JP2015532259A5

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Publication number: JP2015532259A5
Application number: JP2015537193A
Authority: JP
Filing date: 2013-10-09
Publication date: 2016-12-01
Anticipated expiration: 2033-10-09

Claims

ＭＷＷ骨格構造を有するゼオライト材料の後処理の方法であって、
（ｉ）ＭＷＷ骨格構造を有するゼオライト材料を準備する工程であり、ゼオライト材料の骨格構造がＸ_２Ｏ_３及びＹＯ_２を含み、Ｙが４価元素であり、Ｘが３価元素であり、Ｘ_２Ｏ_３：ＹＯ_２のモル比が０．０２：１より大きい工程と、
（ｉｉ）（ｉ）において準備したゼオライト材料を液体溶媒系で処理し、それにより最大限でも０．０２：１のＸ_２Ｏ_３：ＹＯ_２モル比を有するゼオライト材料を得る工程と、ゼオライト材料を液体溶媒系から少なくとも部分的に分離する工程と、
（ｉｉｉ）（ｉｉ）から得たゼオライト材料を閉鎖系内で、自生圧力下において５．５〜８の範囲のｐＨ及び少なくとも７５℃の温度を有する液体水性系で処理する工程と
を含み、（ｉｉｉ）で用いる水性系のｐＨを、ｐＨ感受性ガラス電極を用いて測定する、方法。
ＹがＳｉ、Ｔｉ、Ｓｎ、Ｚｒ、Ｇｅ及びそれらの２種以上の組合せからなる群から選択される、請求項１に記載の方法。
（ｉ）において、ゼオライト材料の骨格構造の少なくとも９５質量％がＸ_２Ｏ_３及びＹＯ_２からなる、請求項１又は２に記載の方法。
（ｉ）において、Ｘ_２Ｏ_３：ＹＯ_２モル比が少なくとも０．０３：１である、請求項１から３のいずれか一項に記載の方法。
（ｉ）において、ＭＷＷ骨格構造を有するゼオライト材料を
（ａ）少なくとも１種のケイ素源、少なくとも１種のホウ素源及び少なくとも１種の鋳型化合物を含む合成混合物からゼオライト材料を水熱合成して、その母液中のゼオライト材料を得る工程と、
（ｂ）その母液からゼオライト材料を分離する工程と
を含む方法により準備する、請求項１から４のいずれか一項に記載の方法。
（ｂ）がゼオライト材料の乾燥を含む、請求項５に記載の方法。
（ｂ）の後及び（ｉｉ）の前に、ゼオライト材料を焼成にかける、請求項５又は６に記載の方法。
焼成を４００〜７００℃の範囲の温度で行う、請求項７に記載の方法。
（ｉｉ）において、液体溶媒系が水、メタノール、エタノール、プロパノール、エタン−１，２−ジオール、プロパン−１，２−ジオール、プロパン−１，３−ジオール、プロパン−１，２，３−トリオール及びそれらの２種以上の混合物からなる群から選択される、請求項１から８のいずれか一項に記載の方法。
（ｉｉ）において、処理を５０〜１２５℃の範囲の温度で行う、請求項９に記載の方法。
（ｉｉ）において、処理を開放系において還流下で行う、請求項１０に記載の方法。
（ｉｉ）において、分離されたゼオライト材料を乾燥にかける、請求項１から１１のいずれか一項に記載の方法。
（ｉｉ）において、分離されたゼオライト材料を焼成にかける、請求項１から１２のいずれか一項に記載の方法。
（ｉｉ）において得られるゼオライト材料が最大限でも０．０１：１の範囲のＸ_２Ｏ_３：ＹＯ_２モル比を有する、請求項１から１３のいずれか一項に記載の方法。
（ｉｉ）から得られるゼオライト材料が粉末の形である、請求項１から１４のいずれか一項に記載の方法。
（ｉｉｉ）において、ゼオライト材料を０．５〜２４時間の範囲の期間にわたり液体水性系により処理する、請求項１から１５のいずれか一項に記載の方法。
（ｉｉｉ）において、ゼオライト材料を７５〜２００℃の範囲の温度で液体水性系により処理する、請求項１から１６のいずれか一項に記載の方法。
（ｉｉｉ）において用いる液体水性系が６〜７．５の範囲のｐＨを有する、請求項１から１７のいずれか一項に記載の方法。
（ｉｉｉ）において、ゼオライト材料に対する液体水性系の質量比が３５：１〜５：１の範囲である、請求項１から１８のいずれか一項に記載の方法。
（ｉｉｉ）において、液体水性系が少なくとも９０質量％の水を含む、請求項１から１９のいずれか一項に記載の方法。
（ｉｉｉ）において、ゼオライト材料を、オートクレーブ中で、液体水性系により処理する、請求項１から２０のいずれか一項に記載の方法。
（ｉｉｉ）において、処理済みゼオライト材料を乾燥にかける、請求項１から２１のいずれか一項に記載の方法。
（ｉｉｉ）において、処理済みゼオライト材料を焼成にかける、請求項１から２２のいずれか一項に記載の方法。
（ｉｉｉ）の前にも、その実施中にも、その後にも、ゼオライト材料を蒸気処理にかけず、及び／又は（ｉｉｉ）の実施中にも、その後にも、ゼオライト材料を５．５より低い若しくは８より高いｐＨを有する水溶液による処理にかけず、（ｉｉｉ）に用いる水性系のｐＨを、ｐＨ感受性ガラス電極を用いて測定する、請求項１から２３のいずれか一項に記載の方法。
ＭＷＷ骨格構造を有するゼオライト材料であって、骨格構造がＹＯ_２及びＸ_２Ｏ_３を含み、ＹがＳｉ、Ｔｉ、Ｓｎ、Ｚｒ、Ｇｅ及びそれらの２種以上の組合せからなる群から選択される４価元素であり、ＸがＢであり、前記ゼオライト材料が最大限でも０．０２：１のＸ_２Ｏ_３：ＹＯ_２モル比、少なくとも７５％の、ＸＲＤ分析により測定された結晶化度及び最大限でも１１質量％の水取込み量を有する、ゼオライト材料。
Ｘ_２Ｏ_３：ＹＯ_２モル比が最大限でも０．０１：１であり、結晶化度が７５〜９０％の範囲であり、水取込み量が４〜１１質量％の範囲である、請求項２５に記載のゼオライト材料。
ＩＲスペクトルが３７１０〜３７５０ｃｍ^−１の範囲に極大を有する第１の吸収帯及び３４８０〜３５４０ｃｍ^−１の範囲に極大を有する第２の吸収帯を示し、第２の吸収帯の強度に対する第１の吸収帯の強度の比が少なくとも１．０であり、 ^２９Ｓｉ−ＮＭＲスペクトルが
−９９．０ｐｐｍ＋／−３．０ｐｐｍにおける第１のピーク、
−１０４．９ｐｐｍ＋／−０．９ｐｐｍにおける第２のピーク、
−１１０．７ｐｐｍ＋／−０．７ｐｐｍにおける第３のピーク、
−１１２．５ｐｐｍ＋／−１．５ｐｐｍにおける第４のピーク、
−１１５．１ｐｐｍ＋／−０．７ｐｐｍにおける第５のピーク、
−１１８．９ｐｐｍ＋／−０．７ｐｐｍにおける第６のピーク
を含み、第６のピークの積分が総積分の少なくとも５％である、請求項２５又は２６に記載のゼオライト材料。
ＹがＳｉである、請求項２５から２７のいずれか一項に記載のゼオライト材料。
粉末の形である、請求項２５から２８のいずれか一項に記載のゼオライト材料。
請求項１から２４のいずれか一項に記載の方法により得られる又は得られた、ゼオライト材料。
請求項２５から３０のいずれか一項に記載のゼオライト材料を触媒として、触媒前駆体として、又は触媒成分として使用する方法。