JP2015122300A - 空気電池用正極及びこの正極を用いた空気電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】膨張黒鉛シートから成ることを特徴とする空気電池用正極であり、上記膨張黒鉛シート中の膨張黒鉛の割合が80質量%以上であることが望ましく、上記膨張黒鉛シートのかさ密度が0.2Mg/m3以上2.0Mg/m3以下であることが望ましく、上記膨張黒鉛シートの厚みが0.1mm以上3.0mm以下であることが望ましい。
【選択図】図2
Description
膨張黒鉛シートは、導電性と、化学的安定性とを有することに加え、黒鉛結晶の層間に微細気孔が形成されているので、電解液との接触表面積が大きくなり水酸化物イオンの供給が効率的に行われる。更に、厚さ方向に連通気孔を有しないため、電解液の蒸発が抑制されているにも関わらず、シートの表面付近に存在する酸素が費消された後にも起電力が継続する。この理由は明確では無いが、膨張黒鉛シートをシート状に成形する際には、厚さ方向に鱗片状の黒鉛粒子が折り重なるように積層されるため、シート内において粒子間の面方向に微小な隙間が生じる。そして、その隙間を外気が通過することで酸素が供給され、水酸化物イオンの供給源となっていると考えられる。その結果、厚さ方向に連通気孔が設けられている場合と比べて外気の導入経路が長大となるので、電解液の蒸発が抑制されるものと推測される。更に、膨張黒鉛シートは比較的安価に作製することができるので、空気電池の製造コストが高騰するのを抑えることができる。
膨張黒鉛シート中の膨張黒鉛の割合が80質量%を下回ると、電解液との接触表面積が不足したり、またバインダーが上記面方向の微小な隙間を塞ぐ恐れが生じる。
膨張黒鉛シートのかさ密度が0.2Mg/m3未満であると、シートの形状崩壊が起こり易くなることがある。一方、膨張黒鉛シートのかさ密度が2.0Mg/m3を超えると、膨張黒鉛粒子間の微細隙間が不足して、外気の導通量が不十分となることがあり、しかも、電解液と接触する表面積が小さくなる。この結果、電池性能が低下する。このようなことを考慮すれば、上記膨張黒鉛シートのかさ密度は0.3Mg/m3以上1.5Mg/m3以下であることが一層望ましく、特に、0.3Mg/m3以上0.75Mg/m3以下であることが望ましい。
膨張黒鉛シートの厚みが0.1mm未満であると、含有する大気の量が不足して、酸素の供給量が不十分となることがあり、しかも、電解液と接触する表面積が小さくなる一方、膨張黒鉛シートの厚みが3.0mmを超えると、電池内における正極の割合が高くなりすぎて、電池の高容量化が阻害されることがある。また、上記膨張黒鉛シートの厚みは0.80mm以下であることが特に望ましい。
また、膨張黒鉛シートにおいて、電解液と接触する面と反対側の面が外気と遮断されていることが望ましい。
電解液と接触する面と反対側の面が外気と遮断されていることで、厚さ方向でのガス透過が防がれて電解液の蒸発をより抑制することができる。
上記膨張黒鉛シートのガス透過率とは、下記(1)式で示されるものである。
ガス透過率=Q・L/(ΔP・A)・・・(1)
尚、上記(1)式において、Qはガス流量(Pa・cm3/s)、ΔPは2つのチャンバー間の圧力差(Pa)、Aは膨張黒鉛シートのガス透過面積、つまり、2つのチャンバーを連通する通路の面積(cm2)、Lは膨張黒鉛シートの厚さ(cm)である。
図1から明らかなように、膨張黒鉛シートのかさ密度が0.2Mg/m3以上であれば膨張黒鉛シートのガス透過率は1.0×10−3cm2/S以下となり、また、膨張黒鉛シートのかさ密度が0.5Mg/m3以上であれば膨張黒鉛シートのガス透過率は1.0×10−4cm2/S以下となることがわかる。
(i)互いに連通された一対の密閉されたチャンバーCA,CBにおいて、両チャンバーCA,CBを連通する通路(直径10mm)を本発明の離型用シート(直径30mm)で塞ぐように配置する。言い換えれば、本発明の離型用シートを通過しなければ一対の密閉されたチャンバーCA,CB間を空気が流れない状態とする。
K=Q・L/(P・A)・・・(2)
また、ガス流量Qは、一方のチャンバーCA内の真空引きを停止してから約100秒間における一方のチャンバーCA内の圧力上昇速度と、一方のチャンバーCAの容積から算出される。
図16に示す装置では、シート状複合体201と、測定タンク240と、真空ポンプ241と、マノメーター242とがチャンバー250内に配置されている。
・チャンバーの容積は11,050cm3
・膨張黒鉛シート201の外界に露出する端面(膨張黒鉛シート201の外周面):φ76mmの外周面である。
・膨張黒鉛シート201のチャンバー内に露出する端面(シート状複合体201の内周面):φ32mmの内周面である。
2)バルブV1が開であり、バルブV2,V3が閉であることを確認する。
3)Oリング263をクリーンアップし、Oリング263上にアクリル板262を置く。
4)アクリル板262上にゴムパッキン261を載置し、その上にシート状複合体201をセットする。
5)膨張黒鉛シート201にゴムパッキン265を載置する。
6)金属フランジ266をアクリル板262にボルトで締め付ける。
7)電磁弁V4を開とし、真空ポンプを起動させる。
8)バルブV1,V2,V3を開にする。
9)到達圧を190Paとして真空引きを行う。
10)バルブV3を閉じる。
11)マノメーターから圧力P1を測定する。
12)電磁弁V5を開にする。
13)電磁弁V4を閉にする。
14)約1分後に真空ポンプ241をOFFにし、電磁弁V5を閉にする。
15)バルブV3を閉じ、30分後にマノメーター242の圧力P2を測定する。
16)バルブV2を閉じて膨張黒鉛シート201を取り外す。
圧力変化量ΔP=P2―P1・・・(3)
ここで、
P1:到達圧(190Pa)
P2:測定後圧
また、(3)式から算出した圧力変化量を用いて膨張黒鉛シート201の端面から侵入し面方向に透過した、面方向のガス透過量は下記(4)式から算出される。
面方向のガス透過量(Pa・m3)=圧力変化量(ΔP)×測定タンク容量(V)・・・(4)
V:測定タンク容量11,050cm3(0.01105m3)(φ190mm×390mm高さ)
ガス透過量=(P2−P1)×0.01105・・・(5)
ここで、
・外界に露出する端面:φ76mmの外周面
・チャンバー内に露出する端面:φ32mmの内周面
・チャンバーの容積:11,050cm3
・チャンバー内の初期圧力(Pa):P1(190Pa)
・チャンバー内の30分後の圧力(Pa):P2
(実施例1)
図4に示すように、本発明の空気電池は、負極としてのアルミニウム箔(厚さ:0.1mm)1と、電解液としての食塩水(0.1mol/L)が含浸された紙製のウエス(日本製紙クレシア株式会社製 商品名:キムワイプ)2と、正極としての膨張黒鉛シート(膨張黒鉛の割合が100%であり、厚み:1.0mm、かさ密度:0.4Mg/m3)3とが順に積層された積層体を備え、この積層体が、2枚の1mm厚のアクリル樹脂製板4の間に挟まれた構造となっている。尚、正極としての膨張黒鉛シート3の端面周囲は外気に解放された状態としている。
先ず、濃度98%の濃硫酸100重量部に、酸化剤としての過酸化水素を5重量部添加した酸処理液に、灰分が0.01重量%以下の天然黒鉛を30分浸漬し攪拌して反応させることにより、酸処理黒鉛を得た。次に、この酸処理黒鉛を上記酸処理液から取り出した後、十分水洗することにより、pHを7に近付け、更に乾燥を行った。
このようにして作製した空気電池を、以下、電池A1と称する。
上記正極としての膨張黒鉛シートのかさ密度を0.7Mg/m3、厚みを0.55mmとした以外は、上記実施例1と同様にして空気電池を作製した。
このようにして作製した空気電池を、以下、電池A2と称する。
上記正極としての膨張黒鉛シートのかさ密度を1.0Mg/m3、厚みを0.40mmとした以外は、上記実施例1と同様にして空気電池を作製した。
このようにして作製した空気電池を、以下、電池A3と称する。
上記正極としての膨張黒鉛シートのかさ密度を1.6Mg/m3、厚みを0.24mmとした以外は、上記実施例1と同様にして空気電池を作製した。
このようにして作製した空気電池を、以下、電池A4と称する。
上記正極としての膨張黒鉛シートのかさ密度を2.0Mg/m3、厚みを0.20mmとした以外は、上記実施例1と同様にして空気電池を作製した。
このようにして作製した空気電池を、以下、電池A5と称する。
上記電池A1〜A5において、2枚のアクリル樹脂製板の間に挟んで、30〜60秒経過時点の平均の上記電池A1〜A5の電流値と電圧とを測定したので、それらの結果を図5及び図6に示す。電流値と電圧とは、電流・電圧テスターを各々の電池の正極及び負極に接続し、1秒間に4回、30〜60秒経過するまでに計240個のデータを測定したものである。
これらの結果より、膨張黒鉛シートが金属空気電池の正極材料として機能することを確認できた。
(実施例1)
上記正極としての膨張黒鉛シートのかさ密度を1.0Mg/m3、厚みを0.20mmのものを用い、且つ、負極としてアルミニウム板(厚さ0.3mm)を用いた以外は、上記第1実施例の実施例1と同様にして空気電池を作製した。
このようにして作製した空気電池を、以下、電池B1と称する。
上記正極としての膨張黒鉛シートの厚みが、それぞれ、0.40mm、0.60mm、0.80mm、1.00mm、1.50mmのものを用いた以外は、上記第2実施例の実施例1と同様にして空気電池を作製した。
このようにして作製した空気電池を、以下それぞれ、電池B2〜B6と称する。
上記正極としての膨張黒鉛シートの密度と厚みとが、表2に示すものを用いた以外は、上記第2実施例の実施例6と同様にして空気電池を作製した。
このようにして作製した空気電池を、以下それぞれ、電池B7〜B9と称する。
上記電池B1〜B9におけるガス透過量、2000秒までの平均電流値及び平均電流密度を調べたので、その結果を表1及び表2に示す。尚、上記電池B1〜B6における膨張黒鉛シートの厚みと平均電流密度との関係を図9に示す。また、上記電池B6〜B9における膨張黒鉛シートの密度と平均電流密度との関係を図10に示す。更に、電池B5については、時間と電流値との関係を図11及び図12に示す。
尚、実験は上記電池B1〜B9において、2枚のアクリル樹脂製板の間に挟んで、電流値を測定した。電流値は、電流・電圧テスターを各々の電池の正極及び負極に接続し、1秒間に4回測定した。電流密度は、電流値の値を、正極より面積が小さい負極の面積で除して算出した。
(実施例1〜4)
電解液としてKOHを用いた以外は、上記第2実施例の実施例6〜実施例9と同様にして空気電池を作製した。
このようにして作製した空気電池を、以下それぞれ、電池C1〜C4と称する。
上記電池C1〜C4におけるガス透過量、100秒までの平均電流密度、最大電流密度を調べたので、その結果を表3に示す。尚、電池C1における時間と電流値との関係を図13に示す。更に、上記電池C1〜C4における膨張黒鉛シートの密度と電流密度(100秒までの平均電流密度及び最大電流密度)との関係を図14に示す。加えて、上記電池C1〜C4におけるガス透過量と電流値(100秒までの平均電流値及び最大電流値)との関係を図15に示す。
尚、実験は上記電池C1〜C4において、2枚のアクリル樹脂製板の間に挟んで、電流値を測定した。電流値は、電流・電圧テスターを各々の電池の正極及び負極に接続し、1秒間に4回測定した。電流密度は、電流値の値を、正極より面積が小さい負極の面積で除して算出した。
(1)原料である黒鉛としては、上記天然黒鉛に限定するものではなく、熱分解黒鉛、キッシュ黒鉛などであっても良いが、工業的に入手が容易な天然鱗片状黒鉛を使用するのが好ましい。また、黒鉛の粒度は30〜100メッシュのものを使用することが望ましい。
Claims (8)
- 膨張黒鉛シートから成ることを特徴とする空気電池用正極。
- 上記膨張黒鉛シート中の膨張黒鉛の割合が80質量%以上である、請求項1に記載の空気電池用正極。
- 上記膨張黒鉛シートのかさ密度が0.2Mg/m3以上2.0Mg/m3以下である、請求項1又は2に記載の空気電池用正極。
- 上記膨張黒鉛シートのかさ密度が0.75Mg/m3以下である、請求項3に記載の空気電池用正極。
- 上記膨張黒鉛シートの厚みが0.10mm以上3.0mm以下である、請求項1〜4の何れか1項に記載の空気電池用正極。
- 上記膨張黒鉛シートの厚みが0.80mm以下である、請求項5に記載の空気電池用正極。
- 正極と、負極と、電解液とを備えた空気電池において、
上記正極は膨張黒鉛シートから成ることを特徴とする空気電池。 - 上記膨張黒鉛シートにおいて、電解液と接触する面と反対側の面が外気と遮断されている、請求項7に記載の空気電池。
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