JP2017032917A - 有機ｅｌ面状光源用光取出しフィルムおよび有機ｅｌ面状光源 - Google Patents

Abstract

【課題】有機ＥＬ面状光源の光を高効率で取り出すことができ、耐候性、耐衝撃性、及び切断加工性に優れ、傷つき難く、凸部欠陥が少なく、かつ、安価な、有機ＥＬ面状光源用光取出しフィルムを提供する。
【解決手段】凹凸面と平滑面とをその両主面とする透光性アクリル系フィルムを含む有機ＥＬ面状光源用光取出しフィルム１であって、凹凸面が、傾斜角が３０°以上、６５°以下の微小傾斜面からなり、かつ、透光性アクリル系フィルムが、平均粒子径が０．０５μｍ〜０．４μｍのゴム微粒子を１２〜３０重量％含む。
【選択図】図１

Description

本発明は、有機ＥＬ面状光源用光取出しフィルムおよび光取り出しフィルムを備えた有機ＥＬ面状光源に関する。

有機ＥＬ面状光源は厚さが極めて薄く、かつ面状に発光する特徴を持つ。そのため、有機ＥＬ面状光源装置が白熱灯や蛍光灯に代わる照明装置として注目され、多くの研究がなされている。また、テレビに代表されるディスプレイ部材においても有機ＥＬ面状光源を用いる方式が液晶方式やプラズマ方式に代わる方式として注目されている。

有機ＥＬ面状光源は、ガラス基板や透明樹脂フィルム等の基材に、有機物からなる発光層を積層し作製する。発光層に、一方又は双方が透光性を有する２つの電極を対向させ、発光層に電場を印加することによって、電子および正孔を電気的に励起し、励起された電子および正孔が再結合する際の再結合エネルギーによって発光する。

しかしながら、有機ＥＬ面状光源の発光層自体は発光効率が高いものの、発光層からの光取り出し効率が低いという問題がある。通常、発光層から放射される光は、全方位に出射され、透明電極層、ガラス基板を経由して外部へ取り出される。この際、発光層から放射される光は透明電極とガラス基板との界面やガラス基板と空気との界面において反射され、光量が低下してしまう。

一般に、有機ＥＬ面状光源の発光層で発生した光は、大部分が層界面での反射によって有機ＥＬ面状光源の内部に閉じ込められ、有機ＥＬ面状光源外部への光の取り出し効率は、２０％程度となると考えられている。したがって、層界面での反射を低減することによって光取り出し効率を向上させることで、有機ＥＬ面状光源の発光効率を大幅に向上させることができる。

層界面での反射は、有機ＥＬ面状光源のガラス基板と空気との界面（発光面表面）に凹凸構造を形成し、凹凸構造で光を散乱することで低減することができる。

そこで、表面に凹凸構造の形成されたフィルム（光取り出しフィルム）を作製し発光面表面に貼り付ける方法が知られている。

また、反射を低減する別の方法として、透明性粘接着剤に粘接着剤と屈折率の異なる微粒子を混ぜて光拡散性粘接着剤を作製し、発光面表面に塗布することで光拡散層を形成し光を散乱する方法が知られている。

光取り出しフィルムと光拡散性粘接着剤は組み合わせて使用することができ、例えば、特許文献１にはＵＶ硬化樹脂を表面に微小プリズム形状のついたフィルム状に成型し、有機ＥＬ面状光源の発光面表面に光拡散性粘接着剤で貼り付けることにより、有機ＥＬ面状光源の発光効率を改善する技術が提案されている。

特開２０１２−２０３２３３号公報

しかし、特許文献１においては、光取り出しフィルムの形成のためにＵＶ硬化樹脂を成型してもちいており耐候性および生産コストの点で課題が残る。

加えて、有機ＥＬ面状光源が外力にさらされる用途においては、光取り出しフィルムおよび有機ＥＬ面状光源のガラス基板の割れ防止の観点から光取り出しフィルムは高い耐衝撃性を持つことが望ましく、また、光取り出しフィルムを成型後に有機ＥＬ面状光源の発光面にあわせて切断する場合、フィルムの切断部分にクラックが発生しないようにする必要があり、さらに、有機ＥＬ面状光源においては発光面の光出射方向と観察方向との成す角度（視野角）により発光色の色度が変化する問題があり、光取り出しフィルには、このような色度の視野角依存性を低減する機能も望まれるが、特許文献１の光取り出しフィルムでは、これらの点において改善の余地がある。

以上のように、光取り出しフィルムには、耐候性、耐衝撃性、切断加工性、及び発光色色度の視野角依存性について、更なる改善が望まれている。

本発明はこのような従来技術の問題に鑑みなされたものであり、有機ＥＬ面状光源の光を高効率で取り出すことができ、発光色色度の視野角依存性を低減しつつ、耐候性、耐衝撃性および切断加工性に優れ、かつ、安価な光取り出しフィルムを提供することを目的とする。

本発明者は、透光性及び機械物性に優れる特定のゴム微粒子含有樹脂を原料として用い、特定形状の凹凸面を有するフィルムとすることで、上記課題が解決できるのではないかと考え、種々検討を行い、本発明を為すに至った。

フィルムの耐衝撃性を改善するため、樹脂へ添加するゴム粒子径の検討を行い、所定の粒子径範囲内において耐衝撃性を改善することができた。

すなわち、本発明は、凹凸面と平滑面とをその両主面とする透光性アクリル系フィルムを含む有機ＥＬ面状光源用光取出しフィルムであって、
該凹凸面が、傾斜角が３０°以上、６５°以下の微小傾斜面からなり、かつ、
該透光性アクリル系フィルムが、平均粒子径が０．０５μｍ〜０．４μｍのゴム微粒子を１２〜３０重量％含む、有機ＥＬ面状光源用光取出しフィルムに関する。このように本発明の有機ＥＬ面状光源用光取出しフィルムは、耐候性、透光性及び機械物性に優れる特定のゴム微粒子含有樹脂であって、樹脂へ添加するゴム微粒子の検討により、そのフィルムの切断加工性が改善されるように所定の粒子径及び含有量範囲内とすることで切断加工性を改善したものを原料とするフィルムを含み、かつ、その表面凹凸構造の検討により、有機ＥＬ面状光源の発光効率が改善されるように所定の形状の凹凸面を含むフィルムを含むので、有機ＥＬ面状光源の光を高効率で取り出すことができるだけでなく、耐候性、耐衝撃性、及び切断加工性に優れ、即ち、傷つき難く、凸部欠陥が少なく、かつ、安価である。

また、前記凹凸面は、平均深さＤが５μｍ以上、６０μｍ以下の複数の凹部であって、谷底間の平均距離Ｗが０．５Ｄ以上、５Ｄ以下で隣接する凹部を含むことが好ましく、より本発明に係る光の取り出し効率を向上せしめることができる。

また、本発明の有機ＥＬ面状光源用光取出しフィルムは、さらに、前記平滑面に粘接着剤層を備えることが好ましく、簡便に後述する本発明の有機ＥＬ面状光源を作製可能である。

また、前記粘接着剤層は、平均粒子径が１〜５μｍのスチレン系微粒子を５〜３０重量％含むアクリル系粘接着剤を材料とし、かつ、１０〜５０μｍの平均層厚みを有する、光拡散性粘接着剤層であることが好ましく、添加する微粒子の組成および粒子径の検討により、有機ＥＬ面状光源に適用した際の発光色色度の視野角依存性が低減されるように所定の光散乱性微粒子であり所定の粒子径範囲である微粒子を含む所定の平均厚みの光拡散性粘接着剤層を備えるので、有機ＥＬ面状光源に適用した際にその発光色色度の視野角依存性を低減することができる。

また、前記凹凸面は、前記透光性アクリル系フィルムの形成時に、ロール成形により形成されてなるものであることが好ましく、大面積の本発明の有機ＥＬ面状光源用光取出しフィルムを大量かつ安価に製造可能となる。即ち、上述の如く、本発明の有機ＥＬ面状光源用光取出しフィルムは、機械物性に優れる特定のゴム微粒子含有樹脂を原料とするフィルムなので、安価、簡便な工程であってもゴム微粒子含有により低不良率で製造可能である。

また、前記凸部は、逆四角錐ピラミッド形状であることが好ましく、光取り出し性や視野角依存性等の光学特性をより向上させることができる。

さらに、本発明は、有機ＥＬ素子、ガラス基板、及び本発明の有機ＥＬ面状光源用光取出しフィルムを備える有機ＥＬ面状光源であって、
その一方の面に該有機ＥＬ素子が形成されてなる該ガラス基板の他方の面に接して前記粘接着剤層が粘接着されることで、該光取り出しフィルムを備える、有機ＥＬ面状光源に関し、優れた光学特性が付与され、高信頼性の発光面を備え、かつ、簡便に製造可能である。

本発明の有機ＥＬ面状光源用光取出しフィルムは、有機ＥＬ面状光源の光を高効率で取り出すことができ、耐候性、耐衝撃性、及び切断加工性に優れ、即ち、傷つき難く、凸部欠陥が少なく、かつ、安価である。

本発明の一実施形態における、光取り出しフィルムおよび有機ＥＬ面状光源の構造概略図(断面図)である。 光取り出しフィルムの凹凸構造を説明する概略図である。

以下、本発明の実施形態について図を参照しつつ説明する。

（有機ＥＬ面状光源、光取出しフィルム）
本発明の有機ＥＬ面状光源用光取り出しフィルムは、凹凸面と平滑面とをその両主面とする透光性アクリル系フィルムを含み、好ましくは、その平滑面に粘接着剤層を含む。

本発明の有機ＥＬ面状光源用光取り出しフィルムを、前記凹凸面を発光面として大気に接するように備えることで、優れた光学特性が付与され、高信頼性の発光面を備える有機ＥＬ面状光源となる。

このような本発明における有機ＥＬ面状光源は、ボトムエミッション型、トップエミッション型のどちらであってもかまわないが、その発光色は白色であることが好ましく、その場合に本発明に係る発光色色度の視野角依存性低減効果が特に効果的に表れるが、発光色はその他の色であってもかまわない。また、前記発光面は単一の発光素子からなる構成であっても、複数の発光素子からなる構成であってもかまわない。

図１に、本発明の一実施形態における、光取り出しフィルムおよび有機ＥＬ面状光源の構造概略図(断面図)を示す。

本発明の有機ＥＬ面状光源は、有機ＥＬ素子、ガラス基板、及び本発明の有機ＥＬ面状光源用光取出しフィルムを含み、当該ガラス基板について、その一方の面に前記有機ＥＬ素子が形成されてなり、かつ、その他方の面に接して前記粘接着剤層が粘接着されてなる、ボトムエミッション型の有機ＥＬ面状光源である。

本発明の光取り出しフィルムは、厚みが５０〜３００μｍが好ましく、１００〜２００μｍがより好ましい。本発明では、凹凸構造の高低差や傾斜角が上記範囲のものを使用することで、上記のように厚みが比較的薄いものを使用することができる。即ち、凹凸構造が大きいフィルムを用いる場合、厚みを厚くする必要があり、光線透過率が低下する問題や、フィルム巻き取り時にフィルムが破損しやすいなどの問題、また屋外での使用時に汚れが付着しやすくなる問題があったのに対し、本発明においては、薄膜化に伴い光取り出し効果を向上させることができ、またフィルムのコスト低減効果も期待できる。

光取り出しフィルムの屈折率は光の反射を抑制する観点から、有機ＥＬ面状光源の発光面と屈折率差が小さいことがより好ましい。例として有機ＥＬ面状光源の発光面がガラス基板の場合には、５５０ｎｍの波長で測定される値として１．４７〜１．５５が好ましく、１．５０〜１．５５の範囲にあることがより好ましい。上記の屈折率とすることで、光取り出しフィルムとガラス基板との界面での反射による発光効率の低下を抑制することができる。

（透光性アクリル系フィルム）
本発明に係る透光性アクリル系フィルムは、平均粒子径が０．０５μｍ〜０．４μｍのゴム微粒子を１２〜３５重量％含むアクリル系樹脂を、凹凸面と平滑面とをその両主面とするフィルムとして成形したものである。

前記アクリル系樹脂は、例えば（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸プロピル、（メタ）アクリル酸ｎ−ブチル、（メタ）アクリル酸イソブチル、（メタ）アクリル酸ｔ−ブチル等の（メタ）アクリル酸アルキルエステルの重合体を主成分とする樹脂であり、中でもポリメタクリル酸メチル樹脂（ＰＭＭＡ）が好ましい。

前記ゴム微粒子の材料としては、透光性及び機械物性に優れたフィルムとする観点から、架橋アクリル酸アルキルエステル系ゴム重合体が好ましく、より好ましくは、アクリル酸ブチルを主原料とする重合体とすることである。

前記ゴム微粒子の粒子径としては、耐衝撃性を向上させつつ、透過率の高いアクリル系フィルムを得る観点から、０．０５μｍ以上、０．４μｍ以下とすることを要し、０．０５〜０．２μｍが好ましく、０．０７〜０．１５μｍがより好ましい。

前記ゴム微粒子のアクリル系フィルム中での含有量としてはで、フィルムカット時のクラック防止、及び高温高湿試験における本発明に係る凹凸面の平坦化防止の観点から、１２重量％以上、３５重量％以下とすることを要し、１２〜３５重量％が好ましく、１５〜３０重量％がより好ましい。つまり、本発明の光取出しフィルムは、高い湿熱安定性を有し、温度・湿度の変化に長期間さらされた後にでも、優れた光取り出し効果を維持可能な高信頼性の光取り出しフィルムである。

すなわち、本発明に係る透光性アクリル系フィルムとしては、平均粒子径が０．０７μｍ〜０．１５μｍ、重量比が１５重量〜３０重量％のゴム微粒子を含むアクリル系樹脂を、フィルムとして成形したものを好ましく用いることができる。

前記ゴム微粒子を含むアクリル系樹脂は、アクリル系樹脂に添加物としてゴム微粒子を添加し混練したものを用いることもできるが、より耐候性、透光性及び機械物性に優れた樹脂をフィルム原料として用いることで、より高性能の光取出しフィルムとする観点から、ゴム微粒子をコアとし（メタ）アクリル酸アルキルエステルの重合体をシェルとするコアシェル構造微粒子を添加物として、アクリル系樹脂に添加し混練したものを用いることが好ましく、より好ましくは、架橋アクリル酸アルキルエステル系ゴムの乳濁液にメタクリル酸アルキルエステルを添加・乳化重合して得られるメタクリル系樹脂組成物を、前記ゴム微粒子を含むアクリル系樹脂として用いることである。このようなアクリル系樹脂のフィルムとして、カネカ製サンデュレンフィルムを例示することができる。

アクリル系フィルム中のゴム微粒子は、例えば、ＲｕＯ_４などにより電子染色し、超薄片を作製することにより透過型電子顕微鏡などで観察することができる。平均粒子径は透過型電子顕微鏡の観察像から無作為に１００個以上のゴム微粒子を選び、これらの粒子径から個数平均粒子径を算出することで得られる。

なお、このようなゴム微粒子を含むアクリル系樹脂である本発明に係るアクリル系フィルムの原料は、本発明の効果が得られる限り、光安定剤、その他の添加剤を含んでいてもよい。このような光安定剤としては、ヒンダードアミン系光安定剤（ＨＡＬＳ）のＬＡ―５２やＬＡ−８２などが挙げられ、例えば、ＨＡＬＳを使用する場合、添加量は重量比で０．５〜２％が好ましい。

（凹凸面）
本発明に係る凹凸面は、複数の凹部を有し、その凹部は、フィルムの材料コストを抑えつつ本発明に係る光取り出し効果を十分に発揮せしめ、かつ、当該効果を長期間維持したままクラック等の発生を抑止し、即ち、長期信頼性を確保する観点から、傾斜角が３０°以上、６５°以下の微小傾斜面からなることを要し、平均深さＤが５μｍ以上、６０μｍ以下、かつ、その谷底間の平均距離Ｗが０．５Ｄ以上、５Ｄ以下で隣接する凹凸面であることが好ましく、より好ましくは、逆四角錐ピラミッド形状である。

ここで、通常、ゴム微粒子を含むアクリル系フィルムは、高温高湿試験において凹凸構造が平坦化しやすくなる問題があるが、本発明においては、所定のゴム微粒子を有するアクリル系フィルムを用い、前述のような凹凸構造とすることで、凹凸構造の平坦化を抑制でき、光取り出しフィルムの光取り出し効率向上が期待できる。

また凹凸構造の前述の傾斜角は、３０°以上、６５°以下であるが、このようにすることで、有機ＥＬ素子からの入射光を高い効率で散乱することが出来る。中でも、効果的に光取出しを行う観点から、傾斜角は４０°以上が好ましく、４５°以上がより好ましい。また、凹凸構造形成時に金型からの良好な離型性を得る点および成型後の凹凸構造が自重による変形を受けにくい点から傾斜角は６０°以下が好ましく、５５°以下がより好ましい。

また凹凸構造の谷底間の平均距離Ｗは、凹凸構造の平均深さＤの０．５倍以上５倍以下であることが好ましく、谷底が密集し過ぎないので、光を散乱する効果が不十分得られ、また、その密度が低くなり過ぎないので、光を散乱する効果が十分得られる。

本発明における凹凸構造について、図２に基づいて説明するが、以下に限定されるものではない。図２は、本発明に係る光取り出しフィルムの凹凸構造を説明する概略図である。

本発明の一実施形態における凹凸構造１１は複数の四角錐から構成されている。ここで、複数の四角錐は図２（ｂ）にしめすように部分的に重なり合い連結された構造であってもよい。

四角錐の頂点１１ａとは四角錐を構成する４個の斜面１１ｂがすべて接する点である。また、四角錐の稜線１１ｃとは、四角錐を構成する隣接する２個の斜面が接する線である。なお、１つの頂点から延びるｎ本の稜線（ｎ角錐の場合、ｎ≧３の整数）のうち、最も長さが長い稜線の長さが５００ｎｍ未満の場合、該凹凸構造の有無は光学的に差異が小さいため、本明細書においては考慮しない。すなわち、１つの頂点から延びる稜線のうち最も長い長さが５００ｎｍ以上のものを本発明の凹凸構造とする。

ここで、複数の四角錐が部分的に重なり合った構造の場合には、重なり合う個々の四角錐の頂点および稜線を凹凸構造の頂点および稜線とする。凹凸構造の高さとは、後述のように、測定範囲に含まれる複数の凹凸構造の各々につき、稜線の基板面に対する高低差から統計的に求められ、稜線の高低差の第３四分位点とする。ここで第３四分位点とは、該複数の凹凸構造の各々に付いて求めた稜線の高低差を小さいものから順番にならべたとき、小さいほうから数えて７５％（４分の３）の順番の高低差を意味する。なお、ちょうど７５％にあたる測定値が無い場合には、７５％を超えない最大の測定値と７５％を超える最小の測定値の平均値とする。

凹凸構造の谷底間の平均距離Ｗ、又は、頂点間の平均距離とは、凹凸構造の谷底間の距離、又は、頂点間の距離の中央値とする。ここで中央値とは、求めた距離を小さいものから順番にならべたとき、ちょうど５０％の順番になる距離を意味する。なお、ちょうど５０％にあたる測定値が無い場合には、５０％を超えない最大の測定値と５０％を超える最小の測定値の平均値とする。

凹凸構造の斜面の角度とは、四角錐の頂点とその頂点から延びる、隣接する２本の稜線からなる面が、基板面となす角度のことである。図２（ａ）に傾斜面の角度をθで示す。凹凸構造の深さ又は高さ、谷底間又は頂点間の距離、および斜面の角度は、凹凸構造のＡＦＭ（原子力顕微鏡）やＳＥＭ（電子顕微鏡）による観察像から求めることができる。ここで、測定範囲としては、例えば１００μｍ四方程度とし、観察範囲内からランダムに選んだ２０個以上の凹凸構造に対して上記の基準に基づき求めるものとする。なお、この際、上述のように、１つの頂点から延びる稜線のうち最も長い稜線が５００ｎｍ以上のものを２０個選ぶものとする。

なお、本実施形態においては、四角錐を用いて説明したが、四角錐以外の形状であってもよいし、凹凸構造は周期的であっても非周期的であってもよい。例えばｎ角錐（ｎ≧３の整数）の場合、該ｎ角錐の頂点、斜面、稜線等により上記同様に求めることができる。また、ｎ角錐などの表裏を反転した反転形状（または逆形状）であってもよい。中でも、逆四角錐が金型形成の容易さの観点から好ましい。

（フィルム加工方法）
光取り出しフィルムは、上述のようなアクリル系フィルムを用いて以下のようにして表面に凹凸構造を形成することができる。アクリル系フィルムを、フィルムが軟化する温度まで加熱後、所望の凹凸構造の逆のパターンを有する金型を押し付け、圧力を保ったまま冷却することにより、金型の凹凸構造をフィルム表面に転写し、凹凸構造を形成することができる。加熱する温度は、フィルムの材料によって異なるが、圧力によりフィルム厚が変わらない温度が好ましく、１１０℃以上１４０℃以下が好ましい。

フィルム厚はフィルムの体積をフィルムの面積で除算した厚さであり、フィルム表面の凹凸を平均した厚さである。加熱する温度は重合に用いる単量体の種類や重合後の樹脂の分子量、またゴムの成分比によっても変わるが、例えば、アクリル系樹脂としてポリメタクリル酸メチル樹脂を用い、添加材としてゴム微粒子を１５〜３０％含んだフィルムの場合は、１２５〜１３５℃程度に加熱することが好ましい。

加熱温度を、１２５〜１３５℃程度に抑えることによって、樹脂製の耐熱性の低い金型を用いて凹凸構造を形成することができる。樹脂製の金型は金属性の金型と比べて作製コストを抑えられる点で好ましい。

また、金型を押し付ける圧力は、形成する凹凸構造の大きさおよび加熱温度にもよるが、１ＭＰａ以下の圧力が好ましく０．５ＭＰａ以下がより好ましい。また、上記の好ましい温度範囲で、凹凸構造を正確に転写するためには、０．１ＭＰａ以上が好ましい。

また、アクリル系フィルムの製造時に凹凸構造を形成してもよい。また、アクリル系フィルムは、アクリル系樹脂を押し出し成形で形成する方法、また、樹脂材料をキャスト法により成形して形成する方法などにより形成することができる。

上述のように、アクリル系フィルムに凹凸構造を形成するための金型の材質は、特に限定されないが、熱による劣化や変形が少なく、複数回の成形処理に耐えられる材質のものが好ましく、例えばシリコンやニッケル、モリブデンなどの金属材料も使用可能である。

金型を形成する方法としては、例えば、金属板をダイヤモンドバイトで研削加工することによって作製することもできる。加工する金属板はＳＵＳ板や銅板が利用できるが、メッキ製膜したニッケル合金が特に好ましい。金型には公知の離型剤を用いて表面処理することで、フィルム成型時の不良が低減し、凹凸構造を精度よく転写可能であり、また複数回使用時の金型の耐久性が向上する。

金型を形成する方法としては、単結晶シリコン基板をアルカリ処理して該基板に所望の凹凸構造とは逆パターンの凹凸を作ることにより作製することも出来る。この場合には、板厚７００μｍ程度の単結晶シリコンウェハを、水酸化カリウム（ＫＯＨ）などのアルカリ水溶液でエッチングする方法が利用できる。アルカリ水溶液による結晶シリコンのエッチング速度は、結晶面によって異なり、（１１１）面のエッチング速度は遅い。したがって、（１００）面を表面に持つ単結晶シリコン基板をアルカリ水溶液でエッチングすると、基板表面に（１１１）面で構成された四角錐型のピラミッドがランダムに形成される。形成されるピラミッドの大きさは、エッチング時間や温度、微粒子等の添加剤によって制御することができる。

また、金属材料などで作製した金型を用い、金型の凹凸構造を紫外線硬化樹脂などに転写することで樹脂製の金型を作製することもできる。このとき、紫外線硬化樹脂をＰＥＴフィルムなどに塗布した後に凹凸構造を転写することで、フィルム状の樹脂金型を作製することができる。フィルム状の樹脂金型は柔軟性をもち、円柱等に巻きつけることができるため、凹凸構造転写部を回転体とすることができ、ロール成形により凹凸構造をアクリル系フィルムに連続転写する際、好適に用いることができる。

(光拡散性粘接着剤)
光取り出しフィルムの有機ＥＬ面状光源と接する面である、本発明に係る透光性アクリル系フィルムの前記平滑面には、粘接着剤層を備えることが好ましく、より好ましくは、この粘接着剤層を光拡散性の光拡散性粘接着剤層とすることである。光拡散性粘接着剤層は、透明な粘接着剤に光拡散性の微粒子を分散させて作製することが好ましい。

この際の粘接着剤としては、例えば、アクリル系やシリコーン系などを材料とする粘着剤、及び／又は、接着剤などを用いることが好ましい。粘接着剤の屈折率は、有機ＥＬ面状光源の発光面の屈折率に近いことが好ましく、１．４７〜１．５５が好ましい。また、光拡散性粘接着剤を塗布した接着シートを光取り出しフィルムと有機ＥＬ面状光源発光面の間に挟むことによって光取出しフィルムを接着することもできる。また、実験的に光取り出しフィルムの効果を確認する目的では、屈折率が調整されたオイルに光拡散性微粒子を混ぜ、有機ＥＬ面状光源の発光面に光取り出しフィルムを貼り付ける方法等により、評価することができる。

光拡散性微粒子は、ポリスチレン、（メタ）アクリレート、シリコーン等の樹脂粒子をもちいることができるが、好ましくはスチレン系微粒子とすることであり、微粒子の屈折率を粘接着剤と０．０５以上異なる値とすることが容易にでき、光拡散性を得る観点から好ましい。また、微粒子は直径が１〜５μｍであることが好ましい。微粒子の直径がこの範囲より小さい場合には、十分な光拡散性が得られない。また、微粒子の直径がこの範囲より大きい場合、光拡散性粘接着剤層を薄くすることができず、粘接着剤の使用量が増加する。微粒子の形状は球形が好ましいが、光拡散性を有する範囲であれば扁平な球形や棒状とすることもできる。

光拡散性粘接着剤層の厚みは、十分な光拡散性を得る観点から、１０〜５０μｍの平均層厚みとすることが好ましく、より好ましくは１０μｍ以上、４０μｍ以下とすることである。

以下に、実施例をもって本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。

（実施例１）
まず、以下のようにして実施例１の光取出しフィルムを作製した。

シート厚１５０μｍ、ゴム微粒子の数平均粒子径が０．１５μｍ、ゴム微粒子の重量比２５％のアクリル系フィルムであるＰＭＭＡフィルム（カネカ製サンデュレンフィルム）を、１３０℃に加熱しながら金型に押し付け、フィルム表面に凹凸構造を成形し、光取出しフィルム１を作製した。

凹凸構造を形成した領域は幅３００ｍｍ、長さ５００ｍｍであった。アクリル系フィルムのゴム微粒子の粒子径はフィルムを透過型電子顕微鏡（日本電子製 ＪＥＭ−１２００ＥＸ）により加速電圧８０ｋＶでＲｕＯ_４染色超薄切片法を用いて観察し、得られた観察像から無作為に選んだ１００個のゴム微粒子の粒子像の粒子径の平均値を平均粒子径として求めた。アクリル系フィルムは屈折率が有機ＥＬ面状光源の発光面ガラス基板とほぼ等しいものを選んだ。使用したアクリル系フィルムをエリプソメータ（Ｊ．Ａ．ウーラム製）で測定したところ、波長５５０ｎｍにおける屈折率は１．５２だった。

成形に使用した金型は、単結晶シリコンウェハを水酸化カリウム水溶液中で異方性エッチングすることにより作製した。エッチング時の溶液温度は８０℃、溶液の濃度は５％とした。作製した金型の表面を共焦点レーザ顕微鏡（オリンパス製ＬＥＸＴ ＯＬＳ３０００）で観察したところ、高さ３０〜４０μｍ、傾斜角が５０〜５５°の四角錐状形状が無数に観察された。

なお、金型は成型に使用する前に離型処理剤（ダイキン製オプツールＤＳＸ）で離型処理を行い、フィルムの金型への付着を抑制した。成型した光取り出しフィルム１の表面を共焦点レーザ顕微鏡（オリンパス製ＬＥＸＴ ＯＬＳ３０００）で観察したところ、逆四角錐状の形状が無数に観察された。また、凹凸構造の深さは４０μｍ、傾斜角は５０°だった。

次に、アクリルポリマーコーポニールＮ−６５９３（日本合成化学製）、に架橋剤タケネートＤ−１４０Ｎ（三井化学製）、および、光拡散性微粒子であるポリスチレン微粒子テクポリマーＳＢＸ−４（積水化成品工業製）を、９：０．０５：１の比率で混合し、光拡散性粘接着剤を作製した。使用したポリスチレン微粒子の平均粒子径は４μｍだった。作製した光拡散性粘接着剤をバーコート法で光取り出しフィルムの平坦面に塗布し、光拡散性粘接着剤層を形成した。作製した光取り出しフィルムの断面を共焦点レーザ顕微鏡（オリンパス製ＬＥＸＴ ＯＬＳ３０００）で観察したところ、光拡散性粘接着剤層の膜厚は２５μｍだった。

次に、作製した光拡散性粘接着剤層付き光取り出しフィルムを、有機ＥＬ面状光源の発光面にあわせて切断した。有機ＥＬ面状光源は発光色が白色である有機ＥＬ面状光源（カネカ製ＫＮ−Ｐ−Ｐ４−ＢＦ−３０）を用いた。使用した有機ＥＬ面状光源の発光面は８０ｍｍ角である。なお、使用した有機ＥＬ面状光源の発光面には光学フィルムが接着されているため、今回の実施例・比較例では光学フィルムを剥離し、ガラス基板を露出させたものを有機ＥＬ面状光源として用いた。有機ＥＬ面状光源の発光面にあわせて切断した光取り出しフィルムを発光面に接着し、実施例１の光取り出しフィルムを備えた有機ＥＬ面状光源を作製した。

（実施例２）
実施例２では、ゴム添加量２５％である点のみが実施例１と異なっていた。
この際、凹凸構造の深さは４０μｍ、傾斜角は４９°だった。

（比較例１）
光取り出しフィルムを接着しない有機ＥＬ面状光源を比較例１とした。

（比較例２）
比較例２では、光取り出しフィルム表面に凹凸構造を形成せず、平坦である点のみが実施例１と異なっていた。

（実施例３）
実施例３では、粘接着剤層が光拡散性微粒子を含まない点のみが実施例１と異なっていた。この際、凹凸構造の深さは４０μｍ、傾斜角は５０°だった。

（実施例４）
実施例４では、粘接着剤層の光拡散性微粒子の平均粒子径が７μｍである点、および、光拡散性粘接着剤層の膜厚が５０μｍである点のみが実施例１と異なっていた。この際、凹凸構造の深さは４０μｍ、傾斜角は５０°だった。

（比較例３）
比較例３では、光取り出しフィルムがゴムを含まない点のみが実施例１と異なっていた。この際、凹凸構造の深さは４２μｍ、傾斜角は５１°だった。

（比較例４）
比較例４では、ゴム添加量が１０％である点のみが実施例１と異なっていた。この際、凹凸構造の深さは３９μｍ、傾斜角は４９°だった。

（比較例５）
比較例５では、ゴム添加量が３５％である点のみが実施例１と異なっていた。
この際、凹凸構造の深さは３７μｍ、傾斜角は４８°だった。

作製した有機ＥＬ面状光源の発光特性を測定した。測定は、全光束の測定を全光束評価システム（大塚電子製）によりおこなった。全光束の測定結果は光取り出しフィルムを接着していない比較例１の測定値を１とした相対値を表に示した。また、発光色色度の視野角依存性は分光放射輝度計（コニカミノルタ製ＣＳ―２０００）で行った。発光色色度の視野角依存性は視野角０°（発光面の法線方向）から左右に±６０°の範囲で測定し、色度座標（ＣＩＥ−ｘ、ｙ）のそれぞれについて最大値から最小値を引くことで数値化した。表には、比較例１の測定値を１とした相対値を示した。

さらに、各実施例・比較例でそれぞれ２０枚のフィルムを作製し、外観検査により合否判定を行い、合格となったフィルムの割合を歩留まりとした。ここで、合否判定は切断面を目視観察することによって行い、切断面にクラック発生が認められないものを合格、クラック発生が認められるものを不合格とした。

さらに、各実施例・比較例で作製したフィルムの湿熱耐久性について調べた。湿熱耐久性試験では、８０ｍｍ角に切ったフィルムをガラス基板に接着し、サンプルを作製した。
作製したすべてのサンプルを恒温恒湿試験装置（楠本化成株式会社製ＨＩＦＬＥＸ ＦＸ４３４Ｐ）に同時に投入し、温度８５℃、湿度８５％に一定時間保ったのち同時に取り出してフィルム表面の凹凸構造の傾斜角を測定した。凹凸構造の傾斜角の測定は共焦点レーザ顕微鏡（オリンパス製ＬＥＸＴ ＯＬＳ３０００）を用いて行った。観察した範囲は１００μｍ四方であり、凹凸構造をランダムに２０個選んで求めた。

各サンプルの凹凸構造の傾斜角測定値を以下の表１に示す。

実験の結果、光取り出しフィルムを接着した比較例２〜５および実施例１〜４のすべてのサンプルで光取り出し効果が見られ、有機ＥＬ面状光源のみである比較例１と比較して全光束が増加した。また、光取り出しフィルムに凹凸構造のない比較例２は全光束の増加量が小さかった。高い光取り出し効果を得るためには、実施例１のような凹凸構造が必要であることがわかる。

実施例４の全光束は、実施例1〜３と、比較例３および４と比較して低かった。これは、実施例４では微粒子径が大きいために光拡散性粘接着層が厚くなり、光取り出し効果が低減されたためと考えられる。

発光色色度の視野角依存性についてみると、光拡散性粘接着剤層に微粒子を含まない実施例３を除く、比較例２〜５と実施例１、２及び４において発光色色度の視野角依存性に大幅な改善が見られることがわかる。一方で、実施例３では発光色色度の視野角依存性が悪化している。視野角依存性を低減するためには、光拡散性粘接着剤層が必要であることがわかる。

ゴム微粒子の重量比の少ない比較例３、４は光取り出し特性としては実施例１、２とほぼ同等の結果であるが、クラック起因の不良が多く、歩留まりが悪くなった。本発明の光取り出しフィルムは、有機ＥＬ面状光源の発光面に接着して使用するため、クラックが発生しやすいことは大きな問題となりうる。これは、フィルムカット時にフィルムふちでクラックが発生し美観をそこなうことや、フィルム取り扱い時にフィルムが曲げに耐えられず、フィルムが折れて使用不能となるためである。反対に、ゴム添加量が多い比較例５では、歩留まりは高いものの光取り出し特性が実施例１、２と比較して劣ることがわかる。ゴム添加量の増加に伴って凹凸構造に変化があらわれ、光取り出し効果を低減させたと考えられる。

ゴム微粒子の重量比が１５〜２５％の実施例１、２は高い光取出し効果を示し、また歩留まりも高くなった。また、湿熱耐久性試験の結果、ゴム添加量が２５％以下の実施例１〜４および比較例３、４では湿熱耐性試験１００時間経過後でも凹凸構造の傾斜角が４４°以上あることがわかる。一方ゴム添加量が３５％である比較例５では湿熱耐性試験１００時間経過後では凹凸構造の傾斜角が３０°を下回っている。

凹凸構造の傾斜角が低下すると光散乱性が低下し、光取り出し効果が低下すると考えられる。したがって、ゴム添加量が３５％の比較例５７のフィルムは、有機ＥＬ面状光源に接着して使用する場合、光取り出し効果の長期的信頼性が劣ると考えられる。

以上より、本発明の光取り出しフィルムを用いることにより、光取り出し特性が高く、歩留まりも向上し、長期的信頼性に優れた有機ＥＬ面状光源を作製できることがわかった。

１ 光取り出しフィルム
２ 有機ＥＬ面状光源
１０ 凹凸フィルム
１１ 凹凸構造
１１ａ 頂点
１１ｂ 辺
１１ｃ 稜線
１２ 傾斜面
２０ 光拡散性粘接着剤層

Claims (7)

1. 凹凸面と平滑面とをその両主面とする透光性アクリル系フィルムを含む有機ＥＬ面状光源用光取出しフィルムであって、
   該凹凸面が、傾斜角が３０°以上、６５°以下の微小傾斜面からなり、かつ、
   該透光性アクリル系フィルムが、平均粒子径が０．０５μｍ〜０．４μｍのゴム微粒子を１２〜３０重量％含む、有機ＥＬ面状光源用光取出しフィルム。
2. 前記凹凸面が、平均深さＤが５μｍ以上、６０μｍ以下の複数の凹部であって、谷底間の平均距離Ｗが０．５Ｄ以上、５Ｄ以下で隣接する凹部を含む、請求項１に記載の有機ＥＬ面状光源用光取出しフィルム。
3. さらに、前記平滑面に粘接着剤層を備える請求項１、又は２に記載の有機ＥＬ面状光源用光取出しフィルム。
4. 前記粘接着剤層が、平均粒子径が１〜５μｍのスチレン系微粒子を５〜３０重量％含むアクリル系粘接着剤を材料とし、かつ、１０〜５０μｍの平均層厚みを有する、光拡散性粘接着剤層である、請求項１〜３のいずれかに記載の有機ＥＬ面状光源用光取出しフィルム。
5. 前記凹凸面が、前記透光性アクリル系フィルムの形成時に、ロール成形により形成されてなる、請求項１〜４のいずれかに記載の有機ＥＬ面状光源用光取出しフィルム
6. 前記凸部が、逆四角錐ピラミッド形状である、請求項１〜５のいずれかに記載の有機ＥＬ面状光源用光取出しフィルム。
7. 有機ＥＬ素子、ガラス基板、及び請求項２〜６のいずれかに記載の有機ＥＬ面状光源用光取出しフィルムを備える有機ＥＬ面状光源であって、
   その一方の面に該有機ＥＬ素子が形成されてなる該ガラス基板の他方の面に接して前記粘接着剤層が粘接着されることで、該光取り出しフィルムを備える、有機ＥＬ面状光源。