JP2015045588A

JP2015045588A - 放射性ヨウ素除去装置

Info

Publication number: JP2015045588A
Application number: JP2013177268A
Authority: JP
Inventors: 森　宣久; Norihisa Mori; 宣久森; 上島　直幸; Naoyuki Ueshima; 直幸上島
Original assignee: Mitsubishi Heavy Industries Ltd
Current assignee: Mitsubishi Heavy Industries Ltd
Priority date: 2013-08-28
Filing date: 2013-08-28
Publication date: 2015-03-12
Anticipated expiration: 2033-08-28
Also published as: JP6224379B2

Abstract

【課題】放射性ヨウ素の除去性能を向上すること。【解決手段】母体を構成する活性炭に、トリエチレンジアミンを含む添着物質が添着された放射性ヨウ素吸着材を有し、当該放射性ヨウ素吸着材を、空気が通過される容器（チャンバ）内に配置する放射性ヨウ素除去装置において、活性炭の比表面積を１３００ｍ２／ｇ以下とする。【選択図】図６

Description

本発明は、原子力施設、放射線施設、病院、研究所などの換気空調系に用いられる高湿度雰囲気の排気に含まれる放射性ヨウ素を除去する放射性ヨウ素の吸着材および放射性ヨウ素の除去装置に関する。

原子力発電所などの原子力プラントにおいては周辺環境を保全する立場から放射性ガス、特に単体ヨウ素（^１２９Ｉ_２、^１３１Ｉ_２、^１３３Ｉ_２、以下、単にＩ_２と表示する。）やヨウ化メチル（ＣＨ_３ ^１２９Ｉ、ＣＨ_３ ^１３１Ｉ、ＣＨ_３ ^１３３Ｉ、以下、単にＣＨ_３Ｉと表示する。）を主成分とする有機ヨウ素化合物からなる放射性ヨウ素の大気への放出量の抑制を図ることが重要な課題となっている。

従来、原子力発電所など原子力施設から事故時などに放射能が大気へ放出されることを防止するため、原子力施設の換気空調設備には、放射性ヨウ素を吸着するヨウ素吸着材を含む放射性ヨウ素フィルタを設け、ガス中に含まれる放射性ヨウ素を除去するようにしていた。

ヨウ素吸着材として、例えば、活性炭にヨウ化カリウム（ＫＩ）を添着したＫＩ添着活性炭や、ゼオライトに銀（Ａｇ）を添着したＡｇゼオライトや、活性炭にトリエチレンジアミン（ＴＥＤＡ；Triethylene Diamine）を添着したＴＥＤＡ炭などが挙げられる（例えば、特許文献１参照）。ヨウ素吸着材として、ＫＩ添着活性炭を用いることで、放射性ヨウ素がＫＩ添着活性炭の非放射性のヨウ素と同位体交換し、放射性ヨウ素が捕集される。ヨウ素吸着材として、Ａｇゼオライトを用いることで、放射性ヨウ素がＡｇゼオライトのＡｇと反応してヨウ化銀（ＡｇＩ）となり、放射性ヨウ素が捕集される。ヨウ素吸着材として、ＴＥＤＡ炭を用いることで、ＴＥＤＡと放射性ヨウ素とが反応して放射性ヨウ素が除去される。

原子力施設では、事故などが発生する場合に限らず、定常運転時においても放射性ヨウ素フィルタでガス中に含まれる放射性ヨウ素の大気への放出量を可能な限り抑制させるため、原子炉建屋、補助建屋などの換気空調系にも放射性ヨウ素を除去するヨウ素吸着材を備えた放射性ヨウ素除去装置が設けられている。この換気空調系の排気の湿分は、外気の気象条件に依存し、天候が雨天など外気の湿度が高い場合には、換気空調系の排気の相対湿度は、１００％近くにまで達する場合がある。一方、外気が乾燥している場合には、換気空調系の排気の相対湿度は、非常に低い相対湿度にまで低下する。

また、換気空調系に、例えば冷却コイルなどの空気調和機を有する系統では、換気空調系の排気は、空気調和機で冷却されるため、空気調和機の出口において排気の相対湿度は高くなる。また、換気空調系の排気が暖房に用いられる場合には、逆に換気空調系の排気の温度が上昇するため、排気の相対湿度は低下する。また、外気が空気調和されずに直接供給される場合がある。

このように、換気空調系に設けられる放射性ヨウ素除去装置は、相対湿度が０％から１００％までの幅広い湿度条件の排気を取り扱うこととなる。従来から用いられていたヨウ素吸着材は、排気中の湿度の影響を受けやすく、排気中の湿度が高い場合には、ヨウ素吸着材のヨウ素除去性能は低下し、高効率で放射性ヨウ素を安定して除去することはできなかった。

なお、放射性ヨウ素を含有するガス中の湿度が高い場合でも放射性ヨウ素の除去性能の低下を抑止したヨウ素吸着材として、例えば、アルミナなどの担体に硝酸銀あるいは硫酸銀を添着し、その表面に有機物層を設けた吸着材が提案されている（例えば、特許文献２参照）。

ここで、従来の特許文献２のようなアルミナに硝酸銀あるいは硫酸銀を添着し、その表面に有機物層を設けた吸着材では、１００℃程度以上の比較的高い温度雰囲気においては高い放射性ヨウ素の除去性能を得ることができるが、常温においては放射性ヨウ素の除去性能は低下し、十分な放射性ヨウ素除去性能を得ることは困難であると共に、高湿度雰囲気下においても安定して高い放射性ヨウ素の除去性能を維持できる吸着材を得ることは困難であり、長期間使用することができない場合もあった、という問題がある。

また、ヨウ素吸着材は放射性ヨウ素を安定して所定の取替えの目安値（例えば９７％）以上除去する必要があり、放射性ヨウ素の除去率が所定の取替えの目安値（例えば９７％）を下回った場合には、新たなヨウ素吸着材と交換し、使用済みのヨウ素吸着材は、低レベル廃棄物として処理されている。

このため、低レベル廃棄物の排出量の抑制を図るべく、今後、高湿度雰囲気の排気においても放射性ヨウ素の除去率をさらに高い所定の取替えの目安値（例えば９７％）以上に安定して維持しつつ、さらに長期間使用することができるヨウ素吸着材が求められている。

そこで、特許文献３では、高湿度雰囲気の排気においても安定して放射性ヨウ素の除去率を所定の取替えの目安値以上に維持しつつ、さらに長期間使用するための放射性ヨウ素の吸着材および放射性ヨウ素の除去装置が示されている。

特開２００２−３５０５８８号公報特公昭５９−８４１９号公報特開２０１２−２６０６号公報

上述した特許文献３に記載の放射性ヨウ素の吸着材および放射性ヨウ素の除去装置によれば、高湿度雰囲気の排気においても安定して放射性ヨウ素の除去率を所定の取替えの目安値以上に維持しつつ、さらに長期間使用することができる。しかし、近年では、さらに放射性ヨウ素の除去性能の高い放射性ヨウ素除去装置が切望されている。

本発明は上述した課題を解決するものであり、放射性ヨウ素の除去性能を向上することのできる放射性ヨウ素除去装置を提供することを目的とする。

上述の目的を達成するために、本発明の放射性ヨウ素除去装置は、母体を構成する活性炭に、トリエチレンジアミンを含む添着物質が添着された放射性ヨウ素吸着材を有し、当該放射性ヨウ素吸着材を、空気が通過される容器内に配置する放射性ヨウ素除去装置において、前記活性炭の比表面積を１３００ｍ^２／ｇ以下とすることを特徴とする。

この放射性ヨウ素除去装置によれば、活性炭の比表面積を１３００ｍ^２／ｇ以下とすることで、添着物質の重量あたりの添着量を適正化し、放射性ヨウ素の除去効率を向上することができる。

また、本発明の放射性ヨウ素除去装置では、前記活性炭の１．１８ｍｍ以上１．７０ｍｍ未満の粒径の質量分率を５０．０ｗｔ％以上とすることを特徴とする。

この放射性ヨウ素除去装置によれば、活性炭の１．１８ｍｍ以上１．７０ｍｍ未満の粒径の質量分率を５０ｗｔ％以上とすることで、容積あたりの活性炭量が増すため、放射性ヨウ素の除去効率を向上することができる。

また、本発明の放射性ヨウ素除去装置では、前記活性炭は、３．３５ｍｍ以上の粒径の質量分率を０．１ｗｔ％以下とし、２．３６ｍｍ以上の粒径の質量分率を５．０ｗｔ％以下とし、１．７０ｍｍ以上２．３６ｍｍ未満の粒径の質量分率を５０．０ｗｔ％以下とし、１．１８ｍｍ以下の粒径の質量分率を５．０ｗｔ％以下とし、１．００ｍｍ以下の粒径の質量分率を１．０ｗｔ％以下とすることを特徴とする。

この放射性ヨウ素除去装置によれば、活性炭の他の粒径の質量分率を上記のごとく規定することで、活性炭の１．１８ｍｍ以上１．７０ｍｍ未満の粒径の質量分率を５０ｗｔ％以上とする規定を満足することができ、放射性ヨウ素の除去効率を向上する効果を得ることができる。

また、本発明の放射性ヨウ素除去装置では、前記活性炭の充填密度を０．４５ｇ／ｃｍ^３以上とすることを特徴とする。

この放射性ヨウ素除去装置によれば、活性炭の充填密度を０．４５ｗｔ％以上とすることで、容積あたりの活性炭量が増すため、放射性ヨウ素の除去効率を向上することができる。

また、本発明の放射性ヨウ素除去装置では、トリエチレンジアミンの質量分率を３．０ｗｔ％＋０．０ｗｔ％−０．５ｗｔ％とすることを特徴とする。

この放射性ヨウ素除去装置によれば、ＴＥＤＡを用いることで、放射性ヨウ素、特にＣＨ_３ＩはＴＥＤＡに吸着されることになる。よって、放射性ヨウ素吸着材は、添着物質として少なくともＴＥＤＡを含むことで、ＴＥＤＡの３級アミノ基とＣＨ_３Ｉとを反応させることができるため、ＣＨ_３ＩをＴＥＤＡに吸着させることができる。

また、本発明の放射性ヨウ素除去装置では、前記添着物質が、さらに、ヨウ化カリウム、ヨウ素の少なくとも１つを含み、前記ヨウ化カリウム、前記ヨウ素の質量分率を２．０ｗｔ％＋０．０ｗｔ％−０．５ｗｔ％とすることを特徴とする。

この放射性ヨウ素除去装置によれば、添着物質は、ＴＥＤＡの他に、さらに、ＫＩ、Ｉ_２の少なくとも１つの成分を添加することで、ＴＥＤＡで主に排気１１Ａ中に含まれるＣＨ_３Ｉを吸着しつつ、排気１１Ａ中に含まれるＣＨ_３Ｉ以外のＩ_２などの放射性ヨウ素を吸着することができる。このため、放射性ヨウ素吸着材の放射性ヨウ素の吸着能をさらに高めることができる。

本発明によれば、放射性ヨウ素の除去性能を向上することができる。

図１は、本発明の実施形態に係る放射性ヨウ素除去装置の構成を示す概略図である。図２は、放射性ヨウ素フィルタをケーシングから取り外したときの斜視図である。図３は、放射性ヨウ素フィルタの他の構成の一例を簡略に示す図である。図４は、ダクトが複数設けられている放射性ヨウ素除去装置の概略図である。図５は、本発明の実施形態に係る放射性ヨウ素除去装置の他の構成を示す概略図である。図６は、活性炭の比表面積とヨウ化メチル除去効率との関係を示す図である。図７は、活性炭の１．１８ｍｍ以上１．７０ｍｍ未満の粒径の質量分率とヨウ化メチル除去効率との関係を示す図である。図８は、活性炭の充填密度とヨウ化メチル除去効率との関係を示す図である。

以下、本発明を好適に実施するための形態（以下、実施形態という。）につき、図面を参照しつつ詳細に説明する。なお、本発明は以下の実施形態に記載した内容により限定されるものではない。また、以下に記載した実施形態における構成要素には、当業者が容易に想定できるもの、実質的に同一のもの、いわゆる均等の範囲のものが含まれる。さらに、以下に記載した実施形態で開示した構成要素は適宜組み合わせることが可能である。

図１は、本実施形態に係る放射性ヨウ素除去装置の構成を示す概略図であり、図２は、放射性ヨウ素フィルタをケーシングから取り外したときの斜視図であり、図３は、放射性ヨウ素フィルタの他の構成の一例を簡略に示す図であり、図４は、ダクトが複数設けられている放射性ヨウ素除去装置を示す概略図であり、図５は、本実施形態に係る放射性ヨウ素除去装置の他の構成を示す概略図である。

図１に示すように、本実施形態に係る放射性ヨウ素除去装置１０は、放射性ヨウ素を含有する排気（被処理ガス）１１Ａが送給されるダクト１２のチャンバ（容器）１３内に、排気１１Ａ中に含まれる放射性ヨウ素を吸着するための放射性ヨウ素フィルタ１５を有するものである。

なお、放射性ヨウ素とは、^１２９Ｉ、^１３１Ｉ、^１３３Ｉをいい、^１２９Ｉは、主に再処理設備から発生し、^１３１Ｉ、^１３３Ｉは、主に原子炉設備から発生する。^１２９Ｉは、半減期が１０^７年と極めて長いが、排出量が少量で且つエネルギーも低い。^１３１Ｉは、半減期が８日と短いが、排出量が多く、エネルギーが高い。従って、原子炉の排気系において最も危険な核分裂生成物核種は、^１３１Ｉ、^１３３Ｉで、原子力施設における測定評価の対象となるものである。本実施形態においては、放射性ヨウ素である、^１２９Ｉ、^１３１Ｉ、^１３３Ｉを、以下、単にＩと表示する。本実施形態においては、放射性ヨウ素の性状は、元素状の単体ヨウ素（Ｉ_２）とヨウ素化合物とを含むものである。Ｉ_２には、Ｉ_２がエアロゾル粒子に吸着して粒子として挙動する粒子状Ｉ_２なども含まれる。ヨウ素化合物とは、ヨウ化水素酸（ＨＩ）や次亜ヨウ素酸（ＨＯＩ）や有機ヨウ素化合物などをいう。有機ヨウ素化合物の代表的な物質としては、ヨウ化メチル（ＣＨ_３Ｉ）が挙げられる。

放射性ヨウ素フィルタ１５は、チャンバ１３内に設けられたケーシング２１の内部に設けられている。ケーシング２１は、チャンバ１３内で排気１１Ａが通過する上流側と下流側とに向けて開口する箱形に形成されている。ケーシング２１の上流側の開口は、放射性ヨウ素フィルタ１５を挿入するための挿入部として構成され、本実施形態では、図２に示すように、挿入部が上下方向に３つ並んで設けられている。従って、ケーシング２１は、各挿入部に対応してその内部に複数（３つ）の放射性ヨウ素フィルタ１５が配置される。ケーシング２１の下流側の開口は、放射性ヨウ素フィルタ１５を通過した排気１１Ｂを排出する排気部として構成されている。

そして、放射性ヨウ素フィルタ１５は、ガス導入孔２２を有するガス導入部２３と、排気１１Ａ中に含まれる放射性ヨウ素を吸着する放射性ヨウ素吸着材１４と、放射性ヨウ素吸着材１４が充填されたフィルタ本体２５と、を含み構成されている。ガス導入部２３は、ケーシング２１の挿入部に着脱可能に取り付けられ、当該挿入部を覆ってガス導入孔２２のみの開口とする。ガス導入部２３は、ケーシング２１に対して例えばボルトにより締結して取り付けられ、ボルトを緩めることでケーシング２１に対して取り外される。フィルタ本体２５は、例えば直方形の箱体として形成され、その内部に放射性ヨウ素吸着材１４が充填され、ガス導入部２３に固定される。本実施形態では、フィルタ本体２５は、１つのガス導入部２３に対し、ガス導入孔２２を間に置くように上下一対設けられている。一対のフィルタ本体２５は、ケーシング２１の１つの挿入部に挿入され、ガス導入部２３をケーシング２１に取り付けることで、ガス導入部２３とともにケーシング２１に取り付けられる。また、フィルタ本体２５は、上下両面に複数の孔２６（図２参照）が設けられた多孔板が用いられている。また、１つのガス導入部２３に固定された一対のフィルタ本体２５は、ガス導入部２３に固定された逆側となる後端が後板２７で連結され、かつその間が後板２７で塞がれている。ガス導入孔２２から一対のフィルタ本体２５の間に入った排気１１Ａは、各フィルタ本体２５の内部を対向する面側から外側に通過して抜けていく。

放射性ヨウ素フィルタ１５は、上述したようにガス導入部２３がケーシング２１から着脱可能である。図２に示すように、放射性ヨウ素フィルタ１５は、ガス導入部２３に取り付けられた取手２８を引っ張り、ガス導入部２３をケーシング２１から取り外す。そして、フィルタ本体２５内の放射性ヨウ素吸着材１４を交換し、再びガス導入部２３をケーシング２１に取り付ける。これにより、放射性ヨウ素吸着材１４は、新しい放射性ヨウ素吸着材１４と交換される。

排気１１Ａは、原子力施設の換気空調系から排出される空気、蒸気、あるいはガスである。排気１１Ａには、ダクト１２内で外気を一部混合させる場合があるため、排気１１Ａは空気成分に加えて水分を含み、湿分を有する。排気１１Ａはダクト１２を介してチャンバ１３内に送給され、ガス導入孔２２を通過して放射性ヨウ素フィルタ１５の内部に侵入する。上述したように、フィルタ本体２５内には放射性ヨウ素吸着材１４が充填されており、ガス導入孔２２から放射性ヨウ素フィルタ１５の内部に侵入した排気１１Ａは、フィルタ本体２５の一方の面側の孔２６を通過して放射性ヨウ素吸着材１４と接触し、排気１１Ａ中の放射性ヨウ素が放射性ヨウ素吸着材１４に吸着される。排気１１Ａは、放射性ヨウ素吸着材１４と接触しながら放射性ヨウ素吸着材１４の隙間を通って、フィルタ本体２５の他方の面側の孔２６を通過して下流側に流れる。排気１１Ａ中の放射性ヨウ素が放射性ヨウ素吸着材１４に吸着された後の排気を排気１１Ｂとする。放射性ヨウ素フィルタ１５を通過した排気１１Ｂは、排気１１Ｂ中の放射性ヨウ素の濃度を被曝評価上問題のない放射能濃度以下を満たした状態で系外に排出される。

ここで、図３に放射性ヨウ素フィルタの他の構成の一例を簡略に示す。図３に示す放射性ヨウ素フィルタ３５は、図１および図２に示す放射性ヨウ素フィルタ１５と同様に、チャンバ１３内に設けられ、内部に放射性ヨウ素吸着材１４が充填されるフィルタ本体４５を有する。フィルタ本体４５は、チャンバ（図示せず）内で排気１１Ａが通過する上流側と下流側とに向けて開口する箱形のケーシング４１の内部に配置される。フィルタ本体４５は、排気１１Ａの下流側で折り返して上流側に両端部が配置され、各端部に連結部材４３が設けられている。フィルタ本体４５は、側面を除く面に複数の孔が形成された多孔板が用いられている。フィルタ本体４５の各端部の連結部材４３の間は、ガス導入孔４２として開口して形成されている。上下に隣接する他のフィルタ本体４５の連結部材４３同士は、互いに連結し合うように構成されている。また、上端部および下端部のフィルタ本体４５は、上述した折り返し部分で終端されており、一方の端部にのみ連結部材４３が設けられている。このような、放射性ヨウ素フィルタ３５は、連結部材４３で連結された形態が、上下方向に波状に形成されている。

この図３に示す放射性ヨウ素フィルタ３５において、排気１１Ａは、ガス導入孔４２を通過して放射性ヨウ素フィルタ３５の内部に侵入する。上述したように、フィルタ本体４５内には放射性ヨウ素吸着材１４が充填されており、ガス導入孔４２から放射性ヨウ素フィルタ３５の内部に侵入した排気１１Ａは、フィルタ本体４５の面の孔を通過して放射性ヨウ素吸着材１４と接触し、排気１１Ａ中の放射性ヨウ素が放射性ヨウ素吸着材１４に吸着される。排気１１Ａは、放射性ヨウ素吸着材１４と接触しながら放射性ヨウ素吸着材１４の隙間を通って、フィルタ本体４５の面の孔を通過して下流側に流れる。排気１１Ａ中の放射性ヨウ素が放射性ヨウ素吸着材１４に吸着された後の排気を排気１１Ｂとする。放射性ヨウ素フィルタ３５を通過した排気１１Ｂは、排気１１Ｂ中の放射性ヨウ素の濃度を被曝評価上問題のない放射能濃度以下を満たした状態で系外に排出される。

また、図４にダクトが複数設けられている放射性ヨウ素除去装置の概略を示す。なお、図４では、放射性ヨウ素フィルタ１５を用いた例とする。図４に示すように、チャンバ１３を備えたダクト１２が複数設けられている場合には、複数のダクト１２に交互に排気１１Ａを送給し、原子力設備を稼動させながら各々のチャンバ１３内の放射性ヨウ素除去装置１０を用いることができる。

図４に示すように、２つのダクト１２−１，１２−２が並列に設けられている。各ダクト１２−１，１２−２は、それぞれ放射性ヨウ素除去装置１０−１，１０−２を備えたチャンバ１３−１，１３−２を有する。ダクト１２−１は、チャンバ１３−１の前流側と後流側に排気１１Ａ，１１Ｂの流量を調整するための調節弁Ｖ１１，Ｖ１２が設けられている。またダクト１２−２は、チャンバ１３−２の前流側と後流側に排気１１Ａ，１１Ｂの流量を調整するための調節弁Ｖ１３，Ｖ１４が設けられている。

そして、調節弁Ｖ１１，Ｖ１２を開け、調整弁Ｖ１３，Ｖ１４を閉じることで、一方のダクト１２−１への排気１１Ａの送給を行い、他方のダクト１２−２への排気１１Ａの供給を停止する。このため、一方のダクト１２−１のチャンバ１３−１内の放射性ヨウ素フィルタ１５−１において、排気１１Ａ中の放射性ヨウ素を放射性ヨウ素吸着材１４−１に吸着させて排気１１Ｂとし、系外に排出する。そして、放射性ヨウ素フィルタ１５−１の放射性ヨウ素吸着材１４−１が交換可能時期になったら、調節弁Ｖ１３，Ｖ１４を開け、調整弁Ｖ１１，Ｖ１２を閉じることで、他方のダクト１２−２への排気１１Ａの送給を行い、一方のダクト１２−１への排気１１Ａの供給を停止する。ここで、チャンバ１３−１内の放射性ヨウ素フィルタ１５−１の放射性ヨウ素吸着材１４−１の交換を行う。また、放射性ヨウ素フィルタ１５−２の放射性ヨウ素吸着材１４−２が交換可能時期になったら、調節弁Ｖ１１，Ｖ１２を開け、調整弁Ｖ１３，Ｖ１４を閉じることで、一方のダクト１２−１への排気１１Ａの送給を行い、他方のダクト１２−２への排気１１Ａの供給を停止する。ここで、チャンバ１３−２内の放射性ヨウ素フィルタ１５−２の放射性ヨウ素吸着材１４−２の交換を行う。

このように、図４に示す放射性ヨウ素除去装置１０は、排出される排気１１Ａ中の放射性ヨウ素を連続して安定して放射性ヨウ素フィルタ１５−１または放射性ヨウ素フィルタ１５−２で除去できるため、原子力設備を停止させることなく、連続して運転を行ないながら放射性ヨウ素吸着材１４−１または放射性ヨウ素吸着材１４−２の交換を行うことができる。なお、図４では、ダクト１２−１，１２−２の各々の入口側と出口側に調節弁Ｖ１１，Ｖ１２，Ｖ１３，Ｖ１４を設けて排気１１Ａ，１１Ｂの流れを制御するようにしているが、ダクト１２の分岐点に切替弁を設けるようにしてもよい。また、ダクト１２が２つ設けられている場合について説明したが、さらに複数設けるようにしてもよい。

なお、上述した放射性ヨウ素除去装置１０においては、放射性ヨウ素フィルタ１５，３５をチャンバ１３に設けるようにしているが、これに限定されるものではなく、放射性ヨウ素フィルタ１５，３５をチャンバ１３以外のダクト１２などに設けるようにしてもよい。

また、図５に放射性ヨウ素除去装置の他の構成の概略を示す。図５に示す放射性ヨウ素除去装置５０は、放射性ヨウ素を含有する排気（被処理ガス）１１Ａが送給されるダクト１２のチャンバ（容器）１３内に、排気１１Ａ中に含まれる放射性ヨウ素を吸着するための放射性ヨウ素吸着材１４が充填されている。チャンバ１３は、上側と下側にダクト１２が接続され、下部が多孔板５１で上下に区画され、上側のダクト１２に接続される上側の区画と、下側のダクト１２に接続される下側に区画が形成されている。放射性ヨウ素吸着材１４は、上側の区画に充填される。この上側の区画は、その上部に吸着材充填口５２が形成されている。吸着材充填口５２は、通常時は蓋５２ａで閉じられている。また、下側の区画は、その側部にマンホール５３が形成されている。マンホール５３は、通常時は蓋５３ａで閉じられている。この放射性ヨウ素除去装置５０は、吸着材充填口５２からチャンバ１３内に放射性ヨウ素吸着材１４が投入され、この放射性ヨウ素吸着材１４が多孔板５１の上部に積もり上側の区画に充填される。放射性ヨウ素吸着材１４の充填後は、吸着材充填口５２は蓋５２ａで閉じられる。このとき、マンホール５３の蓋５３ａが開けられ、マンホール５３から多孔板５１の下側の区画に落下した微小粒径の放射性ヨウ素吸着材１４が除去される。除去後は、マンホール５３は蓋５３ａで閉じられる。

この図５に示す放射性ヨウ素除去装置５０において、排気１１Ａは、原子力施設の換気空調系から排出される空気、蒸気、あるいはガスである。排気１１Ａには、ダクト１２内で外気を一部混合させる場合があるため、排気１１Ａは空気成分に加えて水分を含み、湿分を有する。排気１１Ａはダクト１２を介してチャンバ１３内に送給され、放射性ヨウ素吸着材１４と接触し、排気１１Ａ中の放射性ヨウ素が放射性ヨウ素吸着材１４に吸着される。排気１１Ａは、放射性ヨウ素吸着材１４と接触しながら放射性ヨウ素吸着材１４の隙間を通って、下側に流れる。排気１１Ａ中の放射性ヨウ素が放射性ヨウ素吸着材１４に吸着された後の排気を排気１１Ｂとする。放射性ヨウ素フィルタ３５を通過した排気１１Ｂは、排気１１Ｂ中の放射性ヨウ素の濃度を被曝評価上問題のない放射能濃度以下を満たした状態で系外に排出される。

以下、放射性ヨウ素吸着材１４について説明する。放射性ヨウ素吸着材１４は、母体、および母体に添着される添着物質を含む。母体は表面に複数の細孔を有するもので、活性炭であり、例えば、ヤシ殻から製造した活性炭が適用される。

添着物質は、母体である活性炭の表面、微孔、微孔表面に添着されるもので、少なくとも下記式（１）で表されるトリエチレンジアミン（ＴＥＤＡ；Triethylene Diamine）を含む。

ＴＥＤＡは、２つの３級アミノ基を有するポリアミン化合物である。３級アミノ基は４級アンモニウム化してＣＨ_３Ｉと結合するため、ＣＨ_３Ｉは３級アミノ基に吸着される。すなわち、３級アミノ基のアニオン交換基を有するイオン交換体としてＴＥＤＡを用いることで、放射性ヨウ素、特にＣＨ_３ＩはＴＥＤＡに吸着されることになる。よって、放射性ヨウ素吸着材１４は、添着物質として少なくともＴＥＤＡを含むことで、ＴＥＤＡの３級アミノ基とＣＨ_３Ｉとを反応させることができるため、ＣＨ_３ＩをＴＥＤＡに吸着させることができる。

添着物質は、ＴＥＤＡの他に、さらに、ヨウ化カリウム（ＫＩ）、ヨウ素（Ｉ_２）の少なくとも１つを含むようにしてもよい。ＴＥＤＡは３級アミノ基を２つ有するが、３級アミノ基は弱塩基性アニオン交換基であり、Ｉ_２、ヨウ化水素酸（ＨＩ）、ＣＨ_３Ｉなどのイオン性物質に対する吸着能は有しているものの、その吸着力が弱く、ＴＥＤＡの３級アミノ基のみでは、ＣＨ_３Ｉの吸着能は維持できても、Ｉ_２、ＨＩの除去速度は遅くなる。

そこで、添着物質として、ＴＥＤＡの他に、さらに、ＫＩ、Ｉ_２の少なくとも１つの成分を含むことが好ましい。ＫＩ、Ｉ_２の何れか一方または両方を含めることで、放射性ヨウ素がＫＩやＩ_２の非放射性ヨウ素と同位体交換し、放射性ヨウ素を吸着することができる。また、添着物質として、Ａｇを含めることで、放射性ヨウ素がＡｇと反応してＡｇＩとなり、放射性ヨウ素を吸着することができる。

ここで、放射性ヨウ素吸着材１４の製造時の一般的仕様について説明する。
（１）活性炭の乾燥減量について、３ｗｔ％とする。
（２）活性炭の充填密度について、０．３ｇ／ｃｍ^３とする。
（３）活性炭の粒径の質量分率について、３．３５ｍｍ以上を０．１ｗｔ％以下とし、２．３６ｍｍ以上を５．０ｗｔ％以下とし、１．７０ｍｍ以上２．３６ｍｍ未満を６０．０ｗｔ％以下とし、１．１８ｍｍ以上１．７０ｍｍ未満を４０．０ｗｔ％以上とし、１．１８ｍｍ以下を５．０ｗｔ％以下とし、１．００ｍｍ以下を１．０ｗｔ％以下とする。
（４）活性炭の硬さについて、９２．０ｗｔ％以上とする。
（５）添着物質量分率について、ＴＥＤＡを３．０ｗｔ％＋０．０ｗｔ％−０．５ｗｔ％とし、ＫＩ＋Ｉ_２を２．０ｗｔ％＋０．０ｗｔ％−０．５ｗｔ％とする。

そして、放射性ヨウ素吸着材１４について、活性炭の比表面積とヨウ化メチル除去効率との関係について説明する。図６は、活性炭の比表面積とヨウ化メチル除去効率との関係を示す図である。図６に示すように、活性炭の比表面積を１３００ｍ^２／ｇ以下とすることで、ヨウ化メチル除去効率が９９．５％以上に向上することが見いだされた。

活性炭の比表面積が１３００ｍ^２／ｇを超えると、活性炭の細孔が多くまたは深くなり、活性炭の重量が軽くなる。このため、ＴＥＤＡを主とする添着物質の重量あたりの添着量が減少することになり、放射性ヨウ素の除去効率が低下する。従って、活性炭の比表面積を１３００ｍ^２／ｇ以下とすることで、添着物質の重量あたりの添着量を適正化し、放射性ヨウ素の除去効率を向上することができる。なお、図６に示すように、活性炭の比表面積を１２００ｍ^２／ｇ以下とすることで、放射性ヨウ素の除去効率を向上する効果を顕著に得ることができる。また、活性炭の比表面積の下限値は、図６に示すように、８００ｍ^２／ｇ以上であることが放射性ヨウ素の除去効率を向上するうえで好ましい。

また、放射性ヨウ素吸着材１４について、活性炭の１．１８ｍｍ以上１．７０ｍｍ未満の粒径の質量分率とヨウ化メチル除去効率との関係について説明する。図７は、活性炭の１．１８ｍｍ以上１．７０ｍｍ未満の粒径の質量分率とヨウ化メチル除去効率との関係を示す図である。図７に示すように、活性炭の１．１８ｍｍ以上１．７０ｍｍ未満の粒径の質量分率を、５０ｗｔ％以上とすることで、ヨウ化メチル除去効率が９９．５％以上に向上することが見いだされた。

活性炭の１．１８ｍｍ以上１．７０ｍｍ未満の粒径の質量分率が５０ｗｔ％未満であると、活性炭の充填密度が減少する。このため、放射性ヨウ素の除去効率が低下する。従って、活性炭の１．１８ｍｍ以上１．７０ｍｍ未満の粒径の質量分率を５０ｗｔ％以上とすることで、活性炭の充填密度、すなわち容積あたりの活性炭量が増すため、放射性ヨウ素の除去効率を向上することができる。なお、図７に示すように、活性炭の１．１８ｍｍ以上１．７０ｍｍ未満の粒径の質量分率を５５ｗｔ％以上とすることで、放射性ヨウ素の除去効率を向上する効果を顕著に得ることができる。また、活性炭の１．１８ｍｍ以上１．７０ｍｍ未満の粒径の質量分率の上限値は、図７に示すように、７０ｗｔ％以下であることが放射性ヨウ素の除去効率を向上するうえで好ましい。

また、放射性ヨウ素吸着材１４について、活性炭の充填密度とヨウ化メチル除去効率との関係について説明する。図８は、活性炭の充填密度とヨウ化メチル除去効率との関係を示す図である。図８に示すように、活性炭の充填密度を０．４５ｗｔ％以上とすることで、ヨウ化メチル除去効率が９９．５％以上に向上することが見いだされた。

活性炭の充填密度が０．４５ｗｔ％未満であると、容積あたりの活性炭量が減少する。このため、放射性ヨウ素の除去効率が低下する。従って、活性炭の充填密度を０．４５ｗｔ％以上とすることで、容積あたりの活性炭量が増すため、放射性ヨウ素の除去効率を向上することができる。なお、図８に示すように、活性炭の充填密度を０．４７ｗｔ％以上とすることで、ヨウ化メチル除去効率が向上する効果を顕著に得ることができる。また、活性炭の充填密度上限値は、製造上０．５５ｗｔ％以下となる。

このように、本実施形態の放射性ヨウ素除去装置１０，５０は、母体を構成する活性炭に、トリエチレンジアミンを含む添着物質が添着された放射性ヨウ素吸着材１４を有し、当該放射性ヨウ素吸着材１４を、空気が通過される容器（チャンバ１３）内に配置するもので、活性炭の比表面積を１３００ｍ^２／ｇ以下とする。

この放射性ヨウ素除去装置１０，５０によれば、活性炭の比表面積を１３００ｍ^２／ｇ以下とすることで、添着物質の重量あたりの添着量を適正化し、放射性ヨウ素の除去効率を向上することができる。

また、本実施形態の放射性ヨウ素除去装置１０，５０では、活性炭の１．１８ｍｍ以上１．７０ｍｍ未満の粒径の質量分率を５０．０ｗｔ％以上とすることが好ましい。

この放射性ヨウ素除去装置１０，５０によれば、活性炭の１．１８ｍｍ以上１．７０ｍｍ未満の粒径の質量分率を５０ｗｔ％以上とすることで、容積あたりの活性炭量が増すため、放射性ヨウ素の除去効率を向上することができる。

また、本実施形態の放射性ヨウ素除去装置１０，５０では、活性炭の１．１８ｍｍ以上１．７０ｍｍ未満の粒径の質量分率を５０．０ｗｔ％以上とし、かつ活性炭は、３．３５ｍｍ以上の粒径の質量分率を０．１ｗｔ％以下とし、２．３６ｍｍ以上の粒径の質量分率を５．０ｗｔ％以下とし、１．７０ｍｍ以上２．３６ｍｍ未満の粒径の質量分率を５０．０ｗｔ％以下とし、１．１８ｍｍ以下の粒径の質量分率を５．０ｗｔ％以下とし、１．００ｍｍ以下の粒径の質量分率を１．０ｗｔ％以下とすることが好ましい。

この放射性ヨウ素除去装置１０，５０によれば、活性炭の他の粒径の質量分率を上記のごとく規定することで、活性炭の１．１８ｍｍ以上１．７０ｍｍ未満の粒径の質量分率を５０ｗｔ％以上とする規定を満足することができ、放射性ヨウ素の除去効率を向上する効果を得ることができる。

また、本実施形態の放射性ヨウ素除去装置１０，５０では、活性炭の充填密度を０．４５ｇ／ｃｍ^３以上とすることが好ましい。

この放射性ヨウ素除去装置１０，５０によれば、活性炭の充填密度を０．４５ｗｔ％以上とすることで、容積あたりの活性炭量が増すため、放射性ヨウ素の除去効率を向上することができる。

また、本実施形態の放射性ヨウ素除去装置１０，５０では、トリエチレンジアミンの質量分率を３．０ｗｔ％＋０．０ｗｔ％−０．５ｗｔ％とすることが好ましい。

この放射性ヨウ素除去装置１０，５０によれば、ＴＥＤＡを用いることで、放射性ヨウ素、特にＣＨ_３ＩはＴＥＤＡに吸着されることになる。よって、放射性ヨウ素吸着材１４は、添着物質として少なくともＴＥＤＡを含むことで、ＴＥＤＡの３級アミノ基とＣＨ_３Ｉとを反応させることができるため、ＣＨ_３ＩをＴＥＤＡに吸着させることができる。

また、本実施形態の放射性ヨウ素除去装置１０，５０では、添着物質が、さらに、ヨウ化カリウム、ヨウ素の少なくとも１つを含み、ヨウ化カリウム、ヨウ素の質量分率を２．０ｗｔ％＋０．０ｗｔ％−０．５ｗｔ％とすることが好ましい。

この放射性ヨウ素除去装置１０，５０によれば、添着物質は、ＴＥＤＡの他に、さらに、ＫＩ、Ｉ_２の少なくとも１つの成分を添加することで、ＴＥＤＡで主に排気１１Ａ中に含まれるＣＨ_３Ｉを吸着しつつ、排気１１Ａ中に含まれるＣＨ_３Ｉ以外のＩ_２などの放射性ヨウ素を吸着することができる。このため、放射性ヨウ素吸着材１４の放射性ヨウ素の吸着能をさらに高めることができる。

なお、放射性ヨウ素吸着材１４の形状は、所定の粒径に粉砕した粉体や、その粉体を加圧成形した成形体などにして使用することができる。成形体の形状は、ペレット状、ブリケット状、顆粒状球体などの粒子状、円柱状、アーモンド型、繊維状、マッチ状、ブランケット状あるいはハニカム状としたものなどが挙げられる。このように、放射性ヨウ素吸着材１４は、任意の形状に成形できるため、放射性ヨウ素吸着材１４が充填されるフィルタ本体２５，４５やチャンバ１３の大きさなどに応じて任意の形状として配置して用いることができる。

本実施形態に係る放射性ヨウ素除去装置１０，５０においては、原子力発電所など原子力施設の換気空調系の高湿度雰囲気の放射性ヨウ素を含有する排気を対象として説明したが、本実施形態は、これに限定されるものではない。例えば、原子力施設から排出される高湿度雰囲気でない放射性ヨウ素を含有する排ガスにおいても同様に適用することができる。また、再処理工場、放射性同位元素取扱施設など原子力施設以外の工場、研究所などで核燃料を使用することで排出される放射性ヨウ素を含有する排ガス、病院施設などで核燃料を使用することで排出される放射性ヨウ素を含有する被処理ガスなどにおいても同様に適用することができる。

１０，５０放射性ヨウ素除去装置
１３チャンバ（容器）
１４放射性ヨウ素吸着材
２５，４５フィルタ本体（容器）

Claims

母体を構成する活性炭に、トリエチレンジアミンを含む添着物質が添着された放射性ヨウ素吸着材を有し、当該放射性ヨウ素吸着材を、空気が通過される容器内に配置する放射性ヨウ素除去装置において、
前記活性炭の比表面積を１３００ｍ^２／ｇ以下とすることを特徴とする放射性ヨウ素除去装置。
前記活性炭の１．１８ｍｍ以上１．７０ｍｍ未満の粒径の質量分率を５０．０ｗｔ％以上とすることを特徴とする請求項１に記載の放射性ヨウ素除去装置。
前記活性炭は、３．３５ｍｍ以上の粒径の質量分率を０．１ｗｔ％以下とし、２．３６ｍｍ以上の粒径の質量分率を５．０ｗｔ％以下とし、１．７０ｍｍ以上２．３６ｍｍ未満の粒径の質量分率を５０．０ｗｔ％以下とし、１．１８ｍｍ以下の粒径の質量分率を５．０ｗｔ％以下とし、１．００ｍｍ以下の粒径の質量分率を１．０ｗｔ％以下とすることを特徴とする請求項２に記載の放射性ヨウ素除去装置。
前記活性炭の充填密度を０．４５ｇ／ｃｍ^３以上とすることを特徴とする請求項１〜３のいずれか一つに記載の放射性ヨウ素除去装置。
トリエチレンジアミンの質量分率を３．０ｗｔ％＋０．０ｗｔ％−０．５ｗｔ％とすることを特徴とする請求項１〜４のいずれか一つに記載の放射性ヨウ素除去装置。
前記添着物質が、さらに、ヨウ化カリウム、ヨウ素の少なくとも１つを含み、前記ヨウ化カリウム、前記ヨウ素の質量分率を２．０ｗｔ％＋０．０ｗｔ％−０．５ｗｔ％とすることを特徴とする請求項５に記載の放射性ヨウ素除去装置。