JP2014233860A - 光学用ポリエステルフィルム - Google Patents

Abstract

【課題】 液晶ディスプレイのバックライトユニットの用途に好適に使用でき、光拡散性（隠蔽性）に優れ、低コストで優れた輝度特性を有し、バックライトユニットに組み込んだ際に、他の部材への傷つけ防止性に優れ、加工適性に優れたポリエステルフィルムを提供する。
【解決手段】 フィルムヘーズが３〜２５％の範囲であり、フィルムの全光線透過率が８７％以上であり、一方のフィルム表面の粗さ（Ｒａ）が４０〜５００ｎｍであることを特徴とする二軸延伸積層ポリエステルフィルム。
【選択図】 なし

Description

本発明は、光学用ポリエステルフィルムに関するものであり、詳しくは、光学特性に優れ、高度な輝度を実現できることから光学製品の品質向上に寄与することができる光学用ポリエステルフィルムに関するものである。

従来、ポリエステルフィルム、特にポリエチレンテレフタレートやポリエチレンナフタレートの二軸延伸フィルムは、優れた機械的性質、耐熱性、耐薬品性を有しており、磁気テープ、強磁性薄膜テープ、写真フィルム、包装用フィルム、電子部品用フィルム、電気絶縁フィルム、金属ラミネートフィルム、ガラスディスプレイ等のガラス表面に貼るフィルム、各種部材の保護用フィルム等の素材として広く用いられている。

ポリエステルフィルムは、近年、特に各種光学用フィルムに多く使用され、ＬＣＤ の部材のプリズムシート、光拡散シート、複合シート、反射板、タッチパネル等のベースフィルムや反射防止用ベースフィルムやＰＤＰフィルター用フィルム等の各種用途に用いられている。これらの光学製品において、明るく鮮明な画像を得るために、光学用フィルムとして用いられるベースフィルムはその使用形態から透明性が良好であることが必要だが、近年は特に画像の高精細化に伴い、バックライトユニットとして高度な輝度を実現でき、かつ消費電力の低減を要求されるようになってきた。特にノート型のコンピュータの普及により、小画面での高精細化と電池の消費量低減の必要性が急激に高まり、上記した要求が強く高度になっている。

バックライトユニットには導光板から出射した光を拡散、散乱させ、照光面の輝度を均一に光拡散フィルムが設置されている。さらに、正面輝度を向上させるため、光拡散性フィルムを透過した光をできるだけ正面方向に集めるように、プリズムシート、あるいはレンズシートと呼ばれる集光機能を有するシートが用いられる場合がある。このシートの表面にはプリズム状やウェーブ状、ピラミッド状等の微小な凹凸が多数並んでおり、光拡散性フィルムを透過した出射光を屈折させて正面に集め、照光面の輝度を向上させる。この様なプリズムシートは、前記光拡散性フィルムの表面側に、１枚もしくは２枚重ねで配設され使用される。

さらに、上記プリズムシートの配設によって生じた輝度ムラやプリズムシートの欠陥、キズ等を目立たなくする（隠蔽性を向上させる）ため、プリズムシートの表面側にも、光拡散性フィルムを配設する場合がある。

上記のようなバックライトユニットに用いられる光拡散性フィルムとしては、二軸延伸ポリエステルフィルムの表面上に微粒子含有の透明樹脂からなる光拡散層をコーティングするものが主流となっている。

しかしながら、この方法ではコーティングにより基材フィルムに光拡散層を設ける必要があるため、加工コストがかかる事と、光拡散層と基材フィルムとの線膨張係数の違いにより、加熱によるカールを生じやすいという問題がある。特に近年の大型液晶ＴＶなど、直下型バックライトユニットを採用する液晶ディスプレイにおいて、重要な問題となりつつあり、液晶ＴＶが大面積化するとカールが顕著になる。

また、近年では、バックライトユニット部品点数の削減や製造工程の簡略化、低コスト化を目的として、光拡散性フィルムと他の光学機能性フィルムとを一体化する検討も多くなされている。

例えば、第１面及び第２面の２つの主表面を有する透光性基材の第１面側にプリズム列が形成されており、第２面側に多数のガラスビーズを含む光拡散層が形成させた、プリズムシート（特許文献３参照）が開示されている。

特許文献３に開示された方法は、加工コストがかかることや、加工時のフィルムの歩留低下につながってしまうという問題がある。

近年では、優れた耐熱性、機械的強度、厚み均一性を併せ持つ二軸延伸ポリエステルフィルム自体に光拡散性（隠蔽性）を持たせようとするアプローチも多くなされている。二軸延伸ポリエステルフィルム自体に光拡散性を持たせることは、前記加熱カールの問題解決や、光拡散シートとプリズムシート機能の一体化にも道を開くものであり、バックライトユニット部品点数の削減や製造工程の簡略化、低コスト化を行う上で、その工業的価値は非常に大きい。

例えば、フィルム内部に不活性粒子を添加して、その周りに発生したボイドにより光拡散性を付与した、プリズムシート用光散乱性二軸延伸ポリエステルフィルム（特許文献４参照）が開示されている。

しかしながら、特許文献４に開示された方法は、二軸延伸ポリエステルフィルム自体に光拡散性（隠蔽性）を付与しているものの、二軸延伸後に発生するボイドによる、光の吸収が発生して、全光線透過率が低くなってしまう問題があった。

また、一般的な光拡散フィルムの場合、バックライト組み込んだ際に、導光板などの他の部材への傷つきを防ぐために、バックコート加工がされていることが多い。二軸延伸ポリエステルフィルム自体に光拡散性を持たせる場合に、傷つき防止性能を付与した加工適性が良いポリエステルフィルムが必要となってきている。

特開平６−５９１０８号公報 特許第３６９８９７８号公報 特開平９−２８１３１０号公報 特開２００５−１８１６４８号公報

本発明は、上記実情に鑑みなされたものであり、その解決課題は、液晶ディスプレイのバックライトユニットの用途に好適に使用でき、光拡散性（隠蔽性）に優れ、低コストで優れた輝度特性を有し、バックライトユニットに組み込んだ際に、他の部材への傷つけ防止性に優れ、加工適性に優れたポリエステルフィルムを提供することにある。

本発明者は、上記課題に鑑み鋭意検討した結果、特定の構成を有する二軸延伸ポリエステルフィルムによれば、上記課題を容易に解決できることを見いだし、本発明を完成するに至った。

すなわち、本発明の要旨は、フィルムヘーズが３〜２５％の範囲であり、フィルムの全光線透過率が８７％以上であり、一方のフィルム表面の粗さ（Ｒａ）が４０〜５００ｎｍであることを特徴とする二軸延伸積層ポリエステルフィルムに存する。

本発明によれば、従来の光拡散性を有するフィルムと遜色ない品質のポリエステルフィルムを安価に提供することができ、本発明の工業的価値は高い。

本発明で用いられるポリエステルフィルムとは、芳香族ジカルボン酸またはそのエステルとグリコ−ルとを主たる出発原料として得られるポリエステルであり、繰り返し構造単位の８０％以上がエチレンテレフタレ−ト単位またはエチレン−２，６−ナフタレ−ト単位を有するポリエステルを指す。そして、上記の範囲を逸脱しない条件下に他の第三成分を含有することが望ましい。芳香族ジカルボン酸成分としては、例えば、テレフタル酸および２，６−ナフタレンジカルボン酸以外に、例えば、イソフタル酸、フタル酸、アジピン酸、セバシン酸、オキシカルボン酸（例えば、ｐ−オキシエトキシ安息香酸等）等を用いることができる。グリコ−ル成分としては、エチレングリコ−ル以外に、例えば、ジエチレングリコ−ル、プロピレングリコール、ブタンジオ−ル、１，４−シクロヘキサンジメタノ−ル、ネオペンチルグリコ−ル等の一種または二種以上を用いることができる。

重合触媒としては、三酸化アンチモン、五酸化アンチモン等のアンチモン化合物やゲルマニウム化合物やチタン化合物が挙げられる。チタン化合物では、例えばテトラアルキルチタネート、テトラアリールチタネート、シュウ酸チタニル塩類、シュウ酸チタニル、チタンを含むキレート化合物、チタンのテトラカルボキシレート等であり、具体的にはテトラエチルチタネート、テトラプロピルチタネート、テトラフェニルチタネートまたはこれらの部分加水分解物、シュウ酸チタニルアンモニウム、シュウ酸チタニルカリウム、チタントリアセチルアセトネート等が挙げられる。

また、本発明の二軸延伸の積層ポリエステルフィルムは、少なくとも１方のフィルム最外層に、無機粒子、有機塩粒子や架橋高分子粒子を添加することが好ましい。用いることのできる無機粒子としては、炭酸カルシウム、カオリン、タルク、炭酸マグネシウム、炭酸バリウム、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、リン酸リチウム、リン酸カルシウム、リン酸マグネシウム、酸化アルミニウム、酸化ケイ素、酸化チタン、酸化ジルコニウム、フッ化リチウム等が挙げられる。一方、有機塩粒子としては、蓚酸カルシウムやカルシウム、バリウム、亜鉛、マンガン、マグネシウム等のテレフタル酸塩等が挙げられる。また、架橋高分子粒子としては、ジビニルベンゼン、スチレン、アクリル酸、メタクリル酸、アクリル酸またはメタクリル酸のビニル系モノマーの単独または共重合体が挙げられる。その他ポリテトラフルオロエチレン、ベンゾグアナミン樹脂、熱硬化エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、熱硬化性尿素樹脂、熱硬化性フェノール樹脂などの有機粒子を用いてもよい。

使用する粒子の形状に関しても特に限定されるわけではなく、球状、塊状、棒状、扁平状等のいずれを用いてもよい。また、その硬度、比重、色等についても特に制限はない。
これら一連の粒子は、必要に応じて２種類以上を併用してもよい。

また、本発明において用いる粒子の平均粒径は、通常３〜８μｍが好ましい。平均粒径が３μｍ未満の場合には、表面への突起形成能が不十分な場合があり、一方、８μｍを超える場合には、フィルムを延伸する際に破断等が多発し、安定的に製品を採取することができないことがある。

ポリエステル中に粒子を添加する方法としては、特に限定されるものではなく、従来公知の方法を採用しうる。例えば、ポリエステルを製造する任意の段階において添加することができるが、好ましくはエステル化の段階、もしくはエステル交換反応終了後、重縮合反応を進めてもよい。また、ベント付き混練押出機を用い、エチレングリコールまたは水などに分散させた粒子のスラリーとポリエステル原料とをブレンドする方法、または、混練押出機を用い、乾燥させた粒子とポリエステル原料とをブレンドする方法などによって行われる。

なお、本発明におけるポリエステルフィルム中には、上述の粒子以外に必要に応じて従来公知の酸化防止剤、熱安定剤、潤滑剤、帯電防止剤、蛍光増白剤、染料、顔料等を添加することができる。また用途によっては、紫外線吸収剤特にベンゾオキサジノン系紫外線吸収剤等を含有させてもよい

本発明のポリエステルフィルムは、多層構成である。単層構成の場合、光を後方に散乱する光の割合が多くなり品質に劣る拡散シートとなってしまう。また少なくとも１方の外層に拡散性を付与することが好ましい。

本発明のバックライト用ポリエステルフィルムの総厚みは、本発明のポリエステルフィルムが使用される用途に応じ適宜選択されるため、特に限定されないが、機械的強度、ハンドリング性および生産性などの点から、５０〜３５０μｍの範である。

本発明のフィルムのヘーズの値は３％〜２５％の範囲であることが必要である。３％未満の場合、拡散性が不十分であり、本用途に適したフィルムを得ることができない。また、３０％を超える場合、光を後方に散乱する成分が無視できず、従来の拡散フィルムに比べ、ディスプレイにおける輝度などの品質に劣るものとなってしまう。

また、本発明のフィルムの全光線透過率は、８７％以上の範囲であり、好ましくは８９％以上である。全光線透過率が８７％未満ででは、輝度が減少して好ましくない。

本発明の積層ポリエステルフィルムの表面粗さ（Ｒａ）は４０〜５００ｎｍの範囲であることが必要である。４０ｎｍ以下では拡散性が不十分であり、かつ、バックライトユニット組込み時に、他の部材を傷つけてしまう為、本用途に適していない。一方、５００ｎｍ以上では光を後方に散乱する成分が無視できず、従来の拡散フィルムに比べ、ディスプレイにおける輝度などの品質に劣るものとなってしまう。

本発明のフィルムにおいて本発明の主旨を損なわない範囲において、帯電防止層、接着層、オリゴマー析出防止層等の塗布層を設けてもよい。

塗布層を設ける場合は、インラインコーティングにより設けられるのが好ましい。インラインコーティングは、ポリステルフイルム製造の工程内で塗布を行う方法であり、具体的には、ポリエステルを溶融押出ししてから二軸延伸後熱固定して巻き上げるまでの任意の段階で塗布を行う方法である。通常は、溶融・急冷して得られる実質的に非晶状態の未延伸シート、その後に長手方向（縦方向）に延伸された一軸延伸フィルム、熱固定前の二軸延伸フィルムの何れかに塗布する。これらの中では、一軸延伸フィルムに塗布した後に横方向に延伸する方法が優れている。斯かる方法によれば、製膜と塗布乾燥を同時に行うことができるために製造コスト上のメリットがあり、塗布後に延伸を行うために薄膜塗布が容易であり、塗布後に施される熱処理が他の方法では達成されない高温であるために塗膜とポリエステルフィルムが強固に密着する。

塗布層の厚さは、乾燥後の厚さとして、通常０．００１〜１０μｍ、好ましくは０．０１０〜５μｍ、さらに好ましくは０．０１５〜２μｍである。塗布層の厚さが０．００１μｍ未満の場合は、帯電防止効果が十分に改良されない場合がある。塗布層の厚さが１０μｍを超える場合は、塗布層が粘着剤のような作用してロールに巻き上げたフィルム同士が相互に接着する、いわゆるブロッキングを生じることがある。

以下、本発明を実施例によりさらに詳細に説明するが、本発明はその要旨を越えない限り、以下の実施例に限定されるものではない。

（１）極限粘度
測定試料をフェノール／テトラクロロエタン＝５０／５０（重量部）の溶媒に溶解させて濃度ｃ＝０．０１ｇ／ｃｍ^３の溶液を調製し、３０℃にて溶媒との相対粘度η_ｒを測定し、極限粘度[η]を求めた。

（２）厚さ
マイクロメータにより求めた。

（３）全光線透過率、ヘーズ
全光線透過率はＪＩＳ−Ｋ−７３６１、ヘーズはＪＩＳ−Ｋ−７１３６に準じて日本電色工業社製積分球式濁度計「ＮＤＨ２０００」により、全光線透過率、ヘーズを測定した。

（４）平均粗さ（Ｒａ）
中心線平均粗さＲａ（ｎｍ）をもって表面粗さとする。（株）小坂研究所社製表面粗さ測定機（ＳＥ−３Ｆ）を用いて次のようにして求めた。すなわち、フィルム断面曲線からその中心線の方向に基準長さＬ（２．５ｍｍ）の部分を抜き取り、この抜き取り部分の中心線をｘ軸、縦倍率の方向をｙ軸として粗さ曲線 ｙ＝ｆ（ｘ）で表したとき、次式で与えられた値を（ｎｍ）
で表す。中心線の平均粗さは、試料フィルム表面から１０本の断面曲線を求め、これらの断面曲線から求めた抜き取り部分の中心線平均粗さの平均値で表した。触針の先端半径は２μｍ、荷重は３０ｍｇとし、カットオフ値は０．０８ｍｍとした。
Ｒａ＝（１／Ｌ）∫^Ｌ _０｜ｆ（ｘ）｜ｄｘ

（５）メルトフローインデックス（ＭＦＩ）（ｇ／１０ｍｉｎ）
ＪＩＳ Ｋ−６７５８−１９８１に準じて測定した。この値が高いほどポリマーの溶融粘性が低いことを示す。

（６）拡散性
電通産業製フラットイルミネーターＨＦ−ＳＬ−Ａ４８ＬＣＦに得られたフィルム置き下の基準で観察した。
○：光源のムラは全く見えない
△：光源のムラが僅かに見える
×：光源のムラが容易に観察できる

（７）輝度
光学用部材の代表として、プリズムシートとして使用した場合の特性を評価した。すなわち光拡散性を有するフィルム表面の反対側の表面に、アクリル系バインダーを塗布してプリズム層を形成した。得られたプリズムシートをバックライトユニットに組み込んで、得られる面状発光の品質を以下の観点で評価した。輝度測定にはコニカミノルタセンシング社製ＣＳ-２００を用いて測定角１°、サンプルと輝度計の距離を５００ｍｍとし輝度値(ｃｄ/ｍ^２)を測定し、基準サンプルと比較した。基準サンプルは、比較例１のフィルムにヘーズ８％の光拡散層を加工したサンプルを用いた。
・輝度レベル
○：基準と比較して、輝度が同等以上
△：基準と比較して、輝度が僅かに低下（差が１％未満）
×：基準と比較して、輝度が大きく低下（差が１％以上）

（８）隠蔽性
バックライトユニットに組み込んで、輝度ムラ、プリズムシートの欠陥、キズなどの隠蔽性の評価を行った。判定基準は以下のとおりである。
○：輝度ムラ、プリズムシートの欠陥、キズなどがなく、隠蔽性が非常に良い
△：輝度ムラ、プリズムシートの欠陥、キズなどが少なく、隠蔽性が良い
×：輝度ムラ、プリズムシートの欠陥、キズなどが確認でき、隠蔽性は悪い

（９）傷つき性
バックライトユニット組み込まれ時に、他の部材に対する傷付き性を、以下方法で評価した。すなわち、市販されているアクリル板を静置して、その上に光拡散層を有するフィルム表面（実施例のＡ層）をアクリル板に重ね合わせ、フィルム表面に荷重２００ｇをかけた状態で、太平理化工業社ラビングテスターにて、静置したアクリル板上をフィルム５０往復（１５ｃｍ長の範囲）させた後、アクリル板の傷つき具合を蛍光灯下で目視確認して評価した。判定基準は以下のとおりである。
○：フィルムによる、アクリル板へのキズが見えず、傷つき性が非常に良い
△：フィルムによる、アクリル板へのキズが少なく、傷つき性が良い
×：フィルムによる、アクリル板へのキズが見えた、傷つき性が悪い

以下の例において使用したポリエステル原料の内容について説明する。
＜ポリエステル１＞
ジカルボン酸成分としてテレフタル酸、多価アルコール成分としてエチレングリコールを使用し、定法の溶融重合法にて極限粘度が０．６６ｄｌ／ｇとする滑剤を含有しないポリエステルチップを製造した。

＜ポリエステル２＞
ジカルボン酸成分としてテレフタル酸、多価アルコール成分としてエチレングリコールを使用し、定法の溶融重合法にて極限粘度が０．６６ｄｌ／ｇとし平均粒径４．５μｍのメタクリル酸アルキル−スチレン共重合体による有機粒子を１０部含有させたポリエステルチップを製造した。

＜ポリエステル３＞
ジカルボン酸成分としてテレフタル酸、多価アルコール成分としてエチレングリコールを使用し、定法の溶融重合法にて極限粘度が０．６６ｄｌ／ｇとし平均粒径３．０μｍの非晶質シリカを０．３部含有してポリエステルチップを製造した。

＜ポリエステル４＞
ジカルボン酸成分としてテレフタル酸、多価アルコール成分としてエチレングリコールを使用し、定法の溶融重合法にて極限粘度が０．６６ｄｌ／ｇとし平均粒径９．０μｍの非晶質シリカを３．０部含有してポリエステルチップを製造した。

＜ポリエステル５＞
ジカルボン酸成分としてテレフタル酸、多価アルコール成分としてエチレングリコールを使用し、定法の溶融重合法にて極限粘度が０．６３ｄｌ／ｇとし平均粒径０．７μｍの合成炭酸カルシウムを２.０部含有してポリエステルチップを製造した。

・水性塗布剤Ａ
水性塗布剤は下記ａ、ｂ、ｃ、ｄの化合物を各々４７／２０／３０／３の重量比で混合した混合物である。
ａ： テレフタル酸／ イソフタル酸／ ５−ソジウムスルホイソフタル酸／ エチレングリコール／１．４−ブタンジオール／ジエチレングリコールを各々 ２８／２０／２／３５／１０／５ のモル比で反応させたポリエステル水分散体。
ｂ ： メチルメタクリレート／ エチルアクリレート／ アクリロニトリル／ Ｎ−メチロールメタアクリルアミドを各々 ４５／４５／５／５のモル比で重合された重合物水分散体（乳化剤：アニオン系界面活性剤）
ｃ： メラミン系架橋剤（ヘキサメトキシメチルメラミン）
ｄ： 平均粒径０．０６μｍの酸化ケイ素の水分散体

実施例１：
ポリエステル１とポリエステル２を９５：５の重量比率で配合し、２軸押出機（サブ）にて溶融させて積層ダイA層に供給し、ポリエステル１を別の２軸押出機（メイン）に溶融させて積層ダイB層には供給し、A層とB層の押出量比率を４：９６の割合で供給し、Ａ層／Ｂ層の構成からなる２種２層の積層ポリエステル樹脂をフィルム状に押出して、３５℃の冷却ドラム上にキャストして急冷固化した未延伸フィルムを作製した。次いで８０℃の加熱ロールで予熱した後、赤外線加熱ヒーターと加熱ロールを併用して９５℃のロール間で縦方向に３．２倍延伸した後、Ｂ層表面に水性塗布剤Ａを塗布しテンターに導き９５℃で横方向に４．０倍延伸して二軸配向フィルムを得た。次いでフィルム端部をクリップで把持してテンター内に導き、１１０℃の温度で加熱しつつ横方向に４．２倍延伸し、２３５℃で１０秒間の熱処理をおこなうと同時に幅方向に１０％弛緩を施して厚み１２５μｍのポリエステルフィルムを得た。

実施例２：
実施例１において、Ａ層に供給する原料配合をポリエステル１、２の重量比率を８５：１５にした以外は、実施例１と同様にして厚み１２５μｍのポリエステルフィルムを得た。

実施例３：
実施例１において、Ａ層に供給する原料配合をポリエステル１、２の重量比率を８０：２０にした以外は、実施例１と同様にして厚み１２５μｍのポリエステルフィルムを得た。

比較例１：
実施例１において、Ａ層に供給する原料配合をポリエステル１、３の重量比率を９２：８にした以外は、実施例１と同様にして厚み１２５μｍのポリエステルフィルムを得た。
輝度は優れているものの、拡散性、隠蔽性に劣るものであった。

比較例２：
実施例１において、Ａ層に供給する原料配合をポリエステル１、４の重量比率を８０：２０にした以外は、実施例１と同様にして厚み１２５μｍのポリエステルフィルムを得た。拡散性は優れているものの、輝度が低く品質に劣るものであった。

比較例３：
実施例１において、Ａ層に供給する原料配合をポリエステル１、５の重量比率を３０：７０にした以外は、実施例１と同様にして厚み１２５μｍのポリエステルフィルムを得た。拡散性、輝度、隠蔽性に劣るものであった。

比較例４：
実施例１において、Ａ層に供給する原料配合をポリエステル１、２の重量比率を６０：４０にした以外は、実施例１と同様にして厚み１２５μｍのポリエステルフィルムを得た。拡散性、隠蔽性には優れているが、輝度が劣るものであった。

本発明のフィルムは、光学用フィルムのマイクロレンズ、プリズム用の複合シートの基材として好期に利用することができる。

Claims (1)

1. フィルムヘーズが３〜２５％の範囲であり、フィルムの全光線透過率が８７％以上であり、一方のフィルム表面の粗さ（Ｒａ）が４０〜５００ｎｍであることを特徴とする二軸延伸積層ポリエステルフィルム。