JP2014513414A - 電気化学キャパシタ - Google Patents
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Abstract
【選択図】 図1
Description
−電気化学キャパシタの充電中に、電源の正端子に接続されるための第1の電極と、
−電気化学キャパシタの充電中に、電源の負端子に接続されるための第2の電極と、
−第1と第2の電極を離すための多孔性セパレータであって、2つの電極間に配置されているほぼ中性の水性電解液に浸漬させた多孔性セパレータと、
を具備しており、
水性電解液は、金属カチオン(metallic cation)とアニオン(anion)とによって構成される塩を含み、
各電極は、炭素材料を含む、
電気化学キャパシタに関する。
−水素と、ラジウムと、フランシウムとを除く、メンデレーエフテーブル(Mendeleev table)の中のグループIとIIとの要素のうちから、カチオンが選択されることと、
−第1の電極は、第2の電極と実質的に同じであることと、
−第1の電極は、第2の電極と異なることと、
−第1と第2の電極は、異なる材料で作られていることと、
−第1の電極は、第2の電極の炭素材料よりも酸化した炭素材料で作られていることと、
−第1の電極の質量と第2の電極の質量は、実質的に等しいことと、
−第1の電極の質量は、第2の電極の質量よりもまさっており(superior)、特に、第2の電極の質量の約1.5倍大きいことと、
−水性電解液は、5乃至9pHを有することと、
−水性電解液は、塩として、Li2SO4、Na2SO4、K2SO4、Rb2SO4、Cs2SO4、MgSO4、LiNO3、NaNO3、KNO3、RbNO3、CsNO3、Mg(NO3)2を含むことと、
−塩の濃度は、0.1mol.l−1乃至5mol.l−1であることと、
−両者の電極は、ナノスケールテクスチャーの炭素材料、特に活性炭を含むことと、
−電気化学キャパシタは、少なくとも1つのバッテリ、又は燃料電池、又はエンジンに接続されることと、
を単独で又は組み合わせで含み得る。
−電気化学キャパシタの充電中に、電源の正端子に接続されるための第1の電極と、
−電気化学キャパシタの充電中に、電源の負端子に接続されるための第2の電極と、
−第1と第2の電極を離すための多孔性セパレータであって、2つの電極間に配置されているほぼ中性の水性電解液に浸漬させた多孔性セパレータと、
を具備しており、
水性電解液は、金属カチオンとアニオンとによって構成される塩を含み、
各電極は、炭素材料を含む。
使用するサンプルと装置の準備
電極は、ミードウェストバコ(米国)によって提供されているキャパシタグレードの市販の活性炭(AC)で製造される。約1cmの直径と、250μm乃至350μmの厚さと、8mg乃至10mgの質量とを有するペレットが、約80wt%の活性炭と、約10wt%のアセチレンブラック(ピュアブラック、スペリオルグラファイト社(Pure Black, Superior Graphite Co.)(米国))と、結合剤としての約10wt%のポリフッ化ビニリデン(polyvinylidene difluoride, PVDV)との均一混合物をプレスすることによって準備される。
AC材料は、高純度で、約2250m2.g−1.の比表面積を示す。XPS方法によって決定される酸素の原子濃度は、約2.5%である。
使用されるサンプルと装置の準備
高純度活性炭は、N2の雰囲気中において約900°Cで約2時間アニールされる。このような材料を、以下では「AC900」と呼ぶ。
ACの窒素の吸着等温線と孔のサイズの分布から、イオン輸送に好都合な幾らかの量の中間細孔(mesopore)を有する微小孔材料の特性が示される。
炭素に加えて、酸素は、受け取られるときに使用されるAC表面上の、XPSによって検出される唯一の要素である。2つの炭素間の主な違いは、酸素の量である。酸化官能基の殆どから表面をきれいにする熱処理として1at%でおよそ900°Cでアニールした後に、酸素の量はより少なくなる。
図9は、ACベースの電極から構成される参照電極を備えた特別な2電極セルにおいて、約0.5mol.l−1のNa2SO4を有する水性脱気電解液の中に約1.5に等しい質量比Rの電極を有する対称セルと非対称セルとについて行なわれた実験の結果を示している。このような構成は、ゼロと所定の最大電圧との間におけるキャパシタの充電及び放電中に、第1の、即ち正の、及び第2の、即ち負の、電極の電位を別々に記録することを可能にする。更に、E0Vが示されている。E0Vは、セル電圧が約0Vであるときの電極の電位に相当する。
図11と表2とに示されているように、サイクリング中において、容量は、主に最初の1,000サイクル中に減少するが、曲線の形状は、実質的に二等辺三角形に実質的に似るようになる(図12参照)。これは、数百サイクル後により良いシステム効率になり、1,000サイクル後に約99%を超えることによって確認される。
図8Aと8Bは、負極(negative polarization)における水素の蓄積に関連する擬似容量の寄与が、AC電極よりもAC900電極の場合により低いことと、その結果、比容量が、AC電極よりもAC900電極の場合により低いこととを示唆している。従って、同じ性質であるが異なる質量を有する電極、ここではΔE+/ΔE−の比率を高めるために、最適質量比は約1.5に等しい電極を有する本発明による非対称キャパシタと比較して、式4に照らして最適なRであると思われる約1に等しいRを用いて作成された非対称のAC(第1の電極)/AC900(第2の電極)キャパシタを使って、同じ結果を得ることができる。
効率は、サイクル数と共に上がり、10,000サイクル後に約99.8%に到達する。このような効率は、非常に安定したシステムを示している。表3には、比放電容量も報告されており、図15において観測される減少を裏付けている。これは、幾らかの擬似容量の寄与が無くなったことに因るものであるかもしれない。
Claims (14)
- 電気化学キャパシタ(1)であって、
−前記電気化学キャパシタ(1)の充電中に、電源(6)の正端子に接続されるための第1の電極(2)と、
−前記電気化学キャパシタ(1)の充電中に、電源(6)の負端子に接続されるための第2の電極(3)と、
−前記第1と第2の電極(2、3)を離すための多孔性セパレータ(5)であって、5乃至9pHを有し且つ2つの前記電極(2、3)間に配置されているほぼ中性の水性電解液(4)に浸漬させた前記多孔性セパレータ(5)と、
を具備しており、
前記ほぼ中性の水性電解液(4)は、金属カチオンとアニオンとによって構成される塩を含み、
各電極(2、3)は、ナノポーラスカーボンから成る活性材料を含む、電気化学キャパシタ(1)。 - 水素と、ラジウムと、フランシウムとを除く、メンデレーエフテーブルの中のグループIとIIとの要素のうちから、前記金属カチオンが選択される、請求項1に記載の電気化学キャパシタ。
- 前記第1の電極(2)は、前記第2の電極(3)と実質的に同じである、請求項1又は2の何れか1項に記載の電気化学キャパシタ(1)。
- 前記第1の電極(2)は、前記第2の電極(3)と異なる、請求項1又は2の何れか1項に記載の電気化学キャパシタ(1)。
- 前記第1と第2の電極(2、3)は、異なる材料で作られている、請求項1乃至4の何れか1項に記載の電気化学キャパシタ(1)。
- 前記第1の電極(2)は、前記第2の電極(3)の炭素材料よりも酸化した炭素材料で作られている、請求項1乃至5の何れか1項に記載の電気化学キャパシタ(1)。
- 前記第1の電極(2)の質量と前記第2の電極(3)の質量は、実質的に等しい、請求項1乃至6の何れか1項に記載の電気化学キャパシタ(1)。
- 前記第1の電極(2)の質量は、前記第2の電極(3)の質量よりもまさっており、特に、前記第2の電極(3)の質量の約1.5倍大きい、請求項1乃至7の何れか1項に記載の電気化学キャパシタ(1)。
- 前記ほぼ中性の水性電解液(4)は、塩として、Li2SO4、Na2SO4、K2SO4、Rb2SO4、Cs2SO4、MgSO4、LiNO3、NaNO3、KNO3、RbNO3、CsNO3、Mg(NO3)2を含む、請求項1乃至8の何れか1項に記載の電気化学キャパシタ(1)。
- 前記塩の濃度は、0.1mol.l−1乃至5mol.l−1である、請求項1乃至9の何れか1項に記載の電気化学キャパシタ(1)。
- 両者の電極(2、3)は、ナノスケールテクスチャーの炭素材料、特に活性炭を含む、請求項1乃至10の何れか1項に記載の電気化学キャパシタ(1)。
- 少なくとも1つのバッテリ、又は燃料電池、又はエンジンに接続される、請求項1乃至11の何れか1項に記載の電気化学キャパシタ(1)。
- 直列及び/又は並列に互いに接続されている、請求項1乃至12の何れか1項に記載の電気化学キャパシタ(1)を具備する電気化学キャパシタアセンブリ。
- 請求項1乃至13の何れか1項に記載の少なくとも1つの電気化学キャパシタ(1)を具備する電気回路。
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