CN105794033A - 具有呈现高延伸性质的隔板的电极组件和包含该电极组件的二次电池 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种堆叠/折叠型电极组件，其具有其中利用片型隔离膜围绕集电器卷绕两个以上的单元电池的结构，各个单元电池包含各自涂布有包含电极活性材料的电极粘合剂的正极和负极，和置于其间的隔板，其中正极具有其中正极粘合剂被涂布在作为集电器的铝箔上的结构，负极具有其中负极粘合剂被涂布在作为集电器的金属箔上的结构，所述金属是除铝之外的金属，单元电池包含一个以上的全电池和/或双电池，在单元电池中位于电极组件的周边处的单元电池以单侧电极作为最外电极，在单侧电极上的集电器的两侧中，电极粘合剂仅仅被涂布在面向隔板的一侧上，并且隔离膜的延伸率相对地大于隔板的延伸率。

Description

具有呈现高延伸性质的隔板的电极组件和包含该电极组件的二次电池
技术领域
本发明涉及一种具有呈现高延伸性质的隔板的电极组件和一种包含该电极组件的二次电池。
背景技术
随着移动装置地不断发展，和对这种移动装置的需求的增加，对于作为用于移动装置的能源的二次电池的需求也已经急剧增加。相应地，已经对于满足各种需要的电池进行了大量的研究。
依据电池的形状，对于薄得足以应用于诸如移动电话的产品的棱形二次电池或者袋状二次电池的需求是非常高的。在另一方面，依据用于电池的材料，对于呈现高能量密度、放电电压和输出稳定性的锂二次电池诸如锂离子电池和锂离子聚合物电池的需求是非常高的。
此外，可以基于具有正极/隔板/负极结构的电极组件的构造对二次电池分类。例如，电极组件可以配置为具有其中在将隔板分别置于正极与负极之间时将长片型正极和负极进行卷绕的果冻卷(卷绕)型结构、其中在将隔板分别置于正极与负极之间时将各自具有预定尺寸的多个正极和负极顺序地堆叠的堆叠型结构，或者其中在将隔板分别置于正极与负极之间时将各自具有预定尺寸的多个正极和负极顺序地堆叠以构成双电池(bi-cell)或者全电池(full-cell)且然后使用隔板片卷绕双电池或者全电池的堆叠/折叠型结构。
在具有正极/隔板/负极结构的电极组件中，电极可以被简单地堆叠。或者，可以在将隔板分别置于电极之间的状态下堆叠多个电极(即正极和负极)，然后可以通过热/压力将堆叠的电极彼此连接。在这种情况下，通过加热和挤压电极以及在电极面向粘结层的状态下施加到隔板的粘结层，将电极和隔板彼此连接。为了改善在电极和隔板之间的附着，利用粘合剂材料涂布各个隔板。
在将涂布有粘合剂材料的隔板用于电化学电池(electrochemicalcell)如电池的情况下，如果附着力在粘合剂粉末和隔板基材之间，则在电解质注入和除气过程期间，粘合剂可能从隔板基材分离，结果隔板可能移动，由此电池单元的外观劣化同时电池单元的性能降低。
关于二次电池的主要的研究项目之一在于改善二次电池的安全性。通常，由于可能会因二次电池的异常状态而导致的二次电池中的高的温度和压力，锂二次电池可能会爆炸，所述异常状态如二次电池中的短路、在高于允许的电流或电压下对二次电池的过度充电、二次电池暴露于高温或者二次电池跌落或者施加到二次电池的外部冲击。
另外，在具有高导电性的锐利针状导体诸如钉子穿入电极组件中的情况下，电极组件的正极和负极通过针状导体彼此电连接，结果电流流到电阻低的针状导体。此时，针状导体所穿透的电极变形，并且由于在正极活性材料和负极活性材料之间的接触电阻部分中传导电流，产生高的电阻热。在电极组件中的温度由于电阻热而超过临界温度水平的情况下，正极活性材料的氧化物结构坍塌，且因此发生热失控现象。结果，电极组件和二次电池可能着火或者爆炸。
此外，在被针状导体弯曲的电极活性材料或者集电器接触电极活性材料或者集电器所面向的对电极的情况下，可以进一步促进热失控现象。在包含多个电极的双电池和包含该双电池的电极组件中，这些问题可能更加严重。
因此，非常需要能够更安全有效地确保二次电池的安全性的技术。
发明内容
技术问题
因此，已经完成了本发明以解决以上问题和尚待解决的其它技术问题。
为了解决如上所述的问题，通过各种广泛深入的研究和试验，本申请的发明人已经发现，在堆叠/折叠型二次电池中将具有在其表面上形成的无机粘合剂涂层的隔离膜用作隔离膜的情况下或者在位于电极组件的各自的最外侧处的单元电池中将具有在其表面上形成的无机粘合剂涂层的安全隔板用作隔离膜和隔板的情况下，因为隔离膜和安全隔板各自具有预定的厚度，所以当针状导体穿入电极组件中时可以最大程度地防止出现火花，由此可以改善电池的安全性并且防止电极组件的充电容量降低。已经基于这些发现完成了本发明。
技术方案
根据本发明的一个方面，通过提供一种堆叠/折叠型电极组件可以实现以上和其它目的，所述堆叠/折叠型电极组件被配置为具有其中使用片型隔离膜卷绕两个以上的单元电池的结构，各个单元电池包含置于正极和负极之间的隔板，正极和负极各自具有包含施加到集电器的电极活性材料的电极混合物，其中正极被配置为具有其中正极混合物被涂布在作为集电器的铝箔上的结构，并且负极被配置为具有其中负极混合物被涂布在作为集电器的、除铝箔之外的金属箔上的结构，单元电池包含一个以上的全电池和/或双电池，位于电极组件的各个最外侧处的单元电池中的一个被配置为使得单元电池的一个最外电极是单侧电极，所述单侧电极被配置为使得电极混合物仅被施加到面向隔板的集电器的一个主表面，并且隔离膜具有比隔板更高的延伸率。
在测试当针状导体穿入电池中时的电池的安全性时，由于因针状导体穿入电池中时的电极变形引起的、在正极活性材料和负极活性材料之间的接触电阻部分中的传导电流产生的高电阻热可能成为电池爆炸或者燃烧的主要原因。在电极组件中的温度由于电阻热而超过临界温度水平的情况下，正极活性材料的氧化物结构坍塌，且因此发生热失控现象。结果，电池可能着火或者爆炸。
通常，由氧化物制成的正极活性材料呈现低的导电性，结果是正极活性材料具有比负极活性材料更高的电阻。另一方面，由金属制成的针状导体呈现比正极或者正极活性材料更低的电阻。因此，为了减小针状导体所贯穿的电极组件区域的电阻并由此改善电池的安全性，减小正极活性材料的电阻是非常重要的。
因此，在位于电极组件的各个最外侧处的隔板具有预定厚度的情况下，可以改善隔板的延伸率，结果是当针状导体穿入电极组件中时可以防止在针状导体和电极之间的直接接触，由此可以防止由于它们之间的直接接触而导致电阻增加。
在根据本发明的另一个电极组件中，位于电极组件的各个最外侧处的单元电池中的一个可以被配置为使得面向单侧电极即最外电极的电极混合物的隔板是安全隔板，并且该安全隔板具有比其它单元电池中的各个隔板即普通隔板更高的延伸率。如上所述，在将安全隔板用作位于电极组件的最外侧处的单元电池中所包含的隔板的情况下，电池单元相对于诸如针状导体穿入电极组件中的外部冲击可以具有改善的安全性。
可以通过如下制造电极组件：在单元电池被以预定间隔布置在长片型隔离膜上的状态下卷绕单元电池使得堆叠单元电池，将单元电池堆叠体放置在电池壳中，并且密封电池壳。在具体实例中，单元电池可以是双电池，其包含置于电极组件的最外侧处的第一双电池和置于第一双电池之间的第二双电池。
双电池是以相同的电极作为最外电极的电池单元，诸如具有正极/隔板/负极/隔板/正极结构的单元电池或者具有负极/隔板/正极/隔板/负极结构的单元电池。在本说明书中，具有正极/隔板/负极/隔板/正极结构的单元电池被定义为A型双电池，并且具有负极/隔板/正极/隔板/负极结构的单元电池被定义为C型双电池。也就是说，以负极作为中间电极的双电池被定义为A型双电池，并且以正极作为中间电极的双电池被定义为C型双电池。
在具体实例中，各个第一双电池可以被配置为具有如下结构：作为单侧正极的第一正极、作为双侧负极的第二负极和作为双侧正极的第二正极在隔板分别置于其间的状态下被顺序地堆叠的结构，或者作为单侧负极的第一负极、作为双侧正极的第二正极和作为双侧负极的第二负极在隔板分别置于其间的状态下被顺序地堆叠的结构，并且各个第二双电池可以被配置为具有如下结构：第二负极、第二正极和第二负极在隔板分别置于其间的状态下被顺序地堆叠的结构，或者第二正极、第二负极和第二正极在隔板分别置于其间的状态下被顺序地堆叠的结构。
第一双电池是置于电极组件的最外侧处的双电池。各个第一双电池的第一正极包含涂布有正极活性材料并且被放置为面向相应的隔板的第一表面和未涂布正极活性材料并且被放置为面向电极组件的外侧的第二表面。另一方面，各个第一双电池的第一负极可以与第一正极相对应，并且负极活性材料可以与正极活性材料相对应。也就是说，第一负极包含涂布有负极活性材料并且被放置为面向相应的隔板的第一表面和未涂布负极活性材料并且被放置为面向电极组件的外侧的第二表面。
只要第一双电池或者第二双电池各自被配置为具有其中置于各个第一双电池或者第二双电池的相对侧处的电极是相同的电极的结构，则构成各个第一双电池或者第二双电池的正极、负极和隔板的数目就不受特别限制。
单元电池可以是全电池，并且全电池可以包含置于电极组件的最外侧处的第一全电池，和置于第一全电池之间的第二全电池。
全电池是被配置为使得不同的电极位于电池的相反侧处的电池，诸如具有正极/隔板/负极结构的单元电池或者具有负极/隔板/正极结构的单元电池。因为在各个全电池的最外侧处的电极是相互不同的，所以可以在全电池被放置为使得全电池的电极相互对齐的状态下卷绕全电池。
在具体实例中，各个第一全电池可以被配置为具有如下结构：作为单侧正极的第一正极、隔板和作为双侧负极的第二负极被顺序地堆叠的结构，或者作为单侧负极的第一负极、隔板和作为双侧正极的第二正极被顺序地堆叠的结构，并且各个第二全电池可以被配置为具有如下结构：作为双侧负极的第二负极、隔板和作为双侧正极的第二正极被顺序地堆叠的结构，或者作为双侧正极的第二正极、隔板和作为双侧负极的第二负极被顺序地堆叠的结构。
第一全电池是置于电极组件的最外侧处的全电池。各个全电池的第一正极包含涂布有正极活性材料并且被放置为面向隔板的第一表面和未涂布正极活性材料并且被放置为面向电极组件的外侧的第二表面。另一方面，各个全电池的第一负极包含涂布有负极活性材料并且被放置为面向隔板的第一表面和未涂布负极活性材料并且被放置为面向电极组件的外侧的第二表面。
只要第一全电池或者第二全电池各自被配置为具有其中置于各个第一全电池或者第二全电池的相对侧处的电极是不同的电极的结构，则构成各个第一全电池或者第二全电池的正极、负极和隔板的数目就不受特别限制。
在根据本发明的另一个电极组件中，包含在位于电极组件的最外侧处的各个单元电池中的安全隔板可以具有比包含在各个其它单元电池中的普通隔板更高的延伸率。电极组件可以包含置于电极组件的最外侧处的第三双电池，和置于第三双电池之间的第四双电池。
具体地，各个第三双电池可以被配置为具有如下结构：作为单侧正极的第一正极、作为双侧负极的第二负极和作为双侧正极的第二正极在安全隔板分别置于其间的状态下被顺序地堆叠的结构，或者作为单侧负极的第一负极、作为双侧正极的第二正极和作为双侧负极的第二负极在安全隔板分别置于其间的状态下被顺序地堆叠的结构，并且各个第四双电池可以被配置为具有如下结构：第二负极、第二正极和第二负极在普通隔板分别置于其间的状态下被顺序地堆叠的结构，或者第二正极、第二负极和第二正极在普通隔板分别置于其间的状态下被顺序地堆叠的结构。
在这种情况下，各个第三双电池中可以包含至少一个安全隔板。具体地，安全隔板可以被用作置于各个第三双电池的最外电极与最外电极相邻的内侧电极之间的隔板。
单元电池可以是全电池，并且全电池可以包含置于电极组件的最外侧处的第三全电池，和置于第三全电池之间的第四全电池。
具体地，各个第三全电池可以被配置为具有如下结构：作为单侧正极的第一正极、安全隔板和作为双侧负极的第二负极被顺序地堆叠的结构，或者作为单侧负极的第一负极、安全隔板和作为双侧正极的第二正极被顺序地堆叠的结构，并且各个第四全电池可以被配置为具有如下结构：作为双侧负极的第二负极、普通隔板和作为双侧正极的第二正极被顺序地堆叠的结构，或者作为双侧正极的第二正极、普通隔板和作为双侧负极的第二负极被顺序地堆叠的结构。
在根据本发明的电极组件中，隔离膜和安全隔板比普通隔板更厚。因此，隔离膜和安全隔板的延伸率可以高于普通隔板的延伸率。具体地，隔离膜和安全隔板的延伸率可以是普通隔板的延伸率的105％到500％。更具体地，隔离膜和安全隔板的延伸率可以是普通隔板的延伸率的120％到300％。
在隔离膜的延伸率小于普通隔板的延伸率的105％的情况下，因为为了构成电极组件而进行堆叠的全电池或者双电池的数目增加，所以难以实现防止电极活性材料或者集电器与对电极之间的接触的效果。另一方面，在隔离膜的延伸率大于普通隔板的延伸率的500％的情况下，隔离膜的厚度是为了呈现以上效果而增加，结果电池的容量减小，这是不可取的。
另外，根据本发明的电极组件被配置为具有能够防止电池容量减小并且改善电池安全性的结构。在具体实例中，隔离膜和隔板各自可以是有机/无机复合多孔安全加强隔板(SRS)。
通过将包含无机粒子和粘合剂聚合物的活性层施加到聚烯烃基隔板基材可以制造SRS隔板。在这种情况下，SRS隔板具有包含在隔板基材中的孔结构和由作为活性层成分的无机粒子之间的间隙体积形成的均匀孔结构。
由于无机粒子的耐热性，由无机粒子和粘合剂聚合物构成的SRS隔板不遭受高温收缩。因此，虽然在使用有机/无机复合多孔膜作为隔板的电化学装置中，隔板由于诸如高温、过度充电和外部冲击的过度的内部或者外部因素而在电池中破裂，但是两个电极难以完全地被有机/无机复合多孔活性层短路，并且如果发生短路，则可以防止短路区域的膨胀。相应地，可以改善电池稳定性。
在有机/无机复合多孔隔板中，在聚烯烃基隔板基材的表面和/或基材的某些孔中形成的活性层成分之一是本技术领域中常规已知的无机粒子。无机粒子可以在无机粒子之间形成空的空间并且由此可以形成微孔并且维持作为垫片的物理形状。另外，在200℃以上的温度下，无机粒子的物理特性通常并不改变，因此所形成的有机/无机复合多孔膜具有优良的耐热性。
无机粒子不受特别限制，只要无机粒子是电化学稳定的即可。也就是说，可以在本发明中使用的无机粒子不受特别限制，只要在无机粒子所应用的电池的工作电压范围(例如基于Li/Li+为0到5V)内，无机粒子不被氧化和/或还原。特别地，在使用具有离子传输能力的无机粒子的情况下，可以改善电化学元件中的离子传导性，由此改善电池的性能。因此，优选无机粒子的离子传导性尽可能高。另外，在无机粒子具有高密度的情况下，在涂布时可能难以分散无机粒子，并且电池的重量可能增加。由于这些原因，优选无机粒子的密度尽可能低。另外，在无机粒子具有高介电常数的情况下，电解质盐诸如锂盐在液体电解质中的离解度可能增加，由此改善电解液的离子传导性。
由于上述原因，无机粒子可以是选自由(a)具有压电性的无机粒子和(b)具有锂离子传输能力的无机粒子组成的组中的一种以上的无机粒子。
具有压电性的无机粒子是指在正常压力下是非导体，但是当向其施加一定压力时内部结构改变并且由此具有传导性的材料。特别地，具有压电性的无机粒子呈现具有100以上的介电常数的高介电常数特性，并且在两面之间具有势差，其中通过当无机粒子被一定的压力张紧或者压缩时产生的电荷经由正极对一面进行充电并且经由负极对另一面进行充电。
在具有上述特性的无机粒子被用作多孔活性层成分的情况下，由于诸如针状导体的外部冲击，可能在正极和负极中发生短路，因此，由于涂布在隔板上的无机粒子，正极和负极可能不直接相互接触，并且由于无机粒子的压电性，可能在颗粒中出现势差。相应地，在两个电极之间实现了电子迁移，即微小电流，由此电池的电压逐渐地减小，并且因此可以改善稳定性。
具有压电性的无机粒子可以是选自如下中的一种以上的无机粒子：BaTiO3、Pb(Zr，Ti)O3(PZT)、Pb1-xLaxZr1-yTiyO3(PLZT)、Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3(PMN-PT)、二氧化铪(HfO2)、SrTiO3、SnO2、CeO2、MgO、NiO、CaO、ZnO、ZrO2、Y2O3、Al2O3、TiO2、SiC，和它们的混合物，但是本发明不限于此。
具有锂离子传输能力的无机粒子是指包含锂元素、不保存锂并且传输锂离子的无机粒子。具有锂离子传输能力的无机粒子可以通过在颗粒结构中存在的缺陷传递和传输锂离子。因此，使电池中的锂离子传导性改善，并且因此可以改善电池性能。
具有锂离子传输能力的无机粒子可以是选自如下中的一种以上的无机粒子：磷酸锂(Li3PO4)、锂钛磷酸盐(LixTiy(PO4)3，其中0<x<2并且0<y<3)、锂铝钛磷酸盐(LixAlyTiz(PO4)3，其中0<x<2，0<y<1，并且0<z<3)、(LiAlTiP)xOy基玻璃(其中0<x<4并且0<y<13)、锂镧钛酸盐(LixLayTiO3，其中0<x<2并且0<y<3)、锂锗硫代磷酸盐(LixGeyPzSw，其中0<x<4，0<y<1，0<z<1，并且0<w<5)、锂氮化物(LixNy，其中0<x<4并且0<y<2)、SiS2基玻璃(LixSiySz，其中0<x<3，0<y<2，并且0<z<4)、P2S5基玻璃(LixPySz，其中0<x<3，0<y<3，并且0<z<7)，和它们的混合物，但是本发明不限于此。
构成活性层成分的无机粒子和粘合剂聚合物的组成比不受很大限制，而是可以控制在10：90到99：1重量％、优选80：20到99：1重量％的范围中。在组成比小于10：90重量％的情况下，聚合物的数量过度增加，因此孔径和孔隙率因无机粒子之间形成的间隙体积的减小而减小，相应地，最终电池性能劣化。相反，在组成比超过99：1重量％的情况下，聚合物的数量太低并且因此在无机物质之间的粘结强度减弱，相应地，最终有机/无机复合多孔隔板的机械性质可能劣化。
在具体实例中，隔离膜和安全隔板各自可以具有16到30微米的厚度，并且普通隔板可以具有10到16微米的厚度。
更具体地，考虑到当针状导体穿入电极组件中时的隔板的延伸率和体积，隔离膜和安全隔板各自可以具有20微米的厚度。在隔离膜和安全隔板的厚度小于16微米的情况下，当针状导体穿入电极组件中时，隔离膜和安全隔板不能充分地延伸，由此未确保电极组件的安全性。另一方面，在隔离膜和安全隔板的厚度超过30微米的情况下，隔板的体积可能增加，结果是充电容量可能减小，这是不可取的。
除了上述无机粒子和聚合物，有机/无机复合多孔隔板的活性层可以包含其它常规已知的添加剂。
在有机/无机复合多孔隔板中，涂布有作为活性层成分的无机粒子和粘合剂聚合物的混合物的基材可以例如是本技术领域中常规使用的聚烯烃基隔板。聚烯烃基隔板成分可以例如是高密度聚乙烯、线性低密度聚乙烯、低密度聚乙烯、超高分子量聚乙烯、聚丙烯、它们的衍生物等。
下文中，将对根据本发明的电极组件的其它部件进行说明。
可以例如通过将正极活性材料、导电剂和粘合剂的混合物施加到正极集电器并且干燥所施加的混合物而制造正极。根据需要，可以进一步向混合物添加填料。
通常，正极集电器具有3μm到500μm的厚度。
正极集电器不受特别限制，只要正极集电器在其所应用的电池中不引起任何化学变化的同时呈现高传导性即可。例如，正极集电器可以由不锈钢、铝、镍、钛或者塑性碳制成。或者，正极集电器可以由表面被利用碳、镍、钛或者银处理了的铝或者不锈钢制成。具体地，正极集电器可以由铝制成。正极集电器可以具有在其表面处形成的微尺度不平坦图案以便增加正极活性材料的附着力。正极集电器可以被构造成各种形式，诸如膜、片、箔、网、多孔体、泡沫体和无纺织物体。
通常添加导电剂使得基于包含正极活性材料的化合物的总重量，导电剂具有1到50重量％。导电剂不受特别限制，只要导电剂在其所应用的电池中不引起任何化学变化的同时呈现高传导性即可。例如，作为导电剂，可以使用：石墨，诸如天然石墨或者人造石墨；炭黑类，诸如炭黑、乙炔黑、科琴黑、槽法炭黑、炉黑、灯黑或者热裂解炭黑；导电纤维，诸如碳纤维或者金属纤维；金属粉末，诸如氟化碳粉末、铝粉末或者镍粉末；导电晶须，诸如氧化锌或者钛酸钾；导电金属氧化物，诸如氧化钛；或者聚亚苯基衍生物。
粘合剂是有助于活性材料与导电剂之间的结合和与集电器的结合的成分。基于包含正极活性材料的化合物的总重量，通常以1到50重量％的量添加粘合剂。作为粘合剂的实例，可以使用聚偏二氟乙烯、聚乙烯醇、羧甲基纤维素(CMC)、淀粉、羟丙基纤维素、再生纤维素、聚乙烯基吡咯烷酮、四氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、乙烯-丙烯-二烯三元共聚物(EPDM)、磺化EPDM、丁苯橡胶、氟橡胶和各种共聚物。
填料是任选地用于抑制正极膨胀的成分。对于填料没有特别限制，只要填料在其所应用的电池中不引起化学变化，并且由纤维材料制成即可。作为填料的实例，可以使用：烯烃聚合物，诸如聚乙烯和聚丙烯；和纤维材料，诸如玻璃纤维和碳纤维。
通过向负极集电器施加、干燥并且压制负极活性材料而制备负极。根据需要，可以将上述导电剂、粘合剂和填料选择性地添加到负极活性材料。
通常，负极集电器具有3μm到500μm的厚度。
负极集电器不受特别限制，只要负极集电器在其所应用的电池中不引起任何化学变化的同时呈现高传导性即可。例如，负极集电器可以由铜、不锈钢、铝、镍、钛或者塑性碳制成。或者，负极集电器可以由表面被利用碳、镍、钛或者银处理了的铜或者不锈钢或者铝镉合金制成。与在正极集电器中的方式相同，负极集电器可以具有在其表面处形成的微尺度不平坦图案以便增加负极活性材料的附着力。负极集电器可以被构造成各种形式，诸如膜、片、箔、网、多孔体、泡沫体和无纺织物体。
根据本发明的另一个方面，提供一种二次电池，所述二次电池具有安装在电池壳中的、具有上述构造的电极组件。
电池壳可以是由铝层压片制成的袋状壳或者金属罐状壳，但是本发明不限于此。
二次电池可以是包含电极组件和含有锂盐的非水电解质的锂二次电池。
含有锂盐的非水电解质由非水电解质和锂盐构成。可以将非水有机溶剂、有机固体电解质或者无机固体电解质用作非水电解质。然而，本发明不限于此。
作为非水有机溶剂的实例，可以提及非质子有机溶剂，诸如N-甲基-2-吡咯烷酮、碳酸亚丙酯、碳酸亚乙酯、碳酸亚丁酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、γ-丁内酯、1,2-二甲氧基乙烷、四氢呋喃、2-甲基四氢呋喃、二甲基亚砜、1,3-二氧戊环、甲酰胺、二甲基甲酰胺、二氧戊环、乙腈、硝基甲烷、甲酸甲酯、乙酸甲酯、磷酸三酯、三甲氧基甲烷、二氧戊环衍生物、环丁砜、甲基环丁砜、1,3-二甲基-2-咪唑烷酮、碳酸亚丙酯衍生物、四氢呋喃衍生物、醚、丙酸甲酯和丙酸乙酯。
作为有机固体电解质的实例，可以提及聚乙烯衍生物、聚氧化乙烯衍生物、聚氧化丙烯衍生物、磷酸酯聚合物、聚海藻酸盐-赖氨酸、聚酯硫醚、聚乙烯醇、聚偏二氟乙烯和含有离子离解基团的聚合物。
作为无机固体电解质的实例，可以提及锂(Li)的氮化物、卤化物和硫酸盐，诸如Li3N、LiI、Li5NI2、Li3N-LiI-LiOH、LiSiO4、LiSiO4-LiI-LiOH、Li2SiS3、Li4SiO4、Li4SiO4-LiI-LiOH和Li3PO4-Li2S-SiS2。
锂盐是易溶于上述非水电解质中的材料，并且可以包含例如LiCl、LiBr、LiI、LiClO4、LiBF4、LiB10Cl10、LiPF6、LiCF3SO3、LiCF3CO2、LiAsF6、LiSbF6、LiAlCl4、CH3SO3Li、(CF3SO2)2NLi、氯硼烷锂、低级脂肪羧酸锂、四苯基硼酸锂和酰亚胺锂。
另外，为了改善充放电特性和阻燃性，例如可以向非水电解液添加：吡啶、亚磷酸三乙酯、三乙醇胺、环醚、乙二胺、正甘醇二甲醚、六甲基磷酰三胺(hexaphosphorictriamide)、硝基苯衍生物、硫、醌亚胺染料、N-取代的唑烷酮、N、N-取代的咪唑烷、乙二醇二烷基醚、铵盐、吡咯、2-甲氧基乙醇、三氯化铝等。根据情况，为了赋予不燃性，非水电解液可以进一步包含含卤素的溶剂，诸如四氯化碳和三氟乙烯。此外，为了改善高温存储特性，非水电解液可以进一步包含二氧化碳气体。另外，可以进一步包含氟代碳酸亚乙酯(FEC)和丙烯磺酸内酯(PRS)。
在优选实例中，可以将锂盐诸如LiPF6、LiClO4、LiBF4或者LiN(SO2CF3)2添加到作为高介电溶剂的环状碳酸酯诸如EC或者PC和作为低粘度溶剂的线性碳酸酯诸如DEC、DMC或者EMC的混合溶剂，以制备包含锂盐的非水电解质。
根据本发明的其它方面，存在包含具有上述构造的二次电池作为单元电池组(unitbattery)的一种电池组(batterypack)，和包含所述电池组作为电源的一种装置。
所述装置可以选自移动电话、便携式计算机、智能手机、智能平板、平板电脑和上网本计算机。然而，本发明不限于此。
基于以上说明，本领域技术人员将会理解，在本发明的范畴内，各种应用和修改都是可能的。
附图说明
图1是示出在卷绕单元电池从而形成电极组件之前的状态的典型视图；
图2是示出根据本发明的实施方式的堆叠/折叠电极组件的典型视图；
图3是示出根据本发明的另一个实施方式的堆叠/折叠电极组件的典型视图；
图4是示出根据本发明的实施方式的双电池的纵截面视图；
图5是示出根据本发明的另一个实施方式的双电池的纵截面视图；
图6是示出根据本发明的实施方式的全电池的纵截面视图；
图7是示出其中穿入针状导体的、根据本发明的实施方式的电极组件的最外区域的局部典型视图；并且
图8是示出其中穿入针状导体的、根据本发明的另一个实施方式的电极组件的最外区域的局部典型视图。
具体实施方式
现在，将参照附图详细描述本发明的示例性实施方式。然而，应该指出，本发明的范围不受说明的实施方式所限制。
图1是示出在卷绕单元电池从而形成电极组件之前的状态的典型视图。具体地，图1是示出其中单元电池位于隔离膜110上的状态的典型视图。参照图1，单元电池(双电池和/或全电池)101、102、103、104和105顺序地位于隔离膜110上。单元电池101和单元电池102以一个单元电池的宽度相互隔开。
安全加强隔板(SRS)被用作位于各个单元电池101、102、103、104和105中的各个隔板和隔离膜110。通过在聚烯烃基隔板基材上涂布包含无机粒子和粘合剂聚合物的活性层而形成SRS隔板。因此，SRS隔板具有不受外部冲击大幅影响的结构。
包裹构成根据本发明的电极组件的单元电池的隔离膜比在各个单元电池中包含的普通隔板更厚。因此，在防止电极组件的体积增加并且防止电极组件的充电容量降低的同时，当针状导体穿入电极组件中时首先与针状导体形成接触的隔离膜的厚度增加并且改善隔离膜的延伸率，由此还可以改善电极组件相对于外部冲击的安全性。
图2是示出根据本发明的实施方式的堆叠/折叠电极组件的典型视图。
参照图2，将第一双电池210和230分别置于电极组件的最上端和最下端处，并且将第二全电池221和222置于第一双电池210和230之间。某些或者所有的第二全电池221和222可以被第二双电池取代。另外，除了第二全电池221和222以外，可以进一步包含第二双电池。将用于稳定地维持堆叠和折叠结构的绝缘胶带260添加到折叠过程结束处的、电极组件的端部。
第一双电池210和230与第二全电池221和222包含普通隔板241。用于形成堆叠/折叠电极组件的隔离膜250比普通隔板241更厚。具体地，隔离膜250具有16到30微米的厚度。另一方面，各个普通隔板241具有10到16微米的厚度。通常，隔离膜250的延伸率可以是普通隔板241的延伸率的105％到500％。
图3是示出根据本发明的另一个实施方式的堆叠/折叠电极组件的典型视图。
参照图3，将第三双电池310和330分别置于电极组件的最上端和最下端处，并且将第四全电池321和322置于第三双电池310和330之间。某些或者所有的第四全电池321和322可以被第四双电池取代。另外，除了第四全电池321和322以外，可以进一步包含第四双电池。将用于稳定地维持堆叠和折叠结构的绝缘胶带360添加到折叠过程结束处的、电极组件的端部。
第三双电池310和330包含安全隔板342，并且第四全电池321和322包含普通隔板341。用于形成堆叠/折叠电极组件的隔离膜350和安全隔板342比普通隔板341更厚。具体地，隔离膜350和安全隔板342各自具有16到30微米的厚度。另一方面，各个普通隔板341具有10到16微米的厚度。通常，隔离膜350和安全隔板342的延伸率可以是普通隔板341的延伸率的105％到500％。
图4是示出根据本发明的实施方式的双电池的纵截面视图，并且图5是示出根据本发明的另一个实施方式的双电池的纵截面视图。
参照图4，以使得双电池的最外电极之一是单侧电极的方式配置双电池。双电池可以是位于电极组件的最外侧中的一处的第一双电池或者第三双电池。双电池400a是以负极420作为中间电极的A型双电池。以使得第一正极431、隔板405、第二负极420、隔板405和第二正极430顺序地堆叠的方式配置双电池400a。在双电池400a是第一双电池的情况下，可以将普通隔板用作隔板405。另一方面，在双电池400a是第三双电池的情况下，可以将安全隔板用作隔板405。
第一正极431是单侧电极，该单侧电极被配置为使得正极活性材料401仅被施加到面向隔板405中的相应的一个的正极集电器403的一个主表面。第二负极420是双侧电极，该双侧电极被配置为使得负极活性材料402被施加到负极集电器404的各个主表面，并且第二正极430是双侧电极，该双侧电极被配置为使得正极活性材料401被施加到正极集电器403的各个主表面。
同时，各个隔板405是SRS隔板。各个隔板405可以具有适当的厚度以改善二次电池的安全性并且防止二次电池的充电和放电容量减小。
另一个双电池400b是以正极作为中间电极的C型双电池。双电池400b与双电池400a的不同之处在于，电极被以相反的次序布置。因此，正极集电器403和正极活性材料401可以分别地对应于负极集电器404和负极活性材料402。
参照图5，以使得所有的电极都是双侧电极的方式配置双电池。双电池可以是位于在电极组件的最外侧处的双电池之间的第二双电池或者第四双电池。以使得第二正极520、普通隔板505、第二负极510、普通隔板505和第二正极520顺序地堆叠的方式配置双电池500a。以使得第二负极510、普通隔板505、第二正极520、普通隔板505和第二负极510顺序地堆叠的方式配置双电池500b。
在双电池500a中，第二正极520是双侧电极，该双侧电极被配置为使得正极活性材料501被施加到正极集电器503的各个主表面，并且第二负极510是双侧电极，该双侧电极被配置为使得负极活性材料502被施加到负极集电器504的各个主表面。
在双电池400a和400b是第三双电池的情况下，隔板405可以是安全隔板。各个安全隔板的厚度a大于在双电池500a和500b中包含的各个普通隔板505的厚度b(b<a)。
图6是示出构成根据本发明的实施方式的电极组件的全电池的纵截面视图。具体地，全电池是位于电极组件中的第二全电池或者第四全电池。在将普通隔板605分别置于第二正极620和第二负极610之间的状态下，以使得第二正极620和第二负极610交替地堆叠的方式配置全电池600a和600b。具体地，全电池600a被配置为具有如下结构：第二正极620、普通隔板605和第二负极610被反复地堆叠，所述第二正极620具有被施加到第二正极集电器603的各个主表面的正极活性材料601，所述第二负极610具有被施加到第二负极集电器604的各个主表面的负极活性材料602。另一方面，全电池600b被配置为具有其中第二负极610、普通隔板605和第二正极620被反复地堆叠的结构。
在本发明的另一个实施方式中，电极组件可以包含第一全电池和第三全电池作为最外单元电池，第一全电池和第三全电池各自被配置为使得全电池的最外电极中的一个是单侧电极即第一正极和/或第二负极。第一全电池和第三全电池的彼此不同之处在于：第一全电池包含普通隔板而第三全电池包含安全隔板。
另外，如上所述，安全隔板的延伸率高于普通隔板的延伸率。安全隔板的延伸率可以与隔离膜的延伸率相同。
如上所述，通过设置隔离膜，本发明的单元电池400a、400b、500a、500b、600a和600b呈现相对于针状导体的穿透的改善的安全性。在下文中，将参照图6对其中针状导体垂直地穿入电极组件中的状态进行详细说明，所述电极组件被配置为使得在使用隔离膜卷绕本发明的单元电池400a、400b、500a、500b、600a和600b的状态下对它们进行堆叠。
图7是示出其中穿入针状导体的、根据本发明的实施方式的电极组件的最外区域的局部典型视图。具体地，图7示出电极组件的一个部分，该电极组件被配置为使得使用隔离膜卷绕包含具有普通隔板的最外单元电池的单元电池堆叠体。
参照图7，在单元电池堆叠体放置在隔离膜710上从而形成电极组件的状态下被卷绕的隔离膜710是SRS隔板，该SRS隔板被配置为使得包含无机粒子和粘合剂聚合物的活性层702被施加到隔板基材701的各个主表面。隔离膜710的厚度大于置于构成双电池或者全电池的正极711和负极712之间的普通隔板720的厚度(a>b)。位于电极组件的最外侧处的正极可以是第一正极，各个第一正极是用于防止发生短路以改善电极组件的安全性的单侧电极。
在以上结构中，当针状导体740垂直地穿入电极组件中时，针状导体740顺序地贯穿隔离膜710、正极711、普通隔板720、负极712和普通隔板720。此时，针状导体740贯穿隔离膜710，并且归因于针状导体740的贯穿力和摩擦力，隔离膜710在针状导体740移动的方向延伸。结果，在隔离膜710包围正极711、普通隔板720和负极712的状态下，隔离膜710接触针状导体740。因此，可以防止针状导体740与电极711和712之间或者与正极711和负极712之间的直接接触。
图8是示出其中穿入针状导体的、根据本发明的另一个实施方式的电极组件的最外区域的局部典型视图。具体地，图8示出电极组件的一个部分，该电极组件被配置为使得使用隔离膜卷绕包含具有安全隔板的最外单元电池的单元电池堆叠体。
参照图8，在单元电池堆叠体被放置在隔离膜810上从而形成电极组件的状态下被卷绕的隔离膜810是SRS隔板，该SRS隔板被配置为使得包含无机粒子和粘合剂聚合物的活性层802被施加到隔板基材801的各个主表面。隔离膜810的厚度a等于置于构成第三双电池或者第三全电池的正极811和负极812之间的安全隔板820的厚度。位于电极组件的最外侧处的正极可以是第三正极，各个第三正极是用于防止发生短路以改善电极组件的安全性的单侧电极。
在以上结构中，当针状导体840垂直地穿入电极组件中时，针状导体840顺序地贯穿隔离膜810、正极811、安全隔板820、负极812和安全隔板820。此时，针状导体840贯穿隔离膜810，并且归因于针状导体840的贯穿力和摩擦力，隔离膜810在针状导体840移动的方向延伸。结果，在隔离膜810包围正极811、安全隔板820和负极812的状态下，隔离膜810接触针状导体840。因此，可以防止针状导体840与电极811和812之间或者与正极811和负极812之间的直接接触。
因此，可以防止由于电极组件被针状导体840加热而导致电极组件着火。
虽然已经用于说明目的公开了本发明的示例性实施方式，但是本领域技术人员将会理解，在不背离如在附属权利要求中所公开的本发明的范围和主旨的情况下，各种修改、添加和替代都是可能的。
工业适用性
由以上说明显而易见的是，根据本发明，在堆叠/折叠型二次电池中，将包含无机粘合剂涂层并且具有预定厚度的隔板用作隔离膜和安全隔板。因此，通过设置无机粒子，在维持常规隔板的卷绕组装性质的同时，可以彻底地解决由于外部冲击引起的突发的安全性降低问题。
另外，根据本发明，将具有小的厚度的普通隔板用于位于电极组件中的单元电池。因此，电极组件可以在维持电学性能，诸如高容量、倍率性质和电容量的同时提供高的容量对体积比率。另外，在电极组件的最外单元电池中包含的隔离膜和安全隔板的延伸率高于普通隔板的延伸率。因此，当针状导体穿入电极组件中时，可以最大程度地防止出现火花，由此改善电池的安全性。

Claims (24)

1.一种堆叠/折叠型电极组件，所述堆叠/折叠型电极组件被配置为具有其中使用片型隔离膜卷绕两个以上的单元电池的结构，各个所述单元电池包含置于正极和负极之间的隔板，所述正极和所述负极各自具有包含施加到集电器的电极活性材料的电极混合物，其中
所述正极被配置为具有其中正极混合物被涂布在作为集电器的铝箔上的结构，并且所述负极被配置为具有其中负极混合物被涂布在作为集电器的、除铝箔之外的金属箔上的结构，
所述单元电池包含一个以上的全电池和/或双电池，
位于所述电极组件的各个最外侧处的所述单元电池中的一个单元电池被配置为使得所述单元电池的一个最外电极是单侧电极，所述单侧电极被配置为使得电极混合物仅被施加到集电器的面向隔板的一个主表面，并且
所述隔离膜具有比所述隔板更高的延伸率。
2.根据权利要求1所述的电极组件，其中位于所述电极组件的各个最外侧处的所述单元电池中的一个单元电池被配置为使得面向所述单侧电极即所述最外电极的电极混合物的隔板是安全隔板，并且所述安全隔板具有比各个其它单元电池中的隔板即普通隔板更高的延伸率。
3.根据权利要求1所述的电极组件，其中所述电极组件包含置于所述电极组件的最外侧处的第一双电池，和置于所述第一双电池之间的第二双电池。
4.根据权利要求3所述的电极组件，其中
各个所述第一双电池被配置为具有如下结构：作为单侧正极的第一正极、作为双侧负极的第二负极和作为双侧正极的第二正极在隔板分别置于其间的状态下被顺序地堆叠的结构，或者作为单侧负极的第一负极、作为双侧正极的第二正极和作为双侧负极的第二负极在隔板分别置于其间的状态下被顺序地堆叠的结构，并且
各个所述第二双电池被配置为具有如下结构：第二负极、第二正极和第二负极在隔板分别置于其间的状态下被顺序地堆叠的结构，或者第二正极、第二负极和第二正极在隔板分别置于其间的状态下被顺序地堆叠的结构。
5.根据权利要求1所述的电极组件，其中所述单元电池是全电池，所述全电池包含置于所述电极组件的最外侧处的第一全电池，和置于所述第一全电池之间的第二全电池。
6.根据权利要求5所述的电极组件，其中
各个所述第一全电池被配置为具有如下结构：作为单侧正极的第一正极、隔板和作为双侧负极的第二负极被顺序地堆叠的结构，或者作为单侧负极的第一负极、隔板和作为双侧正极的第二正极被顺序地堆叠的结构，并且
各个所述第二全电池被配置为具有如下结构：作为双侧负极的第二负极、隔板和作为双侧正极的第二正极被顺序地堆叠的结构，或者作为双侧正极的第二正极、隔板和作为双侧负极的第二负极被顺序地堆叠的结构。
7.根据权利要求2所述的电极组件，其中所述电极组件包含置于所述电极组件的最外侧处的第三双电池，和置于所述第三双电池之间的第四双电池。
8.根据权利要求7所述的电极组件，其中
各个所述第三双电池被配置为具有如下结构：作为单侧正极的第一正极、作为双侧负极的第二负极和作为双侧正极的第二正极在安全隔板分别置于其间的状态下被顺序地堆叠的结构，或者作为单侧负极的第一负极、作为双侧正极的第二正极和作为双侧负极的第二负极在安全隔板分别置于其间的状态下被顺序地堆叠的结构，并且
各个所述第四双电池被配置为具有如下结构：第二负极、第二正极和第二负极在普通隔板分别置于其间的状态下被顺序地堆叠的结构，或者第二正极、第二负极和第二正极在普通隔板分别置于其间的状态下被顺序地堆叠的结构。
9.根据权利要求2所述的电极组件，其中所述单元电池是全电池，所述全电池包含置于所述电极组件的最外侧处的第三全电池，和置于所述第三全电池之间的第四全电池。
10.根据权利要求9所述的电极组件，其中
各个所述第三全电池被配置为具有如下结构：作为单侧正极的第一正极、安全隔板和作为双侧负极的第二负极被顺序地堆叠的结构，或者作为单侧负极的第一负极、安全隔板和作为双侧正极的第二正极被顺序地堆叠的结构，并且
各个所述第四全电池被配置为具有如下结构：作为双侧负极的第二负极、普通隔板和作为双侧正极的第二正极被顺序地堆叠的结构，或者作为双侧正极的第二正极、普通隔板和作为双侧负极的第二负极被顺序地堆叠的结构。
11.根据权利要求1或2所述的电极组件，其中所述隔离膜和所述安全隔板的延伸率是所述普通隔板的延伸率的105％到500％。
12.根据权利要求11所述的电极组件，其中所述隔离膜和所述安全隔板的延伸率是所述普通隔板的延伸率的120％到300％。
13.根据权利要求1所述的电极组件，其中所述隔离膜和所述隔板各自是有机/无机复合多孔安全加强隔板(SRS)。
14.根据权利要求13所述的电极组件，其中所述SRS隔板被配置为使得包含无机粒子和粘合剂聚合物的活性层被涂布在聚烯烃基隔板基材上。
15.根据权利要求14所述的电极组件，其中所述无机粒子是选自(a)具有压电性的无机粒子和(b)具有锂离子传输能力的无机粒子中的一种以上的无机粒子。
16.根据权利要求15所述的电极组件，其中所述具有压电性的无机粒子是选自如下中的一种以上的无机粒子：BaTiO3、Pb(Zr,Ti)O3(PZT)、Pb1-xLaxZr1-yTiyO3(PLZT)、Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3(PMN-PT)、二氧化铪(HfO2)、SrTiO3、SnO2、CeO2、MgO、NiO、CaO、ZnO、ZrO2、Y2O3、Al2O3、TiO2、SiC和它们的混合物。
17.根据权利要求15所述的电极组件，其中所述具有锂离子传输能力的无机粒子是选自如下中的一种以上的无机粒子：磷酸锂(Li3PO4)、锂钛磷酸盐(LixTiy(PO4)3，其中0<x<2并且0<y<3)、锂铝钛磷酸盐(LixAlyTiz(PO4)3，其中0<x<2，0<y<1，并且0<z<3)、(LiAlTiP)xOy基玻璃(其中0<x<4并且0<y<13)、锂镧钛酸盐(LixLayTiO3，其中0<x<2并且0<y<3)、锂锗硫代磷酸盐(LixGeyPzSw，其中0<x<4，0<y<1，0<z<1，并且0<w<5)、锂氮化物(LixNy，其中0<x<4并且0<y<2)、SiS2基玻璃(LixSiySz，其中0<x<3，0<y<2，并且0<z<4)、P2S5基玻璃(LixPySz，其中0<x<3，0<y<3，并且0<z<7)和它们的混合物。
18.根据权利要求1或2所述的电极组件，其中所述隔离膜和所述安全隔板各自具有16微米～30微米的厚度，并且所述普通隔板具有10微米以上且小于16微米的厚度。
19.根据权利要求18所述的电极组件，其中所述隔离膜和所述安全隔板各自具有20微米的厚度。
20.一种二次电池，其具有安装在电池壳中的、根据权利要求1所述的电极组件。
21.根据权利要求20所述的二次电池，其中所述电池壳是由铝的层压片制成的袋状壳，或者是金属的罐状壳。
22.一种电池组，其包含根据权利要求20所述的二次电池作为单元电池组。
23.一种装置，其包含根据权利要求22所述的电池组作为电源。
24.根据权利要求23所述的装置，其中所述装置选自移动电话、便携式计算机、智能手机、智能平板、平板电脑和上网本计算机。
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