JP2015082485A - 走査透過電子顕微鏡システム、画像処理装置、画像処理方法、および画像処理プログラム - Google Patents

走査透過電子顕微鏡システム、画像処理装置、画像処理方法、および画像処理プログラム Download PDF

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Abstract

【課題】 構造像とそれに対応した分光結果を取得することができる走査透過電子顕微鏡システム、画像処理装置、画像処理方法、および画像処理プログラムを提供する。
【解決手段】 走査透過電子顕微鏡システムは、環状暗視野検出器と、前記環状暗視野検出器を抜けた電子ビームから電子線エネルギー損失分光スペクトルを取得する電子線エネルギー損失分光装置と、前記環状暗視野検出器の出力信号を基に第1STEM像を生成し、前記電子線エネルギー損失分光スペクトルの積算値を基に第2STEM像を生成する画像処理装置と、を備える。
【選択図】 図3

Description

本件は、走査透過電子顕微鏡システム、画像処理装置、画像処理方法、および画像処理プログラムに関する。
電子顕微鏡を用いた高分解能像取得技術およびその手法において、古くからの課題として全元素を検出して画像化する技術の開発が挙げられる。高角度環状暗視野走査透過電子顕微鏡(HAADF STEM: High-Angle Annular Dark-Field Scanning Transmission Electron Microscopy)法によって、比較的重い元素の検出が可能となっている。軽い元素と重い元素とをいっしょに検出することは困難であったが、環状明視野走査透過電子顕微鏡(ABF STEM: Annular Bright-Field STEM)法の開発により、重い元素と軽い元素とを同時に原子レベルで画像化することが可能となった。
さらに、画像処理技術を使用することで、従来備え付けられている明視野検出器を使用することによって、ABF STEM像と同様の像を画像処理から得ることができるような技術が開発されている(例えば、特許文献1参照)。また、円板状検出器によって取得される中程度の取り込み角度で取得される明視野像(MABF像: Middle Angle Bright Field STEM像)とHAADF STEM像を異なる色空間で重ね合わせることによって、高い空間識別性を有したまま軽い元素と重い元素とを同時に検出できるdouble detector STEM法も開発されている(例えば、非特許文献1参照)。
特開2013−41761号公報
Appl. Phys. Lett. Vol. 101, p. 133107
円環状の検出器を使用するメリットとして、構造像と電子エネルギー損失分光(EELS)とを同時取得できることが挙げられる。ABF STEM像においてもそのメリットは生かされており、構造と電子分光による電子構造を対応することができる。しかしながら、画像処理によって明視野像からABF STEM像を構築する場合、試料を透過した電子は円板状の明視野検出器に検出され、その下の分光器には到達しないため、分光結果を同時取得できない欠点があった。
1つの側面では、本件は、構造像とそれに対応した分光結果を取得することができる走査透過電子顕微鏡システム、画像処理装置、画像処理方法、および画像処理プログラムを提供することを目的とする。
1つの態様では、走査透過電子顕微鏡システムは、環状暗視野検出器と、前記環状暗視野検出器を抜けた電子ビームから電子線エネルギー損失分光スペクトルを取得する電子線エネルギー損失分光装置と、前記環状暗視野検出器の出力信号を基に第1STEM像を生成し、前記電子線エネルギー損失分光スペクトルの積算値を基に第2STEM像を生成する画像処理装置と、を備える。
構造像とそれに対応した分光結果を取得することができる。
実施例1に係る走査透過電子顕微鏡システムの全体構成を表す図である。 図1の要部を表す図である。 走査透過電子顕微鏡システムが生成する暗視野像およびEELS分光結果を表す図である。 (a)〜(d)はEELS信号によって得られる像と円板状の明視野検出器によって得られる像の比較を行った結果を表す図である。 画像処理装置のハードウェア構成を説明するためのブロック図である。 画像処理装置の詳細を表すブロック図である。 画像処理装置の各部の動作の一例を表すフローチャートである。 (a)〜(d)は画像処理の例を表す図である。
以下、図面を参照しつつ、実施例について説明する。
図1は、実施例1に係る走査透過電子顕微鏡システム100の全体構成を表す図である。図2は、図1の要部を表す図である。図3は、走査透過電子顕微鏡システム100が生成する暗視野像およびEELS分光結果を表す図である。図1で例示するように、走査透過電子顕微鏡システム100は、走査透過電子顕微鏡10と、走査透過電子顕微鏡10が取得した暗視野像および分光結果を用いて画像処理を行う画像処理装置30とを備える。
走査透過電子顕微鏡10の観察対象の試料Sは、一例として、異なる原子番号の複数の元素を含む周期的な構造を有する。原子番号の大きい方の元素は、相対的に質量が大きい重い原子であり、以下、単に重元素ともいう。また、原子番号の小さい方の元素は、相対的に質量が小さい軽い元素であり、以下、単に軽元素ともいう。
走査透過電子顕微鏡10は、電子線Bを出力する電子源11と、電子源11が出力した電子線Bを収束させる収束レンズ12と、電子源11から出力された電子線Bの焦点を試料Sの位置に合焦させる対物レンズ14と、を備える。一例として、収束レンズ12は、電子線Bをナノメートル以下に収束させる。また、走査透過電子顕微鏡10は、電子源11と対物レンズ14との間に配置され、電子線Bに試料Sの表面を走査させる走査コイル13と、試料Sを通過した電子線を結像面に結像させる結像レンズ15と、を備える。
図2で例示するように、走査透過電子顕微鏡10は、走査透過電子顕微鏡10の光軸OAからの第1角度α1と、第1角度α1よりも大きい第2角度α2との間に散乱した電子ビームを検出する検出器16を備える。検出器16は、暗視野像が結像する結像面に配置される環状暗視野検出器(Annular Dark Field (ADF) Detector)である。走査透過電子顕微鏡10の光軸OAは、対物レンズ14および結像レンズ15の光軸と一致する。
また、走査透過電子顕微鏡10は、検出器16よりも下方において、第1角度α1と、第1角度α1よりも小さい第3角度α3との電子ビームを遮蔽する環状の遮蔽部材17を備える。また、走査透過電子顕微鏡10は、第3角度α3以内に散乱した電子に対して電子線エネルギー損失分光(EELS: Electron Energy Loss Spectroscopy)を行うEELS分光器18を備える。EELS分光器18は、EELSスペクトルを取得する電子線エネルギー損失分光装置である。また、走査透過電子顕微鏡10は、試料Sのエネルギー分散X線分光(EDX: Energy Dispersive X-ray Spectroscopy)を行うEDX分光器19を備えている。EDX分光器19は、EDXスペクトルを取得する。
さらに、走査透過電子顕微鏡10は、ユーザによって入力された実験条件に従って、各部の動作を制御する制御部20を備える。この制御部20は、検出器16の検出信号に基づいて暗視野像を生成する画像生成部21を備え、EELS分光器18の分光結果を取得する分光結果取得部22を備える。画像生成部21は、生成した暗視野像を画像処理装置30に出力する。分光結果取得部22は、取得した分光結果を画像処理装置30に出力する。
また、走査透過電子顕微鏡10は、不要な電子線の拡がりをカットする収束レンズ絞り、又は球面収差・非点収差等の収差を補正する補正部を備えていてもよい。すなわち、走査透過電子顕微鏡10は、球面収差補正走査透過電子顕微鏡であってもよい。
走査透過電子顕微鏡10は、収束させた電子線Bを用いて試料Sの表面を走査し、走査する一点毎に、暗視野像を生成しつつ分光結果を取得する。第1角度α1は、検出器16によって検出され得る電子の最小の散乱角である。第1角度α1は、光軸OAからの電子の進行方向側の角度である。第1角度α1は、大きい程好ましく、少なくとも40mrad以上であることが好ましい。通常、第1角度α1は、70mrad程度に設定される。
第2角度α2は、検出器16によって検出され得る電子の最大の散乱角である。第2角度α2は、光軸OAからの電子の進行方向側の角度である。第2角度α2は、大きい程好ましく、少なくとも70mrad以上であることが好ましい。通常、第2角度α2は、180mrad程度に設定される。
第3角度α3は、試料Sが含む重元素および軽元素の原子番号に基づいて設定されることが好ましい。また、第3角度α3の上限値は、EELS分光器18の代わりに明視野検出器を配置してdouble detector STEM像を構築する場合に、当該明視野検出器を用いて撮像される明視野像が、検出器16を用いて撮像される暗視野像の相補像と類似しない範囲に設定されることが好ましい。例えば、軽元素の原子番号が8以下である場合には、第3角度α3は、200kVの加速電圧の場合において、9〜11mradの範囲に設定することが好ましい。
画像生成部21は、検出器16が検出する電子線の回折像を取得し、その回折像面において電子の数をカウントする。画像生成部21は、このカウントを入射電子の位置と同期させて像の強度とする。画像生成部21は、収束電子線の走査によって得られる2次元像から暗視野STEM像を生成する。この像は、一般的に、high-angle annular dark-field (HAADF) STEM 像と呼ばれる。この像の特徴は、原子柱の位置に原子柱を構成する元素の原子番号に対応した強度が得られることにある。また、電子線を収束させる電磁レンズの焦点や試料の厚さに像のコントラストが極めて鈍感であるため、原子直視性に優れた像を取得することができる。この像形成機構のため、像の空間分解能は収束電子線を収束する径に依存し、球面収差補正装置を用いた場合では、その空間分解能は1nm以下まで達成することができる。これらの特徴のため、構造解析にも広く利用されている。
図3で例示するように、EELS分光器18は、電子線が入射する点ごとに、EELSスペクトルを取得する。EDX分光器19は、電子線が入射する点ごとに、EDXスペクトルを取得する。それにより、成分分析や電子状態分析を2次元的に行うことができる。特に、近年の電磁レンズの球面収差補正装置の実現によって、大電流の入射プローブを得ることができるようになってきた。それにより、大電流の入射プローブのスペクトルを、原子分解能を有した空間分解能で取得することができるようになっている。
暗視野STEM像とEELSスペクトルとを同時取得することによって、電子線の入射位置毎に原子レベルでのEELS分光結果を取得でき、原子構造とそれに対応した電子状態を解析できる。しかしながら、円板上の明視野検出器を設置して明視野STEM像を取得すると、軽元素位置を明らかにできる反面、EELS信号を取得することができなくなるという欠点が指摘されている。
そこで、この欠点を解決するため、まずEELS信号によって得られる像と円板状の明視野検出器によって得られる像の比較を行った結果を図4(a)〜図4(d)に示す。図4(a)は、Si(110)によって取得されるSTEM−EELS像である。図4(b)は、SrT(001)のSTEM EELS像である。両者ともに取得されたEELS信号を各入射位置において検出された全てのエネルギーチャネルを積算することによって像を得てある。なお、このときのEELS信号を取得したときの取り込み角度は20mradとした。図4(c)および図4(d)は、円板状検出器によって取得されたBF STEM像である。対応した計算結果を右下の括弧に囲まれた領域に示す。この実験および計算の円板状検出器の取り込み角度は20mradとした。STEM EELS像の実験結果及び円板状検出器で取得されるBF STEM像の実験および計算結果から、原子位置に暗い点が来ることが明らかになった。これらの結果から、全エネルギー領域を積算して得られたSTEM EELS像はHABF STEM像の結果とほぼ同等であることが示される。
この結果の物理的意味は、下記のとおりである。EELS分光器18に到達した電子は、エネルギー分光されて異なるエネルギーチャネルの電子として記録される。一方、円板検出器で検出されるBF STEMの強度は、検出器に到達する電子の総カウント数である。そのため、EELSによって分光された電子であっても、全ての電子をカウントすれば、円板検出器によって検出されたBF STEM像強度と等しくなる。
本実施例においては、この原理を利用して、軽元素検出像とEELS分光結果とを同時取得する方法および装置を提案する。軽元素像は、円板状検出器の取り込み角度を9〜12radに設定して得られるMABF STEM像を元に構築される。特許文献2では、このMABF STEM像と同時取得されたHAADF STEM像を異なる色空間で重ね合わせることによって、重元素と軽元素とを同時に出力するdouble detector STEM法が提案されている。本実施例では、STEM EELS法によってMABF STEM像とみなせる像を構築し、同時取得されるHAADF STEM像とによってdouble detector STEM像を構築する。このとき、EELS信号も同時取得されているため、double detector STEM像とEELS信号とを対応させることができる。なお、EELS信号の取り込み角度をMABF STEM像の取り込み角度と一致するように、遮蔽部材17を設置するか、倍率を変更することによって取り込み角度を制限することが好ましい。
図5は、画像処理装置30のハードウェア構成を説明するためのブロック図である。図5で例示されるように、画像処理装置30は、CPU101、RAM102、記憶装置103、表示装置104、インタフェース105等を備える。これらの各装置は、バス等によって接続されている。
CPU(Central Processing Unit)101は、中央演算処理装置である。CPU101は、1以上のコアを含む。RAM(Random Access Memory)102は、CPU101が実行するプログラム、CPU101が処理するデータなどを一時的に記憶する揮発性メモリである。記憶装置103は、不揮発性記憶装置である。記憶装置103として、例えば、ROM(Read Only Memory)、フラッシュメモリなどのソリッド・ステート・ドライブ(SSD)、ハードディスクドライブに駆動されるハードディスクなどを用いることができる。記憶装置103は、本実施例に係る画像処理プログラムを記憶している。表示装置104は、液晶ディスプレイ、エレクトロルミネッセンスパネルなどであり、画像処理結果などを表示する。インタフェース105は、画像処理装置30と外部機器との信号送受信を行う装置である。画像処理装置30の処理結果は、インタフェース105を介して外部に出力される。
図6は、画像処理装置30の詳細を表すブロック図である。図6で例示するように、画像処理装置30は、画像入出力部31、GB像出力部32、RGB像演算部33、R像演算部34、分光結果入力部35などとして機能する。
図7は、画像処理装置30の各部の動作の一例を表すフローチャートである。図7で例示するように、まず、ユーザによって実験条件が入力される(ステップS1)。実験条件とは、取込角度(範囲)、像解像度、エネルギー分解能等である。入力された実験条件は、走査透過電子顕微鏡10のメモリ領域等に記憶される。次に、画像生成部21は、検出器16の検出結果を基に、構造像(HADDF STEM像)を生成し、分光結果取得部22は、EELS分光器18の分光結果を取得する(ステップS2)。画像生成部21によって生成された構造像(HAADF STEM像)は、画像入出力部31に入力される。分光結果取得部22によって取得された分光結果は、分光結果入力部35に入力される。
R像演算部34は、分光結果入力部35に入力された分光結果を各入射位置において全エネルギー領域で積算することによって構築した像をレッド色の像に変換する(ステップS3)。GB像出力部32は、画像入出力部31に入力された構造像をシアン色の像に変換する(ステップS4)。なお、シアン色の像に変換することは、RGB空間においてグリーン色とブルー色のみによって像を出力することを意味する。
次に、RGB像演算部33は、GB像出力部32が出力したシアン色像とR像演算部34が出力したレッド色像とからRGB像を演算する(ステップS5)。具体的には、RGB像演算部33は、シアン色像とレッド色像とをRGB空間で重ね合わせる。それにより、軽元素がレッド色で重元素がシアン色で表示されるdouble detector STEM像が得られる。このとき、分光結果も各入射位置で取得されているため、原子位置と対応した分光測定結果を得ることができる。画像処理装置30によって、ステップS5で演算されたRGB像を出力される(ステップS6)。その後、フローチャートの実行が終了する。
図8(a)〜図8(d)は、画像処理の例を表す図である。用いた試料はSrT(001)の単結晶試料である。図8(a)は、取得されたHAADF STEM像を表す。この像が構造像となるため、シアン色に色を置換して表示される。この各画素においてEELS信号が取得されており、そのEELS信号の取り込み角度は11mradに設定してある。図8(b)は代表的な一点で取得されたEELS信号である。このEELS信号の全エネルギーを積分し、各画素の強度として出力した結果を図8(c)で表す。この結果は、MABF STEM像に対応するため、赤色に色変換して表示してある。この強度が高い位置は酸素位置に対応している。図8(a)および図8(c)で表された2つの結果をRGB空間で積算した結果が図8(d)で表される。図8(d)で例示されるように、軽元素(酸素)の位置と重元素(ストロンチウムおよびチタン)の位置が明確に区別できることがわかる。各画素にはEELS信号の情報も保存されているため、これらの像からEELS信号による電子状態を解析することが可能である。
本実施例によれば、明視野検出器の代わりにEELS分光器を用いることで、EELS分光と構造像とを同時取得することができる。EELS分光器の上部に遮蔽部材を配置することによって、取り込み角度を明視野検出器の取り込み角度と同様に設定することができる。なお、遮光部材に限らず、回折像の倍率の変更(カメラ長の変更)によって、取り込み角度を変更してもよい。分光スペクトルを分光結果に含まれる全エネルギー領域で積分して入射プローブに対応した積分強度マップを得ることによって、明視野STEM像と同様の情報を持つ構造像を取得することができる。それにより、分光スペクトルを取得しながら明視野STEM像を取得できるため、軽元素から重元素まで含んだ構造像と分光結果とを対応して取得することができる。
また、明視野像はABF STEM像に比べて軽元素の検出効率が良い。ところで、分光器のエネルギーレンジを適切に設定することによって、多種類の元素マップを得ることができるが、軽元素は電子が原子位置に局在する効果が弱いため、分光測定結果から元素マップを得ることが極めて困難であった。本実施例によれば、軽元素は明視野像によって取得するため、その点も改善される
なお、[001]方位から観察されたSrTiOの観察結果に適用し、明視野法で取得した像と同様の酸素の位置が明瞭に検出できる像が得られることが確認された。さらに、分光器のエネルギーレンジをTiのL遷移が含まれるように設定すれば、酸素を明視野像から、Tiを分光像から、SrをHADDF STEM像から明瞭に区別することができる。すなわち、軽元素から重元素まで含めた構造像と分光結果とを詳細に比較することが可能となる。
なお、内殻励起など元素に特徴的なピークがないエネルギー領域を用いて、エネルギー積算像を取得することが好ましい。すなわち、EELS分光器18は、試料Sを構成する元素の内殻励起を含まないエネルギー領域の電子線エネルギー損失分光スペクトルを取得することが好ましい。また、上記例では、RGB色空間を用いたが、他の色空間を用いてもよい。
以上、本発明の実施例について詳述したが、本発明は係る特定の実施例に限定されるものではなく、特許請求の範囲に記載された本発明の要旨の範囲内において、種々の変形・変更が可能である。
10 走査透過電子顕微鏡
11 電子源
12 収束レンズ
13 走査コイル
14 対物レンズ
15 結像レンズ
16 検出器
17 遮蔽部材
18 EELS分光器
19 EDX分光器
20 制御部
21 画像生成部
22 分光結果取得部
30 画像処理装置
31 画像入出力部
32 GB像出力部
33 RGB像演算部
34 R像演算部
35 分光結果入力部
100 走査透過電子顕微鏡システム

Claims (8)

  1. 環状暗視野検出器と、
    前記環状暗視野検出器を抜けた電子ビームから電子線エネルギー損失分光スペクトルを取得する電子線エネルギー損失分光装置と、
    前記環状暗視野検出器の出力信号を基に第1STEM像を生成し、前記電子線エネルギー損失分光スペクトルの積算値を基に第2STEM像を生成する画像処理装置と、を備えることを特徴とする走査透過電子顕微鏡システム。
  2. 前記電子線エネルギー損失分光装置が電子ビームを取り込む取込範囲を制限する遮蔽部材を備えることを特徴とする請求項1記載の走査透過電子顕微鏡システム。
  3. 前記画像処理装置は、前記第1STEM像と前記第2STEM像とを異なる色で生成し、前記第1STEM像と前記第2STEM像とを重ね合わせることを特徴とする請求項1または2記載の走査透過電子顕微鏡システム。
  4. 前記画像処理装置は、グリーン色とブルー色とで前記第1STEM像を生成し、レッド色で前記第2STEM像を生成することを特徴とする請求項3記載の走査透過電子顕微鏡システム。
  5. 前記電子線エネルギー損失分光装置は、試料を構成する元素の内殻励起を含まないエネルギー領域の電子線エネルギー損失分光スペクトルを取得することを特徴とする請求項1〜4のいずれか一項に記載の走査透過電子顕微鏡システム。
  6. 環状暗視野検出器と、前記環状暗視野検出器を抜けた電子ビームから電子線エネルギー損失分光スペクトルを取得する電子線エネルギー損失分光装置と、を備える走査透過電子顕微鏡において、
    前記環状暗視野検出器の出力信号を基に第1STEM像を生成し、
    前記電子線エネルギー損失分光スペクトルの積算値を基に第2STEM像を生成する、ことを特徴とする画像処理方法。
  7. 環状暗視野検出器と、前記環状暗視野検出器を抜けた電子ビームから電子線エネルギー損失分光スペクトルを取得する電子線エネルギー損失分光装置と、を備える走査透過電子顕微鏡において、
    前記環状暗視野検出器の出力信号を基に第1STEM像を生成し、
    前記電子線エネルギー損失分光スペクトルの積算値を基に第2STEM像を生成する、処理をコンピュータに実行させることを特徴とする画像処理プログラム。
  8. 環状暗視野検出器と、前記環状暗視野検出器を抜けた電子ビームから電子線エネルギー損失分光スペクトルを取得する電子線エネルギー損失分光装置と、を備える走査透過電子顕微鏡において、
    前記環状暗視野検出器の出力信号を基に第1STEM像を生成し、前記電子線エネルギー損失分光スペクトルの積算値を基に第2STEM像を生成する画像処理装置。
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