JP2017132214A

JP2017132214A - 積層体およびその製造方法

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Publication number: JP2017132214A
Application number: JP2016016312A
Authority: JP
Inventors: 池田　浩二; Koji Ikeda; 浩二池田; 本村　耕治; Koji Motomura; 耕治本村; 隆敏光嶋; Takatoshi Mitsushima
Original assignee: Panasonic Intellectual Property Management Co Ltd
Current assignee: Panasonic Intellectual Property Management Co Ltd
Priority date: 2016-01-29
Filing date: 2016-01-29
Publication date: 2017-08-03
Anticipated expiration: 2036-01-29
Also published as: JP6471982B2

Abstract

【課題】シート間の剥離が抑制された積層体を提供する。
【解決手段】第１繊維を含む第１シートと、前記第１シートに積層され、第２繊維を含む第２シートと、前記第１シートと前記第２シートの間に介在する接着剤と、を備える積層体１０であって、積層体１０の少なくとも一つの端辺Ｓ１，Ｓ２を含む端部Ｔ１，Ｔ２に存在する前記接着剤の単位面積当たりの質量Ｍｔと、積層体１０の端部Ｓ１，Ｓ２以外の中央部Ｃに存在する接着剤の単位面積当たりの質量Ｍｃとが、Ｍｔ＞Ｍｃの関係を満たす、積層体１０。
【選択図】図１

Description

本発明は、複数のシートが接着剤を用いて積層された積層体およびその製造方法に関する。

複数のシートが積層された積層体は、強度が高いため、様々な用途に用いられている。例えば、特許文献１は、基材である不織布と、保護層としての他の不織布と、これらの間に介在する極細繊維層と、を備える積層体を、空気清浄機等の濾材として使用することを提案している。このような積層体は、例えば、基材である不織布（第１シート）に、電界紡糸法等により極細繊維を堆積させた後、接着剤を塗布し、保護層として他の不織布（第２シート）を積層させることにより得られる。

特開２０１４−１２１６９９号公報

複数のシートを接着剤を介して積層する場合、接着剤の量が十分でないと、シート間で剥離が生じる。シート間の剥離を防止するために接着剤の量を増やすと、接着剤によって通気性が阻害され、圧力損失が増大する。

本発明の一局面は、第１繊維を含む第１シートと、前記第１シートに積層され、第２繊維を含む第２シートと、前記第１シートと前記第２シートの間に介在する接着剤と、を備える積層体であって、前記積層体の少なくとも一つの端辺を含む端部に存在する前記接着剤の単位面積当たりの質量Ｍｔと、前記積層体の前記端部以外の中央部に存在する前記接着剤の単位面積当たりの質量Ｍｃとが、Ｍｔ＞Ｍｃの関係を満たす、積層体に関する。

本発明の他の一局面は、第１繊維を含む第１シートおよび第２繊維を含む第２シートを準備する準備工程と、前記第１シートに接着剤を付与する接着剤付与工程と、前記第１シートに前記接着剤を介して前記第２シートを積層する積層工程と、を具備し、前記接着剤付与工程において、前記第１シートの少なくとも一つの端辺を含む端部に付与された前記接着剤の単位面積当たりの質量Ｍｔと、前記第１シートの前記端部以外の中央部に付与された前記接着剤の単位面積当たりの質量Ｍｃとが、Ｍｔ＞Ｍｃの関係を満たす、積層体の製造方法に関する。

本発明によれば、圧力損失の増大を抑制しながら、積層体のシート間の剥離を抑制することができる。

本発明の実施形態に係る積層体を模式的に示す上面図である。接着剤によって形成されるライン状の領域について説明する上面図である。本発明の実施形態に係る積層体におけるライン状の領域の配置を説明する上面図である。本発明の他の実施形態に係る積層体におけるライン状の領域の配置を説明する上面図である。本発明の実施形態に係る積層体の製造装置を示す図である。

本発明に係る積層体は、第１繊維を含む第１シートと、第１シートに積層され、第２繊維を含む第２シートと、第１シートと第２シートの間に介在する接着剤と、を備える。接着剤は、積層体の少なくとも一つの端辺を含む端部（以下、端部Ｔ）において、第１シートと第２シートとの間に存在している。このとき、端部Ｔに存在する接着剤の単位面積当たりの質量Ｍｔと、端部Ｔ以外の中央部（以下、中央部Ｃ）に存在する接着剤の単位面積当たりの質量Ｍｃとは、Ｍｔ＞Ｍｃの関係を満たす。接着剤を積層体の端部Ｔに偏在させることにより、端部Ｔにおける接合強度が向上する。シート間の剥離は、積層体の端部Ｔを起点として生じやすいため、端部における接合強度を向上させることによって、接着剤の使用量を少なくしながら、シート間の剥離を抑制することができる。なお、積層体の中央部Ｃにおける第１シートと第２シートとの間には、接着剤は存在していなくてもよい。すなわち、Ｍｃ＝０であってもよい。ただし、接合強度の観点から、Ｍｃ＞０を満たすことが好ましい。

接着剤は、積層体の端部Ｔに、上記端辺に沿う方向のライン状の領域（以下、接着剤ラインと称する）を形成するように配置されることが好ましい。これにより、少ない接着剤で、シート間の剥離を抑制する効果が高まる。さらに、圧力損失も抑制される。この場合、接着剤は、接着剤ラインを形成するように中央部Ｃにも配置されることが好ましい。特に、接着剤は、端部Ｔおよび中央部Ｃに、それぞれ複数の接着剤ラインを形成するように配置されることが好ましい。

端部Ｔおよび中央部Ｃにそれぞれ複数の接着剤ラインが配置される場合、端部Ｔに配置された隣接する接着剤ライン間の平均のピッチＰｔを、中央部Ｃに配置された隣接する接着剤ライン間の平均のピッチＰｃよりも小さくすることが好ましい。これにより、接着剤が上記端部に偏在するため、圧力損失の増大を抑制しながら、端部Ｔにおける接合強度を向上させ易くなる。このとき、ピッチＰｃに対するピッチＰｔの割合：Ｐｔ／Ｐｃは、０．１〜０．５であることが好ましい。

また、上記のように、端部Ｔおよび中央部Ｃにそれぞれ複数の接着剤ラインが配置される場合、端部Ｔに配置された接着剤ラインの平均の幅Ｗｔを、中央部Ｃに配置された接着剤ラインの平均の幅Ｗｃよりも大きくすることにより、接着剤を端部Ｔに偏在させてもよい。これにより、積層体の端部Ｔを裁断する際、接着剤ライン上で裁断し易くなる。そのため、接着剤は、裁断後の積層体においても端辺に沿って配置され易くなる。その結果、裁断後の積層体においても、シート間の剥離が抑制される。このとき、幅Ｗｃに対する幅Ｗｔの割合：Ｗｔ／Ｗｃは、１．５〜２０であることが好ましい。

積層体は、さらに、第１シートと第２シートの間に介在する第３シートを備えていてもよい。このとき、積層体を濾材として使用する際の集塵性能の観点から、第３シートは、第１繊維の平均繊維径Ｄ１および第２繊維の平均繊維径Ｄ２よりも小さい平均繊維径Ｄ３を有する第３繊維を含むことが好ましい。

このような第３繊維は、例えば、電界紡糸法により第１シート上に堆積される。つまり、第３繊維を含む第３シートは、第１シート上に接着剤を介さずに積層される。電界紡糸法では、第３繊維の原料である樹脂（原料樹脂）を溶媒に溶解させた原料液に、高電圧を印加し、電荷をもった原料液をノズルから噴射することにより、第３繊維が生成される。第３繊維は、溶媒を含んだ状態で第１シート上に堆積するため、第１シートを構成する第１繊維と密着して、両者は接合される。つまり、第１シートと第３シートとは、繊維同士の点接着によって接合される。そのため、通常、第３シートと第１シートとの間は剥離し易い。これに対し、積層体の端部における接合強度を向上させることにより、第３シートと第１シートとの剥離も抑制される。

上記のような積層体は、第１繊維を含む第１シートおよび第２繊維を含む第２シートを準備する準備工程と、第１シートに接着剤を付与する接着剤付与工程と、第１シートに接着剤を介して第２シートを積層する積層工程と、を具備する方法により製造される。接着剤付与工程では、第１シートの少なくとも一つの端辺を含む端部Ｔに付与された接着剤の単位面積当たりの質量Ｍｔと、第１シートの端部Ｔ以外の中央部Ｃに付与された接着剤の単位面積当たりの質量Ｍｃとが、Ｍｔ＞Ｍｃの関係を満たすように、接着剤が第１シートに付与される。さらに、準備工程の後、接着剤付与工程の前に、第１シートの接着剤が付与される主面に、電界紡糸法により繊維（第３繊維）を堆積させて、第３シートを積層させてもよい。この場合、接着剤は、第３シートを介して第１シートに付与される。

まず、各シートおよび接着剤について、空気清浄機の濾材に適する形態を具体的に説明する。なお、積層体の用途は、濾材に限定されるものではない。

（第１シート）
第１シートは、例えば、積層体を支持する支持体（基材）である。第１シートの形態および材質は特に限定されず、用途に応じて適宜選択すればよい。第１シートとして、具体的には、織物、編物、不織布等の繊維構造体が例示できる。なかでも、積層体を濾材として使用する場合、圧力損失の観点から、第１シートは不織布であることが好ましい。不織布は、例えば、スパンボンド法、乾式法（例えば、エアレイド法）、湿式法、メルトブロー法、ニードルパンチ法等により製造される。なかでも、基材として適する不織布が形成され易い点で、第１シートは、湿式法により製造された不織布であることが好ましい。

第１シートが不織布である場合、第１シートを構成する第１繊維の材質は特に限定されず、例えば、ガラス繊維、セルロース、アクリル樹脂、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリエステル（例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリブチレンテレフタレート）、ポリアミド（ＰＡ）、あるいはこれらの混合物等が挙げられる。なかでも、基材として適する点で、第１繊維の材質はＰＥＴまたはセルロースが好ましい。第１繊維の平均繊維径Ｄ１は特に限定されず、例えば、１μｍ以上、４０μｍ以下であっても良く、５μｍ以上、２０μｍ以下であってもよい。

平均繊維径Ｄ１とは、第１繊維の直径の平均値である。第１繊維の直径とは、第１繊維の長さ方向に対して垂直な断面の直径である。そのような断面が円形でない場合には、最大径を直径と見なしてよい。また、第１シートを一方の主面の法線方向から見たときの、第１繊維の長さ方向に対して垂直な方向の幅を、第１繊維の直径と見なしてもよい。平均繊維径Ｄ１は、例えば、第１シートに含まれる任意の１０本の第１繊維の任意の箇所の直径の平均値である。後述する平均繊維径Ｄ２およびＤ３についても同じである。

第１シートの厚みＴ１は、特に限定されず、例えば、５０μｍ以上、５００μｍ以下であっても良く、１５０μｍ以上、４００μｍ以下であってもよい。シートの厚みＴとは、例えば、シートの任意の１０箇所の厚みの平均値である。後述する厚みＴ２およびＴ３についても同じである。厚みとは、シートの２つの主面の間の距離である。シートが不織布である場合、その厚みは、不織布の断面を写真に取り、不織布の一方の主面上にある任意の１地点から他方の主面まで、一方の表面に対して垂直な線を引いたとき、この線上にある繊維のうち、最も離れた位置にある２本の繊維の外側（外法）の距離として求められる。他の任意の複数地点（例えば、９地点）についても同様にして不織布の厚みを算出し、これらを平均化した数値を、不織布の厚みとする。上記厚みの算出に際しては、二値化処理された画像を用いてもよい。

第１シートの単位面積当たりの質量も特に限定されず、例えば、１０ｇ／ｍ^２以上、８０ｇ／ｍ^２以下であっても良く、３５ｇ／ｍ^２以上、６０ｇ／ｍ^２以下であってもよい。

第１シートの圧力損失は特に限定されない。なかでも、第１シートの初期の圧力損失は、ＪＩＳＢ９９０８形式１の規格に準拠した測定機を用いて測定した場合、１Ｐａ以上、１０Ｐａ以下程度であることが好ましい。第１シートの初期の圧力損失がこの範囲であれば、積層体全体の圧力損失も抑制される。

（第２シート）
第２シートは、集塵機能を発揮するとともに、後述するように第３シートが第１シートに積層される場合には、第３シートを外的負荷から保護する保護層として機能する。

第２シートは、例えば、上記方法により製造された不織布であってもよい。なかでも、積層体を濾材として使用する場合、繊維径の細い不織布が形成され易い点で、第２シートは、メルトブロー法により製造された不織布であることが好ましい。さらに、集塵効果が期待できる点で、第２シートは、帯電処理等によって帯電（永久帯電）されていることが好ましい。永久帯電とは、外部電界が存在しない状態において半永久的に電気分極を保持し、周囲に対して電界を形成している状態である。

第２シートを構成する第２繊維の材質は特に限定されず、例えば、ガラス繊維、セルロース、アクリル樹脂、ＰＰ、ＰＥ、ＰＥＴ等のポリエステル、ＰＡ、あるいはこれらの混合物等が挙げられる。なかでも、帯電され易い点で、ＰＰが好ましい。第２繊維の平均繊維径Ｄ２も特に限定されない。平均繊維径Ｄ２は、例えば、０．５μｍ以上、２０μｍ以下であっても良く、５μｍ以上、２０μｍ以下であってもよい。

第２シートの厚みＴ２は特に限定されず、１００μｍ以上、５００μｍ以下であっても良く、１５０μｍ以上、４００μｍ以下であってもよい。第２シートの単位面積当たりの質量も特に限定されず、１０ｇ／ｍ^２以上、５０ｇ／ｍ^２以下であっても良く、１０ｇ／ｍ^２以上、３０ｇ／ｍ^２以下であってもよい。

第２シートの圧力損失は、特に限定されない。なかでも、第２シートの初期の圧力損失は、上記と同様の条件で測定する場合、１０Ｐａ以上、５０Ｐａ以下程度であることが好ましい。第２シートの初期の圧力損失がこの範囲であれば、積層体全体の圧力損失も抑制される。

（接着剤）
接着剤の種類は特に限定されず、例えば、熱可塑性樹脂を主成分とするホットメルト接着剤等が挙げられる。熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリウレタン（ＰＵ）、ＰＥＴ等のポリエステル、ウレタン変性共重合ポリエステル等の共重合ポリエステル、ＰＡ、ポリオレフィン（例えば、ＰＰ、ＰＥ）等が例示できる。ホットメルト接着剤は、例えば、加熱により溶融されながら、第１シートまたは第２シート上にライン状に付与される。あるいは、粒子状のホットメルト接着剤を、第１シートまたは第２シート上にライン状に散布した後、加熱して、溶融される。

積層体が保持する接着剤の質量も特に限定されないが、接合強度および圧力損失の観点から、０．５ｇ／ｍ^２以上、１５ｇ／ｍ^２以下であることが好ましく、１ｇ／ｍ^２以上、１０ｇ／ｍ^２以下であることがより好ましく、２ｇ／ｍ^２以上、６ｇ／ｍ^２以下であることが特に好ましい。なお、上記接着剤の質量は、積層体の端部Ｔおよび中央部Ｃが保持する接着剤の平均の質量である。

（第３シート）
第３シートを、第１シートと第２シートの間に介在させてもよい。この場合、積層体の集塵性能を高める観点から、第３シートは、第１繊維の平均繊維径Ｄ１および第２繊維の平均繊維径Ｄ２よりも小さい平均繊維径Ｄ３を有する第３繊維を含むことが好ましい。第３シートの形態は特に限定されないが、後述するように、電界紡糸法により第３繊維を生成させる場合、第３シートは不織布である。この場合にも、積層体の端部Ｔにおける接合強度を高めることで、第３シートと第１シートとの剥離が抑制される。

平均繊維径Ｄ３は、例えば３μｍ以下であり、１μｍ以下であることが好ましく、３００ｎｍ以下であることがより好ましい。また、平均繊維径Ｄ３は３０ｎｍ以上であることが好ましく、５０ｎｍ以上であることがより好ましい。平均繊維径Ｄ３がこの範囲であれば、圧力損失が抑制されるとともに集塵効率が高くなり易い。

第３繊維の材質は特に限定されず、例えば、ＰＡ、ポリイミド（ＰＩ）、ポリアミドイミド（ＰＡＩ）、ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）、ポリアセタール（ＰＯＭ）、ポリカーボネート（Ｐｃ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリサルホン（ＰＳＦ）、ポリエーテルサルフォン（ＰＥＳ）、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰｔＦＥ）、ポリアリレート（ＰＡＲ）、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、ポリ酢酸ビニル（ＰＶＡｃ）、ＰＰ、ＰＥＴ、ＰＵ等のポリマーが挙げられる。これらは、単独あるいは２種以上を組み合わせて用いてもよい。なかでも、第３繊維を電界紡糸法により形成する場合、ＰＥＳが好ましく用いられる。また、平均繊維径Ｄ３を細くし易い点で、ＰＶＤＦが好ましく用いられる。

第３シートの厚みＴ３は、圧力損失の観点から、０．５μｍ以上、１０μｍ以下であることが好ましく、１μｍ以上、５μｍ以下であることがより好ましい。第３シートの初期の圧力損失は、上記と同様の条件で測定する場合、５Ｐａ以上、４０Ｐａ以下程度であることが好ましい。

第３シートの単位面積当たりの質量は、圧力損失と集塵効率とのバランスの観点から、０．１ｇ／ｍ^２以上、１．５ｇ／ｍ^２以下であることが好ましく、０．２ｇ／ｍ^２以上、０．５ｇ／ｍ^２以下であることがより好ましく、０．２ｇ／ｍ^２以上、０．８ｇ／ｍ^２以下であることが特に好ましい。

（積層体）
以下、積層体の実施形態を、図１を参照しながら具体的に説明する。図１は、本実施形態に係る積層体１０を模式的に示す上面図である。積層体１０の外形は、辺（端辺）の数が観念できる限り（すなわち、円および楕円形以外である限り）特に限定されず、図１のように長尺体であってもよいし、矩形であってもよいし、その他の多角形であってもよい。以下、積層体１０が長尺体である場合を例に挙げて説明する。

積層体１０は、図１に示すように、積層体１０の長手方向Ｄに沿う端辺Ｓ１を含む端部Ｔ１、端辺Ｓ１に対向する端辺Ｓ２を含む端部Ｔ２、および、それ以外の中央部Ｃに区分される。端部Ｔ１（Ｔ２）は、端辺Ｓ１（Ｓ２）から積層体１０の幅Ｗ_１０の２５％以下の距離までの領域である。言い換えれば、端部Ｔ１（Ｔ２）は、積層体１０の端辺Ｓ１（Ｓ２）を含む、積層体１０の面積の２５％以下を占める帯状の領域である。

図１では、端部Ｔとして、端辺Ｓ１を含む端部Ｔ１および端辺Ｓ２を含む端部Ｔ２を示しているが、端部Ｔはこれに限定されない。例えば、積層体１０の端部Ｔとして、端部Ｔ１のみを設定してもよい。また、積層体１０が矩形やその他の多角形である場合、端部Ｔ１および端辺Ｓ１と頂点を共有する端辺を含む端部を設定してもよいし、積層体１０の３つ以上の端辺を含む端部を設定してもよい。シート間の剥離を抑制する観点からは、積層体１０の端部Ｔとして、一つの端辺Ｓ１を含む端部Ｔ１と、端辺Ｓ１に対向する端辺Ｓ２を含む端部Ｔ２と、を設定することが好ましく、また、この２つの端部Ｔを設定することにより、シート間の剥離を抑制する効果は十分に発揮される。

端部Ｔの大きさは、積層体１０の面積の２５％以下であれば特に限定されず、適宜設定すればよい。シート間の剥離を抑制する観点から、１つの端部Ｔの大きさは、積層体１０の面積の５％以上であることが好ましい。端部Ｔ１および端部Ｔ２を設定する場合、端部Ｔ１およびＴ２の面積の和は、例えば、積層体１０の面積の５０％以下であり、１０％以上である。この場合、端部Ｔ１および端部Ｔ２の面積は同じであってもよいし、異なっていてもよい。

ここで、積層体１０が長尺体である場合、便宜的に、端辺のうち、長手方向Ｄの長さが１００ｃｍである任意の部分を端辺Ｓ１として設定する。そして、端辺Ｓ１とこれに対向する長さ１００ｃｍの端辺Ｓ２とで挟まれた領域Ａを設定する。端部Ｔおよび中央部Ｃとは、この領域Ａにおける端部およびそれ以外の中央部を指す。後述する接着剤により形成される接着剤ラインＬについても、この領域Ａに配置された接着剤により形成されるライン状の領域を指すものとする。

本実施形態では、接着剤を端部Ｔに偏在させる。すなわち、端部Ｔに存在する接着剤の単位面積当たりの質量Ｍｔを、端部Ｔ以外の中央部Ｃに存在する接着剤の単位面積当たりの質量Ｍｃよりも大きくする（Ｍｔ＞Ｍｃ）。これにより、接着剤の付与量を少なくしながら、シート間の剥離を抑制することができる。なお、質量Ｍｃは、接合強度の観点から、Ｍｃ＞０を満たすことが好ましい。質量Ｍｔは、例えば、領域Ａ内の端部Ｔ全体の質量から、端部Ｔにおける第１シート１、第２シート、さらには第３シートの質量を除いた後の質量を、端部Ｔの主面の面積で除すことにより算出できる。質量Ｍｃについても、領域Ａ内の中央部Ｃ全体の質量を用いて、同様にして算出できる。

シート間の剥離が抑制され易くなる点で、質量Ｍｔは、質量Ｍｃの１．５倍以上であることが好ましく、３倍以上であることがより好ましい。また、コストの観点から、質量Ｍｔは、質量Ｍｃの２０倍より小さいことが好ましく、５倍より小さいことがより好ましい。具体的には、質量Ｍｔは、１．５ｇ／ｍ^２以上であることが好ましく、３ｇ／ｍ^２以上であることがより好ましい。また、質量Ｍｔは、２０ｇ／ｍ^２以下であることが好ましく、１５ｇ／ｍ^２以下であることがより好ましい。質量Ｍｃは、０．５ｇ／ｍ^２以上であることが好ましく、１ｇ／ｍ^２以上であることがより好ましい。また、質量Ｍｃは、１５ｇ／ｍ^２以下であることが好ましく、１０ｇ／ｍ^２以下であることがより好ましい。

接着剤は、Ｍｔ＞Ｍｃを満たすように、積層体１０の全面に配置されていてもよいし、積層体１０に部分的に配置されていてもよい。なかでも、圧力損失の増大が抑制され易い点で、接着剤は、積層体１０に部分的に配置されることが好ましい。接着剤を、積層体１０に部分的に配置する方法は特に限定されず、例えば、接着剤をドット状に配置してもよいし、ライン状に配置してもよい。なかでも、シート間の剥離が抑制され易い点で、接着剤を端辺Ｓに沿う方向にライン状の領域を形成するように複数配置することが好ましい。

以下、接着剤が、端部Ｔおよび中央部Ｃのそれぞれに、一つの端辺Ｓ（Ｓ１またはＳ２）に沿う方向に複数の接着剤ラインＬを形成するように配置されている場合を例に挙げて説明する。接着剤ラインＬは、図２に示すように、長さが１００ｃｍであって、接着剤４を囲む最小の幅を有する矩形ｒとして定義される。矩形ｒの長手方向の中心線Ｌｃと、端辺Ｓとの成す角度が０°〜１５°である場合、接着剤ラインＬは端辺Ｓに沿って配置されていると言える。端辺Ｓが複数個所（例えば、Ｓ１およびＳ２）設定されている場合、接着剤ラインＬといずれかの端辺Ｓとの成す角度が０°〜１５°であれば、その接着剤ラインＬは、端辺Ｓに沿って配置されていると言える。矩形ｒ（すなわち接着剤ラインＬ）の長手方向の中心線Ｌｃとは、当該矩形ｒの短手方向を２等分する直線である。接着剤４自体の付着形状は特に限定されず、図２に示すように、接着剤４は波線状に塗布されていてもよい。なお、図２では、便宜上、接着剤４をハッチングを入れて示している。

（第１実施形態）
本実施形態では、図３に示すように、接着剤４により形成された接着剤ラインＬのうち、端部Ｔにおいて隣接する接着剤ラインＬＴ間の平均のピッチＰｔを、中央部Ｃにおいて隣接する接着剤ラインＬＣ間の平均のピッチＰｃよりも小さくすることにより、接着剤４を端部Ｔに偏在させる。なお、図３は、積層体１０を上面から見ているが、第２シートさらには第３シートを省略し、第１シート１および接着剤４（接着剤ラインＬ）のみを示している。また、図３では、便宜上、接着剤ラインＬをハッチングを入れて示している。第１シート１の端辺ｓ１およびｓ２は、積層体１０の端辺Ｓ１およびＳ２に対応し、第１シート１の端部ｔ１およびｔ２は、積層体１０の端部Ｔ１およびＴ２に対応し、第１シート１の中央部ｃは、積層体１０の中央部Ｃに対応している。

接着剤ラインＬＴ間のピッチＰｔとは、端部Ｔに形成されたすべての接着剤ラインＬについて、隣接する接着剤ラインＬとの中心線Ｌｃ間の距離を測定して算出される平均値である（図２参照）。接着剤ラインＬＴが端部Ｔに１０本以上配置されている場合、上記平均値を算出した後、得られた平均値と２０％以上異なるデータを除き、再び平均値を算出する。この修正された平均値を、接着剤ラインＬＴ間のピッチＰｔとしてもよい。接着剤ラインＬＣ間のピッチＰｃも同様にして算出できる。なお、隣接する接着剤ラインＬとは、同じ領域（端部Ｔまたは中央部Ｃ）において隣接する接着剤ラインＬであり、領域をまたがる場合を除く。

ピッチＰｃに対するピッチＰｔの割合：Ｐｔ／Ｐｃは、０．１〜０．５であることが好ましく、０．２〜０．４であることがより好ましい。これにより、中央部Ｃに配置される接着剤４の量を少なくしながら、シート間が剥離するのを抑制する効果が高まる。端部Ｔは、ピッチＰｃよりも大きなピッチで配置された接着剤ラインＬＴを含んでいてもよいし、中央部Ｃは、ピッチＰｔよりも小さなピッチで配置された接着剤ラインＬＣを含んでいてもよい。

積層体１０をその主面の法線方向から見たとき、端部Ｔに配置される接着剤ラインＬＴの合計の面積は、シート間の剥離が抑制され易い点で、端部Ｔの主面の面積の１０〜３０％であることが好ましい。また、圧力損失の増加が抑制され易い点で、中央部Ｃに配置される接着剤ラインＬＣの合計の面積は、中央部Ｃの主面の面積の２〜１０％であることが好ましい。

接着剤ラインＬの幅Ｗ（矩形ｒの短手方向の長さ。図２参照）は、特に限定されない。端部Ｔに複数配置される接着剤ラインＬＴの幅Ｗｔは、すべて同じであってもよいし、異なっていてもよい。同様に、中央部Ｃに複数配置される接着剤ラインＬＣの幅Ｗｃは、すべて同じであってもよいし、異なっていてもよい。また、幅Ｗｔと幅Ｗｃとは同じであってもよいし、異なっていてもよい。幅Ｗｔおよび幅Ｗｃは、例えば、接着剤ラインＬＴまたは接着剤ラインＬＣの合計の面積が、上記範囲になるように適宜設定すればよい。

（第２実施形態）
本実施形態では、図４に示すように、端部Ｔに配置された接着剤ラインＬＴの平均の幅Ｗｔを、中央部Ｃに配置された接着剤ラインＬＣの平均の幅Ｗｃよりも大きくすることにより、接着剤４を端部Ｔに偏在させる。なお、図４は、積層体１０を上面から見ているが、第２シートさらには第３シートを省略し、第１シート１および接着剤４（接着剤ラインＬ）のみを示している。また、図４では、便宜上、接着剤ラインＬをハッチングを入れて示している。第１シート１の端辺ｓ１およびｓ２は、積層体１０の端辺Ｓ１およびＳ２に対応し、第１シート１の端部ｔ１およびｔ２は、積層体１０の端部Ｔ１およびＴ２に対応し、第１シート１の中央部ｃは、積層体１０の中央部Ｃに対応している。

接着剤ラインＬＴの幅Ｗｔは、端部Ｔに形成されたすべての接着剤ラインＬＴの幅を測定して算出される平均値である。接着剤ラインＬＴが端部Ｔに１０本以上配置されている場合、上記平均値を算出した後、得られた平均値と２０％以上異なるデータを除き、再び平均値を算出する。この修正された平均値を、幅Ｗｔとしてもよい。接着剤ラインＬＣの幅Ｗｃも同様にして算出できる。なお、幅Ｗは、領域をまたがるように形成されている接着剤ラインＬを除いて算出される。

幅Ｗｃに対する幅Ｗｔの割合：Ｗｔ／Ｗｃは、１．５〜２０であることが好ましく、３〜１０であることがより好ましい。これにより、中央部Ｃに配置される接着剤４の量を少なくしながら、シート間が剥離するのを抑制する効果が高まる。端部Ｔは、幅Ｗｃよりも小さな幅を有する接着剤ラインＬＴを含んでいてもよいし、中央部Ｃは、幅Ｗｔよりも大きな幅を有する接着剤ラインＬＣを含んでいてもよい。

接着剤ラインＬ間のピッチＰは、特に限定されない。端部Ｔに複数配置される接着剤ラインＬＴのピッチＰｔは、すべて同じであってもよいし、異なっていてもよい。同様に、中央部Ｃに複数配置される接着剤ラインＬＣのピッチＰｃは、すべて同じであってもよいし、異なっていてもよい。また、ピッチＰｔとピッチＰｃとは同じであってもよいし、異なっていてもよい。ピッチＰｔおよびピッチＰｃは、例えば、接着剤ラインＬＴまたは接着剤ラインＬＣのそれぞれの合計の面積が、上記範囲になるように適宜設定すればよい。

積層体１０は、例えば、第１繊維を含む第１シート１および第２繊維を含む第２シートを準備する準備工程と、第１シート１に接着剤４を付与する接着剤付与工程と、第１シート１に接着剤４を介して第２シートを積層する積層工程と、を具備する方法により製造することができる。

（１）準備工程
準備工程では、第１シート１および第２シートを準備する。

（２）第３シート形成工程
後述する接着剤付与工程の前に、第１シート１の接着剤４が付与される主面に、電界紡糸法により繊維（第３繊維）を堆積させて、第３シートを積層させてもよい。積層体１０を濾材として使用する場合、集塵性能の向上が期待できる。本工程において、第１シート１は、噴射される原料液のターゲットであり、生成する第３繊維を収集するコレクタとして機能する。この場合、第１シート１と第２シートとは、第３シートを介して積層される。第２シートは、第１シート１上に形成された第３シートを保護する保護材としても機能する。

電界紡糸法では、繊維の原料となる原料樹脂と原料樹脂を溶解させる溶媒を含む原料液が用いられる。原料液は、原料樹脂および溶媒を含む。原料樹脂は第３繊維の原料であり、第３繊維の材質として例示したポリマーである。溶媒は、原料樹脂を溶解させる（以下、第１溶媒と称する）。原料液から、原料樹脂および第１溶媒を含む繊維が形成される。原料液における原料樹脂と第１溶媒との混合比率は、選定される原料樹脂の種類および第１溶媒の種類により異なる。原料液における第１溶媒の割合は、例えば、６０質量％から９５質量％である。原料液には、原料樹脂を溶解させる第１溶媒以外の溶媒や各種添加剤等が含まれていてもよい。

第１溶媒は、原料樹脂を溶解できるものであれば特に限定されない。例えば、メタノール、エタノール、１−プロパノール、２−プロパノール、ヘキサフルオロイソプロパノール、テトラエチレングリコール、トリエチレングリコール、ジベンジルアルコール、１，３−ジオキソラン、１，４−ジオキサン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、メチル−ｎ−ヘキシルケトン、メチル−ｎ−プロピルケトン、ジイソプロピルケトン、ジイソブチルケトン、アセトン、ヘキサフルオロアセトン、フェノール、ギ酸、ギ酸メチル、ギ酸エチル、ギ酸プロピル、安息香酸メチル、安息香酸エチル、安息香酸プロピル、酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸プロピル、フタル酸ジメチル、フタル酸ジエチル、フタル酸ジプロピル、塩化メチル、塩化エチル、塩化メチレン、クロロホルム、ｏ−クロロトルエン、ｐ−クロロトルエン、四塩化炭素、１，１−ジクロロエタン、１，２−ジクロロエタン、トリクロロエタン、ジクロロプロパン、ジブロモエタン、ジブロモプロパン、臭化メチル、臭化エチル、臭化プロピル、酢酸、ベンゼン、トルエン、ヘキサン、シクロヘキサン、シクロヘキサノン、シクロペンタン、ｏ−キシレン、ｐ−キシレン、ｍ−キシレン、アセトニトリル、テトラヒドロフラン、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド（ＤＭＡｃ）、ジメチルスルホオキシド、ピリジン、水等を用いることができる。これらは単独で用いてもよく、複数種を組み合わせて用いてもよい。なかでも、電界紡糸法に適している点およびＰＥＳを溶解し易い点で、ＤＭＡｃが好ましい。

（３）接着剤付与工程
接着剤４は、第１シート１の第３シートが形成された主面に付与される。好ましくは、ホットメルト接着剤を、溶融しながらライン状の領域を形成するように第１シート１の上記主面に塗布する。

接着剤４は、第１シート１の端部Ｔに付与された接着剤４の単位面積当たりの質量Ｍｔと、中央部Ｃに付与された接着剤４の単位面積当たりの質量Ｍｃとが、Ｗｔ＞Ｗｃの関係を満たすように、第１シート１に付与される。接着剤を端部Ｔに偏在するように付与する方法としては、上記したように、接着剤を端部Ｔと中央部Ｃとで接着剤ラインＬのピッチを変えながら塗布する方法、および、端部Ｔと中央部Ｃとで接着剤ラインＬの幅を変えながら塗布する方法等が挙げられる。

（４）積層工程
最後に、接着剤４および第３シートを介して、第１シート１に第２シートを積層させることにより、積層体１０が得られる。得られた積層体１０は、端部Ｔに接着剤４が偏在して配置されているため、シート間の剥離が抑制されるとともに、圧力損失の増大が抑制される。

上記のような積層体１０の製造方法は、例えば、製造ラインの上流から下流に第１シート１を搬送し、搬送される第１シート１の主面に第３シートを形成した後、第２シートを積層する製造装置により実施することが可能である。このような製造装置は、例えば、（１）第１シート１を搬送ベルトに供給する第１シート供給部と、（２）原料液から静電気力により第３繊維を生成させて、第３シートを形成する第３シート形成部と、（３）第３シート形成部から送り出される第１シート１に、上方から接着剤４を付与する接着剤付与部と、（４）第１シート１の上方から、接着剤４および第３シートを介して、第２シートを積層する第２シート積層部と、を具備する。

以下、図５を参照しながら、上記製造装置について説明するが、以下の製造装置は、本発明を限定するものではない。図５は、積層体１０の製造装置２００の一例の構成を概略的に示す図である。製造装置２００は、積層体１０を製造するための製造ラインを構成している。製造装置２００では、第１シート１は、製造ラインの上流から下流に搬送される。

（第１シート供給部）
製造装置２００の最上流には、ローラ状に捲回された第１シート１を内部に収容した第１シート供給部２０１が設けられている。第１シート供給部２０１は、モータ１３により第１供給リール１２を回転させて、第１供給リール１２に捲回された第１シート１を搬送ローラ１１に供給する。

（第３シート形成部）
第１シート１は、搬送ローラ１１により、電界紡糸ユニット（図示せず）を備える第３シート形成部２０２に搬送される。電界紡糸ユニットが具備する電界紡糸機構は、その上方に設置された第３繊維３Ｆの原料液２２を放出するための放出体２３と、放出された原料液２２をプラスに帯電させる帯電手段（後述参照）と、放出体２３と対向するように配置された第１シート１を上流側から下流側に搬送する搬送コンベア２１と、を備えている。搬送コンベア２１は、第１シート１とともに第３繊維３Ｆを収集するコレクタ部として機能する。なお、電界紡糸ユニットの台数は、特に限定されるものではなく、１台でも２台以上でもよい。

電界紡糸ユニットおよび／または放出体２３が複数ある場合、電界紡糸ユニットごと、あるいは、放出体２３ごとに、形成される第３繊維３Ｆの平均繊維径を変化させてもよい。第３繊維３Ｆの平均繊維径は、原料液２２の吐出圧力、印加電圧、原料液２２の濃度、放出体２３と第１シート１との距離、温度、湿度などを調整することにより、変化させることができる。また、第３繊維３Ｆの堆積量は、原料液２２の吐出圧力、印加電圧、原料液２２の濃度、第１シート１の搬送速度などを調整することにより、制御される。

放出体２３の第１シート１の主面と対向する側には、原料液２２の放出口（図示せず）が複数箇所設けられている。放出体２３の放出口と、第１シート１との距離は、製造システムの規模や所望の繊維径にもよるが、例えば、１００〜６００ｍｍであればよい。放出体２３は、電界紡糸ユニットの上方に設置された、第１シート１の搬送方向と平行な第１支持体２４から下方に延びる第２支持体２５により、自身の長手方向が第１シート１の主面と平行になるように支持されている。第１支持体２４は、放出体２３を第１シート１の搬送方向とは垂直な方向に揺動させるように、可動であってもよい。

帯電手段は、放出体２３に電圧を印加する電圧印加装置２６と、搬送コンベア２１と平行に設置された対電極２７とで構成されている。対電極２７は接地（グランド）されている。これにより、放出体２３と対電極２７との間には、電圧印加装置２６により印加される電圧に応じた電位差（例えば２０〜２００ｋＶ）を設けることができる。なお、帯電手段の構成は、特に限定されない。例えば、対電極２７はマイナスに帯電されていてもよい。また、対電極２７を設ける代わりに、搬送コンベア２１のベルト部分を導体から構成してもよい。

放出体２３は、長尺の形状であり、導体で構成されている。その内部は中空になっており、中空部は原料液２２を収容する収容部となる。原料液２２は、放出体２３の中空部と連通するポンプ２８の圧力により、原料液タンク２９から放出体２３の中空に供給される。そして、原料液２２は、ポンプ２８の圧力により、放出口から第１シート１の主面に向かって放出される。放出された原料液２２は、帯電した状態で放出体２３と第１シート１との間の空間（生成空間）を移動中に静電爆発を起し、繊維状物（第３繊維３Ｆ）を生成する。生成した第３繊維３Ｆは、第１シート１に堆積し、第３シート（図示せず）を形成する。

第３繊維３Ｆを形成する電界紡糸機構は、上記の構成に限定されない。所定の第３繊維３Ｆの生成空間において、原料液２２から静電気力により第３繊維３Ｆを生成させ、生成した第３繊維３Ｆを第１シート１の主面に堆積させることができる機構であれば、特に限定なく用いることができる。例えば、放出体２３の長手方向に垂直な断面の形状は、上方から下方に向かって次第に小さくなる形状（Ｖ型ノズル）であってもよい。

（接着剤付与部）
第３シートが形成された後、第１シート１は、接着剤付与部２０３に搬送される。接着剤付与部２０３では、第１シート１の上方から、第３シートを介して、第１シート１に接着剤４が付与される。

接着剤付与部２０３は、例えば、接着剤付与部２０３の上方に設置された接着剤４を収容する接着剤タンク３２、および、接着剤４を第１シート１にライン状の領域を形成するように塗工するためのノズル３３を備えるアプリケータ３４と、第１シート１を下流に搬送するための搬送ローラ３１と、を備える。接着剤タンク３２あるいはノズル３３は図示しない加熱装置を備えており、例えばホットメルト樹脂である接着剤４は、溶融されながら放出される。

（第２シート積層部）
次いで、第１シート１は、搬送ローラ４１を備える第２シート積層部２０４に搬送される。第２シート積層部２０４では、第１シート１の上方から第２シート２が供給され、接着剤４および第３シートを介して第１シート１に積層される。第２シート２が長尺である場合、第１シート１と同様に、第２シート２は第２供給リール４２に巻き取られていてもよい。この場合、第２シート２は、モータ４３によって回転する第２供給リール４２から捲き出されながら、第１シート１に積層される。

（圧着部）
第２シート２を積層した後、積層体１０は圧着部２０５に搬送される。圧着部２０５は、例えば、積層体１０を挟んで上方に配置された上部加圧ローラ５１と下方に配置された下部加圧ローラ５２とを備える。積層体１０は、上部加圧ローラ５１と下部加圧ローラ５２により圧力を加えられ、第１シート１と第２シート２とがさらに密着する。

（回収部）
最後に、圧着部２０５から積層体１０を搬出し、ローラ６１を経由して、より下流側に配置されている回収部２０６に搬送する。回収部２０６は、例えば、搬送されてくる積層体１０を捲き取る回収リール６２を内蔵している。回収リール６２はモータ６３により回転駆動される。

本発明の積層体は、シート間の剥離が抑制されるため、空気清浄機、あるいは空調機の濾材、電池用の分離シート、燃料電池用のメンブレン、妊娠検査シート等の体外検査シート、細胞培養用等の医療用シート、防塵マスク等の防塵布や防塵服、化粧用シート、塵を拭き取る拭取シート等として、好適である。

１：第１シート、２：第２シート、３Ｆ：第３繊維、４：接着剤、１０：積層体、１１、３１、４１：搬送ローラ、１２：第１供給リール、１３：モータ、２１：搬送コンベア、２２：原料液、２３：放出体、２４：第１支持体、２５：第２支持体、２６：電圧印加装置、２７：対電極、２８：ポンプ、２９：原料液タンク、３２：接着剤タンク、３３：ノズル、３４：アプリケータ、４２：第２供給リール、４３：モータ、５１：上部加圧ローラ、５２：下部加圧ローラ、６１：ローラ、６２：回収リール、６３：モータ、２００：製造装置、２０１：第１シート供給部、２０２：第３シート形成部、２０３：接着剤付与部、２０４：第２シート積層部、２０５：圧着部、２０６：回収部

Claims

第１繊維を含む第１シートと、
前記第１シートに積層され、第２繊維を含む第２シートと、
前記第１シートと前記第２シートの間に介在する接着剤と、を備える積層体であって、
前記積層体の少なくとも一つの端辺を含む端部に存在する前記接着剤の単位面積当たりの質量Ｍｔと、前記積層体の前記端部以外の中央部に存在する前記接着剤の単位面積当たりの質量Ｍｃとが、Ｍｔ＞Ｍｃの関係を満たす、積層体。
前記接着剤が、前記端部および前記中央部に、それぞれ前記端辺に沿う方向の複数のライン状の領域を形成するように配置されており、
前記端部において隣接する前記ライン状の領域間の平均のピッチＰｔが、前記中央部において隣接する前記ライン状の領域間の平均のピッチＰｃよりも小さい、請求項１に記載の積層体。
前記ピッチＰｃに対する前記ピッチＰｔの割合：Ｐｔ／Ｐｃが、０．１〜０．５である、請求項２に記載の積層体。
前記接着剤が、前記端部および前記中央部に、それぞれ前記端辺に沿う方向の複数のライン状の領域を形成するように配置されており、
前記端部における前記ライン状の領域の平均の幅Ｗｔが、前記中央部における前記ライン状の領域の平均の幅Ｗｃよりも大きい、請求項１に記載の積層体。
前記幅Ｗｃに対する前記幅Ｗｔの割合：Ｗｔ／Ｗｃが、１．５〜２０である、請求項４に記載の積層体。
さらに、前記第１シートと前記第２シートの間に介在する第３シートを備え、
前記第３シートが、前記第１繊維の平均繊維径および前記第２繊維の平均繊維径よりも小さい平均繊維径を有する第３繊維を含む、請求項１〜５のいずれか一項に記載の積層体。
第１繊維を含む第１シートおよび第２繊維を含む第２シートを準備する準備工程と、
前記第１シートに接着剤を付与する接着剤付与工程と、
前記第１シートに前記接着剤を介して前記第２シートを積層する積層工程と、を具備し、
前記接着剤付与工程において、前記第１シートの少なくとも一つの端辺を含む端部に付与された前記接着剤の単位面積当たりの質量Ｍｔと、前記第１シートの前記端部以外の中央部に付与された前記接着剤の単位面積当たりの質量Ｍｃとが、Ｍｔ＞Ｍｃの関係を満たす、積層体の製造方法。