〜（５）において記載した中間膜−ガラス界面を脱気するための他の方法としては、真空バッグ及び真空リングプロセスが挙げられ、これらの両方もここに記載する本発明の中間膜を形成するために用いることができる。

[0072]幾つかの態様においては、多層パネルに、層又は中間膜上に配置される少なくとも１つのポリマーフィルムを含ませて、「二重層」と呼ばれる多層パネルを形成することができる。幾つかの態様においては、二重層において用いる中間膜には多層中間膜を含ませることができ、一方、他の態様においてはモノリス型中間膜を用いることができる。ここに記載する多層パネルにおいてポリマーフィルムを用いると、赤外吸収性のような他の性能の向上も与えながら最終パネルの光学特性を向上させることができる。ポリマーフィルムは、フィルム単独では必要な貫通抵抗及びガラス保持特性を与えないという点で、ポリマー層又は中間膜とは異なる。ポリマーフィルムはまたシートより薄くてもよく、０．００１ｍｍ〜０．２５ｍｍの範囲の厚さを有していてよい。ポリ（エチレンテレフタレート）（ＰＥＴ）は、二重層中のポリマーフィルムを形成するのに用いる材料の一例である可能性がある。

[0073]以下の実施例は、本発明を製造及び使用することを当業者に教示するために本発明を例示する意図であり、いかなるようにも発明の範囲を限定することは意図しない。
[0074]以下の実施例は、異なる組成を有する２種類以上のポリ（ビニルアセタール）樹脂のブレンドを含み、それらの幾つかは少なくとも１種類のブレンド剤又は曇り減少剤を更に含む幾つかの樹脂組成物、層、及び中間膜の製造を記載する。下記に記載するように、多くの組成物、層、及び中間膜について行う幾つかの試験を用いて、種々の比較材料及び本発明材料の音響及び光学特性を評価した。

実施例１：ポリ（ビニルアセタール）樹脂層の製造：
[0075]異なる残留ヒドロキシル含量を有する１種類以上のポリビニルｎ−ブチラール樹脂を下表１に示す量で混合することによって、比較樹脂層ＣＬ−１及びＣＬ−２を調製した。第１のポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ−１）は、約１９重量％の残留ヒドロキシル含量及び約２重量％の残留アセテート含量を有していた。第２のポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ−２）は、約１３．３重量％の残留ヒドロキシル含量及び約２重量％の残留アセテート含量を有していた。それぞれの樹脂層にはまた可塑剤のトリエチレングリコールビス−２−エチルヘキサノエート（３ＧＥＨ）も含ませ、これは表１に示す量でそれぞれの層中に存在させた。樹脂及び可塑剤の混合物を、Braebenderミキサー内で１７０℃の温度において７分間溶融混合し、得られた溶融体を０．７６ｍｍの厚さを有するシートにプレスした。シートのガラス転移温度を測定し、結果を下表１に示す。

[0076]上記に記載の比較樹脂層ＣＬ−１及びＣＬ−２と同様の方法で、しかしながら２５重量部の第１の樹脂（ＰＶＢ−１）及び２５重量部の第２の樹脂（ＰＶＢ−２）、並びに種々の量の３ＧＥＨ及びブレンド剤を含ませて、本発明樹脂層ＤＬ−１〜ＤＬ−７を調製した。本発明樹脂層ＤＬ−１〜ＤＬ−７には種々のタイプ及び量のブレンド剤を含ませ、これらのそれぞれは異なるモル数のエチレングリコールの単位を有するノニルフェノールポリエチレングリコールを含んでいた。ブレンド剤Ａは４モルのエチレングリコールの単位を含んでおり、ブレンド剤Ｂは６モルのエチレングリコールの単位を含んでおり、ブレンド剤Ｃは１０モルのエチレングリコールの単位を含んでいた。ブレンド剤Ａ、Ｂ、及びＣは、それぞれHuntsman Chemical Company, The Woodlands, TexasからSURFONIC（登録商標）N-40、N-60、及びN-102として商業的に入手できる。ブレンド剤を表１に示す量で樹脂と混合した。得られたブレンドされた溶融体混合物のそれぞれを０．７６ｍｍの厚さを有するシートにプレスし、シートのガラス転移温度及び曇り度を上記に記載のように求めた。結果を下表１に示す。

[0077]表１に示されるように、比較樹脂層ＣＬ−２から形成されたシートは、２つの別個のガラス転移温度（これは、ＰＶＢ１とＰＶＢ２がこの層内で相分離したブレンドを形成したことを示す）、及び高いレベルの曇り度を示した。しかしながら、表１に示されるように、本発明樹脂ＤＬ−１〜ＤＬ−７においてブレンド剤Ａ、Ｂ、又はＣを加えると、２つの樹脂のＰＶＢ−１とＰＶＢ−２のブレンドが促進されて、単一のガラス転移温度及び大きく減少した曇り度レベルを示す相溶性の樹脂ブレンドが形成された。更に、本発明樹脂層ＤＬ−１、ＤＬ−２、ＤＬ−４、及びＤＬ−６によって示されるように、３ＧＥＨのような更なる可塑剤をこれらのブレンドと共に用いることができるが、本発明樹脂層ＤＬ−３、ＤＬ−５、及びＤＬ−７において示されるように、これは必須ではない。しかしながら、表１においてＤＬ−１、ＤＬ−２、ＤＬ−４、又はＤＬ−６を比較することによって示されるように、更なる可塑剤を含ませた場合にはブレンドはより低いガラス転移温度を示した。

[0078]上記に記載したものと同様の方法で、更なる比較樹脂層ＣＬ−３及びＣＬ−４並びに本発明樹脂層ＤＬ−８〜ＤＬ−１３を調製した。比較樹脂層ＣＬ−３及びＣＬ−４並びに本発明樹脂層ＤＬ−１〜ＤＬ−７のそれぞれにおいて用いた第１のポリビニルブチラール樹脂のＰＶＢ−３は、約２１重量％の残留ヒドロキシル含量及び約２重量％の残留アセテート含量を有していた。第２のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂（ＰＶＢ−４）は、約１１重量％の残留ヒドロキシル含量及び約２重量％の残留アセテート含量を有していた。本発明樹脂層Ｄ−８〜Ｄ−１３のそれぞれは、上記に記載の少なくとも１つのブレンド剤Ａ、Ｂ、及びＣを用いて調製した。比較樹脂層ＣＬ−３及びＣＬ−４並びに本発明樹脂層ＤＬ−１８〜ＤＬ−１３のそれぞれの組成を下表２にまとめる。上記で議論したようにして比較樹脂層ＣＬ−３及びＣＬ−４のそれぞれに関するガラス転移温度、曇り度、及び減衰損失係数を測定し、結果を下表２にまとめる。

[0079]表２に示されるように、比較樹脂層ＣＬ−３及びＣＬ−４から形成されたシートは、それぞれ２つの別個のガラス転移温度（これは、ＰＶＢ３とＰＶＢ４がそれぞれのシートにおいて層内で相分離したブレンドを形成したことを示す）を示し、これによって高いレベルの曇り度が与えられた。しかしながら、表２に示されるように、本発明樹脂ＤＬ−８〜ＤＬ−１３においてブレンド剤Ａ、Ｂ、又はＣの１つを加えると、単一のガラス転移温度及び大きく減少した曇り度レベルを示した樹脂ブレンドへの２つの樹脂：ＰＶＢ−３とＰＶＢ−４のブレンドが促進された。また、ブレンド剤の添加は、ＰＶＢ−３とＰＶＢ−４のブレンドから得られる層の減衰損失係数に影響を与えず、幾つかの場合においては、表２に示されるように、ブレンド剤を含んでいない樹脂層と比べて減衰損失係数の増加がもたらされた。例えば、本発明樹脂層ＤＬ−９〜ＤＬ−１１は、それぞれ０．７６及び０．７２の減衰損失係数を示した。これは、０．３７であった比較樹脂層ＣＬ−４のものよりも相当に高い。更に、上記に示すように、本発明樹脂層ＤＬ−８及びＤＬ−１０は、それぞれ０．３２及び０．４３の減衰損失係数を有しており、これも０．１３であった比較樹脂層ＣＬ−３のものよりも高かった。上記で議論したように、及び表２において示されるように、ブレンド剤は、適切に選択すると２つの異なる樹脂の間のブレンドを促進することができるだけでなく、増加した減衰損失係数によって測定されるように遮音性も向上させることができる。

[0080]表１に関して上記で議論した樹脂層と同じ方法で本発明樹脂層ＤＬ−１４〜ＤＬ−２０を調製した。第１及び第２のポリビニルブチラール樹脂のＰＶＢ−３及びＰＶＢ−４は、表２にまとめた樹脂層を形成するのに用いたものと同じ樹脂であった。幾つかの本発明樹脂層には上記に記載したブレンド剤Ａを含ませ、幾つかの樹脂層には少なくとも１種類の曇り減少剤を更に含ませた。曇り減少剤Ａはプロピレングリコールジベンゾエートであり、曇り減少剤Ｂはジエチレングリコールジベンゾエートであった。これらは両方ともBenzoflex（登録商標）284及びBenzoflex（登録商標）2-45として商業的に入手でき、両方ともEastman Chemical Company, Kingsport, Tennesseeから商業的に入手できる。本発明樹脂層ＤＬ−１４〜ＤＬ−２０のそれぞれの組成を、上記に記載したようにして測定したそれぞれの樹脂層の曇り度と一緒に下表３にまとめる。

[0081]表３に示されるように、曇り減少剤Ａ又はＢのような曇り減少剤を用いると、ブレンド剤を含む樹脂ブレンドの曇り度が更に減少した。更に、樹脂層中の曇り減少剤の量を増加させると、２つの別個の樹脂組成物のブレンドを含んでいた樹脂層の曇り度の更なる減少が与えられる。

実施例２：種々のＰＶＢブレンドを含む樹脂層：
[0082]より少ない残留ヒドロキシル含量を有する樹脂とより多い残留ヒドロキシル含量を有する樹脂のブレンドをシミュレートするために、種々のヒドロキシル含量のポリビニルｎ−ブチラール（ＰＶＢ）の幾つかのブレンドを形成した。この実施例に関しては、それぞれの樹脂ブレンドに、ポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂（ＰＶＢ−１）、並びに１１重量％の残留ヒドロキシル含量及び約２重量％の残留アセテート含量を有する他のポリ（ビニルｎ−ブチラール）樹脂（ＰＶＢ−４）を含ませた。それぞれのブレンドにはまた、種々の量の３ＧＥＨも可塑剤として含ませた。樹脂の全合計重量を基準として、幾つかの樹脂ブレンドには１．４重量％のＰＶＢ−４を含ませ、一方、他のものには２．８重量％のＰＶＢ−４を含ませた。

[0083]次に、幾つかの樹脂ブレンドを、種々の量の次のブレンド剤又は曇り減少剤：Eastman Chemical Company, Kingsport, TennesseeからEastman 168（登録商標）として商業的に入手できるビス（２−エチルヘキシル）テレフタレート（曇り減少剤Ｈ−１）；Eastman Chemical CompanyからBenzoflex（登録商標）9-88として商業的に入手できるベンゾエートエステル（曇り減少剤Ｈ−２）；Huntsman Chemical Company, The Woodlands, TexasからSURFONIC（登録商標）N-102として商業的に入手できるノニルフェノール１２モルエトキシレート（nonylphenol 12-mole ethoxylate）（ブレンド剤Ｂ−１）；Unitex Chemical Company, Greensboro, North CarolinaからUNIPLEX 400として商業的に入手できるポリ（プロピレングリコール）ジベンゾエート（曇り減少剤Ｈ−３）；及びこれもHuntsman Chemical CompanyからSURFONIC（登録商標）N-60として商業的に入手できるノニルフェノールヘキサエトキシレート（ブレンド剤Ｂ２）；の１つと混合することによって、幾つかの樹脂組成物を形成した。

[0084]次に、それぞれの組成物を、Braebenderミキサー内において、１７０℃の温度で７分間溶融混合し、本発明樹脂層ＤＬ−１４〜ＤＬ−３３を形成するために、得られた溶融体を約０．７６ｍｍの厚さを有するシートにプレスした。幾つかのシートのガラス転移温度を測定し、下表４に示す。２．３ｍｍの厚さを有する１対の透明ガラス板を用い、標準的なニップロール積層条件においてそれぞれのシートを積層体に成形した。上記に記載のようにしてそれぞれの積層体のＨＬＤ曇り度を測定し、結果を同じく下表４にまとめる。表４はまた、１．４重量％（ＰＶＢ−４）又は２．８重量％（ＰＶＢ−４）のいずれかを用いたが、曇り減少剤を用いないで調製した比較樹脂シート（ＣＲ−５又はＣＲ−６）の曇り度と比べた、それぞれの本発明樹脂シートによって示された曇り度の減少（％）も与える。

[0085]表４に示されるように、曇り減少剤又はブレンド剤を含ませた本発明樹脂ブレンドは、かかる薬剤を含ませなかった同様の比較樹脂ブレンドよりも低い曇り度を示した。更に、表４に示されるように、曇り減少剤Ｈ−１〜Ｈ−３並びにブレンド剤Ｂ−１及びＢ−２は、より少ない残留ヒドロキシル含量を有していた種々の量のＰＶＢ−４を含ませた組成物の曇り度を減少させるのに有効であった。驚くべきことに、より高いＰＶＢ−４の濃度を有する幾つかのブレンドは、実際には、より低い濃度のＰＶＢ−３を有するものと比べて増加した曇り度の減少を示した。

[0086]好ましい態様であると現在考えられているものを含む幾つかの態様の記載に関連して発明を開示したが、詳細な説明は例示の意図であり、本発明の範囲を限定すると理解すべきではない。当業者に理解されるように、本明細書において詳細に記載されているもの以外の態様は本発明に包含される。発明の精神及び範囲から逸脱することなく、記載されている態様の修正及び変更を行うことができる。

[0087]更に、本発明の任意の単一の構成要素に関して与えられている任意の範囲、値、又は特徴は、互換的な場合には、本発明の任意の他の構成要素に関して与えられている任意の範囲、値、又は特徴と互換的に用いて、本明細書全体にわたって与えられているそれぞれの構成要素に関して規定されている値を有する一態様を形成することができることが理解される。例えば、与えられている任意の範囲の可塑剤を含むことに加えて、与えられている任意の範囲の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）を含む中間膜を形成して、本発明の範囲内であるが、列記するのは煩雑である多くの変形体を形成することができる。更に、フタレート又はベンゾエートのような属又はカテゴリーに関して与えられている範囲はまた、他に示していない限りにおいて、ジオクチルテレフタレートのようなそのカテゴリーの属又は構成要素の中の種に適用することもできる。

Claims (31)

1. 第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂；
   第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量と少なくとも２重量％異なる残留ヒドロキシル含量を有する第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂、ここで、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂のそれぞれは第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の合計重量を基準として少なくとも１０重量％の量で樹脂層中に存在する；並びに
   第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂よりも第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂とより相溶性である第１の部分、及び第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂よりも第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂とより相溶性である第２の部分を含み、樹脂層の全重量を基準として少なくとも０．５重量％の量で樹脂層中に存在するブレンド剤；
   を含む樹脂層を含む中間膜。
2. ブレンド剤は１６以下のＨＬＢ値を有する、請求項１に記載の中間膜。
3. ブレンド剤はグリコール及びグリコールエーテルからなる群から選択される、請求項１に記載の中間膜。
4. 樹脂層は樹脂１００部あたり少なくとも１０部（ｐｈｒ）乃至５０部（ｐｈｒ）未満の範囲の量で存在する少なくとも１種類の可塑剤を更に含み、樹脂層のガラス転移温度は２６℃〜７０℃の範囲である、請求項１に記載の中間膜。
5. 樹脂層は少なくとも１０ｐｈｒ乃至約９０ｐｈｒ以下の範囲の量で存在する少なくとも１種類の可塑剤を更に含み、樹脂層のガラス転移温度は２５℃未満である、請求項１に記載の中間膜。
6. 樹脂層は第３のポリ（ビニルアセタール）樹脂を更に含み、第１、第２、及び第３のポリ（ビニルアセタール）樹脂のそれぞれは、第１、第２、及び第３のポリ（ビニルアセタール）樹脂の合計重量を基準として少なくとも５重量％の量で樹脂層中に存在する、請求項１に記載の中間膜。
7. 樹脂層に隣接している第２の樹脂層を更に含み、第２の樹脂層は他のポリ（ビニルアセタール）樹脂を含み、樹脂層のガラス転移温度は第２の樹脂層のガラス転移温度よりも少なくとも５℃低い、請求項１に記載の中間膜。
8. 中間膜は５％未満の曇り度を有する、請求項１に記載の中間膜。
9. 請求項１に記載の中間膜及び少なくとも１つの硬質基材を含む多層パネル。
10. 第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂及び可塑剤を含む第１の樹脂層；
    第１の樹脂層に隣接しており、２種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂のブレンド及び少なくとも１種類のブレンド剤を含む第２の樹脂層；
    を含み；
    ２種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂のブレンドの一方は、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量よりも少なくとも２重量％多いか又は少ない残留ヒドロキシル含量を有し、及び／又は２種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂のブレンドの一方は、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留アセテート含量よりも少なくとも２重量％多いか又は少ない残留アセテート含量を有し；
    ２種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂のブレンドの他方は、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量の２重量％以内である残留ヒドロキシル含量を有し、２種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂のブレンドの一方及び他方のそれぞれは、第２の樹脂層中の樹脂の合計重量を基準として少なくとも５重量％の量で第２の樹脂層中に存在し；そして
    中間膜は５％未満の曇り度を有する中間膜。
11. ブレンド剤は少なくとも第１の部分及び第２の部分を含み、第１の部分は２種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂のブレンドの他方よりも２種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂のブレンドの一方とより相溶性であり、第２の部分は２種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂のブレンドの一方よりも２種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂のブレンドの他方とより相溶性であり、ブレンド剤は第２の樹脂層の全重量を基準として少なくとも０．５重量％の量で第２の樹脂層中に存在する、請求項１０に記載の中間膜。
12. 第２の樹脂層は、樹脂１００部あたり少なくとも約１０部（ｐｈｒ）の量で第２の樹脂層中に存在する少なくとも１種類の可塑剤を更に含む、請求項１０に記載の中間膜。
13. 第１の樹脂層のガラス転移温度と第２の樹脂層のガラス転移温度の間の差は少なくとも５℃である、請求項１０に記載の中間膜。
14. 第２の樹脂層中の２種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂のブレンドの一方は１５重量％
    以下の残留ヒドロキシル含量を有し、第２の樹脂層は２５℃未満の単一のガラス転移温度を有する、請求項１０に記載の中間膜。
15. 第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂並びに２種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂のブレンドの一方及び他方のそれぞれは、第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂、２種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂のブレンドの一方、又は２種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂のブレンドの他方のアルデヒド残基の全重量を基準として少なくとも５０重量％のｎ−ブチルアルデヒドの残基を含み、２種類のポリ（ビニルアセタール）樹脂のブレンドの他方は少なくとも１６重量％の残留ヒドロキシル含量を有する、請求項１０に記載の中間膜。
16. 第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂；
    第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂、ここで、第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量及び／又は残留アセテート含量は第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量及び／又は残留アセテート含量よりも少なくとも２重量％多いか又は少なく、第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂は第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の合計重量を基準として少なくとも０．３重量％の量で樹脂組成物中に存在する；及び
    第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂に対するよりも第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂に対してより高い親和性を有する少なくとも１つの部分、及び第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂に対するよりも第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂に対してより高い親和性を有する少なくとも１つの他の部分を有し、組成物の全重量を基準として０．２５重量％〜２０重量％の範囲の量で組成物中に存在する曇り減少剤；
    を含む混合樹脂組成物。
17. 曇り減少剤は、下記の式（Ｉ）〜（ＩＩＩ）：
    

    

    （式中、Ｒ_１は４個〜５０個の間の炭素原子を有する脂肪族炭化水素基であり、Ｒ_２は少なくとも２つのポリ（アルキレングリコール）繰り返し単位を含むポリ（アルキレングリコール）基である）；
    

    

    （式中、Ｒ_３は少なくとも２個の炭素原子を有する脂肪族炭化水素基であり、ｍは少なくとも１である）；及び
    

    

    （式中、Ｒ_４及びＲ_５は、それぞれ少なくとも２個の炭素原子を含む同一か又は異なる炭化水素基であり、Ｒ_４及びＲ_５中の炭素原子の総数は少なくとも８である）；
    によって表される化合物からなる群から選択される、請求項１６に記載の組成物。
18. 組成物は下記の基準（ｉ）〜（ｉｖ）：
    （ｉ）曇り減少剤は式（Ｉ）によって表される化合物を含み、ここでＲ_１は４個〜３０個の間の炭素原子を有する分岐又は線状の脂肪族炭化水素基である；
    （ｉｉ）曇り減少剤は式（Ｉ）によって表される化合物を含み、ここでＲ_２は少なくとも４つのアルキレングリコール繰り返し単位を含む；
    （ｉｉｉ）曇り減少剤は式（ＩＩ）によって表される化合物を含み、ここでＲ_３は分岐又は線状の脂肪族炭化水素基である；及び
    （ｉｖ）曇り減少剤は式（ＩＩＩ）によって表される化合物を含み、ここでＲ_４及びＲ_５の炭素原子の総数は少なくとも１２である；
    の少なくとも１つを満足する、請求項１７に記載の組成物。
19. 曇り減少剤は組成物の全重量を基準として少なくとも約０．５重量％の量で組成物中に存在し、第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂のそれぞれは組成物中の樹脂の全重量を基準として少なくとも約５重量％の量で組成物中に存在する、請求項１６に記載の組成物。
20. 第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量は第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量よりも少なくとも２重量％少なく、第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量は１６重量％以下である、請求項１６に記載の組成物。
21. 樹脂１００部あたり９５部（ｐｈｒ）未満の量で樹脂組成物中に存在する少なくとも１種類の可塑剤を更に含む、請求項１６に記載の組成物。
22. 第３のポリ（ビニルアセタール）樹脂を更に含み、第１、第２、及び第３のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、それぞれ、第１、第２、及び第３のポリ（ビニルアセタール）樹脂の合計重量を基準として少なくとも０．３重量％の量で樹脂組成物中に存在する、請求項１６に記載の組成物。
23. 第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、それぞれ、第１又は第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂のアルデヒド残基の全重量を基準として少なくとも５０重量％のｎ−ブチルアルデヒドの残基を含む、請求項１６に記載の組成物。
24. 請求項１６に記載の樹脂組成物を含む樹脂層を含む中間膜。
25. 第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂；
    第１及び第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の合計重量を基準として少なくとも０．３重量％の量で樹脂層中に存在する第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂；並びに
    曇り減少剤；
    を含む樹脂層を含み；
    樹脂層は、曇り減少剤を含まない同じ樹脂層のＨＬＤ曇り度よりも少なくとも５％低いＨＬＤ曇り度を有する中間膜。
26. 曇り減少剤は樹脂層の全重量を基準として少なくとも０．２５重量％の量で樹脂層中に存在する、請求項２５に記載の中間膜。
27. 曇り減少剤は、下記の式（Ｉ）〜（ＩＩＩ）：
    

    

    （式中、Ｒ_１は４個〜５０個の間の炭素原子を有する脂肪族炭化水素基であり、Ｒ_２は少なくとも２つのアルキレングリコール繰り返し単位を含むポリ（アルキレングリコール）基である）；
    

    

    （式中、Ｒ_３は少なくとも２個の炭素原子を有する分岐又は直鎖の脂肪族炭化水素基であり、ｍは少なくとも１である）；及び
    

    

    （式中、Ｒ_４及びＲ_５は、それぞれ少なくとも２個の炭素原子を含む同一か又は異なる炭化水素基であり、Ｒ_４及びＲ_５中の炭素原子の総数は少なくとも８である）；
    によって表される化合物からなる群から選択される、請求項２５に記載の中間膜。
28. 第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂は第２のポリ（ビニルアセタール）樹脂の残留ヒドロキシル含量よりも少なくとも２重量％多いか又は少ない残留ヒドロキシル含量を有し、及び／又は第１のポリ（ビニルアセタール）樹脂は第２のポリビニル樹脂の残留アセテート含量よりも少なくとも２重量％多いか又は少ない残留アセテート含量を有する、請求項２５に記載の中間膜。
29. 第３のポリ（ビニルアセタール）樹脂を更に含み、第１、第２、及び第３のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、それぞれ、第１、第２、及び第３のポリ（ビニルアセタール）樹脂の合計重量を基準として少なくとも０．３重量％の量で樹脂層中に存在する、請求項２５に記載の中間膜。
30. 樹脂層は９５ｐｈｒ未満の量で樹脂層中に存在する少なくとも１種類の可塑剤を更に含み、樹脂層の少なくとも一部は少なくとも２６℃のガラス転移温度を有する、請求項２５に記載の中間膜。
31. 樹脂層の少なくとも一部は２５℃未満のガラス転移温度を有する、請求項２５に記載の中間膜。