JP2016145136A - 混合粒子、混合粒子を含むスラリー、および接合体 - Google Patents

Abstract

【課題】２つの部材同士を、より簡単かつ適正に接合することが可能な混合粒子を提供する。
【解決手段】２つの部材の接合用の混合粒子であって、金属粒子１２０と、有機ケイ素系ポリマー１３０とを含み、有機ケイ素系ポリマー１３０は、金属粒子１２０の体積の、０．０００３〜１．７５倍の範囲（体積比）で含まれている混合粒子１００。金属粒子１２０が１〜２０００μｍの平均直径であり、シロキサン系ポリマー、ポリカルボシラン系ポリマー、又は前記ポリマーを１種類以上を含有する混合ポリマーからなる有機ケイソ系ポリマーによりコーティングされている混合粒子１００。
【選択図】図１

Description

本発明は、セラミックス部材同士、金属同士、または金属とセラミックスの接合等に使用され得る混合粒子に関する。

セラミックス部材同士、金属同士、または金属とセラミックスの接合を接合する技術には、多くの需要がある。しかしながら、２つの接合用部材の材質の異同に関わらず、一般に、両接合用部材を相互に接合することは、比較的難しい。

なお、２つの接合用部材を接合する技術として、これまでに、メタライズ法、物理蒸着法、およびセラミックス転化型ポリマー適用法などが提案されている（非特許文献１、２）。

特願２０１４−０４４１２４「セラミックス部材とアルミニウム部材とを接合する方法、および接合体」 特願２０１４−１８０６５１「セラミックス部材とアルミニウム部材とを接合する方法」

J．T．Klomp，Ceram，Bull．，Vol.49，pp.204-211（1970） K．H．Dalton，Am．J．Phys．，pp.479，（1964）

前述のように、２つの接合用部材を相互に接合する接合技術として、これまでにも各種方法が提案されている。

しかしながら、これまでに提案されている技術を適用して接合用部材同士を接合した場合、両部材の間に、必ずしも良好な接合が得られるとは限られないことが認められている。例えば、接合処理直後に、両部材が十分に接合されていなかったり、使用中に、両部材が接合界面で破損、分離したりすることがしばしば認められている。また、これまでに提案されている接合技術の中には、処理工程が複雑であり、コストがかかるなど、実用的なものであるとは言い難いものが含まれる。

このため、接合用部材同士を接合する技術に対しては、現在でも依然として高いニーズがあるのが実情である。

本発明は、このような背景に鑑みなされたものであり、本発明では、２つの接合用部材同士を、より簡単かつ適正に接合することが可能な混合粒子を提供することを目的とする。

本発明では、２つ以上の部材の接合用の混合粒子であって、
金属粒子と、有機ケイ素系ポリマーとを含み、
前記有機ケイ素系ポリマーは、前記金属粒子の体積の、０．０００３倍〜１．７５倍の範囲（体積比）で含まれていることを特徴とする混合粒子が提供される。

本発明では、２つの接合用部材同士を、より簡単かつ適正に接合することが可能な混合粒子を提供することができる。

本発明の一実施形態による混合粒子の形態を概略的に示した図である。 図１に示した混合粒子の別の形態を概略的に示した図である。 本発明の一実施形態による別の混合粒子の形態を概略的に示した図である。 図３に示した形態の混合粒子の製造方法の一例を概略的に示したフロー図である。 本発明による混合粒子を使用して、２つの部材が接合された接合体を得る方法の一例を概略的に示したフロー図である。 実施例３において作製された接合体の外観（写真）を示した図である。 実施例４において作製された接合体の外観（写真）を示した図である。

以下、本発明の一実施形態について説明する。

以下において、被接合部材同士を接合させるための混合粉末、スラリーまたは／およびスラリー状のものを「接合材」、被接合部材同士間に接合材を挟み、加熱処理による接合前状態のものを「組立体」、組立体を加熱して接合したものを「接合体」と記す。

（本発明による混合粒子について）
前述のように、これまでに提案されている接合技術を適用して、２つの接合用部材を相互に接合した場合、しばしば両部材間の間に良好な接合が得られないことが認められる。また、これまでに提案されている接合技術の中には、処理工程が複雑であり、コストがかかるなど、実用的なものであるとは言い難いものが含まれる。

本願発明者らは、このような背景の下、２つの接合用部材同士を接合する新たな技術について、鋭意研究開発を行ってきた。そして、本願発明者らは、金属粒子と有機ケイ素系ポリマーとを含む混合粒子を、「接合材」として使用した場合、より簡単かつ適正に、２つの接合用部材同士を接合することができることを見出し、本発明に至った。

すなわち、本発明では、２つの部材の接合用の混合粒子であって、
金属粒子と、有機ケイ素系ポリマーとを含み、
前記有機ケイ素系ポリマーは、前記金属粒子の体積の、０．０００３倍〜１．７５倍の範囲（体積比）で含まれていることを特徴とする混合粒子が提供される。

ここで、「有機ケイ素系ポリマー」とは、２次元もしくは３次元構造を有し、主鎖にＳｉ−Ｃ−Ｓｉ基またはＳｉ−Ｏ−Ｓｉ基を有する有機高分子の総称を意味する。

このような有機ケイ素系ポリマーは、約４３０℃前後で活性化する性質を有する。また、有機ケイ素系ポリマーは、活性化された際に、金属粒子とセラミックス粒子の接触界面で、ケイ素（Ｓｉ）を含むガラス相を形成する性質を有する。このガラス相は、セラミックス粒子および金属粒子の何れの表面に対しても親和性を有する。

従って、本発明による混合粒子を、第１および第２の接合用部材の間の被接合面に設置して、これを約４５０℃以上の温度に加熱した場合、有機ケイ素系ポリマーから生じるガラス相を介して、第１および第２の接合用部材側のセラミックス粒子と、混合粒子側の金属粒子とを結合することが可能になる。その結果、本発明による混合粒子を、両接合用部材の被接合面間の界面で、「接合材」として機能させ、両接合用部材同士を接合することが可能となる。（特許文献１、２）
このような接合用部材の接合方法では、接合用部材の被接合面に本発明による混合粒子を設置し、両接合用部材同士を組み合わせて組立体を構成した後、この組立体を単に加熱するだけで、両接合用部材同士を接合することができる。

そのため、本発明による混合粒子を使用した場合、従来のような複雑なプロセスを経ることなく、比較的簡単に、両接合用部材を接合することができる。また、得られる「接合材」は、金属粒子骨格で構成されるため、接合処理中および使用中に、接合体に加わる熱応力等の影響を緩和することができる。このため、本発明による混合粒子を使用した場合、接合直後およびその後も、接合体の界面で、比較的良好な接合力を維持することができる。

なお、本発明による混合粒子において、有機ケイ素系ポリマーは、金属粒子の体積に対して、０．０００３倍〜１．７５倍（体積比）の範囲で含まれている。これは、有機ケイ素系ポリマーの体積が金属粒子の体積の０．０００３倍を下回ると、２つの被接合部材同士の界面に、十分なガラス相を形成することが難しくなるためである。この場合、被接合部材同士の間に、良好な接合が得られなくなるおそれがある。一方、有機ケイ素系ポリマーの体積が金属粒子の体積の１．７５倍を超えると、金属粒子同士が結合することが難しくなり、この場合も、被接合部材同士の界面に、良好な接合が得られなくなるおそれがある。

このように、本発明による混合粒子は、２つの接合用部材を接合して接合体を得る際の接合材として利用することができる。

特に、本発明による混合粒子は、従来，接合が難しかった、被接合面が凹凸形状を有する接合用部材同士の接合にも、有意に適用することができる。これは、本発明による混合粒子では、接合処理の際に、有機ケイ素系ポリマーが微細な隙間に入り込むことができるためである。すなわち、接合処理の際に、有機ケイ素系ポリマーが活性化されると、これは被接合面に存在する微細な凹凸を埋めるように移動し、ここにガラス相を形成する。換言すれば、被接合面に存在する微細な凹凸は、ガラス相によって充填されるため、本発明による混合粒子を使用した場合、平坦な被接合面を有する接合用部材の接合の場合と同様の、適正な接合を行うことができる。

ここで、本発明による混合粒子は、金属部材同士の接合にも適用できることが確認されている。従って、本願において、被接合部材は、必ずしもセラミックス部材に限られず、金属部材へも適用可能である。

また、２つの接合部材は、必ずしも同じ材質で構成される必要はない。第１の被接合部材と第２の被接合部材は、異なる種類のセラミックスで構成されても良い。また、第１の被接合部材と第２の被接合部材は、異なる種類の金属で構成されても良い。さらに、第１の被接合部材は、金属で構成され、第２の被接合部材は、セラミックスで構成され、あるいはその逆であれば良い。

加えて、金属部材同士かつ接合面が平滑である場合、混合粒子を用いることなく、同様の接合原理で接合が可能である。つまり、有機ケイ素系ポリマーを塗布した金属板同士を合わせて加熱するだけで接合が完了する、という応用例が期待できる。

（本発明の一実施形態による混合粒子について）
次に、図１および図２を参照して、本発明の一実施形態による混合粒子について詳しく説明する。

図１には、本発明の一実施形態による混合粒子（以下、「第１の混合粒子」と称する）の形態を概略的に示す。また、図２には、第１の混合粒子の別の形態を示す。

図１に示すように、この第１の混合粒子１００は、金属粒子１２０と、有機ケイ素系ポリマー１３０とを有する。金属粒子１２０および有機ケイ素系ポリマー１３０は、第１の混合粒子１００内で十分に混合され、均質に存在していることが好ましい。

金属粒子１２０は、アルミニウム金属、アルミニウム合金、ケイ素、および／またはケイ素合金等で構成される。

金属粒子１２０の平均最小寸法は、特に限られないが、１μｍ〜２０００μｍの範囲である。金属粒子１２０の平均最小寸法が２０００μｍを超えると、粒子同士の結合点が極度に減少し、接合しても崩れやすくなる恐れがある。金属粒子１２０の平均最小寸法は、３μｍ〜１００μｍの範囲であることが好ましい。

また、金属粒子１２０の形状としては、球状、板状、棒状、または繊維状等が考えられる。なお、前記「平均最小寸法」は、金属粒子１２０が球状の場合、直径の平均値を意味し、金属粒子１２０が板状の場合、金属粒子１２０の厚さの平均値を意味し、金属粒子１２０が棒状または繊維状の場合、金属粒子の直径の平均値を意味する。

有機ケイ素系ポリマー１３０は、シロキサン系ポリマーまたはポリカルボシラン系ポリマーを好適に用いることが可能である。

シロキサン系ポリマーは、主鎖として直鎖状のＳｉ−Ｏ−Ｓｉ基を有するポリマー、例えばポリメチルヒドロシロキサン（ＰＭＨＳ）およびポリメチルフェニルシロキサン（ＰＭＰｈＳ）であれば良い。シロキサン系ポリマーには、主骨格として３次元構造のＳｉ−Ｏ−Ｓｉ基を有するシルセスキオキサン系ポリマー、例えばポリメチルシルセスキオキサン（ＰＭＳＱ）およびポリフェニルシロキサン（ＰＰＳＱ）等も含む。

ポリカルボシラン系ポリマーは、主鎖として直鎖状のＳｉ−Ｃ−Ｓｉ基を有するポリマー、例えばポリカルボシラン（ＰＣＳ）およびアリルヒドリドポリカルボシラン（ＡＨＰＣＳ）等であれば良い。

前述のように、第１の混合粒子１００において、有機ケイ素系ポリマー１３０の体積は、金属粒子１２０の体積の０．０００３倍〜１．７５倍の範囲である。有機ケイ素系ポリマー１３０の体積は、金属粒子１２０の体積の０．００３倍〜０．１倍の範囲であることが好ましい。有機ケイ素系ポリマー１３０の体積がセラミックス粒子１１０と金属粒子１２０の総体積の０．０００３倍を下回ると、生成されるガラス相の量が少なくなり、セラミックス粒子１１０と金属粒子１２０とを十分に結合することが難しくなる。また、有機ケイ素系ポリマー１３０の体積が、金属粒子１２０の総体積の１．７５倍を超えると、第１の混合粒子１００の使用時に排出される二酸化炭素やシラン等の分解ガスの量が増加し、接合不良（ボイド）等を起こす原因となる。

このような第１の混合粒子１００は、２つの部材を相互に接合する接合材として利用することができる。

なお、この適用例の場合、第１の混合粒子１００は、粉体としてではなく、流動性を有するスラリーの状態で、提供されることが好ましい。これにより、被接合部材の所定の箇所に、第１の混合粒子１００を比較的容易に設置することが可能となる。

ここで、図１に示した例では、有機ケイ素系ポリマー１３０は、固体粉末状であり、金属粒子１２０とともに均質に混合されている。しかしながら、有機ケイ素系ポリマー１３０には、このような固体状のものに加えて、「液体状」のもの（流動性を有するものを含む）も使用できる。

この場合、混合粒子は、概略的に図２に示すような形態であれば良い。すなわち、混合粒子１０１において、金属粒子１２０は、流動性を有する有機ケイ素系ポリマー１３０中に分散された形態で存在しても良い。

第１の混合粒子１００は、金属粒子１２０および有機ケイ素系ポリマー１３０を、相互に十分に混合することにより、製造することができる。なお、この混合のプロセスは、通常、大気下かつ室温で実施される。

一方、図２に示したような形態を有する混合粒子１０１を製造する際は、有機ケイ素系ポリマー１３０の粘度を下げるため、金属粒子との混合は、室温よりも高い温度条件（４５℃〜４００℃）下で実施される。

（本発明の一実施形態による別の混合粒子について）
次に、図３を参照して、本発明の一実施形態による別の混合粒子について説明する。

図３には、本発明の一実施形態による別の混合粒子（以下、「第２の混合粒子」と称する）の形態を概略的に示す。

図３に示すように、この第２の混合粒子２００は、金属粒子２２０と、有機ケイ素系ポリマー２３０とを有する。

第２の混合粒子２００では、各々の金属粒子２２０が、有機ケイ素系ポリマー２３０でコーティングされている。

このような形態の第２の混合粒子２００では、前述の第１の混合粒子１００に比べて、混合粒子中に含まれる有機ケイ素系ポリマー２３０の量を低減できる。このため、第２の混合粒子２００を使用した場合、接合不良（ボイド）等を起こす原因となる二酸化炭素やシラン等の分解ガスの量を低減させ、加えて有機ケイ素系ポリマーの使用量を低減、つまりコストを抑制することができる。

第２の混合粒子２００では、有機ケイ素系ポリマー２３０の含有量は、２ｍｍの平均直径を有する金属粒子２２０を０．１μｍの厚みで覆い尽くす場合の金属粒子２２０の総体積の０．０００３倍から、第１の混合粒子１００の場合の最大値と同じ考え方でセラミックス粒子２１０の１．７５倍の範囲とすることができる。

なお、図３に示した例では、有機ケイ素系ポリマー２３０は、それぞれの金属粒子２２０の表面を覆うように配置される。しかしながら、これは単なる一例であって、有機ケイ素系ポリマー２３０は、複数の金属粒子２２０からなる「凝集金属粒子クラスター」の表面を覆うように配置されても良い。

このような形態では、第２の混合粒子２００中に含まれる有機ケイ素系ポリマー２３０の量を、低減することができる。

図４には、第２の混合粒子２００を製造する方法の一例（以下、「第１の製造方法」と称する）の概略的なフロー図を示す。第１の製造方法は、
金属粒子を準備するステップ（ステップＳ１１０）と、
金属粒子の表面に、有機ケイ素系ポリマーをコーティングするステップ（ステップＳ１２０）と、
前記有機ケイ素系ポリマーがコーティングされた金属粒子を混合するステップ（ステップＳ１３０）と、
を有する。

以下、各ステップについて、詳しく説明する。なお、以下の説明では、明確化のため、各物を表す際に、図３に使用した参照符号を使用することにする。

（ステップＳ１１０）
まず、金属粒子２２０が準備される。

金属粒子２２０としては、前述のように、アルミニウム金属、アルミニウム合金、ケイ素、および／またはケイ素合金等が使用できる。

（ステップＳ１２０）
次に、金属粒子２２０の表面に、有機ケイ素系ポリマー２３０がコーティングされる。

有機ケイ素系ポリマー２３０のコーティング方法は、特に限られない。コーティング方法として、スプレードライ法、凍結乾燥法、および溶媒含浸法等を利用すれば良い。

このうち、スプレードライ法では、適当な有機溶媒（トルエンまたはエタノール等）中に有機ケイ素系ポリマー２３０を添加し、処理液を調製する。この処理液を静置した金属粒子２２０の表面に噴霧し、その後有機溶媒を加熱等により揮発させることにより、有機ケイ素系ポリマー２３０でコーティングされた金属粒子２２０を得ることができる。噴霧する際、金属粒子２２０はロータリーキルン等で動的な状態にしても良い。

また、凍結乾燥法では、適当な有機溶媒（ベンゼンまたはシクロヘキサン等）中に有機ケイ素系ポリマー２３０を添加し、処理液を調製する。次に、この処理液中に金属粒子２２０を浸漬させる。その後、金属粒子２２０を浸漬した処理液を凍結させた後、液体窒素等で低温にした領域を有する真空ライン中に静置して有機溶媒を低温にした領域に凝集させることにより、有機ケイ素系ポリマー２３０でコーティングされた金属粒子２２０を得ることができる。有機溶媒を揮発させる際、金属粒子２２０はロータリーキルン等で動的な状態にしても良い。

また、溶媒含浸法では、適当な有機溶媒（ベンゼンまたはシクロヘキサン等）中に有機ケイ素系ポリマー２３０を添加し、処理液を調製する。次に、この処理液中に金属粒子２２０を浸漬させる。その後、有機溶媒を加熱等により揮発させることにより、有機ケイ素系ポリマー２３０でコーティングされた金属粒子２２０を得ることができる。

（ステップＳ１３０）
次に、有機ケイ素系ポリマー２３０でコーティングされた金属粒子２２０が十分に混合される。混合には回転ミル、エバポレーター、マグネチックスターラー等を使用すると良い。

この混合ステップは、通常、大気下、室温で実施される。

以上の工程により、図３に示したような形態の第２の混合粒子２００を製造することができる。

なお、以上の製造方法の説明は、単なる一例であって、第２の混合粒子２００はその他の方法で製造されても良い。

（本発明による混合粒子の使用例について）
次に、前述のような構成を有する本発明による混合粒子の使用例について説明する。なお、ここでは、一例として、前述の第１の混合粒子１００を例に、その適用例について説明する。ただし、以下の記載が、混合粒子１０１および２００等、本発明の他の混合粒子にも同様に適用できることは、当業者には明らかである。

（２つの部材の接合）
本発明による混合粒子は、２つの部材を接合して接合体を得る際の接合材としても利用することができる。

図５には、本発明による混合粒子を使用して、２つの部材が接合された接合体を得る方法（以下、「接合体の製造方法」と称する）のフローの一例を概略的に示す。

図５に示すように、この接合体の製造方法は、
第１の混合粒子、ならびに第１および第２の被接合部材を準備するステップ（ステップＳ２１０）と、
少なくとも一方の被接合部材の被接合面に、第１の混合粒子を含む層を設置するステップ（ステップＳ２２０）と、
前記第１および第２の被接合部材を、前記層を介在させた状態で重ね合わせて組立体を構成するステップ（ステップＳ２３０）と、
前記組立体を熱処理して、第１および第２の被接合部材を接合させるステップ（ステップＳ２４０）と、
を有する。

以下、各ステップについて、詳しく説明する。

（ステップＳ２１０）
まず、相互に接合される第１および第２の被接合部材が準備される。また、第１の混合粒子１００が準備される。

前述のように、第１および第２の被接合部材の材質は、セラミックス部材または金属部材であれば良い。

また、２つの接合部材は、必ずしも同じ材質で構成される必要はない。第１の被接合部材と第２の被接合部材は、異なる種類のセラミックスで構成されても良い。また、第１の被接合部材と第２の被接合部材は、異なる種類の金属で構成されても良い。

セラミックス部材としては、アルミナ、ムライト、カルシア、ジルコニア、窒化ケイ素、および／または炭化ケイ素等が挙げられる。また、金属部材としては、アルミニウム、アルミニウム合金、ケイ素、およびケイ素合金等が挙げられる。

第１の被接合部材の形状は、特に限られず、第１の被接合部材は、棒状、板状、ディスク状、ブロック状、またはより複雑な形状であれば良い。第２の被接合部材の形状についても同様である。なお、第１の被接合部材と第２の被接合部材は、相互に異なる形状であれば良い。

特に、この接合体の製造方法においては、第１および／または第２の被接合部材は、複雑な形状の被接合面を有しても良い。また、第１および／または第２の被接合部材において、被接合面は、必ずしも平滑な表面である必要はない。第１および／または第２の被接合部材において、被接合面は、０．０２μｍ〜１０μｍの範囲の表面粗さ（算術平均粗さＲａ）を有しても良い。

一方、第１の混合粒子１００としては、前述の（本発明の一実施形態による混合粒子について）の欄で説明したような特徴を有するものが選定される。

ただし、第１の混合粒子１００は、被接合部材の被接合面への設置を容易にするため、流動性を有するスラリーとして提供されることが好ましい。この場合、第１の混合粒子１００は、水、アルコール、トルエン、シクロヘキサン、ベンゼン等の溶媒中に分散された状態で、使用されても良い。

また、第１の混合粒子１００をスラリーとして提供する場合、そのようなスラリーは、エバポレーター、マグネチックスターラー等により調製することができる。

あるいは、混合粒子として、前述のような、「液体状」の混合粒子１０１を使用しても良い。混合粒子１０１において、有機ケイ素系ポリマー１３０として、粘性の高い液体高分子を使用した場合、混合粒子１０１自身が流動性を有するようになり、混合粒子の被接合部材への設置が容易になる。

（ステップＳ２２０）
次に、第１および第２の被接合部材のうちの少なくとも一方の被接合面に対して、第１の混合粒子１００が設置される。

混合粒子１００の設置の方法は、特に限られない。第１の混合粒子１００は、塗布法、スプレー法、スピンコート、シート貼付法またはディッピング等により、被接合部材の接合面に設置されても良い。

（ステップＳ２３０）
次に、第１の被接合部材と第２の被接合部材とが、第１の混合粒子１００を含む層を介して、相互に重ね合わされる。これにより、組立体が構成される。

なお、第１の混合粒子１００がスラリー等の形態で提供されている場合、組立体を構成した後、次工程のステップＳ２４０の前に予備熱処理を実施して、溶媒を気化させても良い。

（ステップＳ２４０）
次に、ステップＳ２３０で構成された組立体が、熱処理される。

熱処理の実施により、第１の混合粒子１００中の有機ケイ素系ポリマー１３０が活性化する。またこれにより、第１の被接合部材（および第２の被接合部材）と、金属粒子１２０の接触界面で、ケイ素（Ｓｉ）を含むガラス相が形成される。その結果、ガラス相を介して、第１の混合粒子１００中の金属粒子１２０が、第１の被接合部材（および第２の被接合部材）の表面に結合され、第１の被接合部材と第２の被接合部材との界面に、接合層が形成される
さらに、接合層に含まれるガラス相により、第１の被接合部材と第２の被接合部材とが相互に接合される。

ここで、熱処理によって生成されるガラス相は、使用される金属粒子１２０の種類によって変化する。金属粒子１２０がアルミニウムを含む場合、ガラス相として、アルミノシリケートが形成される。また、金属粒子１２０がケイ素を含む場合、ガラス相として、シリカが形成される。

熱処理の条件は、第１および第２の被接合部材を適正に接合することができる限り、特に限られない。

ただし、第１の混合粒子１００中の有機ケイ素系ポリマー１３０の活性化温度は、約４３０℃以上であるため、熱処理は、４５０℃以上の温度域で実施される必要がある。

本接合体作製時の熱処理温度としては、４５０℃〜１５００℃の範囲が望ましい。１５００℃を超える場合は、ポリマーならびにポリマーから生成したガラス相が気化する恐れがある。

シロキサン系ポリマーを１３０として用いる場合、シロキサン系ポリマーが最も活性になるのは約５５０〜６５０℃であり、特に６００℃前後で実施されることが好ましい。ポリカルボシラン系ポリマーを１３０として用いる場合、ポリカルボシラン系ポリマーが最も活性になるのは６００℃〜１２００℃であり、特に８００℃〜１０００℃の範囲で実施されることが望ましい。

熱処理の雰囲気は、アルゴン、ヘリウム、および窒素などの不活性ガス雰囲気下、または真空雰囲気である。熱処理を大気または酸化性雰囲気下で実施した場合、有機ケイ素系ポリマー１３０が大気中の酸素によって酸化、分解されてしまい、有機ケイ素系ポリマー１３０を有効に利用することが難しくなる。

以上の工程により、接合層を介して２つの被接合部材が接合された接合体を製造することができる。

以下、本発明の実施例について説明する。

（実施例１）
平均粒径が３μｍのアルミニウム粉末（＃８００Ｆ：ミナルコ社製）１０．９６ｇと、ポリメチルフェニルシロキサン（ＫＦ−５４：信越化学社製）７．５ｇとを、トルエン溶媒中に添加して、十分に混合した。なお、この配合比では、計算上、ポリメチルフェニルシロキサンは、アルミニウム粉末の総体積の約１．７５倍含まれる。得られた混合液を加熱して溶媒を蒸発させ、混合粒子を得た。

次に、第１および第２のアルミナ板（２０ｍｍ×３０ｍｍ×４ｍｍ）を準備した。両アルミナ板において、２０ｍｍ×３０ｍｍの寸法の表面の表面粗さ（算術平均粗さＲａ）を測定した。その結果、算術平均粗さＲａは、０．３０μｍ〜０．４２μｍの範囲であった。

次に、第１のアルミナ板を水平に配置し、その上面（寸法２０ｍｍ×３０ｍｍの表面）に、混合粒子を塗布した。塗布量は、０．５ｇとした。その後、混合粒子が塗布された第１のアルミナ板の上部に、第２のアルミナ板を重ねて、組立体を構成した。

次に、この組立体をアルゴン雰囲気下、４５０℃で１時間熱処理した。

これにより、第１のアルミナ板と第２のアルミナ板とがアルミニウム層を介して接合された接合体（実施例１に係る接合体）が得られた。

走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて、実施例１に係る接合体の接合界面部分を観察したところ、この箇所には、Ｓｉを含むガラス相が形成されており、このガラス相および金属アルミニウム粒子を介して、２つのアルミナ板が適正に接合されていることがわかった。

さらに、複数の組立体または／および接合体を組み合わせて、更なる大型の接合体を作ることもできる。

（実施例２）
前述の実施例１と同様の方法により、混合粒子を調製した。

また、第１および第２のアルミニウム板（２０ｍｍ×２０ｍｍ×０．２ｍｍ）を準備した。

次に、第１のアルミニウム板を水平に配置し、その上面（寸法２０ｍｍ×３０ｍｍの表面）に、混合粒子を塗布した。塗布量は、０．１ｇとした。その後、混合粒子が塗布された第１のアルミニウム板の上部に、第２のアルミニウム板を重ねて、組立体を構成した。

次に、この組立体をアルゴン雰囲気下、４５０℃で２時間熱処理した。

これにより、第１のアルミニウム板と第２のアルミニウム板とがアルミニウム層を介して接合された接合体（実施例２に係る接合体）が得られた。

走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて、実施例２に係る接合体の接合界面部分を観察したところ、この箇所には、Ｓｉを含むガラス相が形成されており、このガラス相および金属アルミニウム粒子を介して、２つのアルミニウム板が適正に接合されていることがわかった。

さらに、複数の組立体または／および接合体を組み合わせて、更なる大型の接合体を作ることもできる。

（実施例３）
前述の実施例１と同様の方法により、混合粒子を調製した。また、第１および第２のアルミニウム板（４０ｍｍ×３０ｍｍ×５ｍｍ、純度９９％以上）を準備した。

次に、第１のアルミニウム板を静置し、その上面（寸法４０ｍｍ×５ｍｍの表面）に、混合粒子を塗布した。塗布量は、０．０５ｇとした。その後、混合粒子が塗布された第１のアルミニウム板の上部に、第２のアルミニウム板を重ねて、組立体を構成した。

次に、この組立体をアルゴン雰囲気下、６３０℃で１５分熱処理した。

これにより、第１のアルミニウム板と第２のアルミニウム板とがアルミニウム層を介して接合された接合体（実施例３に係る接合体）が得られた。

図６において、実施例３に係る接合体の外観（写真）を示す。

光学顕微鏡を用いて、実施例３に係る接合体の接合界面部分を観察したところ、この箇所には、Ｓｉを含むガラス相が形成されており、このガラス相および金属アルミニウム粒子を介して、２つのアルミニウム板が剥離することなく接合されていることがわかった。

さらに、複数の組立体または／および接合体を組み合わせて、更なる大型の接合体を作ることもできる。

（実施例４）
第１および第２のアルミニウム板（４０ｍｍ×３０ｍｍ×５ｍｍ、純度９９％以上）を準備した。

次に、第１のアルミニウム板を静置し、その上面（寸法４０ｍｍ×５ｍｍの表面）に、ポリメチルフェニルシロキサン（ＫＦ−５４：信越化学社製）を塗布した。その後、混合粒子が塗布された第１のアルミニウム板の上部に、第２のアルミニウム板を重ねて、組立体を構成した。

次に、この組立体をアルゴン雰囲気下、６３０℃で１５分熱処理した。これにより、アルミニウム板の接合体（実施例４に係る接合体）が得られた。

図７において、実施例４に係る接合体の外観（写真）を示す。

また、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）による観察の結果、複合体において、アルミニウム板は、相互に良好に結合されていることがわかった。接合体の厚みは最大で１００μｍであり、Ｘ線回折分析の結果から、この接合層はアルミノシリケート（Ａｌ_２Ｓｉ_５０Ｏ_１０３、Ａｌ_１．９Ｓｉ_０．０５Ｏ_２．９５、およびＡｌ_２Ｓｉ_４Ｏ_１０）であると推測された。

このように、本発明による混合粒子を用いることにより、２つの部材を簡単かつ適正に接合できることが確認された。

さらに、複数の組立体または／および接合体を組み合わせて、更なる大型の接合体を作ることもできる。

本発明は、２つの部材の接合技術等に利用することができる。

１００ 第１の混合粒子
１０１ 第１の混合粒子（変形例）
１２０ 金属粒子
１３０ 有機ケイ素系ポリマー
２００ 第２の混合粒子
２２０ 金属粒子
２３０ 有機ケイ素系ポリマー
３００ 第３の混合粒子
３２０ 金属粒子
３３０ 有機ケイ素系ポリマー

Claims (9)

1. ２つ以上の部材の接合用の混合粒子であって、
   金属粒子と、有機ケイ素系ポリマーとを含み、
   前記有機ケイ素系ポリマーは、前記金属粒子の体積の、０．０００３倍〜１．７５倍の範囲（体積比）で含まれていることを特徴とする混合粒子。
2. 前記有機ケイ素系ポリマーは、シロキサン系ポリマー、ポリカルボシラン系ポリマー、または、シロキサン系ポリマーまたはポリカルボシラン系ポリマーを１種類以上含有する混合ポリマーであることを特徴とする請求項１に記載の混合粒子。
3. 前記金属粒子は、平均直径が１μｍ〜２０００μｍの範囲であることを特徴とする請求項１または２に記載の混合粒子。
4. 前記金属粒子は、前記有機ケイ素系ポリマーでコーティングされていることを特徴とする請求項１乃至３のいずれか一つに記載の混合粒子。
5. 前記金属粒子は、アルミニウム、アルミニウム合金、ケイ素、およびケイ素合金からなる群から選定される材料を含むことを特徴とする請求項１乃至４のいずれか一つに記載の混合粒子。
6. 請求項１乃至５のいずれか一つに記載の混合粒子を含むスラリー。
7. 第１および第２の被接合用部材を相互に接合するために使用され、前記第１および第２の被接合用部材は、アルミニウム、アルミニウム合金、ケイ素、ケイ素合金、アルミナ、ムライト、カルシア、ジルコニア、窒化ケイ素、および炭化ケイ素からなる群から選定される材料を含むことを特徴とする請求項１乃至５のいずれか一つに記載の混合粒子。
8. アルミニウム、アルミニウム合金、ケイ素、およびケイ素合金からなる群から１つまたは複数選定される接合部材を２つ以上含む接合体であって、前記接合部材の接合間に一般式がＡｌ_ｘＳｉ_ｙＯ_ｚ（０＜ｘ＜３、０＜ｙ＜５１、０＜ｚ＜１０４）で表されるアルミニウムシリケート層を厚み１００μｍ以下で一部または全部に有することを特徴とする接合体。
9. セラミックス部材同士、金属部材同士、またはセラミックス部材および金属部材で構成された接合体であって、
   前記セラミックス部材がアルミナ、ムライト、カルシア、ジルコニア、窒化ケイ素、および炭化ケイ素からなる群から、また、前記金属部材がアルミニウム、アルミニウム合金、ケイ素、およびケイ素合金からなる群から、それぞれ選定され、
   前記接合体を構成する各部材間に請求項１乃至５のいずれか一つに記載の混合粒子または請求項６のスラリーを介在させ加熱し接合することを特徴とし、前記接合体を構成する各部材の接合間にケイ素を含むガラス相を有する接合体。