JP2017084799A - 電極 - Google Patents
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Abstract
【課題】電極の面方向のイオン伝導性を従来の電極より改善し得る電極を提供する。
【解決手段】無数の空孔(5a)を有する活物質層(5)が形成された電極(3)であって、活物質層(5)の表面から電極厚さ方向に穿設された穴(25)と、穴(25)の側面から活物質層(5)の面方向につながる空孔(5a)を有する活物質層(5)を備えている。さらに本発明の電極は、穴の周縁部分(29)の活物質層の空孔率が活物質層の周縁部分以外(30)の空孔率よりも小さい。そして、穴(25)の径は60μm以上100μm以下であり、活物質層(5)内の活物質粒子(51)の平均径よりも大きくなっている。
【選択図】図2
【解決手段】無数の空孔(5a)を有する活物質層(5)が形成された電極(3)であって、活物質層(5)の表面から電極厚さ方向に穿設された穴(25)と、穴(25)の側面から活物質層(5)の面方向につながる空孔(5a)を有する活物質層(5)を備えている。さらに本発明の電極は、穴の周縁部分(29)の活物質層の空孔率が活物質層の周縁部分以外(30)の空孔率よりも小さい。そして、穴(25)の径は60μm以上100μm以下であり、活物質層(5)内の活物質粒子(51)の平均径よりも大きくなっている。
【選択図】図2
Description
この発明は電極に関する。
正極、負極及び分離膜を全て電極面に垂直な一直線上の位置でレーザー加工によって穿孔したものがある(特許文献1参照)。
ところで、上記特許文献1では、レーザー加工によって穿孔する際に周囲に溶融が生じる。これによって、正極や負極の活物質層や分離膜にもともと含まれている空孔を塞いでしまう。このため、電極の面方向のイオン伝導性は、電極の厚さ方向ほどには改善されない。
そこで本発明は、特に電極の面方向のイオン伝導性を従来の電極より改善し得る電極を提供することを目的とする。
本発明の電極は、無数の空孔を有する活物質層が形成された電極であって、活物質層の表面から電極厚さ方向に穿設された穴と、穴の側面から活物質層の面方向につながる空孔を有する活物質層を備えている。さらに本発明の電極は、穴の周縁部分の活物質層の空孔率が活物質層の周縁部分以外の空孔率よりも小さい。そして、穴の径は60μm以上100μm以下であり、活物質層内の活物質粒子の平均径よりも大きくなっている。
本発明によれば、穴の側面から活物質層の面方向へのイオン伝導性を向上できると共に、穴の周縁部分の強度を周縁部分以外との空孔率の差の分だけ向上できる。
本発明によれば、穴の側面の空孔を潰さずに穴を活物質層に形成することが可能である。この潰されずに残った空孔を介してイオンが電極の面方向に行き来するので、電極の面方向のイオン伝導性を従来の電極より改善できる。
以下、図面等を参照して本発明の実施形態について説明する。なお、図面の寸法比率は説明の都合上誇張している箇所があり、その箇所においては実際の比率と異なっている。
(第1実施形態)
リチウムイオン二次電池は、実際に充放電反応が進行する略四角扁平状の発電要素2が、電解液に浸された状態で電池外装体であるラミネートフィルムの内部に封止された構造を有している。図1は本発明の第1実施形態の発電要素2の概略縦断面図、図2は図1に示した破線部の拡大モデル図である。
リチウムイオン二次電池は、実際に充放電反応が進行する略四角扁平状の発電要素2が、電解液に浸された状態で電池外装体であるラミネートフィルムの内部に封止された構造を有している。図1は本発明の第1実施形態の発電要素2の概略縦断面図、図2は図1に示した破線部の拡大モデル図である。
図1において発電要素2は、負極3、セパレータ13、正極8をこの順に積層した構造を有している。なお、図1には2つの負極、一つの正極、2つのセパレータしか図示してない。ここで、電極のうちの負極3は四角薄板状の負極集電体4の両面(表面)に負極活物質層5、6を配置したものである。同様に、正極8は四角薄板状の正極集電体9の両面(表面)に正極活物質層10、11を配置したものである。セパレータ13は主に多孔質の熱可塑性樹脂から形成されている。電解液はこの多孔質の孔を介して正極側や負極側へと行き来する。これにより、隣接する負極3、セパレータ13及び正極8が1つの単電池層15(単電池)を構成する。単電池層15では、電子とイオンが2つの電極間を移動して電池の充放電反応を行う。
さて、リチウムイオン二次電池において、電極3、8内のイオン伝導性を向上させることで、電池の性能を向上できる。電極内のイオン伝導性を向上させるためには、電極内の〈1〉電極の厚さ方向、〈2〉電極の面方向の両方向のイオン伝導性を向上させることが重要である。ここで、「電極の厚さ方向」とは、電極3、8の積層方向(図1で上下方向)のことである。一方、電極3、8は四角薄板状であるため平面を有する。「電極の面方向」とはこの平面に沿う方向のことである。
この場合に、電極の厚さ方向にレーザー加工によって穿孔を開ける従来の電池がある。しかしながら、レーザー加工によって穿孔する際に周囲に溶融が生じる。これによって、電極の活物質層やセパレータにもともと含まれている空孔を塞いでしまう。このため、電極の面方向のイオン伝導性は、電極の厚さ方向ほどには改善されないのである。
そこで本発明の第1実施形態では、図2にも示したように、無数の空孔5aを有する活物質層5が形成された電極3であって、活物質層5は、活物質層5の表面から厚さ方向に穿設された穴25と、穴25の側面から活物質層5の面方向につながる空孔5aを有し、その穴25の周縁部分29の活物質層5の空孔率が活物質層5の周縁部分以外の部分30の空孔率よりも小さいものとする。
この電極の製造方法を説明すると、集電体4に電極スラリーを塗布して乾燥させることで活物質層5を形成する活物質形成工程#1と、活物質層5に対して、活物質層5の厚さより低い凸部を持つ金型で活物質層5をプレスする塑性加工工程#2とを含ませる。当該塑性加工工程#2では、まず図3に示したように、電極スラリーを片面に塗布し乾燥させて負極活物質5を形成した負極集電体4を、台21上に負極活物質層5を上にして置き、金型としてのローラ22との間を移動させる。ローラ22の外周には負極活物質層5の厚さより低い円柱状の凸部23(加工部)をローラ22の回転方向及びローラ23の軸方向に等間隔で多数設けてある。このローラ22の凸部23を負極活物質層5に上方からプレスすることによって負極活物質層5に対して負極活物質層5の面方向に等間隔で円柱状の穴25を穿つ。
負極活物質層5に円柱状の穴25を形成することによって各穴25は、円筒状の側面25aと円状の底面25bとで構成される。ローラ22の凸部23は負極活物質層5の厚さより短いため、穴25の底面25bは負極集電体4に到達していない。
次に、図示しないが、電極スラリーをもう一つの片面に塗布し乾燥させて負極活物質6を形成した負極集電体4を台21上に負極活物質層6を上にして置き、再びローラ22との間を移動させる。このときには負極集電体4の両面にそれぞれ負極活物質層5、6が形成されているため、前回とは負極の厚さが異なる。このため、負極活物質層6にもこれと反対側の負極活物質層5と同様の穴深さで穴26が形成されるように台21とローラ22中心との距離を調整する。これによって、負極活物質層6にも円柱状の穴26がローラ22の回転方向及びローラ23の軸方向に等間隔で形成される(図1参照)。負極活物質層6に形成される各穴26も、円筒状の側面と円状の底面とで構成され、各穴26の底面は負極集電体4に到達していない。
これで負極3について各活物質層5、6に対する穴加工が終了するので、次には正極8について同様に行い、各活物質層10、11に円柱状の穴27、28を形成する(図1参照)。
このようにして各活物質層5、6、10、11に円柱状の各穴25、26、27、28を形成した2つの電極3、8をセパレータ13を介して積層したとき図1に示したようになるのであり、各穴25〜28に電解液が満たされる。
本実施形態によれば、無数の空孔5aを有する活物質層5が形成された負極3(電極)であって、活物質層5は、活物質層5の表面から厚さ方向に穿設された穴25と、穴の円筒状側面25aから活物質層5の面方向につながる空孔5aを有し、その穴25の周縁部分29の活物質層5の空孔率が活物質層5の周縁部分以外30の空孔率よりも小さいものであるので、穴25の円筒状側面25aから活物質層5の面方向へのイオン伝導性を向上できると共に、穴25の周縁部分29の強度を周縁部分以外30との空孔率の差の分だけ向上できる。
各活物質層5、6、10、11の内部には電解液が浸潤する空孔をもともと有している。各活物質層に対して穴を形成した本発明による加工は塑性加工であるため、各穴25〜28の円筒状側面にもともと存在する空孔を潰さずに各穴25〜28を形成することが可能である。言い換えると、各穴25〜28の円筒状側面に電極の面方向に開口する空孔が潰されずに多数残っている。このため、潰されずに残った円筒状側面の多数の空孔から図2にも示したようにイオン(リチウムイオン)が電極の面方向(図2で左右方向)に行き来する(伝導する)。これによって、電極の面方向のイオン伝導性を従来の電極より改善することができる。もちろん、イオン(リチウムイオン)が電極の厚さ方向(図2で上下方向)に行き来する(伝導する)ことはいうまでもない。
また、各穴25〜28は機械加工によって形成するので、穴形成のためのコストをレーザー加工により穴を形成する場合よりも低減できる。
塑性加工によるときには、図2にモデルでも示したように、穴25の周縁部分29に、他の部分30と比べて空孔率が低くなる低空孔率層が円筒状に生じる。これのメリットは穴25の円筒状側面25aの強度を高めることである。例えば、穴25の円筒状側面25aには充放電に伴う膨張、収縮で機械的に応力が集中する。このとき穴25の周縁部分29に、強度が高められている低空孔率層が形成されているので、穴25の円筒状側面25aの寿命を向上できる。なお、図2においては、周縁部分29で空孔率が低くなっている様子を、活物質粒子の径を他の部分30の活物質粒子より小さくすることによって示している。
上記各穴25〜28の周縁部分の活物質粒子の間に生じる、隣り合う空孔の間隔は活物質層内の活物質粒子の平均径の2倍以下である。
これについて負極活物質層5の場合で説明すると、図4は穴25を含めた負極活物質層5の拡大断面図、図5は図4に示した破線部の拡大図である。なお、図5は写真を図面としているため、活物質粒子と活物質粒子の間に形成される空孔との関係がわかりにくいので、図15に穴25の周縁の拡大モデル図を示す。
図15に示したように正極活物質層5の内部には、粒子径や粒子形状の相違する活物質粒子51が散らばって重なっており、重なった活物質粒子51の隙間に空間52が生じている。活物質層5の空孔とは、活物質粒子51の隙間にできる空間のことである。従って、空間52を改めて空孔52という。この場合に、隣り合う2つの空孔52の間隔を活物質粒子51の平均径の2倍以下とする。
円筒状側面25aの空孔52の間隔を活物質粒子51の平均径の2倍以下とした理由は、次の通りである。すなわち、図15において穴25の円筒状側面25aにある空孔52を、電極の面方向(図15で左右方向)にイオンが通過することによって性能が向上する。このため、円筒状側面25aに空孔52の数が多い(空孔52の間隔が小さい)ほうが性能としては有利になる。その一方で、穴部25を形成する際に活物質粒子51の変形で空孔が潰れて部分的に空孔がなくなることがある。例えば、図15において穴25の周縁に縦に並んでいる三つの活物質粒子51に着目し、上からA粒子、B粒子、C粒子とする。A粒子の周囲には空孔52が形成されているが、B粒子とC粒子とは穴形成時の粒子の変形で空孔が潰れてなくなっている。空孔がなくなると、その箇所ではイオンの通過が阻害される。従って、この場合には、B粒子及びC粒子を一つの粒子として考える必要がある。このとき、A粒子の周囲に生じる空孔の間隔はA粒子一つ分であるのに対し、B粒子及びC粒子を一つの粒子として考えるときには、この全体として一つの粒子の周囲に生じる空孔の間隔は粒子二つ分である。従って、穴側面の隣り合う空孔52の間隔が活物質粒子51の二つ分以下、つまり活物質粒子51の平均径の2倍以下であれば、穴形成時に活物質粒子51の変形による空孔の潰れが部分的にあっても、イオンの通過を保証できることとなる。これにより各穴25の円筒状側面25aの全面に空いている空孔52から、電極の面方向にイオン伝導が可能となり、電池の性能をより向上できる。また、電極の面方向の四方への均一なイオン伝導が可能なため、電流の集中を抑えることができる。
電極スラリーは粉体状の活物質材料と溶剤を分散攪拌したものであり、乾燥後には粉体だけが残るため粉体の間に空間(空孔)が生じる。「活物質粒子の平均径」とはこの粉体の平均径のことで、予め分かっている。
上記各穴25〜28の孔径は100μm以下である(図1参照)。
このように各穴25〜28の穴径を100μm以下とする理由は、各穴25〜28を形成することによって電極の体積が減ることを抑制するためである。電池の電気的な容量は電極の体積(詳細には活物質層の体積)に比例するため、大きな穴を形成したのでは容量損となる。各穴25〜28の径を100μm以下とすることで、この容量損を低減できる。
活物質層の表面で隣り合う2つの穴の間の距離、つまり電極面方向の穴のピッチは200μm以下である(図1参照)。図1では負極活物質層5、6についてしか示していないが、正極活物質層10、11についても同様である。
これは、穴形成によるイオン伝導性の電極面方向の改善効果を電極全面にわたって発揮させるためである。すなわち、これまでの発明者の知見から電極内の効果的なイオン伝導が可能な距離は、おおよそ100μmであることがわかっている。そのため、各穴25〜28の電極面方向のピッチを200μm(片側100μm)以下とすることで、電極全面にイオン伝導性の電極面方向の改善効果を発揮できる。
各穴25〜28の底面から集電体4、9までの直線距離は100μm以下である(図1参照)。上記のように、これまでの発明者の知見から電極内の効果的なイオン伝導が可能な距離はおおよそ100μmであることがわかっている。そのため、各穴25〜28の底面から集電体までの直線距離を100μm以下とすることで、各穴25〜28による電極の体積減少を低減しながら、イオン伝導性の電極の厚さ方向の改善効果を発揮できる。
第1実施形態では、各穴25〜28が集電体4、9を貫通しない場合で説明したが、各穴25〜28が集電体4、9を貫通するようにしてもかまわない。
(比較例1)
電極の厚さ方向に穴を形成してない正極を用いた電池(コインセル)を比較例1として製作した。
電極の厚さ方向に穴を形成してない正極を用いた電池(コインセル)を比較例1として製作した。
(比較例2)
電極の厚さ方向にレーザーにより穴(この穴を「レーザー穴」という。)を形成した正極を用いた電池を比較例2として製作した。図6は比較例2の正極8の平面図で、正極活物質層の電極面方向のレーザー穴61のピッチを200μm、レーザー穴61の穴径を100μmとした。
電極の厚さ方向にレーザーにより穴(この穴を「レーザー穴」という。)を形成した正極を用いた電池を比較例2として製作した。図6は比較例2の正極8の平面図で、正極活物質層の電極面方向のレーザー穴61のピッチを200μm、レーザー穴61の穴径を100μmとした。
図7は比較例2のレーザー穴61を含めた正極活物質層10の拡大断面図である。レーザー穴61には円錐状の側面61aに沿って溶融凝固層62が形成されている。側面61aにもともと存在した空孔が潰されている溶融凝固層62からはイオンが電極の面方向に行き来することができない。
図8は、放電レートを1Cと3Cとに変化させ、各レートでの放電容量を計測してまとめた比較例1、2の放電性能の特性図である。図8によれば、レーザー穴61を形成した比較例2のほうが、容量を比較例1より若干、増加できている。
(実施例1)
電極の厚さ方向にプレス加工(機械加工)により活物質層の電極面方向に穴を形成した負極3を用いた電池(コインセル)を実施例1として製作した。図9は実施例1の負極3の平面図で、負極活物質層5(6)の電極面方向の穴25(26)のピッチを150μm、穴27の孔径を60μmとした。
電極の厚さ方向にプレス加工(機械加工)により活物質層の電極面方向に穴を形成した負極3を用いた電池(コインセル)を実施例1として製作した。図9は実施例1の負極3の平面図で、負極活物質層5(6)の電極面方向の穴25(26)のピッチを150μm、穴27の孔径を60μmとした。
図10は実施例1の穴25を含めた負極活物質層5の拡大断面図である。穴25の円筒状側面25aに沿って低空孔率の周縁部分29が形成されている。
図11は、放電レートを0.5C刻みで変化させ、各レートでの放電容量を計測してまとめた実施例1の放電性能の特性図である。図11には比較例1の性能を重ねている。図11によれば、負極活物質層5、6に穴25、26を形成した実施例1のほうが容量を比較例1より大幅に増加できている。
(実施例2)
図12に示したように、正極の中央部に穴を形成した円筒型電池を解析モデル(実施例2)として選択した。このモデルを用いてイオンの移動と放電をシミュレーションした。なお、正極の中央部に穴を形成していない円筒型電池を別の解析モデル(比較例3)とする。
図12に示したように、正極の中央部に穴を形成した円筒型電池を解析モデル(実施例2)として選択した。このモデルを用いてイオンの移動と放電をシミュレーションした。なお、正極の中央部に穴を形成していない円筒型電池を別の解析モデル(比較例3)とする。
まず、図13は実施例2の放電の特性図である。図13には比較例3の性能を重ねている。図13によれば、穴を形成した実施例2のほうが比較例3より放電特性が改善されている。
次に、図14は実施例2のリチウム塩の移動速度の分布を表す特性図である。図14においてイオン移動速度を大きく大、中、小の3つに分けて示している。図14によれば穴の部分でセパレータに近づくほどイオン移動速度が向上している。
#2 塑性加工工程
2 発電要素
3 負極(電極)
4 負極集電体(集電体)
5、6 負極活物質層(活物質層)
5a 空孔
8 正極(電極)
9 正極集電体(集電体)
10、11 正極活物質層(活物質層)
13 セパレータ
22 ローラ(型)
23 凸部
25〜28 穴
25a 円筒状側面(側面)
25b 底面
29 周縁部分
30 周縁部分以外の部分
51 活物質粒子
52 空孔
2 発電要素
3 負極(電極)
4 負極集電体(集電体)
5、6 負極活物質層(活物質層)
5a 空孔
8 正極(電極)
9 正極集電体(集電体)
10、11 正極活物質層(活物質層)
13 セパレータ
22 ローラ(型)
23 凸部
25〜28 穴
25a 円筒状側面(側面)
25b 底面
29 周縁部分
30 周縁部分以外の部分
51 活物質粒子
52 空孔
Claims (3)
- 無数の空孔を有する活物質層が形成された電極であって、
前記活物質層は、前記活物質層の表面から厚さ方向に穿設された穴と、前記穴の側面から前記活物質層の面方向につながる空孔を有し、その穴の周縁部分の前記活物質層の空孔率が前記活物質層の前記周縁部分以外の空孔率よりも小さく、
前記穴の径は、60μm以上100μm以下であり、前記活物質層内の活物質粒子の平均径よりも大きい、
ことを特徴とする電極。 - 前記穴の電極面方向のピッチは200μm以下であることを特徴とする請求項1に記載の電極。
- 前記活物質層は、集電体に形成されており、
前記穴の底面から前記集電体までの距離は100μm以下であることを特徴とする請求項1または2に記載の電極。
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