JP2017516904A - 無機フィラー材混合物が充填されたポリマー組成物 - Google Patents

無機フィラー材混合物が充填されたポリマー組成物 Download PDF

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Abstract

本発明は、ポリマー組成物の総重量に対して少なくとも２０．０重量％の少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂、ポリマー組成物の総重量に対して０．１から２０．０重量％の少なくとも１種類のポリオレフィン（ポリオレフィンはポリエチレンおよび／またはポリプロピレンから選択される。）およびポリマー組成物の総重量に対して５．９から６０．０重量％の無機フィラー材（無機フィラー材は、少なくとも１種類のポリオレフィンと少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂中に分散されている。）を含むポリマー組成物、かかるポリマー組成物の調製方法、ポリマー組成物の熱安定性および／または加工性を増大させるための無機フィラー材の使用、物品の調製のための、ならびに押出し法、共押出し法、ブローンフィルム押出し法、キャストフィルム押出しまたはシート押出し法、押出しコーティング法、射出成形法、ブロー成形法、熱成形法から選択される方法におけるポリマー組成物の使用、ならびにポリマー組成物を含むものである物品に関する。

Description

本発明は、ポリマー組成物の総重量に対して少なくとも２０．０重量％の少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂、ポリマー組成物の総重量に対して０．１から２０．０重量％の少なくとも１種類のポリオレフィン（ポリオレフィンはポリエチレンおよび／またはポリプロピレンから選択される。）およびポリマー組成物の総重量に対して５．９から６０．０重量％の無機フィラー材（無機フィラー材は、少なくとも１種類のポリオレフィンと少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂中に分散されている。）を含むポリマー組成物、かかるポリマー組成物の調製方法、ポリマー組成物の熱安定性および／または加工性を増大させるための無機フィラー材の使用、物品の調製のための、ならびに押出し法、共押出し法、ブローンフィルム押出し法、キャストフィルム押出しまたはシート押出し法、押出しコーティング法、射出成形法、ブロー成形法、熱成形法から選択される方法におけるポリマー組成物の使用、ならびにポリマー組成物を含むものである物品に関する。
実際面において、フィラー材、特に、炭酸カルシウム含有フィラー材は多くの場合、微粒状フィラーとして食品包装物品などのポリマー製品中に使用されている。例えば、人間または動物による消費が意図された包装における材料のトレンドは、生分解性ポリマー製の包装材料に移行しつつある。
かかる材料は、幾つかの文献に報告されている。例えば、ＵＳ８，００８，３７３Ｂ２には、内部に均一に分散された高い負荷量の微粒状フィラーを含有する少なくとも１種類の生分解性熱可塑性ポリマーのブレンドを含む生分解性熱可塑性ポリマーマスターバッチ組成物が示されている。生分解性熱可塑性ポリマーの量は、１種類の生分解性ポリマーと少なくとも１種類のフィラーの総量に対して一般的に約２５％から約５０％（重量基準）であり、フィラーの量は約７５％から約５０％（重量基準）である。好ましい微粒状フィラーはタルクであると記載されている。
ＷＯ２０１３／１９０２７４Ａ２には、バイオポリマーおよび微粒状鉱物フィラーを含む組成物が示されている。バイオポリマーはポリ乳酸であり得、微粒状鉱物フィラーは、かかるバイオポリマーの生分解性を促進させるか焼クレイを含むものである。
ＷＯ２０１２／０９４７５８Ａ１には、連鎖移動添加剤および鉱物フィラーを含むポリ乳酸樹脂組成物が示されている。鉱物フィラーの例としては、タルク、シリカ、シリケート、炭酸カルシウム、硫酸カルシウム、雲母、ウォラストナイト、カオリンおよびこの組み合わせが挙げられている。
ＷＯ２０１２／０１８３２７Ａ１には、ポリ（乳酸）、脂肪族ポリエステル、および有機被覆炭酸カルシウムを含むポリマー組成物が示されている。
ＷＯ２０１０／００１２６８Ａ２には、ブレンド体を含む生分解性包装フィルムであって、ブレンド体が：ブレンド体の約１０重量％から約６０重量％の量の少なくとも１種類の熱可塑性デンプン、ブレンド体の約１重量％から約３０重量％の量の少なくとも１種類のポリ乳酸、ブレンド体の約２０重量％から約７０重量％の量の少なくとも１種類の脂肪族−芳香族コポリエステル、およびブレンド体の約１重量％から約２５重量％の量の少なくとも１種類のフィラーを含むものであり、ポリ乳酸とフィラーの総重量パーセンテージに対する脂肪族−芳香族コポリエステルと熱可塑性デンプンの総重量パーセンテージの比が約１から約１０である生分解性包装フィルムが示されている。
ＷＯ２００９／１５２４２７Ａ１には、結晶性ポリ乳酸ポリマーと粘着防止無機粒子のブレンドを含むコア層を含む二軸延伸ラミネートフィルムが示されている。
ＥＰ１２５４７６６Ａ１には、熱可塑性ポリマー、例えば脂肪族−芳香族コポリエステル（ＡＡＰＥ）をフィラーあり、またはなしで含む層と、フィラー含有熱可塑性ポリマーを含む層を備えた多層フィルムが示されている。
ＥＰ１３６０２３６Ｂ１には、（Ａ）アゼライン酸、セバシン酸、ブラシル酸、これらの混合物ならびに５０モル％より多くのアゼライン酸、セバシン酸およびブラシル酸を含む前記酸と脂肪族ジカルボン酸および／または脂肪族ヒドロキシ酸との混合物からなる群より選択される脂肪族二酸と、脂肪族ジオールとから得られる脂肪族ポリエステル；（Ｂ）乳酸のポリマーを含むポリエステルを溶融混合することによって得られる生分解性の混合物であって、（Ａ＋Ｂ）に対するＡの重量基準の濃度が３０から６０％の範囲であり、混合物中のこの２種類のポリエステルの融解エンタルピーΔＨＡとΔＨＢの和が、溶融混合前のこれらのポリエステルの融解エンタルピーΔＨ１とΔＨ２の和よりも大きい生分解性の混合物が示されている。
ＥＰ２５５４３５８Ａ１には、生分解性であり、ポリ乳酸と無機フィラーを含むものである透湿性防水フィルムが示されている。無機フィラーは、炭酸カルシウム、炭酸バリウム、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム、水酸化カルシウム、酸化マグネシウム、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化ケイ素およびタルクからなる群より選択される。
ＦＲ２９４１７０２Ａ１には、ポリ乳酸とポリ乳酸の結晶化を促進させる添加剤の混合物とを含むポリ乳酸ベースのポリマー組成物であって、添加剤の混合物が鉱物フィラー、グリコールポリエーテルおよび脂肪族アミドを含むものであるポリマー組成物が示されている。
ＵＳ２０１２／０２８８６５０Ａ１には：ｉ）成分ｉとｉｉの総重量に対して７５から１００％（重量基準）の生分解性ポリエステル（脂肪族および／または芳香族ジカルボン酸と脂肪族ジヒドロキシ化合物ベースのもの）；ｉｉ）成分ｉとｉｉの総重量に対して０から２５％（重量基準）のポリ乳酸；ｉｉｉ）成分ｉからｖの総重量に対して１０から２５％（重量基準）の炭酸カルシウム；ｉｖ）成分ｉからｖの総重量に対して３から１５％（重量基準）のタルク；ｖ）成分ｉからｖの総重量に対して０から１％（重量基準）のコポリマー、コポリマーはエポキシ基を含有しており、スチレン、アクリル酸エステルおよび／またはメタクリル酸エステルベースのものである；ｖｉ）成分ｉからｖの総重量に対して０から２％（重量基準）の２−（４，６−ビスビフェニル−４−イル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−５−（２−エチル−（ｎ）−ヘキシルオキシ）フェノールを含むものである生分解性ポリエステルフィルムが示されている。
ＷＯ２０１２／０９４７５８Ａ１には、高い耐衝撃性および／または高い熱撓み温度を有し、ポリ乳酸を主要相として含むポリ乳酸樹脂組成物が示されている。
生分解性ポリマー樹脂ベースのポリマー組成物の一般的な不都合点は、湿気および／または炭酸カルシウムなどのアルカリ性フィラー材の存在下で熱感受性であり、従って、包装物品などの対応する物品の高温での調製が複雑になるということである。特に、大規模産業において使用される典型的な加工設備は、場合によっては、長時間にわたって安定な温度に調整することが困難であることに注意する必要がある。このように、２００℃あたり、またはこれより高い動作温度を調整する場合、加工温度が調整温度より上に上昇し、従って、連続法では、生分解性ポリマーがアルカリ性フィラー材の存在下で分解される傾向になり、設備の詰まりおよびそれに応じた生産休止時間が発生するということが起こり得る。しかしながら、これまで、かかるポリマー組成物の熱安定性を改善し、従って、高温が求められる、または必要とされる工業用加工を容易にするための満足のいく解決策を得ることは可能になっていない。
このように、依然として当該技術分野において、前述の技術的課題に対処する、特に、生分解性ポリマー樹脂ベースのポリマー組成物の熱安定性ならびに湿気および／またはアルカリ性フィラー材の存在下で高温での加工性の改善を可能にするポリマー組成物の必要性が存在している。
米国特許第８，００８，３７３号明細書 国際公開第２０１３／１９０２７４号 国際公開第２０１２／０９４７５８号 国際公開第２０１２／０１８３２７号 国際公開第２０１０／００１２６８号 国際公開第２００９／１５２４２７号 欧州特許第１２５４７６６号明細書 欧州特許第１３６０２３６号明細書 欧州特許出願公開第２５５４３５８号明細書 仏国特許第２９４１７０２号明細書 米国特許出願公開第２０１２／０２８８６５０号明細書
従って、本発明の目的は、湿気および／またはアルカリ性フィラー材の存在下で改善された熱安定性を有する、生分解性ポリマー樹脂ベースのポリマー組成物を提供することである。さらなる目的は、高温、好ましくは２００℃より上の温度での加工性が助長されるポリマー組成物を提供することである。
前述および他の目的は、本明細書の請求項１に規定した主題によって達成される。
本発明のポリマー組成物の好都合な実施形態は、対応する従属項に規定している。
本出願の一態様により、
ａ）ポリマー組成物の総重量に対して少なくとも２０．０重量％の少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂、
ｂ）ポリマー組成物の総重量に対して０．１から２０．０重量％の少なくとも１種類のポリオレフィン、ポリオレフィンはポリエチレンおよび／またはポリプロピレンから選択される、ならびに
ｃ）ポリマー組成物の総重量に対して５．９から６０．０重量％の無機フィラー材、無機フィラー材は、少なくとも１種類のポリオレフィンと少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂中に分散されている、ここで、無機フィラー材は
ｉ）無機フィラー材の総重量に対して１．０から５０．０重量％の少なくとも１種類の酸性無機フィラー材、および
ｉｉ）無機フィラー材の総重量に対して５０．０から９９．０重量％の少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材
からなる、
を含むポリマー組成物を提供する。
本発明者らは、驚くべきことに、本発明によれば、湿気および／またはアルカリ性フィラー材の存在下で改善された熱安定性を有する生分解性ポリマー樹脂ベースのポリマー組成物を配合できること、および高温、好ましくは２００℃より上の温度での加工性が助長される、または可能になることを見出した。特に、これは、規定のポリオレフィンと無機フィラー材を含む、生分解性ポリマー樹脂ベースのポリマー組成物を提供することにより得られる。
本発明の解釈上、以下の用語は以下の意味を有することを理解されたい：
本発明の解釈上、用語「フィラー材」は、本出願の意図において、水不溶性であるフィラー材含有粒子をいう。用語「水不溶性」は、２０℃（±２℃）の水中におけるフィラー材含有粒子の溶解度が無機フィラー材の乾燥総重量に対して＜０．１重量％であることをいう。
用語「酸性（の）」無機フィラー材は、水性の溶液、懸濁液または分散液にしたとき、酸性部位をもたらすフィラー材の露出表面の特性をいう。
用語「アルカリ性（の）」無機フィラー材は、水性の溶液、懸濁液または分散液にしたとき、アルカリ性部位をもたらすフィラー材の露出表面の特性をいう。
物質の「露出」表面という用語は、水性の溶液、懸濁液、分散液の液相または反応性分子と接触する物質の表面部分をいう。
用語「生分解性（の）」ポリマー樹脂は、細菌または他の生きている生物体の補助を伴って分解処理され得るポリマー樹脂をいう。
用語「ポリマー樹脂」は、本発明の意図において、ポリマー材料からなる物品に加工される前の固体または液体のいずれかのこのポリマー材料をいう。
用語「を含む（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」を本発明の説明および特許請求の範囲で用いている場合、これは、機能的重要性が高いまたは低い他の明示していない要素を排除しない。本発明の解釈上、用語「からなる（ｃｏｎｓｉｓｔｉｎｇ ｏｆ）」は用語「を含む（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ ｏｆ）」の好ましい一実施形態であるとみなす。以下、本明細書において、群が少なくとも一定数の実施形態を含むと規定している場合、これはまた、好ましくはこれらの実施形態のみからなる群も開示していると理解されたい。
用語「を含む（ｉｎｃｌｕｄｉｎｇ）」または「を有する（ｈａｖｉｎｇ）」が用いられている場合はいつでも、これらの用語は、上記に定義した「を含む（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」と同等であることを意図している。
単数名詞に言及する際に不定冠詞または定冠詞、例えば、「１つの（ａ）」、「１つの（ａｎ）」または「前記（ｔｈｅ）」を用いている場合、別途、具体的に記載していない限り、これは複数のこの名詞も包含している。
本発明の別の態様により、
ａ）ポリマー組成物の総重量に対して少なくとも２０．０重量％の量の少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂を準備する工程、生分解性ポリマー樹脂は、ポリ乳酸、ポリ乳酸系ポリマー、脂肪族ポリエステル、例えば、ポリヒドロキシブチレート、ポリ−３−ヒドロキシブチレート（Ｐ３ＨＢ）、ポリヒドロキシバレレート、ポリヒドロキシブチレート−ポリヒドロキシバレレートコポリマー、ポリグリコネート、ポリ（ジオキサノン）およびこれらの混合物を含む群、好ましくはポリ乳酸から選択される、
ｂ）ポリマー組成物の総重量に対して０．１から２０．０重量％の量の少なくとも１種類のポリオレフィンを準備する工程、ポリオレフィンは、本明細書において規定したポリエチレンおよび／またはポリプロピレンから選択される、
ｃ）ポリマー組成物の総重量に対して０．０５９から３０．０重量％の量の本明細書において規定した少なくとも１種類の酸性無機フィラー材を準備する工程、
ｄ）ポリマー組成物の総重量に対して２．９５から５９．４重量％の量の本明細書において規定した少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材を準備する工程、
ｅ）工程ａ）、工程ｂ）、工程ｃ）および工程ｄ）の成分を、ポリマー組成物が形成されるような任意の順序で合わせる工程
を含む、ポリマー組成物の調製方法を提供する。
本発明のさらなる一態様により、ポリマー組成物の熱安定性および／または加工性を増大させるための、本明細書において規定した無機フィラー材の使用を提供する。無機フィラー材は
ａ）無機フィラー材の総重量に対して１．０から５０．０重量％の本明細書において規定した少なくとも１種類の酸性無機フィラー材、および
ｂ）無機フィラー材の総重量に対して５０．０から９９．０重量％の本明細書において規定した少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材
からなる。
本発明のさらなる一態様は、物品、好ましくは包装物品、より好ましくは食品包装物品、例えば、ボトル、容器、カップ、食品用トレイなどの調製のための、本明細書において規定したポリマー組成物の使用に関する。本発明のまたさらなる一態様は、本明細書において規定したポリマー組成物を含む物品、好ましくは包装物品、より好ましくは食品包装物品、例えば、ボトル、容器、カップ、食品用トレイなどに関する。本発明のなおさらなる一態様は、押出し法、共押出し法、ブローンフィルム押出し法、キャストフィルム押出しまたはシート押出し法、押出しコーティング法、射出成形法、ブロー成形法、熱成形法から選択される方法における、本明細書において規定したポリマー組成物の使用に関する。
本発明の一実施形態によれば、少なくとも１種類のポリマー組成物は、ａ）ポリマー組成物の総重量に対して３５．０から９４．０重量％の少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂、ｂ）ポリマー組成物の総重量に対して０．１から１５．０重量％の少なくとも１種類のポリオレフィン、ポリオレフィンはポリエチレンおよび／またはポリプロピレンから選択される、ならびにｃ）ポリマー組成物の総重量に対して５．９から５０．０重量％の無機フィラー材、無機フィラー材は、少なくとも１種類のポリオレフィンと少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂中に分散されている、を含む。
本発明の別の実施形態によれば、少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂は、ポリ乳酸、ポリ乳酸系ポリマー、脂肪族ポリエステル、例えば、ポリヒドロキシブチレート、ポリ−３−ヒドロキシブチレート（Ｐ３ＨＢ）、ポリヒドロキシバレレート、ポリヒドロキシブチレート−ポリヒドロキシバレレートコポリマー、ポリ（３−ヒドロキシブチレート−コ−３−ヒドロキシバレレート）、ポリグリコネート、ポリ（ジオキサノン）およびこれらの混合物を含む群から選択され、好ましくは、少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂は、ポリ乳酸、ポリ乳酸系ポリマーおよびこれらの混合物から選択される。
本発明のまた別の実施形態によれば、少なくとも１種類のポリオレフィンがポリエチレンであり、好ましくは、少なくとも１種類のポリオレフィンは、低密度ポリエチレン、超低密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレンおよびこれらの混合物から選択され、より好ましくは、少なくとも１種類のポリオレフィンは、ＩＳＯ １１３３による測定時、０．５から１００．０ｇ／１０分、好ましくは５．０から９０．０ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ）を有する線状低密度ポリエチレンである。
本発明の一実施形態によれば、少なくとも１種類のポリオレフィンは、ＩＳＯ １１３３による測定時、０．５から１００．０ｇ／１０分、好ましくは５．０から９０．０ｇ／１０分、最も好ましくは１０．０から８０．０ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ）、および／またはポリプロピレンの総重量に対して２０％より高い、好ましくは３０％から９０％、より好ましくは４５％から８５％の結晶化度パーセンテージを有するポリプロピレン、好ましくはアイソタクチックポリプロピレンである。
本発明の別の実施形態によれば、少なくとも１種類の酸性無機フィラー材および／または少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材はａ）１．０μｍから１２．０μｍ、好ましくは１．０から１０．０μｍ、最も好ましくは２．０から８．０μｍの範囲の重量基準中央粒径（ｗｅｉｇｈｔ ｍｅｄｉａｎ ｐａｒｔｉｃｌｅ ｓｉｚｅ）ｄ５０値、および／またはｂ）窒素によるＢＥＴ法での測定時、０．１から１５．０ｍ２／ｇの比表面積（ＢＥＴ）を有する。
本発明のまた別の実施形態によれば、少なくとも１種類の酸性無機フィラー材は、タルク、シリカ、クレイおよびこれらの混合物を含む群から選択される。
本発明の一実施形態によれば、少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材は、少なくとも１種類の炭酸カルシウム源、炭酸マグネシウム、水酸化マグネシウムおよびこれらの混合物から選択される。少なくとも１種類の炭酸カルシウム源は、ａ）粉砕炭酸カルシウム（ＧＣＣ）および／または沈降炭酸カルシウム（ＰＣＣ）から選択され、好ましくは、粉砕炭酸カルシウム（ＧＣＣ）は、大理石、白亜、ドロマイト、石灰石およびこれらの混合物を含む群から選択される、および／または少なくとも１種類の沈降炭酸カルシウム（ＰＣＣ）は、アラゴナイト系、バテライト系およびカルサイト系の鉱物学的結晶形のうちの１種類以上を含む群から選択されること、および／またはｂ）少なくとも１種類の炭酸カルシウム源の総重量に対して≧５０．０重量％、好ましくは≧７５．０重量％、より好ましくは≧９０．０重量％、なおさらにより好ましくは≧９５．０重量％、最も好ましくは９７．０から９９．９重量％の量の炭酸カルシウムを含むことが好ましい。
本発明の別の実施形態によれば、少なくとも１種類の酸性無機フィラー材および／または少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材の露出表面積の少なくとも１％は、ａ）Ｃ４からＣ２４の総量の炭素原子を有する少なくとも１種類の脂肪族カルボン酸および／またはこの反応生成物、好ましくは、ステアリン酸および／またはこの反応生成物を含む被覆によって、および／またはｂ）置換基内にＣ２からＣ３０の総量の炭素原子を有する線状、分枝状、脂肪族および環状の基から選択される基による一置換のコハク酸無水物からなる少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物および／またはこの反応生成物、および／またはｃ）１種類以上のリン酸モノエステルおよび／またはこの反応生成物と１種類以上のリン酸ジエステルおよび／またはこの反応生成物のリン酸エステルブレンドを含む被覆によって覆われている。
本発明のまた別の実施形態によれば、無機フィラー材は、無機フィラー材の総重量に対して１０．０から１７．５重量％の少なくとも１種類の酸性無機フィラー材、および無機フィラー材の総重量に対して８２．５から９０．０重量％の少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材からなる。
本発明の一実施形態によれば、ポリマー組成物は、さらに、耐衝撃性改良剤、潤滑剤、ワックス、安定剤、加工助剤、顔料、着色剤およびこれらの混合物を含む群から選択される少なくとも１種類の添加剤を含むものである。
上記のように、本発明のポリマー組成物は、ポイントａ）、ｂ）およびｃ）に示した少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂、少なくとも１種類のポリオレフィン、および少なくとも１種類の酸性無機フィラー材と少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材を含むものである無機フィラー材を含むものである。以下に、本発明のさらなる詳細、特に、本発明のポリマー組成物の前述のポイントについて言及する。
本発明のポイントａ）によれば、ポリマー組成物は少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂を含むものである。このポリマー樹脂は、組成物の主部を表し、強度、柔軟性、靱性および耐久性を最終物品にもたらす。
表現「少なくとも１（種類）の」生分解性ポリマー樹脂は、１つまたはこれより多くの種類の生分解性ポリマー樹脂が本発明のポリマー組成物中に存在し得ることを意味する。
従って、少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂は１種類の生分解性ポリマー樹脂であり得る。または、少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂は２種類以上の生分解性ポリマー樹脂の混合物であり得る。例えば、少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂は２種類または３種類の生分解性ポリマー樹脂の混合物であり得る。好ましくは、少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂は１種類の生分解性ポリマー樹脂である。
本発明による少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂は、ポリマー組成物が動物または人間による消費を意図した商品に適した物品の調製に適している限り、特定の樹脂材料に限定されないことを認識されたい。
本発明の一実施形態では、少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂は、１００℃より上、より好ましくは１５０℃より上の溶融温度Ｔｍを有する。例えば、少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂の溶融温度は１００から２００℃の範囲であり、より好ましくは１４０から１７０℃の範囲である。
さらに、少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂は、広範囲のメルトフローレートを有するポリマー樹脂から選択され得ることを認識されたい。一般に、少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂は、ＩＳＯ １１３３による測定時、１．０から１２０．０ｇ／１０分、好ましくは２．０から１００．０ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ（２１０℃、２．１６ｋｇ）を有するものであることが好ましい。例えば、少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂は、ＩＳＯ １１３３による測定時、２．１から４０．０ｇ／１０分または２．３から３５．０ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ（２１０℃、２．１６ｋｇ）を有するものである。
本発明の一実施形態では、少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂は、ポリ乳酸、ポリ乳酸系ポリマー、脂肪族ポリエステル、例えば、ポリヒドロキシブチレート、ポリ−３−ヒドロキシブチレート（Ｐ３ＨＢ）ポリヒドロキシバレレート、ポリヒドロキシブチレート−ポリヒドロキシバレレートコポリマー、ポリ（３−ヒドロキシブチレート−コ−３−ヒドロキシバレレート）、ポリグリコネート、ポリ（ジオキサノン）およびこれらの混合物を含む群から選択される少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂である。
好ましくは、少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂はポリ乳酸、ポリ乳酸系ポリマーおよびこれらの混合物である。
本発明の一実施形態では、少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂はポリ乳酸である。
ポリ乳酸は、よく知られた様式で調製され得るもの、および種々の製造業者、例えば、Ｃｅｒｅｐｌａｓｔ Ｉｎｃ、Ｍｉｔｓｕｉ Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ Ｉｎｃ、Ｇｅｈｒ ＧｍｂＨおよびさらなる多くの製造業者からＣＡＳ Ｎｏ ９０５１−８９−２で市販されているものである。
本発明に使用されるポリ乳酸の分子量に関して特に制限はない。しかしながら、ポリ乳酸の重量平均分子量は好ましくは、５００００から４０００００ｇ／ｍｏｌの範囲、好ましくは５００００から３０００００ｇ／ｍｏｌの範囲、最も好ましくは５００００から２５００００ｇ／ｍｏｌの範囲である。重量平均分子量が前述の範囲より小さい場合、ポリマー組成物の機械的強度（引張強度、衝撃強さ）が低くなりすぎる。他方、重量平均分子量が前述の範囲より大きい場合、加工を実施するには溶融粘度が高くなりすぎる場合があり得る。
付加的または代替的に、ポリ乳酸は、ＩＳＯ １１３３による測定時、２．０から１００．０ｇ／１０分、好ましくは２．３から３５．０ｇ／１０分、最も好ましくは２．３から１５．０ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ（２１０℃、２．１６ｋｇ）を有するものである。
本発明のポリマー組成物に適したポリ乳酸ベースの樹脂の例としては、乳酸のコポリマーおよびポリ乳酸のブレンドが挙げられる。
ポリ乳酸ベースの樹脂がコポリマーである場合、ポリ乳酸ベースの樹脂は、乳酸に加えてさらなるコポリマー成分を含むものであり得る。さらなるコポリマー成分の例としては、ヒドロキシ酪酸、３−ヒドロキシ酪酸、ヒドロキシ吉草酸、３−ヒドロキシ吉草酸およびクエン酸が挙げられる。
ポリ乳酸ベースの樹脂の重量平均分子量は好ましくは、５００００から４０００００ｇ／ｍｏｌの範囲、好ましくは５００００から３０００００ｇ／ｍｏｌの範囲、最も好ましくは５００００から２５００００ｇ／ｍｏｌの範囲である。付加的または代替的に、ポリ乳酸ベースの樹脂は、ＩＳＯ １１３３による測定時、２．０から５０．０ｇ／１０分、好ましくは２．３から３５．０ｇ／１０分、最も好ましくは２．５から１５．０ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ（２１０℃、２．１６ｋｇ）を有するものである。
本発明の一実施形態では、少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂は脂肪族ポリエステルである。
例えば、脂肪族ポリエステルは、ポリヒドロキシブチレート、ポリ−３−ヒドロキシブチレート（Ｐ３ＨＢ）、ポリヒドロキシバレレート、ポリヒドロキシブチレート−ポリヒドロキシバレレートコポリマー、ポリ（３−ヒドロキシブチレート−コ−３−ヒドロキシバレレート）、およびこれらの混合物から選択される。
脂肪族ポリエステルの重量平均分子量は好ましくは、５００００から４０００００ｇ／ｍｏｌの範囲、好ましくは５００００から３０００００ｇ／ｍｏｌの範囲、最も好ましくは５００００から２５００００ｇ／ｍｏｌの範囲である。付加的または代替的に、脂肪族ポリエステルは、ＩＳＯ １１３３による測定時、２．０から７０．０ｇ／１０分、好ましくは２．３から３５．０ｇ／１０分、最も好ましくは２．５から１５．０ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ（２１０℃、２．１６ｋｇ）を有するものである。
本発明の一実施形態では、少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂はポリグリコネート、ポリ（ジオキサノン）およびこれらの混合物である。
ポリグリコネートおよび／またはポリ（ジオキサノン）の重量平均分子量は好ましくは、５００００から４０００００ｇ／ｍｏｌの範囲、好ましくは５００００から３０００００ｇ／ｍｏｌの範囲、最も好ましくは５００００から２５００００ｇ／ｍｏｌの範囲である。付加的または代替的に、ポリグリコネートおよび／またはポリ（ジオキサノン）は、ＩＳＯ １１３３による測定時、２．０から１００．０ｇ／１０分、好ましくは２．３から３５．０ｇ／１０分、最も好ましくは２．５から１５．０ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ（２１０℃、２．１６ｋｇ）を有するものである。
本発明のポリマー組成物は、少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂を、ポリマー組成物の総重量に対して少なくとも２０．０重量％、即ち２０．０から９４．０重量％の量で含むものである。好ましくは、ポリマー組成物は少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂を、ポリマー組成物の総重量に対して３５．０から９４．０重量％の量で含むものである。より好ましくは、ポリマー組成物は少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂を、ポリマー組成物の総重量に対して４５．０から９４．０重量％の量で含むものである。
本発明のポリマー組成物の別の必須成分は、ポリエチレンおよび／またはポリプロピレンから選択される少なくとも１種類のポリオレフィンである。ポリエチレンおよび／またはポリプロピレンから選択される少なくとも１種類のポリオレフィンは、ポリマー組成物に柔軟性をもたらし、無機フィラー材とともにポリマー組成物の熱安定性の増大に寄与する。このように、無機フィラー材とポリエチレンおよび／またはポリプロピレンから選択される少なくとも１種類のポリオレフィンとの併用により、ポリマー組成物の熱安定性および／または加工性が改善されるか、または増大する。
本発明の一実施形態では、少なくとも１種類のポリオレフィンは、３６℃より上、より好ましくは１０５℃より上の溶融温度Ｔｍを有するものである。例えば、少なくとも１種類のポリオレフィンの溶融温度は３６から２００℃の範囲であり、より好ましくは１０５から１７０℃の範囲である。
表現「少なくとも１（種類）の」ポリオレフィンは、１つまたはこれより多くの種類のポリオレフィンが本発明のポリマー組成物中に存在し得ることを意味する。
従って、少なくとも１種類のポリオレフィンは１種類のポリオレフィンであり得る。または、少なくとも１種類のポリオレフィンは２種類以上のポリオレフィンの混合物であり得る。例えば、少なくとも１種類のポリオレフィンは２種類または３種類のポリオレフィンの混合物であり得る。好ましくは、少なくとも１種類のポリオレフィンは１種類のポリオレフィンである。
少なくとも１種類のポリオレフィンはポリエチレンおよび／またはポリプロピレンから選択されることを認識されたい。
従って、少なくとも１種類のポリオレフィンは、ポリエチレンおよび／またはポリプロピレンのホモポリマーおよび／またはコポリマーであり得る。例えば、少なくとも１種類のポリオレフィンは、ポリエチレンもしくはポリプロピレンのホモポリマーまたはポリエチレンおよび／またはポリプロピレンのコポリマーである。好ましくは、少なくとも１種類のポリオレフィンは、ポリエチレンまたはポリプロピレンのホモポリマーである。または、少なくとも１種類のポリオレフィンは、ポリエチレンまたはポリプロピレンのコポリマーである。
本明細書で用いるポリエチレンのホモポリマーという表現は、実質的に、即ちポリエチレンの総重量に対して９９．７重量％より多くの、さらにより好ましくは少なくとも９９．８重量％のエチレン単位からなるポリエチレンを含むポリエチレンに関する。例えば、ポリエチレンのホモポリマー内にはエチレン単位のみが検出可能である。
ポリマー組成物の少なくとも１種類のポリオレフィンがポリエチレンのコポリマーを含むものである場合、ポリエチレンはエチレン由来単位を主成分として含むものであることを認識されたい。従って、ポリエチレンのコポリマーは、ポリエチレンの総重量に対して少なくとも５５．０重量％のエチレン由来単位、より好ましくは少なくとも６０．０重量％のエチレン由来単位を含むものである。例えば、ポリエチレンのコポリマーは、ポリエチレンの総重量に対して６０．０から９９．５重量％、より好ましくは９０．０から９９．０重量％のエチレン由来単位を含むものである。ポリエチレンのかかるコポリマー中に存在するコモノマーは、Ｃ３からＣ１０のα−オレフィン、好ましくは、１−プロペン、１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテンおよびブタジエン、最も好ましくは１−プロペンである。
付加的または代替的に、少なくとも１種類のポリオレフィンは、ポリプロピレンのホモポリマーおよび／またはコポリマーである。
ポリプロピレンのホモポリマーという表現の使用は、本発明全体を通して、実質的に、即ち、ポリプロピレンの総重量に対して９９．０重量％より多く、さらにより好ましくは少なくとも９９．５重量％（少なくとも９９．８重量％など）のプロピレン単位からなるポリプロピレンに関する。好ましい一実施形態では、ポリプロピレンのホモポリマー内にはプロピレン単位のみが検出可能である。
ポリマー組成物の少なくとも１種類のポリオレフィンがポリプロピレンのコポリマーを含むものである場合、ポリプロピレンは好ましくは、プロピレン由来単位を主成分として含むものである。ポリプロピレンのコポリマーは好ましくは、プロピレン由来単位とＣ２および／またはＣ４のα−オレフィンを含むもの、好ましくは、これらからなるものである。本発明の一実施形態では、ポリプロピレンのコポリマーは、プロピレン由来単位と、エチレン １−ブテンおよびブタジエンから選択される少なくとも１種類のα−オレフィンを含むもの、好ましくは、これらからなるものである。例えば、ポリプロピレンのコポリマーは、プロピレン由来単位とエチレンを含むもの、好ましくは、これらからなるものである。本発明の一実施形態では、プロピレン由来単位は、ポリプロピレンの主要部分、即ち、ポリプロピレンの総重量に対して少なくとも６０．０重量％、好ましくは少なくとも７０．０重量％、より好ましくは少なくとも８０．０重量％、さらにより好ましくは６０．０から９９．０重量％、なおさらにより好ましくは７０．０から９９．０重量％、最も好ましくは８０から９９重量％を構成する。ポリプロピレンのコポリマー中のＣ２および／またはＣ４のα−オレフィンに由来する単位の量は、ポリプロピレンのコポリマーの総重量に対して１．０から４０．０重量％の範囲、より好ましくは１．０から３０．０重量％の範囲、最も好ましくは１．０から２０．０重量％の範囲である。
ポリプロピレンのコポリマーがプロピレン由来単位とエチレン由来単位のみを含むものである場合、エチレンの量は好ましくは、ポリプロピレンのコポリマーの総重量に対して１．０から２０．０重量％の範囲、好ましくは１．０から１５．０重量％の範囲、最も好ましくは１．０から１０．０重量％の範囲である。従って、プロピレンの量は好ましくは、ポリプロピレンのコポリマーの総重量に対して８０．０から９９．０重量％の範囲、好ましくは８５．０から９９．０重量％の範囲、最も好ましくは９０．０から９９．０重量％の範囲である。
本発明の一実施形態では、少なくとも１種類のポリオレフィンはポリエチレンのホモポリマーである。
少なくとも１種類のポリオレフィンがポリエチレンのホモポリマーおよび／またはコポリマーである場合、少なくとも１種類のポリオレフィンは、どちらかと言えば低いメルトフローレートを有することを認識されたい。従って、ポリエチレンのホモポリマーおよび／またはコポリマーである少なくとも１種類のポリオレフィンは、ＩＳＯ １１３３による測定時、０．５から１００．０ｇ／１０分メルトフローレートＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ）を有することが好ましい。例えば、ポリエチレンのホモポリマーおよび／またはコポリマーである少なくとも１種類のポリオレフィンは、ＩＳＯ １１３３による測定時、５．０から９０．０ｇ／１０分または１０．０から８０．０ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ）を有する。
少なくとも１種類のポリオレフィンがポリエチレンである場合、少なくとも１種類のポリオレフィンは好ましくは、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、超低密度ポリエチレン（ＶＬＤＰＥ）、線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）およびこれらの混合物である。好ましくは、少なくとも１種類のポリオレフィンは低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、超低密度ポリエチレン（ＶＬＤＰＥ）、およびこれらの混合物である。より好ましくは、少なくとも１種類のポリオレフィンは線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）である。
低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、超低密度ポリエチレン（ＶＬＤＰＥ）または線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、好ましくは低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）であるポリオレフィンは、ＩＳＯ １１３３による測定時、０．５から１００．０ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ）を有するものであることを認識されたい。例えば、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、超低密度ポリエチレン（ＶＬＤＰＥ）または線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、好ましくは低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）であるポリオレフィンは、ＩＳＯ １１３３による測定時、５．０から９０．０ｇ／１０分または１０．０から８０．０ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ）を有するものである。
少なくとも１種類のポリオレフィンがポリプロピレンのホモポリマーおよび／またはコポリマーである場合、好ましくは、ポリプロピレンホモポリマーである。
好ましくは、ポリプロピレンのホモポリマーおよび／またはコポリマー、好ましくはポリプロピレンホモポリマーである少なくとも１種類のポリオレフィンは、ＩＳＯ １１３３による測定時、０．５から１００．０ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有するものである。例えば、ポリプロピレンのホモポリマーおよび／またはコポリマー、好ましくはポリプロピレンホモポリマーである少なくとも１種類のポリオレフィンは、ＩＳＯ １１３３による測定時、５．０から９０．０ｇ／１０分または１０．０から８０．０ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有するものである。
少なくとも１種類のポリオレフィンは好ましくはアイソタクチックポリプロピレンであることを認識されたい。用語「アイソタクチックポリプロピレン」は、本出願の意図において、不可避であり、当業者に知られたアタクチックポリマーまたはアタクチックポリマー部分のパーセンテージが非常に低いアイソタクチックポリプロピレンを意味する。
好ましくは、アイソタクチックポリプロピレンである少なくとも１種類のポリオレフィンは、どちらかと言えば高いメルトフローレートを有する。アイソタクチックポリプロピレン（好ましくは、ポリプロピレンホモポリマー）は、ＩＳＯ １１３３による測定時、０．５から１００．０ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有するものであることが好ましい。例えば、アイソタクチックポリプロピレン（より好ましくは、ポリプロピレンホモポリマー）は、ＩＳＯ １１３３による測定時、５．０から９０．０ｇ／１０分または１０．０から８０．０ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有するものである。付加的または代替的に、アイソタクチックポリプロピレン（好ましくは、ポリプロピレンホモポリマー）は、修正標準ＮＦ Ｔ５１−６２０による測定時、≧２００ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ（１９０℃、−１０ｋｇ− １．０５ｍｍ）を有するものである。例えば、アイソタクチックポリプロピレン（より好ましくは、ポリプロピレンホモポリマー）は、修正標準ＮＦ Ｔ５１−６２０による測定時、≧５００ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ（１９０℃、−１０ｋｇ− １．０５ｍｍ）を有するものである。
付加的または代替的に、アイソタクチックポリプロピレン（好ましくは、ポリプロピレンホモポリマー）はポリプロピレンの総重量に対して２０％より高い、好ましくは３０％から９０％、より好ましくは４５％から８５％の結晶化度パーセンテージを有するものである。
結晶化度パーセンテージは、アイソタクチックポリプロピレン、即ち、ポリプロピレンのホモポリマーおよび／またはコポリマー、好ましくはポリプロピレンホモポリマーがどちらかと言えば高い溶融温度を有することを示す。従って、アイソタクチックポリプロピレン（好ましくは、ポリプロピレンホモポリマー）は好ましくは、１５０℃より上の溶融温度Ｔｍを有するものである。例えば、アイソタクチックポリプロピレン（好ましくは、ポリプロピレンホモポリマー）の溶融温度は１４０から２００℃の範囲であり、より好ましくは１５０から１７０℃の範囲である。
ポリマー組成物は、少なくとも１種類のポリオレフィンを、ポリマー組成物の総重量に対して０．１から２０．０重量％の量で含むものであることを認識されたい。本発明の一実施形態では、ポリマー組成物は少なくとも１種類のポリオレフィンを、ポリマー組成物の総重量に対して０．５から１５．０重量％の量で含むものである。例えば、ポリマー組成物は少なくとも１種類のポリオレフィンを、ポリマー組成物の総重量に対して１．０から１０．０重量％の量で含むものである。
本発明のポリマー組成物のさらなる必須成分は無機フィラー材である。ポリマー組成物がポリマー組成物の総重量に対して５．９から６０．０重量％の量の無機フィラー材を含むものであることは本発明の要件の１つである。
本発明の一実施形態では、ポリマー組成物は無機フィラー材を、ポリマー組成物の総重量に対して５．９から５０．０重量％の量で含むものである。例えば、ポリマー組成物は無機フィラー材を、ポリマー組成物の総重量に対して１０．０から４０．０重量％の量で含むものである。
従って、ポリマー組成物は、ポリマー組成物の総重量に対して少なくとも２０．０重量％の量の少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂、０．１から２０．０重量％の少なくとも１種類のポリオレフィン（ポリエチレンおよび／またはポリプロピレンから選択される。）ならびに５．９から６０．０重量％の無機フィラー材を含むものであることを認識されたい。本発明の一実施形態では、ポリマー組成物は、ポリマー組成物の総重量に対して３５．０から９４．０重量％の量の少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂、０．１から１５．０重量％の少なくとも１種類のポリオレフィン（ポリエチレンおよび／またはポリプロピレンから選択される。）ならびに５．９から５０．０重量％の無機フィラー材を含む、好ましくは、これらからなる。
無機フィラー材は、無機フィラー材の総重量に対して１．０から５０．０重量％の少なくとも１種類の酸性無機フィラー材、および無機フィラー材の総重量に対して５０．０から９９．０重量％の少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材からなるものであることを認識されたい。好ましくは、無機フィラー材は、無機フィラー材の総重量に対して１０．０から１７．５重量％の少なくとも１種類の酸性無機フィラー材、および無機フィラー材の総重量に対して８２．５から９０．０重量％の少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材からなるものである。より好ましくは、無機フィラー材は、無機フィラー材の総重量に対して１０．０から１５．０重量％の少なくとも１種類の酸性無機フィラー材、および無機フィラー材の総重量に対して８５．０から９０．０重量％の少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材からなるものである。
本発明の一実施形態では、少なくとも１種類の酸性無機フィラー材および／または少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材は、１．０μｍから１２．０μｍ、好ましくは１．０から１０．０μｍ、最も好ましくは２．０から８．０μｍの範囲の重量基準中央粒径ｄ５０値を有するものである。好ましくは、少なくとも１種類の酸性無機フィラー材または少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材は、１．０μｍから１２．０μｍ、好ましくは１．０から１０．０μｍ、最も好ましくは２．０から８．０μｍの範囲の重量基準中央粒径ｄ５０値を有するものである。または、少なくとも１種類の酸性無機フィラー材と少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材は、１．０μｍから１２．０μｍ、好ましくは１．０から１０．０μｍ、最も好ましくは２．０から８．０μｍの範囲の重量基準中央粒径ｄ５０値を有するものである。
本明細書で用いる場合、および当該技術分野において一般的に定義されているように、「ｄ５０」値は、Ｍａｌｖｅｒｎ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ Ｌｔｄ．のＭａｓｔｅｒｓｉｚｅｒ ２０００（装置ソフトウェアバージョン１．０４を稼働）を使用することによって行われる測定に基づいて決定され、粒子体積または粒子質量の５０％（中央点）が指定した値に等しい直径を有する粒子で占められるサイズとして定義される。この方法および機器は当業者に知られており、一般的にフィラーおよび顔料の粒径を測定するために使用される。測定は、０．１重量％のＮａ４Ｐ２Ｏ７の水溶液中で行われる。試料は、高速撹拌器および超音波処理を用いて分散させる。
付加的または代替的に、少なくとも１種類の酸性無機フィラー材および／または少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材は、窒素によるＢＥＴ法での測定時、０．１から１５．０ｍ２／ｇの比表面積（ＢＥＴ）を有するものである。好ましくは、少なくとも１種類の酸性無機フィラー材または少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材は、窒素によるＢＥＴ法での測定時、０．１から１５．０ｍ２／ｇの比表面積（ＢＥＴ）を有するものである。または、少なくとも１種類の酸性無機フィラー材と少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材は、窒素によるＢＥＴ法での測定時、０．１から１５．０ｍ２／ｇの比表面積（ＢＥＴ）を有するものである。
鉱物フィラーの「比表面積」（単位：ｍ２／ｇ）という用語は、本発明の意図において、当業者によく知られたＢＥＴ法（ＩＳＯ ９２７７：１９９５）を用いて測定されるものである。
本発明の一実施形態では、少なくとも１種類の酸性無機フィラー材または少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材は、１．０μｍから１２．０μｍ、好ましくは１．０から１０．０μｍ、最も好ましくは２．０から８．０μｍの範囲の重量基準中央粒径ｄ５０値、および窒素によるＢＥＴ法での測定時、０．１から１５．０ｍ２／ｇの比表面積（ＢＥＴ）を有するものである。または、少なくとも１種類の酸性無機フィラー材と少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材は、１．０μｍから１２．０μｍ、好ましくは１．０から１０．０μｍ、最も好ましくは２．０から８．０μｍの範囲の重量基準中央粒径ｄ５０値、および窒素によるＢＥＴ法での測定時、０．１から１５．０ｍ２／ｇの比表面積（ＢＥＴ）を有するものである。
表現「少なくとも１（種類）の」酸性無機フィラー材は、酸性無機フィラー材が１つまたはこれより多くの種類の酸性無機フィラー材からなるものであり得ることを意味する。
従って、少なくとも１種類の酸性無機フィラー材は１種類の酸性無機フィラー材であり得る。または、少なくとも１種類の酸性無機フィラー材は２種類以上の酸性無機フィラー材の混合物であり得る。例えば、少なくとも１種類の酸性無機フィラー材は２種類または３種類の酸性無機フィラー材の混合物であり得る。好ましくは、少なくとも１種類の酸性無機フィラー材は１種類の酸性無機フィラー材である。
例えば、少なくとも１種類の酸性無機フィラー材は、タルク、シリカ、クレイおよびこれらの混合物を含む群から選択される。好ましくは、少なくとも１種類の酸性無機フィラー材はタルクまたはシリカまたはクレイ、最も好ましくはタルクである。
本発明の一実施形態では、タルク、シリカおよびクレイから選択される少なくとも１種類の酸性無機フィラー材を、カップリング剤、好ましくはポリマーカップリング剤で処理する。かかるカップリング剤は当該技術分野でよく知られており、酸性無機フィラー材を少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂および／または少なくとも１種類のポリオレフィンに結合させるために使用される。好ましくは、かかるカップリング剤は、アルキルシラン、ビニルシランなどから選択される。
少なくとも１種類の酸性無機フィラー材がタルクである場合、タルクは好ましくは、１．０μｍから１２．０μｍ、好ましくは１．０から１０．０μｍ、最も好ましくは２．０から８．０μｍの範囲の重量基準中央粒径ｄ５０値、および／または窒素によるＢＥＴ法での測定時、０．１から１５．０ｍ２／ｇの比表面積（ＢＥＴ）を有するものである。好ましくは、タルクは、１．０μｍから１２．０μｍ、好ましくは１．０から１０．０μｍ、最も好ましくは２．０から８．０μｍの範囲の重量基準中央粒径ｄ５０値または窒素によるＢＥＴ法での測定時、０．１から１５．０ｍ２／ｇの比表面積（ＢＥＴ）を有するものである。または、タルクは、１．０μｍから１２．０μｍ、好ましくは１．０から１０．０μｍ、最も好ましくは２．０から８．０μｍの範囲の重量基準中央粒径ｄ５０値および窒素によるＢＥＴ法での測定時、０．１から１５．０ｍ２／ｇの比表面積（ＢＥＴ）を有するものである。
表現「少なくとも１（種類）の」アルカリ性無機フィラー材は、アルカリ性無機フィラー材が１つまたはこれより多くの種類のアルカリ性無機フィラー材からなるものであり得ることを意味する。
従って、少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材は１種類のアルカリ性無機フィラー材であり得る。または、少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材は２種類以上のアルカリ性無機フィラー材の混合物であり得る。例えば、少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材は２種類または３種類のアルカリ性無機フィラー材の混合物であり得る。好ましくは、少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材は１種類のアルカリ性無機フィラー材である。
本発明の一実施形態では、少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材は、少なくとも１種類の炭酸カルシウム源、炭酸マグネシウム、水酸化マグネシウムおよびこれらの混合物から選択される。
例えば、少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材は、少なくとも１種類の炭酸カルシウム源または炭酸マグネシウムまたは水酸化マグネシウムである。好ましくは、少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材は少なくとも１種類の炭酸カルシウム源である。または、少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材は水酸化マグネシウムまたは炭酸マグネシウム、好ましくは水酸化マグネシウムである。
用語「少なくとも１（種類）の」炭酸カルシウム源は、本発明の意図において、炭酸カルシウム源が、１種類以上の炭酸カルシウム源を含むもの、好ましくは、１種類以上の炭酸カルシウム源からなるものであることを意味する。
本発明の一実施形態では、少なくとも１種類の炭酸カルシウム源は、１種類の炭酸カルシウム源を含むもの、好ましくは、１種類の炭酸カルシウム源からなるものである。または、少なくとも１種類の炭酸カルシウム源は、２種類以上の炭酸カルシウム源を含むもの、好ましくは、２種類以上の炭酸カルシウム源からなるものである。例えば、少なくとも１種類の炭酸カルシウム源は、２種類または３種類の炭酸カルシウム源を含むもの、好ましくは、２種類または３種類の炭酸カルシウム源からなるものである。
少なくとも１種類の「炭酸カルシウム源」という用語は、本発明の意図において、炭酸カルシウムを含むものである化合物をいう。
少なくとも１種類の炭酸カルシウム源は、本発明の意図において、（天然）粉砕炭酸カルシウム（ＧＣＣまたはＮＧＣＣ）、沈降炭酸カルシウム（ＰＣＣ）およびこれらの混合物の中から選択される物質をいう。
ＧＣＣは、堆積岩、例えば、ドロマイト、石灰石もしくは白亜、または変成岩である大理石から採鉱され、加工助剤、例えば、アルキル化もしくは非アルキル化、エステル化もしくは非エステル化されたポリアクリル酸、メタクリル酸および／またはこの塩、またはホスフェート、乾燥エーテルもしくはヒドロキシ基含有化合物、例えば、グリセロールもしくはポリエチレングリコールの存在下または非存在下での乾式および／または湿式粉砕などの処理、ふるい分けおよび／または分別（湿式および／または乾式形態で）、例えば、遠心分離機、サイクロンまたは分級機によって加工される炭酸カルシウムの天然に存在している形態であると理解されたい。本発明の一実施形態では、ＧＣＣは、大理石、白亜、ドロマイト、石灰石およびこれらの混合物を含む群から選択される。
対照的に、ＰＣＣの型の炭酸カルシウムには、水中の微粉砕した酸化カルシウム粒子またはイオン性塩溶液からの析出によって得られる場合の水酸化カルシウムのスラリー（一般的に、当該技術分野では、石灰スラリーまたは石灰乳と称する。）の炭酸化によって得られる合成の炭酸カルシウム生成物が包含される。ＰＣＣは菱面体および／または犬牙状および／またはアラゴナイト系であり得る；好ましい合成の炭酸カルシウムまたは沈降炭酸カルシウムは、アラゴナイト系、バテライト系もしくはカルサイト系の鉱物学的結晶形またはこの混合体を含むものである。
例えば、少なくとも１種類の炭酸カルシウム源は好ましくは、（天然）粉砕炭酸カルシウム（ＧＣＣ）である。より好ましくは、少なくとも１種類の炭酸カルシウム源は、大理石、白亜、ドロマイト、石灰石およびこれらの混合物を含む群から選択されるＧＣＣである。
一般に、少なくとも１種類の炭酸カルシウム源は、少なくとも１種類の炭酸カルシウム源の総重量に対して≧５０．０重量％の量の炭酸カルシウムを含むものである。
本発明の一実施形態では、少なくとも１種類の炭酸カルシウム源は炭酸カルシウムを、少なくとも１種類の炭酸カルシウム源の総重量に対して≧７５．０重量％の量で含むものである。例えば、少なくとも１種類の炭酸カルシウム源は炭酸カルシウムを、少なくとも１種類の炭酸カルシウム源の総重量に対して≧９０．０重量％の量、好ましくは≧９５．０重量％の量で含むものである。より好ましくは、少なくとも１種類の炭酸カルシウム源は炭酸カルシウムを、少なくとも１種類の炭酸カルシウム源の総重量に対して９７．０から９９．９重量％の量で含むものである。
少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材が少なくとも１種類の炭酸カルシウム源である場合、少なくとも１種類の炭酸カルシウム源、好ましくは、粉砕炭酸カルシウム（ＧＣＣ）および／または沈降炭酸カルシウム（ＰＣＣ）は、好ましくは、１．０μｍから１２．０μｍ、好ましくは１．０から１０．０μｍ、最も好ましくは２．０から８．０μｍの範囲の重量基準中央粒径ｄ５０値、および／または窒素によるＢＥＴ法での測定時、０．１から１５．０ｍ２／ｇの比表面積（ＢＥＴ）を有するものである。好ましくは、少なくとも１種類の炭酸カルシウム源、好ましくは、粉砕炭酸カルシウム（ＧＣＣ）および／または沈降炭酸カルシウム（ＰＣＣ）は、１．０μｍから１２．０μｍ、好ましくは１．０から１０．０μｍ、最も好ましくは２．０から８．０μｍの範囲の重量基準中央粒径ｄ５０値または窒素によるＢＥＴ法での測定時、０．１から１５．０ｍ２／ｇの比表面積（ＢＥＴ）を有するものである。または、少なくとも１種類の炭酸カルシウム源、好ましくは、粉砕炭酸カルシウム（ＧＣＣ）および／または沈降炭酸カルシウム（ＰＣＣ）は、１．０μｍから１２．０μｍ、好ましくは１．０から１０．０μｍ、最も好ましくは２．０から８．０μｍの範囲の重量基準中央粒径ｄ５０値および窒素によるＢＥＴ法での測定時、０．１から１５．０ｍ２／ｇの比表面積（ＢＥＴ）を有するものである。
少なくとも１種類の酸性無機フィラー材、好ましくはタルクおよび／または少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材、好ましくは粉砕炭酸カルシウム（ＧＣＣ）および／または沈降炭酸カルシウム（ＰＣＣ）は表面処理してもよいことを認識されたい。例えば、少なくとも１種類の酸性無機フィラー材、好ましくはタルクおよび少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材、好ましくは粉砕炭酸カルシウム（ＧＣＣ）および／または沈降炭酸カルシウム（ＰＣＣ）を表面処理する。または、少なくとも１種類の酸性無機フィラー材、好ましくはタルクまたは少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材、好ましくは粉砕炭酸カルシウム（ＧＣＣ）および／または沈降炭酸カルシウム（ＰＣＣ）を表面処理する。少なくとも１種類の酸性無機フィラー材、好ましくはタルクおよび／または少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材、好ましくは粉砕炭酸カルシウム（ＧＣＣ）および／または沈降炭酸カルシウム（ＰＣＣ）を表面処理する場合、少なくとも１種類の酸性無機フィラー材および／または少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材の露出表面積の少なくとも１％が、表面処理剤を含むものである被覆によって覆われていることを認識されたい。
例えば、少なくとも１種類の酸性無機フィラー材、好ましくはタルクおよび／または少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材、好ましくは粉砕炭酸カルシウム（ＧＣＣ）および／または沈降炭酸カルシウム（ＰＣＣ）は、Ｃ４からＣ２４の総量の炭素原子を有する少なくとも１種類の脂肪族、好ましくは線状または分枝状のカルボン酸で表面処理され得る。従って、少なくとも１種類の酸性無機フィラー材および／または少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材の露出表面積の少なくとも１％は、Ｃ４からＣ２４の総量の炭素原子を有する少なくとも１種類の脂肪族カルボン酸および／またはこの反応生成物を含むものである被覆によって覆われている。
脂肪族カルボン酸の「反応生成物」という用語は、本発明の意図において、少なくとも１種類の酸性無機フィラー材および／または少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材を少なくとも１種類の脂肪族カルボン酸と接触させることにより得られる生成物をいう。前記反応生成物は、適用する少なくとも１種類の脂肪族カルボン酸の少なくとも一部分と、少なくとも１種類の酸性無機フィラー材および／または少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材の表面に存在する反応性分子間で形成される。
本発明の意図における脂肪族カルボン酸は、１種類以上の直鎖、分枝鎖、飽和、不飽和および／または脂環式のカルボン酸から選択され得る。好ましくは、脂肪族カルボン酸は、モノカルボン酸である、即ち、脂肪族カルボン酸は、カルボキシル基が１つ存在していることを特徴とするものである。前記カルボキシル基は炭素骨格の末端に配置されている。
本発明の一実施形態では、脂肪族カルボン酸は非分枝の飽和カルボン酸から選択される、即ち、脂肪族カルボン酸は好ましくは、ペンタン酸、ヘキサン酸、ヘプタン酸、オクタン酸、ノナン酸、デカン酸、ウンデカン酸、ラウリン酸、トリデカン酸、ミリスチン酸、ペンタデカン酸、パルミチン酸、ヘプタデカン酸、ステアリン酸、ノナデカン酸、アラキン酸、ヘンイコシル酸、ベヘン酸、トリコシル酸、リグノセリン酸およびこれらの混合物からなるカルボン酸の群より選択される。
本発明の別の実施形態では、脂肪族カルボン酸は、オクタン酸、デカン酸、ラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、アラキン酸およびこれらの混合物からなる群より選択される。好ましくは、脂肪族カルボン酸は、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸およびこれらの混合物からなる群より選択される。
例えば、脂肪族カルボン酸はステアリン酸である。
付加的または代替的に、少なくとも１種類の酸性無機フィラー材、好ましくはタルクおよび／または少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材、好ましくは粉砕炭酸カルシウム（ＧＣＣ）および／または沈降炭酸カルシウム（ＰＣＣ）は、置換基内にＣ２からＣ３０の総量の炭素原子を有する線状、分枝状、脂肪族および環状の基から選択される基による一置換のコハク酸無水物からなる少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物で表面処理され得る。従って、少なくとも１種類の酸性無機フィラー材および／または少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材の露出表面積の少なくとも１％は、置換基内にＣ２からＣ３０の総量の炭素原子を有する線状、分枝状、脂肪族および環状の基から選択される基による一置換のコハク酸無水物からなる少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物および／またはこの反応生成物を含むものである被覆によって覆われている。
一置換コハク酸無水物の「反応生成物」という用語は、本発明の意図において、少なくとも１種類の酸性無機フィラー材および／または少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材を少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物と接触させることにより得られる生成物をいう。前記反応生成物は、適用する少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物の少なくとも一部分と、少なくとも１種類の酸性無機フィラー材および／または少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材の表面に存在する反応性分子間で形成される。
例えば、少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物は、置換基内にＣ２からＣ３０、好ましくはＣ３からＣ２０、最も好ましくはＣ４からＣ１８の総量の炭素原子を有する線状アルキル基または置換基内にＣ３からＣ３０、好ましくはＣ３からＣ２０、最も好ましくはＣ４からＣ１８の総量の炭素原子を有する分枝状アルキル基である１つの基による一置換のコハク酸無水物からなるものである。
例えば、少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物は、置換基内にＣ２からＣ３０、好ましくはＣ３からＣ２０、最も好ましくはＣ４からＣ１８の総量の炭素原子を有する線状アルキル基である１つの基による一置換のコハク酸無水物からなるものである。付加的または代替的に、少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物は、置換基内にＣ３からＣ３０、好ましくはＣ３からＣ２０、最も好ましくはＣ４からＣ１８の総量の炭素原子を有する分枝状アルキル基である１つの基による一置換のコハク酸無水物からなるものである。
用語「アルキル」は、本発明の意図において、炭素と水素で構成された線状または分枝状の飽和型有機化合物をいう。換言すると、「アルキル一置換コハク酸無水物」は、懸垂コハク酸無水物基を含む線状または分枝状の飽和炭化水素鎖で構成されたものである。
本発明の一実施形態では、少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物は少なくとも１種類の線状または分枝状のアルキル一置換コハク酸無水物である。例えば、少なくとも１種類のアルキル一置換コハク酸無水物は、エチルコハク酸無水物、プロピルコハク酸無水物、ブチルコハク酸無水物、トリイソブチルコハク酸無水物、ペンチルコハク酸無水物、ヘキシルコハク酸無水物、ヘプチルコハク酸無水物、オクチルコハク酸無水物、ノニルコハク酸無水物、デシルコハク酸無水物、ドデシルコハク酸無水物、ヘキサデカニルコハク酸無水物、オクタデカニルコハク酸無水物、およびこれらの混合物を含む群から選択される。
例えば、用語「ブチルコハク酸無水物」は、線状および分枝状のブチルコハク酸無水物を包含していることを認識されたい。線状ブチルコハク酸無水物の具体例の１つはｎ−ブチルコハク酸無水物である。分枝状ブチルコハク酸無水物の具体例はイソ−ブチルコハク酸無水物、ｓｅｃ−ブチルコハク酸無水物および／またはｔｅｒｔ−ブチルコハク酸無水物である。
さらに、例えば、用語「ヘキサデカニルコハク酸無水物」は、線状および分枝状のヘキサデカニルコハク酸無水物を包含していることを認識されたい。線状ヘキサデカニルコハク酸無水物の具体例の１つはｎ−ヘキサデカニルコハク酸無水物である。分枝状ヘキサデカニルコハク酸無水物の具体例は１４−メチルペンタデカニルコハク酸無水物、１３−メチルペンタデカニルコハク酸無水物、１２−メチルペンタデカニルコハク酸無水物、１１−メチルペンタデカニルコハク酸無水物、１０−メチルペンタデカニルコハク酸無水物、９−メチルペンタデカニルコハク酸無水物、８−メチルペンタデカニルコハク酸無水物、７−メチルペンタデカニルコハク酸無水物、６−メチルペンタデカニルコハク酸無水物、５−メチルペンタデカニルコハク酸無水物、４−メチルペンタデカニルコハク酸無水物、３−メチルペンタデカニルコハク酸無水物、２−メチルペンタデカニルコハク酸無水物、１−メチルペンタデカニルコハク酸無水物、１３−エチルブタデカニルコハク酸無水物、１２−エチルブタデカニルコハク酸無水物、１１−エチルブタデカニルコハク酸無水物、１０−エチルブタデカニルコハク酸無水物、９−エチルブタデカニルコハク酸無水物、８−エチルブタデカニルコハク酸無水物、７−エチルブタデカニルコハク酸無水物、６−エチルブタデカニルコハク酸無水物、５−エチルブタデカニルコハク酸無水物、４−エチルブタデカニルコハク酸無水物、３−エチルブタデカニルコハク酸無水物、２−エチルブタデカニルコハク酸無水物、１−エチルブタデカニルコハク酸無水物、２−ブチルドデカニルコハク酸無水物、１−ヘキシルデカニルコハク酸無水物、１−ヘキシル−２−デカニルコハク酸無水物、２−ヘキシルデカニルコハク酸無水物、６，１２−ジメチルブタデカニルコハク酸無水物、２，２−ジエチルドデカニルコハク酸無水物、４，８，１２−トリメチルトリデカニルコハク酸無水物、２，２，４，６，８−ペンタメチルウンデカニルコハク酸無水物、２−エチル−４−メチル−２−（２−メチルペンチル）−ヘプチルコハク酸無水物および／または２−エチル−４，６−ジメチル−２−プロピルノニルコハク酸無水物である。
さらに、例えば、用語「オクタデカニルコハク酸無水物」は、線状および分枝状のオクタデカニルコハク酸無水物を包含していることを認識されたい。線状オクタデカニルコハク酸無水物の具体例の１つはｎ−オクタデカニルコハク酸無水物である。分枝状ヘキサデカニルコハク酸無水物の具体例は１６−メチルヘプタデカニルコハク酸無水物、１５−メチルヘプタデカニルコハク酸無水物、１４−メチルヘプタデカニルコハク酸無水物、１３−メチルヘプタデカニルコハク酸無水物、１２−メチルヘプタデカニルコハク酸無水物、１１−メチルヘプタデカニルコハク酸無水物、１０−メチルヘプタデカニルコハク酸無水物、９−メチルヘプタデカニルコハク酸無水物、８−メチルヘプタデカニルコハク酸無水物、７−メチルヘプタデカニルコハク酸無水物、６−メチルヘプタデカニルコハク酸無水物、５−メチルヘプタデカニルコハク酸無水物、４−メチルヘプタデカニルコハク酸無水物、３−メチルヘプタデカニルコハク酸無水物、２−メチルヘプタデカニルコハク酸無水物、１−メチルヘプタデカニルコハク酸無水物、１４−エチルヘキサデカニルコハク酸無水物、１３−エチルヘキサデカニルコハク酸無水物、１２−エチルヘキサデカニルコハク酸無水物、１１−エチルヘキサデカニルコハク酸無水物、１０−エチルヘキサデカニルコハク酸無水物、９−エチルヘキサデカニルコハク酸無水物、８−エチルヘキサデカニルコハク酸無水物、７−エチルヘキサデカニルコハク酸無水物、６−エチルヘキサデカニルコハク酸無水物、５−エチルヘキサデカニルコハク酸無水物、４−エチルヘキサデカニルコハク酸無水物、３−エチルヘキサデカニルコハク酸無水物、２−エチルヘキサデカニルコハク酸無水物、１−エチルヘキサデカニルコハク酸無水物、２−ヘキシルドデカニルコハク酸無水物、２−ヘプチルウンデカニルコハク酸無水物、イソ−オクタデカニルコハク酸無水物および／または１−オクチル−２−デカニルコハク酸無水物である。
本発明の一実施形態では、少なくとも１種類のアルキル一置換コハク酸無水物は、ブチルコハク酸無水物、ヘキシルコハク酸無水物、ヘプチルコハク酸無水物、オクチルコハク酸無水物、ヘキサデカニルコハク酸無水物、オクタデカニルコハク酸無水物、およびこれらの混合物を含む群から選択される。
本発明の一実施形態では、少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物は１種類のアルキル一置換コハク酸無水物である。例えば、１種類のアルキル一置換コハク酸無水物はブチルコハク酸無水物である。または、１種類のアルキル一置換コハク酸無水物はヘキシルコハク酸無水物である。または、１種類のアルキル一置換コハク酸無水物はヘプチルコハク酸無水物またはオクチルコハク酸無水物である。または、１種類のアルキル一置換コハク酸無水物はヘキサデカニルコハク酸無水物である。例えば、１種類のアルキル一置換コハク酸無水物は、線状ヘキサデカニルコハク酸無水物、例えばｎ−ヘキサデカニルコハク酸無水物または分枝状ヘキサデカニルコハク酸無水物、例えば１−ヘキシル−２−デカニルコハク酸無水物である。または、１種類のアルキル一置換コハク酸無水物はオクタデカニルコハク酸無水物である。例えば、１種類のアルキル一置換コハク酸無水物は、線状オクタデカニルコハク酸無水物、例えばｎ−オクタデカニルコハク酸無水物または分枝状オクタデカニルコハク酸無水物、例えばイソ−オクタデカニルコハク酸無水物もしくは１−オクチル−２−デカニルコハク酸無水物である。
本発明の一実施形態では、１種類のアルキル一置換コハク酸無水物はブチルコハク酸無水物、例えばｎ−ブチルコハク酸無水物である。
本発明の一実施形態では、少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物は２種類以上のアルキル一置換コハク酸無水物の混合物である。例えば、少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物は２種類または３種類のアルキル一置換コハク酸無水物の混合物である。
本発明の一実施形態では、少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物は、置換基内にＣ２からＣ３０、好ましくはＣ３からＣ２０、最も好ましくはＣ４からＣ１８の総量の炭素原子を有する線状アルケニル基または置換基内にＣ３からＣ３０、好ましくはＣ４からＣ２０、最も好ましくはＣ４からＣ１８の総量の炭素原子を有する分枝状アルケニル基である１つの基による一置換のコハク酸無水物からなるものである。
用語「アルケニル」は、本発明の意図において、炭素と水素で構成された線状または分枝状の不飽和の有機化合物をいう。前記有機化合物はさらに、置換基内に少なくとも１つの二重結合、好ましくは１つの二重結合を含有している。換言すると、「アルケニル一置換コハク酸無水物」は、懸垂コハク酸無水物基を含む線状または分枝状の不飽和炭化水素鎖で構成されたものである。本発明の意図における用語「アルケニル」はシスおよびトランス異性体を包含していることを認識されたい。
本発明の一実施形態では、少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物は少なくとも１種類の線状または分枝状のアルケニル一置換コハク酸無水物である。例えば、少なくとも１種類のアルケニル一置換コハク酸無水物は、エテニルコハク酸無水物、プロペニルコハク酸無水物、ブテニルコハク酸無水物、トリイソブテニルコハク酸無水物、ペンテニルコハク酸無水物、ヘキセニルコハク酸無水物、ヘプテニルコハク酸無水物、オクテニルコハク酸無水物、ノネニルコハク酸無水物、デセニルコハク酸無水物、ドデセニルコハク酸無水物、ヘキサデセニルコハク酸無水物、オクタデセニルコハク酸無水物、およびこれらの混合物を含む群から選択される。
従って、例えば、用語「ヘキサデセニルコハク酸無水物」は、線状および分枝状のヘキサデセニルコハク酸無水物を包含していることを認識されたい。線状ヘキサデセニルコハク酸無水物の具体例の１つはｎ−ヘキサデセニルコハク酸無水物、例えば、１４−ヘキサデセニルコハク酸無水物、１３−ヘキサデセニルコハク酸無水物、１２−ヘキサデセニルコハク酸無水物、１１−ヘキサデセニルコハク酸無水物、１０−ヘキサデセニルコハク酸無水物、９−ヘキサデセニルコハク酸無水物、８−ヘキサデセニルコハク酸無水物、７−ヘキサデセニルコハク酸無水物、６−ヘキサデセニルコハク酸無水物、５−ヘキサデセニルコハク酸無水物、４−ヘキサデセニルコハク酸無水物、３−ヘキサデセニルコハク酸無水物および／または２−ヘキサデセニルコハク酸無水物である。分枝状ヘキサデセニルコハク酸無水物の具体例は１４−メチル−９−ペンタデセニルコハク酸無水物、１４−メチル−２−ペンタデセニルコハク酸無水物、１−ヘキシル−２−デセニルコハク酸無水物および／またはイソ−ヘキサデセニルコハク酸無水物である。
さらに、例えば、用語「オクタデセニルコハク酸無水物」は、線状および分枝状のオクタデセニルコハク酸無水物を包含していることを認識されたい。線状オクタデセニルコハク酸無水物の具体例の１つはｎ−オクタデセニルコハク酸無水物、例えば、１６−オクタデセニルコハク酸無水物、１５−オクタデセニルコハク酸無水物、１４−オクタデセニルコハク酸無水物、１３−オクタデセニルコハク酸無水物、１２−オクタデセニルコハク酸無水物、１１−オクタデセニルコハク酸無水物、１０−オクタデセニルコハク酸無水物、９−オクタデセニルコハク酸無水物、８−オクタデセニルコハク酸無水物、７−オクタデセニルコハク酸無水物、６−オクタデセニルコハク酸無水物、５−オクタデセニルコハク酸無水物、４−オクタデセニルコハク酸無水物、３−オクタデセニルコハク酸無水物および／または２−オクタデセニルコハク酸無水物である。分枝状オクタデセニルコハク酸無水物の具体例は１６−メチル−９−ヘプタデセニルコハク酸無水物、１６−メチル−７−ヘプタデセニルコハク酸無水物、１−オクチル−２−デセニルコハク酸無水物および／またはイソ−オクタデセニルコハク酸無水物である。
本発明の一実施形態では、少なくとも１種類のアルケニル一置換コハク酸無水物は、ヘキセニルコハク酸無水物、オクテニルコハク酸無水物、ヘキサデセニルコハク酸無水物、オクタデセニルコハク酸無水物、およびこれらの混合物を含む群から選択される。
本発明の一実施形態では、少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物は１種類のアルケニル一置換コハク酸無水物である。例えば、１種類のアルケニル一置換コハク酸無水物はヘキセニルコハク酸無水物である。または、１種類のアルケニル一置換コハク酸無水物はオクテニルコハク酸無水物である。または、１種類のアルケニル一置換コハク酸無水物はヘキサデセニルコハク酸無水物である。例えば、１種類のアルケニル一置換コハク酸無水物は線状ヘキサデセニルコハク酸無水物、例えばｎ−ヘキサデセニルコハク酸無水物または分枝状ヘキサデセニルコハク酸無水物、例えば１−ヘキシル−２−デセニルコハク酸無水物である。または、１種類のアルケニル一置換コハク酸無水物はオクタデセニルコハク酸無水物である。例えば、１種類のアルキル一置換コハク酸無水物は線状オクタデセニルコハク酸無水物、例えばｎ−オクタデセニルコハク酸無水物または分枝状オクタデセニルコハク酸無水物、例えばイソ−オクタデセニルコハク酸無水物もしくは１−オクチル−２−デセニルコハク酸無水物である。
本発明の一実施形態では、１種類のアルケニル一置換コハク酸無水物は線状オクタデセニルコハク酸無水物、例えばｎ−オクタデセニルコハク酸無水物である。本発明の別の実施形態では、１種類のアルケニル一置換コハク酸無水物は線状オクテニルコハク酸無水物、例えばｎ−オクテニルコハク酸無水物である。
少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物が１種類のアルケニル一置換コハク酸無水物である場合、１種類のアルケニル一置換コハク酸無水物は、工程ｂ）で準備する少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物の総重量に対して≧９５重量％、好ましくは≧９６．５重量％の量で存在させることを認識されたい。
本発明の一実施形態では、少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物は２種類以上のアルケニル一置換コハク酸無水物の混合物である。例えば、少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物は２種類または３種類のアルケニル一置換コハク酸無水物の混合物である。
本発明の一実施形態では、少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物は、線状ヘキサデセニルコハク酸無水物と線状オクタデセニルコハク酸無水物を含む２種類以上のアルケニル一置換コハク酸無水物の混合物である。または、少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物は、分枝状ヘキサデセニルコハク酸無水物と分枝状オクタデセニルコハク酸無水物を含む２種類以上のアルケニル一置換コハク酸無水物の混合物である。例えば、１種類以上のヘキサデセニルコハク酸無水物は、ｎ−ヘキサデセニルコハク酸無水物などの線状ヘキサデセニルコハク酸無水物および／または１−ヘキシル−２−デセニルコハク酸無水物などの分枝状ヘキサデセニルコハク酸無水物である。付加的または代替的に、１種類以上のオクタデセニルコハク酸無水物は、ｎ−オクタデセニルコハク酸無水物などの線状オクタデセニルコハク酸無水物および／またはイソ−オクタデセニルコハク酸無水物および／または１−オクチル−２−デセニルコハク酸無水物などの分枝状オクタデセニルコハク酸無水物である。
また、少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物は、少なくとも１種類のアルキル一置換コハク酸無水物と少なくとも１種類のアルケニル一置換コハク酸無水物の混合物であってもよいことも認識されたい。
少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物が少なくとも１種類のアルキル一置換コハク酸無水物と少なくとも１種類のアルケニル一置換コハク酸無水物の混合物である場合、少なくとも１種類のアルキル一置換コハク酸無水物のアルキル置換基と少なくとも１種類のアルケニル一置換コハク酸無水物のアルケニル置換基は好ましくは同じであることを認識されたい。例えば、少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物は、エチルコハク酸無水物とエテニルコハク酸無水物の混合物である。または、少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物は、プロピルコハク酸無水物とプロペニルコハク酸無水物の混合物である。または、少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物は、ブチルコハク酸無水物とブテニルコハク酸無水物の混合物である。または、少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物は、トリイソブチルコハク酸無水物とトリイソブテニルコハク酸無水物の混合物である。または、少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物は、ペンチルコハク酸無水物とペンテニルコハク酸無水物の混合物である。または、少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物は、ヘキシルコハク酸無水物とヘキセニルコハク酸無水物の混合物である。または、少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物は、ヘプチルコハク酸無水物とヘプテニルコハク酸無水物の混合物である。または、少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物は、オクチルコハク酸無水物とオクテニルコハク酸無水物の混合物である。または、少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物は、ノニルコハク酸無水物とノネニルコハク酸無水物の混合物である。または、少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物は、デシルコハク酸無水物とデセニルコハク酸無水物の混合物である。または、少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物は、ドデシルコハク酸無水物とドデセニルコハク酸無水物の混合物である。または、少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物は、ヘキサデカニルコハク酸無水物とヘキサデセニルコハク酸無水物の混合物である。例えば、少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物は、線状ヘキサデカニルコハク酸無水物と線状ヘキサデセニルコハク酸無水物の混合物または分枝状ヘキサデカニルコハク酸無水物と分枝状ヘキサデセニルコハク酸無水物の混合物である。または、少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物は、オクタデカニルコハク酸無水物とオクタデセニルコハク酸無水物の混合物である。例えば、少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物は、線状オクタデカニルコハク酸無水物と線状オクタデセニルコハク酸無水物の混合物または分枝状オクタデカニルコハク酸無水物と分枝状オクタデセニルコハク酸無水物の混合物である。
本発明の一実施形態では、少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物は、ノニルコハク酸無水物とノネニルコハク酸無水物の混合物である。
少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物が、少なくとも１種類のアルキル一置換コハク酸無水物と少なくとも１種類のアルケニル一置換コハク酸無水物の混合物である場合、少なくとも１種類のアルキル一置換コハク酸無水物と少なくとも１種類のアルケニル一置換コハク酸無水物の重量比は９０：１０から１０：９０（重量％／重量％）である。例えば、少なくとも１種類のアルキル一置換コハク酸無水物と少なくとも１種類のアルケニル一置換コハク酸無水物の重量比は７０：３０から３０：７０（重量％／重量％）または６０：４０から４０：６０である。
付加的または代替的に、少なくとも１種類の酸性無機フィラー材、好ましくはタルクおよび／または少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材、好ましくは粉砕炭酸カルシウム（ＧＣＣ）および／または沈降炭酸カルシウム（ＰＣＣ）は、少なくとも１種類のリン酸エステルブレンドで表面処理され得る。従って、少なくとも１種類の酸性無機フィラー材および／または少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材の露出表面積の少なくとも１％は、１種類以上のリン酸モノエステルおよび／またはこの反応生成物と１種類以上のリン酸ジエステルおよび／またはこの反応生成物のリン酸エステルブレンドを含むものである被覆によって覆われている。
リン酸モノエステルと１種類以上のリン酸ジエステルの「反応生成物」という用語は、本発明の意図において、少なくとも１種類の酸性無機フィラー材および／または少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材を少なくとも１種類のリン酸エステルブレンドと接触させることにより得られる生成物をいう。前記反応生成物は、適用するリン酸エステルブレンドの少なくとも一部分と、少なくとも１種類の酸性無機フィラー材および／または少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材の表面に存在する反応性分子間で形成される。
用語「リン酸モノエステル」は、本発明の意図において、アルコール置換基内にＣ６からＣ３０、好ましくはＣ８からＣ２２、より好ましくはＣ８からＣ２０、最も好ましくはＣ８からＣ１８の総量の炭素原子を有する不飽和または飽和型、分枝状または線状、脂肪族または芳香族のアルコールから選択される１分子のアルコールによるモノエステル化ｏ−リン酸分子をいう。
用語「リン酸ジエステル」は、本発明の意図において、アルコール置換基内にＣ６からＣ３０、好ましくはＣ８からＣ２２、より好ましくはＣ８からＣ２０、最も好ましくはＣ８からＣ１８の総量の炭素原子を有する同じかまたは異なる不飽和または飽和型、分枝状または線状、脂肪族または芳香族のアルコールから選択される２分子のアルコールによるジエステル化ｏ−リン酸分子をいう。
表現「１種類以上の」リン酸モノエステルは、１つまたはこれより多くの種類のリン酸モノエステルがリン酸エステルブレンド中に存在し得ることを意味することを認識されたい。
従って、１種類以上のリン酸モノエステルは１種類のリン酸モノエステルであり得ることに注意されたい。または、１種類以上のリン酸モノエステルは２種類以上のリン酸モノエステルの混合物であり得る。例えば、１種類以上のリン酸モノエステルは、２種類のリン酸モノエステルなどの２種類または３種類のリン酸モノエステルの混合物であり得る。
本発明の一実施形態では、１種類以上のリン酸モノエステルは、アルコール置換基内にＣ６からＣ３０の総量の炭素原子を有する不飽和または飽和型、分枝状または線状、脂肪族または芳香族のアルコールから選択される１種類のアルコールによるエステル化ｏ−リン酸分子からなるものである。例えば、１種類以上のリン酸モノエステルは、アルコール置換基内にＣ８からＣ２２、より好ましくはＣ８からＣ２０、最も好ましくはＣ８からＣ１８の総量の炭素原子を有する不飽和または飽和型、分枝状または線状、脂肪族または芳香族のアルコールから選択される１種類のアルコールによるエステル化ｏ−リン酸分子からなるものである。
本発明の一実施形態では、１種類以上のリン酸モノエステルは、ヘキシルリン酸モノエステル、ヘプチルリン酸モノエステル、オクチルリン酸モノエステル、２−エチルヘキシルリン酸モノエステル、ノニルリン酸モノエステル、デシルリン酸モノエステル、ウンデシルリン酸モノエステル、ドデシルリン酸モノエステル、テトラデシルリン酸モノエステル、ヘキサデシルリン酸モノエステル、ヘプチルノニルリン酸モノエステル、オクタデシルリン酸モノエステル、２−オクチル−１−デシルリン酸モノエステル、２−オクチル−１−ドデシルリン酸モノエステルおよびこれらの混合物を含む群から選択される。
例えば、１種類以上のリン酸モノエステルは、２−エチルヘキシルリン酸モノエステル、ヘキサデシルリン酸モノエステル、ヘプチルノニルリン酸モノエステル、オクタデシルリン酸モノエステル、２−オクチル−１−デシルリン酸モノエステル、２−オクチル−１−ドデシルリン酸モノエステルおよびこれらの混合物を含む群から選択される。本発明の一実施形態では、１種類以上のリン酸モノエステルは２−オクチル−１−ドデシルリン酸モノエステルである。
表現「１種類以上の」リン酸ジエステルは、１つまたはこれより多くの種類のリン酸ジエステルが、少なくとも１種類の炭酸カルシウム含有材料および／またはリン酸エステルブレンドの被覆層中に存在し得ることを意味することを認識されたい。
従って、１種類以上のリン酸ジエステルは１種類のリン酸ジエステルであり得ることに注意されたい。または、１種類以上のリン酸ジエステルは２種類以上のリン酸ジエステルの混合物であり得る。例えば、１種類以上のリン酸ジエステルは、２種類のリン酸ジエステルなどの２種類または３種類のリン酸ジエステルの混合物であり得る。
本発明の一実施形態では、１種類以上のリン酸ジエステルは、アルコール置換基内にＣ６からＣ３０の総量の炭素原子を有する不飽和または飽和型、分枝状または線状、脂肪族または芳香族のアルコールから選択される２種類のアルコールによるエステル化ｏ−リン酸分子からなるものである。例えば、１種類以上のリン酸ジエステルは、アルコール置換基内にＣ８からＣ２２、より好ましくはＣ８からＣ２０、最も好ましくはＣ８からＣ１８の総量の炭素原子を有する不飽和または飽和型、分枝状または線状、脂肪族または芳香族のアルコールから選択される２種類の脂肪族アルコールによるエステル化ｏ−リン酸分子からなるものである。
リン酸をエステル化するために使用される２種類のアルコールは、アルコール置換基内にＣ６からＣ３０の総量の炭素原子を有する同じかまたは異なる、不飽和または飽和型、分枝状または線状、脂肪族または芳香族のアルコールから独立して選択され得ることを認識されたい。換言すると、１種類以上のリン酸ジエステルは、同じアルコールに由来する２つの置換基を含むものであってもよく、リン酸ジエステル分子は、異なるアルコールに由来する２つの置換基を含むものであってもよい。
本発明の一実施形態では、１種類以上のリン酸ジエステルは、アルコール置換基内にＣ６からＣ３０、好ましくはＣ８からＣ２２、より好ましくはＣ８からＣ２０、最も好ましくはＣ８からＣ１８の総量の炭素原子を有する同じかまたは異なる飽和型の線状の脂肪族アルコールから選択される２種類のアルコールによるエステル化ｏ−リン酸分子からなるものである。または、１種類以上のリン酸ジエステルは、アルコール置換基内にＣ６からＣ３０、好ましくはＣ８からＣ２２、より好ましくはＣ８からＣ２０、最も好ましくはＣ８からＣ１８の総量の炭素原子を有する同じかまたは異なる飽和型の分枝状の脂肪族アルコールから選択される２種類のアルコールによるエステル化ｏ−リン酸分子からなるものである。
本発明の一実施形態では、１種類以上のリン酸ジエステルは、ヘキシルリン酸ジエステル、ヘプチルリン酸ジエステル、オクチルリン酸ジエステル、２−エチルヘキシルリン酸ジエステル、ノニルリン酸ジエステル、デシルリン酸ジエステル、ウンデシルリン酸ジエステル、ドデシルリン酸ジエステル、テトラデシルリン酸ジエステル、ヘキサデシルリン酸ジエステル、ヘプチルノニルリン酸ジエステル、オクタデシルリン酸ジエステル、２−オクチル−１−デシルリン酸ジエステル、２−オクチル−１−ドデシルリン酸ジエステルおよびこれらの混合物を含む群から選択される。
例えば、１種類以上のリン酸ジエステルは、２−エチルヘキシルリン酸ジエステル、ヘキサデシルリン酸ジエステル、ヘプチルノニルリン酸ジエステル、オクタデシルリン酸ジエステル、２−オクチル−１−デシルリン酸ジエステル、２−オクチル−１−ドデシルリン酸ジエステルおよびこれらの混合物を含む群から選択される。本発明の一実施形態では、１種類以上のリン酸ジエステルは２−オクチル−１−ドデシルリン酸ジエステルである。
本発明の一実施形態では、１種類以上のリン酸モノエステルは、２−エチルヘキシルリン酸モノエステル、ヘキサデシルリン酸モノエステル、ヘプチルノニルリン酸モノエステル、オクタデシルリン酸モノエステル、２−オクチル−１−デシルリン酸モノエステル、２−オクチル−１−ドデシルリン酸モノエステルおよびこれらの混合物を含む群から選択され、１種類以上のリン酸ジエステルは、２−エチルヘキシルリン酸ジエステル、ヘキサデシルリン酸ジエステル、ヘプチルノニルリン酸ジエステル、オクタデシルリン酸ジエステル、２−オクチル−１−デシルリン酸ジエステル、２−オクチル−１−ドデシルリン酸ジエステルおよびこれらの混合物を含む群から選択される。
例えば、少なくとも１種類の酸性無機フィラー材、好ましくはタルクおよび／または少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材、好ましくは粉砕炭酸カルシウム（ＧＣＣ）および／または沈降炭酸カルシウム（ＰＣＣ）の表面の少なくとも一部分には、１種類のリン酸モノエステルおよび／またはこの反応生成物と１種類のリン酸ジエステルおよび／またはこの反応生成物のリン酸エステルブレンドが含まれている。この場合、１種類のリン酸モノエステルは、２−エチルヘキシルリン酸モノエステル、ヘキサデシルリン酸モノエステル、ヘプチルノニルリン酸モノエステル、オクタデシルリン酸モノエステル、２−オクチル−１−デシルリン酸モノエステルおよび２−オクチル−１−ドデシルリン酸モノエステルを含む群から選択され、１種類のリン酸ジエステルは、２−エチルヘキシルリン酸ジエステル、ヘキサデシルリン酸ジエステル、ヘプチルノニルリン酸ジエステル、オクタデシルリン酸ジエステル、２−オクチル−１−デシルリン酸ジエステルおよび２−オクチル−１−ドデシルリン酸ジエステルを含む群から選択される。
リン酸エステルブレンドは、１種類以上のリン酸ジエステルおよび／またはこの反応生成物に対して１種類以上のリン酸モノエステルおよび／またはこの反応生成物を特定のモル比で含むものである。特に、被覆層および／またはリン酸エステルブレンドにおける１種類以上のリン酸ジエステルおよび／またはこの反応生成物に対する１種類以上のリン酸モノエステルおよび／またはこの反応生成物のモル比は１：１から１：１００、好ましくは１：１．１から１：６０、より好ましくは１：１．１から１：４０、なおさらにより好ましくは１：１．１から１：２０、最も好ましくは１：１．１から１：１０である。
語句表現「１種類以上のリン酸ジエステルおよびこの塩反応生成物に対する１種類以上のリン酸モノエステルおよびこの塩反応生成物のモル比」は、本発明の意図において、リン酸ジエステル分子の分子量の合計および／またはこの反応生成物中のリン酸ジエステル分子の分子量の合計に対するリン酸モノエステル分子の分子量の合計および／またはこの反応生成物中のリン酸モノエステル分子の分子量の合計をいう。
本発明の一実施形態では、少なくとも１種類の酸性無機フィラー材、好ましくはタルクおよび／または少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材、好ましくは粉砕炭酸カルシウム（ＧＣＣ）および／または沈降炭酸カルシウム（ＰＣＣ）の表面上の少なくとも一部分を被覆するリン酸エステルブレンドはさらに、１種類以上のリン酸トリエステルおよび／またはリン酸および／またはこの反応生成物を含むものであってもよい。
用語「リン酸トリエステル」は、本発明の意図において、アルコール置換基内にＣ６からＣ３０、好ましくはＣ８からＣ２２、より好ましくはＣ８からＣ２０、最も好ましくはＣ８からＣ１８の総量の炭素原子を有する同じかまたは異なる不飽和または飽和型、分枝状または線状、脂肪族または芳香族のアルコールから選択される３分子のアルコールによるトリエステル化ｏ−リン酸分子をいう。
表現「１種類以上の」リン酸トリエステルは、１つまたはこれより多くの種類のリン酸トリエステルが、表面反応性白色鉱（ｗｈｉｔｅ ｍｉｎｅｒａｌ）材料含有粒子の表面上の少なくとも一部分に存在し得ることを意味することを認識されたい。
従って、１種類以上のリン酸トリエステルは１種類のリン酸トリエステルであり得ることに注意されたい。または、１種類以上のリン酸トリエステルは２種類以上のリン酸トリエステルの混合物であり得る。例えば、１種類以上のリン酸トリエステルは、２種類のリン酸トリエステルなどの２種類または３種類のリン酸トリエステルの混合物であり得る。
少なくとも１種類の酸性無機フィラー材、好ましくはタルクおよび／または少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材、好ましくは粉砕炭酸カルシウム（ＧＣＣ）および／または沈降炭酸カルシウム（ＰＣＣ）の露出表面積の少なくとも１％が、ステアリン酸および／またはこの反応生成物を含むものである被覆によって覆われていることが好ましい。
本発明のポリマー組成物にはさらに、耐衝撃性改良剤、潤滑剤、ワックス、安定剤、加工助剤、顔料、着色剤およびこれらの混合物を含む群から選択される少なくとも１種類の添加剤が含められ得る。
本発明の別の態様により、上記に規定したポリマー組成物の調製方法を提供する。方法は：
ａ）ポリマー組成物の総重量に対して少なくとも２０．０重量％の量の少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂を準備する工程、生分解性ポリマー樹脂は、ポリ乳酸、ポリ乳酸系ポリマー、脂肪族ポリエステル、例えば、ポリヒドロキシブチレート、ポリ−３−ヒドロキシブチレート（Ｐ３ＨＢ）、ポリヒドロキシバレレート、ポリヒドロキシブチレート−ポリヒドロキシバレレートコポリマー、ポリ（３−ヒドロキシブチレート−コ−３−ヒドロキシバレレート）、ポリグリコネート、ポリ（ジオキサノン）およびこれらの混合物を含む群、好ましくはポリ乳酸から選択される、
ｂ）ポリマー組成物の総重量に対して０．１から２０．０重量％の量の少なくとも１種類のポリオレフィンを準備する工程、ポリオレフィンは、ポリエチレンおよび／またはポリプロピレンから選択される、
ｃ）ポリマー組成物の総重量に対して０．０５９から３０．０重量％の量の少なくとも１種類の酸性無機フィラー材を準備する工程、
ｄ）ポリマー組成物の総重量に対して２．９５から５９．４重量％の量の少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材を準備する工程、
ｅ）工程ａ）、工程ｂ）、工程ｃ）および工程ｄ）の成分を、ポリマー組成物が形成されるような任意の順序で合わせる工程
を含む。
少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂、少なくとも１種類のポリオレフィン、少なくとも１種類の酸性無機フィラー材および／または少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材の定義ならびに好ましい実施形態に関して、本発明のポリマー組成物の技術的詳細について論考する場合、上記に示した記載内容を参照されたい。
工程ａ）、工程ｂ）、工程ｃ）および工程ｄ）で準備する成分は、当業者に知られた任意の慣用的な手段によって合わされ得る。
工程ａ）、工程ｂ）、工程ｃ）および工程ｄ）で準備する成分を合わせる工程は好ましくは、混合条件下で行われる。当業者により、このような混合条件および混合デバイス、例えばバンバリーミキサー、二軸ミキサー、コニーダーまたはこの作業に適した任意の他のデバイスの構成は、当業者の必要性に応じて適合される。しかしながら、列挙したデバイスは限定する性質のものとみなすべきでない。
例えば、工程ａ）、工程ｂ）、工程ｃ）および工程ｄ）で準備する成分は、成分をコンパウンドまたはマスターバッチの形態で接触させることにより合わされ得る。
用語「マスターバッチ」は、それぞれの成分が、本発明のポリマー組成物中のそれぞれの成分の濃度よりも高い濃度を有する組成物をいう。即ち、マスターバッチは、本発明のポリマー組成物が得られるようにさらに希釈される。
用語「コンパウンド」は、それぞれの成分が、本発明のポリマー組成物中のそれぞれの成分の濃度と等しい濃度を有する組成物をいう。即ち、コンパウンドは、本発明のポリマー組成物を得るために希釈しなくてもよい。
例えば、工程ｂ）で準備する少なくとも１種類のポリオレフィン、工程ｃ）で準備する少なくとも１種類の酸性無機フィラー材および工程ｄ）で準備する少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材を、マスターバッチが形成されるように合わせる。
マスターバッチは好ましくは、
ａ）マスターバッチの総重量に対して１３．０から５０．０重量％の少なくとも１種類のポリオレフィン、ならびに
ｂ）マスターバッチの総重量に対して５０．０から８７．０重量％の無機フィラー材、無機フィラー材は少なくとも１種類のポリオレフィン中に分散されている、ここで、無機フィラー材は
ｉ）無機フィラー材の総重量に対して１．０から５０．０重量％の少なくとも１種類の酸性無機フィラー材、および
ｉｉ）無機フィラー材の総重量に対して５０．０から９９．０重量％の少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材からなるものである、
を含むものである。
マスターバッチは次いで、工程ａ）で準備する少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂と、本発明のポリマー組成物が形成されるように充分な量で合わされ得る。例えば、マスターバッチを工程ａ）で準備する少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂に添加してもよく、逆の場合でもよい。
または、工程ｂ）で準備する少なくとも１種類のポリオレフィンの一部と工程ｃ）で準備する少なくとも１種類の酸性無機フィラー材を、マスターバッチの１つが形成されるように合わせる。さらに、工程ｂ）で準備する少なくとも１種類のポリオレフィンの残りの部分と工程ｄ）で準備する少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材を、さらなるマスターバッチの１つが形成されるように合わせる。
このマスターバッチの１つとさらなるマスターバッチの１つは次いで、工程ａ）で準備する少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂と、本発明のポリマー組成物が形成されるように充分な量で合わされ得る。例えば、このマスターバッチの１つとさらなるマスターバッチの１つを工程ａ）で準備する少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂に同時に添加しても別々に添加してもよく、逆の場合でもよい。
または、工程ｂ）で準備する少なくとも１種類のポリオレフィンと工程ｃ）で準備する少なくとも１種類の酸性無機フィラー材を、マスターバッチの１つが形成されるように合わせる。さらに、工程ａ）で準備する少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂と工程ｄ）で準備する少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材を、さらなるマスターバッチの１つが形成されるように合わせる。このさらなるマスターバッチの調製に関して、温度および剪断などの対応する動作条件は、少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材の存在下での少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂の分解を回避するために、充分に適合させなければならないことを認識されたい。従って、少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂と少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材を含むさらなるマスターバッチは好ましくは≦２００℃の温度で、使用される設備に依存する低剪断で調製される。
このマスターバッチの１つとさらなるマスターバッチの１つは次いで、本発明のポリマー組成物が形成されるように合わされ得る。例えば、少なくとも１種類のポリオレフィンと少なくとも１種類の酸性無機フィラー材を含むマスターバッチの１つを、少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂と少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材を含むさらなるマスターバッチに添加してもよく、逆の場合でもよい。
または、工程ｂ）で準備する少なくとも１種類のポリオレフィンと工程ｄ）で準備する少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材を、マスターバッチの１つが形成されるように合わせる。さらに、工程ａ）で準備する少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂と工程ｃ）で準備する少なくとも１種類の酸性無機フィラー材を、さらなるマスターバッチの１つが形成されるように合わせる。
このマスターバッチの１つとさらなるマスターバッチの１つは次いで、本発明のポリマー組成物が形成されるように合わされ得る。例えば、少なくとも１種類のポリオレフィンと少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材を含むマスターバッチの１つを、準備された少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂と少なくとも１種類の酸性無機フィラー材を含むさらなるマスターバッチに添加してもよく、逆の場合でもよい。
または、工程ａ）で準備する少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂と、工程ｃ）で準備する少なくとも１種類の酸性無機フィラー材と、工程ｄ）で準備する少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材を、マスターバッチが形成されるように合わせる。
マスターバッチは次いで、工程ｂ）で準備する少なくとも１種類のポリオレフィンと、本発明のポリマー組成物が形成されるように充分な量で合わされ得る。例えば、マスターバッチを工程ｂ）で準備する少なくとも１種類のポリオレフィンに添加してもよく、逆の場合でもよい。
上記の組み合わせは限定する性質のものとみなすべきでなく、可能性の性質のものとみなされたい。本発明の精神の範囲内で組み合わせに対する制限はない。
上記に規定したポリマー組成物を調製するための方法の非常に良好な結果に鑑みて、本発明のさらなる一態様は、本発明による方法によって得られ得るポリマー組成物に関する。
本発明によるポリマー組成物は、特に２００℃より上の温度で、好ましくは２００から２３０℃の温度で改善された熱安定性を有するものであり、従って、高温、例えば２００℃より上の温度、好ましくは２００から２３０℃の温度での加工性が助長される。
熱安定性および／または加工性の増大は、同じ温度で同じ期間の押出し中、本発明のポリマー組成物のＩＳＯ １１３３による測定時のメルトフローレートＭＦＲ（２１０℃、２．１６ｋｇ）が、ポリマー組成物中に存在する少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂のＩＳＯ １１３３による測定時のメルトフローレートＭＦＲ（２１０℃、２．１６ｋｇ）以上となる場合に達成されることを認識されたい。
好ましくは、熱安定性および／または加工性の増大は、２００℃より上の温度、最も好ましくは２００から２３０℃の温度で少なくとも１０分、より好ましくは少なくとも２０分、なおさらにより好ましくは少なくとも３０分、最も好ましくは１０から６０分の期間の押出し中、本発明のポリマー組成物のＩＳＯ １１３３による測定時のメルトフローレートＭＦＲ（２１０℃、２．１６ｋｇ）が、ポリマー組成物中に存在する少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂のＩＳＯ １１３３による測定時のメルトフローレートＭＦＲ（２１０℃、２．１６ｋｇ）以上となる場合に達成される。
付加的または代替的に、熱安定性および／または加工性の増大は、ポリマー組成物が、２００℃より上の温度、好ましくは２００から２３０℃の温度で一定である、ＩＳＯ １１３３による測定時のメルトフローレートＭＦＲ（２１０℃、２．１６ｋｇ）を有するものである場合に達成される。
例えば、熱安定性および／または加工性の増大は、ポリマー組成物が、２００℃より上の温度、好ましくは２００から２３０℃の温度で少なくとも１０分、より好ましくは少なくとも２０分、なおさらにより好ましくは少なくとも３０分、最も好ましくは１０から６０分の期間一定である、ＩＳＯ １１３３による測定時のメルトフローレートＭＦＲ（２１０℃、２．１６ｋｇ）を有するものである場合に達成される。
用語「一定」は、本発明の意図において、ＩＳＯ １１３３による測定時のメルトフローレートＭＦＲ（２１０℃、２．１６ｋｇ）が、所与の温度で所与の期間、１０．０ｇ／１０分の値より大きく、好ましくは５．０ｇ／１０分の値より大きく下がらないことをいう。
従って、本発明は、さらなる一態様において、ポリマー組成物の熱安定性および／または加工性を増大させるための無機フィラー材の使用であって、無機フィラー材が
ａ）無機フィラー材の総重量に対して１．０から５０．０重量％の少なくとも１種類の酸性無機フィラー材、および
ｂ）無機フィラー材の総重量に対して５０．０から９９．０重量％の少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材
からなる、無機フィラー材の使用に関する。
さらなる一態様では、本発明は、ポリエチレンおよび／またはポリプロピレンから選択される少なくとも１種類のポリオレフィンと、ポリマー組成物の熱安定性および／または加工性を増大させるための無機フィラー材の併用であって、無機フィラー材が
ａ）無機フィラー材の総重量に対して１．０から５０．０重量％の少なくとも１種類の酸性無機フィラー材、および
ｂ）無機フィラー材の総重量に対して５０．０から９９．０重量％の少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材
からなるものである、併用に関する。
ポリマー組成物、少なくとも１種類のポリオレフィン、少なくとも１種類の酸性無機フィラー材および少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材の定義ならびに好ましい実施形態に関して、本発明のポリマー組成物の技術的詳細について論考する場合、上記に示した記載内容を参照されたい。
一実施形態によれば、本発明のポリマー組成物は、ポリマー物品、好ましくは包装物品の調製に使用され得る。従って、さらなる一態様では、本発明は、物品、好ましくは包装物品、より好ましくは食品包装物品、例えば、ボトル、容器、カップ、食品用トレイなどの調製のためのポリマー組成物の使用に関する。また、ポリマー組成物は、物品の一部分、好ましくは包装物品の一部分、より好ましくは、食品包装物品、例えばボトル、容器、カップ、食品用トレイなどの一部分の調製のためにも使用され得ることを認識されたい。
ポリマー組成物の定義および好ましい実施形態に関して、本発明のポリマー組成物の技術的詳細について論考する場合、上記に示した記載内容を参照されたい。
別の態様によれば、物品、好ましくは包装物品、より好ましくは食品包装物品は本発明のポリマー組成物を含むものである。従って、物品の少なくとも一部分、好ましくは物品全体が本発明のポリマー組成物を含むものであることが好ましい。かかる物品、好ましくは包装物品、より好ましくは食品包装物品の例としては、工業用および民生用用途のための軟包装物品、例えば、ロールストック、袋、パウチ、ラベル、ラップ、フタ、シート、シュリンクスリーブおよび延伸フィルム；工業用および民生用用途のための剛性包装物品、例えば、プラスチック製のボトル、カップ、食品用トレイおよび容器が挙げられる。
例えば、シートは公知の方法により、本発明のポリマー組成物から単独シートとして、または例えば２から７層、好ましくは３もしくは５層を含み、同じかもしくは異なる組成を有する多層シート、好ましくは共押出し多層シートとして調製され得る。しかしながら、少なくとも１つの層は本発明のポリマー組成物を含むものであることに注意されたい。
例えば、３層シート、好ましくは共押出し３層シートを調製する場合、少なくとも１つの層、好ましくは真ん中の層、場合により一方の外層が本発明のポリマー組成物を含むものであり、少なくとも１つの層、好ましくは一方の外層または両方の外層が生分解性ポリマー樹脂のみで調製されたものである；即ち、一方の外層または両方の外層は、少なくとも１種類の酸性無機フィラー材と少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材からなる無機フィラー材を含まない。好ましくは、物品が食品包装物品である場合、少なくとも食品と接触する外層が生分解性ポリマー樹脂のみを含むものである。
５層シート、好ましくは共押出し５層シートを調製する場合、少なくとも１つの層、好ましくは中央の層の少なくとも１つが本発明のポリマー組成物を含むものである。この５層シートにさらに、シートのガス不透過性を改善するためのポリビニルアルコール製の１つ以上の層、および／または層間の密着性を改善するための無水マレイン酸グラフトポリプロピレン製の１つ以上の層、および／または不透明性を改善するためのＴｉＯ２および／またはカーボンブラックフィラー含有ポリ乳酸もしくはポリエチレンもしくはポリプロピレン製の１つ以上の層を含めてもよい。
本発明のポリマー組成物は、当業者に知られたかかるポリマー物品の調製に適した任意の方法に使用され得る。
当該技術分野において、ポリマー物品の調製のための多くの方法が知られている。このような方法としては、限定されないが、押出し法、共押出し法、押出しコーティング法、射出成形法、ブロー成形法および熱成形法が挙げられる。
従って、さらなる一態様では、本発明は、押出し法、共押出し法、ブローンフィルム押出し法、キャストフィルム押出しまたはシート押出し法、押出しコーティング法、射出成形法、ブロー成形法、熱成形法から選択される方法におけるポリマー組成物の使用に関する。
以下の実施例により、本発明がさらに説明され得るが、例示した実施形態に本発明を限定することを意図するものではない。以下の実施例により、本発明によるポリマー組成物の熱安定性および加工性の増大が示される：
測定方法
以下の測定方法を使用し、本実施例および特許請求の範囲に示すパラメータを評価する。
微粒状物質の粒径分布（＜Ｘの直径を有する粒子の質量％）および重量基準中央直径（ｄ５０）
本明細書で用いる場合、および当該技術分野において一般的に定義されているように、「ｄ５０」値は、Ｍａｌｖｅｒｎ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ Ｌｔｄ．のＭａｓｔｅｒｓｉｚｅｒ ２０００を使用することによって行われる測定に基づいて決定され、粒子体積または粒子質量の５０％（中央点）が指定した値に等しい直径を有する粒子で占められるサイズとして定義される。
この方法および機器は当業者に知られており、一般的にフィラーおよび顔料の粒径を測定するために使用される。測定は、０．１重量％のＮａ４Ｐ２Ｏ７の水溶液中で行われる。試料は、高速撹拌器および超音波処理を用いて分散させる。
物質のＢＥＴ比表面積
本文書全体を通して、鉱物フィラーの比表面積（単位：ｍ２／ｇ）は、当業者によく知られたＢＥＴ法（吸着ガスとして窒素を使用）（ＩＳＯ ９２７７：１９９５）を用いて求める。このとき、鉱物フィラーの総表面積（単位：ｍ２）は、処理前の鉱物フィラーの比表面積と質量（単位：ｇ）の乗算によって得られる。
ＭＦＲ
メルトフローレートは、ＩＳＯ １１３３（１９０℃、２．１６ｋｇ負荷）、（２１０℃、２．１６ｋｇ負荷）、（２３０℃、２．１６ｋｇ負荷）により、または修正標準ＮＦ Ｔ５１−６２０（１９０℃、−１０ｋｇ− １．０５ｍｍ）により測定される。ＩＳＯ １１３３によれば、メルトフローレートＭＦＲは、軟化温度と変態温度で区切られた範囲内で選択される温度（１９０℃、２１０℃、２３０℃）にて所与の規格負荷（２．１６ｋｇ、５ｋｇ、１０ｋｇ、２１．６ｋｇ）下で、所与の直径（２．０９ｍｍから２．１０ｍｍまたは１．０５ｍｍから１．０６ｍｍ）を有するダイを通って測定対象期間の間に流れるポリマーおよび／またはコポリマーの量を単位：１０分あたりのグラム数で示したものである。本出願では、ＩＳＯ １１３３において、２．０９ｍｍの直径を有するダイ、表示したとおりの１９０℃または２１０℃または２３０℃の温度、および２．１６ｋｇの負荷を使用する。特に記載のない限り、少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂のメルトフローレートはＩＳＯ １１３３（２１０℃、２．１６ｋｇ負荷）により測定する。特に記載のない限り、ポリエチレンのホモポリマーおよび／またはコポリマーである少なくとも１種類のポリオレフィンのメルトフローレートはＩＳＯ １１３３（１９０℃、２．１６ｋｇ負荷）により測定する。特に記載のない限り、ポリプロピレンのホモポリマーおよび／またはコポリマーである少なくとも１種類のポリオレフィンのメルトフローレートはＩＳＯ １１３３（２３０℃、２．１６ｋｇ負荷）により測定する。
結晶化度
結晶化度は、ＤＳＣ（示差走査熱量測定）法と称される示差熱量測定法を使用することにより、各ポリマーの融解エネルギーを測定すること、および結晶化度を求めることができるＭｅｔｔｌｅｒ−Ｔｏｌｅｄｏ社製のＤＳＣ ２０装置を用いて測定する。例えば、ポリプロピレンでは、結晶化度は、結晶化度１００％に対応する１３８Ｊ／ｇの値との比較によって求められる。
実施例
限定的でないこれらの実施例により、シートの押出し中の本発明のポリマー組成物の熱安定性および加工性を記載する。温度は２３０℃の温度（ダイ温度）に設定した。スクリュープロフィールおよびスクリュー速度に依存する剪断は、各実施例同士で一定に維持した。ポリマー組成物の分解により液状物質がもたらされ、従って、これがポリマー組成物の熱安定性の指標となる。この分解は、押出機においてダイ後方の圧力の低下によって観察された。従って、この圧力が高いほどポリマー分解が少なく、従って熱安定性の改善がもたらされることが注目され得る。
従って、熱安定性および加工性は、ダイ後方の圧力および押出し後に得られる生成物、即ちダイから排出される溶融体に関して評価される。
シート組成物を、樹脂、マスターバッチまたはコンパウンドであり得る異なる原料を用いて直接押出機内で製作した。
参照試験体１
作製するシートの組成：
１００重量％のポリ乳酸（ＩＳＯ １１３３による測定時、５．４ｇ／１０分（２１０℃／２．１６ｋｇ）のＭＦＲを有する。）。
比較試験体２
作製するシートの組成：
組成物の総重量に対して７５重量％のポリ乳酸（ＩＳＯ １１３３による測定時、５．４ｇ／１０分（２１０℃／２．１６ｋｇ）のＭＦＲを有する。）および組成物の総重量に対して２５重量％のマスターバッチ。マスターバッチは、このマスターバッチの総重量に対して８０重量％の大理石を含むものであり、大理石は、この大理石の総重量に対して９７．５重量％の炭酸カルシウムと、この大理石の総重量に対して２重量％の炭酸マグネシウムを含むものである。大理石は５．５μｍのｄ５０および３０μｍのｄ９８を有するものであった。マスターバッチにはさらに、このマスターバッチの総重量に対して２０重量％の線状低密度ポリエチレン（ＩＳＯ １１３３による測定時、２０ｇ／１０分（１９０℃／２．１６ｋｇ）のＭＦＲを有する。）を含めた。
本発明の試験体３
作製するシートの組成：
組成物の総重量に対して７５重量％のポリ乳酸（ＩＳＯ １１３３による測定時、５．４ｇ／１０分（２１０℃／２．１６ｋｇ）のＭＦＲを有する。）および組成物の総重量に対して２５重量％のマスターバッチ。マスターバッチは、このマスターバッチの総重量に対して７０重量％の大理石を含むものであり、大理石は、この大理石の総重量に対して９７．５重量％の炭酸カルシウムと、この大理石の総重量に対して２重量％の炭酸マグネシウムを含むものである。大理石は５．５μｍのｄ５０および３０μｍのｄ９８を有するものであった。また、マスターバッチには、このマスターバッチの総重量に対して１０重量％のタルク（Ｍｏｎｄｏ Ｍｉｎｅｒａｌｓ（フィンランド）からＦｉｎｎｔａｌｃ Ｍ２０ＳＬとして市販）およびこのマスターバッチの総重量に対して２０重量％の線状低密度ポリエチレン（ＩＳＯ １１３３による測定時、２０ｇ／１０分（１９０℃／２．１６ｋｇ）のＭＦＲを有する。）も含めた。
比較試験体４
作製するシートの組成：
組成物の総重量に対して５０重量％のポリ乳酸（ＩＳＯ １１３３による測定時、５．４ｇ／１０分（２１０℃／２．１６ｋｇ）のＭＦＲを有する。）および組成物の総重量に対して５０重量％のマスターバッチ。マスターバッチは、このマスターバッチの総重量に対して８０重量％の大理石を含むものであり、大理石は、この大理石の総重量に対して９７．５重量％の炭酸カルシウムと、この大理石の総重量に対して２重量％の炭酸マグネシウムを含むものである。大理石は５．５μｍのｄ５０および３０μｍのｄ９８を有するものであった。マスターバッチにはさらに、このマスターバッチの総重量に対して２０重量％の線状低密度ポリエチレン（ＩＳＯ １１３３による測定時、２０ｇ／１０分（１９０℃／２．１６ｋｇ）のＭＦＲを有する。）を含めた。
本発明の試験体５
作製するシートの組成：
組成物の総重量に対して５０重量％のポリ乳酸（ＩＳＯ １１３３による測定時、５．４ｇ／１０分（２１０℃／２．１６ｋｇ）のＭＦＲを有する。）および組成物の総重量に対して５０重量％のマスターバッチ。マスターバッチは、このマスターバッチの総重量に対して７０重量％の大理石を含むものであり、大理石は、この大理石の総重量に対して９７．５重量％の炭酸カルシウムと、この大理石の総重量に対して２重量％の炭酸マグネシウムを含むものである。大理石は５．５μｍのｄ５０および３０μｍのｄ９８を有するものであった。また、マスターバッチには、このマスターバッチの総重量に対して１０重量％のタルク（Ｍｏｎｄｏ Ｍｉｎｅｒａｌｓ（フィンランド）からＦｉｎｎｔａｌｃ Ｍ２０ＳＬとして市販）およびこのマスターバッチの総重量に対して２０重量％の線状低密度ポリエチレン（ＩＳＯ １１３３による測定時、２０ｇ／１０分（１９０℃／２．１６ｋｇ）のＭＦＲを有する。）も含めた。
比較試験体６
作製するシートの組成：
組成物の総重量に対して７３重量％のポリ乳酸（ＩＳＯ １１３３による測定時、５．４ｇ／１０分（２１０℃／２．１６ｋｇ）のＭＦＲを有する。）および組成物の総重量に対して２７重量％のマスターバッチ。マスターバッチは、このマスターバッチの総重量に対して７５重量％の石灰石を含むものであり、石灰石は、この石灰石の総重量に対して９９．３重量％の炭酸カルシウムおよびこの石灰石の総重量に対して０．４重量％の炭酸マグネシウムを含むものである。石灰石は３μｍのｄ５０および１２．５μｍのｄ９８を有するものであった。マスターバッチにはさらに、このマスターバッチの総重量に対して２５重量％のポリプロピレンホモポリマー（ＩＳＯ １１３３による測定時、２０ｇ／１０分（２３０℃／２．１６ｋｇ）のＭＦＲを有する。）を含めた。
本発明の試験体７
作製するシートの組成：
組成物の総重量に対して７３重量％のポリ乳酸（ＩＳＯ １１３３による測定時、５．４ｇ／１０分（２１０℃／２．１６ｋｇ）のＭＦＲを有する。）および組成物の総重量に対して２７重量％のマスターバッチ。マスターバッチは、このマスターバッチの総重量に対して６５重量％の石灰石を含むものであり、石灰石は、この石灰石の総重量に対して９９．３重量％の炭酸カルシウムおよびこの石灰石の総重量に対して０．４重量％の炭酸マグネシウムを含むものである。石灰石は３μｍのｄ５０および１２．５μｍのｄ９８を有するものであった。また、マスターバッチには、このマスターバッチの総重量に対して１０重量％のタルク（Ｍｏｎｄｏ Ｍｉｎｅｒａｌｓ（フィンランド）からＦｉｎｎｔａｌｃ Ｍ２０ＳＬとして市販）およびこのマスターバッチの総重量に対して２５重量％のポリプロピレンホモポリマー（ＩＳＯ １１３３による測定時、２０ｇ／１０分（２３０℃／２．１６ｋｇ）のＭＦＲを有する。）も含めた。
比較試験体８
作製するシートの組成：
組成物の総重量に対して７５重量％のポリ乳酸（ＩＳＯ １１３３による測定時、５．４ｇ／１０分（２１０℃／２．１６ｋｇ）のＭＦＲを有する。）および組成物の総重量に対して２５重量％のマスターバッチ。マスターバッチは、このマスターバッチの総重量に対して７８重量％の大理石を含むものであり、大理石は、この大理石の総重量に対して９７．５重量％の炭酸カルシウムと、この大理石の総重量に対して２重量％の炭酸マグネシウムを含むものである。大理石は５．５μｍのｄ５０および３０μｍのｄ９８を有するものであった。マスターバッチにはさらに、このマスターバッチの総重量に対して２重量％の被処理白亜を含め、被処理白亜は、この白亜の総重量に対して９８重量％の炭酸カルシウムおよびこの白亜の総重量に対して０．４重量％の炭酸マグネシウムを含むものである。被処理白亜は２μｍのｄ５０および１０μｍのｄ９８を有するものであった。マスターバッチにはさらに、このマスターバッチの総重量に対して２０重量％の線状低密度ポリエチレン（ＩＳＯ １１３３による測定時、２０ｇ／１０分（１９０℃／２．１６ｋｇ）のＭＦＲを有する。）を含めた。
本発明の試験体９
作製するシートの組成：
組成物の総重量に対して７５重量％のポリ乳酸（ＩＳＯ １１３３による測定時、５．４ｇ／１０分（２１０℃／２．１６ｋｇ）のＭＦＲを有する。）および組成物の総重量に対して２５重量％のマスターバッチ。マスターバッチは、このマスターバッチの総重量に対して６８重量％の大理石を含むものであり、大理石は、この大理石の総重量に対して９７．５重量％の炭酸カルシウムと、この大理石の総重量に対して２重量％の炭酸マグネシウムを含むものである。大理石は５．５μｍのｄ５０および３０μｍのｄ９８を有するものであった。マスターバッチにはさらに、このマスターバッチの総重量に対して２重量％の被処理白亜を含め、被処理白亜は、この白亜の総重量に対して９８重量％の炭酸カルシウムおよびこの白亜の総重量に対して０．４重量％の炭酸マグネシウムを含むものである。被処理白亜は２μｍのｄ５０およびｄ９８＝１０μｍを有するものであった。また、マスターバッチには、このマスターバッチの総重量に対して１０重量％のタルク（Ｍｏｎｄｏ Ｍｉｎｅｒａｌｓ（フィンランド）からＦｉｎｎｔａｌｃ Ｍ２０ＳＬとして市販）およびこのマスターバッチの総重量に対して２０重量％の線状低密度ポリエチレン（ＩＳＯ １１３３による測定時、２０ｇ／１０分（１９０℃／２．１６ｋｇ）のＭＦＲを有する。）も含めた。
シート押出し条件：
シート押出しは、３０ｍｍの直径、３０のＬ／ｄおよび２５０ｍｍのダイ長さを有する単軸押出機を備えたＣｏｌｌｉｎ Ｃａｓｔフィルムラボラインを用いて行った。ダイ前方にスクリーンまたはフィルターは使用しなかった。押出機内のスクリューの速度は５０ｒｐｍに設定した。
押出機の設定の概要を表１に示す：
Figure 2017516904
シート押出しの結果の概要を表２に示す。
Figure 2017516904
表２に概要を示したデータから、本発明の各試験体では対応する比較試験体と比べて、押出し中、高い溶融体圧力に達したことがわかる。即ち、溶融体圧力は、ポリマー組成物が、無機フィラー材として少なくとも１種類の酸性無機フィラー材と少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材の組み合わせを含むものである場合の方が高い。かかる高い溶融体圧力は、押出し中に発生するポリマー分解が少ないことを示す。さらに、本発明の試験体での押出し条件の方が、比較試験体で観察される条件よりも純ポリ乳酸（参照試験体１）で観察される条件に近いことがわかる。

Claims (17)

  1. ａ）ポリマー組成物の総重量に対して少なくとも２０．０重量％の少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂、
    ｂ）ポリマー組成物の総重量に対して０．１から２０．０重量％の少なくとも１種類のポリオレフィン、該ポリオレフィンはポリエチレンおよび／またはポリプロピレンから選択される、ならびに
    ｃ）ポリマー組成物の総重量に対して５．９から６０．０重量％の無機フィラー材、該無機フィラー材は、該少なくとも１種類のポリオレフィンと該少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂中に分散されている、ここで、該無機フィラー材は
    ｉ）該無機フィラー材の総重量に対して１．０から５０．０重量％の少なくとも１種類の酸性無機フィラー材、および
    ｉｉ）該無機フィラー材の総重量に対して５０．０から９９．０重量％の少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材
    からなる、
    を含むポリマー組成物。
  2. 少なくとも１種類が
    ａ）ポリマー組成物の総重量に対して３５．０から９４．０重量％の少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂、
    ｂ）ポリマー組成物の総重量に対して０．１から１５．０重量％の少なくとも１種類のポリオレフィン、該ポリオレフィンはポリエチレンおよび／またはポリプロピレンから選択される、ならびに
    ｃ）ポリマー組成物の総重量に対して５．９から５０．０重量％の無機フィラー材、該無機フィラー材は、該少なくとも１種類のポリオレフィンと該少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂中に分散されている、
    を含む、請求項１に記載のポリマー組成物。
  3. 少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂が、ポリ乳酸、ポリ乳酸系ポリマー、脂肪族ポリエステル、例えば、ポリヒドロキシブチレート、ポリ−３−ヒドロキシブチレート（Ｐ３ＨＢ）、ポリヒドロキシバレレート、ポリヒドロキシブチレート−ポリヒドロキシバレレートコポリマー、ポリ（３−ヒドロキシブチレート−コ−３−ヒドロキシバレレート）、ポリグリコネート、ポリ（ジオキサノン）およびこれらの混合物を含む群から選択され、好ましくは、少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂が、ポリ乳酸、ポリ乳酸系ポリマーおよびこれらの混合物から選択される、請求項１または２のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
  4. 少なくとも１種類のポリオレフィンがポリエチレンであり、好ましくは、少なくとも１種類のポリオレフィンが、低密度ポリエチレン、超低密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレンおよびこれらの混合物から選択され、より好ましくは、少なくとも１種類のポリオレフィンが、ＩＳＯ １１３３による測定時、０．５から１００．０ｇ／１０分、好ましくは５．０から９０．０ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ）を有する線状低密度ポリエチレンである、請求項１から３のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
  5. 少なくとも１種類のポリオレフィンが、ＩＳＯ １１３３による測定時、０．５から１００．０ｇ／１０分、好ましくは５．０から９０．０ｇ／１０分、最も好ましくは１０．０から８０．０ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ）、および／またはポリプロピレンの総重量に対して２０％より高い、好ましくは３０％から９０％、より好ましくは４５％から８５％の結晶化度パーセンテージを有するポリプロピレン、好ましくはアイソタクチックポリプロピレンである、請求項１から３のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
  6. 少なくとも１種類の酸性無機フィラー材および／または少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材が
    ａ）１．０μｍから１２．０μｍ、好ましくは１．０から１０．０μｍ、最も好ましくは２．０から８．０μｍの範囲の重量基準中央粒径ｄ５０値、および／または
    ｂ）窒素によるＢＥＴ法での測定時、０．１から１５．０ｍ２／ｇの比表面積（ＢＥＴ）
    を有する、請求項１から５のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
  7. 少なくとも１種類の酸性無機フィラー材が、タルク、シリカ、クレイおよびこれらの混合物を含む群から選択される、請求項１から６のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
  8. 少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材が、少なくとも１種類の炭酸カルシウム源、炭酸マグネシウム、水酸化マグネシウムおよびこれらの混合物から選択される、請求項１から７のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
  9. 少なくとも１種類の炭酸カルシウム源が
    ａ）粉砕炭酸カルシウム（ＧＣＣ）および／または沈降炭酸カルシウム（ＰＣＣ）から選択され、好ましくは、該粉砕炭酸カルシウム（ＧＣＣ）が、大理石、白亜、ドロマイト、石灰石およびこれらの混合物を含む群から選択される、および／または該少なくとも１種類の沈降炭酸カルシウム（ＰＣＣ）が、アラゴナイト系、バテライト系およびカルサイト系の鉱物学的結晶形のうちの１種類以上を含む群から選択される、および／または
    ｂ）少なくとも１種類の炭酸カルシウム源の総重量に対して≧５０．０重量％、好ましくは≧７５．０重量％、より好ましくは≧９０．０重量％、なおさらにより好ましくは≧９５．０重量％、最も好ましくは９７．０から９９．９重量％の量の炭酸カルシウムを含む、
    請求項８に記載のポリマー組成物。
  10. 少なくとも１種類の酸性無機フィラー材および／または少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材の露出表面積の少なくとも１％が、
    ａ）Ｃ４からＣ２４の総量の炭素原子を有する少なくとも１種類の脂肪族カルボン酸および／またはこの反応生成物、好ましくは、ステアリン酸および／またはこの反応生成物を含む被覆によって、および／または
    ｂ）置換基内にＣ２からＣ３０の総量の炭素原子を有する線状、分枝状、脂肪族および環状の基から選択される基による一置換のコハク酸無水物からなる少なくとも１種類の一置換コハク酸無水物および／またはこの反応生成物、および／または
    ｃ）１種類以上のリン酸モノエステルおよび／またはこの反応生成物と１種類以上のリン酸ジエステルおよび／またはこの反応生成物のリン酸エステルブレンド
    を含む被覆によって覆われている、
    請求項１から９のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
  11. 無機フィラー材が、該無機フィラー材の総重量に対して１０．０から１７．５重量％の少なくとも１種類の酸性無機フィラー材、および該無機フィラー材の総重量に対して８２．５から９０．０重量％の少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材からなる、請求項１から１０のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
  12. さらに、耐衝撃性改良剤、潤滑剤、ワックス、安定剤、加工助剤、顔料、着色剤およびこれらの混合物を含む群から選択される少なくとも１種類の添加剤を含む、請求項１から１１のいずれか一項に記載のポリマー組成物。
  13. ａ）ポリマー組成物の総重量に対して少なくとも２０．０重量％の量の少なくとも１種類の生分解性ポリマー樹脂を準備する工程、該生分解性ポリマー樹脂は、ポリ乳酸、ポリ乳酸系ポリマー、脂肪族ポリエステル、例えば、ポリヒドロキシブチレート、ポリ−３−ヒドロキシブチレート（Ｐ３ＨＢ）、ポリヒドロキシバレレート、ポリヒドロキシブチレート−ポリヒドロキシバレレートコポリマー、ポリグリコネート、ポリ（ジオキサノン）およびこれらの混合物を含む群、好ましくはポリ乳酸から選択される、
    ｂ）ポリマー組成物の総重量に対して０．１から２０．０重量％の量の少なくとも１種類のポリオレフィンを準備する工程、該ポリオレフィンは、請求項１、４または５のいずれか一項に定義されるポリエチレンおよび／またはポリプロピレンから選択される、
    ｃ）ポリマー組成物の総重量に対して０．０５９から３０．０重量％の量の請求項１、６から７または１０のいずれか一項に定義される少なくとも１種類の酸性無機フィラー材を準備する工程、
    ｄ）ポリマー組成物の総重量に対して２．９５から５９．４重量％の量の請求項１、６または８から１０のいずれか一項に記載の少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材を準備する工程、
    ｅ）工程ａ）、工程ｂ）、工程ｃ）および工程ｄ）の成分を、該ポリマー組成物が形成されるような任意の順序で合わせる工程
    を含む、請求項１から１２のいずれか一項に記載のポリマー組成物の調製方法。
  14. ポリマー組成物の熱安定性および／または加工性を増大させるための、請求項１または６から１１のいずれか一項に定義される無機フィラー材の使用であって、該無機フィラー材が
    ａ）無機フィラー材の総重量に対して１．０から５０．０重量％の請求項１、６から７または１０のいずれか一項に定義される少なくとも１種類の酸性無機フィラー材、および
    ｂ）無機フィラー材の総重量に対して５０．０から９９．０重量％の請求項１、６または８から１０のいずれか一項に定義される少なくとも１種類のアルカリ性無機フィラー材
    からなる、無機フィラー材の使用。
  15. 物品、好ましくは包装物品、より好ましくは食品包装物品、例えば、ボトル、容器、カップ、食品用トレイなどの調製のための請求項１から１２のいずれか一項に記載のポリマー組成物の使用。
  16. 請求項１から１２のいずれか一項に記載のポリマー組成物を含む物品、好ましくは包装物品、より好ましくは食品包装物品、例えば、ボトル、容器、カップ、食品用トレイなど。
  17. 押出し法、共押出し法、ブローンフィルム押出し法、キャストフィルム押出しまたはシート押出し法、押出しコーティング法、射出成形法、ブロー成形法、熱成形法から選択される方法における、請求項１から１２のいずれか一項に記載のポリマー組成物の使用。
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