JP2016539476A - 高延伸特性の分離膜を有する電極組立体及びこれを含む二次電池 - Google Patents

高延伸特性の分離膜を有する電極組立体及びこれを含む二次電池 Download PDF

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Abstract

本発明は、集電体に電極活物質を含む電極合剤がそれぞれ塗布されている正極と負極との間に分離膜が介在している二つ以上の単位セルをシート状の分離フィルムで巻き取った構造のスタック／フォルディング型電極組立体であって、前記正極が、集電体としてアルミニウムホイルに正極合剤がコーティングされている構造であり、前記負極が、集電体としてアルミニウム以外の金属ホイルに負極合剤がコーティングされている構造からなっており、前記単位セルが、一つ以上のフルセル及び／又はバイセルで構成されており、前記単位セルのうち電極組立体の最外郭に位置した単位セルが、最外側の電極が片面電極からなっており、前記片面電極において、電極合剤が集電体の両面のうち分離膜と対面する一面にのみ塗布されており、前記分離フィルムの延伸率が分離膜の延伸率より相対的に大きいことを特徴とする電極組立体に関する。

Description

本発明は、高延伸の分離膜を有する電極組立体及びこれを含む二次電池に関する。
モバイル機器に対する技術開発と需要の増加と共に、エネルギー源としての二次電池の需要が急激に増加しており、それによって、多様な要求に応じることができる二次電池に対する多くの研究が行われている。
代表的に、電池の形状面では、薄い厚さで携帯電話などの製品に適用可能な角形二次電池とパウチ型二次電池に対する需要が高く、材料面では、高いエネルギー密度、放電電圧、出力安定性などの長所を有するリチウムイオン電池、リチウムイオンポリマー電池などのリチウム二次電池に対する需要が高い。
また、二次電池は、正極／分離膜／負極構造の電極組立体が如何なる構造からなっているのかによって分類されてもよい。代表的に、電極組立体としては、長いシート状の正極と負極を分離膜が介在した状態で巻き取った構造のゼリーロール（巻き取り型）電極組立体、所定サイズの単位で切り取った多数の正極と負極を分離膜が介在した状態で順次積層したスタック型（積層型）電極組立体、及び所定単位の正極と負極を分離膜が介在した状態で積層したバイセル（Ｂｉ―ｃｅｌｌ）又はフルセル（Ｆｕｌｌ ｃｅｌｌ）を分離膜シートで巻き取った構造のスタック／フォルディング型電極組立体などを挙げることができる。
正極／分離膜／負極からなっている電極組立体は、単純に積層された構造からなってもよいが、多数の電極（正極及び負極）を分離膜が介在した状態で積層した後、加熱／加圧によって互いに結合させた構造からなってもよい。この場合、電極と分離膜との結合は、分離膜上に塗布された接着層と電極とを互いに対面させた状態で加熱／加圧することによって達成される。よって、分離膜には、一般に電極との接着力を向上させるために、バインダー物質がコーティングされる。
しかし、バインダー物質をコーティングした分離膜を電池などの電気化学セルに使用するにおいて、バインダーパウダーと分離膜基材との接着力が弱い場合、電解液の注入及び脱ガス（ｄｅｇａｓｓｉｎｇ）工程において、分離膜基材からバインダーが脱離することによって流動現象が発生し、結果的に、電池セルの外観不良と性能低下を誘発し得る。
このような二次電池において主要な研究課題の一つは、安全性を向上させることである。一般に、リチウム二次電池は、内部ショート、許容された電流及び電圧を超えた過充電状態、高温への露出、落下などによる衝撃などの電池の非正常的な作動状態によって誘発し得る電池内部の高温及び高圧によって電池の爆発をもたらし得る。
また、電極組立体は、釘のように電気伝導性を有する鋭い針状導体が貫通する場合、正極と負極が針状導体によって電気的に連結されながら、電流が抵抗の低い針状導体に流れるようになる。このとき、貫通した電極の変形が発生し、正極活物質と負極活物質との間の接触抵抗部に通電する電流によって高い抵抗熱が発生する。前記熱によって電極組立体の温度がしきい値以上に上昇すると、正極活物質の酸化物構造が崩壊し、熱暴走現象が発生するようになり、これは、電極組立体及び二次電池を発火又は爆発させる主な原因として作用し得る。
また、針状導体によって曲がった電極活物質又は集電体が互いに対面する反対極と接触する場合は、抵抗熱より高い発熱が発生し、上述した熱暴走現象をさらに加速化させ得る。また、このような問題は、多数の電極が含まれたバイセル及びこれを含む電極組立体においてより深刻に発生し得る。
したがって、より安全で且つ効率的な方法として、二次電池の安全性を担保できる技術に対する必要性が高い実情にある。
本発明は、前記のような従来技術の問題と過去から要請されてきた技術的課題を解決することを目的とする。
本出願の発明者等は、深度ある研究と多様な実験を繰り返えした結果、スタック／フォルディング型二次電池において、積層された電極組立体を位置させた後、これを巻き取る分離フィルムとして、表面に無機物バインダーコーティング層が形成されたバインダーを使用する場合、又は、前記分離フィルム及び電極組立体の最外郭に位置する単位セルに使用される分離膜として、表面に無機物バインダーコーティング層が形成された安全分離膜を使用する場合、分離フィルム及び安全分離膜の厚さが一定範囲以上に該当することによって、針状導体の貫通時におけるスパーク発生を抑制できるので、電池の安定性を大きく向上できるだけでなく、充電容量の減少を防止できることを確認し、本発明を完成するに至った。
したがって、本発明に係る電極組立体は、集電体に電極活物質を含む電極合剤がそれぞれ塗布されている正極と負極との間に分離膜が介在している二つ以上の単位セルをシート状の分離フィルムで巻き取った構造のスタック／フォルディング型電極組立体であって、前記正極が、集電体としてアルミニウムホイルに正極合剤がコーティングされている構造であり、前記負極が、集電体としてアルミニウム以外の金属ホイルに負極合剤がコーティングされている構造からなっており、前記単位セルが、一つ以上のフルセル（ｆｕｌｌ―ｃｅｌｌ）及び／又はバイセル（ｂｉ―ｃｅｌｌ）で構成されており、前記単位セルのうち電極組立体の最外郭に位置した単位セルが、最外側の電極が片面電極からなっており、前記片面電極において、電極合剤が集電体の両面のうち分離膜と対面する一面にのみ塗布されており、前記分離フィルムの延伸率が分離膜の延伸率より相対的に大きいことを特徴とする。
針状導体貫通のような電池の安全性評価の試験時、電池が爆発又は発火する主な原因は、導体貫通時における電極の変形によって正極活物質と負極活物質との間の接触抵抗部に通電する電流による高い抵抗熱である。前記抵抗熱によって電池の内部温度がしきい値以上に上昇すると、正極活物質の酸化物構造が崩壊し、熱暴走現象が発生するようになり、これによって電池の発火又は爆発が発生する。
一般に、正極活物質は酸化物であるので、電気伝導度が低く、負極活物質に比べて抵抗が大きい一方、針状導体は金属であるので、正極又は正極活物質に比べて抵抗が非常に低い。よって、針状導体の貫通時に発生する貫通部位の抵抗を低下させ、電池安全性を向上させるためには、正極活物質の抵抗を低下させることが最も重要な因子である。
したがって、針状導体の貫通時、電極組立体の最外郭に位置する分離膜の厚さを一定厚さ以上に構成して延伸率を高めることによって、針状導体と電極板との直接接触を防止できるので、これらの直接接触による抵抗増加を防止することができる。
本発明に係る他の一つの電極組立体は、前記電極組立体の最外郭に位置した単位セルにおいて、最外側の電極である片面電極の電極合剤が対面する分離膜は安全分離膜からなっており、前記安全分離膜の延伸率は、残りの単位セルに含まれた分離膜である一般分離膜の延伸率より相対的に大きくなり得る。このように、電極組立体の最外郭に位置した単位セルに含まれる分離膜を安全分離膜に構成することによって、針状導体貫通などの外部からの衝撃に対して安全性が向上した電池セルを提供することができる。
前記電極組立体は、それぞれの単位セルを積層した状態で長いシート状の分離フィルムに一定距離を置いて位置させ、これを巻き取って電池ケースに挿入した後、密封過程を通じて製造することができる。一つの具体的な例において、前記単位セルは、バイセルからなっており、電極組立体の最外郭に配置される第１バイセルと、最外郭を除いた残りの部分に配置される第２バイセルとを含む。
バイセルとは、正極／分離膜／負極／分離膜／正極の単位セル及び負極／分離膜／正極／分離膜／負極の単位セルのように、最外郭電極に同一の電極が位置する電池セルである。本明細書では、正極／分離膜／負極／分離膜／正極構造の単位セルを「Ａ型バイセル」と定義し、負極／分離膜／正極／分離膜／負極構造の単位セルを「Ｃ型バイセル」と定義する。すなわち、バイセルの中心に位置する電極が負極である場合はＡ型バイセルといい、バイセルの中心に位置する電極が正極である場合はＣ型バイセルという。
一つの具体的な例において、前記第１バイセルは、片面正極の第１正極、両面負極の第２負極及び両面正極の第２正極が分離膜を介在して順次積層された構造、又は片面負極の第１負極、両面正極の第２正極及び両面負極の第２負極が分離膜を介在して順次積層された構造であり、前記第２バイセルは、第２負極、第２正極及び第２負極が分離膜を介在して順次積層された構造、又は第２正極、第２負極及び第２正極が分離膜を介在して順次積層された構造であり得る。
前記第１バイセルは、電極組立体の最外郭に配置されるバイセルであって、第１バイセルの第１正極は、正極活物質で片面コーティングされ、分離膜に向かうように配置された第１面と、正極活物質がコーティングされておらず、電極組立体の外側に向かうように配置された第２面とを含んで構成される。一方、第１バイセルの第１負極は前記第１正極に対応し、前記負極活物質は前記正極活物質に対応し得るので、第１負極も、負極活物質で片面コーティングされ、分離膜に向かうように配置された第１面、及び負極活物質がコーティングされず、電極組立体の外側に向かうように配置された第２面を含んで構成される。
このような第１バイセル又は第２バイセルは、セルの両側の電極が同一な構造であれば、それをなす正極、負極及び分離膜の数には特別な制限がない。
前記単位セルは、バイセルのみならず、フルセルからなってもよく、電極組立体の最外郭に配置される第１フルセルと、最外郭を除いた残りの部分に配置される第２フルセルとを含むことができる。
フルセルとは、正極／分離膜／負極の単位セル及び負極／分離膜／正極の単位セルのように、セルの両側に異なる電極が位置するセルである。前記フルセルは、最外郭に存在する電極が互いに異なるので、フルセルの電極方向が一致するように位置させた後、これを巻き取って配列することができる。
一つの具体的な例において、前記第１フルセルは、片面正極の第１正極、分離膜及び両面負極の第２負極が順次積層された構造、又は片面負極の第１負極、分離膜及び両面正極の第２正極が順次積層された構造であり、前記第２フルセルは、両面負極の第２負極、分離膜及び両面負極の第２負極が順次積層された構造、又は両面正極の第２正極、分離膜及び両面負極の第２負極が順次積層された構造であり得る。
前記第１フルセルは、電極組立体の最外郭に配置されるフルセルであって、第１フルセルの第１正極は、正極活物質で片面コーティングされ、分離膜に向かうように配置された第１面と、正極活物質がコーティングされておらず、電極組立体の外側に向かうように配置された第２面とを含んで構成される。その一方、第１フルセルの第１負極は、負極活物質で片面コーティングされ、分離膜に向かうように配置された第１面と、負極活物質がコーティングされておらず、電極組立体の外側に向かうように配置された第２面とを含んで構成される。
このような第１フルセル又は第２フルセルは、セルの両側の電極が異なる構造であれば、それをなす正極、負極及び分離膜の数には特別な制限がない。
本発明に係る他の一つの電極組立体は、最外郭に位置した単位セルに含まれた安全分離膜の延伸率が、残りの単位セルに含まれた一般分離膜の延伸率より相対的に大きくなり得る。前記電極組立体は、最外郭に配置される第３バイセル、及び残りの部分に配置される第４バイセルを含む構成であり得る。
具体的に、前記第３バイセルは、片面正極の第１正極、両面負極の第２負極及び両面正極の第２正極が安全分離膜を介在して順次積層された構造、又は片面負極の第１負極、両面正極の第２正極及び両面負極の第２負極が安全分離膜を介在して順次積層された構造であり、前記第４バイセルは、第２負極、第２正極及び第２負極が一般分離膜を介在して順次積層された構造、又は第２正極、第２負極及び第２正極が一般分離膜を介在して順次積層された構造であり得る。
このとき、前記第３バイセルに含まれる安全分離膜は、少なくとも一つ以上含むことができ、詳細には、第３バイセルの最外側の電極と、前記最外側の電極と隣接した内部電極間に介在する分離膜として使用することができる。
前記単位セルは、バイセルのみならず、フルセルからなってもよく、電極組立体の最外郭に配置される第３フルセルと、最外郭を除いた残りの部分に配置される第４フルセルとを含むことができる。
具体的に、前記第３フルセルは、片面正極の第１正極、安全分離膜及び両面負極の第２負極が順次積層された構造、又は片面負極の第１負極、安全分離膜及び両面正極の第２正極が順次積層された構造であり、前記第４フルセルは、両面負極の第２負極、一般分離膜及び両面負極の第２負極が順次積層された構造、又は両面正極の第２正極、一般分離膜及び両面負極の第２負極が順次積層された構造であり得る。
本発明に係る電極組立体は、分離フィルム及び安全分離膜として一般分離膜に比べてより厚いものを使用することによって、延伸率の高い分離膜に構成することができ、具体的に、前記分離フィルム及び安全分離膜の延伸率は、一般分離膜の延伸率を基準にして１０５％〜５００％であり、より具体的には１２０％〜３００％であり得る。
前記分離フィルムの延伸率が１０５％未満である場合は、電極組立体に積層されたフルセル又はバイセルの個数が増加するほど、電極活物質又は集電体の相互反対極との接触防止という効果を発揮しにくく、前記分離フィルムの延伸率が５００％を超える場合は、前記効果を発揮するために分離フィルムの厚さが厚くなり、電池の容量減少という問題が発生するので好ましくない。
また、本発明は、電池の容量減少を防止し、電池の安全性を向上させるための構造であり、一つの具体的な例において、前記分離フィルム及び分離膜としては有機／無機複合多孔性のＳＲＳ（Ｓａｆｅｔｙ―Ｒｅｉｎｆｏｒｃｉｎｇ Ｓｅｐａｒａｔｏｒ）分離膜を使用することができる。
前記ＳＲＳ分離膜は、ポリオレフィン系列分離膜基材上に無機物粒子及びバインダー高分子からなる活性層成分が塗布されて製造され、このとき、分離膜基材自体に含まれた気孔構造と共に、活性層成分である無機物粒子間の空間（ｉｎｔｅｒｓｔｉｔｉａｌ ｖｏｌｕｍｅ）によって形成された均一な気孔構造を有する。
前記無機物粒子及びバインダー高分子からなるＳＲＳ分離膜は、無機物粒子の耐熱性によって高温熱収縮が発生しない。よって、前記有機／無機複合多孔性フィルムを分離膜として用いる電気化学素子では、高温、過充電、外部衝撃などの内部又は外部要因による過度な条件によって電池の内部で分離膜が破裂するとしても、有機／無機複合多孔性活性層によって両電極が完全に短絡することが難しく、短絡が発生するとしても短絡した領域が大きく拡大されることが抑制され、電池の安全性向上を図ることができる。
前記有機／無機複合多孔性分離膜において、ポリオレフィン系列分離膜基材の表面及び／又は基材のうち気孔部の一部に形成される活性層成分の一つは、当業界で通常的に使用される無機物粒子である。前記無機物粒子は、無機物粒子間の空間の形成を可能にし、微細気孔を形成する役割と物理的形態を維持できる一種のスペーサー（ｓｐａｃｅｒ）としての役割を兼ねるようになる。また、前記無機物粒子は、一般に２００℃以上の高温になっても物理的特性が変わらないという特性を有するので、形成された有機／無機複合多孔性フィルムが優れた耐熱性を有するようになる。
前記無機物粒子は、電気化学的に安定している限り、特別に制限されない。すなわち、本発明で使用可能な無機物粒子は、適用される電池の作動電圧範囲（例えば、Ｌｉ／Ｌｉ＋を基準にして０Ｖ〜５Ｖ）で酸化及び／又は還元反応が起こらない限り、特別に制限されない。特に、イオン伝達能力を有する無機物粒子を使用する場合、電気化学素子内のイオン伝導度を高め、性能向上を図ることができるので、可能な限りイオン伝導度が高いことが好ましい。また、前記無機物粒子が高い密度を有する場合、コーティング時に分散させることが難しいだけでなく、電池製造時における重さ増加という問題もあるので、可能な限り密度が小さいことが好ましい。また、誘電率が高い無機物である場合、液体電解質内の電解質塩、例えば、リチウム塩の解離度増加に寄与し、電解液のイオン伝導度を向上させることができる。
上述した理由により、前記無機物粒子は、（ａ）圧電性（ｐｉｅｚｏｅｌｅｃｔｒｉｃｉｔｙ）を有する無機物粒子、及び（ｂ）リチウムイオン伝達能力を有する無機物粒子で構成された群から選ばれた１種以上であり得る。
前記圧電性無機物粒子は、常圧では不導体であるが、一定圧力が印加された場合、内部構造変化によって電気が通じる物性を有する物質を意味するものであって、誘電率定数が１００以上である高誘電率特性を示すだけでなく、一定圧力の印加によって引っ張られたり圧縮される場合に電荷が発生し、一面は正に、反対側は負にそれぞれ帯電することによって、両側面間に電位差が発生する機能を有する物質である。
前記のような特徴を有する無機物粒子を多孔性活性層成分として使用する場合、針状導体などの外部衝撃によって正極及び負極の内部短絡が発生する場合、分離膜にコーティングされた無機物粒子によって正極と負極とが直接接触しないだけでなく、無機物粒子の圧電性によって粒子内の電位差が発生し、これによって、両電極間の電子移動、すなわち、微細な電流の流動が達成されることによって、緩慢な電池の電圧減少及びこれによる安全性向上を図ることができる。
前記圧電性を有する無機物粒子の例としては、ＢａＴｉＯ３、Ｐｂ（Ｚｒ，Ｔｉ）Ｏ３（ＰＺＴ）、Ｐｂ１−ｘＬａｘＺｒ１−ｙＴｉｙＯ３（ＰＬＺＴ）、Ｐｂ（Ｍｇ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３―ＰｂＴｉＯ３（ＰＭＮ―ＰＴ）、ハフニア（ｈａｆｎｉａ）（ＨｆＯ２）、ＳｒＴｉＯ３、ＳｎＯ２、ＣｅＯ２、ＭｇＯ、ＮｉＯ、ＣａＯ、ＺｎＯ、ＺｒＯ２、Ｙ２Ｏ３、Ａｌ２Ｏ３、ＴｉＯ２、ＳｉＣ又はこれらの混合体からなる群から選ばれた１種以上を挙げることができるが、これに限定されることはない。
前記リチウムイオン伝達能力を有する無機物粒子は、リチウム元素を含有し、リチウムを貯蔵せずにリチウムイオンを移動させる機能を有する無機物粒子を称するものであって、リチウムイオン伝達能力を有する無機物粒子は、粒子構造の内部に存在する一種の欠陥（ｄｅｆｅｃｔ）によってリチウムイオンを伝達及び移動できるので、電池内のリチウムイオン伝導度が向上し、これによって電池性能の向上を図ることができる。
前記リチウムイオン伝達能力を有する無機物粒子の例としては、リチウムホスフェート（Ｌｉ３ＰＯ４）、リチウムチタンホスフェート（ＬｉｘＴｉｙ（ＰＯ４）３、０＜ｘ＜２、０＜ｙ＜３）、リチウムアルミニウムチタンホスフェート（ＬｉｘＡｌｙＴｉｚ（ＰＯ４）３、０＜ｘ＜２、０＜ｙ＜１、０＜ｚ＜３）、１４Ｌｉ２Ｏ−９Ａｌ２Ｏ３―３８ＴｉＯ２―３９Ｐ２Ｏ５などのような（ＬｉＡｌＴｉＰ）ｘＯｙ系列ガラス（０＜ｘ＜４、０＜ｙ＜１３）、リチウムランタンチタネート（ＬｉｘＬａｙＴｉＯ３、０＜ｘ＜２、０＜ｙ＜３）、Ｌｉ３．２５Ｇｅ０．２５Ｐ０．７５Ｓ４などのようなリチウムゲルマニウムチオホスフェート（ＬｉｘＧｅｙＰｚＳｗ、０＜ｘ＜４、０＜ｙ＜１、０＜ｚ＜１、０＜ｗ＜５）、Ｌｉ３Ｎなどのようなリチウムナイトライド（ＬｉｘＮｙ、０＜ｘ＜４、０＜ｙ＜２）、Ｌｉ３ＰＯ４―Ｌｉ２Ｓ―ＳｉＳ２などのようなＳｉＳ２系列ガラス（ＬｉｘＳｉｙＳｚ、０＜ｘ＜３、０＜ｙ＜２、０＜ｚ＜４）、ＬｉＩ―Ｌｉ２Ｓ―Ｐ２Ｓ５などのようなＰ２Ｓ５系列ガラス（ＬｉｘＰｙＳｚ、０＜ｘ＜３、０＜ｙ＜３、０＜ｚ＜７）又はこれらの混合物からなる群から選ばれた１種以上を挙げることができるが、これに限定されることはない。
前記活性層成分である無機物粒子及びバインダー高分子の組成比は、大きい制約はないが、１０：９０重量％〜９９：１重量％の範囲内で調節可能であり、８０：２０重量％〜９９：１重量％の範囲であることが好ましい。１０：９０重量％未満である場合、高分子の含量が過度に多くなり、無機物粒子間に形成された空間の減少による気孔サイズ及び気孔度が減少し、最終電池性能の低下がもたらされる。その一方、９９：１重量％を超える場合、高分子の含量が過度に少ないので、無機物間の接着力の弱化によって最終有機／無機複合多孔性分離膜の機械的物性が低下し得る。
一つの具体的な例において、前記分離フィルム及び安全分離膜は１６マイクロメートル〜３０マイクロメートルの厚さからなり、前記一般分離膜は１０マイクロメートル〜１６マイクロメートルの厚さからなり得る。
より具体的には、前記分離フィルム及び安全分離膜の厚さは２０マイクロメートルであり得る。これは、針状導体の貫通時における分離膜の延伸率及び体積を考慮したものであって、分離フィルム及び安全分離膜の厚さが１６マイクロメートル未満である場合は、針状導体が電極組立体を貫通するとき、十分に延伸できないので安全性が保障されず、分離フィルム及び安全分離膜の厚さが３０マイクロメートルを超える場合は、分離膜の体積が増加し得るので、充電容量が低下して好ましくない。
前記有機／無機複合多孔性分離膜のうち活性層は、上述した無機物粒子及び高分子の他に、通常的に知られているその他添加剤をさらに含むことができる。
前記有機／無機複合多孔性分離膜において、前記活性層構成成分である無機物粒子とバインダー高分子との混合物でコーティングされる基材（ｓｕｂｓｔｒａｔｅ）は、当業界で通常的に使用されるポリオレフィン系列分離膜であり得る。前記ポリオレフィン系列分離膜成分の例としては、高密度ポリエチレン、線形低密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、超高分子量ポリエチレン、ポリプロピレン又はこれらの誘導体などがある。
以下では、本発明に係る電極組立体のその他成分に対して説明する。
前記正極は、例えば、正極集電体上に前記正極活物質、導電材及びバインダーの混合物を塗布した後で乾燥して製造され、必要に応じて、前記混合物に充填剤をさらに添加してもよい。
前記正極集電体は、一般に３μｍ〜５００μｍの厚さに形成される。
このような正極集電体は、当該電池に化学的変化を誘発しないと共に高い導電性を有するものであれば、特別に制限されない。前記正極集電体としては、例えば、ステンレススチール、アルミニウム、ニッケル、チタン、焼成炭素、又はアルミニウムやステンレススチールの表面にカーボン、ニッケル、チタン、銀などで表面処理したものなどを使用できるが、詳細にはアルミニウムを使用することができる。正極集電体は、その表面に微細な凹凸を形成し、正極活物質の接着力を高めることもでき、フィルム、シート、ホイル、ネット、多孔質体、発泡体、不織布体などの多様な形態に形成可能である。
前記導電材は、通常的に正極活物質を含む混合物の全体重量を基準にして１重量％〜５０重量％で添加される。このような導電材は、当該電池に化学的変化を誘発しないと共に導電性を有するものであれば、特別に制限されない。前記導電材としては、例えば、天然黒鉛や人造黒鉛などの黒鉛；カーボンブラック、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、チャンネルブラック、ファーネスブラック、ランプブラック、サマーブラックなどのカーボンブラック；炭素繊維や金属繊維などの導電性繊維；フッ化カーボン、アルミニウム、ニッケル粉末などの金属粉末；酸化亜鉛、チタン酸カリウムなどの導電性ウィスカー；酸化チタンなどの導電性金属酸化物；ポリフェニレン誘導体などの導電性素材などを使用することができる。
前記バインダーは、活物質と導電材などの結合と集電体に対する結合を促進する成分であって、通常、正極活物質を含む混合物の全体重量を基準にして１重量％〜５０重量％で添加される。このようなバインダーの例としては、ポリフッ化ビニリデン、ポリビニルアルコール、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）、澱粉、ヒドロキシプロピルセルロース、再生セルロース、ポリビニルピロリドン、テトラフルオロエチレン、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン―プロピレン―ジエンモノマー（ＥＰＤＭ）、スルホン化ＥＰＤＭ、スチレンブチレンゴム、フッ素ゴム、多様な共重合体などを挙げることができる。
前記充填剤は、正極の膨張を抑制する成分として選択的に使用され、当該電池に化学的変化を誘発しないと共に繊維状の材料であれば、特別に制限されない。前記充填剤としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレンなどのオレフィン系重合体、ガラス繊維、炭素繊維などの繊維状物質が使用される。
前記負極は、負極集電体上に前記負極活物質を塗布、乾燥及びプレッシングして製造され、必要に応じて、前記のような導電材、バインダー、充填剤などを選択的にさらに含むことができる。
前記負極集電体は、一般に３μｍ〜５００μｍの厚さに形成される。
このような負極集電体は、当該電池に化学的変化を誘発しないと共に導電性を有するものであれば、特別に制限されない。前記負極集電体としては、例えば、銅、ステンレススチール、アルミニウム、ニッケル、チタン、焼成炭素、銅やステンレススチールの表面にカーボン、ニッケル、チタン、銀などで表面処理したもの、アルミニウム―カドミウム合金などを使用することができる。また、負極集電体は、正極集電体と同様に、表面に微細な凹凸を形成し、負極活物質の結合力を強化させることもでき、フィルム、シート、ホイル、ネット、多孔質体、発泡体、不織布体などの多様な形態に形成可能である。
また、本発明は、前記電極組立体が電池ケースに内蔵されている二次電池を提供する。
前記電池ケースは、アルミニウムラミネートシートのパウチ型ケース又は金属缶型ケースであり得るが、これに限定されない。
前記リチウム二次電池は、前記電極組立体及びリチウム塩含有非水電解質を含む。
前記リチウム塩含有非水電解質は、非水電解質及びリチウムからなっており、非水電解質としては、非水系有機溶媒、有機固体電解質、無機固体電解質などを使用できるが、これらのみに限定されることはない。
前記非水系有機溶媒としては、例えば、Ｎ―メチル―２―ピロリジノン、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート、ブチレンカーボネート、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、ガンマ―ブチロラクトン、１，２―ジメトキシエタン、テトラヒドロキシフラン（ｆｒａｎｃ）、２―メチルテトラヒドロフラン、ジメチルスルホキシド、１，３―ジオキソラン、ホルムアミド、ジメチルホルムアミド、ジオキソラン、アセトニトリル、ニトロメタン、ギ酸メチル、酢酸メチル、リン酸トリエステル、トリメトキシメタン、ジオキソラン誘導体、スルホラン、メチルスルホラン、１，３―ジメチル―２―イミダゾリジノン、プロピレンカーボネート誘導体、テトラヒドロフラン誘導体、エーテル、ピロピオン酸メチル、プロピオン酸エチルなどの非プロトン性有機溶媒を使用することができる。
前記有機固体電解質としては、例えば、ポリエチレン誘導体、ポリエチレンオキサイド誘導体、ポリプロピレンオキサイド誘導体、リン酸エステルポリマー、ポリエジテーションリシン（ａｇｉｔａｔｉｏｎ ｌｙｓｉｎｅ）、ポリエステルスルフィド、ポリビニルアルコール、ポリフッ化ビニリデン、イオン性解離基を含む重合剤などを使用することができる。
前記無機固体電解質としては、例えば、Ｌｉ３Ｎ、ＬｉＩ、Ｌｉ５ＮＩ２、Ｌｉ３Ｎ―ＬｉＩ―ＬｉＯＨ、ＬｉＳｉＯ４、ＬｉＳｉＯ４―ＬｉＩ―ＬｉＯＨ、Ｌｉ２ＳｉＳ３、Ｌｉ４ＳｉＯ４、Ｌｉ４ＳｉＯ４―ＬｉＩ―ＬｉＯＨ、Ｌｉ３ＰＯ４―Ｌｉ２Ｓ―ＳｉＳ２などのＬｉの窒化物、ハロゲン化物、硫酸塩などを使用することができる。
前記リチウム塩は、前記非水系電解質に溶解されやすい物質であって、前記リチウム塩としては、例えば、ＬｉＣｌ、ＬｉＢｒ、ＬｉＩ、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＢＦ４、ＬｉＢ１０Ｃｌ１０、ＬｉＰＦ６、ＬｉＣＦ３ＳＯ３、ＬｉＣＦ３ＣＯ２、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＳｂＦ６、ＬｉＡｌＣｌ４、ＣＨ３ＳＯ３Ｌｉ、（ＣＦ３ＳＯ２）２ＮＬｉ、クロロボランリチウム、低級脂肪族カルボン酸リチウム、４フェニルホウ酸リチウム、イミドなどを使用することができる。
また、電解液には、充放電特性、難燃性などの改善を目的として、例えば、ピリジン、トリエチルホスファイト、トリエタノールアミン、環状エーテル、エチレンジアミン、ｎ―グライム（ｇｌｙｍｅ）、ヘキサリン酸トリアミド、ニトロベンゼン誘導体、硫黄、キノンイミン染料、Ｎ―置換オキサゾリジノン、Ｎ，Ｎ―置換イミダゾリジン、エチレングリコールジアルキルエーテル、アンモニウム塩、ピロール、２―メトキシエタノール、三塩化アルミニウムなどを添加することもできる。場合に応じては、不燃性を付与するために、四塩化炭素、三フッ化エチレンなどのハロゲン含有溶媒をさらに含ませることもでき、高温保存特性を向上させるために二酸化炭酸ガスをさらに含ませることもでき、ＦＥＣ（Ｆｌｕｏｒｏ―Ｅｔｈｙｌｅｎｅ Ｃａｒｂｏｎａｔｅ）、ＰＲＳ（Ｐｒｏｐｅｎｅ ｓｕｌｔｏｎｅ）などをさらに含ませることができる。
一つの好ましい例において、ＬｉＰＦ６、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＢＦ４、ＬｉＮ（ＳＯ２ＣＦ３）２などのリチウム塩を、高誘電性溶媒であるＥＣ又はＰＣの環形カーボネートと低粘度溶媒であるＤＥＣ、ＤＭＣ又はＥＭＣの線形カーボネートとの混合溶媒に添加することによってリチウム塩含有非水系電解質を製造することができる。
また、本発明は、前記二次電池を単位電池として含む電池パック、及びこの電池パックを電源として含んでいるデバイスを提供する。
このようなデバイスの種類としては、例えば、携帯電話、携帯用コンピュータ、スマートフォン、スマートパッド、タブレットＰＣ、ネットブックがあり得るが、これに限定されない。
本発明が属した分野で通常の知識を有する者であれば、前記内容に基づいて本発明の範疇内で多様な応用及び変形を行うことが可能であろう。
電極組立体を形成するために巻き取る前の形態に対する模式図である。 本発明の一つの実施例に係る巻き取ったスタック／フォルディング型電極組立体の模式図である。 本発明の他の実施例に係る巻き取ったスタック／フォルディング型電極組立体の模式図である。 本発明の一つの実施例に係るバイセルの垂直断面図である。 本発明の他の一つの実施例に係るバイセルの垂直断面図である。 本発明の一つの実施例に係るフルセルの垂直断面図である。 本発明の一つの実施例に係る電極組立体において針状導体が貫通した最外郭部位に対する部分模式図である。 本発明の他の一つの実施例に係る電極組立体において針状導体が貫通した最外郭部位に対する部分模式図である。
以下では、本発明の実施例について図面を参照して説明するが、これは、本発明の更に容易な理解のためのものであって、本発明の範疇がそれによって限定されることはない。
図１は、電極組立体を形成するための巻き取る前の段階であって、各単位セルを分離フィルム１１０上に位置させた状態の模式図を示している。図１を参照すると、分離フィルム１１０上に各単位セル（バイセル及び／又はフルセル）１０１、１０２、１０３、１０４、１０５が順次位置しており、単位セル１０１と単位セル１０２は一つの単位セルの幅だけの間隔を置いて配置されている。
各単位セル１０１、１０２、１０３、１０４、１０５の内部に位置する分離膜及び分離フィルム１１０は、ＳＲＳ分離膜であって、ポリオレフィン系列の分離膜基材上に無機物粒子及びバインダー高分子からなる活性層を塗布し、外部衝撃に対して更に影響を少なく受ける構造を有している。
本願発明の電極組立体の単位セルを取り囲む分離フィルムは、各単位セル間に介在する一般分離膜より厚い分離フィルムであって、体積の増加を抑制しながら充電容量の減少を防止する。また、針状導体の外部衝撃時に最も先に接触する分離フィルムの厚さを増加させ、延伸率を向上させることによって、外部衝撃からの安全性も向上させることができる。
図２は、本発明の一つの実施例に係る巻き取ったスタック／フォルディング型電極組立体を模式的に示している。
図２を参照すると、電極組立体の最上端と最下端には第１バイセル２１０、２３０が配置されており、第１バイセル２１０、２３０が位置した場所を除いた部分には第２フルセル２２１、２２２が配置されている。また、第２フルセル２２１、２２２の一部又は全部は第２バイセルに取り替えることができ、第２フルセル２２１、２２２と共に第２バイセルをさらに構成することもできる。フォルディングの終了部分には、積層、フォルディング構造を安定的に維持できるように絶縁テープ２６０が付加されている。
第１バイセル２１０、２３０及び第２フルセル２２１、２２２には一般分離膜２４１が介在しており、分離フィルム２５０としては、一般分離膜２４１に比べて厚いものを使用する。具体的に、分離フィルム２５０としては１６マイクロメートル〜３０マイクロメートルの厚さからなるものを使用し、一般分離膜２４１としては１０マイクロメートル〜１６マイクロメートルの厚さからなるものを使用し、一般に、分離フィルム２５０の延伸率は、一般分離膜２４１の延伸率を基準にして１０５％〜５００％であり得る。
図３は、本発明の他の一つの実施例に係る巻き取ったスタック／フォルディング型電極組立体を模式的に示している。
図３を参照すると、電極組立体の最上端と最下端には第３バイセル３１０、３３０が配置されており、第３バイセル３１０、３３０が位置した場所を除いた部分には第４フルセル３２１、３２２が配置されている。また、第４フルセル３２１、３２２の一部又は全部は第４バイセルに取り替えることができ、第４フルセル３２１、３２２と共に第４バイセルをさらに構成することもできる。フォルディングの終了部分には、積層、フォルディング構造を安定的に維持できるように絶縁テープ３６０が付加されている。
第３バイセル３１０、３３０には安全分離膜３４２が介在しており、第４フルセル３２１、３２２には一般分離膜３４１が介在しており、分離フィルム３５０及び安全分離膜３４２としては、一般分離膜３４１に比べて厚いものを使用する。具体的に、分離フィルム３５０及び安全分離膜３４２としては１６マイクロメートル〜３０マイクロメートルの厚さからなるものを使用し、一般分離膜３４１としては１０マイクロメートル〜１６マイクロメートルの厚さからなるものを使用し、一般に、分離フィルム３５０及び安全分離膜３４２の延伸率は、一般分離膜３４１の延伸率を基準にして１０５％〜５００％であり得る。
図４は、本発明の一つの実施例に係るバイセルの垂直断面模式図を示しており、図５は、本発明の他の一つの実施例に係るバイセルの垂直断面模式図を示している。
図４を参照すると、バイセルは、最外郭の一側電極が片面電極からなっており、電極組立体の最外郭に位置する第１バイセル又は第３バイセルに該当し得る。バイセル４００ａは、中間電極が負極４２０であるＡ型バイセルであって、第１正極４３１、分離膜４０５、第２負極４２０、分離膜４０５及び第２正極４３０が順次積層されており、バイセル４００ａが第１バイセルである場合は、分離膜４０５として一般分離膜を使用できるが、バイセル４００ａが第３バイセルである場合は、分離膜４０５として安全分離膜を使用することができる。
第１正極４３１は、分離膜４０５と対面する方向を基準にして正極集電体４０３の一面にのみ正極活物質４０１が塗布された片面電極であり、第２負極４２０は、負極集電体４０４の両面にそれぞれ負極活物質４０２が塗布された両面電極からなっており、第２正極４３０は、正極集電体４０３の両面にそれぞれ正極活物質４０１が塗布された両面電極からなっている。
一方、分離膜４０５は、ＳＲＳ分離膜であって、二次電池の安全性向上及び充放電容量の減少防止を考慮して適切な厚さに形成することができる。
更に他のバイセル４００ｂとして、中間電極が正極であるＣ型バイセルは、バイセル４００ａの図面に比べて、正極及び負極の順序が変わったものであるので、正極集電体４０３及び正極活物質４０１はそれぞれ負極集電体４０４及び負極活物質４０２に対応し得る。
図５を参照すると、バイセルは、すべての電極が両面電極からなっており、電極組立体の最外郭を除いた残りの部分に位置する第２バイセル又は第４バイセルに該当し得る。バイセル５００ａは、第２正極５２０、一般分離膜５０５、第２負極５１０、一般分離膜５０５及び第２正極５２０の順に積層されて形成され、第２バイセル５００ｂは、第２負極５１０、一般分離膜５０５、第２正極５２０、一般分離膜５０５及び第２負極５１０が順次積層されて形成される。
バイセル５００ａを構成する第２正極５２０は、正極集電体５０３の両面に正極活物質５０１が塗布された両面電極であり、第２負極５１０は、負極集電体５０４の両面に負極活物質５０２が塗布された両面電極である。
バイセル４００ａ、４００ｂが第３バイセルである場合、分離膜４０５は安全分離膜であり、安全分離膜の厚さ（ａ）としては、バイセル５００ａ、５００ｂ間に介在する一般分離膜５０５の厚さ（ｂ）に比べてより厚いものが選ばれる（ｂ＜ａ）。
図６は、本発明の実施例に係る電極組立体を構成するフルセルを示している。具体的には、電極組立体の内部に位置する第２フルセル又は第４フルセルを示している。フルセル６００ａ、６００ｂは、第２正極６２０及び第２負極６１０が一般分離膜６０５を介在して交互に積層される構造であり、具体的に、フルセル６００ａは、正極集電体６０３の両面に正極活物質６０１が塗布されている第２正極６２０、一般分離膜６０５及び第２負極集電体６０４の両面に負極活物質６０２が塗布されている第２負極６１０の順に繰り返して積層されている構造からなっているか、他の形態のフルセル６００ｂは、第２負極６１０、一般分離膜６０５及び前記第２正極６２０の順に繰り返して積層されている構造からなっている。
本発明の他の実施例として、電極組立体には、最外郭の単位セルとして最外側の一側電極が片面電極である第１正極及び／又は第２負極からなる第１フルセル及び第３フルセルが含まれ得るが、第１フルセルは一般分離膜が介在する形態である一方、第３フルセルは安全分離膜が介在する形態である点において差がある。
また、上述したように、安全分離膜は、一般分離膜の延伸率に比べて相対的に大きい延伸率を有し、安全分離膜としては、分離フィルムの延伸率と同一の延伸率を有するものが選択可能であることは当然である。
上述した本願の単位セル４００ａ、４００ｂ、５００ａ、５００ｂ、６００ａ、６００ｂは、上述したように、分離フィルムにより針状導体の貫通に対する安全性が向上した。これを具体的に説明するために、以下では、本発明に係る単位セル４００ａ、４００ｂ、５００ａ、５００ｂ、６００ａ、６００ｂが分離フィルムに積層されて巻き取られた形態の電極組立体を、針状導体を用いて垂直方向に貫通する形態を示した図６を参考にして詳細に説明する。
図７は、本発明の一つの実施例に係る針状導体が貫通した電極組立体の最外郭を示した模式図であり、一般分離膜が介在した最外郭の単位セルを含む単位セル積層体を分離フィルムが取り囲んだ状態で巻き取られた電極組立体の一部を示したものである。
図７を参照すると、積層された単位セルを位置させ、これを巻き取って電極組立体を形成した分離フィルム７１０は、分離膜基材７０１上に無機物粒子及びバインダー高分子活性層７０２が塗布されているＳＲＳ分離膜であり、前記分離フィルム７１０は、バイセル又はフルセルを構成する正極７１１と負極７１２との間に介在した一般分離膜７２０に比べて相対的に厚く形成されており（ａ＞ｂ）、電極組立体の最外郭に位置する正極は、短絡を防止し、安全性を向上できる片面電極の第１正極であり得る。
前記のような構造において、針状導体７４０が電極組立体を垂直方向に貫通する場合、最外郭に位置した分離フィルム７１０から始めて、正極７１１、一般分離膜７２０、負極７１２及び一般分離膜７２０を順次貫通する。このとき、分離フィルム７１０は、針状導体７４０の貫通力と摩擦力により、表面が貫通すると同時に、針状導体７４０の運動方向に共に延伸して針状導体７４０と接触する一方、分離フィルム７１０が正極７１１、一般分離膜７２０及び負極７１２を取り囲んで貫通するので、針状導体７４０と各電極７１１、７１２との間又は正極７１１と負極７１２との間の直接接触を防止することができる。
図８は、本発明の更に一つの実施例に係る針状導体が貫通した電極組立体の最外郭を示した模式図であり、安全分離膜が介在した最外郭の単位セルを含む単位セル積層体を分離フィルムが取り囲んだ状態で巻き取られた電極組立体の一部を示したものである。
図８を参照すると、積層された単位セルを位置させ、これを巻き取って電極組立体を形成した分離フィルム８１０は、分離膜基材８０１上に無機物粒子及びバインダー高分子活性層８０２が塗布されているＳＲＳ分離膜であり、前記分離フィルム８１０は、電極組立体の最外郭に存在する第３バイセル又は第３フルセルを構成する正極８１１と負極８１２との間に介在した安全分離膜８２０と同一の厚さ（ａ）を有するように形成されており、電極組立体の最外郭に位置する正極は、短絡を防止し、安全性を向上できる片面電極の第３正極であり得る。
前記のような構造において、針状導体８４０が電極組立体を垂直方向に貫通する場合、最外郭に位置した分離フィルム８１０から始めて、正極８１１、安全分離膜８２０、負極８１２及び安全分離膜８２０を順次貫通する。このとき、分離フィルム８１０は、針状導体８４０の貫通力と摩擦力により、表面が貫通すると同時に、針状導体８４０の運動方向に共に延伸して針状導体８４０と接触する一方、分離フィルム８１０が正極８１１、安全分離膜８２０及び負極８１２を取り囲んで貫通するので、針状導体８４０と各電極８１１、８１２との間又は正極８１１と負極８１２との間の直接接触を防止することができる。
したがって、針状導体８４０による電極組立体の加熱による発火を防止することによって、電極組立体の安全性を相当改善することができる。
以上、本発明の実施例について図面を参照して説明したが、本発明が属した分野で通常の知識を有する者であれば、前記内容に基づいて本発明の範疇内で多様な応用及び変形を行うことが可能であろう。
本発明の目的は、スタック／フォルディング型二次電池に使用される分離フィルム及び安全分離膜として、無機物バインダーコーティング層を含み、一定範囲以上の厚さを有するものを使用することによって、既存の分離膜の巻き取り組立特性を維持すると同時に、無機物粒子により、外部衝撃による急激な安全性低下問題を根本的に解決することにある。
また、本発明の他の目的は、電極組立体の内部に位置する単位セルには薄い厚さの一般分離膜を使用して高容量、レート特性、電気容量などの電気的性能を維持し、電極組立体の体積に対して高容量を発揮できると同時に、電極組立体を取り囲む分離フィルム及び電極組立体の最外郭の単位セルに介在する安全分離膜としては一般分離膜に比べて相対的に延伸率が高いものを使用することによって、針状導体の貫通時におけるスパーク発生を抑制し、電池の安全性を向上させることにある。
１０１ 単位セル
１０２ 単位セル
１０３ 単位セル
１０４ 単位セル
１０５ 単位セル
１１０ 分離フィルム
２１０ 第１バイセル
２２１ 第２フルセル
２２２ 第２フルセル
２３０ 第１バイセル
２４１ 一般分離膜
２５０ 分離フィルム
３１０ 第３バイセル
３２１ 第４フルセル
３２２ 第４フルセル
３３０ 第３バイセル
３４１ 第４フルセル
３４２ 第４フルセル
３５０ 分離フィルム
３６０ 絶縁テープ
４００ａ バイセル
４００ｂ バイセル
４０１ 正極活物質
４０２ 負極活物質
４０３ 正極集電体
４０４ 負極集電体
４０５ 分離膜
４２０ 負極
４３０ 第２正極
４３１ 第１正極
５００ａ バイセル
５００ｂ 第２バイセル
５０１ 正極活物質
５０２ 負極活物質
５０３ 正極集電体
５０４ 負極集電体
５０５ 一般分離膜
５１０ 第２負極
５２０ 第２正極
６００ａ フルセル
６００ｂ フルセル
６０１ 正極活物質
６０２ 負極活物質
６０３ 正極集電体
６０４ 第２負極集電体
６０５ 一般分離膜
６１０ 第２負極
６２０ 第２正極
７０１ 分離膜基材
７０２ バインダー高分子活性層
７１０ 分離フィルム
７１１ 正極
７１２ 負極
７２０ 一般分離膜
７４０ 針状導体
８０１ 分離膜基材
８０２ バインダー高分子活性層
８１０ 分離フィルム
８１１ 正極
８１２ 負極
８２０ 安全分離膜
８４０ 針状導体

Claims (24)

  1. 集電体に電極活物質を含む電極合剤がそれぞれ塗布されている正極と負極との間に分離膜が介在している二つ以上の単位セルをシート状の分離フィルムで巻き取った構造のスタック／フォルディング型電極組立体であって、
    前記正極が、集電体としてアルミニウムホイルに正極合剤がコーティングされている構造であり、前記負極が、集電体としてアルミニウム以外の金属ホイルに負極合剤がコーティングされている構造からなっており；
    前記単位セルが、一つ以上のフルセル及び／又はバイセルで構成されており；
    前記単位セルのうち電極組立体の最外郭に位置した単位セルが、最外側の電極が片面電極からなっており、前記片面電極において、電極合剤は集電体の両面のうち分離膜と対面する一面にのみ塗布されており；
    前記分離フィルムの延伸率が、分離膜の延伸率より相対的に大きいことを特徴とする電極組立体。
  2. 前記電極組立体の最外郭に位置した各単位セルにおいて、最外側の電極である片面電極の電極合剤が対面する分離膜が安全分離膜からなっており、前記安全分離膜の延伸率が、残りの単位セルに含まれた分離膜である一般分離膜の延伸率より相対的に大きいことを特徴とする、請求項１に記載の電極組立体。
  3. 前記電極組立体が、最外郭に配置される第１バイセル、及び残りの部分に配置される第２バイセルを含むことを特徴とする、請求項１に記載の電極組立体。
  4. 前記第１バイセルが、片面正極の第１正極、両面負極の第２負極及び両面正極の第２正極が分離膜を介在して順次積層された構造、又は片面負極の第１負極、両面正極の第２正極及び両面負極の第２負極が分離膜を介在して順次積層された構造であり；
    前記第２バイセルが、第２負極、第２正極及び第２負極が分離膜を介在して順次積層された構造、又は第２正極、第２負極及び第２正極が分離膜を介在して順次積層された構造であることを特徴とする、請求項３に記載の電極組立体。
  5. 前記単位セルが、フルセルからなっており、電極組立体の最外郭に配置される第１フルセルと、残りの部分に配置される第２フルセルと、を含んでいることを特徴とする、請求項１に記載の電極組立体。
  6. 前記第１フルセルが、片面正極の第１正極、分離膜及び両面負極の第２負極が順次積層された構造、又は片面負極の第１負極、分離膜及び両面正極の第２正極が順次積層された構造であり；
    前記第２フルセルが、両面負極の第２負極、分離膜及び両面負極の第２負極が順次積層された構造、又は両面正極の第２正極、分離膜及び両面負極の第２負極が順次積層された構造であることを特徴とする、請求項５に記載の電極組立体。
  7. 前記電極組立体が、最外郭に配置される第３バイセル、及び残りの部分に配置される第４バイセルを含むことを特徴とする、請求項２に記載の電極組立体。
  8. 前記第３バイセルが、片面正極の第１正極、両面負極の第２負極及び両面正極の第２正極が安全分離膜を介在して順次積層された構造、又は片面負極の第１負極、両面正極の第２正極及び両面負極の第２負極が安全分離膜を介在して順次積層された構造であり；
    前記第４バイセルが、第２負極、第２正極及び第２負極が一般分離膜を介在して順次積層された構造、又は第２正極、第２負極及び第２正極が一般分離膜を介在して順次積層された構造であることを特徴とする、請求項７に記載の電極組立体。
  9. 前記単位セルが、フルセルからなっており、電極組立体の最外郭に配置される第３フルセルと、残りの部分に配置される第４フルセルと、を含むことを特徴とする、請求項２に記載の電極組立体。
  10. 前記第３フルセルが、片面正極の第１正極、安全分離膜及び両面負極の第２負極が順次積層された構造、又は片面負極の第１負極、安全分離膜及び両面正極の第２正極が順次積層された構造であり；
    前記第４フルセルが、両面負極の第２負極、一般分離膜及び両面負極の第２負極が順次積層された構造、又は両面正極の第２正極、一般分離膜及び両面負極の第２負極が順次積層された構造であることを特徴とする、請求項９に記載の電極組立体。
  11. 前記分離フィルム及び安全分離膜の延伸率が、前記一般分離膜の延伸率を基準にして１０５％〜５００％であることを特徴とする、請求項１又は２に記載の電極組立体。
  12. 前記分離フィルム及び安全分離膜の延伸率が、前記一般分離膜の延伸率を基準にして１２０％〜３００％であることを特徴とする、請求項１１に記載の電極組立体。
  13. 前記分離フィルム及び分離膜の素材あｇ、有機／無機複合多孔性のＳＲＳ（Ｓａｆｅｔｙ―Ｒｅｉｎｆｏｒｃｉｎｇ Ｓｅｐａｒａｔｏｒｓ）分離膜であることを特徴とする、請求項１に記載の電極組立体。
  14. 前記ＳＲＳ分離膜が、ポリオレフィン系列分離膜基材上に無機物粒子及びバインダー高分子からなる活性層が塗布されていることを特徴とする、請求項１３に記載の電極組立体。
  15. 前記無機物粒子が、（ａ）圧電性を有する無機物粒子、及び（ｂ）リチウムイオン伝達能力を有する無機物粒子で構成された群から選ばれた１種以上であることを特徴とする、請求項１４に記載の電極組立体。
  16. 前記圧電性を有する無機物粒子が、ＢａＴｉＯ３、Ｐｂ（Ｚｒ，Ｔｉ）Ｏ３（ＰＺＴ）、Ｐｂ１−ｘＬａｘＺｒ１−ｙＴｉｙＯ３（ＰＬＺＴ）、Ｐｂ（Ｍｇ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３―ＰｂＴｉＯ３（ＰＭＮ―ＰＴ）、ハフニア（ｈａｆｎｉａ）（ＨｆＯ２）、ＳｒＴｉＯ３、ＳｎＯ２、ＣｅＯ２、ＭｇＯ、ＮｉＯ、ＣａＯ、ＺｎＯ、ＺｒＯ２、Ｙ２Ｏ３、Ａｌ２Ｏ３、ＴｉＯ２、ＳｉＣ又はこれらの混合体からなる群から選ばれる１種以上であることを特徴とする、請求項１５に記載の電極組立体。
  17. 前記リチウムイオン伝達能力を有する無機物粒子が、リチウムホスフェート（Ｌｉ３ＰＯ４）、リチウムチタンホスフェート（ＬｉｘＴｉｙ（ＰＯ４）３、０＜ｘ＜２、０＜ｙ＜３）、リチウムアルミニウムチタンホスフェート（ＬｉｘＡｌｙＴｉｚ（ＰＯ４）３、０＜ｘ＜２、０＜ｙ＜１、０＜ｚ＜３）、（ＬｉＡｌＴｉＰ）ｘＯｙ系列ガラス（０＜ｘ＜４、０＜ｙ＜１３）、リチウムランタンチタネート（ＬｉｘＬａｙＴｉＯ３、０＜ｘ＜２、０＜ｙ＜３）、リチウムゲルマニウムチオホスフェート（ＬｉｘＧｅｙＰｚＳｗ、０＜ｘ＜４、０＜ｙ＜１、０＜ｚ＜１、０＜ｗ＜５）、リチウムナイトライド（ＬｉｘＮｙ、０＜ｘ＜４、０＜ｙ＜２）、ＳｉＳ２系列ガラス（ＬｉｘＳｉｙＳｚ、０＜ｘ＜３、０＜ｙ＜２、０＜ｚ＜４）、Ｐ２Ｓ５系列ガラス（ＬｉｘＰｙＳｚ、０＜ｘ＜３、０＜ｙ＜３、０＜ｚ＜７）又はこれらの混合物からなる群から選ばれた１種以上であることを特徴とする、請求項１５に記載の電極組立体。
  18. 前記分離フィルム及び安全分離膜が、１６マイクロメートル以上〜３０マイクロメートル以下の厚さからなっており、前記一般分離膜が、１０マイクロメートル以上〜１６マイクロメートル未満の厚さからなることを特徴とする、請求項１又は２に記載の電極組立体。
  19. 前記分離フィルム及び安全分離膜の厚さが２０マイクロメートルであることを特徴とする、請求項１８に記載の電極組立体。
  20. 請求項１による電極組立体が電池ケースに内蔵されている二次電池。
  21. 前記電池ケースが、アルミニウムラミネートシートのパウチ型ケース又は金属缶型ケースであることを特徴とする、請求項２０に記載の二次電池。
  22. 請求項２０による二次電池を単位電池として含む電池パック。
  23. 請求項２２による電池パックを電源として含んでいることを特徴とするデバイス。
  24. 前記デバイスが、携帯電話、携帯用コンピュータ、スマートフォン、スマートパッド、タブレットＰＣ、及びネットブックから選ばれることを特徴とする、請求項２３に記載のデバイス。
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